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CN101425583B - 燃料电池膜电极及其制备方法 - Google Patents

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CN101425583B CN2007101242474A CN200710124247A CN101425583B CN 101425583 B CN101425583 B CN 101425583B CN 2007101242474 A CN2007101242474 A CN 2007101242474A CN 200710124247 A CN200710124247 A CN 200710124247A CN 101425583 B CN101425583 B CN 101425583B
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Tsinghua University
Hongfujin Precision Industry Shenzhen Co Ltd
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Abstract

本发明涉及一种燃料电池膜电极及其制备方法。该燃料电池膜电极包括：一质子交换膜及分别设置在该质子交换膜两表面的电极，其中，电极由气体扩散层和催化层组成，催化层设置在气体扩散层与质子交换膜之间，其中，所述的气体扩散层包括一碳纳米管薄膜。该燃料电池膜电极的制备方法具体包括以下步骤：制备一碳纳米管薄膜作为气体扩散层；在上述气体扩散层表面形成一催化层，从而得到一电极；以及提供一质子交换膜，将两个上述电极分别设置在该质子交换膜两个表面，从而得到一燃料电池膜电极。

Description

燃料电池膜电极及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种燃料电池膜电极及其制备方法，尤其涉及一种基于碳纳米管的燃料电池膜电极及其制备方法。
背景技术
燃料电池是一种电化学发电装置，其将燃料及氧化剂气体转化为电能并产生反应产物。相对于碱性电池、锂电池等其它电池系统，燃料电池具有能量转换效率高、对环境污染小、适用范围广、无噪音以及可连续工作等优点，被广泛应用于军事国防及民用的电力、汽车、通信等领域。
燃料电池通常可分为碱性燃料电池、固态氧化物燃料电池、以及质子交换膜燃料电池等。(请参见，Recent advances in fuel cell technology and itsapplication，Journal of Power Sources，V100，P60-66(2001))。其中，质子交换膜燃料电池近年来发展迅速，越来越受到重视。通常，一个燃料电池堆包括多个单独的燃料电池单元，一个单独的燃料电池单元主要包括燃料电池膜电极(Membrane Electrode Assembly，简称MEA)，导流板(Flow Field Plate，简称FFP)，集流板(Current Collector Plate，简称CCP)以及相关的辅助部件，如：鼓风机、阀门、管路等。
燃料电池膜电极(MEA)亦称燃料电池膜电极组，是电池单元的核心部件。燃料电池膜电极通常是由一质子交换膜(Proton Exchange Membrane)和分别设置在质子交换膜两表面的电极组成。通常，电极又包括催化层(Catalyst Layer)和气体扩散层(Gas Diffusion Layer，简称GDL)，且催化层设置在气体扩散层与质子交换膜之间。质子交换膜材料选自全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛树脂磺酸或碳氢化合物。催化层包含有催化剂材料(一般为贵金属颗粒，如：铂、金或钌等)及其载体(一般为碳颗粒，如：石墨、炭黑、碳纤维或碳纳米管)。气体扩散层主要由经过处理的碳布或碳纸构成。
使用上述膜电极的燃料电池工作时，利用其辅助部件通过导流板分别向膜电极中质子交换膜两表面的电极通入一燃料气体(氢气)及氧化剂气体(纯氧气或含氧的空气)。其中，通入燃料气体的电极为阳极，通入氧化剂气体的电极为阴极。在燃料电池一端，氢气进入阳极后，在催化剂作用下，一个氢分子发生如下反应：H2→2H++2e。反应生成的氢离子穿过质子交换膜到达阴极。在燃料电池另一端，氧气进入阴极，同时，电子则通过外电路到达阴极。在催化剂作用下，氧气与氢离子以及电子发生如下反应：1/2O2+2H++2e→H2O。在此电化学反应过程中，电子在外电路连接下形成电流，通过适当的连接可以向负载输出电能。而反应生成的水则通过气体扩散层以及导流板排出。由此可见，气体扩散层材料的选择和制备方法对质子交换膜燃料电池性能有着十分重要的影响。一方面，燃料气体和氧化剂气体由气体扩散层扩散到达催化层。另一方面，反应所必需的电子和反应生成的电子通过气体扩散层与外电路连接传导。
然而，目前的燃料电池膜电极中使用的气体扩散层主要是碳纤维纸。传统的碳纤维纸由碳纤维、木浆、纤维素纤维等可碳化纤维相混合，制成纸浆，然后制成碳纤维纸。一方面，传统的碳纤维纸中，碳纤维分布不均匀，导致碳纤维纸中孔隙结构不够合理，而且比表面积小。该结构缺点制约了气体扩散层均匀扩散反应气体的功能。另一方面，传统的碳纤维纸电阻率大，制约了气体扩散层传导反应所必需的电子和反应生成的电子的功能。这些缺点直接影响了燃料电池膜电极的反应活性等电化学性能。而且，传统的碳纤维纸柔韧性差，不利于加工。
有鉴于此，确有必要提供一种具有更好反应活性的，且易于加工的燃料电池膜电极及其制备方法。
发明内容
一种燃料电池膜电极，其包括：一质子交换膜及分别设置在该质子交换膜两表面的电极，其中，电极由气体扩散层和催化层组成，催化层设置与气体扩散层与质子交换膜之间，其中，所述的气体扩散层包括一碳纳米管薄膜。
所述的碳纳米管薄膜中包括相互缠绕的碳纳米管。
所述的碳纳米管薄膜中，相互缠绕的碳纳米管长度大于10微米。
所述的碳纳米管薄膜中，相互缠绕的碳纳米管之间通过范德华力相互吸引、缠绕，形成网络状结构。
所述的碳纳米管薄膜中，由于碳纳米管相互缠绕，因此具有很好的韧性，可以弯曲折叠成任意形状而不破裂。
所述的碳纳米管薄膜中包括大量的微孔结构，微孔孔径小于100微米。
所述的碳纳米管薄膜厚度为1微米至2毫米。
所述的质子交换膜材料为全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛树脂磺酸或碳氢化合物。
所述的催化层包括贵金属颗粒和碳颗粒。
所述的贵金属颗粒为铂、金或钌。
所述的碳颗粒为石墨、炭黑、碳纤维或碳纳米管。
一种燃料电池膜电极的制备方法，其具体包括以下步骤：制备一碳纳米管薄膜作为气体扩散层；在上述气体扩散层表面形成一催化层，从而得到一电极；以及提供一质子交换膜，将两个上述电极分别设置在该质子交换膜两个表面，从而得到一燃料电池膜电极。
所述的制备碳纳米管薄膜的方法具体包括以下步骤：提供一碳纳米管原料；将上述碳纳米管原料添加到溶剂中并进行絮化处理获得碳纳米管絮状结构；将上述碳纳米管絮状结构从溶剂中分离，并对该碳纳米管絮状结构定型处理形成一碳纳米管薄膜。
所述的絮化处理的方法包括超声波分散处理或高强度搅拌。
所述的溶剂为水或有机溶剂。
所述的分离碳纳米管絮状结构的方法具体包括以下步骤：将上述含有碳纳米管絮状结构的溶剂倒入放有滤纸的漏斗中；静置干燥一段时间从而获得分离的碳纳米管絮状结构。
所述的定型处理具体包括以下步骤：将上述碳纳米管絮状结构置于一容器中；将碳纳米管絮状结构按照预定形状摊开；施加一定压力于摊开的碳纳米管絮状结构薄膜；以及，将溶剂烘干或等溶剂自然挥发后获得碳纳米管薄膜。
所述的分离和定型处理具体包括以下步骤：提供一微孔滤膜及一抽气漏斗；将上述含有碳纳米管絮状结构的溶剂经过微孔滤膜倒入抽气漏斗中；抽滤并干燥后获得碳纳米管薄膜。
所述的燃料电池膜电极的制备方法，进一步包括，将该碳纳米管薄膜切割成预定的尺寸和形状，形成预定尺寸和形状的燃料电池气体扩散层。
所述的在上述气体扩散层表面形成一催化层的方法为喷射法、浸渍法或丝网印刷法。
所述的将电极设置在质子交换膜表面的方法为热压法。
相较于现有技术，所述的燃料电池膜电极中，气体扩散层包括一碳纳米管薄膜，具有以下优点。第一，该碳纳米管薄膜中，碳纳米管各向同性，均匀分布，无规则排列，形成形成大量的均匀分布的微孔结构，且该碳纳米管薄膜具有极大的比表面积。这种结构可以有效且均匀的扩散燃料气体和氧化剂气体。第二，由于碳纳米管本身的电阻率要低于碳纤维的电阻率，所以该碳纳米管薄膜电阻率低，可以有效的传导反应所必需的电子和反应生成的电子。所以，该燃料电池气体扩散层，可改善燃料电池膜电极的反应活性。第三，该碳纳米管薄膜中，由于碳纳米管之间通过范德华力相互吸引、缠绕，形成网络状结构，使得该碳纳米管薄膜具有很好的韧性，可以用来制作各种形状的燃料电池膜电极。
附图说明
图1是本技术方案实施例的燃料电池膜电极结构示意图。
图2是本技术方案实施例的燃料电池膜电极的制备方法的流程示意图。
图3为本技术方案实施例获得的碳纳米管絮状结构的照片。
图4为本技术方案实施例获得的预定形状的碳纳米管薄膜的照片。
图5是本技术方案实施例制备的碳纳米管薄膜折叠后的照片。
图6是本技术方案实施例的燃料电池结构示意图。
具体实施方式
以下将结合附图对本技术方案作进一步的详细说明。
请参阅图1，本技术方案实施例提供一种燃料电池膜电极10，其包括：一质子交换膜12和两个电极14，其中电极14由气体扩散层16和催化层18组成。两个电极14分别设置在该质子交换膜12两表面，且催化层18位于质子交换膜12与气体扩散层16之间。
气体扩散层16包括一碳纳米管薄膜，该碳纳米管薄膜为由多个碳纳米管组成的自支撑结构，且多个碳纳米管之间相互缠绕。该碳纳米管薄膜厚度为1微米至2毫米。该碳纳米管薄膜中，碳纳米管各向同性，均匀分布，无规则排列，形成大量的微孔结构，微孔孔径小于100微米。由于碳纳米管本身的电阻率要低于碳纤维的电阻率，所以该碳纳米管薄膜电阻率低传统的碳纤维纸。该碳纳米管薄膜中，碳纳米管之间通过范德华力相互吸引、缠绕，形成网络状结构，使得该碳纳米管薄膜具有很好的韧性。
催化层18包括贵金属颗粒及碳颗粒。贵金属颗粒为铂、金、钌等，优选地为铂。碳颗粒为石墨、炭黑、碳纤维或碳纳米管等，优选为碳纳米管。贵金属颗粒分散于碳颗粒中，形成催化层18。作为催化材料的贵金属颗粒担载量低于0.5mg/cm2。质子交换膜12材料为全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛树脂磺酸或碳氢化合物等。
请参阅图2，本技术方案实施例还进一步提供燃料电池膜电极10的制备方法，具体包括以下步骤：
步骤一：制备一碳纳米管薄膜作为气体扩散层16。该气体扩散层16的制备方法具体包括以下步骤：
首先，提供一碳纳米管阵列，采用刀片或其他工具将上述碳纳米管从基底刮落，获得碳纳米管原料。其中，碳纳米管一定程度上保持相互缠绕的状态。所述的碳纳米管原料中，碳纳米管长度大于10微米。本实施例提供的碳纳米管阵列为单壁碳纳米管阵列、双壁碳纳米管阵列及多壁碳纳米管阵列中的一种。
本实施例中，碳纳米管阵列的制备方法采用化学气相沉积法，其具体步骤包括：(a)提供一平整基底，该基底可选用P型或N型硅基底，或选用形成有氧化层的硅基底，本实施例优选为采用4英寸的硅基底；(b)在基底表面均匀形成一催化剂层，该催化剂层材料可选用铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)或其任意组合的合金之一；(c)将上述形成有催化剂层的基底在700～900℃的空气中退火约30分钟～90分钟；(d)将处理过的基底置于反应炉中，在保护气体环境下加热到500～740℃，然后通入碳源气体反应约5～30分钟，生长得到碳纳米管阵列，其高度大于100微米。该碳纳米管阵列为多个彼此平行且垂直于基底生长的碳纳米管形成的纯碳纳米管阵列，由于生成的碳纳米管长度较长，部分碳纳米管会相互缠绕。通过上述控制生长条件，该碳纳米管阵列中基本不含有杂质，如无定型碳或残留的催化剂金属颗粒等。本实施例中碳源气可选用乙炔等化学性质较活泼的碳氢化合物，保护气体可选用氮气、氨气或惰性气体。可以理解的是，本实施例提供的碳纳米管阵列不限于上述制备方法，也可以用电弧放电法或激光蒸发法制备的碳纳米管作为原料。
其次，将上述碳纳米管原料添加到一溶剂中并进行絮化处理获得碳纳米管絮状结构。
本实施例中，溶剂可选用水、易挥发的有机溶剂等。絮化处理可通过采用超声波分散处理或高强度搅拌等方法。优选地，本实施例采用超声波分散10～30分钟。由于碳纳米管具有极大的比表面积，相互缠绕的碳纳米管之间具有较大的范德华力。上述絮化处理并不会将碳纳米管原料中的碳纳米管完全分散在溶剂中，碳纳米管之间通过范德华力相互吸引、缠绕，形成网络状结构。
再次，将上述碳纳米管絮状结构从溶剂中分离，并对该碳纳米管絮状结构定型处理形成一碳纳米管薄膜，从而得得到一气体扩散层16。
本实施例中，分离碳纳米管絮状结构的方法具体包括以下步骤：将上述含有碳纳米管絮状结构的溶剂倒入放有滤纸的漏斗中；静置干燥一段时间从而获得分离的碳纳米管絮状结构。请参阅图3，为置于滤纸上的碳纳米管絮状结构。可以看出，碳纳米管相互缠绕成不规则的絮状结构。
本实施例中，定型处理具体包括以下步骤：将上述碳纳米管絮状结构置于一容器中；将碳纳米管絮状结构按照预定形状摊开；施加一定压力于摊开的碳纳米管絮状结构；以及，将碳纳米管絮状结构中残留的溶剂烘干或等溶剂自然挥发后获得碳纳米管薄膜。可以理解，本实施例可通过控制碳纳米管絮状结构摊片的面积来控制碳纳米管薄膜的厚度和面密度。摊片的面积越大，则碳纳米管薄膜14的厚度和面密度就越小。该碳纳米管薄膜厚度为1微米～2毫米，宽度1厘米～10厘米。请参阅图4，为本实施例中获得的碳纳米管薄膜。
另外，上述分离与定型处理步骤也可直接通过抽滤的方式获得碳纳米管薄膜，具体包括以下步骤：提供一微孔滤膜及一抽气漏斗；将上述含有碳纳米管絮状结构的溶剂经过微孔滤膜倒入抽气漏斗中；抽滤并干燥后获得碳纳米管薄膜。该微孔滤膜为一表面光滑、孔径为0.22微米的滤膜。由于抽滤方式本身将提供一较大的气压作用于碳纳米管絮状结构，该碳纳米管絮状结构经过抽滤会直接形成一均匀的碳纳米管薄膜。且，由于微孔滤膜表面光滑，该碳纳米管薄膜容易剥离。
本实施例制备的碳纳米管薄膜中，相互缠绕的碳纳米管之间通过范德华力相互吸引、缠绕，形成网络状结构，使得该碳纳米管薄膜具有很好的韧性。可以折叠成不同形状，易于加工。请参见图5，为本技术方案实施例制备的碳纳米管薄膜折叠后的照片。
本技术领域技术人员应明白，本实施例中，该碳纳米管薄膜还可根据实际需要，切割成任意形状或尺寸，可应用于微型燃料电池中的气体扩散层16，有利于扩大其应用范围。
步骤二：在上述气体扩散层16一表面形成一催化层18，从而得到一电极14。
其中，形成催化层18的方法具体包括以下步骤：
首先，提供一贵金属颗粒与碳颗粒的混合物，并将其投入到一分散液中，再加入水和表面活性剂，分散后形成一催化剂浆料。
作为催化剂材料的贵金属颗粒选自铂、金、钌等，作为载体的碳颗粒选自石墨、炭黑、碳纤维或碳纳米管等。贵金属颗粒担载于碳颗粒载体表面，形成分散的颗粒。贵金属颗粒担载量低于0.5mg/cm2。碳颗粒具有高导电、高比表面积，耐腐蚀性。所述的分散液为将CHF1000树脂溶解到二甲基乙酰胺中得到的，其中，分散液中树脂浓度为5wt％。所述表面活性剂为异丙醇等，可以抑制碳颗粒的凝聚。进一步，制备催化剂浆料前，可以用球磨机对碳颗粒进行长时间球磨，尽可能减小碳颗粒的粒径，来提高碳颗粒在催化剂浆料中的分散性。分散可通过采用超声波分散处理或高强度搅拌等方法实现。
其次，将上述催化剂浆料涂在气体扩散层16一表面，并干燥形成一催化层18。
涂  催化剂浆料可以采用喷射法、浸渍法或丝网印刷法等。涂  催化剂浆料要尽可能使涂  的催化剂浆料致密，均匀。干燥可以通过烘干或烧结的方法，尽可能在低温条件下进行，以便减少催化层18内裂纹和空隙的产生。
步骤三：提供一质子交换膜12，将两个上述电极14分别设置在该质子交换膜12两个表面，从而得到一燃料电池膜电极10。
通过热压的方法，将两个电极14分别与质子交换膜12的两个表面结合，且电极14的催化层18紧贴质子交换膜12的表面，置于气体扩散层16与质子交换膜12之间。质子交换膜12材料为全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛树脂磺酸、碳氢化合物等。
本实施例中气体扩散层16的制备方法具有以下优点：其一，通过将碳纳米管原料进行絮化处理后使碳纳米管相互缠绕，使得制备的碳纳米管薄膜具有很好的韧性；其二，该制备方法可在制备过程中对碳纳米管薄膜的厚度和面密度进行控制，工序简单，易于实际应用。
请参阅图6，本技术方案实施例还进一步提供一燃料电池600，其包括：一膜电极618，两个导流板610，两个集流板612以及相关的辅助部件614。其中，膜电极618包括一质子交换膜602和两个电极604，而电极604又包括一气体扩散层606和一催化层608。两个电极604分别设置在质子交换膜602两表面，且催化层608位于质子交换膜602与气体扩散层606之间。导流板610设置在电极604远离质子交换膜602的表面，用于传导燃料气体、氧化剂气体以及反应产物水。导流板610采用金属或导电碳材料制作，在导流板610的一表面具有一条或多条导流槽616。该导流槽616与气体扩散层606接触，用于导引燃料气体、氧化剂气体和反应产物水。集流板612采用导电材料制作，设置于导流板610的远离质子交换膜602的表面，用于收集和传导反应产生的电子。气体扩散层606为本技术方案实施例制备的碳纳米管薄膜。催化层608包括贵金属颗粒及碳颗粒。贵金属颗粒为铂、金、钌等，优选地为铂。碳颗粒为石墨、炭黑、碳纤维或碳纳米管等，优选地为碳纳米管。质子交换膜602材料为全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛树脂磺酸或碳氢化合物。质子交换膜602用来传导质子，分割燃料气体和氧化剂气体。辅助部件614包括鼓风机、管路、阀门等(图中未标示)。鼓风机通过管路与导流板610相连，用来向燃料电池600提供燃料气体和氧化剂气体。
上述燃料电池600工作时，利用其辅助部件614通过导流板610分别向膜电极618中质子交换膜602两表面的电极604通入一燃料气体(氢气)及氧化剂气体(纯氧气或含氧的空气)。其中，氢气通过导流槽616到达阳极，氧气通过导流槽616到达阴极。在燃料电池600的一端，氢气进入阳极后，通过气体扩散层606与催化层608接触。由于本技术方案实施例中采用碳纳米管薄膜作为气体扩散层606，碳纳米管薄膜中的碳纳米管碳纳米管各向同性，均匀分布，无规则排列，使得碳纳米管薄膜中形成大量的均匀分布的微孔结构，且该碳纳米管薄膜具有极大的比表面积。这种结构可以有效且均匀的扩散氢气，使氢气与催化层608中的贵金属颗粒均匀接触，可以有效的利用催化层608中的贵金属颗粒对氢气进行催化反应。在催化剂材料作用下，一个氢分子发生如下反应：H2→2H++2e。反应生成的氢离子穿过质子交换膜602到达阴极。反应生成的电子则进入外电路。
在燃料电池600另一端，氧气进入阴极，同时，电子则通过外电路到达阴极。在催化剂作用下，氧气与氢离子以及电子发生如下反应：1/2O2+2H++2e→H2O。由于本技术方案实施例中采用的碳纳米管薄膜中含有大量的均匀分布的微孔结构，且该碳纳米管薄膜具有极大的比表面积，因此使得氧气均匀扩散，在催化剂作用下与氢离子以及电子反应，提高了反应活性。另一方面，碳纳米管薄膜优良的导电性使得反应所必需的电子和反应生成的电子通过气体扩散层606迅速传导。而反应生成的水则通过气体扩散层606以及导流板610排出。在此电化学反应过程中，电子在外电路连接下形成电流，通过适当的连接可以向负载输出电能。
另外，本领域技术人员还可在本发明精神内做其他变化，当然，这些依据本发明精神所做的变化，都应包含在本发明所要求保护的范围之内。

Claims (20)

1.一种燃料电池膜电极，其包括：一质子交换膜及分别设置在该质子交换膜两表面的电极，其中电极由气体扩散层和催化层组成，且催化层设置于质子交换膜与气体扩散层之间，其特征在于，所述的气体扩散层包括一碳纳米管薄膜，该碳纳米管薄膜中包括相互缠绕的碳纳米管，相互缠绕的碳纳米管长度大于10微米，且所述的催化层包括碳纳米管和担载于碳纳米管表面的贵金属颗粒。
2.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的碳纳米管薄膜中，碳纳米管各向同性，均匀分布，无规则排列。
3.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的碳纳米管薄膜中，相互缠绕的碳纳米管长度大于100微米。
4.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的碳纳米管薄膜中，相互缠绕的碳纳米管之间通过范德华力相互吸引、缠绕，形成网络状结构。
5.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的碳纳米管薄膜中包括孔径小于100微米的微孔结构。
6.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的气体扩散层厚度为1微米至2毫米。
7.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的质子交换膜材料为全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛树脂磺酸或碳氢化合物。
8.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述贵金属颗粒的担载量低于0.5mg/cm2。
9.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述的贵金属颗粒材料为铂、金或钌。
10.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于，所述碳纳米管薄膜为一由多个碳纳米管组成的自支撑结构。
11.一种如权利要求1所述的燃料电池膜电极的制备方法，其具体包括以下步骤：
提供一碳纳米管原料，且所述的碳纳米管原料中碳纳米管的长度大于10微米；
将上述碳纳米管原料添加到溶剂中并进行絮化处理获得碳纳米管絮状结构；
将上述碳纳米管絮状结构从溶剂中分离，并对该碳纳米管絮状结构定型处理形成一碳纳米管薄膜作为气体扩散层；
提供一贵金属颗粒与碳纳米管的混合物，并将其投入到一分散液中，再加入水和表面活性剂，分散后形成一催化剂浆料，且贵金属颗粒担载于该碳纳米管的表面；
将上述催化剂浆料涂覆在气体扩散层一表面，并干燥形成一催化层，从而得到一电极；以及
提供一质子交换膜，将两个上述电极分别设置在该质子交换膜两表面，从而得到一燃料电池膜电极。
12.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述提供一碳纳米管原料的方法具体包括以下步骤：
提供一平整基底；
在基底表面均匀形成一催化剂层；
将上述形成有催化剂层的基底在700～900℃的空气中退火约30分钟～90分钟；
将处理过的基底置于反应炉中，在保护气体环境下加热到500～740℃，然后通入碳源气体反应约5～30分钟，生长得到碳纳米管阵列；以及
将上述碳纳米管阵列从基底刮落，获得碳纳米管原料。
13.如权利要求12所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述的碳纳米管阵列为单壁碳纳米管阵列、双壁碳纳米管阵列或多壁碳纳米管阵列。
14.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述的絮化处理的方法包括超声波分散处理或高强度搅拌。
15.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述的分离碳纳米管絮状结构的方法具体包括以下步骤：将上述含有碳纳米管絮状结构的溶剂倒入放有滤纸的漏斗中；静置干燥一段时间从而获得分离的碳纳米管絮状结构。
16.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述的定型处理碳纳米管絮状结构的方法具体包括以下步骤：
将上述碳纳米管絮状结构置于一容器中；
将碳纳米管絮状结构按照预定形状摊开；
施加一定压力于摊开的碳纳米管絮状结构；以及
将碳纳米管絮状结构中残留的溶剂烘干或等溶剂自然挥发后获得碳纳米管薄膜。
17.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述的分离和定型处理具体包括以下步骤：
提供一微孔滤膜及一抽气漏斗；
将上述含有碳纳米管絮状结构的溶剂经过微孔滤膜倒入抽气漏斗中；以及
抽滤并干燥后获得碳纳米管薄膜。
18.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，进一步包括：将该碳纳米管薄膜切割成预定的尺寸和形状，形成一预定尺寸和形状的气体扩散层。
19.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，所述将催化剂浆料涂覆在气体扩散层一表面的方法包括喷涂法、浸渍法或丝网印刷法。
20.如权利要求11所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于，通过热压法将电极设置在质子交换膜两表面。
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