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TWI488938B - Adhesive tape - Google Patents

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TWI488938B
TWI488938B TW102108350A TW102108350A TWI488938B TW I488938 B TWI488938 B TW I488938B TW 102108350 A TW102108350 A TW 102108350A TW 102108350 A TW102108350 A TW 102108350A TW I488938 B TWI488938 B TW I488938B
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TW
Taiwan
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adhesive
acrylic
weight
adhesive tape
aqueous battery
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Application number
TW102108350A
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English (en)
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TW201343865A (zh
Inventor
Shigeki Kawabe
Yuichi Takamura
Hiroomi Hanai
Original Assignee
Nitto Denko Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nitto Denko Corp filed Critical Nitto Denko Corp
Publication of TW201343865A publication Critical patent/TW201343865A/zh
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Description

黏著帶
本發明係關於一種於非水系電池內部環境下可保持優異之接著性之黏著帶。
於鋰離子電池等封入有電解液之電池中，為改善電極裝入電池殼體內之適應性、及防止由存在於極板上之毛刺等貫穿隔片(separator)而引起的電極間之短路而使用黏著帶。
作為此種黏著帶，多利用使用有丙烯酸系黏著劑或天然橡膠系黏著劑之黏著帶(專利文獻1等)。然而，上述黏著帶存在如下情形：於非水系電池內部環境下接著力降低而自電池構成構件剝落，從而無法維持電極間之短路防止效果。
另一方面，廣為人知之丙烯酸胺基甲酸酯系樹脂雖對被黏著體表面之凹凸之形狀追隨性優異，但由於玻璃轉移溫度(Tg)較高，故而於常溫下無法獲得接著性(專利文獻2、3)。
先前技術文獻 專利文獻
[專利文獻1]：日本專利特開2010-55790號公報
[專利文獻2]：日本專利特開2000-248238號公報
[專利文獻3]：日本專利特開2004-10661號公報
因此，本發明之目的在於提供一種黏著帶，其於常溫下可容易地貼合於電池構成構件，且於非水系電池內部環境下可保持優異之接著性。
本發明者等人為解決上述課題而進行努力研究，結果發現，包含由至少含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物，且含酸基之單體相對於構成丙烯酸系黏著劑的全部單體成分之比率為0.5重量%以上之丙烯酸系黏著劑所構成之黏著劑層的黏著帶具有丙烯酸胺基甲酸酯特有之形狀追隨性，並且具有上述含酸基之單體之酸基對玻璃或金屬等無機材料之接著力，藉此於常溫下可發揮對電池構成構件極其優異之接著力，且於非水系電池內部環境下(即於高溫多濕環境下)亦不會失去上述優異之接著力，且密接於被黏著體上而不剝落。本發明係基於該等見解而完成者。
即，本發明提供一種黏著帶，其於基材之至少一面上包含含有下述丙烯酸系黏著劑之黏著劑層。
丙烯酸系黏著劑：至少含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物，且含酸基之單體相對於構成丙烯酸系黏著劑的全部單體成分之比率為0.5重量%以上。
上述丙烯酸系黏著劑較佳為含有：(1)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B1)，其係藉由將聚異氰酸酯混合至使至少含有含酸基之單體與含羥基之單體的單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A1)中並使其反應而獲得；或(2)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B2)，其係藉由將聚異氰酸酯混合至使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A2)與使至少含有含酸基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A3)的混合物中並使其反應而獲得；或 (3)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B3)，其係藉由將聚異氰酸酯混合至使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A2)與含酸基之聚合物(C1)的混合物中並使其反應而獲得。
作為上述丙烯酸系黏著劑之玻璃轉移溫度(Tg)，較佳為25℃以下。
作為構成丙烯酸系黏著劑之單體成分，較佳為進而含有含碳數4以上之烷基之單體。
作為基材，較佳為由選自聚丙烯、聚對苯二甲酸乙二酯、聚苯硫醚、聚醯亞胺、及聚醚醯亞胺中之素材構成之塑膠系基材。
又，本發明提供一種貼合上述黏著帶而獲得之非水系電池。
本發明之黏著帶由於在常溫下具有優異之接著性，故而可容易地貼合於電池構成構件。並且，於非水系電池內部環境下亦可發揮並長期維持對被黏著體表面之優異之密接性及接著性。因此，為防止由異物或毛刺等所導致之隔片之貫穿、或改善電極裝入電池殼體內之適應性(例如，為使捲繞型電池之卷末部停止捲繞、及防止活性物質之剝落)，可在貼合於非水系電池內部而使用之用途中較佳地使用本發明之黏著帶。
1‧‧‧基材
2、21、22‧‧‧黏著劑層
3、31、32‧‧‧黏著帶
4‧‧‧電極端子
5‧‧‧正極板
6‧‧‧負極板
7‧‧‧隔片
8‧‧‧活性物質
9‧‧‧鋁箔
10A‧‧‧黏著帶剝落部分
10B‧‧‧黏著帶密接部分
11‧‧‧剝落部分之最大長度
圖1係表示本發明之黏著帶之一例的概略剖面圖。
圖2係表示本發明之黏著帶之其他一例的概略剖面圖。
圖3係表示鋰離子電池中的本發明之黏著帶之使用例的概略圖，圖(3-1)為使用前之圖，圖(3-2)為將本發明之黏著帶貼合於極板等上之圖，圖(3-3)為對極板進行捲繞並使用本發明之黏著帶停止捲繞之圖。
圖4係對於使黏著帶貼合於鋁箔上，並使其浸漬於電解液(碳酸乙 二酯/碳酸二乙酯=1/1[V/V])中，於60℃下靜置24小時後之黏著帶，表示黏著帶之剝落量之測定方法的概略圖。
以下，視需要一面參照圖式一面對本發明之實施形態進行詳細說明。
本發明之黏著帶係於基材之至少一面上包含含有下述丙烯酸系黏著劑之黏著劑層。
丙烯酸系黏著劑：至少含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物，且含酸基之單體相對於構成丙烯酸系黏著劑的全部單體成分之比率為0.5重量%以上。
[黏著劑層]
於本發明之黏著劑層中，至少含有如下之丙烯酸系黏著劑，即，至少含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物，且含酸基之單體相對於構成丙烯酸系黏著劑的全部單體成分之比率為0.5重量%以上。
於上述丙烯酸系黏著劑中，例如含有：藉由將聚異氰酸酯混合至同時含有酸基與羥基之丙烯酸系聚合物中並使其反應而獲得之丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(共聚合型)、及/或藉由將聚異氰酸酯混合至含酸基之丙烯酸系(或非丙烯酸系)聚合物與含羥基之丙烯酸系聚合物的混合物中並使其反應而獲得之丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(混合型)等。
作為本發明之丙烯酸系黏著劑，較佳為含有選自下述丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B1)~(B3)中之至少1種。
(1)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B1)，其係藉由將聚異氰酸酯混合至使至少含有含酸基之單體與含羥基之單體的單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A1)中並使其反應而獲得；(2)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B2)，其係藉由將聚異氰酸酯混合至使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物 (A2)與使至少含有含酸基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A3)的混合物中並使其反應而獲得；(3)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B3)，其係藉由將聚異氰酸酯混合至使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A2)與含酸基之聚合物(C1)的混合物中並使其反應而獲得。
作為上述單體成分之聚合方法，可為交替共聚合、無規共聚合、嵌段共聚合、及接枝共聚合等之任一者。
作為上述含酸基之單體，例如可列舉：(甲基)丙烯酸、伊康酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、丁烯酸、異丁烯酸、順丁烯二酸酐、伊康酸酐等含羧基之單體。該等可單獨使用或組合2種以上使用。作為本發明中之含酸基之單體，其中就容易與丙烯酸系單體共聚合之方面而言，較佳為(甲基)丙烯酸。再者，本說明書中所謂之「(甲基)丙烯酸」係指「丙烯酸」及/或「甲基丙烯酸」。
於共聚合型之情形時，上述含酸基之單體之含量相對於構成丙烯酸系黏著劑的單體成分總量(100重量%)為0.5重量%以上，較佳為0.5~20重量%，特佳為1~10重量%，最佳為3~8重量%。又，於混合型之情形時，相對於構成丙烯酸系黏著劑之單體成分總量(100重量%)為0.5重量%以上，較佳為0.5~10重量%，最佳為0.5重量%以上且未達3重量%。若含酸基之單體之含量未達上述範圍，則有對玻璃或金屬等無機材料之接著性降低，從而對電池構成構件之接著性降低之傾向。另一方面，若含酸基之單體之含量超出上述範圍，則有發生稠化或凝膠化，生產性降低之傾向。又，有金屬被黏著體之腐蝕性增加，實用特性降低之傾向。再者，由於含酸基之單體具有作為觸媒之作用，故若於上述範圍內含有含酸基之單體，則無需添加通常用作反應觸媒之二丁基二月桂酸錫等金屬化合物或胺化合物。因此，可解決由該等引起之滲出或逸氣所導致之污染、臭氣、著色等問題，從而可 形成透明性優異之黏著劑層。
作為上述含羥基之單體，例如可列舉：(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯等(甲基)丙烯酸羥基烷基酯；以及乙烯醇、烯丙醇等。該等可單獨使用或組合2種以上使用。於本發明中，其中就容易與丙烯酸系單體共聚合之方面而言，較佳為(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯。
於共聚合型之情形時，上述含羥基之單體之含量相對於構成丙烯酸系黏著劑的單體成分總量(100重量%)，例如為0.01~5重量%左右，較佳為0.02~2重量%，特佳為0.05~1.5重量%。又，於混合型之情形時，相對於構成丙烯酸系黏著劑之單體成分總量(100重量%)，例如為0.01~5重量%左右，較佳為0.1~5重量%，特佳為2~5重量%。若含羥基之單體之含量未達上述範圍，則有難以充分地形成胺基甲酸酯鍵，形狀追隨性降低之傾向。另一方面，若含羥基之單體之含量超出上述範圍，則有黏著劑層之親水性變高，於電解液中黏著力容易降低之傾向。
於構成本發明之丙烯酸系黏著劑之單體成分中，除上述含酸基之單體與含羥基之單體以外亦可含有其他單體成分。於本發明中，其中含有含烷基之單體(尤其是碳數為4以上之含烷基之單體)就可提高疏水性，且可於電解液中發揮更優異之接著性之方面而言較佳。作為上述含烷基之單體，例如可列舉：(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸 十二烷基酯、(甲基)丙烯酸十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸十九烷基酯、(甲基)丙烯酸二十烷基酯等具有烷基之碳數為4以上(例如4~20左右)之直鏈狀或支鏈狀之烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯等。該等可單獨使用或組合2種以上使用。
於上述中，較佳為具有碳數為4~12(較佳為4~10、特佳為4~8)之直鏈狀或支鏈狀之烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯，特佳為丙烯酸2-乙基己酯(2EHA，2-Ethylhexyl Acrylate)、丙烯酸正丁酯(BA，Butyl Acrylate)。
於共聚合型之情形時，上述含烷基之單體之含量相對於構成丙烯酸系黏著劑的單體成分總量(100重量%)，例如為50~97重量%左右，較佳為70~97重量%，特佳為85~97重量%，最佳為90~97重量%。又，於混合型之情形時，相對於構成丙烯酸系黏著劑之單體成分總量(100重量%)，例如為50~97重量%左右，較佳為70~97重量%，特佳為85~97重量%，最佳為90~97重量%。
於構成本發明之丙烯酸系黏著劑之單體成分中，除上述單體成分以外，亦可進而含有其他單體成分。作為其他單體成分，例如可列舉：乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、乙烯醚、苯乙烯、(甲基)丙烯腈等含乙烯基之單體；(甲基)丙烯醯胺等含醯胺基之單體；N-甲基(甲基)丙烯醯胺、N-乙基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、N-第三丁基(甲基)丙烯醯胺、N-羥甲基(甲基)丙烯醯胺、N-甲氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、N-乙氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、N-丁氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、N-辛基丙烯醯胺、N-羥基乙基丙烯醯胺等含N-取代醯胺基之單體；(甲基)丙烯酸胺基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基胺基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基胺基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基胺基丙酯、(甲基)丙 烯酸第三丁基胺基乙酯等含胺基之單體；(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、(甲基)丙烯酸甲基縮水甘油酯等含縮水甘油基之單體等。
作為上述其他單體成分之含量，相對於構成丙烯酸系黏著劑之單體成分總量(100重量%)，例如較佳為未達20重量%，特佳為10重量%以下，最佳為7重量%以下(例如1.0~6重量%，較佳為3.0~5.5重量%，特佳為3.5~5.3重量%)。
作為使至少含有含酸基之單體與含羥基之單體的單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A1)，例如可列舉使至少1種具有碳數為4~12之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯、上述含酸基之單體之至少1種、及上述含羥基之單體之至少1種進行聚合而獲得的聚合物等。作為本發明中之丙烯酸系聚合物(A1)，其中就成本較低且容易聚合之方面而言，較佳為具有碳數為4~12(較佳為4~10、特佳為4~8)之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸/(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯共聚物、及具有碳數為4~12(較佳為4~10、特佳為4~8)之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸/(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯共聚物。
作為使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A2)，例如可列舉使至少1種具有碳數為4~12之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯與上述含羥基之單體之至少1種進行聚合而獲得的聚合物等。作為本發明中之丙烯酸系聚合物(A2)，其中就成本較低且容易聚合之方面而言，較佳為具有碳數為4~12(較佳為4~10、特佳為4~8)之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯共聚物、及具有碳數為4~12(較佳為4~10、特佳為4~8)之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯共聚物。
作為使至少含有含酸基之單體之單體成分聚合而獲得之丙烯酸系聚合物(A3)，例如可列舉使至少1種具有碳數為4~12之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯與上述含酸基之單體之至少1種進行聚合而獲得的聚 合物等。作為本發明中之丙烯酸系聚合物(A3)，其中就與丙烯酸系聚合物(A2)之相溶性優異之方面而言，較佳為具有碳數為4~12(較佳為4~10、特佳為4~8)之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸共聚物。
作為含酸基之聚合物(C1)，例如可列舉：順丁烯二酸(酐)改性聚烯烴、順丁烯二酸(酐)改性苯乙烯-烯烴共聚物(例如SEBS(Styrene-Ethylene-Butadiene-Styrene，苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯)、SEPS(Styrene-Ethylene-Propylene-Styrene，苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯)、SEEPS(Styrene-Ethylene-Ethylene/Propylene-Styrene，苯乙烯-[乙烯-(乙烯-丙烯)]-苯乙烯)、SBS(Styrene-Butadiene-Styrene，苯乙烯-丁二烯-苯乙烯)等)等含酸基之非丙烯酸系聚合物等。該等可單獨使用或組合2種以上使用。再者，本說明書中所謂之「順丁烯二酸(酐)」係指「順丁烯二酸酐」及/或「順丁烯二酸」。
丙烯酸系聚合物(A1)~(A3)及含酸基之聚合物(C1)可利用公知或慣用之聚合方法使單體成分聚合而製備，例如可列舉：溶液聚合方法、乳化聚合方法、塊狀聚合法或利用活性能量線照射之聚合方法(活性能量線聚合方法)、及於觸媒存在下之加壓聚合方法等。於上述中，較佳為溶液聚合方法、活性能量線聚合方法、或加壓聚合方法。
於上述溶液聚合時，可使用各種一般之溶劑。作為此種溶劑，例如可列舉：乙酸乙酯、乙酸正丁酯等酯類；甲苯、苯等芳香族烴類；正己烷、正庚烷等脂肪族烴類；環己烷、甲基環己烷等脂環式烴類；甲基乙基酮、甲基異丁基酮等酮類等有機溶劑。溶劑可單獨使用或組合2種以上使用。
於使上述單體成分聚合時，可使用聚合起始劑。作為上述聚合起始劑，並無特別限定，可自公知或慣用者中適當選擇而使用，例如可列舉：2,2'-偶氮雙異丁腈、2,2'-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊 腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、2,2'-偶氮雙(2-甲基丁腈)、1,1'-偶氮雙(環己烷-1-甲腈)、2,2'-偶氮雙(2,4,4-三甲基戊烷)、2,2'-偶氮雙(2-甲基丙酸)二甲酯等偶氮系聚合起始劑；過氧化苯甲醯、氫過氧化第三丁基、過氧化二-第三丁基、過氧化苯甲酸第三丁酯、過氧化二異丙苯、1,1-雙(第三丁基過氧基)-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-雙(第三丁基過氧基)環十二烷等過氧化物系聚合起始劑等油溶性聚合起始劑等。該等可單獨使用或組合2種以上使用。作為聚合起始劑之使用量，並無特別限定，只要為先前可用作聚合起始劑之範圍即可。
作為上述丙烯酸系聚合物(A1)~(A3)之重量平均分子量(Mw)，較佳為例如1萬~300萬左右，其中就難以於電解液中溶出，可抑制電解液之劣化之方面而言，較佳為10萬~300萬左右。若丙烯酸系聚合物(A1)~(A3)之重量平均分子量(Mw)未達上述範圍，則有如下傾向：凝聚力較差，於在電池內部使用之情形等、施加較高壓力之環境下，黏著劑層發生變形而容易自基材滲出糊，從而容易於電解液中溶出而成為電解液之劣化之原因。另一方面，若丙烯酸系聚合物(A1)~(A3)之重量平均分子量(Mw)超出上述範圍，則有黏著劑層變得過硬而接著力降低之傾向。丙烯酸系聚合物(A1)~(A3)之重量平均分子量可藉由調節聚合時之溫度或時間、單體濃度等而控制。
作為上述含酸基之聚合物(C1)之重量平均分子量(Mw)，較佳為例如1萬~50萬左右，其中就與丙烯酸系聚合物(A2)之相溶性之方面而言，較佳為1萬~25萬左右。若含酸基之聚合物(C1)之重量平均分子量(Mw)未達上述範圍，則有耐電解液性降低之傾向。另一方面，若含酸基之聚合物(C1)之重量平均分子量(Mw)超出上述範圍，則有對丙烯酸系聚合物(A2)之相溶性降低，物性之穩定性降低之傾向。含酸基之聚合物(C1)之重量平均分子量可藉由調節聚合時之溫度或時間、單體濃度等而控制。
再者，本發明中之重量平均分子量係以標準聚苯乙烯作為基準，於下述條件下利用凝膠滲透層析法(GPC，Gel Permeation Chromatography)而測定出之值。
測定條件
裝置：商品名「HLC-8120GPC」(TOSHO股份有限公司製造)
管柱：TSKgel Super HZM-H/HZ4000/HZ3000/HZ2000
管柱尺寸：6.0 mmI.D.×150 mm
溶離液：四氫呋喃
檢測器：RI(Refractive Index Detector，折射率檢測器)
於本發明之形成黏著劑層之黏著劑中，與選自上述丙烯酸系聚合物(A1)~(A3)及含酸基之聚合物(C1)中之聚合物一起含有聚異氰酸酯。若混合聚異氰酸酯，則丙烯酸系聚合物(A1)及/或(A2)之羥基與聚異氰酸酯之異氰酸酯基進行反應而形成胺基甲酸酯鍵，從而可形成具有優異之形狀追隨性、及對被黏著體表面之密接性之黏著劑層。
作為聚異氰酸酯，例如可列舉：異氰尿酸酯型聚異氰酸酯[例如IPDI(Isophorone Diisocyanate，異佛爾酮二異氰酸酯)異氰尿酸酯、HDI(Hexamethylene Diisocyanate，六亞甲基二異氰酸酯)異氰尿酸酯等]、加成物型聚異氰酸酯[例如TDI(Tolylene Diisocyanate，甲苯二異氰酸酯)之三羥甲基丙烷加成物、六亞甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物、苯二亞甲基二異氰酸酯(XDI，Xylylene Diisocyanate)之三羥甲基丙烷加成物等、IPDI(異佛爾酮二異氰酸酯)之三羥甲基丙烷加成物等]、縮二脲型聚異氰酸酯[例如HDI(六亞甲基二異氰酸酯)等]等由脂肪族及/或脂環族之二異氰酸酯獲得之聚異氰酸酯等。該等可單獨使用或組合2種以上使用。
於本發明中，例如可使用商品名為「Coronate L」(TDI之三羥甲基丙烷加成物)、「Coronate HL」(HDI之三羥甲基丙烷加成物)、 「Coronate HX」(HDI異氰尿酸酯)(以上由日本聚氨酯工業股份有限公司製造)、商品名為「Takenate D110N」(XDI之三羥甲基丙烷加成物)(三井武田化學股份有限公司製造)、商品名為「多耐德(Duranate)MHG-80B」(HDI異氰尿酸酯)、「多耐德MFA-75B」(HDI異氰尿酸酯)(以上由旭化成化學股份有限公司製造)等市售商品。於本發明中，其中就與丙烯酸系聚合物之官能基的反應性優異之方面而言，較佳為使用TDI或XDI之三羥甲基丙烷加成物等加成物型聚異氰酸酯。
作為聚異氰酸酯之使用量，相對於上述丙烯酸系聚合物(A1)100重量份，例如為0.5~20重量份左右，較佳為0.5~10重量份，特佳為1~5重量份。又，相對於上述丙烯酸系聚合物(A2)100重量份，例如為1~20重量份左右，較佳為2~10重量份，特佳為2~5重量份。藉由在上述範圍內使用聚異氰酸酯，可使黏著劑層一面維持透明性，一面被賦予優異之形狀追隨性及對被黏著體表面之密接性。
作為本發明之丙烯酸系黏著劑之玻璃轉移溫度(Tg)，就可賦予黏著帶優異之接著力之方面而言，較佳為25℃以下，特佳為-75~10℃，最佳為-75~0℃。丙烯酸系黏著劑之玻璃轉移溫度(Tg)例如可藉由調節丙烯酸系聚合物之主鏈之結構、或側鏈之烷基鏈之結構及長度而控制。再者，本發明中之丙烯酸系黏著劑之玻璃轉移溫度(Tg)係藉由示差掃描熱量測定(DSC，Differential Scanning Calorimetry)或動態黏彈性測定而求出。
再者，於本發明中，於下述條件下使用動態黏彈性測定裝置(商品名「ARES」，Rheometrics公司製造)測定損失彈性模數G"之溫度依存性，且將所獲得之G"曲線成為最大之溫度設為玻璃轉移溫度(Tg)(℃)。
測定：剪切模式
溫度範圍：-70℃~150℃
升溫速度：5℃/min
頻率：1 Hz
作為形成黏著劑層之黏著劑中的上述丙烯酸系黏著劑之含量，為固形物成分總量(100重量%)之60~100重量%左右，較佳為80~100重量%。若上述丙烯酸系黏著劑之含量未達上述範圍，則有接著性及形狀追隨性降低之傾向。
於本發明之形成黏著劑層之黏著劑中，除上述以外，亦可含有例如黏著賦予劑、軟化劑、塑化劑、填充劑、抗氧化劑等。
作為上述黏著賦予劑，例如可列舉：松香樹脂及其衍生物、聚萜烯樹脂、萜酚樹脂、薰草咔-茚樹脂、石油系樹脂、苯乙烯系樹脂、二甲苯系樹脂等。
作為上述軟化劑，例如可列舉：液狀聚醚、二醇酯、液狀聚萜烯、液狀聚丙烯酸酯、鄰苯二甲酸酯、偏苯三甲酸酯等。
作為黏著劑層之形成方法，可採用公知慣用之方法，例如可列舉如下方法等：將聚異氰酸酯及視需要而使用之添加劑混合至上述丙烯酸系聚合物(A1)、或丙烯酸系聚合物(A2)及(A3)、或丙烯酸系聚合物(A2)與含酸基之聚合物(C1)中而製備黏著劑，並將該黏著劑塗佈至基材上或適當之隔片(剝離紙等)上，其後對其進行乾燥。於製備黏著劑時，視需要亦可使用溶劑(例如甲苯、二甲苯、乙酸乙酯、甲基乙基酮等)而調節黏度。
若將上述黏著劑塗佈至基材上或適當之隔片(剝離紙等)上，則丙烯酸系聚合物之羥基與聚異氰酸酯之異氰酸酯基迅速進行反應而形成丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(藉由胺基甲酸酯鍵而交聯之結構體)。因此，形成具有優異之形狀追隨性之黏著劑層。
本發明中之黏著劑層之厚度例如為1~45 μm(較佳為1~40 μm， 特佳為1~30 μm，進而較佳為3~20 μm，最佳為5~15 μm)。若黏著劑層之厚度未達上述範圍，則有接著性變得不充分，而難以用於貼合於電池內部而防止電極間之短路之目的之情形。另一方面，若黏著劑層之厚度超出上述範圍，則有容易發生黏著劑層之變形、或糊自基材之滲出，作業性降低，容易引起電解質之劣化之情形。又，有於電池內所占之體積變得過大，難以實現電池之高容量化之傾向。
[基材]
作為基材，並無特別限定，可使用各種基材，例如可使用布、不織布、毛氈、網狀物等纖維系基材；各種紙等紙系基材；金屬箔、金屬板等金屬系基材；各種樹脂之膜或片材等塑膠系基材；橡膠片材等橡膠系基材；發泡片材等發泡體、或該等之積層體等適當之薄片體。於本發明中，其中較佳為使用塑膠系基材。
作為上述塑膠系基材之材質或素材，例如可列舉：聚酯(聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸丁二酯等)、聚烯烴(聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等)、聚乙烯醇、聚偏二氯乙烯、聚氯乙烯、氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚乙酸乙烯酯、聚醯胺、聚醯亞胺、纖維素類、氟系樹脂、聚醚、聚醚醯胺、聚醚醯亞胺、聚苯硫醚、聚苯乙烯系樹脂(聚苯乙烯等)、聚碳酸酯、聚醚碸等。
塑膠系基材之材質或素材可根據本發明之黏著帶所要求之特性適當選擇而使用。於要求強韌性之情形時，較佳為使用聚烯烴(尤其是聚丙烯)、聚酯(尤其是聚對苯二甲酸乙二酯)等，於要求耐熱性之情形時，較佳為聚苯硫醚、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺。再者，基材可具有單層之形態，又，亦可具有複層之形態。
又，於基材之表面上，為提高與黏著劑層之密接性，視需要亦可實施慣用之表面處理(例如藉由鉻酸處理、臭氧暴露、火焰暴露、 高壓電擊暴露、離子化放射線處理等化學或物理方法之氧化處理等)。
作為基材之厚度，並無特別限定，例如為8~100 μm左右，較佳為10~50 μm，特佳為10~30 μm。若基材之厚度未達上述範圍，則有黏著帶之強度變得過低，有損實用性之虞。另一方面，若基材之厚度超出上述範圍，則有於電池內所占之體積變得過大，難以實現電池之高容量化之傾向。
[黏著帶]
本發明之黏著帶係於基材之至少一面上積層黏著劑層而獲得。圖1、2係表示本發明之黏著帶之一例的概略剖面圖。黏著帶31係於基材1之一面上設置有黏著劑層2，黏著帶32係於基材1之一面上設置有黏著劑層21，於另一面上設置有黏著劑層22。
作為本發明之黏著帶之形成方法，例如可列舉直接於基材上塗佈構成上述黏著劑層之黏著劑而形成黏著劑層之方法、或於適當之隔片(剝離紙等)上塗佈上述黏著劑而形成黏著劑層，並將該黏著劑層轉印(移著)於基材上而進行積層之方法等。於轉印之情形時，有於該黏著劑層與基材之界面上殘留空隙(void)之情形。於該情形時，藉由高壓釜處理等實施加溫加壓處理，可使空隙擴散而消除該空隙。
於上述黏著劑之塗佈中，可使用慣用之塗佈機(例如凹版輥式塗佈機、逆轉輥塗佈機、接觸輥塗佈機、浸漬輥塗佈機、棒式塗佈機、刀片塗佈機(knife coater)、噴塗機、缺角輪塗佈機(comma coater)、直接塗佈機(direct coater)等)。
又，本發明之黏著帶亦可利用對基材原料與構成上述黏著劑層之黏著劑進行熔融擠出使其一體化之方法而形成。於熔融擠出中，可使用膨脹法(inflation method)或T模法等任意之公知技術。又，於熔融擠出成型之後，亦可實施朝縱或橫方向之延伸(單軸延伸)處理、或朝 縱及橫方向之逐次或同時延伸(雙軸延伸)處理等。
又，於本發明之黏著帶中，就黏著劑層表面之保護、黏連防止之觀點等而言，可於黏著劑層表面上設置隔片(剝離襯墊)。隔片係於使本發明之黏著帶貼合於被黏著體時被剝離者，亦可未必設置。作為所使用之隔片，並無特別限定，可使用公知慣用之剝離紙等。例如可使用包含剝離層之基材(例如藉由聚矽氧系、長鏈烷基系、氟系、硫化鉬系等剝離劑進行表面處理之塑膠膜或紙等)；包含聚四氟乙烯、聚氯三氟乙烯、聚氟乙烯、聚偏二氟乙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、氯氟乙烯-偏二氟乙烯共聚物等氟系聚合物之低接著性基材；包含無極性聚合物(例如聚乙烯、聚丙烯等烯烴系樹脂等)之低接著性基材等。
於本發明之黏著帶為雙面黏著帶之情形時，可於本發明之黏著帶之兩個黏著劑層表面上設置上述隔片，亦可於一個黏著面上設置包含背面剝離層之隔片，藉由對片材進行捲繞而使隔片之背面剝離層與相反側之黏著劑層表面接觸。
本發明之黏著帶於常溫下具有優異之接著力，作為25℃下之對鋁箔之180°剝離黏著力，例如為0.1 N/10 mm以上，較佳為0.5~5 N/10 mm，特佳為1.2~5 N/10 mm，最佳為1.2~3 N/10 mm。再者，接著力可利用依據JIS Z0237(2000年度版)之方法而測定。
又，本發明之黏著帶於非水系電池內部環境下亦可保持優異之接著性，例如貼合於鋁箔之本發明之黏著帶即便於60℃之電解液(碳酸乙二酯/碳酸二乙酯=1/1[v/v])中浸漬24小時之後亦可維持完全密接於鋁箔之狀態之貼合，且不會於黏著帶端部產生剝落部分。由於本發明之黏著帶如上述般於非水系電池內部環境下具有優異之接著力，故而可將其貼合於鋰離子電池等電池內部，發揮防止短路之效果。
本發明之黏著帶較佳為用於鋰離子電池等封入有非水系電解液 之電池之製造中。
[非水系電池]
本發明之非水系電池係鋰離子電池等封入有非水系電解液之電池，且該電池係為防止由異物或毛刺等所導致之隔片之貫穿、或改善電極裝入電池殼體內之適應性(例如，為使捲繞型電池之卷末部停止捲繞、及防止活性物質之剝落)，將上述黏著帶貼合於電池構成構件上而獲得。
鋰離子電池等非水系電池具有於外裝盒中封入有如下物質之構造：使於正極芯體上塗佈有正極活性物質之正極板與於負極芯體上塗佈有負極活性物質之負極板隔著隔片相對向，且將該等捲繞為螺旋狀而獲得之捲繞型電極群；自正極板及負極板引出之電極端子；以及電解液；且該非水系電池例如可藉由將上述捲繞型電極群收納於外裝盒內，進而填充電解液，密封注液孔而製造。
作為上述電解液，並無特別限定，例如可列舉於碳酸丙二酯(PC，Propylene Carbonate)、碳酸乙二酯(EC，Ethylene Carbonate)等環狀碳酸酯與碳酸二甲酯(DMC，Dimethyl Carbonate)、碳酸乙基甲酯(EMC，Ethyl Methyl Carbonate)、碳酸二乙酯(DEC，Diethyl Carbonate)等鏈狀碳酸酯之混合溶劑中溶解作為電解質之LiPF6 等鋰鹽而成之電解液等。
作為本發明之黏著帶之貼合部位，只要可達成上述目的則並無特別限定，例如可列舉鋰離子電池之極板、電極端子、極板端部、隔片中之與極板端部接觸之部分、活性物質之端部、卷末部等(參照圖3)。
於本發明之非水系電池中，為防止於電池製造時由異物或毛刺等所導致之隔片之貫穿、或改善電極裝入電池殼體內之適應性，而將即便於高溫多濕環境下亦具有優異之接著力之上述黏著帶貼合於有可 能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位，因此該非水系電池可長時間發揮優異之電池特性。
實施例
以下，利用實施例對本發明進行更具體之說明，但本發明並非限定於該等實施例者。
實施例1
於丙烯酸正丁酯(BA)/丙烯酸(AA，Acrylic Acid)/丙烯酸2-羥基乙酯(HEA，2-HydroxyEthyl Acrylate)共聚物(100重量份/5重量份/0.07重量份，Mw：220萬)中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(1)。
以乾燥後之厚度成為10 μm之方式將所獲得之黏著劑(1)塗佈於基材(1)(聚丙烯膜，商品名「Torayfan」，東麗股份有限公司製造，厚度：20 μm)上，並對其進行乾燥而製作黏著帶(1)。
實施例2
於丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(100重量份/4重量份，Mw：55萬)75重量份中，添加(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份，Mw：130萬)25重量份，進而添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(2)。
除使用黏著劑(2)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(2)。
實施例3
於丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(100重量份/4重量份，Mw：55萬)85重量份中，添加(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份，Mw：130萬)15重量份，進而添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份， 製備黏著劑(3)。
除使用黏著劑(3)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(3)。
實施例4
於丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸/丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA，4-HydroxyButyl Acrylate)共聚物(95重量份/5重量份/0.1重量份，Mw：50萬)中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(4)。
除使用黏著劑(4)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(4)。
實施例5
於丙烯酸正丁酯/丙烯酸/丙烯酸4-羥基丁酯共聚物(95重量份/5重量份/1重量份，Mw：85萬)中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(5)。
除使用黏著劑(5)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(5)。
實施例6
於丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸正丁酯/丙烯酸/丙烯酸4-羥基丁酯共聚物(45重量份/45重量份/5重量份/0.1重量份，Mw：32萬)中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(6)。
除使用黏著劑(6)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(6)。
實施例7
於丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(100重量份/4重量份，Mw：55萬)75重量份中，添加(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共 聚物(100重量份/5重量份，Mw：130萬)25重量份，進而添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)3重量份，製備黏著劑(7)。
除使用黏著劑(7)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(7)。
實施例8
於丙烯酸正丁酯/丙烯酸/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(100重量份/5重量份/0.07重量份，Mw：220萬)中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)1重量份，製備黏著劑(8)。
除使用黏著劑(8)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(8)。
實施例9
除使用基材(2)(聚醯亞胺膜，商品名「Kapton 100H」，東麗-杜邦股份有限公司製造，厚度：25 μm)代替基材(1)以外，與實施例4同樣地製作黏著帶(9)。
實施例10
除使用基材(3)(聚酯膜，商品名「Lumirror」，東麗．股份有限公司製造，厚度：12 μm)代替基材(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(10)。
比較例1
於丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(100量部/4重量份，Mw：55萬)100重量份中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(9)。
除使用黏著劑(9)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(11)。
比較例2
於丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(100重量份/4重量份，Mw：55萬)95重量份中，添加(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份，Mw：130萬)5重量份，進而添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(10)。
除使用黏著劑(10)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(12)。
比較例3
於丙烯酸乙酯(EA，Ethyl Acrylate)/丙烯酸2-乙基己酯/甲基丙烯酸甲酯(MMA，Methyl Methacrylate)/丙烯酸/丙烯酸2-羥基乙酯共聚物(70重量份/30重量份/5重量份/0.2重量份/0.8重量份，Mw：42萬)中，添加聚異氰酸酯(商品名「Coronate L」(日本聚氨酯股份有限公司製造)2重量份，製備黏著劑(11)。
除使用黏著劑(11)代替黏著劑(1)以外，與實施例1同樣地製作黏著帶(13)。
對由實施例及比較例獲得之黏著帶進行下述試驗，評價接著力及耐電解液性。
<接著力試驗>
於下述條件下，使用精密萬能試驗機自動立體測圖儀(autograph)(島津製作所股份有限公司製造)測定剝離力。再者，被黏著體係使用鋁箔，利用2 kg之輥往返貼合一次，於室溫下靜置20分鐘後測定接著力。
測定條件
剝離速度：300 mm/min
剝離角度：180°
剝離溫度：常溫(25℃)
<耐電解液性試驗>
將由實施例及比較例獲得之黏著帶利用2 kg之輥往返一次而貼合於鋁箔上，於室溫下靜置20分鐘後，使其浸漬於電解液(碳酸乙二酯/碳酸二乙酯=1/1[v/v])中，測定於60℃下靜置24小時後黏著帶之剝落部分之有無、及於有剝落部分之情形時之剝落量，藉此評價耐電解液性。再者，剝落量係以剝落部分之最大長度(mm)表示(參照圖4)。
將上述結果匯總示於下述表中。
產業上之可利用性
本發明之黏著帶由於在常溫下具有優異之接著性，故而可容易貼合於電池構成構件上。並且，於非水系電池內部環境下亦可發揮並長期維持對被黏著體表面之優異之密接性及接著性。因此，為防止由異物或毛刺等所導致之隔片之貫穿、或改善電極裝入電池殼體內之適應性，可在貼合於非水系電池內部而使用之用途中較佳地使用本發明之黏著帶。
1‧‧‧基材
2‧‧‧黏著劑層
31‧‧‧黏著帶

Claims (13)

  1. 一種用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其於基材之至少一面上包含含有下述丙烯酸系黏著劑之黏著劑層，丙烯酸系黏著劑：至少含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物，且含酸基之單體相對於構成丙烯酸系黏著劑的全部單體成分之比率為0.5重量%以上。
  2. 如請求項1之用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其中上述丙烯酸系黏著劑含有：(1)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B1)，其係於使至少含有含酸基之單體與含羥基之單體的單體成分聚合而得之丙烯酸系聚合物(A1)中，混和聚異氰酸酯並使其反應而獲得者；或(2)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B2)，其係於使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而得之丙烯酸系聚合物(A2)與使至少含有含酸基之單體之單體成分聚合而得之丙烯酸系聚合物(A3)的混合物中，混和聚異氰酸酯並使其反應而獲得者；或(3)丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B3)，其係於使至少含有含羥基之單體之單體成分聚合而得之丙烯酸系聚合物(A2)與含酸基之聚合物(C1)的混合物中，混和聚異氰酸酯並使其反應而獲得者。
  3. 如請求項1或2之用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其中丙烯酸系黏著劑之玻璃轉移溫度(Tg)為25℃以下。
  4. 如請求項1或2之用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其中作為構成丙烯酸系黏 著劑之單體成分，進而含有相對於構成丙烯酸系黏著劑之全部單體成分為50~97重量%之含碳數4以上之烷基之單體。
  5. 如請求項1或2之用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其中基材係由選自聚丙烯、聚對苯二甲酸乙二酯、聚苯硫醚、聚醯亞胺、及聚醚醯亞胺中之素材構成之塑膠系基材。
  6. 如請求項2之用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其中上述丙烯酸系黏著劑含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B1)時，相對於構成丙烯酸系黏著劑之全部單體成分，含酸基之單體之比例為0.5~20重量%，含羥基之單體之比例為0.01~5重量%；上述丙烯酸系黏著劑含有丙烯酸胺基甲酸酯聚合物(B2)或(B3)時，相對於構成丙烯酸系黏著劑之全部單體成分，含酸基之單體之比例為0.5~10重量%，含羥基之單體之比例為0.01~5重量%。
  7. 如請求項1或2之用以貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位之黏著帶，其中黏著劑層之厚度為5~15μm。
  8. 一種非水系電池，其係將如請求項1或2之黏著帶貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位而獲得者。
  9. 一種非水系電池，其係將如請求項3之黏著帶貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位而獲得者。
  10. 一種非水系電池，其係將如請求項4之黏著帶貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位而獲得者。
  11. 一種非水系電池，其係將如請求項5之黏著帶貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位而獲得者。
  12. 一種非水系電池，其係將如請求項6之黏著帶貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位而獲得者。
  13. 一種非水系電池，其係將如請求項7之黏著帶貼合於非水系電池內部可能浸漬於電解液中或與電解液接觸之部位而獲得者。
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