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BE369553A - - Google Patents

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Publication number
BE369553A
BE369553A BE369553DA BE369553A BE 369553 A BE369553 A BE 369553A BE 369553D A BE369553D A BE 369553DA BE 369553 A BE369553 A BE 369553A
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
phenolic
resin
white
preparation
resinoids
Prior art date
Application number
Other languages
French (fr)
Publication of BE369553A publication Critical patent/BE369553A/fr

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G8/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with phenols only
    • C08G8/28Chemically modified polycondensates

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Phenolic Resins Or Amino Resins (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



    "Masses   artificielles résineuses!!. 



   La présente invention concerne la   prép aration   et   l'emploi        des masses renfermant des résinoides, c'est-à-dire des produits résineux synthétiques possédant la propriété de passer,sous l'ac- tion de la chaleur, de l'état   fusible,soluble   ou encore durcissa- ble,à l'état infusiple, insoluble.

   L'invention se réfère parti-' culièrement à la préparation de masses renfermant des   résinofdes   du type de la résina phénolique,que   1  on   peut obtenir à l'état en substance incolore,ainsi qu'à la préparation de produits blancs 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 ou colorés stratifiés ,,/ partir des masses précitées, 
On sait que l'on peut obtenir des résinoides en   substance   incolores en faisant agir du phénol sur de la formaldéhyde,   à condition,   que la formaldéhyde ou ses équivalents se trouvent en excès tel que l'on ne puisse pas déceler de phénol libre dans le produit de la réaction.

   Les masses de   résinoîdes   phéno-   liques,qui   sont en substance exemptes de phénol libre ont une tendance   à   modifier leur couleur quand on lestraite dans les dispositifs' employés   couramment, surtout   quand il existe une matière colorante blanche dans le résinoide; cette modifications de couleur se manifeste alors avec une importance telle que la vente   des' produits   préparés avec cette matière première devient impossible.

   L'inventeur a constaté que ces   changements   de cou- leur de   1'espèce   doivent être attribués au contact du fer ou du cuivre,car ces métaux forment des sels colorés quand ils se trouvent en contact avec des résines phénoliques, Cette action est extraordinaire;

   en   effet,si   l'on sait que le phénol change de couleur en :présence de tracesde fer, on sait également que la présence de la formaldéhyde réduit cette action à néant et que l'on peut traiter sans danger dans des réservoirs en fer, des mélangesde formaldéhyde et de phénol à condition qu'ils renferment une proportion suffisante de formaldéhyde, 
Dans un procédé de préparation de   résinoïdes   en substance incolores, procédé dans lequel on ne fait appel qu'à un   cataly.   seur acide, on ajoute des solvants à haut point d'ébullition   -cour   régler la réaction qui intervient entre le phénol et la formal-   déhyde;

     on ajoute dans ce cas une quantité de formaldéhyde plus grande que celle qui est nécessaire pour effectuer la réaction   résinoldale.   Quand on se sert,notamment dans le dernier stade de la réaction résinoide, de catalyseurs  basiques, on   obtient des produite   d'une   couleur déterminée. D'autre part la réaction entre le phénol et la formaldéhyde est difficilement réglable en   pré-.     sence   d'un catalyseur acide,quand on choisit des rapports quan-. 

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 titatifs tels,et quand l'on poursuit la réaction initiale jus- qu'à un point tel, qu'il se forme un r6sinoî&e et non pas un corps fusible permanent.

   Ceci est partioullérement vrai'de la' déshydratation,qui fait suite à la réaction initiale,car la masse a une   tendance,ayant   que la déshydratation soit   aehevée,,        
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 â, se transformer en gelée, ôr,l'inventenr a trouvé que l'addi- tion de solvants à haut point d'ébullition permet de ,régler la 
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 réaction en présence d'un catalyseur aêide,àe sorte que la pé  riode de reflux peut se poursuivre jusqu'au moment   où,en,faità   tout lephénol a réagien formant un   résinolde   et où la   déshy-   dratation peut s'accomplir sans danger de formation de gel.

   lour préparer un résinoide exempt de phénol,uniquement en 
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 faisant appel à un catalyseur cide,l'inventeur donne l'exemple qui suit dont les chiffres expriment des poids. on mélange 100 parties de phénol,200 parties de formaldé- 
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 hyde,1,5 partie d'acide oxalique et 70parties d'un solvant tel que le diéthyl-phtalate par exemple (point d'ébullition   296 0)   et l'on chauffe pendant deux à trois heures dans le réfrigérant à reflux. on déshydrate alors la masse en réaction.

   La quantité de catalyseur acide employée et la période de refroidissement at reflux dépendent de   l'acide   que l'on a employé; on peut aussi 
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 se servir d'autres acides .organiques ou an.organiques9y compris l'acide sulfurique,l'acide chlorhydriquE),etc, Les rapports de quantité en-tre la formaldëhydo et le solvant ne sont pas limi tés et peuvent varier entre de larges limites.

   On doit toutefois employer suffisamment de di'ormaldéhyde D pour que cella-.ci soit t 0'Ii joursen excèsetl'on doit   également   ajouter une quantité suffi- sante de solvant pour permettre le réglage de la réaction.   D'au-   tres solvants que le   diéthyl-phtalate   se prêtent également à la réalisation de   l'objectif,à   condition qu'ils se mélangent aux   résinoides   et bouillent à une température supérieure   à     I25 C   et 
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 de préférence au-.dessus de 200C; tels sont le dibutylhphtalate, 

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 le tricrésyl-phosphate, le triphényl-phesphate, etc.. 



   Pour préparer des   résinoi:des   en substance   incolore s, il   est capital,comma   exposé   ci-dessus, que l'on empêche les constituants de la réaction d'entrer en contact avec des surfaces de   fer,cui-   vre ou matières équivalentes.   C'est   pourquoi, on se servira de récipients ou dispositifs en verre, porcelaine, émaillés ou chro- més,dont les surfaces de contact na forment pas de sais colorés avec les résinoides. Ensuite,quand on emploie le produit pour recouvrir du papier ou des pièces de tissu ou quand on le   mélan-   ge à des matières fibreuses ou autres charges pour préparer des mélanges qui seront soumis à la pression,il convient d'éviter le contact du fer,du cuivre ou autres surfaces   susceptibles   de colorer.

   Par conséquent,on se servira de préférence pour l'im- pregnation ou le recouvrement du papier ou des pièces de tissu avec des solutions de 'ésinoides également des cylindres métal- ligues-,chromés,nickelés ou émaillés pour étendre la solution et pour guider les pièces. Les dispositifs mélangeurs,cylindres,   etc..employés   pour la préparation des mélanges destinés a être moulés sous pression,doivent posséder des surfaces de même genre. 



   On peut aussi se   servir,pour   former lessurfaces de contact,de masses stratifiées ou moulées de résinoides phénoliques. 



     , on   prépare les produits blancs stratifiés à base de résinoi- des,conformément à la présente invention comme suit : 
On mélange environ-600 grammes d'albalite, c'est-à-dire un mélange de sulfate de 'baryum et de sulfure de   zinc, à une   solu- tion préparée en dissolvant environ 600 grammes de résinoides conforme à la description   ci-dessus   par 400 grammes d'un solvant tel que l'alcool par exemple, On verse ce mélange dans un réser- voir et l'on fait passer du papier ou un morceau de tissu   appro-   prié à travexs le mélange.

   Le réservoir et les rouleaux qui   ser-   vent   à   guiderles pièces à travers le bain   sont,comme   exposé ci- dessus, à surface émaillée ou autre ad hoc. on laisse tremper les/ pièces 

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 dans le bain pendant le tempssuffisant pour qu'elles soient convenablement imprégnées .suivant les desiderata,et on les conduit ensuite dans une tour de séchage où on élimine le sol- vante On découpe la matière séchée en pièces de longueur requi- se; on empile celles-ci ou on les utilise comme couche   superfi   cielle pour de la matière imprégnée d'autres résinoides. On chauffe ensuite la matière accumulée en paquets entre des sur- faces chromées jusqu'à ce que le résinoide soit fondu, et passé à l'état non fusible.

   Si l'on évite le contact avec le fer ou le cuivre pendant la préparation du   résinoîde   et pendant la préparation de la matière   stratifiée,   on obtient un produit blanc stratifié qui convient pour la fabrication des appareils réfrigérants,des plateaux de tables,etc. et est exempt de   olo   rations désagréables. 
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  R 3 V E ii v I C à T 1 0 11 Sa 1-i roeédê de préparation de masses blanches de résinoide i' 1A - phénolique,caractérisé par le fait que l'on fait réagir environ, 100 parties de phénol avec environ   200   parties de formaldéhyde 
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 et 70 parties de diéthylphtalate,en présence cleacide oxalique jouant le rôle de catalyseur,que   l'on   déshydrate la masse en réac-   @   tion, que l'on y ajoute un solvant volatil,que l'on y mélange de   l'albalite   et que l'on dépose le mélange, fluide obtenu sur une matière charge et que l'on effectue tentes les passes du pro- de   contact   cédé dans un dispositif dont   les' surfaces sont   exemptes de fer et de cuivre. 
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  2<.-Procédé de préparation de masses de' résilloïdes phénol. ques en substance   incoloreµ caractérisé   par le   fait 'que   l'on fait réagir du phénol en présence d'un catalyseur acide avec un excès de matière renfermant du méthylène suffisant pour obtenir des produits en substance incolores dans une quantité." de solvant suffisante pour assurer le réglage de la réaction et la déshydra-   tation   du produit en   réaction.   

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.



   <Desc / Clms Page number 1>
 



    "Artificial resinous masses !!.



   The present invention relates to the preparation and use of masses containing resinoids, that is to say synthetic resinous products having the property of passing, under the action of heat, from the fusible state, soluble or even curable, in the infusible state, insoluble.

   The invention relates particularly to the preparation of compositions containing resins of the phenolic resin type, obtainable in a substantially colorless state, as well as to the preparation of white products.

 <Desc / Clms Page number 2>

 or colored laminates ,, / from the aforementioned masses,
It is known that substantially colorless resinoids can be obtained by reacting phenol on formaldehyde, provided that the formaldehyde or its equivalents are found in such excess that no free phenol can be detected in the substance. product of the reaction.

   The masses of phenolic resinoids which are substantially free from free phenol have a tendency to change their color when processed in commonly used devices, especially when there is a white coloring matter in the resinoid; this color change then manifests itself with such importance that the sale of products prepared with this raw material becomes impossible.

   The inventor has found that these color changes of the species are to be attributed to contact with iron or copper, since these metals form colored salts when in contact with phenolic resins. This action is extraordinary;

   indeed, if we know that phenol changes color in: presence of traces of iron, we also know that the presence of formaldehyde reduces this action to nothing and that can be treated without danger in iron tanks, mixtures of formaldehyde and phenol provided that they contain a sufficient proportion of formaldehyde,
In a process for the preparation of substantially colorless resinoids, in which process only catalyst is used. If it is acidic, high boiling point solvents are added to regulate the reaction which takes place between phenol and formaldehyde;

     in this case, a larger quantity of formaldehyde is added than that which is necessary to carry out the resin reaction. When basic catalysts are used, especially in the last stage of the resinoid reaction, products of a specific color are obtained. On the other hand, the reaction between phenol and formaldehyde is difficult to regulate in the pre-. presence of an acid catalyst, when quantifying ratios are chosen.

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 such titatives, and when the initial reaction is continued to such a point, that a resin is formed and not a permanent fusible body.

   This is particularly true of the dehydration, which follows the initial reaction, since the mass has a tendency, with the dehydration being completed,
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 â, to turn into jelly, ôr, the inventenr has found that the addition of high-boiling solvents makes it possible to adjust the
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 reaction in the presence of an aid catalyst, so that the reflux period can be continued until, in fact, all the phenol has reacted to form resin and dehydration can proceed without danger of formation of gel.

   to prepare a phenol-free resinoid, only by
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 using a cide catalyst, the inventor gives the following example, the figures of which express weights. 100 parts of phenol, 200 parts of formaldehyde are mixed
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 hyde, 1.5 parts of oxalic acid and 70 parts of a solvent such as diethyl phthalate for example (boiling point 296 0) and heated for two to three hours in the reflux condenser. the reaction mass is then dehydrated.

   The amount of acid catalyst employed and the period of cooling to reflux will depend on the acid employed; can also
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 use other .organic or in.organic acids (including sulfuric acid, hydrochloric acid), etc. The quantity ratios between formaldehyde and solvent are not limited and may vary within wide limits .

   However, sufficient diormalaldehyde D must be employed so that the cell is 10 days in excess and a sufficient amount of solvent must also be added to allow the reaction to be controlled. Solvents other than diethyl phthalate are also suitable for achieving the objective, provided that they mix with the resinoids and boil at a temperature above 125 C and
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 preferably above 200C; such are dibutylhphthalate,

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 tricresyl-phosphate, triphenyl-phesphate, etc.



   In preparing substantially colorless resins, it is essential, as discussed above, that the reaction constituents are prevented from coming into contact with surfaces of iron, copper or the like. Therefore, glass, porcelain, enamelled or chrome-plated receptacles or devices will be used, the contact surfaces of which do not form any color with the resin. Then, when the product is used to cover paper or pieces of fabric or when it is mixed with fibrous materials or other fillers to prepare mixtures which will be subjected to pressure, contact with iron should be avoided. , copper or other surfaces liable to color.

   Therefore, preferably, for the impregnation or covering of the paper or tissue pieces with solutions of esinoids, metal-leaved, chrome-plated, nickel-plated or enameled cylinders will be used to spread the solution and to guide. rooms. The mixing devices, cylinders, etc. used for the preparation of mixtures intended to be die-cast, must have surfaces of the same kind.



   Layered or molded masses of phenolic resinoids can also be used to form the contact surfaces.



     , the resin-based laminate white products are prepared in accordance with the present invention as follows:
About 600 grams of albalite, i.e. a mixture of barium sulphate and zinc sulphide, are mixed with a solution prepared by dissolving about 600 grams of resin as described above. Per 400 grams of a solvent such as alcohol, for example, this mixture is poured into a container and a suitable piece of paper or cloth passed through the mixture.

   The reservoir and the rollers which serve to guide the parts through the bath are, as discussed above, with enamelled or other ad hoc surface. we let the pieces soak

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 in the bath for sufficient time for them to be suitably impregnated as desired, and then led to a drying tower where the solvent is removed. The dried material is cut into pieces of the required length; these are stacked or used as a top layer for material impregnated with other resinoids. The material accumulated in bundles between chrome surfaces is then heated until the resinoid is melted, and passed to the non-fusible state.

   If contact with iron or copper is avoided during the preparation of the resinoid and during the preparation of the laminate material, a white laminate product is obtained which is suitable for the manufacture of refrigerating appliances, table tops, etc. and is free from unpleasant olo rations.
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  R 3 VE ii v IC at T 1 0 11 Sa 1-i roeédê for the preparation of white masses of resinoid i '1A - phenolic, characterized in that approximately 100 parts of phenol are reacted with approximately 200 parts of formaldehyde
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 and 70 parts of diethylphthalate, in the presence of oxalic acid acting as a catalyst, which the reaction mass is dehydrated, a volatile solvent is added thereto, albalite is mixed therein and the resulting fluid mixture is deposited on a filler material and the passes of the assigned contact process are carried out in a device the surfaces of which are free of iron and copper.
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  2 <.- Process for the preparation of masses of phenol resilloids. that are substantially colorlessµ characterized by the fact 'that one reacts phenol in the presence of an acid catalyst with an excess of material containing methylene sufficient to obtain substantially colorless products in an amount. "of solvent sufficient to ensure. controlling the reaction and dehydrating the reaction product.

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.


    

Claims (1)

3.-procède de préparation de matières stratifiées blanches <Desc/Clms Page number 6> ou-de couleur claire à partir de résinoides phénoliques,carac.. térisé par le fait que l'on prépare une résine phénolique dur- cissable, exempte en fait de phénol non combiné, que l'on y mélan- ge une matière colorante blanche ou de couleur claire et que l'on applique le produit de résinoide ainsi obtenu sur des pièces de tissu et que l'on effectue toutes les passer du procédé dans un dispositif dont les surfaces de contact ne contiennent ni fer ni cuivre. 3.-proceeds from the preparation of white laminated materials <Desc / Clms Page number 6> or-light-colored from phenolic resinoids, characterized in that a curable phenolic resin is prepared, in fact free from uncombined phenol, mixed with a white coloring matter. or of a light color and that the resin product thus obtained is applied to pieces of fabric and that all of the process passes are carried out in a device whose contact surfaces do not contain iron or copper. 4.-Procédé de préparation de produits blancs ou de couleur claire renfermant un résinoide phénolique,caractérisé par le fait que les surfaces de contact sont faites en matièresqui ne forment pas avec le résinoide,. des sols colorés. 4.-Process for the preparation of white or light-colored products containing a phenolic resin, characterized in that the contact surfaces are made of materials which do not form with the resin. colorful floors. 5.-Procédé de préparation de résinoides phénoliques en présence d'un catalyseur acide,caractérisé par le fait que la réaction et la déshydratation qui y fait suite s'effectuent en présence d'un solvant à point d'ébullition élevé. 5. A process for preparing phenolic resinoids in the presence of an acid catalyst, characterized in that the reaction and the subsequent dehydration are carried out in the presence of a high-boiling solvent. 6.-Résinoide phénolique en substance incolore,caractérisé par le fait qu'il renferme de la formaldéhyde libre et se trouve en solution solide avec un solvant dont le point d'ébullition dépasse 125 C. 6.-Substance colorless phenolic resinoid, characterized in that it contains free formaldehyde and is in solid solution with a solvent whose boiling point exceeds 125 C. 7.-Résinoide phénolique en substance incolore,caractérisé par le'fait qu'il renferme de la formaldéhyde libre et du diéthyl-phtalate. 7.-Substantially colorless phenolic resinoid, characterized by the fact that it contains free formaldehyde and diethyl-phthalate.
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