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CH295458A - A method of making molded and cured articles from a fibrous material containing a resin. - Google Patents

A method of making molded and cured articles from a fibrous material containing a resin.

Info

Publication number
CH295458A
CH295458A CH295458DA CH295458A CH 295458 A CH295458 A CH 295458A CH 295458D A CH295458D A CH 295458DA CH 295458 A CH295458 A CH 295458A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
resin
blank
sep
impregnated
dried
Prior art date
Application number
Other languages
French (fr)
Inventor
Company American Cyanamid
Original Assignee
American Cyanamid Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by American Cyanamid Co filed Critical American Cyanamid Co
Publication of CH295458A publication Critical patent/CH295458A/en

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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C43/00Compression moulding, i.e. applying external pressure to flow the moulding material; Apparatus therefor
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L1/00Compositions of cellulose, modified cellulose or cellulose derivatives
    • C08L1/02Cellulose; Modified cellulose
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L61/00Compositions of condensation polymers of aldehydes or ketones; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L61/20Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08L61/26Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with heterocyclic compounds
    • C08L61/28Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with heterocyclic compounds with melamine
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers

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Description

  

  



  Procédé de fabrication d'articles moulés et durcis à partir   d'une    matière fibreuse
 contenant une résine.



   La présente invention concerne   la fabrica-    tion d'articles moulés et durcis à partir   d'une    matière fibreuse contenant une résine.



   On a déjà proposé d'imprégner des pulpes de matières fibreuses avec diverses substances et de produire des articles moulés à partir de ces pulpes. Les substances d'imprégnation utilisées dans l'industrie vont de 1'eau de verre   (tétrasilicate    de soude) aux vernis de résines phénoliques   ou urée-mélamine-alkydes.   



  Parmi ces substances, dont un grand nombre est toujours d'un emploi courant, on peut citer l'asphalte, 1'eau de verre, des résines naturelles, des vernis à base d'acétate et de nitrate de cellulose, des vernis à base de résines alkydes, phénoliques ou urée-mélaminealkydes, et aussi les vernis du type oxydant.



   Les substances d'imprégnation dont l'usage est le plus répandu sont les vernis du type oxydant, c'est-à-dire les vernis à base de résines alkydes modifiées avec des huiles   sicca-    tives ou   semi-siccatives.    Ces substances, quoique donnant des résultats assez satisfaisants, ne sont utilisables que dans un procédé qui, dans les meilleures conditions, est peu pratique et présente certains inconvénients, aussi bien en ce qui concerne le déroulement des opérations que les pièces finies.



   Lorsqu'on emploie un vernis comme substance d'imprégnation, il est ordinairement dilué avee des solvants naphthéniques qui se perdent pendant le durcissement. Les   dés-    avantages de ce type de substance   d'impré-    gnation sont :
 a) une résistance à 1'eau relativement faible et des améliorations relativement insi  gnifiantes    des autres propriétés physiques, comparées à celles de la pulpe moulée non imprégnée ;
 b) après le durcissement, l'article présente une surface exigeant un sablage consi  dérable    et l'application d'une couche de fond par pulvérisation, pour obtenir un fini satisfaisant. Afin d'éliminer une partie de ces opérations, la majorité des fabricants ont eu recours au fini ridé et craquelé.



   La présente invention a pour but de fournir un procédé amélioré grâce auquel des articles moulés de forme et propriétés désirées peuvent être obtenus facilement.



   L'invention a pour objet un procédé de fabrication d'articles moulés et durcis à partir   d'une    matière fibreuse contenant une résine ; ce procédé est caractérisé en ce qu'on forme, par feutrage   d'une    matière fibreuse contenant une résine   triazine-aldéhyde, une    ébauche correspondant sensiblement à la forme de l'article à fabriquer, qu'on sèche cette ébauche, qu'on imprègne l'ébauche séchée avec une résine polyester non saturé et qu'on traite l'ébauche imprégnée à chaud, afin de durcir la résine. 



   L'invention a également pour objet un article moulé et durci, fabriqué par le procédé ci-dessus défini.



   Pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention, on peut prendre les mesures   siii-    vantes, dont quelques unes sont facultatives.



     1     Préparation   d'une    pulpe de la matière fibreuse contenant une résine triazinealdéhyde.



     2     Mise en forme par feutrage de la pulpe afin de produire une ébauche.



     3     Compression préalable de l'ébauche (facultatif).



   4. Séchage de l'ébauche au four ou dans une matrice chauffée.



     5     Imprégnation de l'ébauche séchée avec une résine polyester non saturé.



   6  Application dune couche de finissage sur l'ébauche imprégnée (facultatif).



   7  Durcissement de l'ébauche imprégnée, par traitement à chaud, dans une matrice ou au four.



   Pour préparer la pulpe, on passe les fibres au pilon pendant 1 heure à 1 heure 30, suivant le genre de fibres utilisées. Les fibres sont pilonnées, de préférence, à une consistance de   3"/o',    dans de l'eau à la température ambiante. On peut éventuellement ajouter, pendant le pilonnage, de l'alun, de la colophane et de la colle d'amidon. La résine triazine-aldéhyde, telle que la triméthylolmélamine, dispersée dans de l'eau acidifiée, est ajoutée pendant les 15 dernières minutes du pilonnage, en quantités allant jusqu'à   4 /o    du poids des fibres sèches. Lorsque le pilonnage est terminé, on laisse reposer la pulpe pendant 3 heures au moins, pour assurer la fixation de la résine en solution colloïdale acide sur les fibres.



   Après le pilonnage, la pulpe est transférée au bac de feutrage où sa consistance est réduite de   3"/ &  à 0,    01 à 0,   25 oxo    par addition d'eau.



   Le feutrage consiste à déposer les fibres sur un tamis profilé pour former une ébauche ayant sensiblement la forme de l'article voulu.



  Ceci s'obtient en appliquant le vide au tamis, dans le but d'aspirer 1'eau à travers et de déposer les fibres par une action de filtration.



   Si on le désire, on peut comprimer l'ébauche humide ainsi obtenue soit sur la plaque de feutrage, soit dans une presse pour éliminer la majeure partie de 1'eau avant le séchage, ce qui réduit la durée de cette dernière opération.



   L'ébauche, éventuellement comprimée, est alors séchée au four ou   dans une matrice    de séchage. Pour effectuer le séchage au four, on place l'ébauche, par exemple, dans un four à rayons infrarouges ou un four à air chaud, à une température d'environ   135     C pendant 10 à 30 minutes. Pendant ce temps, un durcissement partiel de la résine   triazine-aldé-    hyde peut avoir lieu.



   Pour le séchage dans une matrice, on place l'ébauche dans une matrice de séchage chauffée se composant d'un organe recouvert d'un tamis et d'un élément plein. La partie tamis présente des fentes pour permettre l'écoulement de   l'eau,    écoulement qui est   faci-    lité par l'emploi du vide. L'ébauche est séchée dans cette matrice-sous des pressions allant de 2, 8   kg/cm2    à 35   kglcm2,    à des températures de l'ordre de   188     C. Pendant cette opération, un durcissement partiel de la résine triazinealdéhyde peut avoir lieu. La compression préalable de l'ébauche facilite son introduction dans la matrice.



   L'ébauche séchée est alors imprégnée, par exemple par immersion dans une solution de résine polyester non saturé.



   Pour obtenir des résultats satifaisants dans l'emploi de ces résines, il faut tenir compte des facteurs suivants :
 a) Viscosité de la solution de résine.



   Elle doit être telle qu'on puisse obtenir une imprégnation totale dans un temps relativement court. Les viscosités les plus appropriées sont :
 pour une ébauche séchée dans une matrice : 25 à 50 centipoises ;
 pour une ébauche comprimée d'abord et ensuite séehée au four : 50 à 125 centipoises ;
 pour une ébauche séchée au four directement après feutrage : 125   A 250 centipoises.    



   Dans la plupart des cas, pour obtenir la viscosité désirée, il est nécessaire de diluer la résine polyester avec des solvants monomères   copolymérisables,    contenant le groupe
CH2 =   C <  et ayant    un point d'ébullition supérieur à   100     C, tels que du styrène monomère, du phtalate diallylique, etc.    b) Duree d'immersion.   



   Elle doit être suffisamment longue pour assurer une pénétration complète et une   répar-    tition uniforme de la résine dans toute la   masse. Ceei    ne nécessite habituellement pas plus de 20 minutes, à moins que l'ébauche n'ait été séchée dans une matrice sous une pression extrêmement élevée et ne soit, par conséquent, très dense. Dans la plupart des cas, une durée d'immersion de 1 à 5 minutes est suffisante.
   e)    Teneur en   huyn, idite de l'ebauche.   



   Pour obtenir les meilleurs résultats, il est essentiel que l'ébauche soit complètement sèche avant d'être soumise à l'imprégnation. Même une très faible quantité   d'eau    abaisse la quantité de résine absorbée et influence défavorablement la résistance à 1'eau de la pièce terminée. En raison de la nature hygroscopique    des matières cellulosiques, il est toujours s    recommandé d'imprégner l'ébauche aussitôt après son séchage.
 d) Teneur en résine.



   La teneur en résine de l'ébauche sera choisie en fonction des conditions d'usage de l'article à fabriquer. Les facteurs qui déterminent cette teneur, et qui sont tous plus ou moins interdépendants sont les suivants : densité de l'ébauche, concentration en résine de la solution d'imprégnation (lorsqu'on utilise un solvant), viscosité de la résine, teneur en humidité de   l'ébauche,    durée d'imprégnation et genre de fibres utilisées.



   Parmi les six facteurs indiqués, les plus importants sont la densité de l'ébauche, la viseosité de la résine et la durée de l'imprégnation. Dans certains cas, on peut aussi utiliser de l'acétone comme solvant de la résine, ce qui permet de diminuer la concentration de cette résine, mais alors l'acétone se perd lors du durcissement. Les fibres de chiffons de coton et les fibres de cellulose de qualité supé  rieure    absorbent davantage de résine que les pulpes de bois du type Kraft ou au sulfite.
 e)   Diffusion après impregn, ation.   



   Dans certains cas, surtout lorsque l'ébauche imprégnée doit être durcie au four, il est préférable de la laisser reposer avant le durcissement, pour permettre à la résine de diffuser plus uniformément dans toute la pièce.



  Toutefois, si la solution d'imprégnation comprend du styrène comme solvant, il est préférable que cette période soit aussi courte que possible pour éviter toute perte de styrène par évaporation. En revanche, lorsqu'on emploie des polyesters ne contenant pas de styrène, il faut attendre que toute la résine restant à la surface soit égouttée ou absorbée, ce qui ne dure, en règle générale, pas plus de 15 minutes. Si l'ébauche était durcie alors que sa surface est encore recouverte de résine, il faudrait ensuite procéder à un sablage de la surface pour enlever la résine durcie.



   La polymérisation des résines polyesters contenues dans les ébauches peut s'effectuer convenablement par l'une ou l'autre des deux méthodes suivantes :
   a)    durcissement dans un four à rayons infrarouges ou à circulation d'air chaud,
 b) moulage dans des matrices chauffées.



   Le durcissement au four se limite généralement à des ébauches imprégnées ayant été préalablement séchées à la matrice. Il peut être effectué dans un four électrique à rayons infrarouges ou à air chaud, à des températures de l'ordre de 148   à 163     C. Au moment où l'on approche de la température du four, on constate une élévation rapide et brusque de la température qui n'est pas due uniquement à la chaleur du four ; elle provient de] a réaction exothermique de polymérisation de la résine polyester. Lorsque cette réaction commence, la polymérisation se poursuit   pres-    que jusqu'à l'achèvement sans autre apport extérieur de chaleur.



   Pour le moulage, des résultats satisfaisants ont été obtenus sous des pressions aussi basses que 5, 3   kg/CM2,    en utilisant soit une ébauche   séchée    à la matrice, soit une ébauche ayant subi   une    compression préalable suivie d'un séchage au four. Lorsqu'on utilise une ébauche feutrée et séchée au four, il est nécessaire de mouler à 7 kg/em2 ou au-dessus, pour   repasser   la surface irrégulière de l'ébauche. Les pressions de moulage sont également en rapport étroit avee la teneur en résine de l'ébauche. En général, plus cette teneur est basse, plus la pression de moulage nécessaire est élevée. La pression de moulage exerce une influence considérable sur les propriétés physiques, surtout en ce qui concerne l'absorption d'eau.

   Une pression plus forte conduit à une    e    structure plus dense et à une meilleure   repar-    tition de la résine, en raison de la diminution du volume total.   D'une    façon générale, une pression plus forte donne une meilleure résistance à la traction et au choc, mais on peut également obtenir d'excellentes propriétés avec des pressions de moulage relativement faibles, comme on le verra ci-après.



   Deux faeteurs déterminent la durée du moulage : la température des moules ou matrices et l'épaisseur de l'ébauche.



   Les températures de moulage les plus satisfaisantes sont comprises entre 135 et   149       C.   



     A    ces températures, on peut mouler aussi bien des ébauches épaisses que des ébauches minces en un temps court et à des pressions modérées, en obtenant d'excellents résultats.



   La méthode ordinaire pour le finissage d'ébauches séchées à la matrice et imprégnées, consiste à pulvériser sur ces ébauches soit des laques séchant à   l'air,    soit des émaux au four.



   On peut, toutefois, aussi utiliser pour cela une résine polyester   prégélifiée,    dans un sol  vant volatil. Ce fini    peut être pigmenté ou obtenu à l'état transparent, et on l'applique par pulvérisation sur l'ébauche imprégnée, mais non durcie. Après la pulvérisation, il est nécessaire de cuire au four, pour éliminer le solvant, avant le moulage. Après le moulage, le fini forme partie intégrante de l'ébauche moulée. Il ne se pose aucun problème   d'adhé-    renee, attendu que le polyester utilisé pour l'imprégnation et le polyester   prégélifié utilisé    pour le finissage sont absolument compatibles et ne forment qu'un tout au moulage.

   Ce polyester   prégélifié    spécial permet pour la première fois d'obtenir directement par moulage un fini sur une paroi latérale relativement droite. Le fini obtenu est extrêmement résistant, il peut être moulé jusqu'à offrir un glaçage poussé et il résiste très bien à l'abrasion et à l'eau. On peut pigmenter le fini selon toute couleur désirée, par l'emploi de pigments qui n'empêchent pas la   polyome-    risation des polyesters.



   Les tableaux A et B ci-après serviront à illustrer les propriétés physiques que l'on peut ; obtenir dans les deux types d'ébauches, celles qui sont durcies dans une matrice, et celles qui sont durcies au four. Tous les essais effeetués étaient conformes aux normes de   1 A.    S. T. M. (American Society for Testing   Material).    Les résines polyester utilisées contenaient, comme catalyseur,   2 /o    en poids d'un mélange   d'une    partie de peroxyde de benzoyle avee une partie d'un phosphate arylique.



     Prophètes    physiques :
 A) Ebauches durcies dans une matrice.   



   Résistance à
 Resine Solides Absorption d'eau
Densité Dureté Traction Compression Flexion Choc en 24 heures
 polyester résineux en 24 heures kg/cm2 kg/cm2 kg/cm2 kgm   
 A   550/o    1, 14 M 73 570 808 977 0, 21 3 à   6 /o      
 B 55 /o 1, 18 M 75 720 991 991 0, 24 10 à 12 /o
 C 56 /o 1, 15 M 67'576 401 570 0, 13 9 à 11 /o   
 D   50"/f) 1, 12-436---10 à 14o/o    
B) Ebauches durcies au four.
EMI5.1     


<tb>



   <SEP>    Melange <SEP> de <SEP> resine <SEP> Resistance <SEP> , <SEP> la <SEP> traction    <SEP> Absorption <SEP> d'eau
<tb> polyester <SEP> en <SEP>    kg/ema <SEP>     <SEP> en <SEP> 24 <SEP> heures
<tb> 80% <SEP> C
<tb>   # <SEP>     <SEP> 20% <SEP> 450 <SEP> 25 <SEP> à <SEP> 30%
<tb>  <SEP> 20% <SEP> styrène
<tb> 92% <SEP> B
<tb>   # <SEP> 29% <SEP> 808 <SEP> 25 <SEP> à <SEP> 30%   
<tb>  <SEP>    8 /o <SEP> styrène)    <SEP> 
<tb>   801/o <SEP>     <SEP> D <SEP> 241/o <SEP> 527 <SEP> 30 <SEP> A <SEP> 350/D
<tb>   20 /o <SEP> styrène <SEP> J    <SEP> 
<tb> 33, <SEP>    3"/.

   <SEP> A    <SEP> 
<tb> 33, <SEP> 3% <SEP> D <SEP>    24"/o    <SEP> 668 <SEP> 20 <SEP> à <SEP>    250/o    <SEP> 
<tb> 33, <SEP>    4"/o <SEP> styrène    <SEP> 
<tb> 
 Les ébauches durcies dans une matrice ont été fabriquées à partir de fibres cellulosiques sous forme   d'une    pulpe contenant une résine mélamine-formaldéhyde en solution colloïdale acide, par feutrage, compression de l'ébauche sous 7   kg/cm2    suivie d'un séchage au four à   121     C, imprégnation pendant 30 minutes à 66  C avec la résine polyester, séchage à l'air pendant 30 minutes à 24    C    et enfin moulage   (=    durcissement dans une matrice)

   sous 14   kg/cm    à   105     C pendant 20 minutes.



   Les autres ébauches, durcies au four, ont été fabriquées à partir de fibres cellulosiques sous forme de pulpe contenant une résine mélamine-formaldéhyde en solution colloïdale acide, par feutrage, séchage dans une matrice sous une pression de 7   kg/cm2,    imprégnation pendant 1 heure et demie avec la résine polyester, puis durcissement sous l'action de rayons infrarouges pendant 3 à 8 minutes à   121     C et enfin dans un four à circulation d'air pendant 25 minutes à 135 à   149     C.



   La solution colloïdale acide de résine   mélamine-formaldéhyde,    utilisée dans le pilon pour l'agglutination des fibres, peut être préparée en mélangeant 341 litres d'eau à une température comprise entre 27 à 38  C, 15, 5 litres d'acide muriatique à 20  Bé et 45, 4 kg de   triméthylol-mélamine.   



   La résine polyester   prégélifiée,    qui peut être utilisée comme indiqué ci-devant pour le finissage superficiel, peut être préparée en dispersant dans 50 parties d'acétate d'éthyle 50 parties   d'une    résine polyester non saturé, contenant, de préférence, du styrène monomère ou du phtalate de diallyle. La solution résultante est ensuite chauffée à reflux sous agitation rapide en présence d'un peroxyde   com-    me catalyseur, de préférence environ 0, 125% de peroxyde de benzoyle, calculé sur le poids de la résine. Après une heure et demie environ, la gélification se produit brusquement on ajoute alors 0,   011/o    d'hydroquinone dans du phtalate de diallyle et l'on refroidit rapidement le mélange.

   La résine préparée de cette façon est une dispersion uniforme et gélifiée de consistance liquide.



   Les résines polyesters non saturé, utilisées pour l'imprégnation et désignées ci-dessus par les lettres A, B, C et D, ont été préparées comme suit :
 Résine A :
 La Résine A comprend quatre parties du produit de la réaction d'environ 3, 5   équiva-    lents moléculaires   d'éthylèneglycol,    3   équiva-    lents moléculaires de   diéthylèneglyeol,    4 équivalents moléculaires d'acide fumarique et 2 équivalents moléculaires d'anhydride phtalique, dispersées dans une partie de phtalate de diallyle.



   Résine B :
 Cette résine est analogue à la résine A sauf qu'on disperse deux parties du produit de la réaction susdite dans une partie de styrène monomère, alors que le rapport pour la résine
A est de quatre parties dudit produit pour une partie de phtalate de diallyle.



   Résine C :
 Cette résine comprend deux parties du produit de la réaction d'environ 6 équivalents moléculaires de diéthylèneglycol, 5   équiva-    lents moléculaires d'acide fumarique et 1 équivalent moléculaire d'acide   sébacique,    dispersées dans une partie de styrène mono-mère.



      Résine D :   
 Cette résine contient trois parties du produit de la réaction d'environ 3, 5 équivalents moléculaires de   propylèneglycol,      1    équivalent moléculaire d'acide   fumarique    et 2 équivalents moléculaires d'anhydride phtalique, dispersées dans deux parties de styrène monomère.



   Parmi les applications que trouve   le.    procédé de la présente invention, on peut indiquer les boîtes à pain pour usage domestique, les boites de transport pour les articles de boulangerie et de confiserie, les corps d'aspirateurs, les coffrets à gants pour automobiles, les cadres à bagages, les malles pour vêtements, les éléments de recouvrement en une seule pièce pour luges d'enfants, les sièges et dossiers de chaises d'enfants, les plateaux pour chaises hautes pour enfants et les dessus pour petites tables.




  



  A method of making molded and cured articles from a fibrous material
 containing a resin.



   The present invention relates to the manufacture of molded and cured articles from a fibrous material containing a resin.



   It has already been proposed to impregnate pulps of fibrous materials with various substances and to produce molded articles from these pulps. The impregnating substances used in industry range from glass water (sodium tetrasilicate) to varnishes of phenolic or urea-melamine-alkyd resins.



  Among these substances, a large number of which are still in current use, there may be mentioned asphalt, glass water, natural resins, varnishes based on cellulose acetate and nitrate, varnishes based on cellulose nitrate and acetate. alkyd, phenolic or urea-melaminealkyd resins, and also varnishes of the oxidizing type.



   The most widely used impregnating substances are varnishes of the oxidizing type, that is to say varnishes based on alkyd resins modified with siccative or semi-siccative oils. These substances, although giving fairly satisfactory results, can only be used in a process which, under the best conditions, is impractical and has certain drawbacks, both as regards the flow of operations and the finished parts.



   When a varnish is used as an impregnating substance, it is usually diluted with naphthenic solvents which are lost during curing. The disadvantages of this type of impregnation substance are:
 a) relatively low water resistance and relatively insignificant improvements in other physical properties, compared to those of unimpregnated molded pulp;
 b) after curing, the article exhibits a surface requiring considerable sanding and the application of a basecoat by spraying to obtain a satisfactory finish. In order to eliminate some of these operations, the majority of manufacturers have resorted to the wrinkle and crackle finish.



   It is an object of the present invention to provide an improved process whereby molded articles of desired shape and properties can be easily obtained.



   The invention relates to a method of manufacturing molded and cured articles from a fibrous material containing a resin; this process is characterized in that, by felting a fibrous material containing a triazine-aldehyde resin, a blank is formed which substantially corresponds to the shape of the article to be manufactured, this blank is dried and this blank is impregnated the blank dried with an unsaturated polyester resin and the hot impregnated blank is treated to harden the resin.



   The subject of the invention is also a molded and cured article produced by the method defined above.



   For carrying out the method according to the invention, the following measures can be taken, some of which are optional.



     1 Preparation of a pulp of the fibrous material containing a triazinealdehyde resin.



     2 Shaping by felting the pulp to produce a blank.



     3 Pre-compress the blank (optional).



   4. Drying of the blank in the oven or in a heated die.



     5 Impregnation of the dried blank with an unsaturated polyester resin.



   6 Applying a top coat to the impregnated blank (optional).



   7 Curing of the impregnated blank, by heat treatment, in a die or in the oven.



   To prepare the pulp, the fibers are pounded for 1 hour to 1 hour 30 minutes, depending on the type of fibers used. The fibers are pounded, preferably to a consistency of 3 "/ o ', in water at room temperature. Optionally, during pounding, alum, rosin and glue may be added. Starch The triazine-aldehyde resin, such as trimethylolmelamine, dispersed in acidified water, is added during the last 15 minutes of ramming, in amounts up to 4% of the weight of dry fibers. is completed, the pulp is left to stand for at least 3 hours, to ensure the fixation of the resin in acid colloidal solution on the fibers.



   After pounding, the pulp is transferred to the felting tank where its consistency is reduced from 3 "/ & to 0.01 to 0.25 oxo by addition of water.



   Felting consists of depositing the fibers on a profiled screen to form a blank having substantially the shape of the desired article.



  This is achieved by applying vacuum to the sieve, with the aim of sucking water through and depositing the fibers by a filtering action.



   If desired, the wet blank thus obtained can be compressed either on the felting plate or in a press to remove most of the water before drying, thereby reducing the duration of the latter operation.



   The blank, optionally compressed, is then dried in an oven or in a drying die. To perform oven drying, the blank is placed, for example, in an infrared oven or a hot air oven, at a temperature of about 135 C for 10 to 30 minutes. During this time, partial curing of the triazine-aldehyde resin can take place.



   For drying in a die, the preform is placed in a heated drying die consisting of a member covered with a screen and a solid member. The screen portion has slits to allow the flow of water, which flow is facilitated by the use of vacuum. The blank is dried in this die under pressures ranging from 2.8 kg / cm2 to 35 kglcm2, at temperatures of the order of 188 ° C. During this operation, partial hardening of the triazinealdehyde resin may take place. The prior compression of the blank facilitates its introduction into the die.



   The dried blank is then impregnated, for example by immersion in a solution of unsaturated polyester resin.



   To obtain satisfactory results in the use of these resins, the following factors must be taken into account:
 a) Viscosity of the resin solution.



   It must be such that a complete impregnation can be obtained in a relatively short time. The most suitable viscosities are:
 for a die-dried blank: 25 to 50 centipoise;
 for a blank first compressed and then oven dried: 50 to 125 centipoise;
 for an oven-dried blank directly after felting: 125 to 250 centipoise.



   In most cases, to obtain the desired viscosity, it is necessary to dilute the polyester resin with copolymerizable monomeric solvents, containing the group
CH2 = C <and having a boiling point above 100 C, such as styrene monomer, diallyl phthalate, etc. b) Duration of immersion.



   It must be long enough to ensure complete penetration and uniform distribution of the resin throughout the mass. This usually does not require more than 20 minutes, unless the blank has been dried in a die under extremely high pressure and is, therefore, very dense. In most cases, an immersion time of 1 to 5 minutes is sufficient.
   e) Huyn content, idite of the blank.



   For best results, it is essential that the blank is completely dry before it is subjected to impregnation. Even a very small amount of water lowers the amount of resin absorbed and adversely affects the water resistance of the finished part. Due to the hygroscopic nature of cellulosic materials, it is always recommended to impregnate the blank immediately after drying.
 d) Resin content.



   The resin content of the blank will be chosen according to the conditions of use of the article to be manufactured. The factors which determine this content, and which are all more or less interdependent, are the following: density of the blank, resin concentration of the impregnation solution (when a solvent is used), viscosity of the resin, content of moisture of the blank, duration of impregnation and type of fibers used.



   Among the six factors indicated, the most important are the density of the blank, the viscosity of the resin and the duration of the impregnation. In some cases, it is also possible to use acetone as the solvent for the resin, which makes it possible to reduce the concentration of this resin, but then the acetone is lost during curing. Premium cotton rag fibers and cellulose fibers absorb more resin than Kraft or sulphite type wood pulps.
 e) Diffusion after impregnation.



   In some cases, especially when the impregnated blank is to be oven cured, it is best to let it sit before curing, to allow the resin to diffuse more evenly throughout the room.



  However, if the impregnation solution includes styrene as a solvent, it is preferable that this period be as short as possible to avoid any loss of styrene by evaporation. On the other hand, when polyesters which do not contain styrene are used, it is necessary to wait until all the resin remaining on the surface is drained or absorbed, which generally does not last more than 15 minutes. If the blank was cured while its surface is still covered with resin, then the surface would need to be sanded to remove the cured resin.



   The polymerization of the polyester resins contained in the blanks can be carried out suitably by either of the following two methods:
   a) curing in an oven with infrared rays or hot air circulation,
 b) molding in heated dies.



   Oven hardening is generally limited to impregnated blanks which have previously been die-dried. It can be carried out in an electric oven with infrared rays or hot air, at temperatures of the order of 148 to 163 C. As the temperature of the oven is approached, there is a rapid and sudden rise in temperature. the temperature which is not due solely to the heat of the oven; it comes from] an exothermic reaction of polymerization of the polyester resin. When this reaction begins, the polymerization proceeds almost to completion without any further external heat input.



   For molding, satisfactory results have been obtained at pressures as low as 5.3 kg / cm 2, using either a die-dried blank or a pre-compression blank followed by oven drying. When using a felted and oven-dried blank, it is necessary to mold at 7 kg / em2 or above, to iron the uneven surface of the blank. The molding pressures are also closely related to the resin content of the preform. In general, the lower this content, the higher the molding pressure required. The molding pressure exerts a considerable influence on the physical properties, especially with regard to water absorption.

   Higher pressure results in a denser structure and better resin distribution, due to the decrease in total volume. Generally speaking, higher pressure gives better tensile and impact strength, but excellent properties can also be obtained with relatively low molding pressures, as will be seen below.



   Two factors determine the duration of the molding: the temperature of the molds or dies and the thickness of the blank.



   The most satisfactory molding temperatures are between 135 and 149 C.



     At these temperatures, both thick and thin blanks can be molded in a short time and at moderate pressures, obtaining excellent results.



   The usual method of finishing die-dried and impregnated blanks is to spray these blanks with either air-drying lacquers or oven enamels.



   However, a pregelled polyester resin can also be used for this in a volatile solvent. This finish can be pigmented or obtained in a transparent state, and it is applied by spraying on the impregnated, but not cured, blank. After spraying, it is necessary to bake, to remove the solvent, before molding. After molding, the finish forms an integral part of the molded blank. There is no problem with adhesion, since the polyester used for the impregnation and the pre-gelled polyester used for the finishing are absolutely compatible and form one whole on molding.

   This special pre-gelled polyester allows for the first time to obtain a finish directly by molding on a relatively straight side wall. The finish obtained is extremely resistant, it can be molded to provide a deep glaze and it is very resistant to abrasion and water. The finish can be pigmented to any desired color by the use of pigments which do not prevent polyomerization of polyesters.



   Tables A and B below will serve to illustrate the physical properties that can be achieved; get in both types of blanks, those which are hardened in a die, and those which are hardened in the oven. All the tests carried out complied with the standards of 1 A. S. T. M. (American Society for Testing Material). The polyester resins used contained, as catalyst, 2 / o by weight of a mixture of one part of benzoyl peroxide with one part of an aryl phosphate.



     Physical prophets:
 A) Blanks hardened in a die.



   Resistance to
 Resins Solids Water absorption
Density Hardness Traction Compression Flexion Shock in 24 hours
 resinous polyester in 24 hours kg / cm2 kg / cm2 kg / cm2 kgm
 A 550 / o 1, 14 M 73 570 808 977 0, 21 3 to 6 / o
 B 55 / o 1.18 M 75 720 991 991 0, 24 10 to 12 / o
 C 56 / o 1.15 M 67'576 401 570 0.13 9 to 11 / o
 D 50 "/ f) 1, 12-436 --- 10 to 14o / o
B) Oven-hardened blanks.
EMI5.1


<tb>



   <SEP> Mixture <SEP> of <SEP> resin <SEP> Resistance <SEP>, <SEP> the <SEP> traction <SEP> Absorption <SEP> of water
<tb> polyester <SEP> in <SEP> kg / ema <SEP> <SEP> in <SEP> 24 <SEP> hours
<tb> 80% <SEP> C
<tb> # <SEP> <SEP> 20% <SEP> 450 <SEP> 25 <SEP> to <SEP> 30%
<tb> <SEP> 20% <SEP> styrene
<tb> 92% <SEP> B
<tb> # <SEP> 29% <SEP> 808 <SEP> 25 <SEP> to <SEP> 30%
<tb> <SEP> 8 / o <SEP> styrene) <SEP>
<tb> 801 / o <SEP> <SEP> D <SEP> 241 / o <SEP> 527 <SEP> 30 <SEP> A <SEP> 350 / D
<tb> 20 / o <SEP> styrene <SEP> J <SEP>
<tb> 33, <SEP> 3 "/.

   <SEP> A <SEP>
<tb> 33, <SEP> 3% <SEP> D <SEP> 24 "/ o <SEP> 668 <SEP> 20 <SEP> to <SEP> 250 / o <SEP>
<tb> 33, <SEP> 4 "/ o <SEP> styrene <SEP>
<tb>
 The blanks hardened in a matrix were made from cellulosic fibers in the form of a pulp containing a melamine-formaldehyde resin in an acid colloidal solution, by felting, compression of the blank under 7 kg / cm2 followed by drying in the acid colloidal solution. oven at 121 C, impregnation for 30 minutes at 66 C with the polyester resin, air drying for 30 minutes at 24 C and finally molding (= hardening in a matrix)

   under 14 kg / cm at 105 C for 20 minutes.



   The other blanks, oven-hardened, were made from cellulosic fibers in the form of pulp containing a melamine-formaldehyde resin in an acid colloidal solution, by felting, drying in a matrix under a pressure of 7 kg / cm2, impregnation for 1 hour and a half with the polyester resin, then curing under the action of infrared rays for 3 to 8 minutes at 121 C and finally in a circulating air oven for 25 minutes at 135 to 149 C.



   The acidic colloidal solution of melamine-formaldehyde resin, used in the pestle for the agglutination of fibers, can be prepared by mixing 341 liters of water at a temperature between 27-38 C, 15.5 liters of muriatic acid at 20 Bé and 45.4 kg of trimethylol-melamine.



   The pre-gelled polyester resin, which can be used as indicated above for surface finishing, can be prepared by dispersing in 50 parts of ethyl acetate 50 parts of an unsaturated polyester resin, preferably containing styrene. monomer or diallyl phthalate. The resulting solution is then heated to reflux with rapid stirring in the presence of a peroxide as a catalyst, preferably about 0.125% benzoyl peroxide, calculated on the weight of the resin. After about an hour and a half, gelation occurs suddenly, then 0, 011% of hydroquinone in diallyl phthalate is added and the mixture is rapidly cooled.

   The resin prepared in this way is a uniform, gelled dispersion of liquid consistency.



   The unsaturated polyester resins, used for impregnation and designated above by the letters A, B, C and D, were prepared as follows:
 Resin A:
 Resin A comprises four parts of the reaction product of approximately 3.5 molecular equivalents of ethylene glycol, 3 molecular equivalents of diethylene glycol, 4 molecular equivalents of fumaric acid and 2 molecular equivalents of phthalic anhydride, dispersed in one part of diallyl phthalate.



   Resin B:
 This resin is analogous to resin A except that two parts of the product of the above reaction are dispersed in one part of styrene monomer, while the ratio for the resin
A is four parts of said product to one part of diallyl phthalate.



   Resin C:
 This resin comprises two parts of the reaction product of about 6 molecular equivalents of diethylene glycol, 5 molecular equivalents of fumaric acid and 1 molecular equivalent of sebacic acid, dispersed in one part of mono-mer styrene.



      Resin D:
 This resin contains three parts of the reaction product of about 3.5 molecular equivalents of propylene glycol, 1 molecular equivalent of fumaric acid and 2 molecular equivalents of phthalic anhydride, dispersed in two parts of styrene monomer.



   Among the applications that the. method of the present invention, there may be indicated bread boxes for domestic use, transport boxes for bakery and confectionery articles, vacuum cleaner bodies, glove boxes for automobiles, luggage frames, trunks for clothing, one-piece covers for children's sleds, seats and backs for children's chairs, trays for children's high chairs and tops for small tables.


 

Claims (1)

REVENDICATION I : Procédé de fabrication d'articles moulés et durcis à partir d'une matière fibreuse contenant une résine, caractérisé en ce qu'on forme, par feutrage d'une matière fibreuse contenant une résine triazine-aldéhyde, une ébauche correspondant sensiblement à la forme de l'article à fabriquer, qu'on sèche cette ébauche, qu'on imprègne l'ébauche séchée avec une résine polyester non saturé et qu'on traite l'ébauche imprégnée à chaud, afin de durcir la résine. CLAIM I: A method of manufacturing molded and cured articles from a fibrous material containing a resin, characterized in that by felting a fibrous material containing a triazine-aldehyde resin, a blank substantially corresponding to the shape of the resin is formed. the article to be manufactured, this blank is dried, the dried blank is impregnated with an unsaturated polyester resin and the impregnated blank is heat treated to harden the resin. SOUS-REVENDICATIONS : 1. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que l'ébauche est soumise à une compression avant le séchage. SUB-CLAIMS: 1. Method according to claim I, charac terized in that the blank is subjected to compression before drying. 2. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que l'ébauche est séchée au four. 2. Method according to claim I, charac terized in that the blank is oven dried. 3. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que l'ébauche est séchée dans une matrice chauffée. 3. Method according to claim I, charac terized in that the blank is dried in a heated die. 4. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait qu'on applique une couche de finissage sur l'ébauche imprégnée avant le traitement de durcissement. 4. Method according to claim I, characterized in that a finishing layer is applied to the impregnated blank before the curing treatment. 5. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que le traitement de durcissement est effectué par l'application de chaleur et de pression à l'ébauche imprégnée dans une matrice. 5. Method according to claim I, characterized in that the hardening treatment is carried out by applying heat and pressure to the preform impregnated in a die. 6. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que le traitement de durcissement est effectué par chauffage de l'ébau- che imprégnée dans un four. 6. Method according to claim I, characterized in that the hardening treatment is carried out by heating the impregnated blank in an oven. 7. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que la résine triazinealdéhyde est une résine mélamine-formal déhyde utilisée en solution colloïdale acide. 7. The method of claim I, charac terized in that the triazinealdehyde resin is a melamine-formaldehyde resin used in an acidic colloidal solution. 8. Procédé selon la revendication I, carac térisé en ce que la résine polyester est utilisée en mélange avec un solvant monomère copolymérisable contenant le groupe CH2 = C < et ayant un point d'ébullition supérieur à 100 C. 8. The method of claim I, characterized in that the polyester resin is used in admixture with a copolymerizable monomer solvent containing the group. CH2 = C <and having a boiling point greater than 100 C. REVENDICATION II : Article moulé et durci fabriqué par le procédé selon la revendication I. CLAIM II: A molded and cured article made by the process of claim I.
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