CN112876103A - 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃 - Google Patents

Abstract

本发明的目的在于提供即使在层叠状态下进行保管也不会自粘合并且能够容易地进行剥离的夹层玻璃用中间膜、使用该夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃、及该夹层玻璃用中间膜的制造方法。本发明的夹层玻璃用中间膜，其在至少一个表面具有多个凹部，上述具有凹部的表面的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为200nm以上。

Description

夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃

本申请是分案申请，其母案申请的申请日为2016年4月8日，国际申请号为PCT/JP2016/061548，进入中国国家阶段的申请号为201680020126.2，发明名称为夹层玻璃用中间膜、夹层玻璃及夹层玻璃用中间膜的制造方法。

技术领域

本发明涉及即使在层叠状态下进行保管也不会自粘合并且能够地容易进行剥离的夹层玻璃用中间膜、使用该夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃、及该夹层玻璃用中间膜的制造方法。

背景技术

在2片玻璃板之间夹持含有塑化聚乙烯醇缩丁醛的夹层玻璃用中间膜并使其相互粘接而得的夹层玻璃尤其被广泛用作车辆用挡风玻璃。

在夹层玻璃的制造工序中，重要的是层叠玻璃和夹层玻璃用中间膜时的脱气性。因此，出于确保制造夹层玻璃时的脱气性的目的，在夹层玻璃用中间膜的至少一个表面形成多个凹部。尤其是通过将该凹部设为具有底部连续的槽形状、且邻接的该刻线状的凹部平行而规则地形成的结构，从而可以发挥极优异的脱气性。

关于夹层玻璃的制造方法，可列举例如以下方法等：将从辊状体卷出的夹层玻璃用中间膜切割成适当的大小，将该夹层玻璃用中间膜夹持于至少2片玻璃板之间，并将所得的层叠体放入橡胶袋，进行减压抽吸，边将残留在玻璃板与中间膜之间的空气进行脱气边进行预压接，接着，在例如高压釜内加热加压，从而进行主压接。(例如专利文献1)。

在此种夹层玻璃的制造方法中，为了制造的效率化，而将预先切割成规定形状的夹层玻璃用中间膜预先在恒温恒湿室内进行层叠并保管。然而，在保管中层叠的夹层玻璃用中间膜彼此粘接(自粘合)，存在有时无法通过运送夹层玻璃用中间膜的机械或人力进行剥离的问题。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开平8-26789号公报

发明内容

发明要解决的课题

本发明的目的在于，鉴于上述现状而提供即使在层叠状态下进行保管也不会自粘合且能够容易地进行剥离的夹层玻璃用中间膜、使用该夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃、及该夹层玻璃用中间膜的制造方法。

用于解决课题的手段

本发明的夹层玻璃用中间膜，其在至少一个表面具有多个凹部，上述具有凹部的表面的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为200nm以上。

以下对本发明进行详细叙述。

本发明的夹层玻璃用中间膜在至少一个表面具有多个凹部。由此，可以确保在制造夹层玻璃时的脱气性。

本发明的夹层玻璃用中间膜可以仅在一个表面具有上述凹部，也可以在两个表面具有上述凹部。其中，从使制造夹层玻璃时的脱气性优异的方面出发，优选在两个表面具有上述凹部。

上述具有凹部的表面的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为200nm以上。

上述Sa是：对使用三维白色光干涉型显微镜而得到的中间膜表面的图像进行图像处理，表示在除去粗大凹凸后计算出的面内的算术平均高度的三维形状参数。即，Sa是除去大凹凸后的、表示微细凹凸形状的参数(以下，为了与后述的较大的凹凸形状相区别，也称作“第一形状”)。本发明的发明人等进行深入研究的结果发现：将夹层玻璃用中间膜以层叠状态保管时的夹层玻璃用中间膜彼此的粘接力(自粘合力)会受到夹层玻璃用中间膜的表面的上述Sa的值的较大影响。而且，进一步深入研究的结果发现：在以使该Sa的值为200nm以上的方式控制夹层玻璃用中间膜的表面的凹凸形状的情况下，即使以层叠的状态进行保管也不会自粘合并、且能够容易地进行剥离。由此完成本发明。

通过以使上述Sa的值达到200nm以上的方式来控制夹层玻璃用中间膜的表面的第一形状，从而即使以层叠状态进行保管也不会自粘合、并且能够容易地进行剥离。上述Sa的值的优选的下限为250nm、更优选的下限为400nm。

上述Sa的值的上限并无特别限定，当在制造夹层玻璃时将夹层玻璃用中间膜夹持于至少2片玻璃板之间并进行压接时，为了能够可靠地压坏凹凸，3000nm左右为实质的上限。

予以说明，当在双面具有上述凹部的情况下，只要使任一个面的Sa的值为200nm以上即可，从更进一步抑制以层叠状态进行保管时的自粘合的方面出发，双面的Sa的值优选为200nm以上。

具体而言，上述Sa值例如可以利用以下的方法进行测定。

即，使用三维白色光干涉型显微镜(例如Bruker AXS公司制、ContourGT-K)，在将物镜的倍率设为115倍、将内部透镜的倍率设为0.5倍、将分辨率设定为Full resolution的条件下，以1mm见方的视野测定夹层玻璃用中间膜表面，得到图像。此时，关于光量及阈值(Threshhold)，在尽力不将噪音带入测定的适宜的条件下进行测定。对所得的图像实施平坦化处理及噪音除去处理，使用Guaussian过滤器除去粗大的凹凸后，利用ISO 25178中规定的方法计算面算术平均粗糙度Sa值。在图像处理中使用装置附带的解析软件“Vision64”。就平坦化处理及噪音除去处理的条件而言，作为第一处理，在解析条件“Tiltonly(Plane Fit)”下进行Analysis Toolbox上的“Terms Removal(F-Operator)”处理，作为第二处理，在解析条件“Filter type：Sigma”及“Filter size：5”下进行“StatisticFilter”处理，再选择解析条件“Legacy”并且选择RestoreEdge条件，使Iteration条件设定为充分进行数据补充的值来进行“data Restore”处理。为了除去粗大的凹凸，作为第三处理，在解析条件“Short wavelength pass条件下、order：2、Type：Regular、Longwavelength cutoff：0.025mm”且advace setup为初始条件下进行“Gaussian RegressionFilter”处理。对进行了第一处理～第三处理的图像数据在解析条件“Removal tilt：True”下进行了作为第四处理的“S parameters-height”处理，并将结果所得的“Sa”作为面算术平均粗糙度Sa值。对成为样品的夹层玻璃用中间膜的10cm见方的范围中以使各测定点远离3cm以上的方式测定9点，并将其平均值作为Sa值。

上述具有凹部的表面的依据JIS B 0601(1994)测定的十点平均粗糙度Rz优选为10μm以上。由此，可以进一步降低将夹层玻璃用中间膜以层叠状态进行保管时的夹层玻璃用中间膜彼此的粘接力(自粘合力)。上述Rz的值的更优选的下限为15μm、近一些优选的下限为20μm。

上述Rz的值的上限并无特别限定，为了在将夹层玻璃用中间膜夹持于至少2片玻璃板之间并进行压接时可靠地压坏凹凸，70μm左右为实质的上限，为了更容易地进行压接，优选为50μm以下。

予以说明，上述Rz例如可以通过对使用表面粗糙度测定器(小坂研究所公司制、SE1700α等)所测定的数字信号进行数据处理来进行测定。

赋予上述第一形状的方法并无特别限定，可列举例如压花辊法、压延辊法、异形挤出法、利用熔体破坏的挤出模唇压花法等。其中，通过采用以下的制造例1或制造例2，从而可以容易地赋予满足所需Sa值(及Rz值)的第一形状。

制造例1是在压花辊法中使用利用特定的制造方法制造的压花辊的方法。即，为使用利用具有如下工序的制造工序制作的压花辊对夹层玻璃用中间膜的表面赋予第一形状的方法：在金属辊上利用使用了磨削材的喷磨处理而形成凹凸的工序(压花辊制造工序1)；对形成有凹凸的金属辊的凸部进行部分研磨而形成平滑面的工序(压花辊制造工序2)；利用使用了比压花辊制造工序1所使用的磨削材更微细的磨削材的喷磨处理来形成凹凸的工序(压花辊制造工序3)。

在上述压花辊制造工序1中所使用的金属辊例如包含铁、碳钢、合金钢、镍铬钢、铬钢等金属。其中，从使耐久性优异的方面出发，适合的是包含碳钢或合金钢的金属辊。

在上述压花辊制造工序1中，对上述金属辊的表面使用氧化铝、氧化硅等磨削材进行喷磨处理，在金属辊表面形成凹凸。其中，作为磨削材，适合的是氧化铝。

在上述压花辊制造工序1中所使用的磨削材的粒度优选为JIS R6001(1998)中所规定的F20～120，更优选为F30～80。

在上述压花辊制造工序1中进行喷磨处理时的排出压一般为40×10⁴～15×10⁵Pa，并且进行喷磨处理至得到所需的粗糙度为止。

在上述压花辊制造工序2中，对上述压花辊制造工序1中形成有凹凸的金属辊的凸部进行部分研磨(半研磨)而形成平滑面。即，通过半研磨对形成于金属辊表面的多个凸部的上部均匀地研磨而使其变得平滑。由此，可以除去金属辊的表面的过大的凸部。

作为上述压花辊制造工序2中的用于半研磨的研磨磨石，一般可以使用JIS标准的F200～F220或#240～#2000的氧化铝、碳化硅，更适合使用#400～#1000。予以说明，也可以使用砂纸作为研磨磨石。

在上述压花辊制造工序3中，通过使用比上述压花辊制造工序1所使用的磨削材更微细的磨削材的喷磨处理来形成凹凸。

在上述压花辊制造工序3中，使用氧化铝、氧化硅等磨削材来进行喷磨处理。

在上述压花辊制造工序3中进行喷磨处理时的排出压一般为40×10⁴～15×10⁵Pa。

在上述压花辊制造工序3中所使用的磨削材的粒度优选为JIS R6001(1998)中规定的F150～F360或#240～#700，更优选为F220或#240～#400。通过使用此种粒度的磨削材，从而可以实现所需的Sa值。

另外，在上述压花辊制造工序3中所使用的磨削材的依据JIS R6001(1998)的累积高度为3％的点的粒径优选为150μm以下，更优选为120μm以下，进一步优选为103μm以下。若上述累积高度为3％的点的粒径为上述优选的范围，则可以使形成于辊研磨部的凹凸变得微细，结果可以防止所得的夹层玻璃用中间膜的Sa值变得过大。

另外，在上述压花辊制造工序3中使用的磨削材的依据JIS R6001(1998)的累积高度为94％的点的粒径优选为11μm以上，更优选为20μm以上。若上述累积高度为94％的点的粒径为上述优选的范围，则可以使形成于辊研磨部的凹凸在一定规格以上，可以得到Sa值大的夹层玻璃中间膜。

另外，优选在上述压花辊制造工序3中所使用的磨削材的依据JIS R6001(1998)的累积高度为3％的点的粒径满足上述优选的范围、且依据JIS R6001(1998)的累积高度为94％的点的粒径满足上述优选的范围。

予以说明，上述粒度、累积高度为3％的点的粒径及累积高度为94％的点的粒径的测定方法理想的是利用电阻试验方法进行测定。

上述压花辊可以实施用于防锈的金属镀敷处理。其中，从得到均匀的镀层厚度的方面出发，适合的是化学镀。

在制造例1中，使用利用上述制造方法制造的压花辊，利用压花辊法对夹层玻璃用中间膜的表面赋予上述第一形状。

作为上述压花辊法的条件，可列举例如：将膜温设定为80℃、将压花辊温设定为145℃、将线速度设定为10m/分钟、并且将压制线压(日文：プレス線圧)设定为1～100kN/m的范围的条件。

制造例2是如下的方法：在控制了熔体破坏现象的压花赋予法中将用于形成夹层玻璃用中间膜的树脂组合物从模具以夹层玻璃用中间膜的形式挤出后，对冷却速度进行调整的方法。在控制了熔体破坏现象的压花赋予法中，将从模具挤出的膜利用冷却水槽进行冷却，调整此时的膜的冷却速度，由此可以控制所赋予的第一形状的Sa值(及Rz值)。具体而言，例如通过缩短从模具到冷却水槽的距离，加快膜的冷却速度，从而增大Sa值(及Rz值)的值，可以赋予满足所期望的Sa值(及Rz值)的第一形状。上述从模具到冷却水槽的距离优选为250mm以下、更优选为200mm以下、进一步优选为100mm以下、最优选为50mm以下。

关于上述制造例2中的除此以外的制膜条件的优选范围，模具的每单位宽度的挤出量为100～700kg/hr·m，刚自模具挤出后的膜表面温度为140℃～260℃，模入口的树脂压力为30～160kgf/cm²，将膜冷却的水槽内的水温为20℃～30℃。为了得到所期望的挤出量、Rz值而控制各个条件。

本发明的夹层玻璃用中间膜优选还具有比微细的上述第一形状的凹部更大的凹部(以下也称作“第二形状”。)。通过具有此种第二形状，从而可以进一步提高制造夹层玻璃时的脱气性。另外，由于在层叠保管时减少膜彼此的接触面积，因此可以进一步防止自粘合。

上述第二形状的凹部只要至少底部具有连续的形状(槽形状)即可，例如可以使用刻线状、格子状(块状、球状)等一般被赋予至夹层玻璃用中间膜的表面的凹部的形状。上述凹部的形状可以为转印了压花辊的形状。

上述第二形状的凹部优选具有底部连续的槽形状，邻接的上述凹部平行且规则地并列(以下也称作“刻线状”。)。一般而言，对在2片玻璃板之间层叠有夹层玻璃用中间膜的层叠体进行压接时的空气的易脱除性与上述凹部的底部的连通性及平滑性具有密切的关系。通过使上述凹部的形状为刻线状，从而该底部的连通性更优异，脱气性显著地提高。

予以说明，“规则地并列”是指：邻接的上述槽形状的凹部可以平行且等间隔地并列，虽然邻接的上述刻线状的凹部平行地并列，但并非所有邻接的上述刻线状的凹部的间隔为等间隔亦可。另外，若邻接的凹部平行且规则地并列，则槽的形状可以为直线状，例如也可以为波形状或锯齿状。

在图1及图2中示出表示槽形状的凹部等间隔地平行且并列的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。另外，图3中示出表示槽形状的凹部非等间隔但平行且并列的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。图3中，凹部1与凹部2的间隔A同凹部1与凹部3的间隔B不同。

此外，在图4中示出表示在表面具有块状形状的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图，图5中示出表示在表面具有球状的形状的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。

上述第二形状的凹部的粗糙度(Rz)的优选的下限为10μm、优选的上限为75μm。通过使上述粗糙度(Rz)为10μm以上，从而可以发挥极优异的脱气性，通过使上述粗糙度(Rz)为75μm以下，从而在夹持于2片玻璃板之间进行压接时，容易压坏凹部，并且可以降低在压接时的温度。上述粗糙度(Rz)的更优选的下限为15μm、更优选的上限为50μm，进一步优选的下限为25μm、进一步优选的上限为40μm。

予以说明，关于本说明书中的凹部的粗糙度(Rz)，利用JIS B 0601(1994)“表面粗糙度-定义及表示”中规定的依据JIS B 0601(1994)的方法，对所得的中间膜的双面的十点平均粗糙度(Rz)进行了测定。例如，使用小坂研究所公司制“Surfcorder SE300”作为测定机，在测定时的触针计条件为截止值＝2.5mm、基准长度＝2.5mm、评价长度＝12.5mm、触针的前端半径＝2μm、前端角度＝60°、测定速度＝0.5mm/s的条件下进行测定。测定时的环境为23℃及30RH％下。移动触针的方向设定为与刻线形状的槽方向垂直的方向。

在上述第二形状的凹部具有底部连续的槽形状、邻接的上述凹部平行且规则地并列的情况下，上述刻线状的凹部的间隔Sm优选为400μm以下、更优选为200μm以下、进一步优选为150μm以下。优选的下限为80μm。

上述凹部的间隔Sm例如可以利用以下的方法进行测定。即，使用光学显微镜(例如OLYMPUS株式会社制、DSX-100)，观察夹层玻璃用中间膜的表面(观察范围4mm×4mm)，并对所有的所观察到的邻接的凹部的最底部间的最短距离进行测定。接着，计算出所测定的最短距离的平均值，由此得到凹部的间隔。另外，可以将所测定的最短距离的最大值设为凹部的间隔。凹部的间隔可以为最短距离的平均值，也可以为最短距离的最大值，但是优选为最短距离的平均值。另外，测定时的环境为23℃及30RH％下。

图6(a)中示出对凹部的间隔Sm进行说明的示意图。图6(a)中第一表面或第二表面的凹凸20具有底部连续的槽形状的凹部21和凸部22。间隔Sm是指该凹部21间的间隔。

在上述第二形状的凹部是具有底部连续的槽形状、邻接的上述凹部平行且规则地并列的凹部，并且，存在于夹层玻璃用中间膜的双面的情况下，一面所具有的上述底部连续的槽形状的凹部、与另一面所具有的上述底部连续的槽形状的凹部的交叉角θ优选为10°以上。由此可以使自粘合力进一步降低而可以容易地进行剥离。上述交叉角θ更优选为20°以上、进一步优选为45°以上、特别优选为90°。

图7中示出用于说明交叉角θ的示意图。在图7中，夹层玻璃用中间膜10在第一表面具有实线所示的底部连续的槽形状的凹部11、在第二表面具有虚线所示的底部连续的槽形状的凹部12。交叉角θ表示该实线所示的底部连续的槽形状的凹部11与虚线所示的底部连续的槽形状的凹部12的交叉角。

关于上述交叉角θ，例如，通过目视或光学显微镜来观察夹层玻璃用中间膜，在目视的情况下，在双面均与凹部平行地用墨水对第一表面所具有的底部连续的槽形状的凹部、与第二表面所具有的底部连续的槽形状的凹部的交叉角θ来描绘直线，并使用量角器测定所描绘的直线彼此间的锐角。在使用光学显微镜的情况下，对放大的表面进行拍摄，使用图像处理软件等测定锐角的角度，由此可以测定该交叉角θ。

关于与上述第二形状的凹部对应形成的凸部，可以如图1所示那样使顶部为平面形状，也可以如图2所示那样使顶部不为平面的形状。予以说明，在上述凸部的顶部为平面形状的情况下，可以对该顶部的平面实施更微细的凹凸。

此外，各凹凸的凸部的高度可以为同一高度，也可以为不同的高度，若该凹部的底边连续，则上述凹部的深度也可以为同一深度或不同的深度。

上述凸部的旋转半径R优选为200μm以下、更优选为100μm以下、进一步优选为40μm以下、特别优选为25μm以下。由此，可以进一步降低将夹层玻璃用中间膜以层叠状态进行保管时的夹层玻璃用中间膜彼此的粘接力(自粘合力)。

上述凸部的旋转半径R例如可以利用以下方法来测定：将中间膜在相对于刻线状的凹部的方向垂直的方向且膜厚度方向上进行切断，使用显微镜(例如奥林巴斯公司制“DSX-100”)观察其截面，以277倍的测定倍率进行拍摄，进一步地在按照50μ/20mm放大表示拍摄图像的状态下，使用附带软件内的测量软件，描绘内切于凸形状的顶点的圆，并将此时的该圆的半径作为该凸部的前端的旋转半径。另外，测定时的环境为23℃及30RH％下。

图6(b)中示出了用于说明凸部的旋转半径R的示意图。在图6(b)中，以与凸部22的前端部相接的形状描绘圆时，该圆的半径为凸部的旋转半径R。

上述凸部的头顶部的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa(以下也称作“头顶部Sa”。)优选为200nm以上。

具体而言，上述头顶部Sa例如可以利用以下的方法进行测定。

即，使用三维白色光干涉型显微镜(例如Bruker AXS公司制、ContourGT-K)，在将物镜的倍率设为115倍、将内部透镜的倍率设为0.5倍、将分辨率设定设为Full resolution的条件下，以1mm见方的视野测定夹层玻璃用中间膜表面，得到图像。此时，关于光量及阈值(Threshhold)，在尽力不将噪音带入测定的适宜的条件下进行测定。对所得的图像实施平坦化处理及噪音除去处理，再利用Maskdata处理提取仅凸部的高度数据。对所提取的数据区域，使用Guaussian过滤器除去粗大的凹凸后，利用ISO 25178中规定的方法计算面算术平均粗糙度Sa值。在图像处理中，使用装置附带的解析软件“Vision64”。就平坦化处理及噪音除去处理的条件而言，作为第一处理，在解析条件“Tilt only(Plane Fit)”下进行Analysis Toolbox上的“Terms Removal(F-Operator)”处理，作为第二处理，在解析条件“Filter type：Sigma”及“Filter size：5”下进行“Statistic Filter”处理，再选择解析条件“Legacy”并且选择RestoreEdge条件，使Iteration条件设定为充分进行数据补充的值来进行“data Restore”处理。作为提取仅凸部的图像数据的第三工序，将“Mask data”处理作为解析条件，按照在Histogram Mask条件下所示的直方图的高度达到0.2～-0.2μm之间的方式确定阈值，在“Mask：Left”条件下提取阈值以上的高度区域数据。予以说明，由提取后数据的直方图表示可以确认是否能够将阈值设定在0.2～-0.2μm之间。为了除去粗大的凹凸，作为第四处理，在解析条件“Short wavelength pass条件下、order：2、Type：Regular、Long wavelength cutoff：0.025mm”且advace setup为初始条件下进行“GaussianRegression Filter”处理。对进行了第一处理～第三处理的图像数据在解析条件“Removaltilt：True”下进行了作为第四处理的“S parameters-height”处理，并将结果所得的“Sa”作为面算术平均粗糙度Sa值。从成为样品的夹层玻璃用中间膜的10cm见方的范围中以使各测定点远离3cm以上的方式测定9点，并将其平均值作为Sa值。

另外，测定时的环境为23℃及30RH％下。

上述赋予第二形状的方法并无特别限定，可列举例如压花辊法、压延辊法、异形挤出法等。其中，从容易得到邻接的该刻线状的凹部平行地形成的形状及并列的形状的方面出发，更适合的是压花辊法。

本发明的夹层玻璃用中间膜可以为包含仅1层树脂层的单层结构，也可以为层叠有2层以上的树脂层的多层结构。

在本发明的夹层玻璃用中间膜为多层结构的情况下，作为2层以上的树脂层，而具有第一树脂层和第二树脂层，且第一树脂层与第二树脂层具有不同的性质，由此可以提供具有仅以1层难以实现的各种性能的夹层玻璃用中间膜。

上述树脂层优选包含热塑性树脂。

作为上述热塑性树脂，可列举例如：聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚三氟乙烯、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚酯、聚醚、聚酰胺、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯、聚氯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚乙烯醇缩醛、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物等。其中，上述树脂层优选含有聚乙烯醇缩醛或乙烯-乙酸乙烯酯共聚物，更优选含有聚乙烯醇缩醛。

上述聚乙烯醇缩醛例如可以通过将聚乙烯醇利用醛进行缩醛化来制造。上述聚乙烯醇例如可以通过将聚乙酸乙烯酯进行皂化来制造。上述聚乙烯醇的皂化度一般为70～99.8摩尔％的范围内。

上述聚乙烯醇的平均聚合度优选为200以上、更优选为500以上、进一步优选为1700以上、特别优选超过1700，并且优选为5000以下、更优选为4000以下、进一步优选为3000以下、特别优选低于3000。若上述平均聚合度为上述下限以上，则夹层玻璃的耐贯穿性更进一步提高。若上述平均聚合度为上述上限以下，则容易成形中间膜。

予以说明，上述聚乙烯醇的平均聚合度利用依据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法求得。

上述聚乙烯醇缩醛中所含的缩醛基的碳数并无特别限定。制造上述聚乙烯醇缩醛时所使用的醛并无特别限定。上述聚乙烯醇缩醛中的缩醛基的碳数的优选的下限为3、优选的上限为6。若上述聚乙烯醇缩醛中的缩醛基的碳数为3以上，则中间膜的玻璃化转变温度充分变低，并且可以防止增塑剂的渗出。通过使醛的碳数为6以下，从而容易进行聚乙烯醇缩醛的合成，可以确保生产率。作为上述碳数为3～6的醛，可以为直链状的醛，也可以为支链状的醛，可列举例如正丁醛、正戊醛等。

上述醛并无特别限定。作为上述醛，一般适合使用碳数为1～10的醛。作为上述碳数为1～10的醛，可列举例如丙醛、正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛及苯甲醛等。其中，优选丙醛、正丁醛、异丁醛、正己醛或正戊醛，更优选丙醛、正丁醛或异丁醛，进一步优选正丁醛。上述醛可以仅使用1种，也可以并用2种以上。

上述聚乙烯醇缩醛的羟基的含有率(羟基量)优选为10摩尔％以上、更优选为15摩尔％以上、进一步优选为18摩尔％以上，并且优选为40摩尔％以下、更优选为35摩尔％以下。若上述羟基的含有率为上述下限以上，则中间膜的粘接力更进一步变高。另外，若上述羟基的含有率为上述上限以下，则中间膜的柔软性变高，使中间膜的处理变得容易。

上述聚乙烯醇缩醛的羟基的含有率为，将羟基所键合的亚乙基量除以主链的全部亚乙基量而求得的摩尔分率以百分率表示的值。上述羟基所键合的亚乙基量例如可以通过依据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”或AS TM D1396-92进行测定来求得。

上述聚乙烯醇缩醛的乙酰化度(乙酰基量)优选为0.1摩尔％以上、更优选为0.3摩尔％以上、进一步优选为0.5摩尔％以上，并且优选为30摩尔％以下、更优选为25摩尔％以下、进一步优选为20摩尔％以下。若上述乙酰化度为上述下限以上，则聚乙烯醇缩醛与增塑剂的相容性变高。若上述乙酰化度为上述上限以下，则中间膜及夹层玻璃的耐湿性变高。

上述乙酰化度为，从主链的总亚乙基量减去缩醛基所键合的亚乙基量和羟基所键合的亚乙基量所得的值除以主链的总亚乙基量而求得的摩尔分率以百分率表示得到的值。上述缩醛基所键合的亚乙基量例如可以依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”或者依据ASTM D 1396-92进行测定。

上述聚乙烯醇缩醛的缩醛化度(在聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下为缩丁醛化度)优选为50摩尔％以上、更优选为53摩尔％以上、进一步优选为60摩尔％以上、特别优选为63摩尔％以上，并且优选为85摩尔％以下、更优选为75摩尔％以下、进一步优选为70摩尔％以下。若上述缩醛化度为上述下限以上，则聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的相容性变高。若上述缩醛化度为上述上限以下，则为了制造聚乙烯醇缩醛所需的反应时间变短。

上述缩醛化度是将缩醛基所键合的亚乙基量除以主链的全部亚乙基量而求得的摩尔分率以百分率表示的值。

利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法或依据ASTM D 1396-92的方法，测定乙酰化度和羟基的含有率，由所得的测定结果计算摩尔分率，接着，从100摩尔％减去乙酰化度和羟基的含有率，由此计算得到上述缩醛化度。

予以说明，上述羟基的含有率(羟基量)、缩醛化度(缩丁醛化度)及乙酰化度优选由利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法测定得到的结果进行计算。在聚乙烯醇缩醛为聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下，上述羟基的含有率(羟基量)、缩醛化度(缩丁醛化度)及乙酰化度优选由利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法测定得到的结果进行计算。

上述树脂层优选包含聚乙烯醇缩醛和增塑剂。

作为上述增塑剂，只要为在夹层玻璃用中间膜中通常所使用的增塑剂，则并无特别限定，可列举例如：一元有机酸酯、多元有机酸酯等有机增塑剂；有机磷酸化合物、有机亚磷酸化合物等磷酸增塑剂等。

作为上述有机增塑剂，可列举例如：三乙二醇-二-2-乙基己酸酯、三乙二醇-二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇-二-正庚酸酯、四乙二醇-二-2-乙基己酸酯、四乙二醇-二-2-乙基丁酸酯、四乙二醇-二-正庚酸酯、二乙二醇-二-2-乙基己酸酯、二乙二醇-二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇-二-正庚酸酯等。其中，上述树脂层优选包含三乙二醇-二-2-乙基己酸酯、三乙二醇-二-2-乙基丁酸酯或三乙二醇-二-正庚酸酯，更优选包含三乙二醇-二-2-乙基己酸酯。

上述增塑剂的含量并无特别限定，上述增塑剂相对于上述热塑性树脂100质量份的含量优选为25质量份以上、更优选为30质量份以上，并且优选为80质量份以下、更优选为70质量份以下。若上述增塑剂的含量为上述下限以上，则夹层玻璃的耐贯穿性更进一步提高。若上述增塑剂的含量为上述上限以下，则中间膜的透明性更进一步变高。

上述树脂层优选含有粘接力调节剂。尤其在制造夹层玻璃时，与玻璃接触的树脂层优选含有上述粘接力调节剂。

作为上述粘接力调节剂，适合使用例如碱金属盐或碱土金属盐。作为上述粘接力调节剂，可列举例如钾、钠、镁等的盐。

作为构成上述盐的酸，可列举例如：辛酸、己酸、2-乙基丁酸、丁酸、乙酸、甲酸等羧酸的有机酸；或者盐酸、硝酸等无机酸。在制造夹层玻璃时，从可以容易地调整玻璃与树脂层的粘接力的方面出发，与玻璃接触的树脂层优选包含镁盐作为粘接力调节剂。

上述树脂层可以根据需要含有抗氧化剂、光稳定剂、作为粘接力调节剂的改性硅油、阻燃剂、抗静电剂、耐湿剂、热线反射剂、热线吸收剂等添加剂。

本发明的夹层玻璃用中间膜的厚度并无特别限定。从实用方面的观点以及充分提高隔热性的观点出发，中间膜的厚度优选为0.1mm以上、更优选为0.25mm以上，并且优选为3mm以下、更优选为1.5mm以下。若中间膜的厚度为上述下限以上，则夹层玻璃的耐贯穿性变高。

本发明的夹层玻璃用中间膜的制造方法并无特别限定。作为该中间膜的制造方法，可以使用现有公知的方法。可列举例如：将热塑性树脂和上述成分X等根据需要配合的其他成分混炼，成形中间膜的制造方法等。优选的是为了适合于连续的生产而进行挤出成形的制造方法。

关于本发明的夹层玻璃用中间膜，优选的是：作为2层以上的树脂层，至少具有第一树脂层和第二树脂层，上述第一树脂层中所含的聚乙烯醇缩醛(以下，称为聚乙烯醇缩醛A。)的羟基量与上述第二树脂层中所含的聚乙烯醇缩醛(以下，称为聚乙烯醇缩醛B。)的羟基量不同。

由于聚乙烯醇缩醛A与聚乙烯醇缩醛B的性质不同，因此可以提供具有仅以1层难以实现的各种性能的夹层玻璃用中间膜。例如，当在2层上述第二树脂层之间层叠有上述第一树脂层、且聚乙烯醇缩醛A的羟基量低于聚乙烯醇缩醛B的羟基量的情况下，上述第一树脂层存在与上述第二树脂层相比玻璃化转变温度变低的倾向。结果：上述第一树脂层比上述第二树脂层更柔软，夹层玻璃用中间膜的隔音性变高。另外，当在2层上述第二树脂层之间层叠有上述第一树脂层、且聚乙烯醇缩醛A的羟基量高于聚乙烯醇缩醛B的羟基量的情况下，上述第一树脂层存在与上述第二树脂层相比玻璃化转变温度变高的倾向。结果：上述第一树脂层比上述第二树脂层更硬，夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性变高。

此外，在上述第一树脂层及上述第二树脂层包含增塑剂的情况下，上述第一树脂层中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛100质量份的含量(以下，称为含量A。)，优选与上述第二树脂层中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛100质量份的含量(以下，称为含量B。)不同。例如，当在2层上述第二树脂层之间层叠有上述第一树脂层、且上述含量A多于上述含量B的情况下，上述第一树脂层存在与上述第二树脂层相比玻璃化转变温度变低的倾向。结果：上述第一树脂层比上述第二树脂层更柔软，夹层玻璃用中间膜的隔音性变高。另外，当在2层上述第二树脂层之间层叠有上述第一树脂层、且上述含量A少于上述含量B的情况下，上述第一树脂层存在与上述第二树脂层相比玻璃化转变温度变高的倾向。结果：上述第一树脂层比上述第二树脂层更硬，且夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性变高。

作为构成本发明的夹层玻璃用中间膜的2层以上的树脂层的组合，例如，为了提高夹层玻璃的隔音性，可列举：作为上述第一树脂层的隔音层和作为上述第二树脂层的保护层的组合。从提高夹层玻璃的隔音性的方面出发，优选上述隔音层包含聚乙烯醇缩醛X和增塑剂、且上述保护层包含聚乙烯醇缩醛Y和增塑剂。此外，当在2层上述保护层之间层叠有上述隔音层的情况下，可以得到具有优异的隔音性的夹层玻璃用中间膜(以下，也称为隔音中间膜。)。以下，对隔音中间膜进行更具体地说明。

在上述隔音中间膜中，上述隔音层具有赋予隔音性的作用。上述隔音层优选含有聚乙烯醇缩醛X和增塑剂。

上述聚乙烯醇缩醛X可以通过将聚乙烯醇利用醛进行缩醛化来制备。上述聚乙烯醇通常通过将聚乙酸乙烯酯皂化而得到。

上述聚乙烯醇的平均聚合度的优选的下限为200、优选的上限为5000。通过使上述聚乙烯醇的平均聚合度为200以上，从而可以提高所得的隔音中间膜的耐贯穿性，通过使上述聚乙烯醇的平均聚合度为5000以下，从而可以确保隔音层的成形性。上述聚乙烯醇的平均聚合度的更优选的下限为500、更优选的上限为4000。

予以说明，上述聚乙烯醇的平均聚合度可以利用依据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法求得。

用于将上述聚乙烯醇缩醛化的醛的碳数的优选的下限为4、优选的上限为6。通过使醛的碳数为4以上，从而可以稳定地含有充分量的增塑剂，可以发挥优异的隔音性能。另外，可以防止增塑剂渗出。通过使醛的碳数为6以下，从而容易进行聚乙烯醇缩醛X的合成，可以确保生产率。作为上述碳数为4～6的醛，可以为直链状的醛，也可以为支链状的醛，可列举例如正丁醛、正戊醛等。

上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量的优选的上限为30摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量为30摩尔％以下，从而可以含有发挥隔音性所需量的增塑剂，可以防止增塑剂渗出。上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量的更优选的上限为28摩尔％、进一步优选的上限为26摩尔％、特别优选的上限为24摩尔％，优选的下限为10摩尔％、更优选的下限为15摩尔％、进一步优选的下限为20摩尔％。上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量为，将羟基所键合的亚乙基量除以主链的全部亚乙基量求得的摩尔分率以百分率(摩尔％)表示的值。上述羟基所键合的亚乙基量例如可以通过利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法对上述聚乙烯醇缩醛X的羟基所键合的亚乙基量进行测定而求得。

上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量的优选的下限为60摩尔％、优选的上限为85摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量为60摩尔％以上，从而提高隔音层的疏水性，可以含有发挥隔音性所需量的增塑剂，可以防止增塑剂渗出和白化。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量为85摩尔％以下，从而容易进行聚乙烯醇缩醛X的合成，可以确保生产率。上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量的下限更优选65摩尔％、进一步优选68摩尔％以上。

上述缩醛基量可以通过利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法对上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基所键合的亚乙基量进行测定而求得。

上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量的优选的下限为0.1摩尔％、优选的上限为30摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量为0.1摩尔％以上，从而可以含有发挥隔音性所需量的增塑剂，可以防止渗出。另外，通过使上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量为30摩尔％以下，从而提高隔音层的疏水性，可以防止白化。上述乙酰基量的更优选的下限为1摩尔％、进一步优选的下限为5摩尔％、特别优选的下限为8摩尔％，更优选的上限为25摩尔％、进一步优选的上限为20摩尔％。上述乙酰基量为，从主链的总亚乙基量减去缩醛基所键合的亚乙基量和羟基所键合的亚乙基量所得的值除以主链的总亚乙基量而求得的摩尔分率以百分率(摩尔％)表示得到的值。

尤其是从能够使上述隔音层中容易含有发挥隔音性所需量的增塑剂的方面出发，上述聚乙烯醇缩醛X优选为上述乙酰基量是8摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛、或者上述乙酰基量低于8摩尔％且缩醛基量为65摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛。另外，上述聚乙烯醇缩醛X更优选为上述乙酰基量是8摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛、或者上述乙酰基量低于8摩尔％且缩醛基量为68摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛。

上述隔音层中的增塑剂的含量相对于上述聚乙烯醇缩醛X100质量份的优选的下限为45质量份、优选的上限为80质量份。通过使上述增塑剂的含量为45质量份以上，从而可以发挥高隔音性，通过使上述增塑剂的含量为80质量份以下，从而可以防止发生增塑剂的渗出而使夹层玻璃用中间膜的透明性或粘接性降低。上述增塑剂的含量的更优选的下限为50质量份、进一步优选的下限为55质量份，更优选的上限为75质量份、进一步优选的上限为70质量份。

在上述隔音层的厚度方向的截面形状为矩形的情况下，厚度的优选的下限为50μm。通过使上述隔音层的厚度为50μm以上，从而可以发挥充分的隔音性。上述隔音层的厚度的更优选的下限为80μm。予以说明，上限并无特别限定，但是若考虑作为夹层玻璃用中间膜的厚度，则优选的上限为300μm。

上述隔音层可以具有如下形状：具有一端、和位于上述一端的相反侧的另一端，上述另一端的厚度大于上述一端的厚度。上述隔音层优选具有厚度方向的截面形状为楔形的部分。此时，上述隔音层的最小厚度的优选的下限为50μm。通过使上述隔音层的最小厚度为50μm以上，从而可以发挥充分的隔音性。上述隔音层的最小厚度的更优选的下限为80μm、进一步优选的下限为100μm。予以说明，上述隔音层的最大厚度的上限并无特别限定，但是若考虑作为夹层玻璃用中间膜的厚度，则优选的上限为300μm。上述隔音层的最大厚度的更优选的上限为220μm。

上述保护层具有如下作用：防止隔音层中所含的大量增塑剂渗出而使夹层玻璃用中间膜与玻璃的粘接性降低的情况，并且对夹层玻璃用中间膜赋予耐贯穿性。

上述保护层例如优选含有聚乙烯醇缩醛Y和增塑剂，更优选含有羟基量大于聚乙烯醇缩醛X的聚乙烯醇缩醛Y和增塑剂。

上述聚乙烯醇缩醛Y可以通过将聚乙烯醇利用醛进行缩醛化来制备。上述聚乙烯醇通常通过将聚乙酸乙烯酯皂化而得到。

另外，上述聚乙烯醇的平均聚合度的优选的下限为200、优选的上限为5000。通过使上述聚乙烯醇的平均聚合度为200以上，从而可以提高夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性，通过使上述聚乙烯醇的平均聚合度为5000以下，从而可以确保保护层的成形性。上述聚乙烯醇的平均聚合度的更优选的下限为500、更优选的上限为4000。

用于将上述聚乙烯醇缩醛化的醛的碳数的优选的下限为3、优选的上限为4。通过使醛的碳数为3以上，从而夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性变高。通过使醛的碳数为4以下，从而聚乙烯醇缩醛Y的生产率提高。

作为上述碳数为3～4的醛，可以为直链状的醛，也可以为支链状的醛，可列举例如正丁醛等。

上述聚乙烯醇缩醛Y的羟基量的优选的上限为33摩尔％、优选的下限为28摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛Y的羟基量为33摩尔％以下，从而可以防止夹层玻璃用中间膜的白化。通过使上述聚乙烯醇缩醛Y的羟基量为28摩尔％以上，从而可以夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性变高。

上述聚乙烯醇缩醛Y的缩醛基量的优选的下限为60摩尔％、优选的上限为80摩尔％。通过使上述缩醛基量为60摩尔％以上，从而可以含有发挥充分的耐贯穿性所需量的增塑剂。通过使上述缩醛基量为80摩尔％以下，从而可以确保上述保护层与玻璃的粘接力。上述缩醛基量的更优选的下限为65摩尔％、更优选的上限为69摩尔％。

上述聚乙烯醇缩醛Y的乙酰基量的优选的上限为7摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛Y的乙酰基量为7摩尔％以下，从而提高保护层的疏水性，可以防止白化。上述乙酰基量的更优选的上限为2摩尔％、优选的下限为0.1摩尔％。予以说明，聚乙烯醇缩醛A、B及Y的羟基量、缩醛基量及乙酰基量可以利用与聚乙烯醇缩醛X同样的方法进行测定。

上述保护层中的增塑剂的含量相对于上述聚乙烯醇缩醛Y100质量份的优选的下限为20质量份、优选的上限为45质量份。通过使上述增塑剂的含量为20质量份以上，从而可以确保耐贯穿性，通过使上述增塑剂的含量为45质量份以下，从而防止增塑剂的渗出，可以防止夹层玻璃用中间膜的透明性和粘接性的降低。上述增塑剂的含量的更优选的下限为30质量份、进一步优选的下限为35质量份，更优选的上限为43质量份、进一步优选的上限为41质量份。从更进一步提高夹层玻璃的隔音性的方面出发，上述保护层中的增塑剂的含量优选少于上述隔音层中的增塑剂的含量。

从更进一步提高夹层玻璃的隔音性的方面出发，聚乙烯醇缩醛Y的羟基量优选大于聚乙烯醇缩醛X的羟基量、更优选大至1摩尔％以上、进一步优选大至5摩尔％以上、特别优选大至8摩尔％以上。通过调整聚乙烯醇缩醛X及聚乙烯醇缩醛Y的羟基量，从而可以控制上述隔音层及上述保护层中的增塑剂的含量，上述隔音层的玻璃化转变温度变低。结果：夹层玻璃的隔音性进一步提高。

另外，从更进一步提高夹层玻璃的隔音性的方面出发，上述隔音层中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛X100质量份的含量(以下，也称为含量X。)优选多于上述保护层中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛Y100质量份的含量(以下，也称为含量Y。)，更优选多至5质量份以上，进一步优选多至15质量份以上，特别优选多至20质量份以上。通过调整含量X及含量Y，从而上述隔音层的玻璃化转变温度变低。结果：夹层玻璃的隔音性更进一步提高。

上述保护层的厚度只要调整为可以发挥上述保护层的作用的范围即可，并无特别限定。但是，在上述保护层上具有凹凸的情况下，优选按照抑制凹凸转印至保护层与直接相接的上述隔音层的界面的方式，在可能的范围内加厚。具体而言，若上述保护层的截面形状为矩形，则上述保护层的厚度的优选的下限为100μm、更优选的下限为200μm、进一步优选的下限为300μm、特别优选的下限为400μm、最优选的下限为450μm。对于上述保护层的厚度的上限，并无特别限定，为了将隔音层的厚度确保在能够达成充分的隔音性的程度，实质上500μm左右为上限。

上述保护层可以具有如下形状：具有一端和位于上述一端的相反侧的另一端，上述另一端的厚度大于上述一端的厚度。上述保护层优选具有厚度方向的截面形状为楔形的部分。上述保护层的厚度只要调整为可以发挥上述保护层的作用的范围即可，并无特别限定。但是，在上述保护层上具有凹凸的情况下，优选按照抑制凹凸转印至保护层与直接相接的上述隔音层的界面的方式，在可能的范围内加厚。具体而言，上述保护层的最小厚度的优选的下限为100μm、更优选的下限为300μm、进一步优选的下限为400μm、特别优选的下限为450μm。对于上述保护层的最大厚度的上限，并无特别限定，为了将隔音层的厚度确保在能够达成充分的隔音性的程度，实质上1000μm左右为上限，优选为800μm。

本发明的夹层玻璃用中间膜可以具有一端、和位于上述一端的相反侧的另一端。上述一端和上述另一端是中间膜中彼此相对的两侧的端部。在本发明的夹层玻璃用中间膜中，上述另一端的厚度优选大于上述一端的厚度。通过具有这种一端与另一端的厚度不同的形状，从而可以适合将使用本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃用作平视显示器，此时，可以有效地抑制重影的发生。本发明的夹层玻璃用中间膜的截面形状可以为楔形。若夹层玻璃用中间膜的截面形状为楔形，则根据夹层玻璃的安装角度来调整楔形的楔角θ，由此能够在平视显示器中显示出防止了重影的发生的图像。从更进一步抑制重影的观点出发，上述楔角θ的优选的下限为0.1mrad、更优选的下限为0.2mrad、进一步优选的下限为0.3mrad，优选的上限为1mrad、更优选的上限为0.9mrad。予以说明，例如在利用使用挤出机对树脂组合物进行挤出成形的方法来制造截面形状为楔形的夹层玻璃用中间膜的情况下，有时成为如下形状：在从较薄一侧的一个端部起略向内侧的区域(具体而言，在将一端与另一端之间的距离设为X时，从较薄一侧的一端起向内侧为0X～0.2X的距离的区域)具有最小厚度，在从较厚一侧的一个端部起略向内侧的区域(具体而言，在将一端与另一端之间的距离设为X时，从较厚一侧的一端起向内侧为0X～0.2X的距离的区域)具有最大厚度的形状。在本说明书中，此种形状也包含在楔形中。

作为制造上述隔音中间膜的方法，并无特别限定，可列举例如利用挤出法、压延法、压制法等通常的制膜法将上述隔音层和保护层制膜成片状后进行层叠的方法等。

在一对玻璃板之间层叠有本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃也是本发明之一。

上述玻璃板可以使用通常使用的透明板玻璃。可列举例如：浮法平板玻璃、磨光平板玻璃、压花玻璃、嵌丝玻璃、夹丝平板玻璃、着色的平板玻璃、热线吸收玻璃、热线反射玻璃、绿色玻璃(日文：グリ一ンガラス)等无机玻璃。另外，也可以使用在玻璃的表面具有紫外线遮蔽涂层的紫外线遮蔽玻璃。此外，也可以使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯等有机塑料板。

作为上述玻璃板，可以使用2种以上的玻璃板。可列举例如在透明浮法平板玻璃与绿色玻璃那样的着色了的玻璃板之间层叠有本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。另外，作为上述玻璃板，也可以使用2种以上的厚度不同的玻璃板。

发明效果

根据本发明，可以提供即使在层叠状态下进行保管也不会自粘合且能够容易地进行剥离的夹层玻璃用中间膜、使用该夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃及该夹层玻璃用中间膜的制造方法。

附图说明

图1为表示在表面上底部连续的槽形状即凹部为等间隔、且邻接的凹部平行地并列的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。

图2为表示在表面上底部连续的槽形状即凹部为等间隔、且邻接的凹部平行地并列的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。

图3为表示在表面上底部连续的槽形状即凹部并非等间隔、但邻接的凹部平行地并列的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。

图4为表示在表面具有块状形状的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。

图5为表示在表面具有球状形状的夹层玻璃用中间膜的一例的示意图。

图6为用于说明凹部的间隔Sm及凸部的旋转半径R的示意图。

图7为用于说明交叉角θ的示意图。

具体实施方式

以下列举实施例对本发明的方案进一步进行详细说明，但本发明并不仅限定于这些实施例。

(实施例1)

(1)树脂组合物的制备

相对于将平均聚合度为1700的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得的聚乙烯醇缩丁醛(乙酰基量为1摩尔％、缩丁醛基量为69.1摩尔％、羟基量为30摩尔％)100质量份，添加40质量份的作为增塑剂的三乙二醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)，利用混炼机进行充分混炼，得到树脂组合物。

(2)夹层玻璃用中间膜的制作

将所得的树脂组合物使用挤出机进行挤出，由此得到均匀厚度的夹层玻璃用中间膜。

(3)第一形状的赋予

按照上述制造例1，对夹层玻璃用中间膜的双面(第一表面及第二表面)赋予第一形状。

在此，使用利用以下的方法制造的压花辊。

首先，作为压花辊制造工序1，使用包含氧化铝的#36的磨削材，在排出压力50×10⁴Pa下对金属辊表面进行喷磨处理。对压花辊制造工序1后的辊表面依据JIS B 0601(1994)测定了十点平均粗糙度Rz，结果为65μm。

接着，作为压花辊制造工序2，进行使用#400～1000的研磨磨石的半研磨。对压花辊制造工序1后的辊表面依据JIS B 0601(1994)测定十点平均粗糙度Rz，结果为40μm。

接着，作为压花辊制造工序3，使用包含氧化铝的#320的磨削材，在排出压力为50×10⁴Pa下进行喷磨处理。

将所得压花辊以1对辊的形式用作凹凸形状转印装置，对所得的夹层玻璃用中间膜的双面赋予第一形状。作为此时的转印条件，将夹层玻璃用中间膜的温度调整为80℃、将上述辊的温度调整为145、将线速调整为10m/分钟、将线宽设调整1.5m，将压制线压调整为1～100kN/m，以得到所需的粗糙度。所得的夹层玻璃中间膜的厚度为760μm。

(4)第一表面及第二表面的凹凸的测定

(4-1)Sa值的测定

使用三维白色光干涉型显微镜(Bruker AXS公司制、ContourGT-K)，在将物镜的倍率设为115倍、将内部透镜的倍率设为0.5倍、将分辨率设定为Full resolution的条件下，以1mm见方的视野测定夹层玻璃用中间膜表面，得到图像。对所得的图像实施平坦化处理及噪音除去处理，再利用Maskdata处理提取仅凸部的高度数据。对所提取的数据区域，使用Guaussian过滤器除去粗大的凹凸后，利用ISO 25178中规定的方法计算面算术平均粗糙度Sa值。在图像处理中使用装置附带的解析软件“Vision64”。就平坦化处理及噪音除去处理的条件而言，作为第一处理，在解析条件“Tilt only(Plane Fit)”下进行AnalysisToolbox上的“Terms Removal(F-Operator)”处理，作为第二处理，在解析条件“Filtertype：Sigma”及“Filter size：5”下进行“Statistic Filter”处理，再选择解析条件“Legacy”并且选择RestoreEdge条件，使Iteration条件设定为充分进行数据补充的值来进行“data Restore”处理。作为提取仅凸部的图像数据的第三工序，将“Mask data”处理作为解析条件，按照在Histogram Mask条件下所示的直方图的高度达到0.2～-0.2μm之间的方式确定阈值，在“Mask：Left”条件下提取阈值以上的高度区域数据。为了除去粗大的凹凸，作为第四处理，在解析条件“Short wavelength pass条件下、order：2、Type：Regular、Longwavelength cutoff：0.025mm”且advace setup为初始条件下进行“Gaussian RegressionFilter”处理。对进行了第一处理～第三处理的图像数据在解析条件“Removal tilt：True”下进行了作为第四处理的“S parameters-height”处理，并将结果所得的“Sa”作为面算术平均粗糙度Sa值。

从夹层玻璃用中间膜的10cm见方中以使各测定点远离3cm以上的方式测定9点，并将其平均值作为Sa值。

(4-2)Rz值的测定

利用依据JIS B 0601(1994)的方法，测定所得的中间膜的双面的十点平均粗糙度(Rz)。使用小坂研究所公司制“Surfcorder SE300”作为测定机，在测定时的触针计条件为截止值＝2.5mm、基准长度＝2.5mm、评价长度＝12.5mm、触针的前端半径＝2μm、前端角度＝60°、测定速度＝0.5mm/s的条件下进行测定。测定时的环境为23℃及30RH％下。移动触针的方向设定为与片材的流动方向平行的方向。

(实施例2、3、比较例1、2)

按照得到所需Rz值的方式调整在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的喷磨剂的种类、凹凸形状转印时的压制压力，除此以外，与实施例1同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(实施例4)

(1)树脂组合物的制备

相对于将平均聚合度为1700的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得的聚乙烯醇缩丁醛(乙酰基量为1摩尔％、缩丁醛基量为69.1摩尔％、羟基量为30摩尔％)100质量份，添加40质量份的作为增塑剂的三乙二醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)，利用混炼机进行充分混炼，得到树脂组合物。

(2)夹层玻璃用中间膜的制作

将所得的树脂组合物使用挤出机进行挤出，由此得到均匀厚度的夹层玻璃用中间膜。

(3)第一形状的赋予

利用与实施例3同样的方法，对夹层玻璃用中间膜的表面赋予第一形状。

(4)第二形状的赋予

利用下述的步骤对赋予了第一形状的夹层玻璃用中间膜的表面赋予底部连续的槽形状的凹凸。将由使用三角形斜线型磨机对表面施以研磨加工后的金属辊和具有45～75的JIS硬度的橡胶辊构成的一对辊用作凹凸形状转印装置，将赋予第一形状后的夹层玻璃用中间膜通过该凹凸形状转印装置，对夹层玻璃用中间膜的第一表面赋予平行而等间隔地形成有底部连续的槽形状即凹部的凹凸。作为此时的转印条件，将夹层玻璃用中间膜的温度调整为70℃、将辊温度调整为140℃、将线速调整为10m/分钟、将压制线压调整为1～100kN/m。接着，对夹层玻璃用中间膜的第二表面也实施同样的操作，赋予底部连续的槽形状的凹部。此时，赋予到第一表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部与赋予到第二表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部的交叉角度为20°。所得的夹层玻璃中间膜的厚度为760μm。

(5)赋予第二形状后的第一表面及第二表面的凹凸的测定

(5-1)Sa值的测定

使用三维白色光干涉型显微镜(Bruker AXS公司制、ContourGT-K)，在将物镜的倍率设为115倍、将内部透镜的倍率设为0.5倍、将分辨率设定为Full resolution的条件下，以1mm见方的视野测定夹层玻璃用中间膜表面，得到图像。使用三维白色光干涉型显微镜(Bruker AXS公司制、ContourGT-K)，在将物镜的倍率设为115倍、将内部透镜的倍率设为0.5倍、将分辨率设定设为Full resolution的条件下，以1mm见方的视野测定夹层玻璃用中间膜表面，得到图像。对所得的图像实施平坦化处理及噪音除去处理，再利用Maskdata处理提取仅凸部的高度数据。对所提取的数据区域，使用Guaussian过滤器除去粗大的凹凸后，利用ISO 25178中规定的方法计算面算术平均粗糙度Sa值。在图像处理中使用装置附带的解析软件“Vision64”。就平坦化处理及噪音除去处理的条件而言，作为第一处理，在解析条件“Tilt only(Plane Fit)”下进行Analysis Toolbox上的“Terms Removal(F-Operator)”处理，作为第二处理，在解析条件“Filter type：Sigma”及“Filter size：5”下进行“Statistic Filter”处理，再选择解析条件“Legacy”并且选择RestoreEdge条件，使Iteration条件设定为充分进行数据补充的值来进行“data Restore”处理。作为提取仅凸部的图像数据的第三工序，将“Mask data”处理作为解析条件，按照在Histogram Mask条件下所示的直方图的高度达到0.2～-0.2μm之间的方式确定阈值，在“Mask：Left”条件下提取阈值以上的高度区域数据。为了除去粗大的凹凸，作为第四处理，在解析条件“Shortwavelength pass条件下、order：2、Type：Regular、Long wavelength cutoff：0.025mm”且advace setup为初始条件下进行“Gaussian Regression Filter”处理。对进行了第一处理～第三处理的图像数据在解析条件“Removal tilt：True”下进行了作为第四处理的“Sparameters-height”处理，并将结果所得的“Sa”作为面算术平均粗糙度Sa值。

从夹层玻璃用中间膜的10em见方中以使各测定点远离3cm以上的方式测定9点，并将其平均值作为Sa值。

(5-2)头顶部Sa值的测定

使用三维白色光干涉型显微镜(Bruker AXS公司制、ContourGT-K)，在将物镜的倍率设为115倍、将内部透镜的倍率设为0.5倍、将分辨率设定为Full resolution的条件下，以1mm见方的视野测定夹层玻璃用中间膜表面，得到图像。在图像处理中使用装置附带的解析软件“Vision64”。就平坦化处理及噪音除去处理的条件而言，作为第一处理，在解析条件“Tilt only(Plane Fit)”下进行Analysis Toolbox上的“Terms Removal(F-Operator)”处理，作为第二处理，在解析条件“Filter type：Sigma”及“Filter size：5”下进行“Statistic Filter”处理，再选择解析条件“Legacy”并且选择RestoreEdge条件，使Iteration条件设定为充分进行数据补充的值来进行“data Restore”处理。作为提取仅凸部的图像数据的第三工序，将“Mask data”处理作为解析条件，按照在Histogram Mask条件下所示的直方图的高度达到0.2～-0.2μm之间的方式确定阈值，在“Mask：Left”条件下提取阈值以上的高度区域数据。为了除去粗大的凹凸，作为第四处理，在解析条件“Shortwavelength pass条件下、order：2、Type：Regular、Long wavelength cutoff：0.025mm”且advace setup为初始条件下进行“Gaussian Regression Filter”处理。对进行了第一处理～第三处理的图像数据在解析条件“Removal tilt：True”下进行了作为第四处理的“Sparameters-height”处理，并将结果所得的“Sa”作为面算术平均粗糙度Sa值。从夹层玻璃用中间膜的10cm见方中以使各测定点远离3cm以上的方式测定9点，并将其平均值作为Sa值。

(5-3)Rz值的测定

利用依据JI S B 0601(1994)的方法，测定所得的中间膜的双面的十点平均粗糙度(Rz)。使用小坂研究所公司制“Surfcorder SE300”作为测定机，在测定时的触针计条件为截止值＝2.5mm、基准长度＝2.5mm、评价长度＝12.5mm、触针的前端半径＝2μm、前端角度＝60°、测定速度＝0.5mm/s的条件下进行测定。测定时的环境为23℃及30RH％下。移动触针的方向设定为与刻线形状的槽方向垂直的方向。

(5-4)Sm的测定

使用光学显微镜(OLYMPUS公司制、DSX-100)，观察所得的夹层玻璃用中间膜的第一表面及第二表面(观察范围4mm×4mm)，测定邻接的凹部的间隔后，计算邻接的凹部的最底部间的最短距离的平均值，由此测定凹部的间隔Sm。

(5-5)凸部的旋转半径R的测定

利用以下方法来测定凸部的旋转半径R：将中间膜在相对于刻线状的凹部的方向垂直的方向且膜厚度方向上进行切断，使用显微镜(例如奥林巴斯公司制“DSX-100”)观察其截面，以277倍的测定倍率进行拍摄，进一步地在按照50μ/20mm放大表示拍摄图像的状态下，使用附带软件内的测量软件，描绘内切于凸形状的顶点的圆，并将此时的该圆的半径作为该凸部的前端的旋转半径。测定时的环境为23℃及30RH％下。

(实施例5～8)

按照表1所示那样变更在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的微细喷磨剂的种类，按照表1所示那样变更赋予第二形状时的压花形状及间距宽度，此外以得到所需粗糙度的方式将赋予第二形状时的压制线压在1～100kN/m的范围内调节，除此以外，与实施例4同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用以下的方法对实施例1～8及比较例1、2中得到的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表1所示。

将实施例及比较例中所得的夹层玻璃用中间膜切断成纵150mm、横150mm的大小，得到试验片。将2片所得的试验片重叠，并在其上隔着作为脱模处理而对基材的纸实施了硅酮涂敷的脱模纸放置玻璃板(重量5.8kg)。在该状态下，在调整为温度30℃、湿度30％的恒温恒湿层中放置48小时。之后，使2片试验片的端部2cm剥离，将2片试验片端部分别用15cm宽的夹具进行固定。依据JIS K-6854-3(1999)，将剥离速度设为50cm/分钟，在温度23℃、湿度30％的环境下测定2片试验片间的180°剥离强度，计算剥离距离从50mm到200mm为止的剥离强度的平均值(N/15cm)。除此以外的条件依据JIS K-6854-3(1994)进行。将其作为夹层玻璃用中间膜的自粘合力。

予以说明，为了通过运送夹层玻璃用中间膜的机械或人力进行剥离，自粘合力优选为20N/15cm以下、更优选为13N/15cm以下、进一步优选为10N/15cm以下。

(实施例9)

(1)树脂组合物的制备

相对于将平均聚合度为1700的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得的聚乙烯醇缩丁醛(乙酰基量为1摩尔％、缩丁醛基量为69.1摩尔％、羟基量为30摩尔％)100质量份，添加40质量份的作为增塑剂的三乙二醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)，利用混炼机进行充分混炼，得到树脂组合物。

(2)夹层玻璃用中间膜的制作及第一形状的赋予

按照上述制造例2，成膜夹层玻璃用中间膜，并同时赋予第一形状。

即，在控制了熔体破坏现象的压花赋予法中，在模具的每单位宽度的挤出量为440kg/hr·m、刚自模具离开后的膜表面温度为200℃、模入口的树脂压力为80kgf/cm²、将膜冷却的水槽内的水温为20℃～30℃的条件下，成膜夹层玻璃用中间膜，与此同时对其双面赋予第一形状。将此时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离设为50mm。

所得的夹层玻璃用中间膜的厚度为760μm。另外，利用与实施例1同样的方法测定Sa值及Rz值。

(实施例10、11、比较例3)

按照表2所示那样设定赋予第一形状时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离，除此以外，与实施例9同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(实施例12)

(1)树脂组合物的制备

相对于将平均聚合度为1700的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得的聚乙烯醇缩丁醛(乙酰基量为1摩尔％、缩丁醛基量为69.1摩尔％、羟基量为30摩尔％)100质量份，添加40质量份的作为增塑剂的三乙二醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)，利用混炼机进行充分混炼，得到树脂组合物。

(2)夹层玻璃用中间膜的制作及第一形状的赋予

按照上述制造例2，成膜夹层玻璃用中间膜，并同时赋予第一形状。

按照表2所示那样设定从模具到冷却水槽的表面为止的距离，除此以外，与实施例9同样地制造夹层玻璃用中间膜，并对其双面赋予第一形状。

所得的夹层玻璃用中间膜的厚度为760μm。另外，利用与实施例1同样的方法测定Sa值及Rz值。

(3)第二形状的赋予

利用下述的步骤对赋予了第一形状的夹层玻璃用中间膜的表面赋予底部连续的槽形状的凹凸。将由使用三角形斜线型磨机对表面施以研磨加工后的金属辊和具有45～75的JI S硬度的橡胶辊构成的一对辊用作凹凸形状转印装置，将赋予第一形状后的夹层玻璃用中间膜通过该凹凸形状转印装置，对夹层玻璃用中间膜的第一表面赋予平行而等间隔地形成有底部连续的槽形状即凹部的凹凸。作为此时的转印条件，将夹层玻璃用中间膜的温度调整为70℃、将辊温度调整为140℃、将线速设调整为10m/分钟、将压制线压设调整为1～100kN/m。接着，对夹层玻璃用中间膜的第二表面也实施同样的操作，赋予底部连续的槽形状的凹部。此时，赋予到第一表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部与赋予到第二表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部的交叉角度为20°。

在赋予第二形状后，利用与实施例4同样的方法测定第一表面及第二表面的凹凸。

(实施例13～16、比较例4～6)

按照表2所示那样变更赋予第一形状时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离，按照表2所示那样变更赋予第二形状时的压花形状及间距宽度，此外以得到所需粗糙度的方式将赋予第二形状时的压制线压在1～100kN/m的范围内进行调节，除此以外，与实施例12同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用与实施例1同样的方法，对实施例9～16及比较例3～6中所得的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表2所示。

(实施例17、18)

按照表3所示的组成变更所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成，调整在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的喷磨剂的种类、凹凸形状转印时的压制压力，以得到所需Rz值，除此以外，与实施例1同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行其双面的凹凸的测定。

(实施例19～21)

按照表3所示的组成变更所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成，按照表3所示那样变更在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的微细喷磨剂的种类，并按照表3所示那样变更赋予第二形状时的压花形状及间距宽度，此外以得到所需粗糙度的方式将赋予第二形状时的压制线压在1～100kN/m的范围内进行调节，除此以外，与实施例4同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用与实施例1同样的方法，对实施例17～21中所得的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表3所示。

表3

(实施例22、23)

按照表4所示的组成变更所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成，并按照表4所示那样设定赋予第一形状时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离，除此以外，与实施例9同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行其双面的凹凸的测定。

(实施例24)

按照表4所示的组成变更所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成，按照表4所示那样变更赋予第一形状时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离，按照表4所示那样变更赋予第二形状时的压花形状及间距宽度，此外以得到所需粗糙度的方式将赋予第二形状时的压制线压在1～100kN/m的范围内进行调节，除此以外，与实施例12同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用与实施例1同样的方法，对实施例22～24中所得的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表4所示。

表4

(实施例25)

(保护层用树脂组合物的制备)

相对于将平均聚合度为1700的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得的聚乙烯醇缩丁醛(乙酰基量为1摩尔％、缩丁醛基量为69摩尔％、羟基量为30摩尔％)100质量份，添加36质量份的作为增塑剂的三乙二醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)。利用混炼机充分地混炼，得到保护层用树脂组合物。

(中间层用树脂组合物的制备)

相对于将平均聚合度为3000的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得的聚乙烯醇缩丁醛(乙酰基量为12.5摩尔％、缩丁醛基量为64.2摩尔％、羟基量为23.3摩尔％)100质量份，添加76.5质量份的作为增塑剂的三乙二醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)，利用混炼机进行充分混炼，得到中间层用树脂组合物。

(夹层玻璃用中间膜的制作)

通过使用共挤出机将所得的中间层用树脂组合物和保护层用树脂组合物共挤出，从而得到依次层叠有包含保护层用树脂组合物的第一保护层、包含中间层用树脂组合物的中间层、及包含保护层用树脂组合物的第二保护层的3层结构的夹层玻璃用中间膜。予以说明，在赋予凹凸后所得的夹层玻璃用中间膜中，以使第一保护层及第二保护层的厚度分别为350μm、中间层的厚度为100μm的方式设定挤出条件。

之后，调整在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的喷磨剂的种类、凹凸形状转印时的压制压力，以得到所需Rz值，除此以外，与实施例1同样地对夹层玻璃用中间膜赋予凹凸，并进行了其双面的凹凸的测定。

(实施例26、比较例7～8)

调整在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的喷磨剂的种类、凹凸形状转印时的压制压力，以得到所需Rz值，除此以外，与实施例25同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(实施例27)

调整在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的喷磨剂的种类、凹凸形状转印时的压制压力，以得到所需Rz值，除此以外，与实施例25同样地制造夹层玻璃用中间膜，并赋予了第一形状。

利用下述的步骤对赋予了第一形状的夹层玻璃用中间膜的表面赋予底部连续的槽形状的凹凸。将由使用三角形斜线型磨机对表面施以研磨加工后的金属辊和具有45～75的JIS硬度的橡胶辊构成的一对辊用作凹凸形状转印装置，将赋予第一形状后的夹层玻璃用中间膜通过该凹凸形状转印装置，对夹层玻璃用中间膜的第一表面赋予平行而等间隔地形成有底部连续的槽形状即凹部的凹凸。作为此时的转印条件，将夹层玻璃用中间膜的温度调整为70℃、将辊温度调整为140℃、将线速调整为10m/分钟、将压制线压设调整为1～100kN/m。接着，对夹层玻璃用中间膜的第二表面也实施同样的操作，赋予底部连续的槽形状的凹部。此时，赋予到第一表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部与赋予到第二表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部的交叉角度为20°。

(实施例28～33、比较例9)

按照表6、表7所示的组成变更所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成，按照表6、表7所示那样变更在用于制造赋予第一形状的压花辊的压花辊制造工序3中所使用的微细喷磨剂的种类，按照表6、表7所示那样变更赋予第二形状时的压花形状及间距宽度，此外以得到所需粗糙度的方式将赋予第二形状时的压制线压在1～100kN/m的范围内进行调节，除此以外，与实施例27同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用与实施例1同样的方法，对实施例25～33、比较例7～9中所得的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表5～表7所示。

表5

表6

表7

(实施例34)

将所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成变更为表8所示的组成，除此以外，与实施例25同样地得到中间层用树脂组合物及保护层用树脂组合物。通过使用共挤出机将所得的中间层用树脂组合物和保护层用树脂组合物共挤出，从而得到依次层叠有包含保护层用树脂组合物的第一保护层、包含中间层用树脂组合物的中间层、及包含保护层用树脂组合物的第二保护层的3层结构的夹层玻璃用中间膜。此时，按照上述制造例2，成膜夹层玻璃用中间膜，并同时赋予了第一形状。

即，在控制了熔体破坏现象的压花赋予法中，在模具的每单位宽度的挤出量为440kg/hr·m、刚自模具离开后的膜表面温度为200℃、模入口的树脂压力为80kgf/cm²、将膜进行冷却的水槽内的水温为20℃～30℃的条件下，成膜夹层玻璃用中间膜，并同时对其双面赋予第一形状。将此时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离设为100mm。

所得的夹层玻璃用中间膜的第一保护层及第二保护层的厚度分别为350μm、中间层的厚度为100μm。另外，利用与实施例1同样的方法测定Sa值及Rz值。

(实施例35、36、比较例10)

按照表8所示那样设定赋予第一形状时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离，除此以外，与实施例34同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用与实施例1同样的方法，对实施例34～36、比较例10中所得的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表8所示。

表8

(实施例37)

(夹层玻璃用中间膜的制作及第一形状的赋予)

与实施例34同样地成膜夹层玻璃用中间膜，并同时赋予了第一形状。

(第二形状的赋予)

利用下述的步骤对赋予了第一形状的夹层玻璃用中间膜的表面赋予底部连续的槽形状的凹凸。将由使用三角形斜线型磨机对表面施以研磨加工后的金属辊和具有45～75的JIS硬度的橡胶辊构成的一对辊用作凹凸形状转印装置，将赋予第一形状后的夹层玻璃用中间膜通过该凹凸形状转印装置，对夹层玻璃用中间膜的第一表面赋予平行而等间隔地形成有底部连续的槽形状即凹部的凹凸。作为此时的转印条件，将夹层玻璃用中间膜的温度调整为70℃、将辊温度调整为140℃、将线速调整为10m/分钟、将压制线压设调整为1～100kN/m。接着，对夹层玻璃用中间膜的第二表面也实施同样的操作，赋予底部连续的槽形状的凹部。此时，赋予到第一表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部与赋予到第二表面的底部连续的槽形状(刻线状)的凹部的交叉角度为20°。在赋予第二形状后，利用与实施例4同样的方法测定第一表面及第二表面的凹凸。

(实施例38、比较例11)

按照表9所示的组成变更所使用的聚乙烯醇缩丁醛的组成，按照表9所示那样变更赋予第一形状时的从模具到冷却水槽的表面为止的距离，按照表9所示那样变更赋予第二形状时的压花形状及间距宽度，此外以得到所需粗糙度的方式将赋予第二形状时的压制线压在1～100kN/m的范围内进行调节，除此以外，与实施例37同样地制造夹层玻璃用中间膜，并进行了其双面的凹凸的测定。

(评价)

利用与实施例1同样的方法，对实施例37、38、比较例11中所得的夹层玻璃用中间膜进行了自粘合力的评价。结果如表9所示。

表9

产业上的可利用性

根据本发明，可以提供即使在层叠状态下进行保管也不会自粘合且能够容易地进行剥离的夹层玻璃用中间膜、使用该夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃、及该夹层玻璃用中间膜的制造方法。

符号说明

1 任意选择的一个凹部

2 与任意选择的一个凹部邻接的凹部

3 与任意选择的一个凹部邻接的凹部

A 凹部1与凹部2的间隔

B 凹部1与凹部3的间隔

10 夹层玻璃用中间膜

11 第一表面的底部连续的槽形状的凹部

12 第二表面的底部连续的槽形状的凹部

20 第一表面或第二表面的凹凸

21 底部连续的槽形状的凹部

22 凸部

Claims (9)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其特征在于，其在至少一个表面具有多个凹部，

在所述具有凹部的表面，多个凹部具有底部连续的槽形状，

所述具有凹部的表面的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为200nm以上且3000nm以下。

2.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，所述具有凹部的表面的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为250nm以上。

3.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，所述具有凹部的表面的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为588nm以下。

4.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，所述具有凹部的表面的、凹部的间隔Sm为400μm以下。

5.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，邻接的底部连续的槽形状的凹部平行且规则地并列。

6.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，在所述具有凹部的表面还具有多个凸部，所述凸部的头顶部的依据ISO 25178测定的面算术平均粗糙度Sa为200nm以上。

7.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，其在双面具有多个凹部，

所述双面的凹部具有底部连续的槽形状，一面所具有的所述底部连续的槽形状的凹部与另一面所具有的所述底部连续的槽形状的凹部的交叉角θ为10°以上。

8.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其特征在于，在所述具有凹部的表面还具有多个凸部，所述凸部的旋转半径R为200μm以下。

9.一种夹层玻璃，其特征在于，在一对玻璃板之间层叠有权利要求1、2、3、4、5、6、7或8所述的夹层玻璃用中间膜。

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