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WO2013180069A1 - ロール状シート - Google Patents

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Publication number
WO2013180069A1
WO2013180069A1 PCT/JP2013/064661 JP2013064661W WO2013180069A1 WO 2013180069 A1 WO2013180069 A1 WO 2013180069A1 JP 2013064661 W JP2013064661 W JP 2013064661W WO 2013180069 A1 WO2013180069 A1 WO 2013180069A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
sheet
roll
particles
less
gear
Prior art date
Application number
PCT/JP2013/064661
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
豊田　英志
小田　高司
裕介 松岡
大野　博文
克之 中林
Original Assignee
日東電工株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP2012147977A external-priority patent/JP2014005429A/ja
Application filed by 日東電工株式会社 filed Critical 日東電工株式会社
Priority to CN201380027864.6A priority Critical patent/CN104349881A/zh
Priority to KR20147033228A priority patent/KR20150023304A/ko
Publication of WO2013180069A1 publication Critical patent/WO2013180069A1/ja

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    • B29C43/46—Rollers
    • B29C2043/468—Rollers take-off rollers, i.e. arranged adjacent a material feeding device

Definitions

  • the present invention relates to a roll-shaped sheet, and more particularly to a roll-shaped sheet containing particles and a resin component.
  • boron nitride particles and a resin component in which the boron nitride particles are dispersed are mixed to prepare a composition.
  • the composition is hot-pressed on a flat plate to produce a press sheet, and then laminated,
  • a method for obtaining a conductive sheet has been proposed (see, for example, Patent Document 1 below).
  • Patent Document 1 since the method described in Patent Document 1 is a batch production method in which the composition is pressed each time, the sheet to be manufactured is a flat sheet having a short side. When such a short sheet is placed and stored as a flat sheet, a large storage space is required and it is disadvantageous in terms of transportability.
  • An object of the present invention is to provide a roll-shaped sheet containing particles at a high blending ratio and having excellent storage and transportability.
  • the roll sheet of the present invention is characterized in that it contains particles and a resin component, and the mixing ratio of the particles exceeds 30% by volume.
  • the sheet of the present invention is a deforming and conveying step in which the composition containing the particles and the resin component is conveyed while being deformed in the rotation axis direction of the gear using a gear structure including a pair of gears. And after the said deformation
  • the composition passed in the gap passing step has a shear stress of 5.0 ⁇ 10 4 Pa or less in a temperature range of 50 to 250 ° C.
  • the sheet of the present invention preferably has a width of 200 mm or more.
  • the roll-shaped sheet of the present invention is a particle-containing roll-shaped sheet, containing particles and a resin component, and the blending ratio of the particles exceeds 30% by volume, and the resin component is an epoxy resin composition and / or It is the sealing sheet containing a phenol resin, Comprising: It is characterized by being wound by roll shape.
  • the roll sheet of the present invention preferably has a width of 200 mm or more.
  • the average value of the maximum length of the particles is 0.1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the roll sheet of the present invention preferably has a tensile elastic modulus at 25 ° C. of 0.1 GPa or more and 20 GPa or less.
  • the sealing sheet has a thickness of 100 ⁇ m or more.
  • the roll sheet of the present invention is formed in a roll shape while containing particles at a high blending ratio. Therefore, the storage space can be reduced while fully exhibiting the specific physical properties of the particles, and the transportability is excellent.
  • the roll-shaped sheet of the present invention which is also a particle-containing roll-shaped sheet, contains particles at a high blending ratio while the sealing sheet is wound into a roll. Therefore, the specific physical properties possessed by the particles can be sufficiently exhibited while being manufactured with high production efficiency, the storage space can be reduced, and the transportability is excellent.
  • FIG. 1 shows the partially notched top view of one Embodiment of the sheet manufacturing apparatus used in order to manufacture the roll-shaped sheet
  • FIG. 2 is a sectional view taken along the line AA in FIG.
  • FIG. 3 shows a schematic configuration diagram of a kneader used in the sheet manufacturing apparatus shown in FIG. 4 shows a cross-sectional plan view of the discharge port side of the kneader shown in FIG.
  • FIG. 5 is a cross-sectional plan view of a supply unit, a gear structure, and a sheet adjustment unit used in the sheet manufacturing apparatus shown in FIG. 6 is a side cross-sectional view of the supply unit, the gear structure, and the seat adjustment unit shown in FIG.
  • FIG. 7 shows an exploded perspective view of a pair of gears of the gear structure shown in FIG.
  • FIG. 8 is a side sectional view for explaining the meshing of the pair of gears shown in FIG. 7, and (a) shows the downstream end of the convex surface of the inclined tooth of the first gear and the inclined tooth of the second gear.
  • FIG. 9 shows a partially cutaway plan view of another embodiment of the sheet manufacturing apparatus of the present invention.
  • FIG. 10 is a schematic configuration diagram of a kneader used in the sheet manufacturing apparatus shown in FIG.
  • FIG. 11 is a plan sectional view of the discharge port side of the kneader shown in FIG.
  • the roll sheet of the present invention can be obtained by winding a sheet containing particles and a resin component.
  • the particles include powder, granules, powders, and powders, and examples of the material forming the particles include inorganic materials and organic materials. Preferably, an inorganic material is used.
  • inorganic materials include carbides, nitrides, oxides, carbonates, sulfates, metals, clay minerals, and carbon-based materials.
  • Examples of the carbide include silicon carbide, boron carbide, aluminum carbide, titanium carbide, and tungsten carbide.
  • nitride examples include silicon nitride, boron nitride (BN), aluminum nitride (AlN), gallium nitride, chromium nitride, tungsten nitride, magnesium nitride, molybdenum nitride, and lithium nitride.
  • the oxide examples include silicon oxide (including silica, spherical fused silica powder, crushed fused silica powder, etc.), aluminum oxide (alumina, Al 2 O 3 ), magnesium oxide (magnesia), titanium oxide, cerium oxide, Examples thereof include iron oxide and beryllium oxide.
  • silicon oxide including silica, spherical fused silica powder, crushed fused silica powder, etc.
  • aluminum oxide alumina, Al 2 O 3
  • magnesium oxide magnesium oxide
  • titanium oxide cerium oxide
  • iron oxide and beryllium oxide examples of the oxide.
  • indium tin oxide or antimony tin oxide doped with metal ions can be used.
  • silicon oxide is used.
  • Examples of carbonates include calcium carbonate.
  • sulfate examples include calcium sulfate (gypsum).
  • Examples of the metal include copper (Cu), silver, gold, nickel, chromium, lead, zinc, tin, iron, palladium, and alloys thereof (solder, etc.).
  • clay minerals include, for example, montmorillonite, magnesia montmorillonite, tetsu montmorillonite, tectum magnesia montmorillonite, beidellite, aluminian beidellite, nontronite, aluminian nontronite, support stone, aluminian support stone, Examples include hectorite, soconite, and stevensite.
  • Examples of the carbon-based material include carbon black, graphite, diamond, fullerene, carbon nanotube, carbon nanofiber, nanohorn, carbon microcoil, and nanocoil.
  • carbon black is used.
  • an oxide and a carbon-based material are used.
  • examples of the material include a material having specific physical properties, and a heat conductive material (for example, a heat conductive material selected from carbide, nitride, oxide and metal, specifically, BN, AlN, Al 2). O 3 ), an electrically conductive material (for example, an electrically conductive material selected from metals and carbon-based materials, specifically Cu), an insulating material (for example, nitride, oxide, etc.) BN, silica, etc.), magnetic materials (for example, oxides, metals, specifically, ferrites (soft magnetic ferrite, hard magnetic), iron, etc.).
  • a heat conductive material for example, a heat conductive material selected from carbide, nitride, oxide and metal, specifically, BN, AlN, Al 2). O 3
  • an electrically conductive material for example, an electrically conductive material selected from metals and carbon-based materials, specifically Cu
  • an insulating material for example, nitride, oxide, etc.
  • silica silica, etc
  • the thermal conductivity of the particles is, for example, 10 W / m ⁇ K or more, preferably 30 W / m ⁇ K or more, and for example, 2000 W / m ⁇ K or less.
  • the electrical conductivity of the particles is, for example, 10 6 S / m or more, preferably 10 8 S / m or more, and usually 10 10 S / m or less.
  • the volume resistance of the particles is 1 ⁇ 10 10 ⁇ ⁇ cm or more, preferably 1 ⁇ 10 12 ⁇ ⁇ cm or more, and for example, 1 ⁇ 10 20 ⁇ ⁇ cm or less.
  • the magnetic permeability ( ⁇ ′′ at a wavelength of 2.45 GHz) of the particles is, for example, 0.1 to 10.
  • the particles may be surface-treated with, for example, a silane coupling agent.
  • the shape of the particles is not particularly limited, and examples thereof include a plate shape, a scale shape, a particle shape (indefinite shape), and a spherical shape.
  • the average value of the maximum length of particles is, for example, 0.1 ⁇ m or more, preferably 1 ⁇ m or more, and, for example, 1000 ⁇ m or less, preferably 100 ⁇ m or less. But there is.
  • an average particle diameter is calculated
  • the average value of the maximum length of the particles is less than or equal to the above upper limit, it can be processed flat in the sealing sheet manufacturing apparatus (while the average value of the maximum length of the particles is greater than or equal to the above lower limit, Viscosity during sheet production can be suppressed, and the sheet can be stably formed with a wide width.
  • the aspect ratio thereof is, for example, 2 or more, preferably 10 or more, and for example, 10,000 or less, preferably 5000 or less.
  • the density (true density) of the particles is, for example, 0.1 g / cm 3 or more, preferably 0.2 g / cm 3 or more, and, for example, 20 g / cm 3 or less, preferably 10 g. / Cm 3 or less.
  • These particles can be used alone or in combination of two or more.
  • the resin component can disperse the particles, that is, a dispersion medium (matrix) in which the particles are dispersed and contains an insulating component, and examples thereof include resin components such as a thermosetting resin component and a thermoplastic resin component. It is done.
  • thermosetting resin component examples include epoxy resins, thermosetting polyimides, urea resins, melamine resins, unsaturated polyester resins, diallyl phthalate resins, silicone resins, thermosetting urethane resins, and the like.
  • thermoplastic resin component examples include acrylic resin, polyolefin (for example, polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene copolymer, etc.), polyvinyl acetate, ethylene-vinyl acetate copolymer, polyvinyl chloride, polystyrene, polyacrylonitrile, Polyamide, polycarbonate, polyacetal, polyethylene terephthalate, polyphenylene oxide, polyphenylene sulfide, polysulfone, polyethersulfone, polyetheretherketone, polyallylsulfone, thermoplastic polyimide, thermoplastic urethane resin, polyaminobismaleimide, polyamideimide, polyetherimide, Bismaleimide triazine resin, polymethylpentene, fluororesin, liquid crystal polymer, olefin-vinyl alcohol copolymer, Ionomers, polyarylate, acrylonitrile - ethylene - styrene copolymers, acrylonitrile
  • resin components can be used alone or in combination of two or more.
  • thermosetting resin component is preferably an epoxy resin
  • thermoplastic resin component is preferably an acrylic resin
  • the epoxy resin is in a liquid, semi-solid or solid form at normal temperature.
  • epoxy resin for example, bisphenol type epoxy resin (for example, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, dimer acid modified bisphenol type) Epoxy resin, etc.), novolac type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, fluorene type epoxy resin (eg, bisarylfluorene type epoxy resin), triphenylmethane type epoxy resin (eg, trishydroxyphenylmethane type epoxy resin), etc.
  • bisphenol type epoxy resin for example, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, dimer acid modified bisphenol type) Epoxy resin, etc.
  • novolac type epoxy resin for example, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, dimer acid modified bisphenol type Epoxy resin, etc.
  • novolac type epoxy resin for example, bisphenol A type epoxy resin, bis
  • Aromatic epoxy resins such as nitrogen-containing ring epoxy resins such as triepoxypropyl isocyanurate and hydantoin epoxy resins, such as aliphatic epoxy resins, alicyclic epoxy resins, Glycidyl ether type epoxy resins, and glycidyl amine type epoxy resin.
  • an epoxy resin Preferably, a bisphenol-type epoxy resin is mentioned, for example.
  • epoxy resins can be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is, for example, 100 g / eq. Or more, preferably 180 g / eq. In addition, for example, 1000 g / eq. Hereinafter, preferably 700 g / eq. It is also below. Further, when the epoxy resin is solid at room temperature, the softening point is, for example, 20 to 90 ° C.
  • the blending ratio of the resin component is, for example, 1 part by mass or more, preferably 2 parts by mass or more, more preferably 3.5 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the particles. For example, it is 50 parts by mass or less, preferably 40 parts by mass or less, and more preferably 30 parts by mass or less.
  • the roll sheet preferably contains a curing agent together with the epoxy resin.
  • the curing agent is a latent curing agent (epoxy resin curing agent) that can cure the epoxy resin by heating.
  • a latent curing agent epoxy resin curing agent
  • urea compounds, polysulfide compounds, and the like are also included.
  • the phenol compound contains a phenol resin, for example, a novolac-type phenol resin obtained by condensing phenol and formaldehyde in the presence of an acidic catalyst, for example, phenol synthesized from phenol and dimethoxyparaxylene or bis (methoxymethyl) biphenyl.
  • aralkyl resins such as biphenyl aralkyl resins, such as dicyclopentadiene type phenol resins, such as cresol novolac resins, such as resole resins.
  • a phenol aralkyl resin is used.
  • the hydroxyl group equivalent of the phenol compound is, for example, 80 g / eq. Or more, preferably 90 g / eq. As described above, more preferably, 100 g / eq. In addition, for example, 2,000 g / eq. Hereinafter, preferably, 1,000 g / eq. Hereinafter, more preferably, 500 g / eq. It is as follows.
  • amine compound examples include polyamines such as ethylenediamine, propylenediamine, diethylenetriamine, and triethylenetetramine, and amine adducts such as metaphenylenediamine, diaminodiphenylmethane, and diaminodiphenylsulfone.
  • Examples of the acid anhydride compound include phthalic anhydride, maleic anhydride, tetrahydrophthalic anhydride, hexahydrophthalic anhydride, 4-methyl-hexahydrophthalic anhydride, methyl nadic acid anhydride, and pyromellitic acid.
  • Anhydride, dodecenyl succinic anhydride, dichlorosuccinic anhydride, benzophenone tetracarboxylic acid anhydride, chlorendic acid anhydride and the like can be mentioned.
  • amide compound examples include dicyandiamide and polyamide.
  • Examples of the hydrazide compound include adipic acid dihydrazide.
  • imidazoline compound examples include methyl imidazoline, 2-ethyl-4-methyl imidazoline, ethyl imidazoline, isopropyl imidazoline, 2,4-dimethyl imidazoline, phenyl imidazoline, undecyl imidazoline, heptadecyl imidazoline, 2-phenyl-4-methyl.
  • a phenol compound is used.
  • the softening point of the curing agent is, for example, 50 ° C. or higher, preferably 60 ° C. or higher, and 80 ° C. or lower, preferably 70 ° C. or lower.
  • These curing agents can be used alone or in combination of two or more.
  • the blending ratio of the curing agent is, for example, 1 part by mass or more, preferably 5 parts by mass or more, more preferably 10 parts by mass or more, and, for example, 200 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin. Preferably, it is 150 parts by mass or less.
  • the hydroxyl group of the phenol compound is, for example, 0.5 mol or more, preferably 0.8 mol or more, with respect to 1 mol of the epoxy group of the epoxy resin. For example, it is adjusted to 2.0 mol or less, preferably 1.2 mol or less.
  • the roll sheet may contain a curing accelerator together with the epoxy resin.
  • the curing accelerator is a curing catalyst, for example, an imidazole compound such as 2-phenylimidazole, 2-methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole,
  • an imidazole compound such as 2-phenylimidazole, 2-methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole
  • tertiary amine compounds such as triethylenediamine and tri-2,4,6-dimethylaminomethylphenol, such as triphenylphosphine, tetraphenylphosphonium tetraphenylborate, tetra-n-butylphosphonium-o, o-diethylphospho Phosphorus compounds such as rosioate, for example, quaternary ammonium salt compounds, for example, organometallic salt compounds, for example, derivatives thereof and the like
  • an imidazole compound is used.
  • curing accelerators can be used alone or in combination of two or more.
  • the blending ratio of the curing accelerator is, for example, 0.1 parts by mass or more, preferably 0.2 parts by mass or more, and for example, 10 parts by mass or less, preferably 100 parts by mass of the epoxy resin. It is also 5 parts by mass or less.
  • the above-mentioned curing agent and / or curing accelerator can be prepared and used as a solvent solution and / or a solvent dispersion dissolved and / or dispersed with a solvent, if necessary.
  • the solvent examples include organic solvents such as ketones such as acetone and methyl ethyl ketone (MEK), esters such as ethyl acetate, and amides such as N, N-dimethylformamide.
  • organic solvents such as ketones such as acetone and methyl ethyl ketone (MEK), esters such as ethyl acetate, and amides such as N, N-dimethylformamide.
  • aqueous solvents such as water, for example, alcohols such as methanol, ethanol, propanol, and isopropanol.
  • the acrylic resin contains acrylic rubber, and is specifically obtained by polymerization of a monomer containing (meth) acrylic acid alkyl ester.
  • the (meth) acrylic acid alkyl ester is a methacrylic acid alkyl ester and / or an acrylic acid alkyl ester.
  • acrylic acid alkyl esters can be used alone or in combination of two or more.
  • the blending ratio of the (meth) acrylic acid alkyl ester is, for example, 50% by mass or more, preferably 75% by mass or more, for example, 99% by mass or less with respect to the monomer.
  • the monomer can also include a copolymerizable monomer that can be polymerized with an alkyl (meth) acrylate.
  • the copolymerizable monomer contains a vinyl group, for example, a cyano group-containing vinyl monomer such as (meth) acrylonitrile, for example, a glycidyl group-containing vinyl monomer such as glycidyl (meth) acrylate (epoxy group-containing vinyl monomer), for example, Examples thereof include aromatic vinyl monomers such as styrene.
  • a vinyl group for example, a cyano group-containing vinyl monomer such as (meth) acrylonitrile, for example, a glycidyl group-containing vinyl monomer such as glycidyl (meth) acrylate (epoxy group-containing vinyl monomer), for example, Examples thereof include aromatic vinyl monomers such as styrene.
  • the blending ratio of the copolymerizable monomer is, for example, 50% by mass or less, preferably 25% by mass or less, for example, 1% by mass or more based on the monomer.
  • copolymerizable monomers can be used alone or in combination of two or more.
  • the resulting acrylic resin has a functional group such as an epoxy group and / or a cyano group bonded to the terminal or midway of the main chain.
  • a functional group such as an epoxy group and / or a cyano group bonded to the terminal or midway of the main chain.
  • the melt viscosity at 80 ° C. of the resin component is, for example, 10 to 10,000 mPa ⁇ s, preferably 50 to It is also 10,000 mPa ⁇ s.
  • the softening temperature (ring and ball method) of the resin component is, for example, 80 ° C. or less, preferably 70 ° C. or less, and for example, 20 ° C. or more, preferably 35 ° C. or more.
  • resin components can be used alone or in combination.
  • thermosetting resin component and a thermoplastic resin component can be used in combination.
  • the resin component includes known additives such as elastomers, flame retardants, dispersants, tackifiers, silane coupling agents, fluorosurfactants, plasticizers, anti-aging agents, and colorants at an appropriate ratio. It can also be contained. Preferably, it contains an elastomer and / or a flame retardant.
  • elastomer examples include urethane rubber, silicone rubber, vinyl alkyl ether rubber, polyvinyl alcohol rubber, polyvinyl pyrrolidone rubber, polyacrylamide rubber, cellulose rubber, natural rubber, butadiene rubber, chloroprene rubber, styrene / butadiene rubber (SBR), and acrylonitrile.
  • examples include butadiene rubber (NBR), isoprene rubber, polyisobutylene rubber, butyl rubber, styrene / ethylene / butadiene / styrene rubber, styrene / isoprene / styrene rubber, and styrene / isobutylene rubber.
  • NBR butadiene rubber
  • isoprene rubber polyisobutylene rubber
  • butyl rubber styrene / ethylene / butadiene / styrene rubber
  • Styrene / isobutylene rubber is a synthetic rubber obtained by copolymerization of styrene and isobutylene. Examples thereof include styrene / isobutylene random copolymers, styrene / isobutylene block copolymers, and preferably styrene / isobutylene blocks. A copolymer is mentioned.
  • styrene / isobutylene block copolymer examples include styrene / isobutylene / styrene block copolymer (SIBS).
  • the content ratio of the elastomer is, for example, 1 part by mass or more, preferably 2 parts by mass or more, and, for example, 100 parts by mass or less, preferably 50 parts by mass or less, more preferably with respect to 100 parts by mass of the particles. Is 10 parts by mass or less.
  • flame retardants examples include phosphazene derivatives.
  • the content ratio of the flame retardant is, for example, 0.1 parts by mass or more, preferably 1 part by mass or more, more preferably 2 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the particles. It is not more than part by mass, preferably not more than 10 parts by mass, more preferably not more than 5 parts by mass.
  • flame retardants examples include phosphazene derivatives.
  • a flame retardant can be mix
  • the mixing ratio of the particles and the resin component is adjusted so as to be in a desired range in the roll sheet described later.
  • the right side of the page is “right side”, the left side of the page is “left side”, the lower side of the page is “front side”, the upper side of the page is “rear side”, and is indicated by a directional arrow.
  • the description will be made assuming that the back side of the drawing is “lower side”.
  • the right side is one side in the rotation axis direction of a pair of gears (described later)
  • the left side is the other side in the rotation axis direction
  • the front side is one side in the intersecting direction (described later)
  • the rear The side is the other side in the cross direction.
  • the directions of the drawings after FIG. 2 are the same as those described in FIG.
  • the sheet manufacturing apparatus 1 is configured to manufacture a roll-shaped sheet 60 from a composition X containing particles and a resin component, and is formed, for example, in a substantially L shape in plan view.
  • the sheet manufacturing apparatus 1 includes a kneader 2, a supply unit 3, a gear structure 4, a sheet adjustment unit 5, and a winding unit 6.
  • the kneader 2, the supply unit 3, the gear structure 4, the sheet adjustment unit 5, and the winding unit 6 are arranged in a substantially L shape in plan view in the sheet manufacturing apparatus 1. That is, the sheet manufacturing apparatus 1 is configured to convey the composition X or the sheet 7 (see FIG. 2) in a substantially L shape in plan view.
  • the kneading machine 2 is provided on the left side of the sheet manufacturing apparatus 1.
  • the kneader 2 is a continuous biaxial kneader as shown in FIGS. 3 and 4, and includes a cylinder 70 and two kneading shafts 13.
  • the cylinder 70 is formed in a substantially elliptic cylindrical shape extending in the left-right direction, and a composition X containing particles and a resin component is placed inside the cylinder 70 on the left end side (one end side) as shown in FIG.
  • An introduction port 14 is provided as an introduction part for introduction.
  • a discharge port 15 is provided as a discharge unit for discharging the kneaded material Y kneaded with the composition X to the outside of the cylinder 70.
  • the introduction port 14 is formed so as to pass through the upper wall of the left end portion of the cylinder 70 and open upward.
  • the discharge port 15 is formed at the right end of the cylinder 70 so as to open to the right.
  • Examples of the cross-sectional shape of the discharge port 15 include a rectangular shape, an elliptical shape, and a circular shape, and preferably an elliptical shape or a circular shape.
  • the cross-sectional area of the discharge port 15 is, for example, 15% or more, preferably 25% or more, and, for example, 50% or less, preferably 45% or less with respect to the cross-sectional area of the cylinder 70. .
  • melt-kneading part 6 a for melting and kneading the composition X is formed between the introduction port 14 and the discharge port 15 in the cylinder 70.
  • the melt-kneading part 6a includes a plurality of (two) vent parts 7a for discharging the gas in the melt-kneading part 6a in the middle in the axial direction.
  • Each vent portion 7a is formed so as to penetrate the upper wall of the cylinder 70. That is, each vent portion 7 a and the inlet 14 are formed in parallel with each other in the axial direction of the kneading shaft 13.
  • each vent part 7a is always closed and can be opened as needed.
  • the plurality of vent portions 7 a are arranged in the left-right direction of the cylinder 70, the first vent portion 54 a (the vent portion 7 a on the introduction port 14 side) provided near the right side of the introduction port 14, and the discharge port 15. And a second vent portion 55a (the vent portion 7a on the discharge port 15 side) provided near the left side.
  • the second vent portion 55a is disposed on the left side of the pipe portion 12a (described later) and is connected to a pump (not shown), and is melted by a suction force generated by driving the pump (not shown). The gas in the kneading part 6a is sucked.
  • melt-kneading section 6 a is provided with a heater (not shown), and the temperature of the melt-kneading section 6 a is appropriately adjusted in units of blocks in the left-right direction of the cylinder 70.
  • the kneading shaft 13 is inserted (arranged) inside the cylinder 70.
  • the kneading shaft 13 is a rotating shaft for mixing and shearing the composition X, and includes a drive shaft 8a, a feed screw portion 9a, a reverse screw portion 10a, a paddle portion 11a as a kneading portion, and a pipe as a low shear portion.
  • the part 12a is integrally formed.
  • the kneading shaft 13 includes one drive shaft 8a, a plurality (four) of feed screw portions 9a, a plurality (two) of reverse screw portions 10a, and a plurality of (three) paddle portions 11a, One pipe portion 12a is provided.
  • the axial direction length and the number of installation of the feed screw part 9a, the reverse screw part 10a, the paddle part 11a, and the pipe part 12a can be changed as necessary.
  • the plural (four) feed screw portions 9a are portions for conveying the composition X toward the discharge port 15, and specifically, a first feed portion 23a, a second feed portion 24a, and a third feed portion. 25a and the fourth feed portion 26a, which are arranged at an interval from each other in the axial direction of the drive shaft 8a.
  • the first feed portion 23a is disposed at the left end portion of the kneading shaft 13, and is disposed so as to overlap with the projection surface when the introduction port 14 and the first vent portion 54a are projected in the radial direction of the drive shaft 8a. Yes.
  • the first feed portion 23a is formed so that the axial length of the drive shaft 8a is the longest compared to other feed portions.
  • the fourth feed part 26a is disposed closest to the discharge port 15 among the four feed parts, and is disposed so as to overlap the projection surface when the second vent part 55a is projected in the radial direction of the drive shaft 8a. ing.
  • the fourth feed portion 26a is formed such that the axial length of the drive shaft 8a is approximately 1 ⁇ 2 of the first feed portion 23a.
  • the second feed portion 24a and the third feed portion 25a are disposed between the first feed portion 23a and the fourth feed portion 26a, and the axial length of the drive shaft 8a is substantially the same as that of the first feed portion 23a. It is formed in 1/10.
  • the feed screw portion 9a includes a helical screw strip 20a protruding from the outer peripheral surface of the drive shaft 8a.
  • the screw strip 20a is formed in a spiral shape in the same direction as the rotation direction (described later) of the drive shaft 8a. That is, the feed screw portion 9a includes a right spiral screw strip 20a.
  • the pitch interval of the screw strips 20a in the feed screw portion 9a is, for example, 0.6 cm or more, preferably 1.5 cm or more, and for example, 2.0 cm or less.
  • the plurality of (two) reverse screw portions 10 a are formed of a first reverse portion 30 a and a second reverse portion 31 a, which are spaced from each other in the axial direction of the kneading shaft 13. Are arranged.
  • the first reverse unit 30a is disposed between the first feed unit 23a and the second feed unit 24a and adjacent to the left side of the second feed unit 24a.
  • the second reverse portion 31a is disposed adjacent to the left side of the third feed portion 25a between the second feed portion 24a and the third feed portion 25a.
  • first reverse portion 30a and the second reverse portion 31a are formed so that the axial length of the drive shaft 8a is substantially the same.
  • the axial direction length is about 1/20 of the 1st feed part 23a.
  • the reverse screw portion 10a is provided with a helical screw strip 20a protruding from the outer peripheral surface of the drive shaft 8a, as shown in FIG. 4, similarly to the feed screw portion 9a.
  • the screw strip 20a of the reverse screw portion 10a is formed in a spiral shape in the reverse direction to the screw strip 20a of the feed screw portion 9a. That is, the reverse screw portion 10a includes a left spiral screw strip 20a.
  • the pitch interval of the screw strip 20a in the reverse screw portion 10a is, for example, 0.6 cm or more, preferably 1.0 cm or more, and for example, 1.5 cm or less.
  • the plurality (three) of paddle portions 11a are portions for kneading the composition X.
  • the first paddle portion 27a, the second paddle portion 28a, and the third paddle portion 29a which are arranged in the axial direction of the kneading shaft 13 and spaced from each other.
  • the first paddle part 27a is disposed between the first feed part 23a and the first reverse part 30a.
  • the second paddle part 28a is disposed between the second feed part 24a and the second reverse part 31a.
  • the third paddle part 29a is disposed between the third feed part 25a and the fourth feed part 26a.
  • first paddle portion 27a, the second paddle portion 28a, and the third paddle portion 29a are substantially the same in length in the axial direction of the drive shaft 8a, and are approximately 1 / of the first feed portion 23a. Is formed.
  • the paddle portion 11a includes a plurality of substantially elliptical paddle blades 21a arranged in parallel along the axial direction of the drive shaft 8a.
  • the plurality of paddle blades 21a are arranged in parallel so that the major axis of each adjacent paddle blade 21a is displaced by about 90 ° in the axial direction of the drive shaft 8a.
  • the pipe portion 12a is formed in a substantially cylindrical shape along the axial direction of the drive shaft 8a, and is formed so as not to be uneven on the entire circumferential surface.
  • the pipe portion 12a is disposed at the right end portion of the kneading shaft 13, and is disposed adjacent to the right side of the fourth feed portion 26a. Further, the pipe portion 12a is formed so that the axial length of the drive shaft 8a is approximately 1 ⁇ 2 of the first feed portion 23a.
  • the first feed portion 23a, the first paddle portion 27a, the first reverse portion 30a, the second feed are sequentially arranged from the left end side to the right end side of the drive shaft 8a.
  • the part 24a, the second paddle part 28a, the second reverse part 31a, the third feed part 25a, the third paddle part 29a, the fourth feed part 26a, and the pipe part 12a are arranged.
  • the kneading shaft 13 has a unit composed of a feed part, a paddle part, and a reverse part repeatedly arranged from the left end side to the right end side of the drive shaft 8a.
  • a feed part and a pipe part are arranged in the right end unit.
  • the two kneading shafts 13 are arranged along the axial direction inside the cylinder 70, and are arranged in parallel with each other along the radial direction.
  • the two kneading shafts 13 are arranged so as not to interfere with each other's rotational drive in their respective parts (feed screw part 9a, reverse screw part 10a, paddle part 11a).
  • both end portions of the drive shaft 8 a of the kneading shaft 13 protrude outward in the axial direction of the cylinder 70.
  • the right end side is connected to a drive source (not shown) in a relatively non-rotatable manner
  • the left end side is supported by a support wall (not shown) in a relatively rotatable manner. That is, the kneading shaft 13 is rotationally driven around the axis of the drive shaft 8a by transmitting a drive force from a drive source (not shown) to the drive shaft 8a.
  • the kneading shaft 13 rotates clockwise in the axial direction of the drive shaft 8a when viewed from the inlet 14 side to the outlet 15 side.
  • the inner peripheral surface of the cylinder 70, the feed screw portion 9a, the reverse screw portion 10a (see FIG. 3), and the paddle portion 11a of the kneading shaft 13 are in the radial direction of the kneading shaft 13. Are arranged so as to face each other with a slight gap. On the other hand, the inner peripheral surface of the cylinder 70 and the pipe portion 12a are arranged at a large interval in the radial direction of the kneading shaft 13 as compared with other portions.
  • the supply unit 3 is provided on the right side of the kneader 2 and is formed to extend in the left-right direction.
  • the supply unit 3 is connected to the kneader 2 by a connecting pipe 17.
  • the connecting pipe 17 is formed in a substantially cylindrical shape having an axis common to the axis of the cylinder 70. A left end portion of the connecting pipe 17 is connected to the discharge port 15 of the cylinder 70, and a right end portion of the connecting pipe 17 is connected to a supply unit inlet 18 (described later) of the supply unit 3.
  • the supply unit 3 includes a first casing 21 and a supply screw 22 as shown in FIGS.
  • the first casing 21 has a rectangular shape in plan view extending in the left-right direction, and the front side is opened in the left-right direction.
  • a supply portion inlet 18 is formed at the left end portion of the first casing 21, and a first storage portion 27 is formed at the front end portion of the first casing 21.
  • the first casing 21 is provided with a first accommodating portion 19 that accommodates a supply screw 22 described below.
  • the first accommodating part 19 includes a rear part 29 and a front part 30 communicating with the front side of the rear part 29.
  • Each of the rear portion 29 and the front portion 30 has a substantially circular shape in a side sectional view, and is formed in the first casing 21 in the left-right direction.
  • the supply unit inlet 18 communicates with the first storage unit 19 (rear part 29 and front part 30).
  • the 1st storage part 27 is formed in the side section view taper shape which becomes large toward the front.
  • the supply screw 22 is housed in the first housing portion 19 and includes a first screw 23 and a second screw 24 that extend in the left-right direction and mesh with each other.
  • the first screw 23 is accommodated in the rear portion 29 and includes blades 20 that are inclined with respect to the rotation direction R1 of the first screw 23.
  • the pitch interval in the rotation axis direction of the blades 20 of the first screw 23 is, for example, 5 mm or more, preferably 10 mm or more, and for example, 50 mm or less, preferably 30 mm or less.
  • the second screw 24 is accommodated in the front portion 30, has the same configuration and the same dimensions as the first screw 23, and rotates in the same direction as the first screw 23 while meshing with the first screw 23. It is configured.
  • the length of the supply screw 22 (the first screw 23 and the second screw 24) in the rotation axis direction is set shorter than the width W0 of the first casing 21 by a minute clearance (not shown).
  • the supply unit 3 is provided with a motor (not shown) connected to the supply screw 22 on the right side of the first casing 21.
  • the supply unit 3 supplies the kneaded material Y to the gear structure 4 from the rear so as to have a width W0 along the discharge direction (left-right direction) of the kneader 2 (that is, the width W0 of the first casing 21). It is configured.
  • the gear structure 4 includes a second casing 31 and a pair of gears 32 as shown in FIGS. 6 and 7.
  • the gear structure 4 is also a gear pump in which the length W2 of the pair of gears 32 in the rotation axis direction A1 is long, and the kneaded material Y supplied from the supply unit 3 is conveyed to the sheet adjustment unit 5.
  • the second casing 31 is continuously formed on the front side of the first casing 21, the rear and front are opened in the left-right direction, and the substantially rectangular shape in plan view extending in the left-right direction. Is formed.
  • a second housing portion 40 that houses a pair of gears 32 is provided at the rear end portion of the second casing 31, and a gear discharge port 46 is formed at the front end portion.
  • a second storage portion 28 and a discharge passage 44 that are communicated with the second storage portion 40 and the gear discharge port 46 are formed.
  • the second storage unit 40 includes a lower part 61 and an upper part 62 that communicates with the first storage part 27 and communicates with the upper side of the lower part 61.
  • Each of the lower part 61 and the upper part 62 has a substantially circular shape in a side sectional view, and is formed in the second casing 31 in the left-right direction.
  • the gear discharge port 46 is partitioned by two discharge walls 45 formed at an interval in the vertical direction, and is formed to be opened forward.
  • the discharge wall 45 is provided at the front end portion of the second casing 31 and includes a lower side wall 47 and an upper side wall 48.
  • the lower side wall 47 has a thick flat plate shape extending in the left-right direction and the up-down direction, and each of the front surface and the upper surface thereof is formed flat.
  • the upper side wall 48 has a flat bottom surface. Further, the upper side wall 48 has a substantially L shape in a side sectional view, and is formed such that the lower front end projects forward with respect to the upper front surface. That is, in the upper side wall 48, the lower front end portion is a protruding portion 63 as a doctor having a substantially rectangular shape in a side sectional view.
  • the protruding length (that is, the length in the front-rear direction) of the protruding portion 63 is, for example, 2 mm or more, and, for example, 150 mm or less and 50 mm or less.
  • the thickness of the protrusion 63 (that is, the length in the vertical direction) is, for example, 2 mm or more, and is, for example, 100 mm or less, preferably 50 mm or less.
  • the front surface of the protrusion 63 and the front surface of the lower side wall 47 are formed so as to be in the same position when projected in the vertical direction.
  • the second storage portion 28 communicates with the front side of the second storage portion 40 and is formed in a substantially U shape in a side sectional view in which the rear side is opened.
  • the discharge passage 44 communicates with the front side of the second reservoir 28 and also communicates with the rear side of the gear discharge port 46.
  • the discharge passage 44 is formed in a substantially straight line extending forward when viewed from a side sectional view.
  • the pair of gears 32 is, for example, a double helical gear, and specifically includes a first gear 33 and a second gear 34.
  • the first shaft 25 that is the rotation shaft of the first gear 33 is provided in the second casing 31 (see FIG. 6) so as to extend in the left-right direction.
  • the second shaft 26 that is the rotation shaft of the second gear 34 is provided to extend in parallel with the first shaft 25 in the second casing 31 (see FIG. 6). Further, the second shaft 26 is disposed so as to face the first shaft 25 upward.
  • the first gear 33 and the second gear 34 are accommodated in the lower part 61 and the upper part 62, respectively.
  • Each of the first gear 33 and the second gear 34 specifically includes inclined teeth 35 that mesh with each other.
  • the tooth traces of the inclined teeth 35 are inclined outward in the rotational axis direction A1 from the downstream side in the rotational direction R2 of the first gear 33 toward the upstream side in the rotational direction R2.
  • the oblique teeth 35 are integrally provided with first oblique teeth 36 and second oblique teeth 37 having different tooth traces.
  • the first inclined teeth 36 are formed on the right side from the center in the axial direction of the first gear 33
  • the second inclined teeth 37 are formed on the left side from the center in the axial direction of the first gear 33.
  • the tooth traces of the first oblique teeth 36 are inclined from the left side (center side) to the right side (right end side) from the downstream side in the rotation direction R2 toward the upstream side in the rotation direction R2.
  • the tooth traces of the second oblique teeth 37 are formed symmetrically with respect to the tooth traces of the first oblique teeth 36 with respect to the central portion in the left-right direction of the first gear 33, and specifically, the rotational direction. As it goes from the downstream side of R2 to the upstream side in the rotational direction R2, it is inclined from the right side (center side) to the left side (left end side).
  • the second gear 34 is formed symmetrically with respect to the first gear 33 and is configured to mesh with the first gear 33. Specifically, the third gear 34 meshes with the first gear teeth 36. 38 and a fourth inclined tooth 39 that meshes with the second inclined tooth 37 are integrally provided.
  • the pair of gears 32 are configured such that the meshing portions indicated by black circles are configured such that the first gear 33 and the second gear 34 are in point contact in a side sectional view. It is a side cross-section point contact type.
  • the pair of gears 32 are formed in the shape of a helical winding of the first gear 33 and the second gear 34 along the tooth traces of the pair of gears 32. Also referred to as contact type.
  • the inclined teeth 35 of the pair of gears 32 are provided at intervals in the rotational direction R2 and connect the concave surfaces 42 formed so as to be curved inward in the radial direction, and the concave surfaces 42.
  • a curved surface 41 integrally provided with a convex surface 43 formed so as to curve radially outward from both circumferential ends is provided.
  • the meshing portions of the concave surface 42 of the first gear 33 and the convex surface 43 of the second gear 34 are also sequentially arranged on the downstream end, the middle portion, and the upstream end in the rotational direction R2 on each surface. Move continuously.
  • the meshing portion of the curved surface 41 of the first gear 33 and the curved surface 41 of the second gear 34 moves continuously along the rotational direction R2. This movement of the meshing portion prevents formation of a storage portion where the kneaded material Y accumulates during conveyance of the kneaded material Y.
  • the gear structure 4 is provided with a motor (not shown) connected to the first shaft 25 and the second shaft 26 of the pair of gears 32 on the right side of the supply screw 22.
  • the seat adjustment portion 5 is provided on the front side of the gear structure 4 so as to include the protrusion 63 of the upper side wall 48, for example, the protrusion 63 in the gear structure 4 And a support roll 51 as a moving support.
  • the sheet adjusting unit 5 includes a base material feed roll 56, a separator laminate roll 57, a rolling roll 58, and a separator feed roll 59.
  • the protrusion 63 is discharged from the role of a wall that defines the gear discharge port 46 of the second casing 31 in the gear structure 4 and from the gear discharge port 46 in the sheet adjustment unit 5. It has both the role of a doctor (or knife) that adjusts the thickness of the sheet 7.
  • the support roll 51 is disposed so as to face the protruding portion 63 so that a gap 50 is provided.
  • the rotation axis of the support roll 51 is parallel to the first shaft 25 and the second shaft 26 of the pair of gears 32, and specifically extends in the left-right direction as shown in FIG. Further, as shown in FIG. 6, the rotation axis of the support roll 51 is arranged so as to overlap with the gear discharge port 46 and the protrusion 63 when projected in the front-rear direction.
  • the support roll 51 is configured to support and convey the sheet 7.
  • the support roll 51 is configured to pass the sheet 7 through the gap 50.
  • the base material feed roll 56 is provided below the support roll 51 with an interval.
  • the rotation axis of the base material feed roll 56 extends in the left-right direction, and the base material 8 is wound around the peripheral surface of the base material feed roll 56 in a roll shape.
  • the separator laminating roll 57 and the rolling roll 58 are provided in front of the support roll 51 with a space therebetween.
  • the rotation axes of the separator laminate roll 57 and the rolling roll 58 are arranged so as to extend in the left-right direction.
  • the separator laminating roll 57 is disposed on the upper side of the rolling roll 58 so as to be pressed against the rolling roll 58.
  • the rolling roll 58 is configured to be capable of rolling with respect to the sheet 7 and the substrate 8 upon receiving a pressure from the separator laminating roll 57, and the upper end portion of the rolling roll 58 is a support roll when projected in the front-rear direction. It arrange
  • the separator delivery roll 59 is provided on the front oblique upper side of the separator laminate roll 57 with a gap.
  • the rotation axis of the separator feed roll 59 extends in the left-right direction, and the separator 9 is wound around the peripheral surface of the separator feed roll 59 in a roll shape.
  • the winding unit 6 is provided in front of the sheet adjustment unit 5 and includes a tension roll 52 and a winding roll 53.
  • the tension roll 52 is provided in front of the rolling roll 58 at an interval. Specifically, the upper end of the tension roll 52 is located at the same position as the upper end of the rolling roll 58 when projected in the front-rear direction. It is arranged so that. The rotation axis of the tension roll 52 is formed to extend in the left-right direction.
  • the take-up roll 53 is disposed opposite to the tension roll 52 at an angle on the front and lower side. Further, the rotation axis of the take-up roll 53 extends in the left-right direction, and the laminated sheet 10 can be wound (wound) into a roll shape on the peripheral surface of the take-up roll 53 to obtain the roll-shaped sheet 60. It is configured as such.
  • the dimensions of the sheet manufacturing apparatus 1 are appropriately set according to the types and blending ratios of the particles and resin components to be used and the width W1 and thickness T1 of the target roll-shaped sheet 60.
  • the width W0 of the first casing 21 is, for example, the relationship between the length W2 of the pair of gears 32 in the rotation axis direction and the following equation (1), preferably the relationship of the following equation (2): More preferably, it is set so as to satisfy the relationship of the following formula (3).
  • the length W2 of the pair of gears 32 in the rotation axis direction can be appropriately selected depending on the width W1 of the sheet 7 to be manufactured and the roll-shaped sheet 60. It is the same as the width W0 of the casing 21 and is, for example, 70% or more, preferably 80% or more, and, for example, 100% or less with respect to the width W1 of the sheet 7 or the roll sheet 60 to be manufactured. is there.
  • the length W2 in the rotation axis direction of the pair of gears 32 is, for example, 200 mm or more, preferably 300 mm or more, and, for example, 2000 mm or less.
  • the gear diameter of the pair of gears 32 (the diameter (outer diameter) of the gear 32, more specifically, the diameter of the blade edge) is set so that the pair of gears 32 is not distorted by the pressure during conveyance of the kneaded material. Is, for example, 10 mm or more, preferably 20 mm or more, and for example, 200 mm or less, preferably 80 mm or less.
  • the tooth depth of the pair of gears 32 is, for example, 1 mm or more, preferably 3 mm or more, and for example, 30 mm or less, preferably 20 mm or less.
  • the pitch interval of the inclined teeth 35 in the rotation axis direction A1 is, for example, 5 mm or more, preferably 10 mm or more, and for example, 30 mm or less, preferably 25 mm or less.
  • the angle (inclination angle) of the tooth traces of the inclined teeth 35 with respect to the rotation axis of the pair of gears 32 is, for example, 5 degrees or more, preferably 10 degrees or more, more preferably 15 degrees or more. For example, it is less than 90 degrees, preferably 85 degrees or less, more preferably 80 degrees or less.
  • the front-rear direction distance L1 of the gap 50 is appropriately set according to the desired thickness.
  • the distance (length) is the same as the total thickness of the sheet 7 and the base material 8.
  • it is 10 ⁇ m or more, preferably 30 ⁇ m or more, more preferably 100 ⁇ m or more, and for example, 1000 ⁇ m or less, preferably 800 ⁇ m or less, more preferably 750 ⁇ m or less.
  • the outer diameter of the take-up roll 53 is, for example, 76 mm or more, preferably 152 mm or more, and for example, 500 mm or less.
  • composition X containing particles and a resin component is charged into the inlet 14.
  • the kneader 2, the supply unit 3, and the gear structure 4 are adjusted to a predetermined temperature and rotation speed.
  • the temperature of the kneader 2, the supply unit 3, and the gear structure 4 is, for example, higher than the softening temperature when the resin component contains a thermoplastic resin component, and the resin component is a thermosetting resin.
  • a component for example, epoxy resin
  • the resin component is further thermoplastic.
  • the temperature is higher than the softening temperature, specifically, for example, 50 ° C. or higher, preferably 70 ° C. or higher.
  • the base material 8 is wound around the base material feed roll 56 in advance.
  • the substrate 8 for example, polypropylene film, ethylene-propylene copolymer film, polyester film (PET, etc.), plastic films such as polyvinyl chloride, paper such as kraft paper, cotton cloth, soft cloth, etc. And non-woven fabrics such as polyester non-woven fabric and vinylon non-woven fabric, for example, metal foil.
  • the thickness of the substrate 8 is appropriately selected according to its purpose and application, and is, for example, 10 to 500 ⁇ m.
  • the surface of the base material 8 can also be mold-released.
  • separator 9 is wound around the separator feed roll 59 in advance.
  • Examples of the separator 9 are the same as those of the substrate 8, and the surface of the separator 9 can also be surface-treated.
  • the thickness of the separator 9 is appropriately selected according to its purpose and application, and is, for example, 10 to 500 ⁇ m.
  • composition X is introduced into the cylinder 70 from the introduction port 14 of the cylinder 70.
  • the particles and the resin component contained in the composition X are kneaded and extruded by the rotation of the kneading shaft 13 while being heated by a heater (not shown), and the particles are dispersed in the resin component.
  • Y reaches the supply section inlet 18 in the supply section 3 from the discharge port 15 through the connecting pipe 17 as shown in FIG. 5 (kneading extrusion process).
  • the cylinder 70 (melt kneading part 6a) located outside the first feed part 23a is adjusted to, for example, 15 to 20 ° C. by a heater (not shown).
  • air or the like that has entered the inside of the cylinder 70 with the introduction of the composition X is released to the outside of the cylinder 70 by opening the first vent portion 54a.
  • the melt-kneading part 6a located outside the first paddle part 27a is adjusted to, for example, 40 to 80 ° C. by a heater (not shown).
  • the kneaded composition X is pushed out toward the first reverse portion 30a by the pushing force of the composition X conveyed by the rotational drive of the first feed portion 23a.
  • composition X extruded toward the first reverse unit 30a passes through the first reverse unit 30a and reaches the second feed unit 24a.
  • part of the extruded composition X is returned to the first paddle part 27a by the rotational drive of the first reverse part 30a and kneaded again.
  • composition X that has passed through the first reverse unit 30a is conveyed by the second feed unit 24a toward the second paddle unit 28a and the second reverse unit 31a.
  • composition X passes through the second paddle part 28a and the second reverse part 31a while being kneaded, similarly to the first paddle part 27a and the first reverse part 30a.
  • the melt-kneading part 6a located outside the second paddle part 28a is adjusted to, for example, 60 to 120 ° C. by a heater (not shown).
  • composition X that has passed through the second reverse part 31a is conveyed to the third paddle part 29a by the subsequent third feed part 25a, and is further kneaded in the third paddle part 29a.
  • the composition X is prepared as the kneaded material Y.
  • the melt-kneading part 6a located outside the third paddle part 29a is adjusted to, for example, 80 to 140 ° C. by a heater (not shown).
  • the kneaded material Y is conveyed to the pipe portion 12a by the fourth feed portion 26a.
  • the pipe portion 12a is formed so that there is no unevenness on the entire circumferential surface. Therefore, in the pipe portion 12a, the kneaded product Y is prevented from being sheared in a direction intersecting the axial direction of the kneading shaft 13, and is smoothly moved along the axial direction of the pipe portion 12a.
  • a kneaded product Y in which the generation of pores is suppressed is prepared from the composition X.
  • the kneaded material Y is supplied to the supply unit 22 by the rotation of the supply screw 22, and the width W0 along the discharge direction of the kneader 2, that is, the left-right direction (the width W0 of the first casing 21).
  • the gear structure 4 in the direction intersecting the discharge direction specifically from the rear to the front (supply process). That is, the kneaded material Y pushed out to the right side from the kneader 2 and reaching the supply unit 3 through the connecting pipe 17 is turned 90 degrees in the conveyance direction in the supply unit 3.
  • the kneaded material Y is supplied to the gear structure 4 via the first reservoir 27 so as to have a width W0 along the left-right direction while the conveyance direction is changed from the right to the front. That is, in the supply unit 3, discharge in the discharge direction (left-right direction) of the kneaded product Y (that is, transport in the transport direction of the supply screw 22) and supply of the kneaded product Y to the gear structure 4 proceed simultaneously. .
  • the kneaded material Y is deformed in the gear structure 4 in the rotation axis direction A1 of the pair of gears 32 and formed as a sheet 7 and is conveyed forward (deformation conveying step).
  • the kneaded material Y is spread from the center portion in the rotation axis direction A ⁇ b> 1 to both ends by the engagement of the pair of gears 32, and is formed as a sheet 7. And it is conveyed ahead.
  • the kneaded material Y is from the upper end portion and the lower end portion of the front side portion of the first storage portion 27, between the lower portion 61 of the second accommodating portion 40 and the first gear 33, The space between the upper portion 62 of the second accommodating portion 40 and the second gear 34 is pushed forward along the rotation direction R ⁇ b> 2 of the pair of gears 32 and reaches the second storage portion 28.
  • the kneaded material Y in the second reservoir 28 is prevented by the pair of gears 32 from flowing backward (returning backward) to the first reservoir 27 via the meshing portion of the inclined teeth 35 (see FIG. 8). While being pushed, it is expanded in the left-right direction by the meshing portion of the inclined teeth 35 and deformed (formed) into the sheet 7.
  • the sheet 7 can be obtained from the kneaded material Y.
  • the obtained sheet 7 reaches the gear discharge port 46 through the second storage portion 28 and the discharge passage 44, and then passes from the gear discharge port 46 to the support roll 51.
  • the ink is discharged (conveyed).
  • the base material 8 fed from the base material feed roll 56 (see FIG. 2) is laminated on the peripheral surface of the support roll 51, and the sheet 7 is supported via the base material 8. While being supported by 51, it is conveyed in the rotation direction of the support roll 51.
  • the sheet 7 conveyed from the gear discharge port 46 is once conveyed to the rear of the support roll 51 via the base material 8, and the thickness is immediately adjusted by the protrusion 63 and the peripheral surface of the support roll 51. Specifically, the excess kneaded material Y is scraped off by the protrusion 63 on the surface of the base material 8 supported by the support roll 51 and adjusted to a sheet 7 having a desired thickness T1 and a desired width W1 (gap). Passing process).
  • the speed (coating speed) of the sheet 7 passing through the gap 50 between the protrusion 63 and the peripheral surface of the support roll 51 is, for example, 0.01 m / min or more, preferably 0.05 m / min or more. Also, for example, it is 1.0 m / min or less, preferably 0.35 m / min or less.
  • the thickness T1 of the sheet 7 is substantially the same as the longitudinal distance L1 of the gap 50, specifically, for example, 50 ⁇ m or more, preferably 100 ⁇ m or more, more preferably 300 ⁇ m or more, 1000 ⁇ m or less, preferably 800 ⁇ m or less, more preferably 750 ⁇ m or less.
  • the composition (composition transformed into a sheet) that is passed in the gap passing step is, for example, 5.0 ⁇ 10 4 Pa or less, preferably 4.0 ⁇ 10 6 in a temperature range of 50 to 250 ° C. 4 Pa or less, more preferably 3.0 ⁇ 10 4 Pa or less, and for example, a shear stress of 1.0 ⁇ 10 3 Pa or more.
  • the shear region has a shear stress of the above value at at least a part of the temperature range (that is, 50 to 250 ° C., preferably 60 to 150 ° C., more preferably 80 to 100 ° C.). Preferably, it has the above-mentioned shear stress in the entire temperature range.
  • the shear stress is 5 ⁇ 10 4 Pa or less, the width of the sheet 7 after the gap passing step can be easily formed into a preset width, and a desired wide roll-shaped sheet 60 can be obtained.
  • the shear stress is 1.0 ⁇ 10 3 Pa or more, it is favorable in terms of preventing dripping.
  • the shear rate may be adjusted so that the shear stress falls within the above range, and can be appropriately determined from the gap 50 and the coating speed.
  • the temperature in the gap passing step is, for example, 50 ° C. or more, preferably 60 ° C. or more, more preferably 80 ° C. or more, and for example, 250 ° C. or less, preferably 150 ° C. or less, more preferably Also, it is 100 ° C. or less.
  • the base material 8 on which the sheets 7 are laminated is conveyed from the support roll 51 toward the separator laminating roll 57 and the rolling roll 58, and the separator laminating roll 57 and the rolling roll 58.
  • the separator 9 is laminated on the upper surface of the sheet 7.
  • seat 7 is obtained as the laminated sheet 10 by which the base material 8 and the separator 9 were each laminated
  • the laminated sheet 10 passes through the tension roll 52, and is then wound up into a roll shape by the take-up roll 53 to produce the roll-shaped sheet 60 (winding step).
  • the separator 9, the sheet 7, and the base material 8 are sequentially and repeatedly laminated outward in the radial direction of the take-up roll 53.
  • thermosetting resin in the sheet 7 is heated after being heated by the kneader 2 and then wound around the winding roll 53.
  • the component is in the B stage state, and the thermosetting resin component in the sheet 7 wound around the winding roll 53 is also in the B stage state.
  • the roll-shaped sheet 60 manufactured with said manufacturing method has flexibility at normal temperature (25 degreeC).
  • the tensile elastic modulus at 25 ° C. of the B-stage sealing sheet 7 is, for example, 0.1 GPa or more, preferably 0.5 Ga or more, more preferably 1.0 GPa or more, and for example, 20 GPa or less, preferably 10 GPa or less, more preferably 5 GPa or less.
  • the method for measuring the tensile modulus of the B-stage sealing sheet 7 will be described in detail in the evaluation of the following examples.
  • the tensile elastic modulus is equal to or lower than the above upper limit, a sealing target to be described later can be reliably embedded to improve the sealing performance with respect to the sealing target.
  • the tensile modulus is equal to or more than the above lower limit, it is possible to prevent sagging of the sealing sheet 7 before being wound (wound) by the winding roll 53 and to improve workability.
  • the volume ratio of the particles in the roll sheet 60 is, for example, more than 30% by volume, preferably 35% by volume or more, preferably 40% by volume or more, more preferably 60% by volume or more, and still more preferably 70%. For example, it is 98% by volume or less, preferably 95% by volume or less.
  • the volume ratio of the particles is less than the above lower limit, the specific physical properties of the particles cannot be fully exhibited. On the other hand, if the volume ratio of the particles is less than or equal to the above upper limit, the roll sheet 60 can be reliably obtained while ensuring the flexibility of the sealing sheet 7.
  • each sheet 7 of the roll-shaped sheet 60 is, for example, 10 ⁇ m or more, preferably 30 ⁇ m or more, more preferably 100 ⁇ m or more, particularly preferably 200 ⁇ m or more, and for example, 800 ⁇ m or less.
  • the above-described thickness is equal to or more than the above lower limit, it is possible to sufficiently secure the thickness of the roll-shaped sheet 60 containing the particles at a desired ratio and reliably cover and embed the sealing target.
  • the width of the roll-shaped sheet 60 (the length orthogonal to the longitudinal direction and the thickness direction) is, for example, 200 mm or more, preferably 500 mm or more, more preferably 1000 mm, or, for example, 10000 mm or less. . If the width of the roll-shaped sheet 60 is equal to or greater than the lower limit described above, various sealing objects are covered / embedded by one sealing sheet 7 drawn from one roll-shaped sheet 60, and the sealing objects are It can be easily sealed.
  • the inner diameter of the roll sheet 60 is the same as the outer diameter of the winding roll 53.
  • the outer diameter of the roll sheet 60 is, for example, 76 mm or more, preferably 152 mm or more, and for example, 500 mm or less.
  • this roll-shaped sheet 60 it is formed in roll shape, containing particle
  • the roll-shaped sheet 60 after conveying the composition X containing particle
  • the deformed sheet (composition) is allowed to pass through the gap 50 between the protrusion 63 and the sheet adjusting unit 5 while being supported and conveyed by the support roll 51 via the base material 8.
  • a long sheet 7 exceeding 30% by volume can be produced. As a result, since the long sheet 7 can be easily wound around the winding roll 53 in the subsequent winding step, the roll-shaped sheet 60 can be obtained.
  • the particles can be contained in the resin component at a high blending ratio and formed into a sheet shape.
  • the shear stress of the composition passed in the gap passing step is 5.0 ⁇ 10 4 Pa or less in the temperature range of 50 to 250 ° C. Therefore, the width of the sheet after the gap passing step can be easily formed into a preset width, and a desired wide roll sheet can be manufactured.
  • the heat-dissipating sheet manufactured in a roll shape can be simply and easily rolled and rolled.
  • a composite circuit board can be manufactured at a low manufacturing cost.
  • the roll-shaped sheet 60 since the mixing ratio of the particles in the roll-shaped sheet 60 exceeds 30% by volume, the roll-shaped sheet 60 has specific physical properties (for example, heat dissipation (thermal conductivity), conductivity (conductivity). ), Insulation, magnetism, etc.).
  • specific physical properties for example, heat dissipation (thermal conductivity), conductivity (conductivity). ), Insulation, magnetism, etc.
  • a heat conductive sheet such as a heat radiating sheet
  • a conductive sheet such as an electrode material or a current collector
  • an insulating sheet for example, magnetic It can be suitably used as a sheet or the like.
  • the roll-shaped sheet 60 manufactured with the manufacturing apparatus shown in FIG. 1 has laminated
  • a base material or a separator can be laminated only on one side in the thickness direction, and a sheet on which no base material is laminated on both sides (that is, a single layer composed only of a composition containing particles and a resin component) is used. You can also.
  • the wide sheet 7 having the width W1 can be used in a wide range of applications. Can be suitably used.
  • composition X can be directly supplied to the supply unit 3 or the gear structure 4 without providing the kneader 2 in the sheet manufacturing apparatus 1.
  • a kneader 2 is provided in the sheet manufacturing apparatus 1 as in the embodiment of FIG.
  • the sheet 7 is wound around the winding roll 53, and the roll-shaped sheet 60 without the separator 9 being stacked is provided. It can also be manufactured. At this time, in the roll-shaped sheet 60, the sheet 7 and the base material 8 are sequentially laminated in the radial direction outward of the winding roll 53.
  • a base material 8 having a release treatment at least on the back surface is used.
  • sealing sheet when using a sealing sheet, it is necessary to transport the sealing sheets prepared in pieces, or to dispose the sealing sheets one by one on the object to be sealed. For this reason, the tact time is long, and further, handling may be disadvantageous in that the sealing sheet is damaged when the sealing sheet is taken out from a tray or the like. Furthermore, in order to mass-produce a sealing sheet, many sheet manufacturing apparatuses are required.
  • the sealing target can be continuously sealed by the sheet 7.
  • the handling properties described above can be improved, and a large number of long sheets 7 can be manufactured with a small number of sheet manufacturing apparatuses 1 required.
  • the cost required for sealing can be reduced. That is, the tact time can be shortened, the handling property can be improved, and the investment cost can be reduced.
  • the roll-shaped sheet 60 is made of, for example, a thermosetting insulating material such as a thermosetting resin sheet. It can also be suitably used as a resin sheet (specifically, a sealing sheet).
  • the roll sheet 60 is a particle-containing roll sheet.
  • the particles are preferably nitrides and oxides from the viewpoint of reinforcing properties.
  • the material is preferably an insulating material, and examples of such an insulating material include nitrides and oxides, and specific examples include BN and silica.
  • the resin component contains an epoxy resin and / or a phenol resin.
  • the epoxy resin is preferably prepared as an epoxy resin composition in combination with a curing agent and / or a curing accelerator and contained in the resin component.
  • the above-mentioned curing agent and / or curing accelerator can be prepared and used as a solvent solution and / or a solvent dispersion dissolved and / or dispersed with a solvent, if necessary.
  • the resin component can further contain a thermosetting resin component other than the epoxy resin and a thermoplastic resin component, if necessary.
  • thermosetting resin components other than epoxy resins include thermosetting polyimide, urea resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, diallyl phthalate resin, silicone resin, and thermosetting urethane resin.
  • the phenol resin is a resin contained in the above-described phenol compound, and can be used in combination with an epoxy resin as a curing agent.
  • an epoxy resin it is, for example, 1 part by mass or more, preferably 5 parts by mass or more, more preferably 10 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin. Yes, for example, 200 parts by mass or less, preferably 150 parts by mass or less.
  • the roll sheet 60 is obtained by winding a sealing sheet formed as a thermosetting insulating resin sheet into a roll shape by the sheet manufacturing apparatus 1 shown in FIGS. 1 to 8 by the same method as described above. Is obtained.
  • a sheet manufacturing apparatus (particle-containing roll sheet manufacturing apparatus) 1 is configured to manufacture a roll sheet 60 (see FIG. 2) from a composition X containing particles and a resin component.
  • a kneader 2, a supply unit 3, a gear structure 4, a sheet adjustment unit (sealing sheet adjustment unit) 5, and a winding unit 6 are provided.
  • sealing targets include semiconductor devices, hard disks, LED devices (television, lighting, displays, etc.), EL devices (organic EL displays, organic EL lighting, etc.), capacitors, batteries (lithium ion batteries, etc.), and power modules. , Surface acoustic wave (SAW) filters, various sensor devices, and the like.
  • the sealing sheet 7 is heated to completely cure (C stage) the sealing sheet 7.
  • the heating temperature is, for example, 100 ° C. or higher, preferably 120 ° C. or higher, and for example, 180 ° C. or lower, preferably 160 ° C. or lower.
  • the heating time is, for example, 30 minutes or more, preferably 60 minutes or more, and for example, 120 minutes or less, preferably 70 minutes or less.
  • the tensile elastic modulus at 25 ° C. of the sealing sheet 7 of the C stage is, for example, 0.1 GPa or more, preferably 1 GPa or more, more preferably 2 GPa or more, and for example, 20 GPa or less, preferably It is 8 GPa or less, more preferably 5 GPa or less.
  • the method for measuring the tensile modulus of the C-stage sealing sheet 7 will be described in detail in the evaluation of the following examples.
  • the tensile elastic modulus at 25 ° C. of the C-stage sealing sheet 7 is equal to or higher than the lower limit, there is an advantage that the resin dicing property is excellent, and if it is equal to or lower than the upper limit, there is an advantage that warpage can be reduced.
  • a coating varnish in which silica powder, an epoxy resin, a phenol resin, and methyl ethyl ketone are dispersed and mixed is prepared, and then the coating varnish is coated on the release-treated surface of the polyester film and dried.
  • a sheet is produced on the polyester film. Thereafter, they are cut into a predetermined shape to prepare a plurality of sheets, and then each of the plurality of sheets is peeled off from the polyester film, and the plurality of peeled sheets are laminated to have a predetermined thickness.
  • the electronic component sealing sheet is obtained.
  • Patent Document 1 a plurality of sheets are peeled from the polyester film each time, and then the sheets are laminated to produce a sheet. Therefore, the number of production steps is large, and thus the production efficiency is low. There is.
  • the sheet obtained by the method described in JP2011-32434A is a flat sheet having a short side.
  • a short sheet is placed and stored as a flat sheet, a large storage space is required and it is disadvantageous in terms of transportability.
  • the roll-shaped sheet 60 which is also the particle-containing roll-shaped sheet contains particles at a high blending ratio while the sealing sheet 7 is wound in a roll shape.
  • the specific physical properties of the particles specifically, the insulating properties and the reinforcing properties, can be sufficiently exerted while being manufactured efficiently, and the storage space can be reduced, resulting in excellent transportability.
  • the roll-shaped sheet 60 after conveying the composition X containing particle
  • the deformed sheet (composition) is allowed to pass through the gap 50 between the protrusion 63 and the sheet adjusting unit 5 while being supported and conveyed by the support roll 51 via the base material 8.
  • Exceeding 30% by volume, the long sealing sheet 7 can be manufactured.
  • the long sealing sheet 7 can be easily wound around the winding roll 53 in the subsequent winding step, the roll-shaped sheet 60 can be obtained.
  • the particles can be contained in the resin component at a high blending ratio and formed into a sheet shape.
  • the sealing sheet 7 when the sealing sheet 7 is used, it is necessary to transport the sealing sheets 7 prepared as individual pieces or to arrange the sealing sheets 7 one by one on the object to be sealed. For this reason, the tact time is long, and there are cases where the sealing sheet 7 is damaged when taken out from the tray or the like, which may be disadvantageous in handling properties. Furthermore, in order to mass-produce the sealing sheet 7, many sheet manufacturing apparatuses 1 are required.
  • the sealing object can be continuously sealed by the sealing sheet 7.
  • the handling property described above can be improved, and a large number of roll-shaped sheets 60 can be manufactured from the long sealing sheet 7 while a small number of sheet manufacturing apparatuses 1 are required.
  • the cost required for sealing can be reduced. That is, the tact time can be shortened, the handling property can be improved, and the investment cost can be reduced.
  • the roll-shaped sheet 60 manufactured by the manufacturing apparatus shown in FIG. 1 has a base material 8 and a separator 9 laminated on both sides in the thickness direction of a sealing sheet (layer) 1 made of a composition containing particles and a resin component.
  • the base material 8 or the separator 9 can be laminated only on one side in the thickness direction, and the sealing sheet 7 that does not laminate the base material 8 or the separator 9 on both sides (that is, containing particles and a resin component) It is also possible to use a single layer of only the sealing sheet 7 made of the composition to be formed.
  • the kneading machine 2 is arranged on the left side of the sheet manufacturing apparatus 1 so as to extend in the left-right direction.
  • the kneading machine 2 can also be arranged to extend in the front-rear direction.
  • the cylinder 70 is formed so as to extend in the front-rear direction as shown in FIG.
  • the introduction port 14 is formed so as to penetrate the upper wall of the rear end portion of the cylinder 70 and open upward.
  • the discharge port 15 is formed so as to pass through the right wall of the front end portion of the cylinder 70 and open to the right. It arrange
  • the kneading shaft 13 includes one drive shaft 8a, a plurality (four) of feed screw portions 9a, a plurality (three) of reverse screw portions 10a, and a plurality (three) of paddles.
  • a portion 11a and one pipe portion 12a are provided.
  • the kneading shaft 13 of the embodiment of FIG. 9 includes one more reverse screw portion 10a with respect to the two reverse screw portions 10a. As shown in FIGS. 10 and 11, the reverse screw portion 10a is disposed adjacent to the pipe portion 12a on the front side of the pipe portion 12a.
  • a plurality of (three) reverse screw portions 10a are formed from the first reverse portion 30a, the second reverse portion 31a, and the third reverse portion 32a, which are spaced apart from each other in the axial direction of the kneading shaft 13. It arrange
  • the third reverse portion 32a is formed such that the axial length of the drive shaft 8a is the longest compared to other reverse portions.
  • the axial length of the drive shaft 8a is approximately 1 ⁇ 4 of the first feed portion 23a.
  • the pipe portion 12a is formed between the fourth feed portion 26a and the third reverse portion 32a, and is disposed so as to include the discharge port 15 when projected in the left-right direction.
  • the kneading machine 2 shown in FIG. 10 is supplied via the connecting pipe 17 so that the axial direction of the kneading shaft 13 and the axial direction of the supply screw 22 are parallel to each other as shown by the phantom line in FIG. It can also be arranged behind the part 3.
  • the sheet includes the concept of a tape or a film.
  • the present invention can combine a plurality of the above-described embodiments.
  • Example 1 A mixture of 338.3 parts by mass of an epoxy resin, 357.8 parts by mass of a curing agent, 8800 parts by mass of a filler (particles), 303.5 parts by mass of an elastomer and 178.5 parts by mass of a flame retardant was mixed and stirred. A mixture (Composition X) was prepared. The mixing ratio of the particles was 78.8% by volume.
  • Extruder 2 Extrusion speed 42 mL / min, temperature 120 ° C.
  • Supply unit 3 The supply screw 22 is a twin screw, the length in the rotation axis direction (WO) is 500 mm, the supply speed is 42 mL / min, the screw rotation speed is 5 rpm, and the temperature is 90 ° C.
  • Gear structure 4 Tooth depth 8.8 mm, inclined angle of inclined tooth 35 (relative to rotation axis direction (A1)) 17.7 degrees, pitch interval 18.84 mm, length of gear 32 rotation axis direction (A1) (W2) 500 mm, first casing 21 width (W0) 500.2 mm, gear diameter (outer diameter) 42 mm, gear rotation speed 0.15 rpm, temperature 90 ° C.
  • Sheet adjustment part 5 Distance in the front-rear direction of the gap 50 (L1): 200 ⁇ m, coating speed 0.05 (m / min), temperature 80 ° C.
  • Winding part 6 Diameter (outer diameter) of winding roll 53: 200 mm
  • Base material 8 PET, thickness 38 ⁇ m Separator 9: PET, thickness 38 ⁇ m
  • the sheet production apparatus 1 is operated under the above conditions, and the particle-containing roll-shaped sheet 60 is obtained by winding (winding) the sealing sheet 7 having a thickness of 200 ⁇ m on the B stage at the winding unit 6. It was.
  • Epoxy resin Bisphenol F type epoxy resin, trade name “YSLV-80XY”, manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd., epoxy equivalent 200 g / eq.
  • Softening point 80 °C Curing agent phenol aralkyl resin, trade name “MEH7851SS”, manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd., hydroxyl group equivalent 203 g / eq.
  • Softening point 67 ° C Filler particles, inorganic filler (fused silica) (FB-9454, spherical shape, density 2.2 g / cm 3 , manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.) 100 parts by mass, silane coupling agent (KBM403, Shin-Etsu) (Chemical Industry Co., Ltd.) Surface treatment by adding 0.1 parts by mass.
  • Flame retardant phosphazene derivative, trade name “Rabitol FP-100”, manufactured by Fushimi Pharmaceutical Co., Ltd.
  • Elastomer styrene / isobutylene block copolymer, trade name “SIBSTAR 072T”, manufactured by Kaneka Examples 2 to 16
  • a roll-shaped sheet 60 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the setting conditions of the sheet adjustment unit were changed to the conditions described in Table 1.
  • Example 17 In place of the sheet manufacturing apparatus 1 having the apparatus configuration of FIG. 1, a sheet manufacturing apparatus 1 having the apparatus configuration of FIG. 9 is prepared and processed in the same manner as in Example 1 except that this is used. A sheet 60 was obtained.
  • Comparative Example 1 Roll coating + laminator
  • each component particles and resin component
  • MEK were further blended and stirred to prepare a liquid varnish (composition, solid content concentration 50 mass%).
  • the coating gap is adjusted on the PET film subjected to the release treatment using a roll coating apparatus so that the thickness of the sealing sheet after solvent drying is 50 ⁇ m. Coating was performed at 0 m / min. The drying oven was set at a drying temperature of 120 ° C. and a drying time of 3 minutes.
  • a sealing sheet having a thickness of 100 ⁇ m was formed on the obtained sheet having a thickness of 50 ⁇ m using a laminator at a temperature of 90 ° C. and a conveyance speed of 1.0 m / min.
  • sealing sheets having a thickness of 100 ⁇ m were prepared and bonded (laminated) under the same conditions to obtain a laminated sealing sheet having a thickness of 500 ⁇ m.
  • Measuring instrument name Capillary length: 10 mm, Capillary diameter: 1.0 mm using a Capillograph E3B (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.), piston speed is 0.5, 1.0, 2.0, 5.0,
  • the shear stress was calculated from the load when pushed in at 7.0 and 10.0 mm / min, and the shear rate was calculated from the capillary diameter and the piston speed, thereby creating a shear rate-shear stress graph.
  • the curve obtained by the graph was formulated, the shear rate calculated from the GAP (gap) at the time of evaluation and the coating speed was applied to the formula, and the shear stress at each shear rate was calculated.
  • -Shear response rate Shear response rate was calculated according to the following.
  • Shear rate (1 / s) GAP (mm) / Coating speed (mm / s) ⁇ Coating properties
  • the coated area was about 100%, the case of 99-50% was ⁇ , and the case of less than 50% was x. .
  • the results are shown in Table 1.
  • Example 1 and Example 17 Sealing test of Example 1 and Example 17
  • the sealing sheet 7 is pulled out from each of the particle-containing roll-shaped sheets 60 of Example 1 and Example 17, and the sealing sheet 7 is a flip chip type that is a sealing target.
  • the flip chip type device On the FR-4 substrate (Frame Regentant Type 4, size 150 mm ⁇ 150 mm ⁇ 0.5 mm) on which the device is mounted, the flip chip type device was arranged to be covered and embedded.
  • the sealing sheet 7 was completely cured by heating them at 150 ° C. for 60 minutes.
  • the flip chip type device was covered with the sealing sheet 7.
  • the sealing sheet 7 was completely cured by heating them at 150 ° C. for 60 minutes.
  • the flip chip type device was covered with the laminated sealing sheet.
  • the B-stage sealing sheet was pulled out from the particle-containing roll-shaped sheets of Example 1 and Example 17, and the tensile elastic modulus at 25 ° C was determined by the DMA method (temperature increase rate of 10 ° C / measurement frequency at 1 Hz). Calculation of storage modulus value in minutes). Subsequently, the B-stage sealing sheet was heated at 150 ° C. for 60 minutes to obtain a tensile modulus at 25 ° C. of the completely cured (C-staged) sealing sheet by the DMA method (temperature increase rate 10 at a measurement frequency of 1 Hz). (Calculation of storage elastic modulus value in ° C./min).
  • the B-stage sealing sheet of any of Example 1, Example 17 and Comparative Example 1 was 3 GPa, and the C-stage sealing sheet was 4 GPa.
  • Roll sheets are semiconductor devices, hard disks, LED devices (television, lighting, displays, etc.), EL devices (organic EL displays, organic EL lighting, etc.), capacitors, batteries (lithium ion batteries, etc.), power modules, surface elasticity. It is used as a particle-containing roll sheet for sealing a wave (SAW) filter, various sensor devices, and the like.
  • SAW wave

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Abstract

ロール状シート６０は、粒子および樹脂成分を含有し、粒子の配合割合が、３０体積％を超過する。また、ロール状シート６０は、粒子と樹脂成分とを含有する組成物を、１対のギヤ３２を備えるギヤ構造体４を用いて、ギヤ３２の回転軸線方向に変形させながら搬送させる変形搬送工程、および、変形搬送工程の後に、シート７を、移動ロール５１により支持して搬送させながら、移動ロール５１と突出部６３との隙間に通過させる隙間通過工程により製造される。

Description

ロール状シート
　本発明は、ロール状シート、詳しくは、粒子と樹脂成分とを含有するロール状シートに関する。
　従来、粒子と樹脂成分とを含有する組成物から、シートを製造する方法が種々検討されている。
　例えば、窒化ホウ素粒子と、それが分散される樹脂成分とを混合して組成物を調製し、その組成物を平板で熱プレスして、プレスシートを作製した後、それらを積層して、熱伝導性シートを得る方法が提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。
特開２０１２－０３９０６０号公報
　しかしながら、特許文献１に記載の方法では、組成物を毎回プレスするバッチ生産方式であるため、製造されるシートは、一辺が短尺の平板状シートとなる。そのような短尺のシートは、平板状シートのまま載置して保管すると保管スペースが多く必要となる上、運搬性の点でも不利である。
　本発明の目的は、高い配合割合で粒子を含有し、かつ、保管性および運搬性に優れたロール状シートを提供することにある。
　上記目的を達成するために、本発明のロール状シートは、粒子および樹脂成分を含有し、前記粒子の配合割合が、３０体積％を超過することを特徴としている。
　また、本発明のシートは、前記粒子と前記樹脂成分とを含有する組成物を、１対のギヤを備えるギヤ構造体を用いて、前記ギヤの回転軸線方向に変形させながら搬送させる変形搬送工程、および、前記変形搬送工程の後に、前記組成物を、移動支持体により支持して搬送させながら、前記移動支持体と、前記移動支持体に対して隙間が設けられるように対向配置されるドクターとの前記隙間に通過させる隙間通過工程により製造されることが好適である。
　また、本発明のシートでは、前記隙間通過工程において通過される前記組成物が、５０～２５０℃の温度領域で５．０×１０４Ｐａ以下となるせん断応力を有することが好適である。
　また、本発明のシートは、幅が２００ｍｍ以上であることが好適である。
　本発明のロール状シートは、粒子含有ロール状シートであり、粒子および樹脂成分を含有し、前記粒子の配合割合が、３０体積％を超過し、前記樹脂成分は、エポキシ樹脂組成物および／またはフェノール樹脂を含有する封止シートであって、ロール状に巻回されていることを特徴としている。
　また、本発明のロール状シートは、幅が２００ｍｍ以上であることが好適である。
　また、本発明のロール状シートでは、前記粒子の最大長さの平均値が、０．１μｍ以上１００μｍ以下であることが好適である。
　また、本発明のロール状シートは、２５℃における引張弾性率が、０．１ＧＰａ以上２０ＧＰａ以下であることが好適である。
　また、本発明のロール状シートは、前記封止シートの厚みが１００μｍ以上であることが好適である。
　本発明のロール状シートは、粒子を高い配合割合で含有しながら、ロール状に形成されている。そのため、粒子が有する特定物性を十分に発揮させながら、保管スペースを低減することができ、運搬性に優れる。
　また、粒子含有ロール状シートでもある本発明のロール状シートは、封止シートがロール状に巻回されながら、粒子を高い配合割合で含有している。そのため、製造効率よく製造されながら、粒子が有する特定物性を十分に発揮させ、さらに、保管スペースを低減することができ、運搬性に優れる。
図１は、本発明のロール状シートを製造するために用いられるシート製造装置の一実施形態の一部切欠平面図を示す。 図２は、図１のＡ－Ａ線に沿う断面図を示す。 図３は、図１に示すシート製造装置に用いられる混練機の概略構成図を示す。 図４は、図３に示す混練機の吐出口側の平断面図を示す。 図５は、図１に示すシート製造装置に用いられる供給部、ギヤ構造体およびシート調整部の平断面図を示す。 図６は、図５に示す供給部、ギヤ構造体およびシート調整部の側断面図であり、図５のＢ－Ｂ線に沿う断面図を示す。 図７は、図５に示すギヤ構造体の１対のギヤの分解斜視図を示す。 図８は、図７に示す１対のギヤの噛み合いを説明する側断面図であり、（ａ）は、第１ギヤの斜歯の凸面の下流側端部と、第２ギヤの斜歯の凹面の下流側端部とが噛み合う状態、（ｂ）は、第１ギヤの斜歯の凸面の途中部と、第２ギヤの斜歯の凹面の途中部とが噛み合う状態、（ｃ）は、第１ギヤの斜歯の凸面の上流側端部と、第２ギヤの斜歯の凹面の上流側端部とが噛み合う状態を示す。 図９は、本発明のシート製造装置の他の実施形態の一部切欠平面図を示す。 図１０は、図９に示すシート製造装置に用いる混練機の概略構成図を示す。 図１１は、図１０に示す混練機の吐出口側の平断面図を示す。
　本発明のロール状シートは、粒子および樹脂成分を含有するシートを巻回することにより得られる。
　粒子は、粉体、粒体、粉粒体、粉末を含んでおり、粒子を形成する材料としては、例えば、無機材料、有機材料などが挙げられる。好ましくは、無機材料が挙げられる。
　無機材料としては、例えば、炭化物、窒化物、酸化物、炭酸塩、硫酸塩、金属、粘土鉱物、炭素系材料などが挙げられる。
　炭化物としては、例えば、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化アルミニウム、炭化チタン、炭化タングステンなどが挙げられる。
　窒化物としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム、窒化クロム、窒化タングステン、窒化マグネシウム、窒化モリブデン、窒化リチウムなどが挙げられる。
　酸化物としては、例えば、酸化ケイ素（シリカ、球状溶融シリカ粉末、破砕溶融シリカ粉末などを含む。）、酸化アルミニウム（アルミナ、Ａｌ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（マグネシア）、酸化チタン、酸化セリウム、酸化鉄、酸化ベリリウムなどが挙げられる。さらに、酸化物として、金属イオンがドーピングされている、例えば、酸化インジウムスズ、酸化アンチモンスズが挙げられる。好ましくは、酸化ケイ素が挙げられる。
　炭酸塩としては、例えば、炭酸カルシウムなどが挙げられる。
　硫酸塩としては、例えば、硫酸カルシウム（石膏）などが挙げられる。
　金属としては、例えば、銅（Ｃｕ）、銀、金、ニッケル、クロム、鉛、亜鉛、錫、鉄、パラジウム、または、それらの合金（はんだなど）が挙げられる。
　粘土鉱物としては、例えば、モンモリロン石、マグネシアンモンモリロン石、テツモンモリロン石、テツマグネシアンモンモリロン石、バイデライト、アルミニアンバイデライト、ノントロン石、アルミニアンノントロナイト、サポー石、アルミニアンサポー石、ヘクトライト、ソーコナイト、スチーブンサイトなどが挙げられる。
　炭素系材料としては、例えば、カーボンブラック、黒鉛、ダイヤモンド、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、ナノホーン、カーボンマイクロコイル、ナノコイルなどが挙げられる。好ましくは、カーボンブラックが挙げられる。
　好ましくは、酸化物、炭素系材料が挙げられる。
　また、材料として、特定物性を有する材料も挙げられ、熱伝導性材料（例えば、炭化物、窒化物、酸化物および金属から選択される熱伝導性材料、具体的には、ＢＮ、ＡｌＮ、Ａｌ２Ｏ３など）、電気伝導性材料（例えば、金属、炭素系材料から選択される電気伝導性材料、具体的には、Ｃｕなど）、絶縁材料（例えば、窒化物、酸化物など、具体的には、ＢＮ、シリカなど）、磁性材料（例えば、酸化物、金属、具体的には、フェライト（軟質磁性フェライト、硬質磁性）、鉄など）なども挙げられる。特定物性を有する材料は、上記で例示した材料と重複してもよい。
　なお、粒子の熱伝導率は、例えば、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、好ましくは、３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、また、例えば、２０００Ｗ／ｍ・Ｋ以下でもある。
　また、粒子の電気伝導率は、例えば、１０６Ｓ／ｍ以上、好ましくは、１０８Ｓ／ｍ以上、通常、１０１０Ｓ／ｍ以下である。
　また、粒子の体積抵抗は、１×１０１０Ω・ｃｍ以上、好ましくは、１×１０１２Ω・ｃｍ以上であり、また、例えば、１×１０２０Ω・ｃｍ以下でもある。
　また、粒子の透磁率（波長２．４５ＧＨｚにおけるμ’’）は、例えば、０．１～１０である。
　また、粒子は、例えば、シランカップリング剤などによって表面処理されていてもよい。
　また、粒子の形状は、特に限定されず、例えば、板状、鱗片状、粒子状（不定形状）、球形状などが挙げられる。
　粒子の最大長さの平均値（球形状である場合には、平均粒子径）は、例えば、０．１μｍ以上、好ましくは、１μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、１００μｍ以下でもある。なお、平均粒子径は、例えば、ｄ５０値として求められる。
　粒子の最大長さの平均値が上記上限以下であれば、封止シート製造装置（にて平坦に加工することができ、一方、粒子の最大長さの平均値が上記下限以上であれば、シート製造時の増粘を抑えることができ、安定して広幅で形成することができる。
　また、粒子は、球形状以外の形状である場合には、そのアスペクト比が、例えば、２以上、好ましくは、１０以上であり、また、例えば、１００００以下、好ましくは、５０００以下でもある。
　また、粒子の密度（真密度）は、例えば、０．１ｇ／ｃｍ３以上であり、好ましくは、０．２ｇ／ｃｍ３以上であり、また、例えば、２０ｇ／ｃｍ３以下、好ましくは、１０ｇ／ｃｍ３以下でもある。
　これら粒子は、単独使用または２種類以上併用することができる。
　樹脂成分は、粒子を分散できるもの、つまり、粒子が分散される分散媒体（マトリックス）であって、絶縁成分を含有し、例えば、熱硬化性樹脂成分、熱可塑性樹脂成分などの樹脂成分が挙げられる。
　熱硬化性樹脂成分としては、例えば、エポキシ樹脂、熱硬化性ポリイミド、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、熱硬化性ウレタン樹脂などが挙げられる。
　熱可塑性樹脂成分としては、例えば、アクリル樹脂、ポリオレフィン（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン－プロピレン共重合体など）、ポリ酢酸ビニル、エチレン－酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアリルスルホン、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ウレタン樹脂、ポリアミノビスマレイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ポリメチルペンテン、フッ化樹脂、液晶ポリマー、オレフィン－ビニルアルコール共重合体、アイオノマー、ポリアリレート、アクリロニトリル－エチレン－スチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体、アクリロニトリル－スチレン共重合体、ポリスチレン－ポリイソブチレン共重合体などが挙げられる。
　これら樹脂成分は、単独使用または２種類以上併用することができる。
　樹脂成分のうち、熱硬化性樹脂成分として、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられ、また、熱可塑性樹脂成分として、好ましくは、アクリル樹脂が挙げられる。
　エポキシ樹脂は、常温において、液状、半固形状および固形状のいずれかの形態である。
　具体的には、エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂（例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、水素添加ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ダイマー酸変性ビスフェノール型エポキシ樹脂など）、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂（例えば、ビスアリールフルオレン型エポキシ樹脂など）、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂（例えば、トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂など）などの芳香族系エポキシ樹脂、例えば、トリエポキシプロピルイソシアヌレート、ヒダントインエポキシ樹脂などの含窒素環エポキシ樹脂、例えば、脂肪族系エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂などが挙げられる。エポキシ樹脂としては、例えば、好ましくは、ビスフェノール型エポキシ樹脂が挙げられる。
　これらエポキシ樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量は、例えば、１００ｇ／ｅｑ．以上、好ましくは１８０ｇ／ｅｑ．以上であり、また、例えば、１０００ｇ／ｅｑ．以下、好ましくは、７００ｇ／ｅｑ．以下でもある。また、エポキシ樹脂が、常温固形状である場合には、軟化点が、例えば、２０～９０℃である。
　樹脂成分（特に、エポキシ樹脂）の配合割合は、粒子１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、２質量部以上、さらに好ましくは、３．５質量部以上であり、また、例えば、５０質量部以下、好ましくは、４０質量部以下、さらに好ましくは、３０質量部以下でもある。
　ロール状シートは、エポキシ樹脂とともに、好ましくは、硬化剤を含有する。
　硬化剤は、加熱によりエポキシ樹脂を硬化させることができる潜在性硬化剤（エポキシ樹脂硬化剤）であって、例えば、フェノール化合物、アミン化合物、酸無水物化合物、アミド化合物、ヒドラジド化合物、イミダゾリン化合物などが挙げられる。また、上記の他に、ユリア化合物、ポリスルフィド化合物なども挙げられる。
　フェノール化合物は、フェノール樹脂を含み、例えば、フェノールとホルムアルデヒドとを酸性触媒下で縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂、例えば、フェノールとジメトキシパラキシレンまたはビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、例えば、ビフェニル・アラルキル樹脂、例えば、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、例えば、クレゾールノボラック樹脂、例えば、レゾール樹脂などが挙げられる。好ましくは、フェノール・アラルキル樹脂が挙げられる。
　フェノール化合物の水酸基当量は、例えば、８０ｇ／ｅｑ．以上、好ましくは、９０ｇ／ｅｑ．以上、さらに好ましくは、１００ｇ／ｅｑ．以上であり、また、例えば、２，０００ｇ／ｅｑ．以下、好ましくは、１，０００ｇ／ｅｑ．以下、さらに好ましくは、５００ｇ／ｅｑ．以下である。
　アミン化合物としては、例えば、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミンなどのポリアミン、または、これらのアミンアダクトなど、例えば、メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホンなどが挙げられる。
　酸無水物化合物としては、例えば、無水フタル酸、無水マレイン酸、テトラヒドロフタル酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、４－メチル－ヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルナジック酸無水物、ピロメリット酸無水物、ドデセニルコハク酸無水物、ジクロロコハク酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、クロレンディック酸無水物などが挙げられる。
　アミド化合物としては、例えば、ジシアンジアミド、ポリアミドなどが挙げられる。
　ヒドラジド化合物としては、例えば、アジピン酸ジヒドラジドなどが挙げられる。
　イミダゾリン化合物としては、例えば、メチルイミダゾリン、２－エチル－４－メチルイミダゾリン、エチルイミダゾリン、イソプロピルイミダゾリン、２，４－ジメチルイミダゾリン、フェニルイミダゾリン、ウンデシルイミダゾリン、ヘプタデシルイミダゾリン、２－フェニル－４－メチルイミダゾリンなどが挙げられる。
　好ましくは、フェノール化合物が挙げられる。
　硬化剤の軟化点は、例えば、５０℃以上、好ましくは、６０℃以上であり、また、８０℃以下、好ましくは、７０℃以下でもある。
　これら硬化剤は、単独使用または２種類以上併用することができる。
　硬化剤の配合割合は、エポキシ樹脂１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、５質量部以上、さらに好ましくは、１０質量部以上であり、また、例えば、２００質量部以下、好ましくは、１５０質量部以下でもある。また、硬化剤がフェノール化合物を含有する場合には、エポキシ樹脂のエポキシ基１モルに対して、フェノール化合物の水酸基が、例えば、０．５モル以上、好ましくは、０．８モル以上、また、例えば、２．０モル以下、好ましくは、１．２モル以下となるように調整される。
　ロール状シートは、エポキシ樹脂とともに、硬化促進剤を含有することもできる。
　硬化促進剤は、硬化触媒であって、例えば、２－フェニルイミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物、例えば、トリエチレンジアミン、トリ－２，４，６－ジメチルアミノメチルフェノールなどの３級アミン化合物、例えば、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラ－ｎ－ブチルホスホニウム－ｏ，ｏ－ジエチルホスホロジチオエートなどのリン化合物、例えば、４級アンモニウム塩化合物、例えば、有機金属塩化合物、例えば、それらの誘導体などが挙げられる。
　好ましくは、イミダゾール化合物が挙げられる。
　これら硬化促進剤は、単独使用または２種類以上併用することができる。
　硬化促進剤の配合割合は、エポキシ樹脂１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上、好ましくは、０．２質量部以上であり、また、例えば、１０質量部以下、好ましくは、５質量部以下でもある。
　上記した硬化剤および／または硬化促進剤は、必要により、溶媒により溶解および／または分散された溶媒溶液および／または溶媒分散液として調製して用いることができる。
　溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）などケトン、例えば、酢酸エチルなどのエステル、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドなどのアミドなどの有機溶媒などが挙げられる。また、溶媒として、例えば、水、例えば、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノールなどのアルコールなどの水系溶媒も挙げられる。
　アクリル樹脂は、アクリルゴムを含み、具体的には、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含むモノマーの重合により得られる。
　（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、メタクリル酸アルキルエステルおよび／またはアクリル酸アルキルエステルであって、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ウンデシル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸トリデシル、（メタ）アクリル酸テトラデシル、（メタ）アクリル酸オクタデシル、（メタ）アクリル酸オクタドデシルなどの、アルキル部分が炭素数３０以下の直鎖状または分岐状の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが挙げられ、好ましくは、アルキル部分が炭素数１～１８の直鎖状の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが挙げられる。
　これら（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、単独使用または２種以上併用することができる。
　（メタ）アクリル酸アルキルエステルの配合割合は、モノマーに対して、例えば、５０質量％以上、好ましくは、７５質量％以上であり、例えば、９９質量％以下でもある。
　モノマーは、（メタ）アクリル酸アルキルエステルと重合可能な共重合性モノマーを含むこともできる。
　共重合性モノマーは、ビニル基を含有し、例えば、（メタ）アクリロニトリルなどのシアノ基含有ビニルモノマー、例えば、（メタ）アクリル酸グリシジルなどのグリシジル基含有ビニルモノマー（エポキシ基含有ビニルモノマー）例えば、スチレンなどの芳香族ビニルモノマーなどが挙げられる。
　共重合性モノマーの配合割合は、モノマーに対して、例えば、５０質量％以下、好ましくは、２５質量％以下であり、例えば、１質量％以上でもある。
　これら共重合性モノマーは、単独または２種以上併用することができる。
　共重合性モノマーがシアノ基含有ビニルモノマーおよび／またはエポキシ基含有ビニルモノマーである場合には、得られるアクリル樹脂は、主鎖の末端または途中に結合するエポキシ基および／またはシアノ基などの官能基が導入された、官能基変性アクリル樹脂（具体的には、シアノ変性アクリル樹脂、エポキシ変性アクリル樹脂、シアノ・エポキシ変性アクリル樹脂）とされる。
　樹脂成分（熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、熱硬化性樹脂成分がＡステージ状態である樹脂成分）の８０℃における溶融粘度は、例えば、１０～１００００ｍＰａ・ｓ、好ましくは、５０～１００００ｍＰａ・ｓでもある。
　また、樹脂成分の軟化温度（環球法）は、例えば、８０℃以下、好ましくは、７０℃以下であり、また、例えば、２０℃以上、好ましくは、３５℃以上でもある。
　これら樹脂成分は、単独使用また併用することができる。
　また、熱硬化性樹脂成分および熱可塑性樹脂成分を併用することもできる。
　また、樹脂成分には、エラストマー、難燃剤、分散剤、粘着付与剤、シランカップリング剤、フッ素系界面活性剤、可塑剤、老化防止剤、着色剤などの公知の添加剤を適宜の割合で含有することもできる。好ましくは、エラストマーおよび／または難燃剤を含有する。
　エラストマーとしては、例えば、ウレタンゴム、シリコーンゴム、ビニルアルキルエーテルゴム、ポリビニルアルコールゴム、ポリビニルピロリドンゴム、ポリアクリルアミドゴム、セルロースゴム、天然ゴム、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル・ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、イソプレンゴム、ポリイソブチレンゴム、ブチルゴム、スチレン・エチレン・ブタジエン・スチレンゴム、スチレン・イソプレン・スチレンゴム、スチレン・イソブチレンゴムなどが挙げられる。好ましくは、スチレン・イソブチレンゴムが挙げられる。
　スチレン・イソブチレンゴムは、スチレンとイソブチレンとの共重合により得られる合成ゴムであり、例えば、スチレン・イソブチレンランダム共重合体、スチレン・イソブチレンブロック共重合体などが挙げられ、好ましくは、スチレン・イソブチレンブロック共重合体が挙げられる。
　また、スチレン・イソブチレンブロック共重合体としては、具体的には、スチレン・イソブチレン・スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳ）が挙げられる。
　エラストマーの含有割合は、粒子１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、２質量部以上であり、また、例えば、１００質量部以下、好ましくは、５０質量部以下、より好ましくは、１０質量部以下でもある。
　難燃剤としては、例えば、ホスファゼン誘導体などが挙げられる。難燃剤の含有割合は、例えば、粒子１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上、好ましくは、１質量部以上、より好ましくは、２質量部以上であり、また、例えば、１００質量部以下、好ましくは、１０質量部以下、より好ましくは、５質量部以下でもある。
　難燃剤としては、例えば、ホスファゼン誘導体などが挙げられる。難燃剤は、適宜の割合で配合することができる。
　粒子および樹脂成分の配合割合は、後述するロール状シートにおいて所望の範囲となるように調整される。
　次に、ロール状シートの製造方法を、図１～８を用いて説明する。
　図１において、紙面右側を「右側」、紙面左側を「左側」、紙面下側を「前側」、紙面上側を「後側」として、方向矢印で示し、また、紙面手前側を「上側」、紙面奥側を「下側」として説明する。また、図１において、右側は、１対のギヤ（後述）の回転軸線方向一方側であり、左側は、回転軸線方向他方側であり、前側は、交差方向（後述）一方側であり、後側は、交差方向他方側である。さらに、図２以降の図面の方向については、図１で説明する方向に準じる。
　図１において、シート製造装置１は、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘからロール状シート６０を製造するように構成されており、例えば、平面視略Ｌ字形状に形成されている。シート製造装置１は、混練機２と、供給部３と、ギヤ構造体４と、シート調整部５と、巻取部６とを備えている。混練機２と供給部３とギヤ構造体４とシート調整部５と巻取部６とは、シート製造装置１において、平面視略Ｌ字形状に整列配置されている。つまり、シート製造装置１は、組成物Ｘまたはシート７（図２参照）を平面視略Ｌ字形状に搬送するように、構成されている。
　混練機２は、シート製造装置１の左側に設けられている。
　混練機２は、図３および図４に示すように、連続二軸混練機であり、シリンダ７０と、２つの混練軸１３とを備えている。
　シリンダ７０は、左右方向に延びる略楕円筒状に形成され、その左端側（一端側）には、図２に示すように、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘをシリンダ７０の内部に導入するための導入部としての導入口１４が設けられている。また、右端側（他端側）には、組成物Ｘが混練された混練物Ｙをシリンダ７０の外部に吐出するための吐出部としての吐出口１５が設けられている。
　図３に示すように、導入口１４は、シリンダ７０の左端部の上壁を貫通して、上方に開口するように形成されている。
　吐出口１５は、シリンダ７０の右端部に、右方に開口するように形成されている。
　吐出口１５の断面形状としては、例えば、矩形状、楕円形状、円形状などが挙げられ、好ましくは、楕円形状または円形状が挙げられる。
　また、吐出口１５の断面積は、シリンダ７０の断面積に対して、例えば、１５％以上、好ましくは、２５％以上であり、また、例えば、５０％以下、好ましくは、４５％以下でもある。
　また、シリンダ７０における導入口１４と吐出口１５との間には、組成物Ｘを溶融混練する溶融混練部６ａが形成されている。
　溶融混練部６ａは、その軸線方向途中部において、溶融混練部６ａ内の気体を排出するための複数（２つ）のベント部７ａを備えている。
　各ベント部７ａは、シリンダ７０の上壁を貫通するように、それぞれ形成されている。つまり、各ベント部７ａと導入口１４とは、混練軸１３の軸線方向において、互いに並列するように形成されている。
　また、各ベント部７ａは、常時閉鎖されており、必要により適宜開放することができる。
　複数のベント部７ａは、より具体的には、シリンダ７０の左右方向において、導入口１４の右側近傍に設けられる第１ベント部５４ａ（導入口１４側のベント部７ａ）と、吐出口１５の左側近傍に設けられる第２ベント部５５ａ（吐出口１５側のベント部７ａ）とを備えている。
　また、第２ベント部５５ａは、パイプ部１２ａ（後述）よりも左側に配置されていて、ポンプ（図示せず）と連結されており、ポンプ（図示せず）の駆動による吸引力により、溶融混練部６ａ内の気体が吸引される。
　また、溶融混練部６ａには、ヒータ（図示せず）が設けられており、溶融混練部６ａが、シリンダ７０の左右方向において、ブロック単位で適宜温度調整される。
　混練軸１３は、シリンダ７０の内部に挿通（配置）されている。混練軸１３は、組成物Ｘを混合せん断する回転軸であって、駆動軸８ａと、フィードスクリュー部９ａと、リバーススクリュー部１０ａと、混練部分としてのパドル部１１ａと、低せん断部分としてのパイプ部１２ａとが一体的に形成されている。
　詳しくは、混練軸１３は、１つの駆動軸８ａと、複数（４つ）のフィードスクリュー部９ａと、複数（２つ）のリバーススクリュー部１０ａと、複数（３つ）のパドル部１１ａと、１つのパイプ部１２ａとを備えている。
　なお、フィードスクリュー部９ａ、リバーススクリュー部１０ａ、パドル部１１ａ、およびパイプ部１２ａは、必要により適宜、軸線方向長さや設置数を変更することができる。
　複数（４つ）のフィードスクリュー部９ａは、組成物Ｘを吐出口１５に向けて搬送する部分であって、具体的には、第１フィード部２３ａ、第２フィード部２４ａ、第３フィード部２５ａおよび第４フィード部２６ａから形成され、それらは、駆動軸８ａの軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。
　第１フィード部２３ａは、混練軸１３の左端部に配置され、導入口１４および第１ベント部５４ａを駆動軸８ａの径方向に投影したときに、それらの投影面と重なるように配置されている。また、第１フィード部２３ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、他のフィード部と比較して最も長く形成されている。
　第４フィード部２６ａは、４つのフィード部のうち、最も吐出口１５側に配置され、第２ベント部５５ａを駆動軸８ａの径方向に投影したときに、その投影面と重なるように配置されている。また、第４フィード部２６ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、第１フィード部２３ａの略１／２に形成されている。
　また、第２フィード部２４ａおよび第３フィード部２５ａは、第１フィード部２３ａと第４フィード部２６ａとの間に配置され、駆動軸８ａの軸線方向長さが、第１フィード部２３ａの略１／１０に形成されている。
　また、フィードスクリュー部９ａは、図４に示すように、駆動軸８ａの外周面から突出するらせん状のスクリュー条２０ａを備えている。
　詳しくは、スクリュー条２０ａは、駆動軸８ａの回転方向（後述）と同じ方向にらせん状に形成されている。つまり、フィードスクリュー部９ａは、右らせんのスクリュー条２０ａを備えている。
　フィードスクリュー部９ａにおけるスクリュー条２０ａのピッチ間隔は、例えば、０．６ｃｍ以上、好ましくは、１．５ｃｍ以上であり、また、例えば、２．０ｃｍ以下でもある。
　複数（２つ）のリバーススクリュー部１０ａは、図３に示すように、第１リバース部３０ａ、および、第２リバース部３１ａから形成され、それらは、混練軸１３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。
　第１リバース部３０ａは、第１フィード部２３ａと第２フィード部２４ａとの間であって、第２フィード部２４ａの左側に隣接配置されている。
　また、第２リバース部３１ａは、第２フィード部２４ａと第３フィード部２５ａとの間であって、第３フィード部２５ａの左側に隣接配置されている。
　また、第１リバース部３０ａと第２リバース部３１ａとは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、略同一に形成されている。その軸線方向長さは、第１フィード部２３ａの略１／２０である。
　また、リバーススクリュー部１０ａも、フィードスクリュー部９ａと同様に、図４に示すように、駆動軸８ａの外周面から突出するらせん状のスクリュー条２０ａを備えている。
　また、リバーススクリュー部１０ａのスクリュー条２０ａは、フィードスクリュー部９ａのスクリュー条２０ａと逆方向のらせん状に形成されている。つまり、リバーススクリュー部１０ａは、左らせんのスクリュー条２０ａを備えている。
　リバーススクリュー部１０ａにおけるスクリュー条２０ａのピッチ間隔は、例えば、０．６ｃｍ以上、好ましくは、１．０ｃｍ以上であり、また、例えば、１．５ｃｍ以下でもある。
　複数（３つ）のパドル部１１ａは、図３に示すように、組成物Ｘを混練する部分であって、具体的には、第１パドル部２７ａ、第２パドル部２８ａおよび第３パドル部２９ａから形成され、それらは、混練軸１３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。
　第１パドル部２７ａは、第１フィード部２３ａと第１リバース部３０ａとの間に配置されている。
　第２パドル部２８ａは、第２フィード部２４ａと第２リバース部３１ａとの間に配置されている。
　第３パドル部２９ａは、第３フィード部２５ａと第４フィード部２６ａとの間に配置されている。
　また、第１パドル部２７ａ、第２パドル部２８ａおよび第３パドル部２９ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、それぞれ略同じ長さであって、第１フィード部２３ａの略１／３に形成されている。
　また、パドル部１１ａは、図４に示すように、略楕円板状のパドル羽２１ａを、駆動軸８ａの軸線方向に沿って並列するように複数備えている。
　より具体的には、複数のパドル羽２１ａは、駆動軸８ａの軸線方向に、それぞれ隣接するパドル羽２１ａの長径が、互いに約９０°変位するように並列配置されている。
　パイプ部１２ａは、駆動軸８ａの軸線方向に沿って略円筒形状に形成され、全周面にわたって凹凸がないように形成されている。
　また、パイプ部１２ａは、混練軸１３の右端部に配置され、第４フィード部２６ａの右側に隣接配置されている。また、パイプ部１２ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、第１フィード部２３ａの略１／２に形成されている。
　すなわち、混練軸１３では、図３に示すように、駆動軸８ａの左端側から右端側に向けて、順次、第１フィード部２３ａ、第１パドル部２７ａ、第１リバース部３０ａ、第２フィード部２４ａ、第２パドル部２８ａ、第２リバース部３１ａ、第３フィード部２５ａ、第３パドル部２９ａ、第４フィード部２６ａ、および、パイプ部１２ａが配置されている。
　つまり、混練軸１３は、駆動軸８ａの左端側から右端側に向けて、フィード部、パドル部およびリバース部からなるユニットが繰り返して配置されており、右端側のユニットでは、リバース部の代わりに、フィード部およびパイプ部が配置されている。
　そして、２つの混練軸１３は、図４に示すように、シリンダ７０の内部において、その軸線方向に沿って配置され、かつ、その径方向に沿って、互いに並列配置されている。
　また、２つの混練軸１３は、それぞれの部分（フィードスクリュー部９ａ、リバーススクリュー部１０ａ、パドル部１１ａ）において、互いの回転駆動を妨げないように配置されている。
　また、混練軸１３の駆動軸８ａの両端部は、シリンダ７０の軸線方向外方に突出している。その突出する両端部のうち、右端側は、駆動源（図示せず）に相対回転不能に連結され、左端側は、支持壁（図示せず）に相対回転可能に支持されている。つまり、混練軸１３は、駆動軸８ａに駆動源（図示せず）から駆動力が伝達されることにより、駆動軸８ａの軸線周りにおいて、回転駆動する。具体的には、混練軸１３は、駆動軸８ａの軸線方向において、導入口１４側から吐出口１５側に見て右回転する。
　また、図４に示すように、シリンダ７０の内周面と、混練軸１３のフィードスクリュー部９ａ、リバーススクリュー部１０ａ（図３参照）、および、パドル部１１ａとは、混練軸１３の径方向において僅かな間隔を隔てて対向するように配置されている。一方、シリンダ７０の内周面と、パイプ部１２ａとは、混練軸１３の径方向において、他の部分と比較して大きな間隔を隔てて配置されている。
　供給部３は、図１に示すように、混練機２の右側に設けられており、左右方向に延びるように形成されている。供給部３は、連結管１７によって、混練機２と接続されている。
　連結管１７は、シリンダ７０の軸線と共通する軸線を有する略円筒形状に形成されている。連結管１７の左端部は、シリンダ７０の吐出口１５と接続され、連結管１７の右端部は、供給部３の供給部入口１８（後述）に接続されている。
　供給部３は、図５および図６に示すように、第１ケーシング２１と、供給スクリュー２２とを備えている。
　第１ケーシング２１は、左右方向に延びる平面視矩形状をなし、前側が左右方向にわたって開口されている。第１ケーシング２１の左端部には、供給部入口１８が形成され、第１ケーシング２１の前端部には、第１貯留部２７が形成されている。また、第１ケーシング２１には、次に説明する供給スクリュー２２を収容する第１収容部１９が設けられている。第１収容部１９は、後部２９と、後部２９の前側に連通する前部３０とを備えている。後部２９および前部３０のそれぞれは、側断面視略円形状をなし、第１ケーシング２１において、左右方向にわたって形成されている。
　供給部入口１８は、第１収容部１９（後部２９および前部３０）に連通している。
　第１貯留部２７は、前方に向かって大きくなる側断面視略テーパ形状に形成されている。
　供給スクリュー２２は、第１収容部１９に収容されており、左右方向に延び、互いに噛み合う第１スクリュー２３および第２スクリュー２４を備えている。
　第１スクリュー２３は、後部２９内に収容されており、第１スクリュー２３の回転方向Ｒ１に対して傾斜する羽根２０を備えている。第１スクリュー２３の羽根２０の回転軸線方向におけるピッチ間隔は、例えば、５ｍｍ以上、好ましくは、１０ｍｍ以上であり、また、例えば、５０ｍｍ以下、好ましくは、３０ｍｍ以下でもある。
　第２スクリュー２４は、前部３０内に収容されており、第１スクリュー２３と同一構成および同一寸法であり、第１スクリュー２３と噛み合いながら、第１スクリュー２３と同一方向に回転するように、構成されている。
　供給スクリュー２２（第１スクリュー２３および第２スクリュー２４）の回転軸方向の長さは、第１ケーシング２１の幅Ｗ０に対して微小なクリアランス（図示せず）の分だけ短く設定されている。
　なお、供給部３には、第１ケーシング２１の右側において、供給スクリュー２２に接続されるモータ（図示せず）が設けられている。
　供給部３は、混練物Ｙを、混練機２の吐出方向（左右方向）に沿う幅Ｗ０（つまり、第１ケーシング２１の幅Ｗ０）を有するように、後方からギヤ構造体４に供給するように構成されている。
　ギヤ構造体４は、図６および図７に示すように、第２ケーシング３１と、１対のギヤ３２とを備えている。なお、ギヤ構造体４は、１対のギヤ３２の回転軸線方向Ａ１の長さＷ２が長く、供給部３から供給される混練物Ｙをシート調整部５に搬送するギヤポンプでもある。
　第２ケーシング３１は、図５および図６に示すように、第１ケーシング２１の前側に連続して形成されており、後方および前方が左右方向にわたって開口され、左右方向に延びる平面視略矩形状に形成されている。第２ケーシング３１の後端部には、１対のギヤ３２を収容する第２収容部４０が設けられ、前端部には、ギヤ吐出口４６が形成されている。また、第２収容部４０とギヤ吐出口４６との間には、それらに連通する第２貯留部２８および吐出通路４４が形成されている。
　第２収容部４０は、下部６１と、第１貯留部２７に連通され、下部６１の上側に連通する上部６２とを備えている。下部６１および上部６２のそれぞれは、側断面視略円形状をなし、第２ケーシング３１において、左右方向にわたって形成されている。
　ギヤ吐出口４６は、上下方向に互いに間隔を隔てて形成される２つの吐出壁４５によって区画されており、前方に開口されるように形成されている。吐出壁４５は、第２ケーシング３１の前端部に設けられており、下側壁４７および上側壁４８を備えている。
　下側壁４７は、左右方向および上下方向に延びる厚肉平板形状をなし、その前面および上面のそれぞれが、平坦状に形成されている。
　上側壁４８は、下面が平坦状に形成されている。また、上側壁４８は、側断面視略Ｌ字形状をなし、下部の前端部が上部の前面に対して前方に突出するように形成されている。つまり、上側壁４８において、下部の前端部が、側断面視略矩形状のドクターとしての突出部６３とされている。突出部６３の突出長さ（つまり、前後方向長さ）は、例えば、２ｍｍ以上であり、また、例えば、１５０ｍｍ以下、５０ｍｍ以下でもある。また、突出部６３の厚み（つまり、上下方向長さ）は、例えば、２ｍｍ以上であり、また、例えば、１００ｍｍ以下、好ましくは、５０ｍｍ以下でもある。突出部６３の前面と、下側壁４７の前面とは、上下方向に投影したときに、同一位置となるように、形成されている。
　第２貯留部２８は、第２収容部４０の前側に連通しており、後方が開放される側断面視略Ｕ字形状に形成されている。
　吐出通路４４は、第２貯留部２８の前側に連通するとともに、ギヤ吐出口４６の後側に連通している。吐出通路４４は、側断面視において、前方に向かって延びる略直線状に形成されている。
　図７に示すように、１対のギヤ３２は、例えば、ダブルヘリカルギヤであって、具体的には、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４を備えている。
　第１ギヤ３３の回転軸である第１軸２５は、第２ケーシング３１（図６参照）において、左右方向に延びるように設けられている。
　第２ギヤ３４の回転軸である第２軸２６は、第２ケーシング３１（図６参照）において、第１軸２５と平行して延びるように設けられている。また、第２軸２６は、第１軸２５に対して上方に対向配置されている。
　第１ギヤ３３および第２ギヤ３４のそれぞれは、下部６１および上部６２に収容されている。
　そして、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４のそれぞれは、具体的には、互いに噛み合う斜歯３５を備えている。
　第１ギヤ３３において、斜歯３５の歯筋は、第１ギヤ３３の回転方向Ｒ２の下流側から回転方向Ｒ２の上流側に向かうに従って、回転軸線方向Ａ１の外側に傾斜している。また、斜歯３５は、歯筋が互いに異なる第１斜歯３６および第２斜歯３７を一体的に備えている。第１ギヤ３３において、第１斜歯３６は、第１ギヤ３３の軸線方向中央から右側に形成され、第２斜歯３７は、第１ギヤ３３の軸線方向中央から左側に形成されている。
　詳しくは、第１斜歯３６の歯筋は、回転方向Ｒ２の下流側から回転方向Ｒ２の上流側に向かうに従って、左側（中央部側）から右側（右端部側）に傾斜している。一方、第２斜歯３７の歯筋は、第１斜歯３６の歯筋に対して第１ギヤ３３の左右方向中央部を基準として左右対称に形成されており、具体的には、回転方向Ｒ２の下流側から回転方向Ｒ２の上流側に向かうに従って、右側（中央部側）から左側（左端部側）に傾斜している。
　第２ギヤ３４は、第１ギヤ３３に対して上下対称に形成されており、第１ギヤ３３と噛み合うように構成されており、具体的には、第１斜歯３６と噛み合う第３斜歯３８と、第２斜歯３７と噛み合う第４斜歯３９とを一体的に備えている。
　図８に示すように、１対のギヤ３２は、黒丸で示される噛み合い部分が、側断面視において、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４が点状に接触するように構成されることから、側断面点接触タイプとされている。また、１対のギヤ３２は、噛み合い部分が、１対のギヤ３２の歯筋に沿って、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４の弦巻（つるまき）線状に形成されることから、線接触タイプともされる。
　１対のギヤ３２のそれぞれの斜歯３５は、回転方向Ｒ２において間隔を隔てて設けられ、径方向内方に湾曲するように形成される凹面４２と、各凹面４２を連結し、凹面４２の周方向両端部から径方向外方に湾曲するように形成される凸面４３とを一体的に備える曲面４１を備えている。
　次に、１対のギヤ３２の曲面４１における噛み合いを図８（ａ）～図８（ｃ）を参照して説明する。
　まず、図８（ａ）に示すように、第１ギヤ３３の凸面４３の回転方向Ｒ２の下流側端部と、第２ギヤ３４の凹面４２の回転方向Ｒ２の下流側端部とが噛み合っている場合において、図８（ａ）矢印および図８（ｂ）に示すように、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４が回転方向Ｒ２に回転すると、第１ギヤ３３の凸面４３の回転方向Ｒ２の途中部と、第２ギヤ３４の凹面４２の回転方向Ｒ２の途中部とが噛み合う。続いて、図８（ｂ）矢印および図８（ｃ）に示すように、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４が回転方向Ｒ２に回転すると、第１ギヤ３３の凸面４３の回転方向Ｒ２の上流側端部と、第２ギヤ３４の凹面４２の回転方向Ｒ２の上流側端部とが噛み合う。つまり、第１ギヤ３３の凸面４３と、第２ギヤ３４の凹面４２との噛合部分が、各面における回転方向Ｒ２の下流側端部、途中部および上流側端部に順次連続的に移動する。
　続いて、図示しないが、第１ギヤ３３の凹面４２と、第２ギヤ３４の凸面４３との噛合部分も、各面における回転方向Ｒ２の下流側端部、途中部および上流側端部に順次連続的に移動する。
　従って、第１ギヤ３３の曲面４１と、第２ギヤ３４の曲面４１との噛合部分が、回転方向Ｒ２に沿って連続して移動する。この噛合部分の移動は、混練物Ｙの搬送において、混練物Ｙが溜まる貯留部分が形成されることを防止する。
　なお、ギヤ構造体４には、供給スクリュー２２の右側において、１対のギヤ３２の第１軸２５および第２軸２６に接続されるモータ（図示せず）が設けられている。
　図５および図６に示すように、シート調整部５は、ギヤ構造体４の前側において上側壁４８の突出部６３を含むように設けられており、例えば、ギヤ構造体４における突出部６３と、移動支持体としての支持ロール５１とを備えている。また、シート調整部５は、図２に示すように、基材送出ロール５６と、セパレータラミネートロール５７と、転動ロール５８と、セパレータ送出ロール５９とを備えている。
　突出部６３は、図２および図６に示すように、ギヤ構造体４における第２ケーシング３１のギヤ吐出口４６を区画する壁の役割と、シート調整部５におけるギヤ吐出口４６から吐出されるシート７の厚みを調整するドクター（あるいはナイフ）の役割との両方の役割を有する。
　支持ロール５１は、突出部６３に対して隙間５０が設けられるように対向配置されている。支持ロール５１の回転軸線は、１対のギヤ３２の第１軸２５および第２軸２６と平行しており、具体的には、図５に示すように、左右方向に延びている。また、支持ロール５１の回転軸線は、図６に示すように、前後方向に投影したときに、ギヤ吐出口４６および突出部６３と重なるように、配置されている。また、支持ロール５１は、シート７を支持して搬送するように構成されている。
　従って、支持ロール５１は、シート７を隙間５０に通過させるように構成されている。
　図２に示すように、基材送出ロール５６は、支持ロール５１の下方に間隔を隔てて設けられている。基材送出ロール５６の回転軸線は、左右方向に延びており、基材送出ロール５６の周面には、基材８がロール状に巻回されている。
　セパレータラミネートロール５７および転動ロール５８は、支持ロール５１の前方に間隔を隔てて設けられている。セパレータラミネートロール５７および転動ロール５８のそれぞれの回転軸線は、左右方向に延びるように配置されている。セパレータラミネートロール５７は、転動ロール５８に対して上側に対向配置されており、転動ロール５８に対して押圧可能に構成されている。
　転動ロール５８は、セパレータラミネートロール５７からの押圧を受けて、シート７および基材８に対して転動可能に構成されており、その上端部は、前後方向に投影したときに、支持ロール５１の上端部と同一位置となるように、配置されている。
　セパレータ送出ロール５９は、セパレータラミネートロール５７の前方斜め上側に間隔を隔てて設けられている。セパレータ送出ロール５９の回転軸線は、左右方向に延びており、セパレータ送出ロール５９の周面には、セパレータ９がロール状に巻回されている。
　巻取部６は、シート調整部５の前方に設けられており、テンションロール５２と、巻取ロール５３とを備えている。
　テンションロール５２は、転動ロール５８の前方に間隔を隔てて設けられ、具体的には、テンションロール５２の上端部は、前後方向に投影したときに、転動ロール５８の上端部と同一位置となるように、配置されている。テンションロール５２の回転軸線は、左右方向に延びるように形成されている。
　巻取ロール５３は、テンションロール５２に対して前方斜め下側に間隔を隔てて対向配置されている。また、巻取ロール５３の回転軸線は、左右方向に延びており、巻取ロール５３の周面において、積層シート１０をロール状に巻き取り（巻回し）、ロール状シート６０を得ることができるように、構成されている。
　シート製造装置１の寸法は、用いる粒子および樹脂成分の種類および配合割合と、目的とするロール状シート６０の幅Ｗ１および厚みＴ１に対応して適宜設定される。
　図５に示すように、第１ケーシング２１の幅Ｗ０は、例えば、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２と下記式（１）の関係、好ましくは、下記式（２）の関係、より好ましくは、下記式（３）の関係を満足するように、設定される。
　　Ｗ２－１００（ｍｍ）≦Ｗ０≦Ｗ２＋１５０（ｍｍ）　　（１）
　　Ｗ２－５０（ｍｍ）≦Ｗ０≦Ｗ２＋１００（ｍｍ）　　　（２）
　　Ｗ２－２０（ｍｍ）≦Ｗ０≦Ｗ２＋５０（ｍｍ）　　　　（３）
　図７に示すように、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２は、製造するシート７やロール状シート６０の幅Ｗ１によって適宜選択することができ、具体的には、上記した第１ケーシング２１の幅Ｗ０と同様であって、製造するシート７やロール状シート６０の幅Ｗ１に対して、例えば、７０％以上、好ましくは、８０％以上であり、また、例えば、１００％以下でもある。
　具体的には、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２は、例えば、２００ｍｍ以上、好ましくは、３００ｍｍ以上であり、また、例えば、２０００ｍｍ以下でもある。
　１対のギヤ３２のギヤ径（ギヤ３２の直径（外径）、詳しくは、刃先の直径）は、混練物の搬送時の圧力で１対のギヤ３２が歪まないように設定され、具体的には、例えば、１０ｍｍ以上、好ましくは、２０ｍｍ以上であり、また、例えば、２００ｍｍ以下、好ましくは、８０ｍｍ以下でもある。
　１対のギヤ３２の歯たけは、例えば、１ｍｍ以上、好ましくは、３ｍｍ以上であり、また、例えば、３０ｍｍ以下、好ましくは、２０ｍｍ以下でもある。
　斜歯３５の回転軸線方向Ａ１におけるピッチ間隔は、例えば、５ｍｍ以上、好ましくは、１０ｍｍ以上であり、また、例えば、３０ｍｍ以下、好ましくは、２５ｍｍ以下でもある。また、斜歯３５の歯筋の、１対のギヤ３２の回転軸線に対する角度（傾斜角）は、例えば、５度以上、好ましくは、１０度以上、より好ましくは、１５度以上であり、また、例えば、９０度未満、好ましくは、８５度以下、より好ましくは、８０度以下でもある。
　また、図５および図６に示すように、隙間５０の前後方向距離Ｌ１は、所望厚みに応じて適宜設定され、詳しくは、シート７および基材８の合計厚みと同じ距離（長さ）であって、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上、さらに好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、８００μｍ以下、さらに好ましくは、７５０μｍ以下でもある。
　巻取ロール５３の外径は、例えば、７６ｍｍ以上、好ましくは、１５２ｍｍ以上であり、また、例えば、５００ｍｍ以下でもある。
　以下、このシート製造装置１を用いて、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘからロール状シート６０を製造する方法について説明する。
　まず、図２に示すように、導入口１４に、粒子および樹脂成分を含有する組成物Ｘを仕込む。
　また、シート製造装置１において、混練機２、供給部３およびギヤ構造体４を所定の温度および回転速度に調整する。なお、混練機２、供給部３およびギヤ構造体４の温度は、例えば、樹脂成分が熱可塑性樹脂成分を含有する場合には、その軟化温度以上であり、また、樹脂成分が熱硬化性樹脂成分（例えば、エポキシ樹脂）を含有する場合には、その硬化温度未満であって、具体的には、例えば、２００℃以下、好ましくは、１５０℃以下であり、また、樹脂成分がさらに熱可塑性樹脂成分を含有する場合には、その軟化温度以上であって、具体的には、例えば、５０℃以上、好ましくは、７０℃以上である。
　また、基材送出ロール５６に、基材８を予め巻回する。
　基材８としては、例えば、ポリプロピレンフィルム、エチレン－プロピレン共重合体フィルム、ポリエステルフィルム（ＰＥＴなど）、ポリ塩化ビニルなどのプラスチックフィルム類、例えば、クラフト紙などの紙類、例えば、綿布、スフ布などの布類、例えば、ポリエステル不織布、ビニロン不織布などの不織布類、例えば、金属箔などが挙げられる。基材８の厚みは、その目的および用途など応じて適宜選択され、例えば、１０～５００μｍである。なお、基材８の表面を離型処理することもできる。
　さらに、セパレータ送出ロール５９に、セパレータ９を予め巻回する。
　セパレータ９は、基材８と同様のものが挙げられ、その表面を表面処理することもできる。セパレータ９の厚みは、その目的および用途など応じて適宜選択され、例えば、１０～５００μｍである。
　次いで、組成物Ｘを、シリンダ７０の導入口１４から、シリンダ７０内に投入する。
　混練機２では、組成物Ｘに含有される粒子および樹脂成分が、ヒータ（図示せず）によって加熱されながら、混練軸１３の回転によって混練押出されて、粒子が樹脂成分に分散された混練物Ｙが、吐出口１５から連結管１７を介して、図５に示すように、供給部３における供給部入口１８に至る（混練押出工程）。
　詳しくは、図３に示すように、駆動軸８ａに駆動源（図示せず）からの駆動力が伝達されると、混練軸１３が回転駆動し、組成物Ｘが第１フィード部２３ａにより攪拌されながら、第１パドル部２７ａに向けて搬送される。
　このとき、第１フィード部２３ａの外方に位置するシリンダ７０（溶融混練部６ａ）は、ヒータ（図示せず）により、例えば、１５～２０℃に調整されている。また、組成物Ｘの導入とともに、シリンダ７０の内部に侵入した空気などは、第１ベント部５４ａを開放することにより、シリンダ７０の外部に放出される。
　次いで、搬送された組成物Ｘは、第１パドル部２７ａにおいて混練される。
　このとき、第１パドル部２７ａの外方に位置する溶融混練部６ａは、ヒータ（図示せず）により、例えば、４０～８０℃に調整されている。
　そして、混練された組成物Ｘは、第１フィード部２３ａの回転駆動により搬送される組成物Ｘの押し出し力により、第１リバース部３０ａに向けて押し出される。
　第１リバース部３０ａに向けて押し出された組成物Ｘのうち、大部分は第１リバース部３０ａを通過し、第２フィード部２４ａに到達する。一方、押し出された組成物Ｘのうち、一部は第１リバース部３０ａの回転駆動により、第１パドル部２７ａに戻され、再度混練される。
　これによって、組成物Ｘの混練の促進を図るとともに、組成物Ｘの搬送速度が調整される。
　次いで、第１リバース部３０ａを通過した組成物Ｘは、第２フィード部２４ａにより、第２パドル部２８ａおよび第２リバース部３１ａに向けて搬送される。
　これによって、組成物Ｘは、第１パドル部２７ａおよび第１リバース部３０ａと同様に、第２パドル部２８ａおよび第２リバース部３１ａを、混練されながら通過する。
　このとき、第２パドル部２８ａの外方に位置する溶融混練部６ａは、ヒータ（図示せず）により、例えば、６０～１２０℃に調整されている。
　次いで、第２リバース部３１ａを通過した組成物Ｘは、続く第３フィード部２５ａにより、第３パドル部２９ａに搬送されて、第３パドル部２９ａにおいてさらに混練される。これにより、組成物Ｘは、混練物Ｙとして調製される。
　このとき、第３パドル部２９ａの外方に位置する溶融混練部６ａは、ヒータ（図示せず）により、例えば、８０～１４０℃に調整されている。
　そして、混練物Ｙは、混練軸１３の回転駆動により押し出されて、第４フィード部２６ａに到達する。
　このとき、第２ベント部５５ａに連結されたポンプ（図示せず）を駆動させることにより、混練物Ｙ中の水分や揮発成分などが溶融混練部６ａの外部に排出される。
　これによって、混練物Ｙ中における気孔の低減を図ることができる。
　次いで、混練物Ｙは、第４フィード部２６ａによりパイプ部１２ａに搬送される。
　パイプ部１２ａでは、上記したように、全周面にわたって凹凸がないように形成されている。そのため、パイプ部１２ａにおいて、混練物Ｙは、混練軸１３の軸線方向と交差する方向のせん断が抑制され、パイプ部１２ａの軸線方向に沿って円滑に移動される。
　そして、混練物Ｙは、吐出口１５から混練物Ｙが吐出される。
　以上によって、組成物Ｘから、気孔の発生が抑制された混練物Ｙが調製される。
　続いて、図１に示すように、混練物Ｙは、供給部３において、供給スクリュー２２の回転によって、混練機２の吐出方向、つまり、左右方向に沿う幅Ｗ０（第１ケーシング２１の幅Ｗ０）を有するように、吐出方向に対する交差方向（具体的には、吐出方向に対する直交方向）、詳しくは、後方から前方に向けてギヤ構造体４に供給される（供給工程）。つまり、混練機２から右側に押し出され、連結管１７を介して供給部３に至った混練物Ｙが、供給部３において搬送方向が９０度方向転換される。具体的には、混練物Ｙは、右方から前方に搬送方向が変更されながら、左右方向に沿う幅Ｗ０を有するように、第１貯留部２７を介してギヤ構造体４に供給される。すなわち、供給部３では、混練物Ｙの吐出方向（左右方向）における吐出（つまり、供給スクリュー２２の搬送方向への搬送）と、混練物Ｙのギヤ構造体４への供給とが同時に進行する。
　その後、混練物Ｙは、ギヤ構造体４において、１対のギヤ３２の回転軸線方向Ａ１に変形させられ、シート７として形成されるとともに、前方に搬送される（変形搬送工程）。
　具体的には、混練物Ｙは、１対のギヤ３２の噛み合いによって、回転軸線方向Ａ１の中央部から両端部に押し広げられ、シート７として形成される。そして、前方に搬送される。
　詳しくは、図６が参照されるように、混練物Ｙは、第１貯留部２７の前側部分の上端部および下端部から、第２収容部４０の下部６１および第１ギヤ３３の間と、第２収容部４０の上部６２および第２ギヤ３４の間とを、１対のギヤ３２の回転方向Ｒ２に沿って前方に押し出され、第２貯留部２８に至る。
　このとき、第２貯留部２８の混練物Ｙは、斜歯３５の噛み合い部分（図８参照）を介して第１貯留部２７に逆流する（後方に戻る）ことが１対のギヤ３２によって防止されながら、斜歯３５の噛み合い部分によって、左右方向に押し広げられ、シート７へと変形（形成）される。
　具体的には、図７に示すように、ギヤ構造体４の右側部分においては、第１斜歯３６と第３斜歯３８との噛み合いによって、１対のギヤ３２における回転軸線方向Ａ１の中央部から右端部に向けて押し広げられる。一方、ギヤ構造体４の左側部分においては、第２斜歯３７と第４斜歯３９との噛み合いによって、１対のギヤ３２における回転軸線方向Ａ１の中央部から左端部に向けて押し広げられる。
　これにより、混練物Ｙから、シート７を得ることができる。
　続いて、図５および図６に示すように、得られたシート７は、第２貯留部２８および吐出通路４４を介してギヤ吐出口４６に至り、次いで、ギヤ吐出口４６から支持ロール５１に向かって吐出（搬送）される。
　具体的には、支持ロール５１の周面には、基材送出ロール５６（図２参照）から送り出された基材８が積層されており、シート７は、その基材８を介して支持ロール５１に支持されながら、支持ロール５１の回転方向に搬送される。
　ギヤ吐出口４６から搬送されたシート７は、一旦、支持ロール５１の後方に、基材８を介して搬送され、直ちに、突出部６３と支持ロール５１の周面とによって厚みが調整される。具体的には、余分な混練物Ｙは、支持ロール５１に支持される基材８の表面において、突出部６３によって掻き取られ、所望厚みＴ１および所望幅Ｗ１のシート７に調整される（隙間通過工程）。
　突出部６３と支持ロール５１の周面との間の隙間５０を通過するシート７の速度（塗工速度）は、例えば、０．０１ｍ／ｍｉｎ以上、好ましくは、０．０５ｍ／ｍｉｎ以上であり、また、例えば、１．０ｍ／ｍｉｎ以下、好ましくは、０．３５ｍ／ｍｉｎ以下でもある。
　シート７の厚みＴ１は、隙間５０の前後方向距離Ｌ１と実質的に同一であり、具体的には、例えば、５０μｍ以上、好ましくは、１００μｍ以上、より好ましくは、３００μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、８００μｍ以下、より好ましくは、７５０μｍ以下でもある。
　また、隙間通過工程において通過される組成物（シートへ変形された組成物）は、５０～２５０℃の温度領域で、例えば、５．０×１０４Ｐａ以下、好ましくは、４．０×１０４Ｐａ以下、さらに好ましくは、３．０×１０４Ｐａ以下であり、また、例えば、１．０×１０３Ｐａ以上のせん断応力を有する。上記せん断領域は、上記温度範囲（すなわち、５０～２５０℃、好ましくは、６０～１５０℃、より好ましくは、８０～１００℃）の少なくとも一部の温度で、上記値のせん断応力を有していればよく、好ましくは、上記温度範囲全域で、上記値のせん断応力を有する。
　せん断応力が５×１０４Ｐａ以下であると、隙間通過工程後のシート７の幅を、あらかじめ設定した幅に成形し易く、所望の広幅のロール状シート６０を得ることができる。一方、せん断応力が、１．０×１０３Ｐａ以上であると、液だれを防止する点で良好である。
　また、せん断速度は、せん断応力が上記範囲となるように調整すればよく、また、隙間５０および塗工速度から適宜決定することができる。
　せん断応力およびせん断速度の測定方法は、後述する実施例にて詳述する。
　隙間通過工程における温度は、例えば、５０℃以上、好ましくは、６０℃以上であり、さらに好ましくは、８０℃以上であり、また、例えば、２５０℃以下、好ましくは、１５０℃以下、さらに好ましくは、１００℃以下でもある。
　続いて、図２に示すように、シート７が積層された基材８は、支持ロール５１からセパレータラミネートロール５７および転動ロール５８に向けて搬送され、セパレータラミネートロール５７および転動ロール５８の間において、シート７の上面にセパレータ９が積層される。これにより、シート７は、両面（下面および上面）に基材８およびセパレータ９がそれぞれ積層された積層シート１０として得られる。
　その後、積層シート１０は、テンションロール５２を通過し、続いて、巻取ロール５３によってロール状に巻き取られ、ロール状シート６０が製造される（巻取工程）。
　このとき、ロール状シート６０では、巻取ロール５３の径方向外方に向かって、セパレータ９、シート７および基材８が順次繰り返して積層されている。
　なお、このシート製造装置１において、樹脂成分が熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、混練機２で加熱された後、巻取ロール５３に巻き取られるまで、シート７における熱硬化性樹脂成分は、Ｂステージ状態であり、巻取ロール５３に巻き取られたシート７における熱硬化性樹脂成分も、Ｂステージ状態とされる。
　そして、上記の製造方法で製造されたロール状シート６０は、常温（２５℃）で可撓性を有する。
　ロール状シート６０において、樹脂がエポキシ樹脂を含有すれば、Ｂステージの封止シート７（基材８およびセパレータ９を除く）の２５℃における引張弾性率は、例えば、０．１ＧＰａ以上、好ましくは、０．５Ｇａ以上、より好ましくは、１．０ＧＰａ以上であり、また、例えば、２０ＧＰａ以下、好ましくは、１０ＧＰａ以下、より好ましくは、５ＧＰａ以下でもある。Ｂステージの封止シート７の引張弾性率の測定方法は、後の実施例の評価において詳述される。
　引張弾性率が上記上限以下であれば、後述する封止対象を確実に埋設して、封止対象に対する封止性を向上させることができる。一方、引張弾性率が上記下限以上であれば、巻取ロール５３に巻き取られる（巻回される）前の封止シート７のだれを防止して、作業性を向上させることができる。
　ロール状シート６０における粒子の体積割合は、例えば、３０体積％を超過し、好ましくは、３５体積％以上、好ましくは、４０体積％以上、より好ましくは、６０体積％以上、さらに好ましくは、７０体積％以上であり、例えば、９８体積％以下、好ましくは、９５体積％以下である。
　粒子の体積割合が上記下限に満たないと、粒子が有する特定物性を十分に発揮させることをできない。一方、粒子の体積割合が上記上限以下であれば、封止シート７の可撓性を担保して、ロール状シート６０を確実に得ることができる。
　ロール状シート６０の各シート７の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上、さらに好ましくは、１００μｍ以上、とりわけ好ましくは、２００μｍ以上であり、また、例えば、８００μｍ以下でもある。
　上記した厚みが上記下限以上であれば、粒子を所望の割合で含有するロール状シート６０の厚みを十分に確保して、封止対象を確実に被覆および埋設することができる。
　ロール状シート６０の幅（長尺方向および厚み方向に直交する長さ）は、例えば、２００ｍｍ以上であり、好ましくは、５００ｍｍ以上、さらに好ましくは、１０００ｍｍであり、また、例えば、１００００ｍｍ以下でもある。ロール状シート６０の幅が上記した下限以上であれば、１つのロール状シート６０から引き出された１枚の封止シート７によって、種々の封止対象を被覆／埋設して、封止対象を簡便に封止することができる。
　ロール状シート６０の内径は、巻取ロール５３の外径と同一である。ロール状シート６０の外径は、例えば、７６ｍｍ以上、好ましくは、１５２ｍｍ以上であり、また、例えば、５００ｍｍ以下でもある。
　そして、このロール状シート６０によれば、粒子を高い配合割合で含有しながら、ロール状に形成されている。そのため、粒子が有する特定物性を十分に発揮させながら、保管スペースを低減することができ、運搬性に優れる。
　そして、ロール状シート６０の製造方法によれば、粒子および樹脂成分を含有する組成物Ｘを、ギヤ構造体４を用いて、その軸線方向Ａ１に変形させながら搬送させた後、軸線方向Ａ１に変形されたシート（組成物）を、シート調整部５において、支持ロール５１により基材８を介して支持して搬送させながら、突出部６３との隙間５０に通過させるので、粒子の配合割合が３０体積％を超過し、長尺なシート７を製造することができる。その結果、その後の巻取工程で、巻取ロール５３に容易に長尺なシート７を巻き取ることができるため、ロール状シート６０を得ることができる。
　また、混練物Ｙを、ギヤ構造体４を用いて変形させるので、粒子を、高い配合割合で樹脂成分中に含有させて、シート状に成形することができる。
　その結果、粒子が樹脂成分中に高い配合割合で分散されたロール状シート６０を製造することができる。
　また、隙間通過工程において通過される組成物のせん断応力は、５０～２５０℃の温度領域で、５．０×１０４Ｐａ以下である。そのため、隙間通過工程後のシートの幅を、あらかじめ設定した幅に成形し易く、所望の広幅のロール状シートを製造することができる。
　また、ロール状シート６０を放熱性シートとして用いて、フレキシブル回路基板と複合化する場合（複合化回路基板）においても、ロール状に製造された放熱性シートを、ロール・トゥ・ロールによって簡便かつ低い製造コストで、複合化回路基板を製造することができる。
　また、ロール状シート６０における粒子の配合割合が、３０体積％を超過しているため、ロール状シート６０は、粒子が有する特定物性（例えば、放熱性（熱伝導性）、導電性（伝導性）、絶縁性、磁性など）を十分に発揮させることができる。
　そのため、ロール状シート６０を、巻取ロール５３から送り出せば、例えば、放熱性シートなどの熱伝導性シート、例えば、電極材、集電体などの導電性シート、例えば、絶縁シート、例えば、磁性シートなどとして好適に用いることができる。
　また、図１に示す製造装置によって製造されるロール状シート６０は、粒子および樹脂成分を含有する組成物からなるシート（層）の厚み方向両面に、基材およびセパレータを積層されているが、厚み方向一方面にのみ基材またはセパレータを積層することもでき、また、両面に基材を積層しないシート（すなわち、粒子および樹脂成分を含有する組成物からなるシートのみの単層）とすることもできる。
　また、ロール状シート６０の製造方法について、図７に示すように、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２が、２００ｍｍ以上であれば、幅Ｗ１の幅広のシート７として、広範囲の用途に好適に用いることができる。
　図１において、図示しないが、例えば、シート製造装置１に混練機２を設けることなく、組成物Ｘを、供給部３またはギヤ構造体４に直接供給することもできる。
　好ましくは、図１の実施形態のように、シート製造装置１に混練機２を設ける。
　これによって、供給部３またはギヤ構造体４に至る混練物Ｙを、混練機２によって予め混練押出するので、粒子の樹脂成分に対する分散性をより一層向上させることができる。
　図１において、図示しないが、例えば、シート製造装置１にセパレータラミネートロール５７およびセパレータ送出ロール５９を設けることなく、シート７を巻取ロール５３に巻取り、セパレータ９を積層しないロール状シート６０を製造することもできる。このとき、ロール状シート６０では、巻取ロール５３の径方向外方に向かって、シート７および基材８が順次繰り返して積層されている。好ましくは、少なくとも裏面に離型処理がなされた基材８を用いる。
　また、一般に、封止シートを利用するときには、個片状に用意した封止シートをそれぞれ搬送したり、封止シートを１個片ずつ封止対象に配置する作業が必要となる。そのため、タクトタイムが長く、さらには、封止シートをトレイなどから取り出す際に封止シートに傷をつけてしまうなどハンドリング性で不利となる場合がある。さらに、封止シートを大量生産するために、多数のシート製造装置を必要とする。
　これに対して、このシート製造装置１により得られるロール状シート６０は、ロール状で製造されるので、かかるシート７によって封止対象を連続して封止することができる。また、上記したハンドリング性を向上させることができ、必要とするシート製造装置１も少数でありながら、長尺状のシート７を大量に製造することができる。さらに、封止に要するコストを低減することができる。つまり、タクトタイムの短縮、ハンドリング性の向上、投資コスト低減を図ることができる。
　さらには、粒子が絶縁材料から形成され、かつ、樹脂成分が絶縁性の熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、ロール状シート６０を、例えば、熱硬化性樹脂シートなどの熱硬化性絶縁樹脂シート（具体的には、封止シート）として好適に用いることもできる。
　次に、ロール状シート６０を粒子含有ロール状シートとする実施形態について、詳細に説明する。
　なお、以降の説明において、上記した実施形態と同様の構成については、その説明を省略する。
　粒子としては、好ましくは、補強性の観点から、窒化物、酸化物が挙げられる。
　また、材料として、好ましくは、絶縁材料が挙げられ、そのような絶縁材料として、例えば、窒化物、酸化物などが挙げられ、具体的には、ＢＮ、シリカなどが挙げられる。
　樹脂成分は、エポキシ樹脂および／またはフェノール樹脂を含有する。
　また、エポキシ樹脂は、好ましくは、硬化剤および／または硬化促進剤と併用されて、エポキシ樹脂組成物として調製されて、樹脂成分に含有される。
　上記した硬化剤および／または硬化促進剤は、必要により、溶媒により溶解および／または分散された溶媒溶液および／または溶媒分散液として調製して用いることができる。
　また、樹脂成分は、必要により、エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂成分、熱可塑性樹脂成分をさらに含有することもできる。
　エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂成分としては、例えば、熱硬化性ポリイミド、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、熱硬化性ウレタン樹脂などが挙げられる。
　フェノール樹脂は、上記したフェノール化合物に含まれる樹脂であって、硬化剤としてエポキシ樹脂と併用することができる。フェノール樹脂の配合割合は、エポキシ樹脂と併用される場合には、エポキシ樹脂１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、５質量部以上、さらに好ましくは、１０質量部以上であり、また、例えば、２００質量部以下、好ましくは、１５０質量部以下である。
　そして、ロール状シート６０は、図１～図８に示されるシート製造装置１によって、上記と同様の方法によって、熱硬化性絶縁樹脂シートとして形成される封止シートをロール状に巻回することにより得られる。
　次に、粒子含有ロール状シートであるロール状シート６０の製造方法を、図１～図８を参照して説明する。
　図１において、シート製造装置（粒子含有ロール状シート製造装置）１は、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘからロール状シート６０（図２参照）を製造するように構成されており、混練機２と供給部３とギヤ構造体４とシート調整部（封止シート調整部）５と巻取部６とを備えている。
　セパレータ９および基材８のいずれか一方を封止シート７から引き剥がす。その後、封止シート７を封止対象を被覆／埋設するように、封止対象に配置する。
　封止対象としては、例えば、半導体装置、ハードディスク、ＬＥＤ装置（テレビジョン、照明、ディスプレイなど）、ＥＬ装置（有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明など）、キャパシタ、バッテリー（リチウムイオンバッテリーなど）、パワーモジュール、表面弾性波（ＳＡＷ）フィルター、各種センサーデバイスなどが挙げられる。
　次いで、セパレータ９および基材８のうちの他方を封止シート７から引き剥がす。
　その後、封止シート７を加熱して、封止シート７を完全硬化（Ｃステージ化）させる。封止シート７を完全硬化させるための加熱条件としては、加熱温度が、例えば、１００℃以上、好ましくは、１２０℃以上であり、また、例えば、１８０℃以下、好ましくは、１６０℃以下でもある。また、加熱時間は、例えば、３０分間以上、好ましくは、６０分間以上であり、また、例えば、１２０分間以下、好ましくは、７０分間以下でもある。
　これによって、封止対象を封止シート７によって封止する。
　なお、Ｃステージの封止シート７の２５℃における引張弾性率は、例えば、０．１ＧＰａ以上、好ましくは、１ＧＭＰａ以上、より好ましくは、２ＧＰａ以上であり、また、例えば、２０ＧＰａ以下、好ましくは、８ＧＰａ以下、より好ましくは、５ＧＰａ以下でもある。Ｃステージの封止シート７の引張弾性率の測定方法は、後の実施例の評価において詳述される。
　Ｃステージの封止シート７の２５℃における引張弾性率が上記下限以上であれば、樹脂のダイシング性が優れるという利点があり、上記上限以下であれば、反りを低減できる利点がある。
　従来、粒子と樹脂成分とを含有する組成物から、封止シートを製造する方法が種々検討されている。
　例えば、下記の方法が提案されている（例えば、特開２０１１－３２４３４号公報参照）。
　すなわち、シリカ粉末と、エポキシ樹脂と、フェノール樹脂と、メチルエチルケトンとを分散混合した塗工用ワニスを調製し、続いて、塗工用ワニスをポリエステルフィルムの剥離処理面上に塗工し、乾燥することにより、シートをポリエステルフィルムの上に作製する。その後、それらを所定形状に切断加工して、複数枚のシートを用意し、続いて、複数枚のシートのそれぞれをポリエステルフィルムから剥離して、剥離した複数枚のシートを積層して、所定厚みの電子部品封止用シートを得ている。
　しかしながら、特許文献１に記載の方法では、複数枚のシートをポリエステルフィルムから毎回剥離し、続いて、それらを積層してシートを製造するため、製造工数が多く、そのため、製造効率が低いという不具合がある。
　また、特開２０１１－３２４３４号公報に記載の方法により得られるシートは、一辺が短尺の平板状シートとなる。そのような短尺のシートは、平板状シートのまま載置して保管すると保管スペースが多く必要となる上、運搬性の点でも不利である。
　しかしながら、この粒子含有ロール状シートでもあるロール状シート６０は、封止シート７がロール状に巻回されながら、粒子を高い配合割合で含有している。そのため、製造効率よく製造されながら、粒子が有する特定物性、具体的には、絶縁性および補強性を十分に発揮させ、さらに、保管スペースを低減することができ、運搬性に優れる。
　そして、ロール状シート６０の製造方法によれば、粒子および樹脂成分を含有する組成物Ｘを、ギヤ構造体４を用いて、その軸線方向Ａ１に変形させながら搬送させた後、軸線方向Ａ１に変形されたシート（組成物）を、シート調整部５において、支持ロール５１により基材８を介して支持して搬送させながら、突出部６３との隙間５０に通過させるので、粒子の配合割合が３０体積％を超過し、長尺な封止シート７を製造することができる。その結果、その後の巻取工程で、巻取ロール５３に容易に長尺な封止シート７を巻き取ることができるため、ロール状シート６０を得ることができる。
　また、混練物Ｙを、ギヤ構造体４を用いて変形させるので、粒子を、高い配合割合で樹脂成分中に含有させて、シート状に成形することができる。
　その結果、粒子が樹脂成分中に高い配合割合で分散されたロール状シート６０を製造することができる。
　また、一般に、封止シート７を利用するときには、個片状に用意した封止シート７をそれぞれ搬送したり、封止シート７を１個片ずつ封止対象に配置する作業が必要となる。そのため、タクトタイムが長く、さらには、封止シート７をトレイなどから取り出す際に封止シート７に傷をつけてしまうなどハンドリング性で不利となる場合がある。さらに、封止シート７を大量生産するために、多数のシート製造装置１を必要とする。
　これに対して、このシート製造装置１により得られるロール状シート６０は、ロール状で製造されるので、かかる封止シート７によって封止対象を連続して封止することができる。また、上記したハンドリング性を向上させることができ、必要とするシート製造装置１も少数でありながら、長尺状の封止シート７からロール状シート６０を大量に製造することができる。さらに、封止に要するコストを低減することができる。つまり、タクトタイムの短縮、ハンドリング性の向上、投資コスト低減を図ることができる。
　また、図１に示す製造装置によって製造されるロール状シート６０は、粒子および樹脂成分を含有する組成物からなる封止シート（層）１の厚み方向両面に、基材８およびセパレータ９を積層されているが、厚み方向一方面にのみ基材８またはセパレータ９を積層することもでき、また、両面に基材８またはセパレータ９を積層しない封止シート７（すなわち、粒子および樹脂成分を含有する組成物からなる封止シート７のみの単層）とすることもできる。
　次に、図９～図１１を参照して、本発明のシート製造装置の他の実施形態について説明する。なお、以降の各図において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
　図１の実施形態では、混練機２を、シート製造装置１の左側において、左右方向に延びるように配置しているが、例えば、図９に示すように、シート製造装置１の後側において、前後方向に延びるように配置することもできる。
　図９の実施形態では、シリンダ７０は、図１０に示すように、前後方向に延びるように形成されている。
　導入口１４は、シリンダ７０の後端部の上壁を貫通して、上方に開口するように形成されている。
　吐出口１５は、図９および図１０（図１０においては破線）に示すように、シリンダ７０の前端部の右壁を貫通して、右方に開口するように形成されており、左右方向に延びる連結管１７と連続するように配置されている。
　図１０に示すように、混練軸１３は、１つの駆動軸８ａと、複数（４つ）のフィードスクリュー部９ａと、複数（３つ）のリバーススクリュー部１０ａと、複数（３つ）のパドル部１１ａと、１つのパイプ部１２ａとを備えている。
　具体的には、図３の実施形態の混練軸１３では、２つのリバーススクリュー部１０ａに対して、図９の実施形態の混練軸１３は、リバーススクリュー部１０ａをさらに１つ多く備えており、そのリバーススクリュー部１０ａは、図１０および図１１に示すように、パイプ部１２ａの前側に、パイプ部１２ａと隣接配置されている。
　すなわち、複数（３つ）のリバーススクリュー部１０ａが、第１リバース部３０ａ、第２リバース部３１ａおよび第３リバース部３２ａから形成され、それらは、混練軸１３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されており、第３リバース部３２ａは、吐出口１５側の前端部に配置されている。
　第３リバース部３２ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、他のリバース部と比較して最も長く形成されている。その駆動軸８ａの軸線方向長さは、第１フィード部２３ａの略１／４である。
　パイプ部１２ａは、第４フィード部２６ａと第３リバース部３２ａとの間に形成され、左右方向に投影したときに、吐出口１５を含むように配置されている。
　なお、図１０に示す混練機２を、図９の仮想線に示すように、混練軸１３の軸線方向と供給スクリュー２２の軸線方向とが平行となるように、連結管１７を介して、供給部３の後側に配置することもできる。
　これによっても、上記した図４の実施形態と同様に、混練物Ｙ中の気孔の発生を抑制することができる。
　また、本発明において、シートは、テープまたはフィルムの概念を含む。
　本発明は、上記した実施形態を複数組み合わせることができる。
　以下に示す実施例および比較例の数値は、上記の実施形態において記載される数値（すなわち、上限値または下限値）に代替することができる。
　　実施例１
　エポキシ樹脂３３８．３質量部、硬化剤３５７．８質量部、充填剤（粒子）８８００質量部、エラストマー３０３．５質量および難燃剤１７８．５質量部を配合して攪拌して、半固形状の混合物（組成物Ｘ）を調製した。粒子の配合割合は、７８．８体積％であった。
　別途、図１の装置構成を有するシート製造装置１を用意した。具体的な寸法および条件は下記の通りである。
　押出機２：押出速度４２ｍＬ／分、温度１２０℃
　供給部３：供給スクリュー２２は二軸スクリュー、回転軸方向の長さ（ＷＯ）５００ｍｍ、供給速度４２ｍＬ／分、スクリュー回転数５ｒｐｍ、温度９０℃
　ギヤ構造体４：歯たけ８．８ｍｍ、斜歯３５の傾斜角（回転軸方向（Ａ１）に対して）１７．７度、ピッチ間隔１８．８４ｍｍ、ギヤ３２の回転軸線方向（Ａ１）の長さ（Ｗ２）５００ｍｍ、第１ケーシング２１の幅（Ｗ０）５００．２ｍｍ、ギヤ径（外径）４２ｍｍ、ギヤ回転数０．１５ｒｐｍ、温度９０℃
　シート調整部５：隙間５０の前後方向距離（Ｌ１）：２００μｍ、塗工速度０．０５（ｍ／ｍｉｎ）、温度８０℃
　巻取部６：巻取ロール５３の直径（外径）：２００ｍｍ
　基材８：ＰＥＴ、厚み３８μｍ
　セパレータ９：ＰＥＴ、厚み３８μｍ
　次いで、上記条件にて、シート製造装置１を作動させ、巻取部６で、Ｂステージで厚み２００μｍの封止シート７を巻き取る（巻回する）ことにより、粒子含有ロール状シート６０を得た。
　配合した成分を以下に詳述する。
・エポキシ樹脂：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、商品名「ＹＳＬＶ－８０ＸＹ」、新日鐵化学社製、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ．、軟化点８０℃
・硬化剤：フェノール・アラルキル樹脂、商品名「ＭＥＨ７８５１ＳＳ」、明和化成社製、水酸基当量２０３ｇ／ｅｑ．、軟化点６７℃
・充填剤：粒子、無機充填剤（溶融シリカ）（ＦＢ－９４５４、球形状、密度２．２ｇ／ｃｍ３、電気化学工業社製）１００質量部に対して、シランカップリング剤（ＫＢＭ４０３、信越化学工業社製）０．１質量部を添加して、表面処理したもの。
・難燃剤：ホスファゼン誘導体、　商品名「ラビトル　ＦＰ－１００」、伏見製薬所社製
・エラストマー：スチレン・イソブチレンブロック共重合体、商品名「ＳＩＢＳＴＡＲ　０７２Ｔ」、カネカ社製
　　実施例２～１６
　シート調整部の設定条件を表１に記載の条件に変更した以外は、実施例１と同様にして、ロール状シート６０を得た。
　　実施例１７
　図１の装置構成を有するシート製造装置１に代えて、図９の装置構成を有するシート製造装置１を用意し、これを使用した以外は、実施例１と同様に処理して、粒子含有ロール状シート６０を得た。
　　比較例１
　（ロール塗工＋ラミネータ）
　実施例１と同様の配合処方で、各成分（粒子および樹脂成分）、さらに、ＭＥＫを配合して攪拌して、液状のワニス（組成物、固形分濃度５０質量％）を調製した。
　別途、ロール塗工機を用意した。
　次いで、ワニスをロール塗工機を用いて封止シートを製造した。
　具体的には、離型処理を施したＰＥＴフィルム上に、ロール塗工装置を用いて、溶媒乾燥後の封止シートの厚みが５０μｍになるように塗工ギャップを調整し、搬送速度１．０ｍ／ｍｉｎで塗工した。なお、乾燥炉は、乾燥温度が１２０℃、乾燥時間３分に設定した。
　得られた厚み５０μｍのシートを、ラミネータを用いて、温度９０℃にて、搬送速度１．０ｍ／ｍｉｎにて、厚み１００μｍの封止シートを形成した。
　その後、厚み１００μｍの封止シートを５枚用意して、それらを同様の条件にて貼り合せて（積層して）、厚み５００μｍの積層封止シートを得た。
　そして、この比較例１では、粒子の配合割合が高い割合（７８．８体積％）である所望厚み（５００μｍ）の積層封止シートを得るために、複数の封止シート（５０μｍ、１００μｍ）を複数回にわたって積層する手間を生じた。
　（評価）
　・せん断応力
　せん断応力は、下記に従い、算出した。
　測定計器名　ＣＡＰＩＬＯＧＲＲＡＰＨ・Ｅ　３Ｂ（東洋精機製作所社製）を用いてキャピラリー長：１０ｍｍ、キャピラリー径：１．０ｍｍ、にてピストンスピードを０．５、１．０、２．０、５．０、７．０、１０．０ｍｍ／ｍｉｎで押し込んだときの荷重からせん断応力を算出し、さらにキャピラリー径およびピストンスピードからせん断速度を算出して、せん断速度－せん断応力のグラフを作成した。グラフで得られた曲線を式化し、評価時のＧＡＰ（隙間）、塗工速度から算出したせん断速度をその式に当てはめ、各せん断速度におけるせん断応力を算出した。　
・せん断応速度
　せん断応速度は、下記に従い、算出した。
　せん断速度（１／ｓ）＝ＧＡＰ（ｍｍ）／塗工速度（ｍｍ／ｓ）
　・塗工性
　塗工幅５００ｍｍに対し、塗工できた領域が、約１００％であった場合を○、９９～５０％であった場合を△、５０％未満であった場合を×とした。この結果を表１に示す。
　・ロール形状
　シートがロール状であった場合を○、シートに割れまたは欠損が発生した場合を×と評価した。この結果を表１に示す。
　・　実施例１および実施例１７の封止試験
　実施例１および実施例１７のそれぞれの粒子含有ロール状シート６０から封止シート７を引き出し、かかる封止シート７を封止対象であるフリップチップ型デバイスを実装するＦＲ－４基板（Ｆｌａｍｅ　Ｒｅｔａｒｄａｎｔ　Ｔｙｐｅ　４、サイズ１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×０．５ｍｍ）の上に、フリップチップ型デバイスを被覆および埋設するように、配置した。
　その後、それらを１５０℃で６０分間加熱することにより、封止シート７を完全硬化させた。これにより、フリップチップ型デバイスを封止シート７によって被覆した。
　・　比較例１の封止試験
　比較例１の積層封止シートを封止対象であるフリップチップ型デバイスを実装するＦＲ－４基板（Ｆｌａｍｅ　Ｒｅｔａｒｄａｎｔ　Ｔｙｐｅ　４、サイズ１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×０．５ｍｍ）の上に、フリップチップ型デバイスを被覆および埋設するように、配置した。
　その後、それらを１５０℃で６０分間加熱することにより、封止シート７を完全硬化させた。これにより、フリップチップ型デバイスを積層封止シートによって被覆した。
　・　引張弾性率の測定
　実施例１および実施例１７の粒子含有ロール状シートからＢステージの封止シートを引き出し、その２５℃における引張弾性率をＤＭＡ法（測定周波数１Ｈｚにおける昇温速度１０℃／分での貯蔵弾性率値の算出）によって求めた。続いて、かかるＢステージの封止シートを１５０℃で６０分間加熱して、完全硬化（Ｃステージ化）した封止シートの２５℃における引張弾性率をＤＭＡ法（測定周波数１Ｈｚにおける昇温速度１０℃／分での貯蔵弾性率値の算出）によって求めた。
　その結果、実施例１、実施例１７および比較例１のいずれのＢステージの封止シートも、３ＧＰａであり、Ｃステージの封止シートで、４ＧＰａであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　なお、上記発明は、本発明の例示の実施形態として提供したが、これは単なる例示に過ぎず、限定的に解釈してはならない。当該技術分野の当業者によって明らかな本発明の変形例は、後記特許請求の範囲に含まれるものである。
　ロール状シートは、半導体装置、ハードディスク、ＬＥＤ装置（テレビジョン、照明、ディスプレイなど）、ＥＬ装置（有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明など）、キャパシタ、バッテリー（リチウムイオンバッテリーなど）、パワーモジュール、表面弾性波（ＳＡＷ）フィルター、各種センサーデバイスなどを封止する粒子含有ロール状シートとして用いられる。

Claims (9)

  1. 　粒子および樹脂成分を含有し、
    　前記粒子の配合割合が、３０体積％を超過し、
    　ロール状に巻回されていることを特徴とする、ロール状シート。
  2. 　前記粒子と前記樹脂成分とを含有する組成物を、１対のギヤを備えるギヤ構造体を用いて、前記ギヤの回転軸線方向に変形させながら搬送させる変形搬送工程、および、前記変形搬送工程の後に、前記組成物を、移動支持体により支持して搬送させながら、前記移動支持体と、前記移動支持体に対して隙間が設けられるように対向配置されるドクターとの前記隙間に通過させる隙間通過工程により製造されることを特徴とする、請求項１に記載のロール状シート。
  3. 　前記隙間通過工程において通過される前記組成物が、５０～２５０℃の温度領域で５．０×１０４Ｐａ以下となるせん断応力を有することを特徴とする、請求項２に記載のロール状シート。
  4. 　幅が２００ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載のロール状シート。
  5. 　前記ロール状シートは、粒子含有ロール状シートであり、
    　前記樹脂成分は、エポキシ樹脂組成物および／またはフェノール樹脂を含有することを特徴とする、請求項１に記載のロール状シート。
  6. 　幅が２００ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項５に記載のロール状シート。
  7. 　前記粒子の最大長さの平均値が、０．１μｍ以上１０００μｍ以下であることを特徴とする、請求項５に記載のロール状シート。
  8. 　２５℃における引張弾性率が、０．１ＧＰａ以上２０ＧＰａ以下であることを特徴とする、請求項５に記載のロール状シート。
  9. 　前記封止シートの厚みが１００μｍ以上であることを特徴とする、請求項５に記載のロール状シート。
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