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WO2019235079A1 - セルスタック装置 - Google Patents

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WO2019235079A1
WO2019235079A1 PCT/JP2019/016492 JP2019016492W WO2019235079A1 WO 2019235079 A1 WO2019235079 A1 WO 2019235079A1 JP 2019016492 W JP2019016492 W JP 2019016492W WO 2019235079 A1 WO2019235079 A1 WO 2019235079A1
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WO
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bonding material
thickness
bonding
fuel
cell stack
Prior art date
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PCT/JP2019/016492
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English (en)
French (fr)
Inventor
誠 大森
Original Assignee
日本碍子株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by 日本碍子株式会社 filed Critical 日本碍子株式会社
Priority to DE112019000044.6T priority Critical patent/DE112019000044T5/de
Priority to CN201980001970.4A priority patent/CN112166518B/zh
Priority to US16/593,252 priority patent/US11489187B2/en
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a cell stack device.
  • a cell stack device in which a plurality of fuel cells and a plurality of separators are alternately arranged is known (for example, Patent Document 1).
  • the fuel cell and the separator are joined to each other via a joining material.
  • an object of the present invention is to stabilize the connection between the fuel cell and the separator by the bonding material.
  • a cell stack device includes a fuel battery cell, a first separator, and a first bonding material.
  • the fuel battery cell includes a solid electrolyte and an air electrode provided on one surface of the solid electrolyte.
  • the first separator includes a plurality of protrusions that protrude toward the air electrode.
  • the first bonding material is a conductive material. The first bonding material joins the air electrode and the first protrusion. The thickness of the 1st joining material located in an outer peripheral part is larger than the thickness of the 1st joining material located in a center part.
  • the thickness of the first bonding material at the outer peripheral portion is large.
  • the electrical connection between the air electrode and the first bonding material is reliably maintained at the outer peripheral portion. Therefore, the connection between the fuel cell and the first separator by the first bonding material can be stabilized.
  • the fuel cell further includes a fuel electrode provided on the other surface of the solid electrolyte, and includes a second separator including a plurality of second protrusions protruding toward the fuel electrode, a fuel electrode, and a plurality of second electrodes. And a conductive second bonding material for bonding the protrusions.
  • the thickness of the second bonding material located in the central portion is larger than the thickness of the second bonding material located in the outer peripheral portion.
  • the first bonding materials are arranged at intervals.
  • a cell stack device includes a fuel cell, a second separator, and a second bonding material.
  • the fuel cell includes a solid electrolyte and a fuel electrode provided on the other surface of the solid electrolyte.
  • the second separator includes a plurality of protrusions that protrude toward the fuel electrode.
  • the second bonding material is a conductive material. The second bonding material joins the fuel electrode and the second protrusion. The thickness of the second bonding material located in the central portion is larger than the thickness of the second bonding material located in the outer peripheral portion.
  • the thickness of the second bonding material at the center is large.
  • the electrical connection between the fuel electrode and the second bonding material is reliably maintained in the central portion. Therefore, the connection between the fuel battery cell and the second separator by the second bonding material can be stabilized.
  • each of the second bonding materials is arranged with an interval.
  • At least one of the first and second bonding materials is made of conductive ceramics.
  • the thickness of the first bonding material may be different from the thickness of the second bonding material.
  • connection between the fuel cell and the separator by the bonding material can be stabilized.
  • the perspective view of a cell stack apparatus Sectional drawing of a cell stack apparatus.
  • the expanded sectional view of a cell stack The expanded sectional view which shows the detail of a junction part.
  • the expanded sectional view which shows the junction part of a modification.
  • the cell stack apparatus 100 includes a plurality of fuel cells 1 and a plurality of separators 2.
  • the cell stack device 100 has a structure in which fuel cells 1 and separators 2 are alternately stacked. That is, the cell stack apparatus 100 has a so-called flat plate type cell stack structure.
  • the fuel battery cell 1 includes a solid electrolyte 11, a fuel electrode 12, and an air electrode 13.
  • the fuel cell 1 has a rectangular shape in plan view (view in the z-axis direction).
  • the fuel cell 1 is configured as a solid oxide fuel cell.
  • the solid electrolyte 11 has a flat plate shape, and the main surface faces the stacking direction (z-axis direction).
  • the air electrode 13 is disposed on one surface of the solid electrolyte 11.
  • the fuel electrode 12 is disposed on the other surface of the solid electrolyte 11. That is, the solid electrolyte 11 is sandwiched between the fuel electrode 12 and the air electrode 13.
  • the fuel electrode 12 is disposed on the upper surface of the solid electrolyte 11, and the air electrode 13 is disposed on the lower surface of the solid electrolyte 11.
  • the thickness (dimension in the z-axis direction) of the fuel cell 1 is substantially uniform throughout.
  • the thickness of the fuel cell 1 is about 110 to 2100 ⁇ m.
  • the fuel electrode 12 is configured to be thicker than each of the solid electrolyte 11 and the air electrode 13. For this reason, the fuel electrode 12 is configured to support the solid electrolyte 11 and the air electrode 13.
  • the thickness of the fuel electrode 12 can be 50 to 2000 ⁇ m
  • the thickness of the solid electrolyte 11 can be 1 to 50 ⁇ m
  • the thickness of the air electrode 13 can be 50 to 200 ⁇ m. Can do.
  • the solid electrolyte 11 is made of a dense material containing YSZ, for example.
  • the fuel electrode 12 is made of, for example, a porous material containing Ni and YSZ.
  • the air electrode 13 is made of a porous material containing, for example, LSM (La (Sr) MnO 3 : lanthanum strontium manganite).
  • the porosity of the fuel electrode 12 can be about 15 to 55%, the porosity of the solid electrolyte 11 can be about 0 to 10%, and the porosity of the air electrode 13 can be about 15 to 55%. be able to.
  • the thermal expansion coefficient of the fuel electrode 12 can be 11 to 13 ppm / K, the thermal expansion coefficient of the solid electrolyte 11 is 9 to 11 ppm / K, and the thermal expansion coefficient of the air electrode 13 is 11 to 17 ppm / K. It is.
  • the separator 2 is disposed so as to face the fuel cell 1.
  • the separator provided on one surface of the cell 1 is referred to as a first separator
  • the separator provided on the other surface of the fuel cell 1 is referred to as a second separator, with one fuel cell 1 as the center.
  • the first separator 2 includes a flat plate portion 21, a pair of frame body portions 22, and a first protruding portion 23.
  • the flat plate portion 21 and the pair of frame body portions 22 are configured by one member. Note that the flat plate portion 21 and the pair of frame body portions 22 may be configured by different members.
  • plan view z-axis direction view
  • the shape of the first separator 2 is substantially the same as the shape of the fuel cell 1. Note that the upper end separator 2 a disposed at the upper end portion of the cell stack apparatus 100 and the lower end separator 2 b disposed at the lower end portion have one frame body portion 22 instead of a pair.
  • the frame body portion 22 is disposed over the entire periphery of the peripheral portion of the flat plate portion 21.
  • the frame body portion 22 is configured in an annular shape.
  • the frame body portion 22 is configured to protrude in the stacking direction (z-axis direction) from each of both surfaces of the flat plate portion 21. That is, each frame portion 22 protrudes toward the adjacent fuel cell 1. In the present embodiment, each frame body portion 22 protrudes upward or downward.
  • the upper end separator 2a located at the upper end of the cell stack device 100 has a frame body portion 22 protruding downward, but does not have a frame body portion protruding upward.
  • the lower end separator 2b located at the lower end of the cell stack device 100 has a frame body portion 22 protruding upward and does not have a frame body portion protruding downward.
  • the frame body portion 22 of the first separator 2 holds the peripheral edge portion of the cell 1.
  • the frame part 22 of the first separator 2 and the cell 1 are joined by a third joining material 5 (glass material or the like).
  • the first projecting portion 23 a projects from the flat plate portion 21 toward the air electrode 13.
  • the first projecting portion 23 a is configured to electrically connect the fuel cell 1 and the flat plate portion 21.
  • the 1st protrusion part 23a and the flat plate part 21 are comprised by one member.
  • the 1st protrusion part 23a and the flat plate part 21 may be comprised by another member.
  • a gas flow path 24 is defined by the flat plate portion 21, the frame body portion 22, and the first projecting portion 23a.
  • the depth d of the gas flow path 24 is, for example, about 0.1 to 5 mm.
  • the gas flow path 24 faces the fuel battery cell 1.
  • a fuel gas is supplied to the gas flow path 24 facing the air electrode 13 of the fuel cell 1.
  • a plurality of first protrusions 23a are arranged.
  • Each protrusion part 23a is arrange
  • each protrusion 23a is arranged at an interval in the x-axis direction and extends in the y-axis direction.
  • the thickness t1 of the first protrusion 23a is preferably about 1.0 to 5.0 mm, for example.
  • the thickness t1 of the first protrusion 23a refers to the dimension of the first protrusion 23a in the stacking direction (z-axis direction).
  • the separator 2 is made of a Ni-based heat-resistant alloy (for example, ferrite-based SUS, Inconel 600, Hastelloy, etc.).
  • the thermal expansion coefficient of the separator 2 can be set to, for example, about 11 to 14 ppm / K.
  • the second separator includes a second protrusion 23 b that protrudes toward the fuel electrode 12. Since the second separator has the same configuration as the first separator, description thereof is omitted.
  • the cell stack device 100 further includes a bonding material for bonding the fuel cell 1 and the separator 2.
  • the bonding material includes a first bonding material 4a and a second bonding material 4b.
  • the 1st joining material 4a has joined the air electrode 13 and the 1st protrusion part 23a.
  • the second bonding material 4b joins the fuel electrode 12 and the second projecting portion 23b.
  • a plurality of first bonding materials 4a and second bonding materials 4b are arranged. For example, each joining material 4a, 4b is arrange
  • the thickness t2 of the first bonding material 4a1 located at the outer periphery of the fuel cell 1 is larger than the thickness t2 of the first bonding material 4a2 located at the center of the fuel cell 1. .
  • the thickness t2 of each first bonding material 4a is preferably gradually increased from the center toward the outer peripheral edge.
  • the thickness t2 of the first bonding material 4a1 at the outer periphery is preferably about 0.1 to 0.5 mm, for example.
  • the thickness t2 of the first bonding material 4a2 at the center is preferably about 0.05 to 0.3 mm, for example.
  • the ratio of the thickness of the first bonding material 4a2 at the central portion to the thickness of the first bonding material 4a1 at the outer peripheral portion is preferably about 0.3 to 0.9, for example.
  • the thickness t4 of the second bonding material 4b2 located in the central part is larger than the thickness t4 of the second bonding material 4b1 located in the outer peripheral part.
  • the thickness t4 of each second bonding material 4b is preferably gradually increased from the outer peripheral edge toward the center.
  • the thickness t4 of the second bonding material 4b1 at the outer peripheral portion is preferably about 0.05 to 0.3 mm, for example.
  • the thickness t4 of the second bonding material 4b2 at the center is preferably about 0.1 to 0.5 mm, for example.
  • the ratio of the thickness of the second bonding material 4b1 at the outer peripheral portion to the thickness of the second bonding material 4b2 at the central portion is preferably about 0.3 to 0.9, for example.
  • bonding materials 4a1 and 4b1 positioned on the outer peripheral portion refer to bonding materials at positions closest to the outer peripheral edge in the direction in which the fuel cell extends (x-axis direction) in one layer.
  • the bonding materials 4a2 and 4b2 located in the central portion refer to bonding materials at positions closest to the center in the extending direction of fuel cells (x-axis direction) in one layer.
  • the thickness t2 of the first bonding material 4a and the thickness t4 of the second bonding material 4b may be the same or different.
  • the thickness t2 of the first bonding material 4a and the thickness t4 of the second bonding material 4b refer to the dimensions of the bonding materials 4a and 4b in the stacking direction (z-axis direction).
  • the thickness of the bonding materials 4a1 and 4b1 at the outer peripheral portion The average value of the thickness and the average value of the thicknesses of the bonding materials 4a2 and 4b2 at the center are obtained.
  • each joining material 4a, 4b of the part protruded outward from the 1st and 2nd protrusion part 23a, 23b among each joining material 4a, 4b is not considered. Further, the thickness of each bonding material 4a, 4b which is not bonded or not bonded is not taken into account when calculating the average value.
  • the first bonding material 4a is in contact with the entire surface of the first protrusion 23a facing the fuel cell 1 side.
  • the bonding area between the first bonding material 4a and the first protrusion 23a and the bonding area between the second protrusion 23b and the second bonding material 4b are preferably about 1 to 50 mm 2 .
  • the protrusion parts 23a and 23b are comprised with a some member, it is preferable to make each joining area of each protrusion part 23a and 23b and each joining material 4a and 4b into the range mentioned above, but one part May be out of range.
  • the first bonding material 4a and the second bonding material 4b are conductive materials, and are made of (Mn, Co) 3 O 4 -based conductive ceramics or noble metals. Specifically, the first bonding material 4a and the second bonding material 4b are selected from the group consisting of (Mn, Co) 3 O 4 , (La, Sr) (Co, Fe) O 3 , Pt, Ag, and the like. It is comprised by at least 1 sort.
  • the first bonding material 4a bonded to the fuel electrode 12 is preferably made of a material containing Ni.
  • the second bonding material 4b bonded to the air electrode 13 is preferably composed of conductive ceramics.
  • the cell stack device 100 configured as described above generates power as follows. While flowing a fuel gas (hydrogen gas or the like) through the gas flow path 24 facing the fuel electrode 12, air is flowed through the gas flow path 24 facing the air electrode 13. When the cell stack device 100 is connected to an external load, an electrochemical reaction expressed by the following formula (1) occurs in the air electrode 13, an electrochemical reaction expressed by the following formula (2) occurs in the fuel electrode 12, and current Flows. (1/2) ⁇ O 2 + 2e ⁇ ⁇ O 2 ⁇ (1) H 2 + O 2 ⁇ ⁇ H 2 O + 2e ⁇ (2)
  • the fuel cell 1 forms a green sheet of the fuel electrode 12.
  • a solid electrolyte paste is applied onto the green sheet by screen printing or the like, and this is fired to form a fired body.
  • an air electrode paste is applied onto the fired body by screen printing or the like and fired. As a result, the fuel cell 1 is formed.
  • the separator 2 is formed, for example, by subjecting a thin plate of a Fe—Cr heat resistant alloy or a Ni heat resistant alloy to cutting or pressing.
  • the completed fuel cells 1 and separators 2 are alternately stacked.
  • the first bonding material 4a is applied to the surface facing the air electrode 13
  • the second bonding material is applied to the surface of the second protrusion 23b of the separator 2 facing the fuel electrode 12.
  • 4b is applied.
  • each first bonding material 4a is applied so that the thickness of the central portion is small and the thickness of the outer peripheral portion is large.
  • jointing material 4b is apply
  • the heat treatment temperature can be 800 to 1100 ° C.
  • the heat treatment time can be 1 to 10 hours.
  • first protrusion 23 a may protrude toward the fuel electrode 12, and the second protrusion 23 b may protrude toward the air electrode 13.
  • the 1st protrusion part 23a and the 2nd protrusion part 23b may be comprised by the several member laminated
  • the second protrusion 23 b may be configured by a current collecting member 231 and a fourth bonding material 232.

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Abstract

セルスタック装置は、燃料電池セルと、第１セパレータと、第１接合材と、を備えている。燃料電池セルは、固体電解質及び、固体電解質の一方面に設けられた空気極を含む。第１セパレータ（２）は、空気極（１３）に向けて突出する突出部（２３ａ）を含む。第１接合材（４ａ）は、空気極（１３）及び第１突出部（２３ａ）を接合する。外周部に位置する第１接合材（４ａ１）の厚さは、中央部に位置する第１接合材（４ａ２）の厚さよりも大きい。

Description

セルスタック装置
　本発明は、セルスタック装置に関するものである。
　複数の燃料電池セルと複数のセパレータとが交互に配置されたセルスタック装置が知られている（例えば特許文献１）。燃料電池セルとセパレータとは、接合材を介して互いに接合されている。
特許５２８０１７３号公報
　燃料電池セルとセパレータとは、接合材によって確実に電気的に接続されていることが好ましい。そこで、本発明の課題は、接合材による燃料電池セルとセパレータとの接続を安定させることにある。
　本発明のある側面に係るセルスタック装置は、燃料電池セルと、第１セパレータと、第１接合材と、を備えている。燃料電池セルは、固体電解質、及び、固体電解質の一方面に設けられた空気極を含む。第１セパレータは、空気極に向けて突出する複数の突出部を含む。第１接合材は、導電性を有する材料である。第１接合材は、空気極及び第１突出部を接合する。外周部に位置する第１接合材の厚さは、中央部に位置する第１接合材の厚さよりも大きい。
　この構成によれば、セルスタック装置の動作中に発生する温度分布による熱応力、燃料電池セルの変形による局所的な応力等が発生しても、外周部の第１接合材の厚さが大きいことで、外周部では空気極と第１接合材との電気的接続が確実に維持される。したがって、第１接合材による燃料電池セルと第１セパレータとの接続を安定させることができる。
　好ましくは、燃料電池セルは、固体電解質の他方面に設けられた燃料極をさらに含み、燃料極に向けて突出する複数の第２突出部を含む第２セパレータと、燃料極及び複数の第２突出部を接合する導電性の第２接合材と、をさらに備えている。中央部に位置する第２接合材の厚さは、外周部に位置する第２接合材の厚さよりも大きい。
　この構成によれば、固体電解質の一方面側に設けられた空気極においては、外周部の電気的接続が維持され、固体電解質の他方面側に設けられた燃料極においては、中央部の電気的接続が維持される。このため、燃料電池セルとセパレータとの接続をより安定させることができる。
　好ましくは、各第１接合材は、間隔をあけて配置されている。
　本発明の別の側面に係るセルスタック装置は、燃料電池セルと、第２セパレータと、第２接合材と、を備えている。燃料電池セルは、固体電解質、及び、固体電解質の他方面に設けられた燃料極を含む。第２セパレータは、燃料極に向けて突出する複数の突出部を含む。第２接合材は、導電性を有する材料である。第２接合材は、燃料極及び第２突出部を接合する。中央部に位置する第２接合材の厚さは、外周部に位置する第２接合材の厚さよりも大きい。
　この構成によれば、セルスタック装置の動作中に発生する温度分布による熱応力、燃料電池セルの変形による局所的な応力等が発生しても、中央部の第２接合材の厚さが大きいことで、中央部では燃料極と第２接合材との電気的接続が確実に維持される。したがって、第２接合材による燃料電池セルと第２セパレータとの接続を安定させることができる。
　好ましくは、各第２接合材は、間隔をあけて配置されている。
　好ましくは、第１及び第２接合材の少なくとも一方は、導電性セラミックスによって構成される。第１接合材の厚さと、第２接合材の厚さとは異なっていてもよい。
　本発明によれば、接合材による燃料電池セルとセパレータとの接続を安定させることができる。
セルスタック装置の斜視図。 セルスタック装置の断面図。 セルスタックの拡大断面図。 接合部の詳細を示す拡大断面図。 変形例の接合部を示す拡大断面図。
　以下、本発明に係るセルスタック装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
　図１及び図２に示すように、セルスタック装置１００は、複数の燃料電池セル１、及び複数のセパレータ２を備えている。セルスタック装置１００は、燃料電池セル１とセパレータ２とが交互に積層された構造を有している。すなわち、セルスタック装置１００は、いわゆる平板型のセルスタック構造である。
　［燃料電池セル］
　図３に示すように、燃料電池セル１は、固体電解質１１と、燃料極１２と、空気極１３とを有している。燃料電池セル１は、平面視（ｚ軸方向視）において、矩形状である。なお、燃料電池セル１は、固体酸化物形燃料電池として構成されている。
　固体電解質１１は、平板状であり、主面が積層方向（ｚ軸方向）を向いている。空気極１３は、固体電解質１１の一方の面に配置されている。燃料極１２は、固体電解質１１の他方の面に配置されている。すなわち、固体電解質１１は、燃料極１２と空気極１３とによって挟まれている。なお、本実施形態では、固体電解質１１の上面に燃料極１２が配置され、固体電解質１１の下面に空気極１３が配置されている。
　燃料電池セル１の厚さ（ｚ軸方向の寸法）は全体に渡って実質的に均一である。例えば、燃料電池セル１の厚さは、１１０～２１００μｍ程度である。本実施形態では、燃料極１２は、固体電解質１１及び空気極１３の各々よりも厚く構成されている。このため、燃料極１２は、固体電解質１１及び空気極１３を支持するように構成されている。
　具体的には、燃料極１２の厚さは５０～２０００μｍとすることができ、固体電解質１１の厚さは１～５０μｍとすることができ、空気極１３の厚さは５０～２００μｍとすることができる。
　固体電解質１１は、例えば、ＹＳＺを含む緻密質材料で構成される。燃料極１２は、例えば、ＮｉとＹＳＺとを含む多孔質材料で構成される。空気極１３は、例えば、ＬＳＭ（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ３：ランタンストロンチウムマンガナイト）を含む多孔質材料で構成される。燃料極１２の気孔率は１５～５５％程度とすることができ、固体電解質１１の気孔率は０～１０％程度とすることができ、空気極１３の気孔率は１５～５５％程度とすることができる。燃料極１２の熱膨張率は、１１～１３ｐｐｍ/Ｋとすることができ、固体電解質１１の熱膨張率は、９～１１ｐｐｍ/Ｋであり、空気極１３の熱膨張率は１１～１７ｐｐｍ/Ｋである。
　［セパレータ］
　図２及び図３に示すように、セパレータ２は、燃料電池セル１と対向するように配置されている。１つの燃料電池セル１を中心に見て、セル１の一方面に設けられたセパレータを第１セパレータと称し、燃料電池セル１の他方面に設けられたセパレータを第２セパレータと称する。第１セパレータ２は、平板部２１と、一対の枠体部２２と、第１突出部２３と、を有している。平板部２１と一対の枠体部２２とは、１つの部材によって構成されている。なお、平板部２１と一対の枠体部２２とは、別の部材によって構成されてもよい。平面視（ｚ軸方向視）において、第１セパレータ２の形状は、燃料電池セル１の形状と実質的に同じである。なお、セルスタック装置１００の上端部に配置される上端部セパレータ２ａ及び下端部に配置される下端部セパレータ２ｂは、一対ではなく１つの枠体部２２を有している。
　枠体部２２は、平板部２１の周縁部の全周に亘って配置されている。枠体部２２は、環状に構成されている。枠体部２２は、平板部２１の両面のそれぞれから積層方向（ｚ軸方向）に突出するように構成されている。すなわち、各枠体部２２は、隣接する燃料電池セル１に向かって突出している。本実施形態では、各枠体部２２は、上方または下方に突出している。
　なお、セルスタック装置１００の上端部に位置する上端部セパレータ２ａは、下方に突出する枠体部２２を有するが、上方に突出する枠体部は有していない。一方、セルスタック装置１００の下端部に位置する下端部セパレータ２ｂは、上方に突出する枠体部２２を有し、下方に突出する枠体部を有していない。
　第１セパレータ２の枠体部２２は、セル１の周縁部を押さえている。例えば、第１セパレータ２の枠体部２２とセル１とは、第３接合材５（ガラス材料等）などによって接合されている。
　第１突出部２３ａは、平板部２１から空気極１３に向けて突出する。第１突出部２３ａは、燃料電池セル１と平板部２１とを電気的に接続するように構成されている。第１突出部２３ａと平板部２１とは、１つの部材によって構成されている。なお、第１突出部２３ａと平板部２１とは、別の部材によって構成されてもよい。
　平板部２１、枠体部２２及び第１突出部２３ａによって、ガス流路２４が画定されている。このガス流路２４の深さｄは、例えば、０．１～５ｍｍ程度である。ガス流路２４は、燃料電池セル１と面している。燃料電池セル１の空気極１３に面するガス流路２４は、燃料ガスが供給される。
　第１突出部２３ａは、複数配置されている。各突出部２３ａは、互いに間隔をあけて配置されている。例えば、各突出部２３ａは、ｘ軸方向に間隔をあけて配置され、ｙ軸方向に延びている。
　図４に示すように、第１突出部２３ａの厚さｔ１は、例えば、１．０～５．０ｍｍ程度とすることが好ましい。なお、第１突出部２３ａの厚さｔ１とは、積層方向（ｚ軸方向）における第１突出部２３ａの寸法を言う。
　セパレータ２は、Ｎｉ系耐熱合金（例えば、フェライト系ＳＵＳ、インコネル６００及びハステロイ等）で構成されている。セパレータ２の熱膨張率は、例えば１１～１４ｐｐｍ/Ｋ程度とすることができる。
　第２セパレータは、燃料極１２に向けて突出する第２突出部２３ｂを含む。第２セパレータは、第１セパレータと同様の構成なので、説明を省略する。
　［接合材］
　セルスタック装置１００は、燃料電池セル１とセパレータ２とを接合する接合材をさらに備えている。接合材は、第１接合材４ａと第２接合材４ｂとを含む。第１接合材４ａは、空気極１３と第１突出部２３ａとを接合している。第２接合材４ｂは、燃料極１２と第２突出部２３ｂとを接合している。第１接合材４ａ及び第２接合材４ｂは、複数配置されている。例えば、各接合材４ａ、４ｂは、ｘ軸方向に間隔をあけて配置されている。
　図３に示すように、燃料電池セル１の外周部に位置する第１接合材４ａ１の厚さｔ２は、燃料電池セル１の中央部に位置する第１接合材４ａ２の厚さｔ２よりも大きい。各第１接合材４ａの厚さｔ２は、中央から外周端縁に向けて徐々に大きくなることが好ましい。
　外周部の第１接合材４ａ１の厚さｔ２は、例えば、０．１～０．５ｍｍ程度とすることが好ましい。中央部の第１接合材４ａ２の厚さｔ２は、例えば、０．０５～０．３ｍｍ程度とすることが好ましい。外周部の第１接合材４ａ１厚さに対する、中央部の第１接合材４ａ２の厚さの割合は、例えば、０．３～０．９程度とすることが好ましい。
　中央部に位置する第２接合材４ｂ２の厚さｔ４は、外周部に位置する第２接合材４ｂ１の厚さｔ４よりも大きい。各第２接合材４ｂの厚さｔ４は、外周端縁から中央に向けて徐々に大きくなることが好ましい。
　外周部の第２接合材４ｂ１の厚さｔ４は、例えば、０．０５～０．３ｍｍ程度とすることが好ましい。中央部の第２接合材４ｂ２の厚さｔ４は、例えば、０．１～０．５ｍｍ程度とすることが好ましい。中央部の第２接合材４ｂ２の厚さに対する、外周部の第２接合材４ｂ１の厚さの割合は、例えば、０．３～０．９程度とすることが好ましい。
　なお、外周部に位置する接合材４ａ１、４ｂ１とは、１つの層において、燃料電池セルの延びる方向（ｘ軸方向）における外周端縁に最も近い位置の接合材を言う。中央部に位置する接合材４ａ２、４ｂ２とは、１つの層において、燃料電池セルの延びる方向（ｘ軸方向）における中央に最も近い位置の接合材を言う。
　第１接合材４ａの厚さｔ２と第２接合材４ｂの厚さｔ４とは、同じであっても、異なっていてもよい。ここで、第１接合材４ａの厚さｔ２、及び第２接合材４ｂの厚さｔ４とは、積層方向（ｚ軸方向）における各接合材４ａ、４ｂの寸法を言う。具体的には、各接合材４ａ、４ｂを通り、積層方向に延びる鉛直面でセルスタック装置を切断した断面において観察される各接合材４ａ、４ｂにおいて、外周部の接合材４ａ１、４ｂ１の厚さの平均値と、中央部の接合材４ａ２、４ｂ２の厚さの平均値とを求める。なお、各接合材４ａ、４ｂのうち、第１及び第２突出部２３ａ、２３ｂから外方にはみ出した部分の各接合材４ａ、４ｂの厚さは考慮しない。また、接合不良または未接合の各接合材４ａ、４ｂの厚さは、平均値の算出の際に考慮しない。
　第１接合材４ａは、第１突出部２３ａの燃料電池セル１側を向く面の全体と接触している。第１接合材４ａと第１突出部２３ａとの接合面積、及び第２突出部２３ｂと第２接合材４ｂとの接合面積は、１～５０ｍｍ２程度とすることが好ましい。なお、突出部２３ａ、２３ｂが複数の部材で構成される場合、各突出部２３ａ、２３ｂと各接合材４ａ、４ｂとのそれぞれの接合面積を上述した範囲内とすることが好ましいが、一部において範囲外であってもよい。
　第１接合材４ａ及び第２接合材４ｂは、導電性を有する材料であり、（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４系の導電性セラミックス、または貴金属によって構成される。具体的には、第１接合材４ａ及び第２接合材４ｂは、（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４、（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、Ｐｔ、及びＡｇ等よりなる群から選ばれる少なくとも１種によって構成される。燃料極１２と接合される第１接合材４ａは、Ｎｉを含む材料によって構成されることが好ましい。空気極１３と接合される第２接合材４ｂは、導電性セラミックスによって構成されることが好ましい。
　以上のように構成されたセルスタック装置１００は、次のようにして発電する。燃料極１２に面するガス流路２４に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、空気極１３に面するガス流路２４に空気を流す。そして、このセルスタック装置１００を外部の負荷に接続すると、空気極１３において下記（１）式に示す電気化学反応が起こり、燃料極１２において下記（２）式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ－→Ｏ２－　　　…（１）
Ｈ２＋Ｏ２－→Ｈ２Ｏ＋２ｅ－　　　　　…（２）
（製造方法）
　次に、上述したように構成されたセルスタック装置１００の製造方法について説明する。先ず、燃料電池セル１は、燃料極１２のグリーンシートを形成する。次に、このグリーンシート上に固体電解質用ペーストをスクリーン印刷などによって塗布し、これを焼成して、焼成体を形成する。そして、この焼成体上に空気極用ペーストをスクリーン印刷などによって塗布して焼成する。この結果、燃料電池セル１が形成される。
　セパレータ２は、例えば、Ｆｅ－Ｃｒ系耐熱合金、Ｎｉ系耐熱合金の薄板に対して、切削加工、及びプレス加工等を施すことによって形成される。
　次に、完成した燃料電池セル１とセパレータ２とを交互に積層する。なお、セパレータ２の第１突出部２３ａにおいて、空気極１３を向く面に第１接合材４ａを塗布し、セパレータ２の第２突出部２３ｂにおいて、燃料極１２を向く面には第２接合材４ｂを塗布する。この工程において、中央部の厚さが小さく、かつ、外周部の厚さが大きくなるように、各第１接合材４ａを塗布する。また、中央部の厚さが大きく、かつ、外周部の厚さが小さくなるように、各第２接合材４ｂを塗布する。
　この積層体に対して熱処理が施される。例えば、熱処理温度は８００～１１００℃とすることができ、熱処理時間は１～１０時間とすることができる。この結果、各接合材が固化することによってこの積層体が一体化されて、図１に示すようなセルスタック装置１００が完成する。
　［変形例］
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、各ガス流路２４内に６つの第１及び第２突出部２３ａ、２３ｂが配置されているが、各ガス流路２４内に２つの突出部２３ａ、２３ｂのみが配置されていてもよい。また、上記実施形態では、各ガス流路２４内の複数の第１及び第２突出部２３ａ、２３ｂは、ｘ軸方向及びｙ軸方向に配列されているが、ｘ軸方向又はｙ軸方向にのみ配列されていてもよい。
　また、第１突出部２３ａが燃料極１２に向けて突出し、第２突出部２３ｂが空気極１３に向けて突出してもよい。
　また、第１突出部２３ａ及び第２突出部２３ｂは、積層された複数の部材によって構成されてもよい。例えば、図５に示すように、第２突出部２３ｂは、集電部材２３１と、第４接合材２３２とによって構成されていてもよい。
　１　　燃料電池セル
　２　　セパレータ
　４ａ　　第１接合材
　４ｂ　　第２接合材
　１００　　セルスタック装置

Claims (6)

  1. 　固体電解質、及び、前記固体電解質の一方面に設けられた空気極を含む燃料電池セルと、
    　前記空気極に向けて突出する複数の第１突出部を含む第１セパレータと、
    　前記空気極及び前記複数の第１突出部を接合する導電性の第１接合材と、
    を備え、
    　外周部に位置する前記第１接合材の厚さは、中央部に位置する前記第１接合材の厚さよりも大きい、
    セルスタック装置。
     
  2. 　前記燃料電池セルは、前記固体電解質の他方面に設けられた燃料極をさらに含み、
    　前記燃料極に向けて突出する複数の第２突出部を含む第２セパレータと、
    　前記燃料極及び前記複数の第２突出部を接合する導電性の第２接合材と、
    をさらに備え、
    　中央部に位置する前記第２接合材の厚さは、外周部に位置する前記第２接合材の厚さよりも大きい、請求項１に記載のセルスタック装置。
     
  3. 　前記第１及び第２接合材の少なくとも一方は、導電性セラミックスによって構成される、
    請求項２に記載のセルスタック装置。
     
  4. 　各前記第１接合材は、間隔をあけて配置されている、請求項１～３のいずれか１項に記載のセルスタック装置。
     
  5. 　固体電解質、及び、前記固体電解質の他方面に設けられた燃料極を含む燃料電池セルと、
    　前記燃料極に向けて突出する複数の第２突出部を含む第２セパレータと、
    　前記燃料極及び前記複数の第２突出部を接合する導電性の第２接合材と、
    を備え、
    　中央部に位置する前記第２接合材の厚さは、外周部に位置する前記第２接合材の厚さよりも大きい、
    セルスタック装置。
     
  6. 　各前記第２接合材は、間隔をあけて配置されている、請求項５に記載のセルスタック装置。
     
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