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BE897422A - Nouvelle forme d'ester de cefuroxime, procede pour sa preparation et composition pharmaceutique la contenant - Google Patents

Nouvelle forme d'ester de cefuroxime, procede pour sa preparation et composition pharmaceutique la contenant Download PDF

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BE897422A
BE897422A BE0/211274A BE211274A BE897422A BE 897422 A BE897422 A BE 897422A BE 0/211274 A BE0/211274 A BE 0/211274A BE 211274 A BE211274 A BE 211274A BE 897422 A BE897422 A BE 897422A
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BE
Belgium
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cefuroxime
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BE0/211274A
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English (en)
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Glaxo Group Ltd
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Publication of BE897422A publication Critical patent/BE897422A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/247-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with hydrocarbon radicals, substituted by hetero atoms or hetero rings, attached in position 3
    • C07D501/26Methylene radicals, substituted by oxygen atoms; Lactones thereof with the 2-carboxyl group
    • C07D501/34Methylene radicals, substituted by oxygen atoms; Lactones thereof with the 2-carboxyl group with the 7-amino radical acylated by carboxylic acids containing hetero rings
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Abstract

L'invention a pour objet un produit qui est uneforme pratique amorphe à haute pureté de céfuroximeaxétil (ester 1-acétoxyéthylique de céfuroxime) qui est stable,qui est mieux absorbée par le tractus gastro-intestinal et présente ainsi un haut niveau de biodisponibilité par administration orale ou rectale. L'invention a également pour objet une composition contenant ledit produit et utilisable pour traiter des infections bactériennes chez les humains et chez les animaux.

Description


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  Description jointe à une demande de 
BREVET BELGE déposée par la société dite : GLAXO GROUP LIMITED ayant pour objet : Nouvelle forme d'ester de céfuroxime, procédé pour sa préparation et compo- sition pharmaceutique la contenant Qualification proposée : BREVET D'INVENTION 

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La présente invention concerne une nouvelle forme amorphe de l'ester   1-acétoxyéthylique   de céfuroxime (dit ci-après cefuroxime-axétil), une procédé pour sa préparation, une composition la contenant et son utilisation en médecine. 



   L'acide (6R,   7R) -3-carbamoyloxyméthyl-7- (Z) -2-     (fur-2-yl)-2-méthoxyiminoacétamidScéph-3-ème-4-carboxylique   porte le nom reconnu   de"cêfuroxime".   Ce composé est un antibiotique de valeur caractérisé par un très large spectre d'activité contre les microorganismes Gram-positifs et Gramnégatifs, cette propriété étant améliorée par la très grande stabilité du composé vis-à-vis   des-lactamases   produites par une gamme de microorganismes Gram-positifs et   Gram-néga-   tifs. Il est très bien toléré par les mammifères et on l'utilise largement comme antibiotique dans la pratique clinique. 



  La céfuroxime et ses sels sont principalement intéressants en tant qu'antibiotiques injectables car ils sont peu absorbés à partir du tractus gastro-intestinal et ils sont donc présents dans les sérums et dans l'urine uniquement en faibles concentrations après une administration orale. On avait donc besoin d'une forme de céfuroxime qui soit capable d'être absorbée à partir du tractus gastro-intestinal après une administration orale. 



   La Demanderesse à découvert qu'une estérification appropriée du groupe carboxyle de la céfuroxime améliorait l'efficacité par administration orale. La présence d'un tel groupe approprié d'estérification a pour résultat une absorption appréciable du composé à partir du tractus gastrointestinal, après quoi le groupe estérifiant est hydrolysé par les enzymes présentes, par exemple, dans le sérum et les tissus corporels en donnant l'acide apparenté à action antibiotique.

   Pour avoir une efficacité par administration orale, l'ester doit être suffisamment stable pour atteindre le site d'absorption sans dégradation importante, il doit être suffisamment absorbé lorsqu'il atteint le site approprié, et il doit être suffisamment susceptible d'une hydrolyse par les 

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 estérases systémiques pour que l'acide apparenté soit libéré peu après l'absorption de l'ester. Le brevet britannique   Nç l   571 683 décrit et revendique un certain nombre d'esters de céfuroxime comme ayant des propriétés qui les rendent d'un intérêt potentiel notable comme antibiotiques pouvant être administrés oralement. 



   Il est important que les composés de céphalosporine destinés à une administration orale soient sous une forme qui offre une grande biodisponibilité de manière que l'absorption de l'antibiotique dans le courant sanguin soit rendu maximale et que la quantité de l'antibiotique restant dans le tractus gastro-intestinal soit réduite au minimum. Tout antibiotique qui n'est pas absorbé est inefficace du point de vue thérapeutique et également, par le fait qu'il reste dans le tractus gastro-intestinal, il peut provoquer des réactions secondaires. D'autres facteurs, en plus de la biodisponibilité, ont également une importance, en particulier le fait que le composé de céphalosporine soit sous une forme sensiblement pure, stable ou magasinage. 



  En général, on a constaté jusqu'à présent que les composés de céphalosporine sous une forme cristalline très pure fournissaient le meilleur équilibre de propriétés, ces matières ayant une bonne stabilité au magasinage ainsi qu'une bonne biodisponibilité après administration. 



   Parmi les esters décrits dans le brevet britannique   N l   571 683 précité, la Demanderesse a constaté que le céfuroxime-axétil était d'un intérêt particulier. 



  Les procédés de préparation de l'ester ci-dessus, donnés en exemples dans le brevet britannique   NO l 5il   683 précité produisent la matière sous forme amorphe relativement impure ou sous la forme de matière cristalline plus pure. 



   En considération de l'expérience passée dans le domaine des céphalosporines, la Demanderesse a préparé le céfuroxime-axétil en vue d'une estimation commerciale sous   foimne   cristalline pratiquement pure. Cependant, elle 

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 a constaté de façon surprenante que le céfuroxime-axétil cristallin pratiquement ne présentait pas le meilleur équilibre de propriétés pour une application commerciale et que, contrairement à l'expérience antérieure dans le domaine des céphalosporines, le céfuroxime-axétil était avantageusement utilisé sous une forme pratiquement amorphe à haute pureté.

   La Demanderesse a donc conclu que le céfuroxime-axétil à haute pureté, lorsqu'il est sous une forme pratiquement amorphe, présente une plus grande biodisponibilité lors de l'administration orale que lorqu'il est sous forme cristalline et qu'en outre, la forme amorphe du céfuroxime-axétil présente une stabilité chimique convenable pendant le stockage. Ceci malgré la tendance connue des matières amorphes à présenter une stabilité chimique inférieure par rapport aux matières cristallines et également la tendance connue des matières amorphes très pure à la cristallisation. Ainsi, contrairement aux composés de céphalosporine antérieurs qui ont été mis au point en vue d'une commercialisation, le céfuroxime-axétil est avantageusement obtenu et utilisé sous forme amorphe très pure au lieu d'une forme cristalline. 



   Selon l'un de ses aspects, la présente invention fournit du céfuroxime-axétil sous une forme pratiquement amorphe à haute pureté. 



   Le céfuroxime-axétil selon l'invention contient de préférence moins de 5 % en poids/poids (p/p), avantageusement moins de 3 %   p/p, d'impuretés.   Il est à remarquer que les références   aux"impuretés"doivent   être considérées comme excluant les solvants résiduels provenant du procédé utilisé pour la préparation du céfuroxime-axétil de l'invention. Tout solvant résiduel présent n'est avantageusement 

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 présent qu'en une quantité inférieure à 6 % p/p, et de préférence inférieure à 2 % p/p. 



   Des exemples d'impuretés pouvant être présentes sont les isomères   zo   de céfuroxime-axétil et les isomères E correspondants de céfuroxime-axétil. 



   L'ester de céfuroxime-axétil selon l'invention est de préférence essentiellement exempt de matière cristalline. 



   Le céfuroxime-axétil possède un atome de carbone asymétrique à la position 1 du groupe   l-acétoxyéthyle   et peut donc exister sous la forme des isomères R et S et de leurs mélanges. L'ester de céfuroxime-axétil amorphe selon l'invention est de préférence sous la forme d'un mélange de ses isomères R et S, un tel mélange ayant une solubilité sensiblement améliorée comparativement à l'isomère R amorphe ou à l'isomère S amorphe seuls. Le rapport molaire de l'isomère R à l'isomère S peut être par exemple 
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 compris dans la plage de 3 : 2 à 2 : 3, des valeurs de 1, 1 : 1 à 0, 9 : 1 et tout particulièrement d'environ 1 : 1 étant préférables. 



   Le céfuroxime-axétil de l'invention présente   avantageusement une valeur El% à son dans le méthanol, lcm max   lorsqu'on corrige le résultat pour tenir compte de la teneur en solvant, comprise entre environ 395 et 415. En outre, le céfuroxime-axétil de l'invention ayant un rapport des isomères R à S compris entre 0,9 : 1 et 1, 1 : 1, en particulier d'environ 1 : 1, présente avantageusement une valeur   [&alpha;]D   dans le dioxanne d'environ +   350 à + 418,   là encore en tenant compte de la teneur en solvant. Les figures 1 et 2 des dessins annexés représentent respectivement les spectres infrarouges et de résonance magnétique nucléaire pour des échantillons de céfuroxime-axétil 

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 très pur pratiquement amorphe selon l'invention. 



   Après absorption, le céfuroxime-axétil est converti en le céfuroxime acide antibiotique apparenté qui est connu pour présenter une grande activité antibactérienne contre une large gamme d'organismes Gram-positifs et Gram-négatifs. Le céfuroxime-axétil est ainsi utile dans le traitement par voie orale ou rectale de diverses maladies ou infections dues à des bactéries pathogènes. 



   Le céfuroxime-axétil selon l'invention est commodément préparé par un procédé qui constitue une autre caractéristique de la présente invention et qui consiste à récupérer le céfuroxime-axétil de sa solution dans des conditions dans lesquelles on obtient un produit très pur pratiquement amorphe. 



   Les techniques pouvant être utilisées pour récupérer le céfuroxime-axétil pratiquement amorphe de sa solution comprennent celles dans lesquelles un solvant est séparé de la solution, de préférence rapidement, et le produit déposé, et celles dans lesquelles le produit précipite dans la solution. Des procédés impliquant l'utilisation de ces processus et qui sont montrés satisfaisants comprennent le séchage par pulvérisation, le séchage au rouleau, la précipitation au moyen d'un solvant et la lyophilisation. 



   Des solvants du céfuroxime-axétil sont choisis selon la technique et les conditions que l'on utilise. Des solvants appropriés pour dissoudre le céfuroxime-axétil pour former des solutions à partir desquelles une récupération est possible comprennent des solvants organiques, par exemple des cétones, telles que l'acétone ; des alcools, par exemple le méthanol ou l'éthanol, si on le désire sous la forme d'alcool dénaturé (par exemple IMS) ; l'acétonitrile ; le   tétrahydrofu-   ranne, le dioxanne, des esters, par exemple l'acétate de méthyle ou d'éthyle, des solvants chlorés, par exemple   ledichlo-   rométhane ou le chloroforme, et des mélanges de ceux-ci, si on le désire avec d'autre solvants, par exemple l'eau permettant 

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 d'obtenir une phase homogène. 



   La concentration de céfuroxime-axétil dans le solvant est avantageusement aussi élevée que possible, et est fonction du produit pratiquement amorphe que l'on veut obtenir, des concentrations préférées étant supérieures à l % p/p, de préférence supérieures à 10 % p/p. La concentration maximale de céfuroxime-axétil dans le solvant dépend du solvant utilisé et en général elle est inférieure à 30 %   p/.   Par exemple, la concentration de céfuroximeaxétil dans l'acétone est commodément comprise dans la plage de 10 à 20 % p/p. Les solvants peuvent éventuellement être chauffés pour favoriser la solubilité et l'élimination du solvant. 



   La demanderesse a constaté qu'en général le céfuroxime-axétil est suffisamment stable à la chaleur pour résister au séchage par pulvérisation et, en conséquence, le séchage par pulvérisation est un procédé préféré pour effectuer la récupération. Les systèmes de séchage par pulvérisation peuvent être mis en oeuvre d'une manière connue de manière à obtenir un produit amorphe essentiellement exempt de matière cristalline et exempt d'impuretés particulaires. Les systèmes de séchage par pulvérisation en cycle fermé dans lesquels le milieu de séchage est recyclé sont particulièrement sûrs et économiques à utiliser pour obtenir le produit de la présente invention. 
 EMI7.1 
 



  Lorsqu'on utilise le séchage par pulvérisation, des solvants appropriés pour dissoudre le céfuroxime-axé- til avant le séchage par pulvérisation comprennent des solvants organiques, par exemple des cétones telles que l'acétone ; des alcools par exemple le méthanol ou l'éthanol, si on le désire sous la forme d'alcool dénaturé (par exemple IMS) ; l'acétonitrile ; le   tétrahydrofuranne   des esters, par exemple l'acétate de méthyle ou d'éthyle des solvants chlorés, par exemple le dichlorométhane ou le chloroforme ; et des mélanges de ceux-ci, si on le désire avec d'autres solvants, par exemple l'eau, permettant d'obtenir une phase homogène. 

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   Le gaz de séchage peut être l'air, mais celuici est indésirable avec des solvants inflammables, des gaz inertes tels que l'azote, l'argon et l'anhydride carbonique étant préférés dans ce cas. La température d'admission du gaz dans le sécheur par pulvérisation est choisie selon le solvant utilisé, mais elle peut être par 
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 exemple comprise dans la plage de 50-140oC, de préférence 60-1250C. La température de sortie du gaz est, de même, fonction du solvant, mais elle peut être par exemple comprise dans la plage de   45-100 C,   de préférence de   50-80 C.   



   L'utilisation de techniques d'évaporation rapide, en particulier l'utilisation d'un séchage par pulvérisation, conduit également à la formation particulièrement rapide, dans des conditions appropriées, de produits ayant une gamme constante de dimensions articulaires. Le produit obtenu par séchage par pulvérisation a la forme de microsphères creuses que l'on peut commodément formuler en compositions pharmaceutiques. 



   Lorsqu'on utilise un séchage au rouleau, des solvants appropriés pour dissoudre le céfuroxime-axétil avant le séchage comprennent des cétones, par exemple l'acétone ; des alcools, par exemple le méthanol ou l'éthanol, si on le désire sous la forme d'alcool dénaturé (par exemple IMS) ; l'acétonitrile ; le tétrahydrofuranne ; le dioxanne ; des esters, par exemple l'acétate de méthyle ou d'éthyle ; des solvants chlorés, par exemple le dichlorométhane ou le chloroforme ; et des mélanges de ceux-ci, si on le désire avec d'autres solvants, par exemple l'eau, quand cela permet d'obtenir une phase homogène. 



   Pour mettre en oeuvre les techniques de séchage par pulvérisation ou au rouleau, il est très avantageux que le point d'ébullition du solvant utilisé soit inférieur au point de coagulation du produit de l'invention dans les conditions utilisées. En général, le point d'ébullition du solvant est de préférence inférieur à   800C   à 

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 moins d'utiliser une pression réduite qui permet d'utiliser des solvants de points d'ébullition supérieurs. 



   Lorsqu'on utilise une précipitation au moyen d'un solvant, des solvants appropriés à partir desquels le céfuroxime-axétil peut précipiter comprennent des   cé-   tones, par exemple l'acétone ; des alcools, par exemple le méthanol ou l'éthanol, si on le désire sous la forme d'alcool dénaturé (par exemple IMS) ; l'acétonitrile ; le tétrahydrofuranne ; le dioxanne des esters, par exemple l'acétate de méthyle ou d'éthyle des solvants chlorés, par exemple le dichlorométhane ou le chloroforme ; et des mélanges de ceux-ci, si on le désire avec d'autres solvants, par exemple l'eau, quand cela permet d'obtenir une phase homogène. La précipitation peut être effectuée par l'addition de quantités appropriées d'un non-solvant du céfuroxime-axétil.

   Des non-solvants appropriés comprennent l'eau, des alcanes et des mélanges d'alcanes, par exemple l'hexane ou de l'essence de gamme moyenne d'ébullition (par exemple   60-800C),   des éthers, par exemple l'éther d'isopropyle, ou des hydrocarbures aromatiques, par exemple le benzène ou le toluène. Le solvant et le non-solvant doivent être compatibles, c'est-à-dire qu'ils doivent au moins être partiellement miscibles et de préférence totalement miscibles. Des exemples de combinaisons de solvant et de non-solvant sont les suivants :   dichlorométhane/éther   d'isopropyle, acétate d'éthyle/essence et acétone/eau. La matière solide doit être enlevée de la solution aussi rapidement que possible et séchée aussi rapidement que possible afin d'éviter la formation de matière cristalline. 



  Pour favoriser une récupération rapide, on peut faire barboter un gaz d'entraînement, par exemple l'air, dans la solution. 



   La technique de précipitation au moyen d'un solvant peut être utilement appliquée au mélange réactionnel restant après une réaction d'estérification dans la- 

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 quelle le céfuroxime-axétil s'est formé afin d'obtenir directement le céfuroxime-axétil amorphe. On peut y parvenir en ajoutant un solvant, par exemple un ester tel que l'acétate d'éthyle, au mélange réactionnel suivi du nonsolvant approprié, par exemple l'essence. 



   Lorsqu'on utilise la lyophilisation, des solvants appropriés pour dissoudre le céfuroxime-axétil avant le séchage comprennent le dioxanne et le t-butanol. La température à laquelle la récupération est effectuée dépend du point de congélation du solvant utilisé, par exemple, dans le cas du dioxanne, la récupération est effectuée 
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 à une température d'environ l2 C. 



   Pour obtenir l'ester de céfuroxime-axétil sous forme très pure par les techniques ci-dessus, il faut utiliser une matière de départ de pureté   appropriée-c'est-à-   dire au moins aussi pure que le produit final. Une telle matière de départ peut être obtenue par tout procédé commode, par exemple par cristallisation. 



   La solution à partir de laquelle le céfuroximeaxétil est récupéré contient de préférence un mélange des isomères R et S, de manière à obtenir le produit sous forme d'un mélange d'isomères R et S. En général, le rapport des isomères R/S du produit en solution se retrouve exactement dans le produit final obtenu, par exemple par séchage par pulvérisation, et ce rapport dans le produit final peut donc être réglé si on le désire par réglage du rapport des isomères R/S dans la solution. 



   Du solvant résiduel peut être présent dans le produit final en diverses quantités immédiatement après évaporation ou précipitation. Ce solvant peut éventuellement être éliminé par un traitement supplémentaire, par exemple par séchage sous vide. 



   L'ester de céfuroxime-axétil selon l'invention peut être formulé en vue d'une administration orale (comprenant la voie buccale) ou rectale. 

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   Les compositions destinées à une administration orale sont préférables car on peut utiliser la meilleure absorption de l'ester par le tractus gastro-intestinal. 



  Ces compositions pharmaceutiques peuvent revêtir la forme, par exemple, de comprimés ou de gélules préparés par des techniques classiques avec des excipients pharmaceutiquement acceptables tels que des liants, par exemple l'amidon de mais prégélatinisé, la polyvinyl-pyrrolidone ou l'hy-   droxypropyl-méthylcellulose ;   des charges, par exemple l'amidon, le lactose, la cellulose microcristalline ou des phosphates de calcium ; des lubrifiants, par exemple le stéarate de magnésium, des huiles végétales hydrogénées, le talc, la silice, des polyéthylèneglycols ; des agents de désagrégation, par exemple la fécule de pomme de terre ou l'amidon-glycolate de sodium ; ou des agents mouillants, par exemple le laurylsulfate de sodium. Des agents favorisant l'écoulement, par exemple la silice, peuvent également être utilisés si on le désire.

   Les comprimés peuvent être enrobés par des procédés bien connus dans la pratique. 



   La préparation d'une composition convenant pour former des comprimés, des gélules ou des granulés peut également être réalisée par séchage par pulvérisation ou séchage au rouleau d'une suspension de céfuroxime-axétil pur amorphe avec les excipients appropriés pour lesdits comprimés, gélules ou granulés. 



   Les préparations liquides pour administration orale peuvent revêtir la forme, par exemple, de solutions, sirops ou suspensions, ou bien elles peuvent se présenter sous forme d'un produit sec, soit pour être reconstitué avec de l'eau, ou autre véhicule convenable avant utilisation pour une administration sous forme de liquide, ou pour une administration directe, puis entraînés avec de l'eau ou autre liquide approprié.

   Ces préparations liquides peuvent être préparées par des moyens classiques avec des additifs pharmaceutiquement acceptables tels que des 

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 agents de mise en suspension, par exemple un sirop de sorbitol, la méthylcellulose ou des graisses et huiles comestibles hydrogénées telles que l'huile de ricin hydrogénée ; des émulsifiants ou des épaississants, par exemple la lécithine, les stéarates d'aluminium ou la gomme arabique ; des véhicules non aqueux, par exemple l'huile d'amande, l'huile de noix de coco fractionnée, des esters huileux ou l'alcool éthylique ; et des conservateurs par exemple les p-hydroxybenzoates de méthyle ou de butyle ou l'acide sorbique ; et des agents aromatisants ou édulcorants appropriés. 



   Le céfuroxime-axétil de l'invention peut également être formulé en compositions pour la voie rectale telles que des suppositoires ou des énémas de rétention, contenant par exemple des bases de suppositoires classiques telles que le beurre de cacao ou autres glycérides. 



   Les compositions peuvent contenir de 0, 1 à 99 % d'ingrédient actif, de manière appropriée de 30 à 90 % pour des comprimés et des gélules et 3 à 50 % pour des médications liquides. Les compositions sous forme de dose unitaire contiennent de manière appropriée 50 à 500 mg d'ingrédient actif. Les doses utilisées pour le traitement d'un être humain vont de 100 à 3000 mg par jour, par exem- 
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 ple 1000 à 1500 mg par jour pour des adultes et de 250 à 1000 mg par jour pour des enfants, bien que la posologie exacte dépende, entre autres, de la fréquence d'administration. 



   Selon un autre de ses aspects, l'invention fournit donc une composition pharmaceutique comprenant le céfuroxime-axétil sous forme pratiquement amorphe à haute pureté, en mélange avec un ou plusieurs véhicules et/ou excipients pharmaceutiques. Ces compositions sont de préférence destinées à être absorbées par l'intermédiaire du tractus gastro-intestinal, par exemple par administration orale. Dans une forme de réalisation préférée, ces compo- 

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 sitions contiennent avantageusement la forme ester de céfuroxime de l'invention essentiellement exempte de matière cristalline. 



   Selon encore un autre aspect, l'invention fournit un procédé pour combattre les infections bactériennes chez les êtres humains et les animaux, qui consiste à administrer à l'être humain ou à l'animal, par voie orale ou rectale, une quantité efficace d'une forme pratiquement amorphe à haute pureté de céfuroxime-axétil. 



   Les exemples non limitatifs suivants illustrent l'invention. Dans tous ces exemples, les matières de départ constituées par le céfuroxime-axétil utilisées sont sous forme cristalline très pure. Ces matières de départ peuvent par exemple être obtenues par des procédés décrits dans le brevet britannique   NO 1 571   683, ou en variante, elles peuvent être préparées par cristallisation de céfuroximeaxétil très pur dans un solvant organique, par exemple un ester tel que l'acétate d'éthyle en mélange avec un éther tel que l'éther isopropylique ou un hydrocarbure aromatique tel que le toluène ; ou un alcool aqueux tel que l'alcool dénaturé industriel. La cristallisation peut commodément être effectuée entre 10 et   30 C.   



   La céfuroxime sodique très pure que l'on peut utiliser comme matière de départ pour le procédé d'estérification ci-dessus peut, entre autres, être obtenue par 
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 réaction de l'acide (6R, 7R) 2-yl)-2-méth6xyimino-acétamido/-céph-3-ème-4-carboxylique avec l'isocyanate de chlorosulfonyle dans un acétate d'alkyle comme solvant à une température comprise entre-25 C et +10 C, puis hydrolyse in situ à une température comprise entre +10 et +30 C et cristallisation par addition de 2- -3-hydroxyméthyl-7-f (Z) -2- (fur-éthylhexanoate de sodium dans l'acétone ou l'acétate de méthyle comme solvant. 



   La préparation de ces matières est illustrée dans les préparations suivantes. Toutes les températures 

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 sont exprimées en  C. 



  Préparation 1. 



  Céfuroxime sodique. 



   On ajoute 226 ml d'isocyanate de chlorosulfonyle à une solution de 10 ml de triéthylamine dans 3,8 l d'acétate de méthyle. On refroidit la solution limpide résultante à-15  et on ajoute en 10 minutes une suspension de 
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 763 g d'acide (6R, 7R)-3-hydroxyméthyl-7- 2-méthoxyimino-acétamido]céph-3-ème-4-carboxylique dans 2, 3 l d'acétate de méthyle, refroidi au préalable à-ISo. 



  On rince le solide résiduel avec 700 ml d'acétate de méthyle. On agite le mélange à pendant 30 minutes, pour obtenir au bout de 10 minutes une solution limpide. On ajoute rapidement 1,2 l d'eau à 18  au mélange réactionnel, la température s'élevant rapidement à   100 puis   lentement à   170.   On agite le mélange pendant 60 minutes à   150 pour   obtenir une suspension blanche épaisse. On ajoute 3,6 l d'acétate de méthyle, ce qui est suivi d'une addition régulière d'une solution de 288 g d'hydroxyde de sodium dans 5,2 l d'eau. On obtient ainsi un mélange limpide à deux phases à   260 ayant   un pH de 2,35. On sépare les phases et on lave la phase organique supérieure avec une solution de 600 g de chlorure de sodium dans 2 l d'eau.

   On lave successivement les deux phases aqueuses avec de l'acétate de méthyle (2 1). On réunit les phases organiques, on les agite avec 76 g de charbon Norit SX Plus pendant 30 minutes et on les filtre sur un lit de Hyflo Supercel, le lit étant lavé avec 1, 5 l d'acétate de méthyle. On combine le filtrat et les liqueurs de lavage et on agite à 200 tout en ajoutant en 20 minutes une solution de 338 g de   2-éthylhexanoate   de sodium dans un mélange de 2 l d'acétate de méthyle et de 40 ml d'eau pour obtenir une suspension blanche ayant un pH de 5,5.

   On agite la suspension pendant 10 minutes et on la filtre, et on lave le gâteau avec 5 x 1 litre d'acétate de méthyle, on le sèche par aspiration puis à 30  sous 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 vide pendant 24 heures pour obtenir 851, 9 g de céfuroxime sodique ;/o/ (c 0, 5 ; tampon 0, 1 M pH 4, ; X u (H20) 273 nm 387) ; impuretés par CLHP (chromatogra- phie en phase liquide sous haute pression) 2,0 %. 



  Préparation 2. 



    Céfuroxime-axétil   cristallin. 



   On ajoute 12,5 g de bromure de (RS)-l-acétoxy- éthyle à un mélange sous agitation de 20 g de céfuroxime sodique dans 110 ml de diméthylacétamide à O C. On agite le mélange à   +10 pendant   90 minutes et on ajoute 0,5 g de carbonate de potassium. On poursuit l'agitation pendant encore 2 heures à 1-3  et on ajoute le mélange réactionnel à un mélange sous agitation rapide de 200 ml d'acétate d'éthyle et de 200 ml de solution aqueuse à 3 % de bicarbonate de sodium pour détruire tout excès de bromure de 1-acétoxyéthyle. Au bout de 1 heure, on sépare la phase 
 EMI15.2 
 o organique (1, 5 % d'isomère par CLHP), on la lave avec 
A100 ml d'acide chlorhydrique N et 30 ml de solution aqueuse à 20 % de chlorure de sodium contenant 2 % de bicarbonate de sodium. On lave successivement les trois phases aqueuses avec 100 ml d'acétate d'éthyle.

   On agite les extraits organiques réunis pendant 30 minutes avec 2 g de charbon (Norit SX Plus), on filtre à travers un lit de kieselguhr qu'on lave avec 2 fois 25 ml d'acétate d'éthyle. On évapore sous vide le filtrat et les liqueurs de lavage réunis jusqu'à 150 g et on agite à la température ambiante pendant 1 heure jusqu'à ce que la cristallisation se soit bien établie. 



  On ajoute 250 ml d'éther diisopropylique en 45 minutes pour achever la cristallisation et on continue d'agiter pendant encore 1 heure. On recueille le produit par filtration, on le lave avec 150 ml d'un mélange à 2 : 1 d'éther diisopropylique et d'acétate d'éthyle et on laisse sécher pendant une fin de semaine sous vide à 500 pour obtenir 19, 3 g de céfuroxime-axétil cristallin. 



   Teneur en solvant   (CGL   chromatographie   de par- 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 tage   gaz/liquide/)   : 0,2 %   p/p.   Impuretés par CLHP 1,   8 %.   



  Rapport entre les isomères (CLHP)   1,   09 :   1/o7 (1    dans 
 EMI16.1 
 le dioxanne) + 37  ; El (278, 389. cm 
Les isomères R et S individuels de l'ester 1acétoxyéthylique de céfuroxime sont désignés par commodité par les lettres A et B, ces lettres étant utilisées pour désigner les isomères respectifs comme dans le brevet britannique   NO 1   571 683 précité. L'identité des isomères A et B n'a pas été attribuée. Les rapports entre les isomères donnés dans les exemples suivants sont exprimés par A : B. Les températures sont exprimées en  C. Les valeurs 
 EMI16.2 
 i données pour E, ne sont pas corrigées en tenant lcm compte de la teneur en solvant. 



  Exemple 1. et/a/On place une solution cétonique à 10 % en   poids/volume   d'un mélange d'isomères R et S de céfuroximeaxétil dans un sécheur Niro Mobile Minor Spray, vendu par Niro Copenhagen, Danemark, en utilisant l'air comme gaz de séchage et un atomiseur rotatif fonctionnant à environ 35 000 tr/min. Les températures d'entrée et de sortie du gaz sont de   124    et 700 respectivement. On obtient une récupération de 75 % p/p de produit séché par pulvérisation. L'aspect microscopique est typique pour un produit séché par pulvérisation (sphères creuses). Le titrage effectué par CLHP est de 97 % p/p et les impuretés déterminées par CLHP sont de 2,0 % p/p, ces deux valeurs étant calculées à sec à partir d'une teneur mesurée en solvant de 0, 15 % p/p (CGL) et la teneur en eau de 0,8 % p/p (Karl Fischer).

   Le rapport entre les isomères est de 1, 04 : 1 (CLHP). Le spectre infrarouge (Nujol),    v   3480-3210 (complexe NH,   Ni 2),   1782 (ss-lactame) 1760 (acétate), 1720 (groupe 4-ester), 1720 et 1594 (carbamate) et 1676 
 EMI16.3 
 et 1534 cm (7-amido) ; ;',/OL-7D lcm la D (dioxanne) +38 ; E1cm(MeOH) 398. L'analyse de poudre par diffraction de rayons X dans un capillaire d'un diamètre de 0,3 mm par la   mé-   

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 thode de Debye Scherrer dans un appareil photographique d'un diamètre de 114, 6 mm par exposition pendant 3 heures à un rayonnement    CuKa   donne un halo simple (absence de cristaux, confirmant la nature amorphe du produit). 



  Exemple 2. 



   On dissout un mélange d'isomères R et S de céfuroxime-axétil (20,25 g) dans 200 ml d'acétone à la température ambiante. On clarifie la solution à travers du verre fritté et on la pompe à travers une buse d'ato- miseur à deux fluides, en utilisant de l'azote sous 1 x 105 Pa comme fluide d'atomisation, dans la chambre de séchage en verre d'un appareil de séchage par pulvérisa- tion Mini Spray HO en utilisant un mélange à environ 50 : 50 d'air et d'azote comme gaz de séchage. Les températures d'entrée et de sortie du gaz sont respectivement de 75 et 55 . La récupération est de 14, 1 g (70,5 %) de matière amorphe contenant 1 % p/p d'acétone (CGL).

   Les impuretés (par CLHP) représentent 1, 7 % p/p y compris 0,2 % p/p de composé   céph-2-èm.   Le rapport des isomères est de 1,03 : 1.    v (Nujol) analogue à celui de la figure l. ad (diomax 1 0 xanne) +35  E E   (MeOH) 386.   



  Exemple 3. 
 EMI17.1 
 



  On place une solution acétonique à 15 % de cé- furoxime-axétil (mélange à environ 1 : 1 des isomères R et S) dans un sécheur par pulvérisation en cycle fermé en utilisant l'azote comme gaz de recyclage et un atomiseur à roue rotative fonctionnant à 24 000 tr/min. Les températures d'entrée et de sortie de gaz sont respectivement de   105    et 700. Le gaz de recyclage est refroidi pour éliminer la plus grande partie de l'acétone évaporée. La récupération de produit amorphe est de 90 % avec une teneur en acétone de 1, 0 % p/p (CGL), eau 0,7 p/p (Karl Fischer), taux d'impuretés par CLHP 1, 3 p/p. Spectres infrarouges (Nujol) 
 EMI17.2 
 (plaques de KBr) et RMN (DMSO-d6) sont indiqués sur les figures 1 et 2 respectivement. (dioxanne) +38  ZOE7D 

 <Desc/Clms Page number 18> 

 
 EMI18.1 
 E1 % El (MEOH) 398. 



   D'autres exemples 4 à 17 illustrant la préparation de céfuroxime-axétil amorphe sont donnés sur le tableau suivant. Le procédé utilisé dans ces exemples est analogue à celui de l'exemple 2. Le spectre infrarouge (Nujol) de chacun des produits est analogue à celui indiqué sur la figure 1. 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 
 EMI19.1 
 
<tb> 
<tb> 
<tb> 



  Ex. <SEP> Solvant <SEP> Tempé- <SEP> Tempé- <SEP> Rapport <SEP> des <SEP> Impuretés <SEP> [&alpha;]D <SEP> E1cm-N  <SEP> rature <SEP> rature <SEP> isomères <SEP> (% <SEP> p/n) <SEP> (dioxanne) <SEP> (MeOH)
<tb> NO <SEP> isomeres <SEP> (% <SEP> p/p) <SEP> (dioxanne) <SEP> (MeOH)
<tb> trée <SEP> sortie <SEP> produits
<tb> Oc <SEP> Oc
<tb> 4. <SEP> Acétone/eau <SEP> 62 <SEP> 55 <SEP> 1,05 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,8 <SEP> +350 <SEP> 390
<tb> 5. <SEP> Alcool <SEP> dénaturé <SEP> industriel <SEP> 80 <SEP> 70 <SEP> 1,05 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,9 <SEP> +360 <SEP> 386
<tb> 6. <SEP> Acétonitrile <SEP> 72 <SEP> 63 <SEP> 1,00 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,6 <SEP> +350 <SEP> 389
<tb> 7. <SEP> Tétrahydrofuranne <SEP> 75 <SEP> 65 <SEP> 1,04 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 2,0 <SEP> +340 <SEP> 384
<tb> 8. <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> méthyle <SEP> 63 <SEP> 55 <SEP> 0,94 <SEP> :

   <SEP> 1 <SEP> 1,3 <SEP> +350 <SEP> 387
<tb> 9. <SEP> Chloroforme <SEP> (fixé <SEP> à <SEP> l'eau) <SEP> 64 <SEP> 58 <SEP> 1,02 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,5
<tb> 10. <SEP> Acétone/eau <SEP> 70 <SEP> 50 <SEP> 1,05 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,2
<tb> 11. <SEP> Acétate <SEP> d'éthyle/eau <SEP> 72 <SEP> 64 <SEP> 1,02 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,4
<tb> 12. <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> méthyle/eau <SEP> 64 <SEP> 57 <SEP> 0,98 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,2
<tb> 13. <SEP> Méthanol/eau <SEP> 67-70 <SEP> 55-59 <SEP> 1,04 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,9
<tb> 14. <SEP> Méthanol/acétone <SEP> 63 <SEP> 54 <SEP> 1,03 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,4
<tb> 15. <SEP> Ethanol/acétone <SEP> 83 <SEP> 65 <SEP> 1,02 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> 1,6
<tb> 16. <SEP> Acétone/acétate <SEP> de <SEP> méthyle <SEP> 63 <SEP> 54 <SEP> 1,02 <SEP> :

   <SEP> 1 <SEP> 1,6
<tb> 17. <SEP> Acétone <SEP> 85-90 <SEP> 75 <SEP> B <SEP> pur <SEP> 0,9 <SEP> + <SEP> 90 <SEP> 387
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 Exemple'18. 



   Une solution de 77 g d'ester   1-acétoxyéthylique   de céfuroxime cristallin purifié (isomère A) dans 1,8 litre d'acétone est séchée par pulvérisation comme dans l'exemple 2 à travers un ajutage d'atomiseur à   deufluides   sous une pression d'azote d'atomisation de 50 kPa. La température d'entrée du gaz est de   85-90 C   et la température de sortie d'environ   75 .   Le produit (39 g) a une teneur en acétone de 0,15 % p/p et une teneur en impuretés, déterminée par CLHP, de 2,8 % p/p. Le spectre infrarouge (Nujol) confirme la nature amorphe du produit. Une analyse de poudre par diffraction de rayons X révèle quelques raies faibles pouvant suggérer la présence de quelques   cristaux. [&alpha;]D   (dio- 
 EMI20.1 
 xanne) 386. cm Exemple 19. 



   Un mélange des isomères R et S de céfuroximeaxétil (10 g) est dissous dans 70 ml d'acétone chaude et évaporé sous vide pour former une mousse. Celle-ci est cassée et séchée pendant 16 heures environ sous vide à   40  en   donnant 9,8 g de céfuroxime-axétil qui est révélé amorphe par spectroscopie infrarouge (Nujol) (qui est analogue a celui de la figure 1) et examen microscopique. La teneur en acétone (CGL) est de 2,9 %. La teneur en impuretés déterminée par CLHP est de 3,4 % p/p et le rapport entre isomères est de 1,14 : 1. 



   En suivant le processus ci-dessus, on obtient également le céfuroxime-axétil en utilisant de l'alcool dénaturé industriel (IMS), le méthanol et l'acétate d'éthyle comme solvants. 



  Exemple 20. 



   Un mélange à environ 1 : 1 des isomères R et S de céfuroxime-axétil (5 g) est dissous dans 200 ml d'acétate d'éthyle bouillant et concentré à la pression atmosphérique jusqu'à 70 ml. La solution est maintenue à l'état chaud et ajoutée goutte à goutte en 27 minutes à de l'éther 

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 de pétrole sous agitation rapide (point d'ébullition 60- 800 ; 560 ml) maintenu au-dessous de   3 .   Après l'addition, on agite la suspension pendant encore 10 minutes, on la filtre, on la lave par déplacements avec de l'éther de pétrole (point d'ébullition   60-80 )   et la sèche sous vide à 500 pour obtenir 4,5 g de céfuroxime-axétil amorphe. 



  Teneur en solvant (CGL) 0,25 % p/p   ; fays   (1 % dans le 
 EMI21.1 
 dioxanne) +39  ; (MeOH) 388. L'examen microscopique cm confirme la nature amorphe du produit. 



  Exemple 21. 



   On dissout un mélange à environ 1 : 1 des isomères R et S de céfuroxime-axétil (6 g) dans 240 ml de dichlorométhane bouillant, puis on laisse refroidir et on filtre. On distille le filtrat jusqu'à un volume de 55 ml à la pression atmosphérique et on l'ajoute goutte à goutte, en 42 minutes, à de   l'êther   diisopropylique sous agitation rapide (195 ml) refroidi au-dessous de 3 C. Après l'addition, on agite la suspension pendant encore 15 minutes, on la filtre, on la lave avec 100 ml d'éther diisopropylique et on la sèche pendant 16 heures environ sous vide à   50    pour obtenir 5,5 g de céfuroxime-axétil amorphe. L'examen microscopique suggère moins de 1 % de matière cristal- 
 EMI21.2 
 line./o/ (1 % dans le dioxanne) +360, 387 ZOEJD lcm Teneur en solvant (CGL),   1 %.   



  Exemple 22. 



   On introduit de l'eau froide à un débit de 750 ml min-1 dans un bécher en matière plastique d'une contenance de 5 litres équipé d'une ouverture horizontale immédiatement au-dessous de son bord supérieur. L'eau est agitée au moyen d'un agitateur à palettes (600 tours/minute) pendant que l'on y fait barboter un courant d'azote à raison de 12 1    min-le   Une solution d'un mélange des isomères R et S de céfuroxime-axétil (200 g) dissous dans un mélange chaud   (45 )   de 600 ml d'acétone et de 66 ml d'eau est ensuite ajouté au moyen d'une pompe péristaltique à 

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 un débit constant en 13 minutes dans le tourbillon de l'eau. 



  Le céfuroxime-axétil amorphe précipité est véhiculé à travers l'ouverture horizontale sous forme d'une mousse et recueilli. Le céfuroxime-axétil amorphe obtenu est récolté immédiatement et séché jusqu'à un poids constant sous vide à 55  en donnant 170 g de produit. Teneur en solvant (CGL) < 0, 01 p/p. La teneur en impuretés (CLHP) est de 1,8 %. 
 EMI22.1 
 



  Le rapport entre isomères est de 1, 14 : 1. % dans le 1 dioxanne) +40  ; E, 395. La cristallographie aux cm rayons X révèle que le produit est pratiquement amorphe avec une faible teneur en matière cristalline. 



  Exemple 23. 



   On dissout un mélange à environ 1 : 1 des isomères R et S de céfuroxime-axétil (100 g) par agitation dans 1 litre d'acétone bouillant et en chauffant à   40 .   Les rouleaux d'un sécheur sont chauffés à   75 ,   de la vapeur d'eau (sous pression de 2 bars) est introduite dans la chemise et on applique un vide   de 737 mm a   l'appareil. En utilisant une vitesse des rouleaux de 1,75 tr/min., la solution préparée de céfuroxime-axétil est aspirée à raison d'environ 200 ml/min. Le produit est séparé des rouleaux avec un couteau et recueilli avec un rendement de 94 %   p/p.   Le taux d'impuretés (CLHP) est de 1,1 %   p/p.   La teneur en solvant (CGL) est de 1,6 % p/p. La cristallographie aux rayons X et le spectre infrarouge (Nujol) montrent que la matière est amorphe.

   Le spectre infrarouge (Nujol) est analogue à celui indiqué sur la figure 1. 



  Exemple 24. 



   On lyophilise une solution d'un mélange à environ 1 : 1 des isomères R et S de céfuroxime-axétil (10 g) dans 100 ml de dioxanne pour obtenir 10,7 g du produit qui contient 5,5 % p/p de dioxanne après avoir été passé au tamis de 0,40 mm d'ouverture de maille et séché en étuve sous vide à 500 pendant 20 heures. Le spectre infrarouge (Nujol) est analogue à celui montré sur la figure 1. 

 <Desc/Clms Page number 23> 

 
 EMI23.1 
 Le spectre infrarouge (Nujol) et l'examen microscopique confirment la nature amorphe du produit./ct/ (1 % dans le dioxanne) +37  ; 388. cm Exemple 25. 



   On refroidit à 14  une suspension de 20 g de céfuroxime sodique dans 100 ml de diméthylacétamide et on ajoute 10 ml de bromure de   (RS)-l-acétoxyéthyle.   On agite le mélange à   140 pendant   45 minutes avant d'ajouter 0,5 g de carbonate de potassium anhydre. Après une agitation supplémentaire de 45 minutes, on ajoute 200 ml d'acétate d'éthyle et 200 ml d'une solution à 3 % de bicarbonate de sodium. On agite le mélange à la température ambiante pendant 1 heure et on laisse les deux phases se séparer. On lave la phase aqueuse avec 100 ml d'acétate d'éthyle et on lave ensuite les deux phases organiques successivement avec 100 ml d'acide chlorhydrique M et 30 ml de solution à 20 % de chlorure de sodium. On agite les phases organiques réunies avec du charbon (2 g) pendant 30 minutes avant la filtration.

   On concentre le filtrat sous vide jusqu'à 176 ml. On ajoute 1, 9 ml d'eau au concentré qui est introduit en 15 minutes dans 1, 76 ml d'essence (Eb. 



  60-800) sous agitation. On sépare par filtration le produit précipité et on le lave avec un mélange de 105 ml d'essence et 12 ml d'acétate d'éthyle, puis 118 ml d'essence. Par séchage à   40  sous   vide, on obtient 17, 9 g de céfuroxime-axétil : Solvants (CGL), acétate d'éthyle 1,   6 %,   
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 essence 1, 5 % ; impuretés (CLHP) 4, 1 % p/p, rapport entre 1 isomères 1, 06 : 1 ; E, 364. Le spectre infrarouge lcm dans le Nujol est typique de la matière amorphe. 



  Exemple 26. 



   On introduit 2000 ml d'acétone, 324 ml d'eau et 36 ml d'alcool dénaturé industriel (IMS) dans un ballon sous agitation, puis on ajoute un mélange à environ 1 : 1 des isomères R et S de céfuroxime-axétil (600 g). Le contenu du ballon est chauffé à   42  et   agité jusqu'à dissolu- 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 
 EMI24.1 
 tion du solide. Immédiatement avant utilisation, la solution est refroidie à 20 . 



   On ajoute 2000 ml d'eau dans le récipient de précipitation et on agite à 800 tours/minute. On introduit de l'azote dans la solution au centre du tourbillon provo- 
 EMI24.2 
 qué par l'hélice à raison de 10 1 
On ajoute simultanément 850 ml/min d'eau et 115 ml/min de solution de céfuroxime-axétil dans la zone turbulente du récipient de précipitation. Le trop-plein de cet appareil est dirigé sur un tamis à ouverture de mailles de 125 micromètres sur lequel le produit précipité, sous la forme d'une bouillie aérée, est retenu et les liqueurs limpides passent, pour être jetées. 



   Le produit précipité recueilli sur le tamis est transporté sur un filtre muni d'un papier-filtre en vue d'une déshydratation supplémentaire. Le produit débarrassé de l'eau est séché sous vide à   450 jusqu'à   ce que la teneur en humidité soit réduite à moins de 1 % en donnant 410 g de céfuroxime-axétil. 



   Le spectre infrarouge (Nujol) confirme la nature pratiquement amorphe du produit. 



  Exemples de préparations pharmaceutiques 
 EMI24.3 
 
<tb> 
<tb> 1. <SEP> Comprimé
<tb> Composition <SEP> mg/comprimê
<tb> Céfuroxime-axétil <SEP> selon <SEP> l'invention <SEP> 300,00 <SEP> (équivalent <SEP> à
<tb> 250 <SEP> mg <SEP> de <SEP> céfuroxime)
<tb> Amidon <SEP> 1500 <SEP> (Colorcon, <SEP> Inc.)
<tb> (amidon <SEP> prégélatinisé) <SEP> 161,5
<tb> Amidon-glycolate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 20,0
<tb> Laurylsulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 10,0
<tb> Polyéthylène-glycol <SEP> 6000 <SEP> (micronisé) <SEP> 7,5
<tb> Silice <SEP> 1,0
<tb> Poids <SEP> total <SEP> 500, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 
 Procédé de préparation
Le polyéthylène-glycol, le laurylsulfate de 

 <Desc/Clms Page number 25> 

 sodium, l'amidon-glycolate de sodium et la silice sont passés au tamis de 0,250 mm d'ouverture de maille et mélangés avec une petite quantité de l'ingrédient actif.

   



  On mélange ensuite le tout avec l'amidon et le reste des ingrédients et on prépare des magdaléons par compression directe. Les magdaléons sont désagrégés par passage au tamis de 0,84 mm d'ouverture de maille et les granulés résultants sont comprimés en utilisant des poinçons concaves normaux jusqu'à obtention d'un poids de comprimé de 500 mg. 



   On peut appliquer sur le comprimé une pellicule de dérivés de cellulose avec des plastifiants, des colorants et des conservateurs si nécessaire, en utilisant des procédés faisant appel à des solvants aqueux ou organiques. 



   A titre de variante à l'étape préliminaire de formation de magdaléons, le mélange peut être densifié par compactage au rouleau ou bien il peut être comprimé directement en comprimés. 



  2. Gélule 
 EMI25.1 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> mg/gélule
<tb> Céfuroxime-axétil <SEP> selon <SEP> l'invention <SEP> 300,00 <SEP> (équivalent <SEP> à
<tb> 250 <SEP> mg <SEP> de <SEP> céfuroxime)
<tb> Cellulose <SEP> microcristalline <SEP> 24,75
<tb> Huile <SEP> végétale <SEP> hydrogénée <SEP> 4,0
<tb> Laurylsulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 9,0
<tb> Silice <SEP> 1, <SEP> 25
<tb> 
 Procédé de préparation
L'ingrédient actif est densifié par compactage au rouleau, puis passé successivement sur un tamis à mailles de 0, 84 mm, de 0,59 mm et de 0,250 mm d'ouverture de maille. Les ingrédients restants sont passés au tamis de 0,250 mm d'ouverture de maille avec une petite quantité de l'ingrédient actif puis mélangés avec le reste de l'ingrédient actif. 

 <Desc/Clms Page number 26> 

 



   Le mélange est ensuite introduit dans des gélules de gélatine dure de dimension 0 jusqu'à un poids de 339 mg. 



  3. Poudre pour suspension orale (en sachets) Composition (par sachet) 
 EMI26.1 
 
<tb> 
<tb> Céfuroxime-axétil <SEP> selon <SEP> l'invention <SEP> 300 <SEP> mg
<tb> Laurylsulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 25 <SEP> mg
<tb> Hydroxypropyl-méthyl-cellulose <SEP> 90 <SEP> mg
<tb> Arôme <SEP> d'orange <SEP> séché <SEP> par <SEP> pulvérisation <SEP> 150 <SEP> mg
<tb> Sucre <SEP> en <SEP> poudre, <SEP> q. <SEP> s. <SEP> 2220 <SEP> mg
<tb> 
 Procédé de préparation
Le laurylsulfate de sodium, l'hydroxypropylméthyl-cellulose et l'arôme sont triturés avec l'ingrédient actif. Ce mélange est ensuite encore mélangé avec le sucre en poudre, l'addition de ce dernier s'effectuant en deux étapes. Le poids correct peut ensuite être introduit dans un récipient approprié, par exemple un sachet de feuille stratifiée appropriée qui est scellé par la chaleur.

   Avant utilisation, la poudre est reconstituée par addition d'environ 15 ml d'eau peu avant l'administration. 



  4. Suspension huileuse Composition (pour une dose de 5 ml) 
 EMI26.2 
 
<tb> 
<tb> Céfuroxime-axétil <SEP> selon <SEP> l'invention <SEP> 300 <SEP> mg
<tb> Lécithine <SEP> 35 <SEP> mg
<tb> Hydroxybenzoate <SEP> de <SEP> butyle <SEP> 2 <SEP> mg
<tb> Monostéarate <SEP> d'aluminium <SEP> 25 <SEP> mg
<tb> Distéarate <SEP> d'aluminium <SEP> 25 <SEP> mg
<tb> Huile <SEP> de <SEP> ricin <SEP> hydrogénée <SEP> 17, <SEP> 5 <SEP> mg
<tb> Arôme <SEP> liquide <SEP> 25 <SEP> mg
<tb> Sucre <SEP> glace <SEP> 1500 <SEP> mg
<tb> Chlorure <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 2,5 <SEP> mg
<tb> Huile <SEP> de <SEP> noix <SEP> de <SEP> coco <SEP> fractionnée, <SEP> jusqu'à <SEP> 5 <SEP> ml
<tb> 
 Procédé de préparation
On chauffe une partie de l'huile de noix de 

 <Desc/Clms Page number 27> 

 
 EMI27.1 
 coco, puis on ajoute à l'huile, en mélangeant, la lécithine, l'hydroxybenzoate de butyle,

   les stéarates d'aluminium, l'huile de ricin hydrogénée, le sucre glace et le chlorure de sodium. 



  On refroidit le mélange et on ajoute le céfuroxime-axétil et l'arôme. On ajoute ensuite le reste de l'huile de noix de coco et on mélange la préparation et on la raffine. 



  Essai d'activité biologique Dans des essais d'absorption par voie orale sur des volontaires humains, on a administré 250 mg de céfuroximeaxétil de haute pureté, pratiquement amorphe à 12 volontaires et on a déterminé les concentrations dans le sérum et le taux de récupération dans l'urine. La concentration dans le sérum atteint un pic de 6, 0 mg/l après deux heures et un taux de récupération dans l'urine de 49, 2 % de céfuroxime indiquent clairement l'absorption et l'hydrolyse in vivo du céfuroximeaxétil. L'hydrolyse in vivo du céfuroxime-axétil fournit du céfuroxime et fournit ainsi l'activité du céfuroxime luimême. 



  Les valeurs de CIM pour le céfuroxime, exprimées en moyennes géométriques, vis-à-vis d'une gamme d'arganismes sont données ci-dessous en microgrammes/ml. 
 EMI27.2 
 
<tb> 
<tb> 



  ORGANISME <SEP> Nb. <SEP> Essayé <SEP> CIM
<tb> STAPH. <SEP> AUREUX <SEP> 152 <SEP> 0,2
<tb> STREP. <SEP> AGALACTIAE <SEP> 250 <SEP> 0,1
<tb> E. <SEP> COLI <SEP> 100 <SEP> 4,5
<tb> PR. <SEP> MIRABILIS <SEP> 106 <SEP> 1,6
<tb> K. <SEP> PNEUMONIAE <SEP> 99 <SEP> 8,3
<tb> SALMONELLA <SEP> SPP <SEP> 25 <SEP> 4,7
<tb> SHIGELLA <SEP> SPP <SEP> 21 <SEP> 3,3
<tb> Il. <SEP> INFLUENZAE <SEP> 42 <SEP> 0,7
<tb> N. <SEP> GONORRHOEAE <SEP> 222 <SEP> 0, <SEP> 002-2 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 28> 

 Toxicité
Le céfuroxime-axétil de l'invention a été administré par voie orale à des souris (10 de chaque sexe) à une dose de 6g/kg de poids corporel. Tous les animaux ont survécu, ce qui indique une DL5 supérieure à 6g/Kg.

Claims (15)

  1. REVENDICATIONS 1. Céfuroxime-axétil, caractérisé en ce qu'il est sous forme pratiquement amorphe, à haute pureté.
  2. 2. Produit selon la revendication l, caractérisé en ce qu'il contient moins de 5 % p/p d'impuretés.
  3. 3. Produit selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce qu'il est essentiellement exempt de matière cristalline.
  4. 4. Produit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'il est sous la forme d'un mélange d'isomères R et S, le rapport des isomères R à S étant compris entre 3 : 1 et 2 : 3.
  5. 5. Produit selon la revendication 4, caractérisé en ce que le rapport des isomères R à S est compris entre 0, 9 : 1 et 1, 1 : 1.
  6. 6. Produit selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce qu'il est sous la forme de microsphères creuses.
  7. 7. Procédé de préparation d'une forme pratiquement amorphe à haute pureté de céfuroxime-axétil, caractérisé en ce qu'il consiste à séparer le céfuroxime-axétil de sa solution dans des conditions permettant l'obtention d'un produit pratiquement amorphe à haute pureté.
  8. 8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que la solution contient un solvant organique choisi parmi les cétones, les alcools, l'acétonitrile, le tétrahydrofuranne, le dioxanne, les esters, les solvants chlorés, les mélanges homogènes d'au moins deux des solvants précités et les mélanges homogènes d'au moins un des solvants précités et d'eau.
  9. 9. Procédé selon la revendication 7 ou 8, caractérisé en ce que la concentration de céfuroxime-axétil dans la solution avant la récupération est d'au moins l % p/p.
  10. 10. Procédé selon la revendication 7 ou 8, ca- <Desc/Clms Page number 30> EMI30.1 ractérisé en ce que la concentration de céfuroxime-axétil dans la solution avant la séparation est d'au moins 10 % p/p.
  11. 11. Procédé selon l'une quelconque des revendications 7 à 10, caractérisé en ce que la séparation est effectuée rapidement par séchage par pulvérisation, éventuellement en présence d'un gaz de séchage inerte.
  12. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications 7 à 10, caractérisé en ce que la séparation est effectuée par séchage au rouleau, précipitation à l'aide d'un solvant ou lyophilisation.
  13. 13. Composition pharmaceutique caractérisée en ce qu'elle contient du céfuroxime-axétil sous forme pratiquement amorphe à haute pureté en mélange avec un ou plusieurs véhicules et/ou excipients pharmaceutiques, et elle est sous une forme destinée à l'absorption par le tractus gastro-intestinal.
  14. 14. Forme pratiquement amorphe à haute pureté de céfuroxime-axétil destinée à être utilisée pour combattre des infections bactériennes des êtres humains et des animaux.
  15. 15. Procédé pour combattre des infections bactériennes chez les êtres humains et les animaux, caractérisé en ce qu'il consiste à administrer à l'être humain ou à l'animal, par voie orale ou rectale, une quantité efficace d'une forme pratiquement amorphe à haute pureté de céfuroxime-axétil.
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