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CN101330151A - 燃料电池用电极-膜-框接合体及其制造方法 - Google Patents

燃料电池用电极-膜-框接合体及其制造方法 Download PDF

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CN101330151A
CN101330151A CNA2008102103774A CN200810210377A CN101330151A CN 101330151 A CN101330151 A CN 101330151A CN A2008102103774 A CNA2008102103774 A CN A2008102103774A CN 200810210377 A CN200810210377 A CN 200810210377A CN 101330151 A CN101330151 A CN 101330151A
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frame assembly
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CNA2008102103774A
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川岛勉
川畑德彦
松本敏宏
村田淳
森本隆志
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Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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Abstract

提供燃料电池用电极－膜－框接合体及其制造方法，能够实现在一对隔板之间夹持膜电极接合体的单电池模块中的确实密封，同时在其制造中够实现高产率。在电极－膜－框接合体中，具有：膜电极接合体；第一框体，其配置于所述膜电极接合体的周缘部的一侧的面上；第二框体，其配置于所述膜电极接合体的周缘部的另一侧的面上，且在与所述第一框体之间夹住并保持所述膜电极接合体的周缘部，通过将所述电极－膜－框接合体夹在一对隔板之间进行配置而构成燃料电池的单电池模块。

Description

燃料电池用电极-膜-框接合体及其制造方法
技术领域
本发明涉及固体高分子电解质型燃料电池，特别涉及燃料电池的电极-膜-框接合体的结构及其制造方法。
背景技术
固体高分子电解质型燃料电池(以下是指“PEFC”这种情况)是通过使含有氢的燃料气体和含有空气等氧的氧化剂进行电化学反应，同时发电发热的装置。
这种PEFC最具代表的是，在周缘部上配置垫圈作为用于密封气体的密封部件的高分子电解质膜、通过使该电解质膜的一面与阳极接合并且另一面与阴极接合而构成的电解质膜-电极接合体(下面称为“MEA”)、和由夹持MEA的阳极侧导电隔板和阴极侧导电性隔板构成的、分别向阳极和阴极供应燃料气体和氧化剂气体的气体供给部，在隔板内部与MEA接触的中央部的周缘上形成。
在此，PEFC涉及的重要课题之一就是提高燃料气体和氧化剂气体的利用率。具体而言，因为加工工序方面的制约等原因，MEA具有在垫圈的内缘和电极层的外缘之间产生间隙这样的情况。在具有这种间隙的情况下，在PEFC运行期间燃料气体和氧化剂气体从间隙中漏出，并且漏出的燃料气体和氧化剂气体有时基本上不会暴露在MEA上而是排到外部。结果，燃料气体和氧化剂气体的利用率降低，即导致PEFC的效率(发电效率)下降。为了解决这种问题，例如专利文献1提出由规定树脂材料覆盖且密封MEA的电极层的外缘而形成的垫圈与MEA一体化构成的MEA。另外，其他专利文献提出了垫圈与MEA一体化的各种结构相关技术(例如，参考专利文献2～9)。
[专利文献1](日本)特开2001-155745号公报
[专利文献2]国际公开第2002/043172号小册子
[专利文献3](日本)特开2006-310288号公报
[专利文献4](日本)特开2001-102072号公报
[专利文献5](日本)特开2006-252811号公报
[专利文献6]美国专利申请公开第2004/0096730号说明书
[专利文献7]美国专利第6610435号说明书
[专利文献8]美国专利第6840969号说明书
[专利文献9]美国专利申请公开第2004/0234831号说明书
发明内容
但是，例如，专利文献1中代表的这种与MEA一体化的垫圈结构中，在配置树脂材料的工序中需要费时费力使得MEA中电极层的周缘部上不会过于不够且均匀地密封，至少不适于大批量生产。而且，在专利文献1的这种构成中，也具有因为在隔板的外侧形成了向MEA供给燃料气体和氧化剂气体的歧管，不能使多个单电池模块层叠构成的燃料电池小型化这样的缺点。
为了解决这种问题，例如，可以考虑由树脂材料形成框体以保持MEA中高分子电解质膜的周缘部分，在该框体的表面上形成垫圈，同时在框体上形成总管这样的构成。
但是，对于制造由框体保持MEA的结构和这种框体而言，可以考虑各种方法。特别是，MEA是价格比较高的材料，希望实现燃料电池的高产率(生产率)。
因此，本发明的目的是解决上述问题，涉及固体高分子电解质型燃料电池，提供能够在其制造中实现高产率的燃料电池用电极-膜-框接合体及其制造方法，以及具有电极-膜-框接合体的高分子电解质型燃料电池及其制造方法。
而且，本发明的另个目的是提供能够实现一个在隔板之间夹持膜电极接合体的单电池模块中的确实密封的燃料电池用电极-膜-框接合体及其制造方法、以及具有电极-膜-框接合体的高分子电解质型燃料电池及其制造方法。
为了实现上述目的，本发明如下面构成。
根据本发明的第一方案，提供一种高分子电解质型燃料电池用的电极-膜-框接合体，具有：膜电极接合体；第一框体，其配置于所述膜电极接合体的周缘部的一侧的面上；第二框体，其配置于所述膜电极接合体的周缘部的另一侧的面上，且在与所述第一框体之间夹住并保持所述膜电极接合体的周缘部，其中，通过将所述电极-膜-框接合体夹在一对隔板之间进行配置而构成燃料电池的单电池模块。
根据本发明的第二方案，提供在第一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，还具有保持机构，其进行由所述第一框体和第二框体对所述膜电极接合体的保持并能够解除该保持。
根据本发明的第三方案，提供在第二方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，所述保持机构是使所述第一及第二框体的任一方中的至少一部分可解除地嵌合于另一方的嵌合结构。
根据本发明的第四方案，提供在第二方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，所述保持机构是使所述第一框体和所述第二框体可解除地相互卡合的卡合部件。
根据本发明的第五方案，提供在第一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，所述膜电极接合体具有高分子电解质膜和一对电极层，所述一对电极层以使所述高分子电解质膜的周缘部露出的方式配置于比周缘部靠内侧的两表面上，并接合于所述高分子电解质膜，从所述一对电极层露出的所述高分子电解质膜的周缘部由所述第一及第二框体夹住保持。
根据本发明的第六方案，提供在第一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，在所述第一框体和一方的所述隔板之间进行密封的隔板用密封部件被配置于所述第一框体的隔板侧表面，在所述第二框体和另一方的所述隔板之间进行密封的隔板用密封部件被配置于所述第二框体的隔板侧表面。
根据本发明的第七方面，提供在第一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，在所述第一框体及所述第二框体中的面向所述膜电极接合体的周缘部侧的各膜侧表面上，配置有密封所述膜侧表面和所述膜电极接合体的周缘部之间的膜用密封部件。
根据本发明的第八方面，提供在第六方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，在所述第一框体及所述第二框体中的面向所述膜电极接合体的周缘部侧的各膜侧表面上，配置有密封所述膜侧表面和所述膜电极接合体的周缘部之间的膜用密封部件，在所述第一及第二框体中形成有贯通所述隔板侧表面和所述膜侧表面的贯通孔，通过填充于所述贯通孔内的密封部件，将所述隔板侧表面的所述隔板用密封部件和所述膜侧表面的所述膜用密封部件一体地连接。
根据本发明的第九方案，提供在第三方案中燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，在所述第一及第二框体中的面向所述膜电极接合体的周缘部侧的各膜侧表面的某一方上形成有突起部，在另一方上形成有与所述突起部卡合的卡合孔，通过所述突起部和所述卡合孔的卡合，将所述第一及第二框体嵌合。
根据本发明的第十方案，提供在第九方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，在所述膜电极接合体的周缘部上形成有被所述第一或者第二框体的所述突起部贯通的贯通孔。
根据本发明的第十一方案，提供在第一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，所述第二框体具有将配置所述膜电极接合体的周缘部的面作为其底面的阶梯部，所述第一框体隔着所述膜电极接合体的周缘部配置于所述阶梯部上。
根据本发明的第十二方案，提供在第十一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，在所述第二框体中的比所述阶梯部靠外周侧的两表面上，还配置有密封所述一对隔板之间的外周侧密封部件。
根据本发明的第十三方案，提供在第一方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，所述第一及第二框体由树脂材料形成。
根据本发明的第十四方案，提供高分子电解质型燃料电池，其具有一个单电池模块或层叠有多个单电池模块，所述单电池模块具有方案1～13中任一项所述的电极-膜-框接合体和以夹住所述电极-膜-框接合体的方式配置的一对隔板。
根据本发明的第十五方案，提供高分子电解质型燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，所述高分子电解质型燃料电池用的电极-膜-框接合体通过被夹在一对隔板之间进行配置而构成燃料电池中的单电池模块，所述电极-膜-框接合体具有膜电极接合体、第一框体、以及第二框体，在所述膜电极接合体的周缘部的一侧的面上配置所述第一框体，并在所述膜电极接合体的周缘部的另一侧的面上配置所述第二框体，从而由所述第一及第二框体夹住并保持所述膜电极接合体的周缘部而形成电极-膜-框接合体。
根据本发明的第十六方案，提供第十五方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，由所述第一及第二框体对所述膜电极接合体的周缘部的保持通过使所述第一及第二框体的某一方中的至少一部分可解除地嵌合在另一方上而进行。
根据本发明的第十七方案，提供第十六方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，由所述第一及第二框体对所述膜电极接合体的周缘部进行保持而形成电极-膜-框接合体后，判断所述电极-膜-框接合体是否不良，在判断为不良的情况下，解除所述第一及第二框体的嵌合，并回收所述膜电极接合体。
根据本发明的第十八方案，提供第十六方案中记载的燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，所述第一及第二框体的嵌合通过在所述第一及第二框体中的某一方上形成的突起部和在另一方上形成的卡合孔的可解除的卡合而进行。
根据本发明的第十九方案，提供高分子电解质型燃料电池的制造方法，其中，以夹住通过方案15～18中任一项所述的制造方法形成的所述电极-膜-框接合体的方式配置一对隔板而形成单电池模块，并且层叠一个或多个单电池模块来制造燃料电池。
根据本发明，在膜电极接合体的周缘部由框体保持的结构中，第一以及第二框体中使框体两段化，配置成膜电极接合体的周缘部被夹持在第一框体以及第二框体之间，通过膜电极接合体的框体实现了保持结构，即电极-膜-框接合体。通过采用这种保持结构，例如，在用于通过树脂成形形成框体的模具内配置膜电解接合体的状态下，与通过向模具中注入热塑性树脂然后注射成形形成电极-膜-框体的情况相比，能够提高产率。即，通过注射成形形成的这种情况下，因为成形后膜电极接合体和框体难以切割分离，例如产生树脂材料的注入不良等的框体成形不良这样的情况，浪费了价格比树脂材料高的膜电极接合体，难以提高产率。与此相对，在通过第一以及第二框体接合体的保持结构中，第一以及第二框体自身的制造(例如树脂成形)就是切割分离，能够实现膜电极接合体的保持结构。与此同时，因为通过第一以及第二框体的夹持进行保持，所以能够使膜电极接合体的保持容易解除，不会浪费膜电极接合体。因此，根据本发明，提供燃料电池中能够提高电极-膜-框接合体的制造产率的结构及其制造方法。
附图说明
图1是示出本发明第一实施方案中的高分子电解质型燃料电池的模式结构的局部分解透视图。
图2是从阳极侧表面观察到的构成图1中燃料电池的单元中的电极-膜-框接合体的俯视图。
图3是构成图2的电极-膜-框接合体的第一框体的俯视图。
图4是构成图2的电极-膜-框接合体的第二框体的俯视图。
图5是图1中单元的层叠横截面A-A’的局部分解剖面图。
图6是图1中单元的层叠横截面B-B’的局部分解剖面图。
图7A是示出第一实施方案的电极-膜-框接合体的制造工序图，示出第一框体的制造工序的图。
图7B是示出第一实施方案的电极-膜-框接合体的制造工序图，示出第二框体的制造工序的图。
图7C是示出第一实施方案的电极-膜-框接合体的制造工序图，示出MEA的制造工序的图。
图7D是示出第一实施方案的电极-膜-框接合体的制造工序图，示出组合第一框体、第二框体以及MEA的工序的图。
图7E是示出第一实施方案的电极-膜-框接合体的制造工序图，示出完成单元的状态的图。
图8是从阳极侧表面观察到的构成本发明第二实施方案中燃料电池的单元中的电极-膜-框接合体的俯视图。
图9是构成图8的电极-膜-框接合体的第一框体的俯视图。
图10是构成图8的电极-膜-框接合体的第二框体的俯视图。
图11是图8中单元的叠层横截面C-C′的局部分解剖面图。
图12是图8中单元的叠层横截面D-D′的局部分解剖面图。
图13是第一实施方案的电极-膜-框接合体的模式局部透视图。
图14是第一实施方案的电极-膜-框接合体的模式分解图。
图15是示出第一实施方案的变形例中的嵌合结构的模式图。
[附图标记说明]
1电极-膜-框接合体
2阳极隔板
3阴极隔板
4螺孔
5MEA(膜电极接合体)
5A高分子电解质膜
5B催化剂层
5C扩散层
5D电极层
5E孔
6框体
6A第一框体
6B第二框体
7垫圈
7A气体交叉泄露(クロスリ一ク)防止部
7B气体迂回防止部
7C凸肋
7D内侧垫圈
7E外侧垫圈
8A凸肋
8B孔
10单元
12，22，32燃料气体歧管孔
13，23，33氧化剂气体歧管孔
14，24，34水歧管孔
21燃料气体流路槽
31氧化剂气体流路槽
100PEFC
具体实施方式
下面，基于附图对本发明的实施方案进行详细说明。
图1是分解局部并且模式示出本发明的第一实施方案中的高分子电解质型燃料电池(下面，称为“PEFC”)的斜视图。
如图1所示，PEFC100通过层叠多个单元(单电池模块)10构成。而且，虽然未图示出，但是在单元10的两端的最外层上安装了集电板、绝缘板、端板，单元10通过从两端插通螺纹孔4的连结螺栓和螺母(均未示出)连结构成。在本第一实施方案中，单元10可以层叠60个叠层，插通于螺孔4的螺栓和螺母以10kN的连结力连结构成。而且，在本第一实施方案中，虽然以层叠多个单元10的结构为例进行说明，但是本发明也适用于PEFC由一个单元构成的情况。
单元10是由一对导电性隔板即阳极隔板2和阴极隔板3夹持电极-膜-框接合体1构成的。更具体而言，配置在电极-膜-框接合体1的周缘部的框体6的两面隔着配置在该两面上的作为密封材料的一个例子的垫圈7，由一对隔板2，3夹持，由此构成单元10。这样一来，设置在膜电极接合体(下面称为“MEA”)5的电极层的最外侧上的扩散层5C(参考图5)与隔板2，3的表面抵接，在阳极隔板2的燃料气体流路槽21的扩散层抵接部21A以及阴极隔板3的氧化剂气体流路槽31的扩散层抵接部31A和扩散层5C上规定了燃料气体流路和氧化剂气体流路。由此，流动通过扩散层抵接部21A的燃料气体与阳极隔板2侧的扩散层5C接触并且使PEFC100发生电化学反应。另外，层叠的单元10中，邻接的MEA 5相互电串联或者并联连接。
隔板2，3以及电极-膜-框接合体1的周缘部，即框体6上设置分别流通燃料气体和氧化剂气体的一对贯通孔，即燃料气体歧管孔12，22，32以及氧化剂歧管孔13，23，33。在单元10被层叠的状态下，这些通孔层叠起来，形成了燃料气体歧管和氧化剂歧管。
而且，阳极隔板2的内侧的主面上设置燃料气体流路槽21以连接一对燃料歧管孔22，22之间。阴极隔板3的内侧的主面上设置氧化剂气体流路槽31以连接一对氧化剂气体歧管孔33，33之间。最后，构成为氧化剂气体以及燃料气体分别从一侧的歧管，即供给侧的歧管分流进入流路槽21，31，分别流入另一侧的歧管，即排除侧的歧管。而且，燃料气体流路槽21构成为，在单元10的装配状态下，具有直到在与扩散层5C抵接的表面上形成的扩散层抵接部21A以及与扩散层5C连接的表面和扩散层5C的周围相对向的表面之间形成的一对联络部(联络用流路槽)21B。同样地，流路槽31构成为，在单元10的装配状态下，具有直到在与扩散层5C抵接的表面上形成的扩散层抵接部31A以及与扩散层5C抵接的表面和扩散层5C的周围相对向的表面之间形成的一对联络部(联络用流路槽)31B。其中，联络部21B，31B形成为连接一对歧管孔22，33和扩散层连接部21A，31A。由此，氧化剂气体和燃料气体分别从供给侧的燃料气体歧管孔22以及氧化剂气体歧管孔33分流流入到联络部21B，31B中，分别在扩散层抵接部21A，31A中与扩散层5C接触，发生电化学反应。而且，那些剩余的气体和反应生成成分经由与排出侧的燃料气体歧管孔22和氧化剂气体歧管孔33连接的联络部21B，31B排出到排出侧的燃料气体歧管孔22以及氧化剂气体歧管孔33中。
膜电极接合体1的框体6的两侧主面上配设垫圈7。垫圈7配设成氧化剂气体和燃料气体不会从规定流路槽21，31中流出。即，垫圈7配设成包围歧管孔12，13，14的周围以及框的周围。另外，其中，在阳极隔板2侧，在单元10的装配状态下，在燃料气体流路槽21的联络部21B抵接的位置上没有配设垫圈7。另外，配设垫圈7使得燃料气体歧管孔12和MEA 5一体地包围。同样地，在阴极隔板3侧，在单元10的装配状态下，在氧化剂气体流路槽31的联络部31B抵接的位置上没有配设垫圈7。另外，以没有阻碍在氧化剂气体歧管孔13和MEA 5之间流通的燃料气体以及在氧化剂气体歧管孔33和MEA 5之间流通的氧化剂气体的流通的方式，通过垫圈7防止燃料气体和氧化剂气体泄露到燃料气体流路21和氧化剂气体流路31的外面。而且，在图1中说明的情况是对垫圈7、隔板2，3的扩散层抵接部21A，31A的流路槽21，31的蛇形结构作为大致构成示出。
而且，在本发明第一实施方案的PEFC 100中，虽然说明了通过隔板的通孔形成歧管的这种情况，但是可以替换这种情况的是，也可以通过在所谓外部歧管，即在隔板的外侧上形成的歧管构成。即在电极-膜-框接合体1以及隔板2，3中没有形成燃料气体歧管孔12，22，32以及氧化剂气体歧管孔13，23，33，燃料气体流路槽21和氧化剂气体流路31的联络部21B，31B延伸到各自的隔板2，3的端面。而且，分别供给燃料气体和氧化剂气体的配管在各自的隔板2，3的端面上分成支路并且接合构成。外部歧管的情况下，垫圈7配设成分别沿着燃料气体流路槽21以及氧化剂气体流路槽31的联络部21B，31B的周围延伸到框体6的端面。而且，鉴于PEFC 100的小型化以及外观构成的简约的观点，优选歧管由隔板的通孔形成。
另外，与燃料气体歧管孔12，22，32以及氧化剂气体歧管孔13，23，33一样，在隔板2，3以及电极-膜-框接合体1的周缘部上设置形成流通水的两对歧管的水歧管孔14，24，34。由此，在层叠单元10的状态下，这些歧管孔分别层叠并且形成两对水歧管。
其中，图2中示出了电极-膜-框接合体1的模式平面图，图5中示出了图2中电极-膜-框接合体1中的线A-A′的剖面图，同时图6中示出了线B-B′的剖面图。
如图5和6所示，MEA 5具有选择性传输氢离子的高分子电解质膜5A和在高分子电解质膜5A的两面上形成的一对电极层5D(阳极和阴极的电极层)。电极层5D通常以担载铂催化剂的碳粉为主要成分，具有在高分子电解质膜5A的表面上形成的催化剂层和在该催化剂层5B的外面上形成的兼有通气性和导电性的扩散层5C。而且，催化剂层5B也可以是未图示出的疏水碳层和铂碳层的两层结构。
阳极隔板2以及阴极隔板3为平板状，与电极-膜-框接合体1接触的一侧的表面，即内面，根据电极-膜-框接合体1的形状，更具体而言根据框体6和MEA 5的厚度之差而形成的阶梯高差，具有阶梯高差以使中央部为台状突起。其中，阳极隔板2以及阴极隔板3使用例如东海碳株式会社制造的炭黑(厚3mm)。隔板2，3中，各歧管孔22，23，32，33，34以及螺孔4贯通隔板2，3的厚度方向。另外，隔板2，3的内面上形成燃料气体流路槽21、氧化剂气体流路槽31，在隔板2，3的背面上形成未图示出的水流路槽。通过切削加工或者成形加工形成各歧管孔22，23，24，32，33，34、螺孔4、燃料气体流路槽31，水流路槽50等。
其中，水流路槽形成为连接两对水歧管孔24，34之间。即，构成为水分别从一面的歧管孔，即供给侧的歧管孔分流进入水流路槽，分别流通进入另一面的歧管孔，即排水侧的歧管孔。由此，通过水的传热性能能够保持适于单元10电化学反应的规定温度。而且，和燃料气体以及氧化剂气体一样，在隔板2，3以及膜电极接合体1的周缘部上不形成水歧管孔14，24，34，可以使冷却给排线路形成为外部歧管结构。进而，也可以构成为在隔板2，3的背面上不形成水流路槽而在相邻的单元之间插入循环冷却水的冷却单元，然后层叠单元10。
如图5和6所示，框体6由组合第一框体6A和第二框体6B构成。具体地，在MEA5的周缘部中以露出的方式配置的高分子电解质膜5A的周缘部，被配置在第一框体6A和第二框体6B之间，使得通过框体6A，6B夹持，从而实现MEA 5由框体6保持的构成。进而，第一框体6A中形成用于机械嵌合第二框体6B的作为突起部的一个例子的凸肋(确定位置用的凸肋)8A，通过嵌合在第二框体6B的孔(确定位置用的孔)8B中，使第一和第二框体6A，6B机械地一体化。
其中，图3示出了第一框体6A的模式平面图，图4示出了第二框体6B的模式平面图。如图3以及图4、图5以及图6所示，第一框体6A中阳极隔板2侧的表面(隔板侧表面)和相反侧的表面(高分子电解质膜侧表面)的内缘部中形成阶梯部6C。另外，在第二框体6B中，将阴极隔板3侧的表面(隔板侧表面)和相反侧的表面(高分子电解质膜侧表面)形成为嵌合在该阶梯部6C的形状中。在MEA 5的边缘部中露出的状态的高分子电解质膜5A的周缘部配置在第一框体6A的阶梯部6C上，而且夹持高分子电解质膜5A将第二框体6B嵌合在阶梯部6C中。而且，在阶梯部6C上形成第一框体6A的凸肋8A。
另外，第一以及第二框体6A，6B中形成作为密封部件的一个例子的垫圈7。垫圈7由弹性体构成，在一对隔板2，3之间配置电极-膜-框接合体1并且通过挤压而变形，如图2～图4所示，密封着MEA 5的周围(即，MEA 5和隔板2，3之间)以及歧管孔的周围。另外，燃料气体歧管孔12以及氧化剂气体歧管孔13中也一样，通过垫圈7使各个歧管孔的周围密封。
具体地，垫圈7沿着框体6的框体形状延伸配置，并且具有框体状内侧配置的内侧垫圈7D和框体状外侧配置的外侧垫圈7E，采用双重密封结构。内侧垫圈7D形成在第一框体6A中阶梯部6C相反侧的隔板侧表面上和第二框体6B中的隔板外侧表面上。而且，外侧垫圈7E形成为从内侧垫圈7D开始向外周方向离开，并且在比第一框体6A的阶梯部6C更靠外周侧中，第一框体6A的两面上形成。而且，如图2～图4，图6所示，通过外侧垫圈7E，对各个歧管孔进行密封。
如图5和6所示，在垫圈7(内侧垫圈7D和外侧垫圈7E)的顶面上形成沿着其延伸方向伸展的凸肋(隆起部)7C。该凸肋7C在单元10装配的状态下，因为压力集中在凸肋7C上，所以能够更适当地密封各个歧管孔12，13，14以及MEA 5的周围。另外，在MEA 5的周缘部、框体6的内缘部以及一对隔板2，3包围的部分中形成空间(MEA周围间隙)。这种间隙沿着MEA 5的周缘部存在时，担心气体沿着间隙迂回导致用于发电的气体利用率降低。因此，为了防止这种间隙沿着周缘部连通，在第一框体6A和第二框体6B的内缘部上形成多个凸肋状气体迂回防止部7B，该凸肋状气体迂回防止部7B作为垫圈7的一部分从内侧垫圈7D开始向MEA 5内侧延伸形成。这样通过形成气体迂回防止部7B，在其设置位置上阻断了间隙之间的连通，防止了气体的迂回。
另外，如图5和6所示，第一以及第二框体6A，6B中形成内侧垫圈6D的部分中，沿着内侧垫圈6D的延伸方向，形成多个通孔6D。另外，第一以及第二框体6A，6B中各自膜侧表面，即与高分子电解质膜5A连接的表面上形成作为膜用密封部件的一个例子膜用垫圈7A。该膜用垫圈7A作为垫圈7的一部分由弹性体形成，通过填充通过通孔6D的弹性体与内侧垫圈7D一体地连接。通过设置该膜用垫圈7A，可以确实密封高分子电解质膜5A和第一以及第二框体6A，6B之间，能够防止气体从该间隙交叉泄露。而且，根据该膜用垫圈7A的性能，膜用垫圈7A就可以称为气体交叉泄漏防止部7A。而且，各个通孔6D作为垂直框体6A，6B的通孔而形成且在其内侧由弹性体填充，从而连通内侧垫圈7D和气体交叉泄漏防止部7A。通过采用这种结构，电极-膜-框接合体1由隔板2，3夹持，从而隔板2，3挤压内侧垫圈7D，该挤压力通过各通孔6D的弹性体传递到气体交叉泄漏防止部7A。结果，与MEA 5仅由第一以及第二框体6A，6B夹持的情况(即，没有被隔板2，3夹持的情况)相比，通过隔板2，3电极-膜-框接合体1由隔板2，3夹持的情况，能够提高气体迂交叉泄漏防止部7A对高分子电解质膜5A的挤压力，能够提高其密封效果。
框体6(第一框体6A和第二框体6B)由热塑性树脂形成。该热塑性树脂在PEFC 100的工作温度以下化学性纯净且稳定，并且具有适度的弹性和比较高的加重挠曲(加重たわみ)温度。例如，在隔板2，3的燃料气体流路21和氧化剂气体流路31的宽度为1～2mm，并且框体6的厚度约为1mm以下的情况，优选框体6的压缩弹性率至少为2000MPa以上。其中，弹性率就是通过JIS-K7181规定的压缩弹性率测定法测量的压缩弹性率。
另外，PEFC 100的工作温度一般在90℃以下，所以框体6的挠曲变形温度优选在120℃以上。另外，鉴于框体6的化学稳定性的观点，优选结晶性树脂而不是非结晶性树脂，其中优选机械强度大且耐热性高的材料。例如，适合的有所谓的超级工程塑料，可以例举聚苯硫醚(PPS)、聚醚醚酮(PEEK)、结晶性聚合物(LCP)、聚醚腈(PEN)等。这些是具有数千到数万MPa的压缩弹性率和150℃以上的挠曲变形温度的适合材料。另外，也可以适当使用通用树脂材料，例如玻璃纤维填充的聚丙烯(GFPP)等具有数倍于非填充聚丙烯(压缩弹性率为1000～1500MPa)的弹性率，并且具有在150℃附近的挠性变形温度。在该第一实施方案中，使用热塑性树脂玻璃纤维添加PPS(大日本インキ株式会社DIC-PPS FZ1140-B2)。
另外，垫圈7作为弹性体由热塑性树脂或者热塑性橡胶构成。该热塑性树脂或者热塑性橡胶在PEFC 100的工作条件下化学稳定、特别是具有不会发生加水分解等耐热水性。例如，优选垫圈7的压缩弹性率为200MPa以下。适合的材料优选自聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚乙烯醇、聚丙烯酰胺、聚酰胺、聚碳酸酯、聚缩醛、聚氨酯、硅酮、氟树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、间聚苯乙烯、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚砜、聚醚砜、聚芳基化物(ポリアリレ一ト)、聚酰胺亚胺、聚醚酰胺以及热塑性聚酰胺等。由此，能够确保在PEFC100的连结变形下的良好密封性。在该第1实施方案中，使用聚烯烃系热塑性橡胶三普联(サントプレン)8101-55(AdvancedElasotomer System社制)
在阳极隔板2以及阴极隔板3的背面上在各歧管孔的周围上配设由耐热材料构成的挤压型填料(スクイ一ズドパツキン)等常用密封部件9。通过它们，能够防止在相邻的单元10之间，燃料气体、氧化剂气体以及水从各歧管孔22，23，24，32，33，34的单元10之间的连接部流出。
其中，图13中示出立体示出利用图2，图3，图4，图5以及图6的模式平面图以及剖面图说明该第一实施方案的电极-膜-框接合体1结构的的模式局部透视图(具有部分剖面)。而且，图14中示出在电极-膜-框接合体1中，分解第一框体6A、第二框体6B以及MEA 5，而且在第二框体6B中，从第二框体6B中分解垫圈等密封部件部分7A、7B、7C以及7D的状态的模式分解图。参考图13以及图14，可以容易理解至此说明的电极-膜-框接合体1的结构。
接着对电极-膜-框接合体1的制造方法进行说明。图7A、图7B、图7C、图7D以及图7E是概略地示出该第一实施方案的电极-膜-框接合体1的各个制造工序的制造工序图。
首先，如图7C所示，在高分子电解质膜5A的中央部两面，也就是使周缘部露出来的其内侧的两面上分别形成催化剂层5B。接着，形成扩散层5C以覆盖由此形成的催化剂层5B的整个表面。此时，扩散层5C形成为覆盖催化剂5B的包含周缘的整个表面，并且在比催化剂层5B的周缘稍靠外侧上形成突起。
具体地催化剂层5B例如通过下述形成。在柯键黑(ケッチエンブラツク)EC(KETJENBLACK INTERNATIONAL社制炉黑、比表面积为800m2/g、DPB给油量为360ml/100g)中以1∶1的重量比担载铂。接着，将10g该催化剂粉末混合到35g水和59g氢离子传导性高分子电解质的醇分散液(旭硝子株式会社制，9％FSS)中，使用超声波搅拌机使其分散，制作催化基层墨水。而且，将该催化基层墨水以20μm的厚度喷涂到高分子电解质膜5A的两个主面上，然后在115℃下热处理20分钟，形成催化剂层5B。而且，在喷涂时，高分子电解质膜5A上覆盖上具有120mm×120mm开口的掩膜进行。其中，高分子电解质膜5A使用外径大小为140mm正方形、厚度为50μm的全氟碳磺酸膜(DUPONT Nafion 117(注册商标))。另外，高分子电解质膜5A的周缘部上形成用于嵌入在第一框体6A的阶梯部6C上设置的凸肋8A的孔(贯通孔)5E。在第一框体6A的阶梯部6C上配置MEA 5时，该孔5E具有确定位置用的孔5E的作用，同时也具有使第一框体6A的临时保持被确定了位置的状态下的MEA5的作用。
接着，在催化剂层5B上形成扩散层5C。扩散层5C由具有很多细微孔的多孔体构成。由此，燃料气体或者氧化剂气体进入空穴部，这些气体扩散，并且容易到达催化剂层5B。在该第一实施方案中，例如在附着催化剂层5B的高分子电解质膜5A的两个主要表面上被覆123mm的碳纺织布(JAPAN GORE-TEX社制Carbel CL400，厚400μm)。并且，通过在0.5MPa、135℃、5分钟条件下热压该碳纺织布，使其接合在高分子电解质膜5A的两个主要表面的催化剂层5B上，从而形成扩散层5C。
如图7A所示，使用热塑性树脂材料，通过注射形成形成第一框体6A。然后，在第一框体6A中，形成内侧垫圈7D、外侧垫圈7E、气体迂回防止部7B、气体交叉泄漏防止部7A。
如图7B所示，也使用热塑性树脂材料，通过注射形成形成第二框体6B。然后，在第二框体6B中，形成内侧垫圈7D、气体迂回防止部7B、气体交叉泄漏防止部7A。
准备由此形成的MEA 5、第一框体6A和第二框体6B。然后，如图7D所示，通过使MEA 5的周缘部上形成的孔5E嵌合于第一框体6A的阶梯部6C上形成的各个凸肋8A，一边进行MEA 5位置的确定，一边将MEA
5的周缘部配置在第一框体6A的阶梯部6C上。然后，将第二框体6B的孔8B卡合在第一框体6A的凸肋8A上，使第二框体6B嵌合在第一框体6A上。通过用第一框体6A和第二框体6B夹持MEA 5的周缘部，组装电极-膜-框接合体1。然后，组装的电极-膜-框接合体1分别由隔板2，3夹紧，获得单元10。
如上所述，在该第一实施方案中的电极-膜-框接合体1的制造方法中，可以通过第一以及第二框体6A，6B的模具进行成形而与MEA 5没有关系。即，因为不必在成形框体6的模具中配置MEA 5，所以能够防止MEA 5的热损伤。而且，发生框体成形中成形不良的这种情况也不会浪费MEA 5。另外，在发现电极-膜-框接合体1中的垫圈7和框体6A，6B中不良的情况，也能够通过分解框体6A，6B将MEA 5取出而不会浪费MEA 5。因此，能够以高产率制造具有确实密封性和歧管的形成等优点的电极-膜-框接合体。
(第二实施方案)
而且，本发明不局限于上述实施方案，可以以其他各种方案实施。例如，在图8中示出的本发明第二实施方案中的电极-膜-框接合体51的模式平面图，图9中示出的第一框体的俯视图，图10中示出的第二框体的俯视图。而且，图11中示出了图8的电极-膜-框接合体51中线C-C′的剖面图，图12示出了线D-D′的剖面图。而且，该第二实施方案的电极-膜-框接合体51中，与上述第一实施方案相同的构成部件采用相同的附图标记并且省略其说明。
通过图8、图9、图10、图11和图12可以更加明了，与上述第一实施方案的区别点在于，该第二实施方案的电极-膜-框接合体51中垫圈2不是双重结构而是一重结构(特别参考图11)。另外，如图12中所示，在该第二实施方案的电极-膜-框接合体51中，配置高分子电解质膜5A直到各种歧管孔(例如14)的形成位置上。因此，作为确实密封其周围的目的，在歧管孔的周围整体上配置有通孔6D以及气体交叉泄露防止部7A。
在这样的该第二实施方案的这种结构中，能够获得与上述第一实施方案相同的效果，可以以高产率制造具有确实密封性和歧管形成优点的电极-膜-框接合体。另外，在该第二实施方案的结构中，通过使气体垫圈为一重结构，能够减少隔板外周部分的尺寸，可以试图使隔板尺寸小型化，进而使燃料电池堆叠体小型化。
在上述各个实施方案中，使第一框体6A的凸肋8A嵌合在第二框体6B的孔8B中，即通过采用凸肋8A和孔8B的嵌合结构，使第一框体6A和第二框体6B卡合，而且可以解除二者的卡合，已经对通过第一框体6A和第二框体6B保持MEA 5的情况进行了说明。即，虽然对采用上述这种嵌合结构作为可以解除地保持MEA 5的保持机构的一个例子的这种情况进行了说明，但是本发明不局限于这种情况。
例如，作为这种嵌合结构，不局限于突起和孔这种形式，可以采用现有技术中使用的各种机械嵌合结构。而且，这种结构中，例如如图15中示出的模式图，可以采用能够更加强固凸肋58A和孔58B的嵌合状态，同时可以解除嵌合状态的这种卡合结构59A以及59B。
另外，可解除地保持MEA 5的保持机构可以采用各种形式，在通过第一以及第二框体6A和6B保持MEA 5的周缘部，并且希望维持其保持状态的机能和保持解除的情况，可以兼有可解除保持状态并且使MEA 5脱离的机能这种方式。例如，第一以及第二框体6A和6B使用其他部件，也能够可解除地进行第一以及第二框体6A和6B的卡合。作为这种部件，即卡合部件，可以使用例如卡合用螺栓和销状部件等。
另外，上述各个实施方案中，虽然对垫圈7(例如，内侧垫圈7D以及外侧垫圈7E)形成在第一框体6A以及第二框体6B上的情况进行了说明，但是本发明不局限于这种情况。垫圈7配置在隔板2，3以及各个框体6A和6B之间的这种情况也是可以的。例如，在隔板2，3的表面上形成垫圈7的这种情况也是可以的，垫圈7作为与隔板2，3以及框体6A，6B不同的部件存在的情况也是可以的。即，可以采用垫圈7没有形成在第一以及第二框体6A和6B的表面上这种结构。
另外，作为第一框体6A以及第二框体6B的形成材料，其他的热塑性树脂材料，可以使用热固化树脂材料、陶瓷材料等各种材料。
另外，通过采用上述各个实施方案的电极-膜-框接合体1(或者51)的结构，例如，在制造电极-膜-框接合体1之后，进行电极-膜-框接合体1是否合格的检查，检查结果判断为不良的情况，在判断为不良的电极-膜-框接合体1中，解除第一框体6A和第二框体6B的嵌合，可以使MEA 5脱离。这种脱离的MEA 5本身不存在不良的情况，可以再利用该MEA 5制造其他的电极-膜-框接合体1。
而且，通过组合上述各种实施方案中的任意实施方案，也可以起到其所具有的效果。
本发明参考附图关于优选实施方案进行了充分记载，但是本领域技术人员可以明白各种变形和改动。这种变形和改动在由本发明附加的请求范围所限定的本发明范围之外没有限定的，也可以理解包含在其中。
本发明，因为在高分子电解质型燃料电池的组装状态中，能够阻断MEA周缘上的燃料气体以及氧化剂气体的流动，而且能够提高燃料气体和氧化剂气体的利用效率，同时能够提高制造的产率，所以可以用作废热发电(コ一ジエネレ一シヨン)系统和电动车等中使用的燃料电池。

Claims (19)

1、一种高分子电解质型燃料电池用的电极-膜-框接合体，具有：
膜电极接合体；
第一框体，其配置于所述膜电极接合体的周缘部的一侧的面上；
第二框体，其配置于所述膜电极接合体的周缘部的另一侧的面上，且在与所述第一框体之间夹住并保持所述膜电极接合体的周缘部，
通过将所述电极-膜-框接合体夹在一对隔板之间进行配置而构成燃料电池的单电池模块。
2、根据权利要求1所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
还具有保持机构，其进行由所述第一框体和第二框体对所述膜电极接合体的保持并能够解除该保持。
3、根据权利要求2所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
所述保持机构是使所述第一及第二框体的任一方中的至少一部分可解除地嵌合于另一方的嵌合结构。
4、根据权利要求2所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
所述保持机构是使所述第一框体和所述第二框体可解除地相互卡合的卡合部件。
5、根据权利要求1所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
所述膜电极接合体具有高分子电解质膜和一对电极层，所述一对电极层以使所述高分子电解质膜的周缘部露出的方式配置于比周缘部靠内侧的两表面上，并接合于所述高分子电解质膜，
从所述一对电极层露出的所述高分子电解质膜的周缘部由所述第一及第二框体夹住保持。
6、根据权利要求1所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
在所述第一框体和一方的所述隔板之间进行密封的隔板用密封部件被配置于所述第一框体的隔板侧表面，
在所述第二框体和另一方的所述隔板之间进行密封的隔板用密封部件被配置于所述第二框体的隔板侧表面。
7、根据权利要求1所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
在所述第一框体及所述第二框体中的面向所述膜电极接合体的周缘部侧的各膜侧表面上，配置有密封所述膜侧表面和所述膜电极接合体的周缘部之间的膜用密封部件。
8、根据权利要求6所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
在所述第一框体及所述第二框体中的面向所述膜电极接合体的周缘部侧的各膜侧表面上，配置有密封所述膜侧表面和所述膜电极接合体的周缘部之间的膜用密封部件，
在所述第一及第二框体中形成有贯通所述隔板侧表面和所述膜侧表面的贯通孔，通过填充于所述贯通孔内的密封部件，将所述隔板侧表面的所述隔板用密封部件和所述膜侧表面的所述膜用密封部件一体地连接。
9、根据权利要求3所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
在所述第一及第二框体中的面向所述膜电极接合体的周缘部侧的各膜侧表面的某一方上形成有突起部，在另一方上形成有与所述突起部卡合的卡合孔，通过所述突起部和所述卡合孔的卡合，将所述第一及第二框体嵌合。
10、根据权利要求9所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
在所述膜电极接合体的周缘部上形成有被所述第一或者第二框体的所述突起部贯通的贯通孔。
11、根据权利要求1所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
所述第二框体具有将配置所述膜电极接合体的周缘部的面作为其底面的阶梯部，所述第一框体隔着所述膜电极接合体的周缘部配置于所述阶梯部上。
12、根据权利要求11所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
在所述第二框体中的比所述阶梯部靠外周侧的两表面上，还配置有密封所述一对隔板之间的外周侧密封部件。
13、根据权利要求1所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体，其中，
所述第一及第二框体由树脂材料形成。
14、一种高分子电解质型燃料电池，其具有一个单电池模块或层叠有多个单电池模块，所述单电池模块具有权利要求1～13中任一项所述的电极-膜-框接合体和以夹住所述电极-膜-框接合体的方式配置的一对隔板。
15、一种高分子电解质型燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，所述高分子电解质型燃料电池用的电极-膜-框接合体通过被夹在一对隔板之间进行配置而构成燃料电池中的单电池模块，
所述电极-膜-框接合体具有膜电极接合体、第一框体、以及第二框体，
在所述膜电极接合体的周缘部的一侧的面上配置所述第一框体，并在所述膜电极接合体的周缘部的另一侧的面上配置所述第二框体，从而由所述第一及第二框体夹住并保持所述膜电极接合体的周缘部而形成电极-膜-框接合体。
16、根据权利要求15所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
由所述第一及第二框体对所述膜电极接合体的周缘部的保持通过使所述第一及第二框体的某一方中的至少一部分可解除地嵌合在另一方上而进行。
17、根据权利要求16所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
由所述第一及第二框体对所述膜电极接合体的周缘部进行保持而形成电极-膜-框接合体后，判断所述电极-膜-框接合体是否不良，
在判断为不良的情况下，解除所述第一及第二框体的嵌合，并回收所述膜电极接合体。
18、根据权利要求16所述的燃料电池用的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
所述第一及第二框体的嵌合通过在所述第一及第二框体中的某一方上形成的突起部和在另一方上形成的卡合孔的可解除的卡合而进行。
19、一种高分子电解质型燃料电池的制造方法，其中，
以夹住通过权利要求15～18中任一项所述的制造方法形成的所述电极-膜-框接合体的方式配置一对隔板而形成单电池模块，并且层叠一个或多个单电池模块来制造燃料电池。
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