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CN105986142A - 灰金合金 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金，其包含以重量％表示，75.0‑76.5％Au、15‑23％Pd、0.5‑5％Rh、0‑7％Pt和0‑5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。

Description

灰金合金
发明领域
本发明涉及无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金。本发明还涉及包含至少一个由该合金制成的组件的时钟或珠宝件。
发明背景
市场上存在两种主要类型的灰金合金：其中金的增白金属为镍的合金，和其中该金属为钯的那些。然而，包含镍的合金越来越少使用，由于其在与皮肤接触时的引起过敏性能，这排除了它们在外部时钟组件中的使用。因此，钯合金用于该功能。
意欲用于制表业和珠宝领域中的灰金合金必须满足两个约束条件，首先涉及它们的亮度/白度，其次涉及它们的变形能力。因此，它们必须具有纯白色颜色和亮度以及优异的延展性和耐腐蚀性。更具体而言，所需灰金合金必须具有L*a*b色空间(CIE 1976)中使得L≥80,a*<1.5且b*<7，优选b*<6，更优选b*<5的值，和140HV至225HV的维氏硬度，最低值对变形而言是最有利的。
由于钯的增白效果小于镍的，这些合金必需具有高钯含量，这降低了它们的机械性能。另外，通常使用镀铑改进合金的颜色和反射率，以增强当合金用于底座时珠宝的亮度。
该镀铑是一个大的长期缺点，因为约1-5μm的镀铑层最终总是被磨损掉。因此，售后服务面对昂贵的再镀操作，因为需要掩蔽合金与铑改进层之间的色差。
这些颜色可通过上文提到的几个参数对比。
EP专利1010768涉及具有12-14％的钯含量，以及包含铜的18克拉灰金合金，其得到L*a*b色空间中使得1.8<a*<2.3且7<b*<10的值。
EP专利1227166涉及包含铜和锰的18克拉无钯、灰金合金，其得到L*a*b色空间中使得2.6<a*<6且10<b*<13的值。
EP专利1245688涉及具有5-7％的钯含量，还包含铜和银的18克拉灰金合金，其得到L*a*b体系中使得1.5<a*<4.5且10.5<b*<15.2的色值。
这三个专利中所述合金的a*和b*色值太高而不需要通过镀铑改进表面。
EP专利申请2546371涉及具有2-12％的钯含量和13-23％的铬含量的18克拉灰金合金，其得到L*a*b色空间中使得0.25<a*<0.7且3<b*<4.2的值。
WO专利申请2010/127458涉及具有18-24％的钯含量和1-6％的包含Zr、Nb或Mn的各种元素含量的18克拉灰金合金，其得到L*a*b色空间中使得1.1<a*<1.5且4.5<b*<5.7的值。
后两个专利申请中所述合金具有足够的a*和b*色值以不需要通过镀铑改进表面。然而，这些合金的硬度太高(参见下表1和2中的合金No.2(370HV)和3(276HV))而不能确保在制造方法中在变形期间容易使用。
发明概述
因此，本发明的目的是通过提供无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金而充分改进灰金合金，从而可消除镀铑而不降低合金的变形性性能。
因此，本发明的目的是通过提供无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金而充分改进灰金合金，其变形性容许通过冷轧和拉伸技术转变而不具有裂化的风险并且其生产是经济的。
本发明的另一目的是提供无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金，所述合金提供具有足够白度的颜色与亮度之间的有利折衷以满足外部表部件领域的美学要求，由此避免镀铑操作，并且在热处理、软钎焊、熔焊、熔融和激光蚀刻期间是耐氧化的。
本发明的另一目的是提供无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金，所述合金容易抛光且在抛光以后具有高白度。
为此，本发明涉及无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的灰金合金，其包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、15-23％Pd、0.5-5％Rh、0-7％Pt和0-5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。
用符合上述定义的合金，得到满足关于意欲用于制表业和珠宝领域中的合金的所有标准，特别是关于颜色和亮度以及不具有裂化风险而冷变形的能力。这与优异的耐腐蚀性结合。
本发明还涉及时钟或珠宝件，其包含至少一个由如上文所定义的合金制成的组件。该组件为例如表壳、刻度盘、手镯或表带、手镯扣、珠宝或配件。
本发明还涉及如上文所定义的合金在时钟或珠宝件中的用途。
优选实施方案详述
本发明合金为无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锰、无锆、无铬且无铌的灰金合金。
根据第一实施方案，金合金为18克拉合金且包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、15-23％Pd、0.5-5％Rh、0-7％Pt和0-5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。如果存在的话，铂的百分数为0.5-7％。
根据第二实施方案，金合金为18克拉合金且包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、17-22.5％Pd、0.5-4％Rh、0-6％Pt和0-5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。如果存在的话，铂的百分数为0.5-6％。
根据第三实施方案，金合金为18克拉合金且包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、18-22.5％Pd、1.5-3％Rh、0-4％Pt和0-4％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。如果存在的话，铂的百分数为1-4％。
根据第四实施方案，金合金为18克拉合金且包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、19-22％Pd、1.5-3％Rh、0-4.5％Pt和0-4.5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。如果存在的话，铂的百分数为1-4.5％。
根据第五实施方案，金合金为18克拉合金且包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、19-21.5％Pd、1.5-3％Rh、0-4％Pt和0-4％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。如果存在的话，铂的百分数为1-4％。
根据以上实施方案的变化方案，金合金包含元素Ir、Ti中的至少一种，其中各元素的比例为0.002-1重量％。
在其中合金包含Ir的变化方案中，Ir的比例优选为0.01-1重量％。
在其中合金包含Ti的变化方案中，Ti的比例优选为20-500ppm。
在其中合金包含Re的变化方案中，Re的比例优选为0.002-1重量％，更优选接近0.002重量％。
在其中合金包含In的变化方案中，铟的比例优选为1-4重量％。
在其中合金包含Ga的变化方案中，Ga的比例优选为0.2-2重量％。
在其中合金包含B的变化方案中，B的比例优选为0.002-1重量％，更优选0.005-0.03重量％。
在其中合金包含Ru的变化方案中，Ru的比例优选为0.002-1重量％，更优选0.008-0.015重量％。
本发明金合金特别用于生产时钟或珠宝件。在该应用中，该合金避免了对镀铑的需要，所述镀铑在制表业和珠宝领域中常用于赋予处理部件足够的白色和亮度。
为制备本发明灰金合金，程序如下：
合金组合物中涉及的主要元素具有999-999.9‰的纯度且为脱氧的。
将合金组合物的元素置于坩埚中并加热直至元素熔融。
加热在密封感应电炉中在氮气分压下进行。
然后将熔融的合金倒入锭模中。
在固化以后，将锭水硬化。
然后将硬化的锭冷轧，然后退火。各退火期间的应变硬化速率为66-80％。
各退火操作持续20-30分钟并在900℃下在包含N2和H2的还原气氛中进行。
各退火之间的冷却通过水骤冷实现。
以下实施例根据上表1中所述条件制备且都涉及18克拉灰金合金和市场上可得到的合金的颜色参比。所述比例以重量％表示。
表1
N° Au. Pd. Pt. Rh. Ag. Ga. Fe. B. Cu. Ru. Ir. Cr. Mn. Zr. Nb. In. Ti.
1(对比例) 75.1 24.9
2(对比例) 75.1 7 3 14.9
3(对比例) 75.1 19 1.9 2 2
4(对比例) 75.1 15 6 3.9
5(对比例) 75.1 21 0.5 3.4
6(对比例) 75.5 15 9 0.5
7(对比例) 75.5 14 5 0.5 5
8(本发明) 76 16 7 1
9(对比例) 75 24 1 0.01
10(本发明) 75 23 2 0.01
11(对比例) 75 23 2 0.01
12(对比例) 76.5 7.5 15 1 0.01
13(本发明) 75.1 20.9 2 2 0.01
14(本发明) 75.1 22.9 2 0.01
15(对比例) 75.1 20.9 4
16(本发明) 75.1 17.9 5 2 0.01
17(本发明) 75.1 21.9 3 0.01
18(本发明) 75.1 18.9 3 3 0.01
19(本发明) 75.1 18.3 5 1.6 0.01
20(本发明) 75.1 21.3 2 1.6 0.01
21(本发明) 75.5 20.5 1.99 2 0.01 0.01
22(对比例) 100
下表2描述在表1的实施例No 1至No 22中得到的合金的各种性能。
表2特别提供关于合金在退火状态下的维氏硬度和在三轴坐标体系中测量的颜色的指示。
该三维测量体系称为CIELab，其中CIE为International Commission onIllumination和三坐标轴的Lab的首字母缩写；L轴测量白色-黑色分量(黑色＝0；白色＝100)，a轴测量红色-绿色分量(红色＝正值+a；绿色＝负值-a)，且b轴测量黄色-蓝色分量(黄色＝正值+b；蓝色＝负值-b)(参见International Commission on Illumination建立的ISO 7724标准)。
比色值用MINOLTA CM 3610d设备在以下条件下测量：
发光体：D65
倾角：10°
测量：SCI+SCE(包括+不包括的镜面分量)
UV：100％
焦距：4mm
校准：黑体和白体
表2
N° L a* b* HV
1(对比例) 80.4 1.2 4.4 117
2(对比例) 80.9 0.3 2.6 370
3(对比例) 81.2 1.0 3.9 276
4(对比例) 82.6 1.5 6.6 122
5(对比例) 80.3 1.4 5.3 114
6(对比例) 80.6 1.2 5.0 122
7(对比例) 80.7 1.4 5.7 128
8(本发明) 80.7 1.2 5.0 169
9(对比例) 80.0 1.3 5.1 129
10(本发明) 80.6 1.2 4.8 147
11(对比例) 79.9 1.2 5.1 75
12(对比例) 80.6 1.4 6.2 130
13(本发明) 80.6 1.2 4.6 149
14(本发明) 80.3 1.2 4.7 174
15(对比例) 79.8 1.2 4.6 103
16(本发明) 81.0 1.1 4.6 175
17(本发明) 80.8 1.2 4.6 211
18(本发明) 80.9 1.2 4.6 202
19(本发明) 81.1 1.2 4.6 147
20(本发明) 80.7 1.2 4.7 162
21(本发明) 80.5 1.2 4.6 147
22(对比例) 90.2 1.0 2.1 -
合金No1为二元18克拉Au-Pd合金。
合金No2和No 3为现有技术合金且具有过大硬度的缺点。
合金No4(具有15％Pd的18克拉金)和No 5(具有21％Pd的18克拉金)为市场基准。
合金No22为镀铑的比色参比。
开发了本发明18克拉灰金合金并在变形中测试以满足关于意欲用于制表业和珠宝领域中的合金要求的亮度/白度和变形能力的双重约束条件，即具有使得L≥80，a*<1.5且b*<5的色值，和140HV至225HV，优选140HV至180HV的维氏硬度。
对比例的合金不满足该双重约束条件。

Claims (17)

1.灰金合金，其为无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬且无锰的，且包含以重量％表示，以下元素：
75.0-76.5％Au，
15-23％Pd，
0.5-5％Rh，
0-7％Pt，
0-5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，
合金的所有元素各自的百分数合计达100％。
2.根据权利要求1的灰金合金，其包含以重量％表示，0.5-7％Pt。
3.根据权利要求1的灰金合金，其包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、17-22.5％Pd、0.5-4％Rh、0-6％Pt和0-5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。
4.根据权利要求3的灰金合金，其包含以重量％表示，0.5-6％Pt。
5.根据权利要求1的灰金合金，其包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、18-22.5％Pd、1.5-3％Rh、0-4％Pt和0-4％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。
6.根据权利要求5的灰金合金，其包含以重量％表示，1-4％Pt。
7.根据权利要求1的灰金合金，其包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、19-22％Pd、1.5-3％Rh、0-4.5％Pt和0-4.5％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。
8.根据权利要求7的灰金合金，其包含以重量％表示，1-4.5％Pt。
9.根据权利要求1的灰金合金，其包含以重量％表示，75.0-76.5％Au、19-21.5％Pd、1.5-3％Rh、0-4％Pt和0-4％的成合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re中的至少一种，所有成合金元素各自的百分数合计达100％。
10.根据权利要求9的灰金合金，其包含以重量％表示，1-4％Pt。
11.根据权利要求1的灰金合金，其特征在于合金包含元素Ir、Ti中的至少一种，其中各元素的比例为0.002-1重量％。
12.根据权利要求1的灰金合金，其特征在于合金包含20-500ppm Ti。
13.根据权利要求1的灰金合金，其特征在于合金包含0.01-1重量％Ir。
14.根据权利要求1的灰金合金，其特征在于合金包含1-4重量％In。
15.时钟或珠宝件，其包含至少一个由根据权利要求1-14中任一项的灰金合金制成的组件。
16.根据权利要求15的时钟或珠宝件，其特征在于组件选自包含表壳、刻度盘、表带、手镯、手镯扣、珠宝和配件的组。
17.根据权利要求1-14中任一项的灰金合金在时钟或珠宝件中的用途。
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