TW202233757A

TW202233757A - 樹脂組成物

Info

Publication number: TW202233757A
Application number: TW110142153A
Authority: TW
Inventors: 川合賢司
Original assignee: 日商味之素股份有限公司
Priority date: 2020-11-12
Filing date: 2021-11-12
Publication date: 2022-09-01
Also published as: WO2022102757A1; KR20230098808A; JPWO2022102757A1; CN116406332A

Abstract

本發明為提供一種樹脂組成物，其可得到可抑制最低熔融黏度為更低，比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)為低，玻璃轉移點(Tg)為高，且銅鍍敷剝離強度優異的硬化物。該解決手段為含有(A)具有鍵結於相異芳香環的2個芳香族碳原子之異亞丙基的馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物，及(C)環氧樹脂的樹脂組成物。

Description

樹脂組成物

本發明係關於含有馬來醯亞胺化合物之樹脂組成物。進一步有關使用該樹脂組成物而得的硬化物、薄片狀層合材料、樹脂片材、印刷配線板及半導體裝置。

作為印刷配線板之製造技術，已知有藉由交互重疊絕緣層與導體層的構建方法之製造方法。對於藉由構建方法的製造方法，一般為絕緣層係由將樹脂組成物經硬化而形成。近年來，期待絕緣層之介電率等介電特性的進一步提高，且銅密著性的進一步提高。又，另一方面，期待玻璃轉移溫度高之絕緣層。然而，至今使用銅鍍敷剝離強度高的材料時，樹脂組成物之最低熔融黏度的高度，或材料的比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)的高度、玻璃轉移點(Tg)之低度成為課題。

至今已知有含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(專利文獻1)。 [先前技術文獻] [專利文獻]

[專利文獻1]專利第6752390號公報

[發明所解決的問題]

本發明之課題為提供以下樹脂組成物，其可得到可抑制最低熔融黏度為更低，比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)為低，玻璃轉移點(Tg)為高，且銅鍍敷剝離強度優異的硬化物。 [解決課題的手段]

欲達成本發明之課題，本發明者們經詳細檢討結果，發現作為樹脂組成物的成分，藉由使用(A)具有鍵結於相異芳香環的2個芳香族碳原子之異亞丙基的馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物，及(C)環氧樹脂，意外地得到可抑制樹脂組成物之最低熔融黏度更低，比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)為低，玻璃轉移點(Tg)為高，且銅鍍敷剝離強度優異的硬化物，進而完成本發明。

即、本發明含有以下內容。 [1] 含有(A)具有鍵結於相異芳香環的2個芳香族碳原子之異亞丙基的馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物、及(C)環氧樹脂的樹脂組成物。 [2] (A)成分含有式(A2)：

[式中，環A及環B各獨立表示可具有取代基的芳香環；a表示1以上的整數]所示馬來醯亞胺化合物的上述[1]所記載的樹脂組成物。 [3] (A)成分為含有式(A-1)：

[式中，R ¹及R ²各獨立表示烷基或芳基；a表示1以上的整數；x及y各獨立表示0、1、2或3]所示馬來醯亞胺化合物的上述[1]或[2]所記載的樹脂組成物。 [4] a為2～10的整數之上述[2]或[3]所記載的樹脂組成物。 [5] (A)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為3質量%～30質量%之上述[1]～[4]中任一所記載的樹脂組成物。 [6] (B)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為3質量%～30質量%之上述[1]～[5]中任一所記載的樹脂組成物。 [7] 相對於(B)成分的(A)成分之質量比((A)成分/(B)成分)為0.5～2之上述[1]～[6]中任一所記載的樹脂組成物。 [8] (C)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為1質量%～30質量%之上述[1]～[7]中任一所記載的樹脂組成物。 [9] 相對於(C)成分之(A)成分的質量比((A)成分/(C)成分)為0.5～3之上述[1]～[8]中任一所記載的樹脂組成物。 [10] 進一步含有(D)無機填充材之上述[1]～[9]中任一所記載的樹脂組成物。 [11] (D)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為40質量%以上之上述[10]所記載的樹脂組成物。 [12] 樹脂組成物的硬化物之介電損耗正切(Df)在5.8GHz且23℃下進行測定時為0.0045以下之上述[1]～[11]中任一所記載的樹脂組成物。 [13] 樹脂組成物的硬化物之比電導率(Dk)在5.8GHz且23℃下進行測定時為3.5以下之上述[1]～[12]中任一所記載的樹脂組成物。 [14] 樹脂組成物之硬化物的玻璃轉移溫度(Tg)為140℃以上的上述[1]～[13]中任一所記載的樹脂組成物。 [15] 上述[1]～[14]中任一所記載的樹脂組成物的硬化物。 [16] 含有上述[1]～[14]中任一所記載的樹脂組成物之薄片狀層合材料。 [17] 具有支持體，與由設置於該支持體上的上述[1]～[14]中任一所記載的樹脂組成物所形成的樹脂組成物層之樹脂片材。 [18] 具備由上述[1]～[14]中任一所記載的樹脂組成物之硬化物所成的絕緣層之印刷配線板。 [19] 含有上述[18]所記載的印刷配線板之半導體裝置。 [發明之效果]

依據本發明之樹脂組成物，可得到將最低熔融黏度抑制至更低，比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)為低，玻璃轉移點(Tg)為高，且銅鍍敷剝離強度優異的硬化物。

[實施發明的型態]

以下將本發明以該較佳實施形態進行詳細說明。但本發明並非限定於下述實施形態及例示物者，在脫離本發明之申請專利範圍及其均等範圍的範圍下可任意變更而實施。

＜樹脂組成物＞本發明之樹脂組成物含有(A)具有鍵結於相異芳香環的2個芳香族碳原子之異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(以下有時稱為「特定馬來醯亞胺化合物」)、(B)活性酯化合物，及(C)環氧樹脂。藉由使用如此樹脂組成物，可抑制最低熔融黏度至更低，比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)為低，玻璃轉移點(Tg)為高，且銅鍍敷剝離強度優異的硬化物。

本發明之樹脂組成物除含有(A)特定馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物及(C)環氧樹脂以外，可進一步含有任意成分。作為任意成分，例如可舉出(A’)其他馬來醯亞胺化合物、(B’)其他硬化劑、(D)無機填充材、(E)硬化促進劑、(F)聚醯亞胺樹脂、(G)其他添加劑及(H)有機溶劑。以下對於含於樹脂組成物之各成分進行詳細說明。

＜(A)特定馬來醯亞胺化合物＞本發明之樹脂組成物含有(A)特定馬來醯亞胺化合物。(A)特定馬來醯亞胺化合物可單獨使用1種，亦可以任意比率組合2種以上而使用。

所謂馬來醯亞胺化合物表示於1分子中具有至少1個馬來醯亞胺基(2,5-二氫-2,5-二氧雜-1H-吡咯-1-基)之化合物。(A)特定馬來醯亞胺化合物中之馬來醯亞胺基雖可鍵結於芳香族碳原子，亦可鍵結於脂肪族碳原子，但以含有鍵結於芳香族碳原子者為佳，(A)特定馬來醯亞胺化合物中之所有馬來醯亞胺基，以鍵結於芳香族碳原子者為較佳。(A)特定馬來醯亞胺化合物1分子中之馬來醯亞胺基的數以2以上者為佳，以3以上者為較佳，以3～11者為佳，以3～6者為更佳。

(A)特定馬來醯亞胺化合物為，一分子中具有至少1個鍵結於相異芳香環的2個芳香族碳原子之異亞丙基(-C(CH ₃) ₂-)。(A)含於特定馬來醯亞胺化合物的異亞丙基可為，具有馬來醯亞胺基之芳香環中之芳香族碳原子與不具有馬來醯亞胺基之芳香環中之芳香族碳原子的組合之2個芳香族碳原子所鍵結的異亞丙基、具有馬來醯亞胺基之相異芳香環中之芳香族碳原子所鍵結的異亞丙基，及不具有馬來醯亞胺基之相異芳香環中之芳香族碳原子所鍵結的異亞丙基中任一種。(A)特定馬來醯亞胺化合物中較佳為具有以下異亞丙基，該異亞丙基為鍵結於具有馬來醯亞胺基之芳香環中之芳香族碳原子與不具有馬來醯亞胺基之芳香環中之芳香族碳原子的組合之2個芳香族碳原子上者，特佳為含於(A)特定馬來醯亞胺化合物的所有異亞丙基為，鍵結於具有馬來醯亞胺基之芳香環中之芳香族碳原子與不具有馬來醯亞胺基之芳香環中之芳香族碳原子的組合之2個芳香族碳原子的異亞丙基。(A)特定馬來醯亞胺化合物1分子中之如此異亞丙基的數目，以2以上者為佳，以4以上者為較佳，以4～20者為更佳，以4～10者為特佳。

所謂芳香環表示環上的π電子系所含的電子數為4p+2個(p為自然數)之依據哈克爾的法則(Hückel’s rule)的環之意思。芳香環可為，將碳原子作為環構成原子之芳香族碳環，或作為環構成原子除碳原子以外，亦具有氧原子、氮原子、硫原子等雜原子的芳香族雜環，對於其中一實施形態，以芳香族碳環者為佳。芳香環在其中一實施形態中以5～14員的芳香環為佳，以5～10員的芳香環為較佳，以5或6員的芳香環為更佳。作為芳香環之較佳具體例子，可舉出苯環、萘環、蒽環、菲環等，較佳為苯環或萘環，特佳為苯環。

(A)特定馬來醯亞胺化合物在其中一實施形態中，以含有式(A1)所示馬來醯亞胺化合物為佳，

[式中，環A、環B及環C各獨立表示可具有取代基的芳香環；X各獨立表示單鍵、-C(R ^x) ₂-、-O-、 -CO-、-S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-或-NHCO-；R ^x各獨立表示氫原子、可具有取代基的烷基，或可具有取代基的芳基；a表示1以上的整數；b各獨立表示0或1；c各獨立表示0、1、2或3]。 a單位及c單位各在每單位中可為相同或相異。

環A、環B及環C各獨立表示可具有取代基的芳香環，以可具有取代基的芳香族碳環為佳，較佳為可具有取代基的苯環，或可具有取代基的萘環，更佳為可以選自烷基及芳基的基進行取代的苯環，或可以選自烷基及芳基的基進行取代的萘環，特佳為可以選自烷基及芳基的基進行取代的苯環。

本說明書中，作為「取代基」，雖非特別限定者，例如可舉出烷基、烯基、芳基、芳基-烷基、烷基-氧基、烯基-氧基、芳基-氧基、烷基-羰基、烯基-羰基、芳基-羰基、烷基-氧基-羰基、烯基-氧基-羰基、芳基-氧基-羰基、烷基-羰基-氧基、烯基-羰基-氧基、芳基-羰基-氧基等1價取代基，若可取代，亦可含有氧代基(=O)等2價取代基。

所謂烷基(基)表示直鏈、分支鏈及/或環狀之1價脂肪族飽和烴基。烷基(基)並無特別指定，以碳原子數1～14的烷基(基)為佳。作為烷基(基)，例如可舉出甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、sec-丁基、tert-丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、環戊基、環己基、甲基環己基、二甲基環己基、三甲基環己基、環戊基甲基、環己基甲基等。所謂烯基(基)表示具有至少1個碳-碳雙鍵之直鏈、分支鏈及/或環狀之1價脂肪族不飽和烴基的意思。烯基(基)雖無特別指定，以碳原子數2～14的烯基為佳。作為烯基(基)，例如可舉出乙烯基、丙烯基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、辛烯基、壬烯基、癸烯基、環己烯基等。所謂芳基(基)表示1價芳香族烴基。芳基(基)並無特別指定，以碳原子數6～14的芳基(基)為佳。作為芳基(基)，例如可舉出苯基、1-萘基、2-萘基等。

X各獨立表示，單鍵、-C(R ^x) ₂-、-O-、-CO-、-S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-或-NHCO-，以單鍵、 -C(R ^x) ₂-或-O-為佳，較佳為單鍵或-C(R ^x) ₂-，特佳為單鍵。R ^x各獨立表示，氫原子、可具有取代基的烷基，或可具有取代基的芳基，較佳為氫原子、烷基或芳基，更佳為氫原子或烷基。

a表示1以上的整數，以2以上為佳，較佳為2～10的整數，更佳為2、3、4或5。(A)特定馬來醯亞胺化合物在其中一實施形態中，以含有a為1的式(A1)所示馬來醯亞胺化合物，與a為2以上的式(A1)所示馬來醯亞胺化合物，具有a為2以上的式(A1)所示馬來醯亞胺化合物1質量%者為佳，以含有5質量%者為較佳，以含有8質量%者為更佳，以含有10質量%者為特佳。

b各獨立表示0或1，較佳為1。c各獨立表示0、1、2或3，較佳為0、1或2為佳，較佳為0或1，特佳為0。

(A)特定馬來醯亞胺化合物在其中一實施形態中，較佳為含有式(A2)所示馬來醯亞胺化合物，

[式中，各記號與上述同樣]。

(A)特定馬來醯亞胺化合物在其他實施形態中，較佳為含有式(A-1)～(A-6)中任一所示馬來醯亞胺化合物，

[式中，R ¹及R ²各獨立表示烷基或芳基；x及y各獨立表示0、1、2或3；其他記號與上述同樣]，對於其中一實施形態，更佳為含有式(A-1)所示化合物，對於其中一實施形態，更較佳為含有式(A-1a)或(A-1b)所示化合物，

[式中，各記號與上述同樣]，對於其中一實施形態，特佳為含有式(A-1a)所示化合物。

R ¹及R ²各獨立表示烷基或芳基，較佳為烷基。x及y各獨立表示0、1、2或3，以0、1或2為佳，較佳為0或1，特佳為0。

(A)特定馬來醯亞胺化合物的重量平均分子量(Mw)以500～5000為佳，較佳為500～4000，更佳為500～3000。(A)特定馬來醯亞胺化合物之數平均分子量(Mn)以500～5000為佳，較佳為500～4000，更佳為500～3000。樹脂之重量平均分子量及數平均分子量可藉由凝膠滲透層析法(GPC)作為聚苯乙烯換算之值而測定。

(A)特定馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺當量以100g/eq.～1000g/eq.為佳，較佳為150g/eq.～400g/eq.。(A)特定馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺當量為每馬來醯亞胺基1當量之(A)特定馬來醯亞胺化合物的質量。

作為(A)特定馬來醯亞胺化合物之販售品，例如可舉出日本化藥公司製之「MIR-5000-60T」等。

樹脂組成物中之(A)特定馬來醯亞胺化合物的含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以50質量%以下為佳，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，更較佳為20質量%以下，特佳為15質量%以下。樹脂組成物中之(A)特定馬來醯亞胺化合物的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以0.1質量%以上為佳，較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，更較佳為5質量%以上，特佳為7質量%以上。

＜(A’)其他馬來醯亞胺化合物＞本發明之樹脂組成物中作為任意成分可進一步含有(A)成分以外之(A’)馬來醯亞胺化合物。(A’)其他馬來醯亞胺化合物可單獨使用1種，亦可任意組合2種類以上而使用。

(A’)其他馬來醯亞胺化合物並非特別限定者，可為含有脂肪族胺骨架的脂肪族馬來醯亞胺化合物，可為含有芳香族胺骨架的芳香族馬來醯亞胺化合物，作為販售品，例如可舉出信越化學工業公司製的「SLK-2600」、設計師分子公司製的「BMI-1500」、「BMI-1700」、「BMI-3000J」、「BMI-689」、「BMI-2500」(二聚物二胺結構含有馬來醯亞胺化合物)、設計師分子公司製的「BMI-6100」(芳香族馬來醯亞胺化合物)、日本化藥公司製的「MIR-3000-70MT」(聯苯基芳烷基型馬來醯亞胺化合物)、K･I化成公司製的「BMI-70」、「BMI-80」、大和化成工業公司製「BMI-2300」、「BMI-TMH」等。又，作為(A’)其他馬來醯亞胺化合物，可使用於發明協會公開技報公技號碼2020-500211號揭示的馬來醯亞胺樹脂(含有茚滿環骨架的馬來醯亞胺化合物)。

(A’)其他馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺當量，以100g/eq.～20000g/eq.為佳，較佳為200g/eq.～15000g/eq.，更佳為300g/eq.～10000g/eq.。(A’)其他馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺當量為每馬來醯亞胺基1當量的(A’)其他馬來醯亞胺化合物之質量。

(A’)其他馬來醯亞胺化合物之重量平均分子量(Mw)，以500～50000為佳，較佳為700～20000。(A’)其他馬來醯亞胺化合物之數平均分子量(Mn)以500～50000為佳，較佳為700～20000。

樹脂組成物中之(A’)其他馬來醯亞胺化合物之含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以50質量%以下為佳，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，更較佳為20質量%以下，特佳為10質量%以下。樹脂組成物中之(A’)其他馬來醯亞胺化合物的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，例如0質量%以上，可為0.1質量%以上、1質量%以上、2質量%以上等。

樹脂組成物中之(A)特定馬來醯亞胺化合物的含有量，將樹脂組成物中之全馬來醯亞胺化合物((A)成分與(A’)成分之合計)作為100質量%時，以10質量%以上為佳，較佳為30質量%以上，更佳為40質量%以上，特佳為50質量%以上。

＜(B)活性酯化合物＞本發明之樹脂組成物含有(B)活性酯化合物。(B)活性酯化合物可單獨使用1種，亦可將2種以上以任意比率進行組合而使用。(B)活性酯化合物可具有作為與(C)環氧樹脂進行反應而硬化的環氧樹脂硬化劑之功能。

作為(B)活性酯化合物，一般使用酚酯類、硫代酚酯類、N-羥基胺酯類、雜環羥基化合物的酯類等1分子中具有2個以上反應活性高的酯基之化合物為佳。該活性酯化合物以藉由羧酸化合物及/或硫代羧酸化合物與羥基化合物及/或硫醇化合物的縮合反應而得者為佳。特別由耐熱性提高的觀點來看，以由羧酸化合物與羥基化合物而得之活性酯化合物為佳，以由羧酸化合物與酚化合物及/或萘酚化合物所得的活性酯化合物者為較佳。作為羧酸化合物，例如可舉出安息香酸、乙酸、琥珀酸、馬來酸、衣康酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸、苯四酸等。作為酚化合物或萘酚化合物，例如可舉出氫醌、間苯二酚、雙酚A、雙酚F、雙酚S、酚酞嗪、甲基化雙酚A、甲基化雙酚F、甲基化雙酚S、酚、o-甲酚、m-甲酚、p-甲酚、鄰苯二酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羥基萘、1,6-二羥基萘、2,6-二羥基萘、二羥基二苯甲酮、三羥基二苯甲酮、四羥基二苯甲酮、間苯三酚、苯三醇、二環戊二烯型二酚化合物、酚酚醛清漆等。其中所謂「二環戊二烯型二酚化合物」為將二環戊二烯1分子與酚2分子進行縮合而得之二酚化合物。

具體而言，作為(B)活性酯化合物，以二環戊二烯型活性酯化合物、含有萘結構的萘型活性酯化合物、含有酚酚醛清漆的乙醯化物之活性酯化合物、含有酚酚醛清漆之苯甲醯基化物的活性酯化合物為佳，其中亦以選自二環戊二烯型活性酯化合物及萘型活性酯化合物的至少1種者為較佳，以二環戊二烯型活性酯化合物為更佳。作為二環戊二烯型活性酯化合物，以含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯化合物為佳。

作為(B)活性酯化合物之販售品，作為含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯化合物，可舉出「EXB9451」、「EXB9460」、「EXB9460S」、「EXB-8000L」、「EXB-8000L-65M」、「EXB-8000L-65TM」、「HPC-8000L-65TM」、「HPC-8000」、「HPC-8000-65T」、「HPC-8000H」、「HPC-8000H-65TM」、(DIC公司製)；作為含有萘結構的活性酯化合物，可舉出「EXB-8100L-65T」、「EXB-8150-60T」、「EXB-8150-62T」、「EXB-9416-70BK」、「HPC-8150-60T」、「HPC-8150-62T」、「EXB-8」(DIC公司製)；作為含有磷的活性酯化合物，可舉出「EXB9401」(DIC公司製)，作為酚酚醛清漆之乙醯化物的活性酯化合物，可舉出「DC808」(三菱化學公司製)，作為酚酚醛清漆之苯甲醯基化物的活性酯化合物，可舉出「YLH1026」、「YLH1030」、「YLH1048」(三菱化學公司製)，作為含有苯乙烯基及萘結構的活性酯化合物，可舉出「PC1300-02-65MA」(Air water公司製)等。

(B)活性酯化合物之活性酯基當量，以50g/eq.～500g/eq.為佳，較佳為50g/eq.～400g/eq.，更佳為100g/eq.～300g/eq.。活性酯基當量為，每活性酯基1當量時的活性酯化合物之質量。

樹脂組成物中之(B)活性酯化合物的含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以50質量%以下為佳，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，更較佳為25質量%以下，特佳為20質量%以下。樹脂組成物中之(B)活性酯化合物的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以0.1質量%以上為佳，較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，更佳為5質量%以上，更較佳為8質量%以上，特佳為10質量%以上。

相對於樹脂組成物中之(B)活性酯化合物的(A)特定馬來醯亞胺化合物之質量比((A)成分/(B)成分)以0.1以上為佳，較佳為0.3以上，特佳為0.5以上。相對於樹脂組成物中之(B)活性酯化合物的(A)特定馬來醯亞胺化合物之質量比((A)成分/(B)成分)的上限以5以下為佳，較佳為2以下，特佳為1以下。

＜(B’)其他硬化劑＞本發明之樹脂組成物可有進一步含有作為任意成分的(B)成分以外的(B’)硬化劑之情況。(B’)其他硬化劑可單獨使用1種，亦可任意組合2種類以上而使用。(B’)其他硬化劑與(B)活性酯化合物同樣地，具有作為與(C)環氧樹脂進行反應而硬化的環氧樹脂硬化劑之功能。

作為(B’)其他硬化劑雖非特別限定者，例如可舉出酚系硬化劑、碳二亞胺系硬化劑、酸酐系硬化劑、胺系硬化劑、苯並噁嗪系硬化劑、氰酸酯酯系硬化劑及硫醇系硬化劑。(B’)其他硬化劑以含有酚系硬化劑者為特佳。

作為酚系硬化劑，由耐熱性及耐水性之觀點來看，以具有酚醛清漆結構的酚系硬化劑為佳。又，由對於被著體之密著性的觀點來看，以含氮酚系硬化劑為佳，以含有三嗪骨架的酚系硬化劑為較佳。其中由高度滿足耐熱性、耐水性及密著性的觀點來看，以含有三嗪骨架的酚酚醛清漆樹脂為佳。作為酚系硬化劑的具體例子，例如可舉出明和化成公司製的「MEH-7700」、「MEH-7810」、「MEH-7851」、日本化藥公司製的「NHN」、「CBN」、「GPH」、日鐵化學&材料公司製的「SN-170」、「SN-180」、「SN-190」、「SN-475」、「SN-485」、「SN-495」、「SN-375」、「SN-395」、DIC公司製的「LA-7052」、「LA-7054」、「LA-3018」、「LA-3018-50P」、「LA-1356」、「TD2090」、「TD-2090-60M」等。

作為碳二亞胺系硬化劑，可舉出於1分子內中具有1個以上，較佳為具有2個以上碳二亞胺結構的硬化劑，例如可舉出四亞甲基-雙(t-丁基碳二亞胺)、環己烷雙(亞甲基-t-丁基碳二亞胺)等脂肪族雙碳二亞胺；伸苯基-雙(二甲苯基碳二亞胺)等芳香族雙碳二亞胺等雙碳二亞胺；聚六亞甲基碳二亞胺、聚三甲基六亞甲基碳二亞胺、聚環伸己碳二亞胺、聚(亞甲基雙環伸己碳二亞胺)、聚(異佛爾酮碳二亞胺)等脂肪族聚碳二亞胺；聚(伸苯基碳二亞胺)、聚(亞萘基碳二亞胺)、聚(亞甲苯基碳二亞胺)、聚(甲基二異丙基伸苯基碳二亞胺)、聚(三乙基伸苯基碳二亞胺)、聚(二乙基伸苯基碳二亞胺)、聚(三異丙基伸苯基碳二亞胺)、聚(二異丙基伸苯基碳二亞胺)、聚(亞二甲苯碳二亞胺)、聚(四甲基亞二甲苯碳二亞胺)、聚(亞甲基二伸苯基碳二亞胺)、聚[亞甲基雙(甲基伸苯基)碳二亞胺]等芳香族聚碳二亞胺等聚碳二亞胺。

作為碳二亞胺系硬化劑之販售品，例如可舉出日清紡化學公司製的「碳輝石V-02B」、「碳輝石V-03」、「碳輝石V-04K」、「碳輝石V-07」及「碳輝石V-09」；Line Chemy公司製的「StavaxolP」、「StavaxolP400」、「High Kazil510」等。

作為酸酐系硬化劑，可舉出於1分子內中具有1個以上的酸酐基之硬化劑，以於1分子內中具有2個以上酸酐基的硬化劑為佳。作為酸酐系硬化劑之具體例子，可舉出鄰苯二甲酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基六氫鄰苯二甲酸酐、甲基納迪克酸酐、氫化甲基納迪克酸酐、三烷基四氫鄰苯二甲酸酐、十二烯基琥珀酸酐、5-(2,5-二噁烷四氫-3-呋喃基)-3-甲基-3-環己烯-1,2-二羧酸酐、偏苯三酸酐、苯四酸酐、二苯甲酮四羧酸二酐、聯苯基四羧酸二酐、萘四羧酸二酐、氧代二鄰苯二甲酸二酐、3,3’-4,4’-二苯基碸四羧酸二酐、1,3,3a,4,5,9b-六氫-5-(四氫-2,5-二氧雜-3-呋喃基)-萘並[1,2-C]呋喃-1,3-二酮、乙二醇雙(無水偏苯三酸酯)、苯乙烯與馬來酸經共聚合的苯乙烯･馬來酸樹脂等聚合物型的酸酐等。作為酸酐系硬化劑之販售品，可舉出新日本理化公司製的「HNA-100」、「MH-700」、「MTA-15」、「DDSA」、「OSA」、三菱化學公司製的「YH-306」、「YH-307」、日立化成公司製的「HN-2200」、「HN-5500」、Cray Valley公司製「EF-30」、「EF-40」「EF-60」、「EF-80」等。

作為胺系硬化劑，可舉出於1分子內中具有1個以上，較佳為2個以上的胺基之硬化劑，例如可舉出脂肪族胺類、聚醚胺類、脂環式胺類、芳香族胺類等，其中亦由可達成本發明之所望效果的觀點來看，以芳香族胺類為佳。胺系硬化劑以第1級胺或第2級胺為佳，以第1級胺為較佳。作為胺系硬化劑之具體例子，可舉出4,4’-亞甲基雙(2,6-二甲基苯胺)、4,4’-二胺基二苯基甲烷、4,4’-二胺基二苯基碸、3,3’-二胺基二苯基碸、m-苯二胺、m-亞二甲苯二胺、二乙基甲苯二胺、4,4’-二胺基二苯基醚、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯基、2,2’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯基、3,3’-二羥基聯苯胺、2,2-雙(3-胺基-4-羥基苯基)丙烷、3,3-二甲基-5,5-二乙基-4,4-二苯基甲烷二胺、2,2-雙(4-胺基苯基)丙烷、2,2-雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)丙烷、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、4,4’-雙(4-胺基苯氧基)聯苯基、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)碸、雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)碸等。胺系硬化劑可使用販售品，例如可舉出Seika公司製「SEIKACURE-S」、日本化藥公司製的「KAYABOND C-200S」、「KAYABOND C-100」、「KayahardA-A」、「KayahardA-B」、「KayahardA-S」、三菱化學公司製的「EpicureW」等。

作為苯並噁嗪系硬化劑之具體例子，可舉出JFE化學公司製的「JBZ-OP100D」、「ODA-BOZ」；昭和高分子公司製的「HFB2006M」；四國化成工業公司製的「P-d」、「F-a」等。

作為氰酸酯酯系硬化劑，例如可舉出由雙酚A二氰酸酯、聚酚氰酸酯(寡(3-亞甲基-1,5-伸苯基氰酸酯))、4,4’-亞甲基雙(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4’-亞乙基二苯基二氰酸酯、六氟雙酚A二氰酸酯、2,2-雙(4-氰酸酯)苯基丙烷、1,1-雙(4-氰酸酯苯基甲烷)、雙(4-氰酸酯-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-雙(4-氰酸酯苯基-1-(甲基亞乙基))苯、雙(4-氰酸酯苯基)硫代醚、及雙(4-氰酸酯苯基)醚等2官能氰酸酯樹脂、酚酚醛清漆及甲酚酚醛清漆等所衍生的多官能氰酸酯樹脂、此等氰酸酯樹脂的一部分經三嗪化的預聚物等。作為氰酸酯酯系硬化劑之具體例子，可舉出Lonza Japan公司製的「PT30」及「PT60」(皆為酚酚醛清漆型多官能氰酸酯酯樹脂)、「BA230」、「BA230S75」(雙酚A二氰酸酯的一部分或全部經三嗪化而成為三聚體預聚物)等。

作為硫醇系硬化劑，例如可舉出三羥甲基丙烷參(3-巰基丙酸酯)、季戊四醇肆(3-巰基丁酸酯)、參(3-巰基丙基)異氰脲酸酯等。

(B’)其他硬化劑之反應基當量，以50g/eq.～3000g/eq.為佳，較佳為100g/eq.～1000g/eq.，更佳為100g/eq.～500g/eq.，特佳為100g/eq.～300g/eq.。反應基當量為每反應基1當量之硬化劑的質量。

樹脂組成物中之(B’)其他硬化劑的含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以15質量%以下為佳，較佳為10質量%以下，更佳為5質量%以下，特佳為3質量%以下。樹脂組成物中之(B’)其他硬化劑的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，例如可為0質量%以上、0.01質量%以上、0.1質量%以上、1質量%以上、2質量%以上等。

樹脂組成物中之(B)活性酯化合物的含有量，將樹脂組成物中之(B)活性酯化合物與(B’)其他硬化劑之合計作為100質量%時，以10質量%以上為佳，較佳為30質量%以上，更佳為40質量%以上，特佳為50質量%以上。

＜(C)環氧樹脂＞本發明之樹脂組成物含有(C)環氧樹脂。所謂(C)環氧樹脂表示具有環氧基之硬化性樹脂。

作為(C)環氧樹脂，例如可舉出雙二甲酚型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、參酚型環氧樹脂、萘酚酚醛清漆型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、tert-丁基-鄰苯二酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂、縮水甘油基酯型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、酚芳烷基型環氧樹脂、聯苯基型環氧樹脂、線狀脂肪族環氧樹脂、具有丁二烯結構的環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、雜環式環氧樹脂、螺環含有環氧樹脂、環己烷型環氧樹脂、環己烷二甲醇型環氧樹脂、亞萘基醚型環氧樹脂、三羥甲基型環氧樹脂、四苯基乙烷型環氧樹脂、異氰脲酸酯型環氧樹脂、酚鄰苯二甲脒型環氧樹脂、酚酞型環氧樹脂等。(C)環氧樹脂可單獨使用1種類，亦可組合2種類以上而使用。

樹脂組成物中含有作為(C)環氧樹脂的於1分子中具有2個以上環氧基之環氧樹脂者為佳。相對於(C)環氧樹脂之不揮發成分100質量%，於1分子中具有2個以上環氧基的環氧樹脂之比例，以50質量%以上為佳，較佳為60質量%以上，特佳為70質量%以上。

對於環氧樹脂，有在溫度20℃下為液狀的環氧樹脂(以下有時稱為「液狀環氧樹脂」)，與在溫度20℃為固體狀之環氧樹脂(以下有時稱為「固體狀環氧樹脂」)。本發明之樹脂組成物作為環氧樹脂可僅含有液狀環氧樹脂，或僅含有固體狀環氧樹脂，或亦可含有液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂之組合。於本發明之樹脂組成物中之環氧樹脂可為固體狀環氧樹脂，或液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂之組合者為佳，以液狀環氧樹脂者為較佳。

作為液狀環氧樹脂，以於1分子中具有2個以上環氧基之液狀環氧樹脂為佳。

作為液狀環氧樹脂，以雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、縮水甘油基酯型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、具有酯骨架的脂環式環氧樹脂、環己烷型環氧樹脂、環己烷二甲醇型環氧樹脂，及具有丁二烯結構之環氧樹脂為佳。

作為液狀環氧樹脂之具體例子，可舉出DIC公司製的「HP4032」、「HP4032D」、「HP4032SS」(萘型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「828US」、「828EL」、「jER828EL」、「825」、「EPICOAT828EL」(雙酚A型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「jER807」、「1750」(雙酚F型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「jER152」(酚酚醛清漆型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「630」、「630LSD」、「604」(縮水甘油基胺型環氧樹脂)；ADEKA公司製的「ED-523T」(甘露醇型環氧樹脂)；ADEKA公司製的「EP-3950L」、「EP-3980S」(縮水甘油基胺型環氧樹脂)；ADEKA公司製的「EP-4088S」(二環戊二烯型環氧樹脂)；日鐵化學&材料化學公司製的「ZX1059」(雙酚A型環氧樹脂與雙酚F型環氧樹脂之混合品)；Nagase Chemtex公司製的「EX-721」(縮水甘油基酯型環氧樹脂)；Daicel Chemical Industries, Ltd.製的「CELLOXIDE2021P」(具有酯骨架之脂環式環氧樹脂)；Daicel Chemical Industries, Ltd.製的「PB-3600」、日本曹達公司製的「JP-100」、「JP-200」(具有丁二烯結構之環氧樹脂)；日鐵化學&材料製的「ZX1658」、「ZX1658GS」(液狀1,4-縮水甘油基環己烷型環氧樹脂)等。此等可單獨使用1種類，亦可組合2種類以上而使用。

作為固體狀環氧樹脂，以於1分子中具有3個以上環氧基的固體狀環氧樹脂為佳，以於1分子中具有3個以上環氧基的芳香族系之固體狀環氧樹脂為較佳。

作為固體狀環氧樹脂，以雙二甲酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、萘型4官能環氧樹脂、萘酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、參酚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、聯苯基型環氧樹脂、亞萘基醚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、酚芳烷基型環氧樹脂、四苯基乙烷型環氧樹脂、酚鄰苯二甲脒型環氧樹脂、酚酞型環氧樹脂為佳。

作為固體狀環氧樹脂之具體例子，可舉出DIC公司製的「HP4032H」(萘型環氧樹脂)；DIC公司製的「HP-4700」、「HP-4710」(萘型4官能環氧樹脂)；DIC公司製的「N-690」(甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)；DIC公司製的「N-695」(甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)；DIC公司製的「HP-7200」、「HP-7200HH」、「HP-7200H」、「HP-7200L」(二環戊二烯型環氧樹脂)；DIC公司製的「EXA-7311」、「EXA-7311-G3」、「EXA-7311-G4」、「EXA-7311-G4S」、「HP6000」(亞萘基醚型環氧樹脂)；日本化藥公司製的「EPPN-502H」(參酚型環氧樹脂)；日本化藥公司製的「NC7000L」(萘酚酚醛清漆型環氧樹脂)；日本化藥公司製的「NC3000H」、「NC3000」、「NC3000L」、「NC3000FH」、「NC3100」(聯苯基型環氧樹脂)；日鐵化學&材料公司製的「ESN475V」、「ESN4100V」(萘型環氧樹脂)；日鐵化學&材料公司製的「ESN485」(萘酚型環氧樹脂)；日鐵化學&材料公司製的「ESN375」(二羥基萘型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「YX4000H」、「YX4000」、「YX4000HK」、「YL7890」(雙二甲酚型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「YL6121」(聯苯基型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「YX8800」(蒽型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「YX7700」(酚芳烷基型環氧樹脂)；大阪氣體化學公司製的「PG-100」、「CG-500」；三菱化學公司製的「YL7760」(雙酚AF型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「YL7800」(芴型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「jER1010」(雙酚A型環氧樹脂)；三菱化學公司製的「jER1031S」(四苯基乙烷型環氧樹脂)；日本化藥公司製的「WHR991S」(酚鄰苯二甲脒型環氧樹脂)等。此等可單獨使用1種類，亦可組合2種類以上而使用。

作為(C)環氧樹脂，併用固體狀環氧樹脂與液狀環氧樹脂時，相對於液狀環氧樹脂之固體狀環氧樹脂的質量比(固體狀環氧樹脂/液狀環氧樹脂)雖非特別限定者，以10以下為佳，較佳為5以下，更佳為1以下，更較佳為0.5以下，特佳為0.1以下。

(C)環氧樹脂之環氧當量以50g/eq.～5,000g/eq.為佳，較佳為60g/eq.～2,000g/eq.，更佳為70g/eq.～1,000g/eq.，更較佳為80g/eq.～500g/eq.。環氧當量為每環氧基1當量之樹脂的質量。該環氧當量可依據JIS K7236而測定。

(C)環氧樹脂之重量平均分子量(Mw)，以100～5,000為佳，較佳為250～3,000，更佳為400～1,500。樹脂之重量平均分子量可依據凝膠滲透層析法(GPC)，作為聚苯乙烯換算之值而測定。

樹脂組成物中之(C)環氧樹脂的含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以60質量%以下為佳，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，更較佳為20質量%以下，特佳為10質量%以下。樹脂組成物中之(C)環氧樹脂的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以0.1質量%以上為佳，較佳為0.5質量%以上，更佳為1質量%以上，更較佳為3質量%以上，特佳為5質量%以上。

相對於樹脂組成物中之(C)環氧樹脂，(A)特定馬來醯亞胺化合物之質量比((A)成分/(C)成分)，以0.1以上為佳，較佳為0.5以上，特佳為0.8以上。相對於樹脂組成物中之(C)環氧樹脂的(A)特定馬來醯亞胺化合物之質量比((A)成分/(C)成分)的上限，以10以下為佳，較佳為3以下，特佳為1.5以下。

＜(D)無機填充材＞本發明之樹脂組成物有時可含有作為任意成分的(D)無機填充材。(D)無機填充材係以粒子狀態而含於樹脂組成物。

作為(D)無機填充材之材料，使用無機化合物。作為(D)無機填充材之材料，例如可舉出二氧化矽、氧化鋁、矽鋁酸鹽、玻璃、堇青石、矽酸化物、硫酸鋇、碳酸鋇、滑石、黏土、雲母粉、氧化鋅、水滑石、勃姆石、氫氧化鋁、氫氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、氧化鎂、氮化硼、氮化鋁、氮化錳、硼酸鋁、碳酸鍶、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鈦酸鉍、氧化鈦、酸化鋯、鈦酸鋇、鈦酸鋯酸鋇、鋯酸鋇、鋯酸鈣、磷酸鋯及磷酸鎢酸鋯等。此等中亦以二氧化矽或矽鋁酸鹽為佳，以二氧化矽為特佳。作為二氧化矽，例如可舉出無定形二氧化矽、熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、合成二氧化矽、中空二氧化矽等。又，作為二氧化矽以球形二氧化矽為佳。(D)無機填充材可單獨使用1種類，亦可將2種以上以任意比率進行組合而使用。

作為(D)無機填充材之販售品，例如可舉出電化化學工業公司製的「UFP-30」；日鐵化學&材料公司製的「SP60-05」、「SP507-05」；Admatechs公司製的「YC100C」、「YA050C」、「YA050C-MJE」、「YA010C」；Denka公司製的「UFP-30」；Tokuyama公司製的「SilfirNSS-3N」、「SilfirNSS-4N」、「SilfirNSS-5N」；Admatechs公司製的「SC2500SQ」、「SO-C4」、「SO-C2」、「SO-C1」；Denka公司製的「DAW-03」、「FB-105FD」；日揮觸媒化成公司製的「BA-S」；太平洋水泥公司製「MG-005」等。

(D)無機填充材之平均粒徑雖非特別限定者，以10μm以下為佳，較佳為5μm以下，更佳為2μm以下，更較佳為1μm以下，特佳為0.7μm以下。(D)無機填充材之平均粒徑的下限雖非特別限定者，以0.01μm以上為佳，較佳為0.05μm以上，更佳為0.1μm以上，特佳為0.2μm以上。(D)無機填充材的平均粒徑可依據米氏(Mie)散射理論而藉由雷射衍射･散射法而測定。具體為藉由雷射衍射散射式粒徑分布測定裝置，將無機填充材之粒徑分布以體積基準而作成，將該中位直徑作為平均粒徑而測定。測定試樣可使用將無機填充材100mg、甲基乙基酮10g秤取於樣品瓶中，以超音波進行10分鐘分散者。將測定試樣使用雷射衍射式粒徑分布測定裝置，將使用光源波長設定在藍色及紅色，以流動池方式測定無機填充材之體積基準的粒徑分布，由所得之粒徑分布作為中位直徑而算出平均粒徑。作為雷射衍射式粒徑分布測定裝置，例如可舉出堀場製作所公司製「LA-960」等。

(D)無機填充材之比表面積雖非特別限定者，以0.1m ²/g以上為佳，較佳為0.5m ²/g以上，更佳為1m ²/g以上，特佳為3m ²/g以上。(D)無機填充材之比表面積的上限雖非特別限定者，以100m ²/g以下為佳，較佳為70m ²/g以下，更佳為50m ²/g以下，特佳為40m ²/g以下。無機填充材之比表面積依據BET法，使用比表面積測定裝置(Mountech公司製Macsorb HM-1210)，使試料表面吸附氮氣，使用BET多點法算出比表面積而得。

(C)無機填充材可為空孔率0體積%的非中空無機填充材(較佳為非中空二氧化矽，非中空矽鋁酸鹽)，亦可為空孔率超過0體積%之中空無機填充材(較佳為中空二氧化矽，中空矽鋁酸鹽)，亦可含有雙方者。由(C)無機填充材可抑制介電率至更低的觀點來看，以僅含有中空無機填充材(較佳為中空二氧化矽，中空矽鋁酸鹽)，或含有非中空無機填充材(較佳為非中空二氧化矽，非中空矽鋁酸鹽)與中空無機填充材(較佳為中空二氧化矽，中空矽鋁酸鹽)雙方者為較佳。中空無機填充材之空孔率以90體積%以下者為佳，以85體積%以下者為較佳。(C)無機填充材之空孔率的下限雖非特別限定者，例如可超過0體積%、1體積%以上、5體積%以上、10體積%以上、20體積%以上、30體積%以上等。無機填充材之空孔率P(體積%)定義為，相對於粒子外面作為基準的粒子全體之體積，於粒子內部存在1個或2個以上的空孔之合計體積的體積基準比例(空孔之合計體積/粒子的體積)，例如使用無機填充材之實際密度的測定值D _M(g/cm ³)，及形成無機填充材之材料的物質密度之理論值D _T(g/cm ³)，藉由下述式(I)算出。

無機填充材的實際密度，例如可使用真密度測定裝置而測定。作為真密度測定裝置，例如可舉出QUANTACHROME公司製的ULTRAPYCNOMETER1000等。作為測定氣體，例如使用氮氣。

(D)無機填充材以經適當表面處理劑進行表面處理者為佳。藉由進行表面處理，可提高(D)無機填充材之耐濕性及分散性。作為表面處理劑，例如可舉出乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷等乙烯基系矽烷偶合劑；2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷等環氧系矽烷偶合劑；p-苯乙烯三甲氧基矽烷等苯乙烯系矽烷偶合劑；3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等甲基丙烯酸系矽烷偶合劑；3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等丙烯酸系矽烷偶合劑；N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基矽基-N-(1,3-二甲基-丁亞基)丙基胺、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-苯基-8-胺基辛基三甲氧基矽烷、N-(乙烯基苯甲基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷等胺基系矽烷偶合劑；參-(三甲氧基矽基丙基)異氰脲酸酯等異氰脲酸酯系矽烷偶合劑；3-脲丙基三烷氧基矽烷等脲系矽烷偶合劑；3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷等巰基系矽烷偶合劑；3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷等異氰酸酯系矽烷偶合劑；3-三甲氧基矽基丙基琥珀酸酐等酸酐系矽烷偶合劑；等矽烷偶合劑；甲基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、n-丙基三甲氧基矽烷、n-丙基三乙氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、己基三乙氧基矽烷、辛基三乙氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、1,6-雙(三甲氧基矽基)己烷、三氟丙基三甲氧基矽烷等烷基烷氧基矽烷化合物等。又，表面處理劑可單獨使用1種，亦可將2種以上以任意比率進行組合而使用。

作為表面處理劑之販售品，例如可舉出信越化學工業公司製的「KBM-1003」、「KBE-1003」(乙烯基系矽烷偶合劑)；「KBM-303」、「KBM-402」、「KBM-403」、「KBE-402」、「KBE-403」(環氧系矽烷偶合劑)；「KBM-1403」(苯乙烯系矽烷偶合劑)；「KBM-502」、「KBM-503」、「KBE-502」、「KBE-503」(甲基丙烯酸系矽烷偶合劑)；「KBM-5103」(丙烯酸系矽烷偶合劑)；「KBM-602」、「KBM-603」、「KBM-903」、「KBE-903」、「KBE-9103P」、「KBM-573」、「KBM-575」(胺基系矽烷偶合劑)；「KBM-9659」(異氰脲酸酯系矽烷偶合劑)；「KBE-585」(脲系矽烷偶合劑)；「KBM-802」、「KBM-803」(巰基系矽烷偶合劑)；「KBE-9007N」(異氰酸酯系矽烷偶合劑)；「X-12-967C」(酸酐系矽烷偶合劑)；「KBM-13」、「KBM-22」、「KBM-103」、「KBE-13」、「KBE-22」、「KBE-103」、「KBM-3033」、「KBE-3033」、「KBM-3063」、「KBE-3063」、「KBE-3083」、「KBM-3103C」、「KBM-3066」、「KBM-7103」(烷基烷氧基矽烷化合物)等。

藉由表面處理劑進行表面處理之程度，由無機填充材之分散性提高的觀點來看，控制在所定範圍者為佳。具體為，無機填充材100質量%以0.2質量%～5質量%之表面處理劑進行表面處理者為佳，以0.2質量%～3質量%進行表面處理者為較佳，以0.3質量%～2質量%進行表面處理者為更佳。

藉由表面處理劑進行表面處理之程度，可藉由無機填充材的每單位表面積之碳量進行評估。無機填充材的每單位表面積之碳量，由無機填充材之分散性提高的觀點來看，以0.02mg/m ²以上為佳，以0.1mg/m ²以上為較佳，以0.2mg/m ²以上為更佳。另一方面，在防止樹脂組成物之最低熔融黏度或在片材形態的最低熔融黏度之提高的觀點來看，以1.0mg/m ²以下為佳，以0.8mg/m ²以下為較佳，以0.5mg/m ²以下為更佳。

(D)無機填充材的每單位表面積之碳量可在將表面處理後之無機填充材藉由溶劑(例如甲基乙基酮(MEK))進行洗淨處理後而測定。具體為，將作為溶劑的充分量之MEK添加於以表面處理劑進行表面處理的無機填充材中，在25℃進行5分鐘之超音波洗淨。除去澄清液，將固體成分經乾燥後，使用碳分析計可測定無機填充材的每單位表面積之碳量。作為碳分析計，可使用堀場製作所公司製「EMIA-320V」等。

樹脂組成物中之(D)無機填充材的含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以90質量%以下為佳，較佳為85質量%以下，更佳為80質量%以下，特佳為75質量%以下。樹脂組成物中之(D)無機填充材的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，例如0質量%以上，1質量%以上等，以10質量%以上為佳，較佳為20質量%以上，更佳為30質量%以上，更較佳為40質量%以上，特佳為50質量%以上。

相對於樹脂組成物中之(D)無機填充材的(A)特定馬來醯亞胺化合物之質量比((A)成分/(D)成分)以0.01以上為佳，較佳為0.05以上，特佳為0.1以上。相對於樹脂組成物中之(D)無機填充材的(A)特定馬來醯亞胺化合物之質量比((A)成分/(D)成分)的上限以1以下為佳，較佳為0.5以下，特佳為0.3以下。

＜(E)硬化促進劑＞本發明之樹脂組成物有含有作為任意成分的(E)硬化促進劑之情況。(E)硬化促進劑為具有可促進(C)環氧樹脂之硬化的功能。

作為硬化促進劑，例如可舉出磷系硬化促進劑、脲系硬化促進劑、胍系硬化促進劑、咪唑系硬化促進劑、金屬系硬化促進劑、胺系硬化促進劑等。其中由交聯性提高的觀點來看，以咪唑系硬化促進劑為佳。(E)硬化促進劑可單獨使用1種，亦可組合2種以上而使用。

作為磷系硬化促進劑，例如可舉出四丁基鏻溴化物、四丁基鏻氯化物、四丁基鏻乙酸酯、四丁基鏻癸酸酯、四丁基鏻月桂酸酯、雙(四丁基鏻)焦碳酸酯、四丁基鏻氫六氫鄰苯二甲酸酯、四丁基鏻2,6-雙[(2-羥基-5-甲基苯基)甲基]-4-甲基苯酚、二-tert-丁基二甲基鏻四苯基硼酸鹽等脂肪族鏻鹽；甲基三苯基鏻溴化物、乙基三苯基鏻溴化物、丙基三苯基鏻溴化物、丁基三苯基鏻溴化物、苯甲基三苯基鏻氯化物、四苯基鏻溴化物、p-甲苯三苯基鏻四-p-甲苯硼酸鹽、四苯基鏻四苯基硼酸鹽、四苯基鏻四p-甲苯硼酸鹽、三苯基乙基鏻四苯基硼酸鹽、參(3-甲基苯基)乙基鏻四苯基硼酸鹽、參(2-甲氧基苯基)乙基鏻四苯基硼酸鹽、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫代氰酸酯、四苯基鏻硫代氰酸酯、丁基三苯基鏻硫代氰酸酯等芳香族鏻鹽；三苯基膦･三苯基硼烷等芳香族膦･硼烷複合體；三苯基膦･p-苯醌加成反應物等芳香族膦･醌加成反應物；三丁基膦、三-tert-丁基膦、三辛基膦、二-tert-丁基(2-丁烯基)膦、二-tert-丁基(3-甲基-2-丁烯基)膦、三環己基膦等脂肪族膦；二丁基苯基膦、二-tert-丁基苯基膦、甲基二苯基膦、乙基二苯基膦、丁基二苯基膦、二苯基環己基膦、三苯基膦、三-鄰甲苯基膦、三-m-甲苯膦、三-p-甲苯膦、參(4-乙基苯基)膦、參(4-丙基苯基)膦、參(4-異丙基苯基)膦、參(4-丁基苯基)膦、參(4-tert-丁基苯基)膦、參(2,4-二甲基苯基)膦、參(2,5-二甲基苯基)膦、參(2,6-二甲基苯基)膦、參(3,5-二甲基苯基)膦、參(2,4,6-三甲基苯基)膦、參(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦、參(2-甲氧基苯基)膦、參(4-甲氧基苯基)膦、參(4-乙氧基苯基)膦、參(4-tert-丁氧基苯基)膦、二苯基-2-吡啶基膦、1,2-雙(二苯基膦)乙烷、1,3-雙(二苯基膦)丙烷、1,4-雙(二苯基膦)丁烷、1,2-雙(二苯基膦)乙炔、2,2’-雙(二苯基膦)二苯基醚等芳香族膦等。

作為脲系硬化促進劑，例如可舉出1,1-二甲基尿素；1,1,3-三甲基尿素、3-乙基-1,1-二甲基尿素、3-環己基-1,1-二甲基尿素、3-環辛基-1,1-二甲基尿素等脂肪族二甲基脲；3-苯基-1,1-二甲基尿素、3-(4-氯苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(3,4-二氯苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(3-氯-4-甲基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(2-甲基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(4-甲基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(3,4-二甲基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(4-異丙基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(4-甲氧基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-(4-硝基苯基)-1,1-二甲基尿素、3-[4-(4-甲氧基苯氧基)苯基]-1,1-二甲基尿素、3-[4-(4-氯苯氧基)苯基]-1,1-二甲基尿素、3-[3-(三氟甲基)苯基]-1,1-二甲基尿素、N,N-(1,4-伸苯基)雙(N’,N’-二甲基尿素)、N,N-(4-甲基-1,3-伸苯基)雙(N’,N’-二甲基尿素)[甲苯雙二甲基脲]等芳香族二甲基脲等。

作為胍系硬化促進劑，例如可舉出二氰二胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-環己基胍、1-苯基胍、1-(鄰甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮雜聯環[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮雜聯環[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基雙胍、1-乙基雙胍、1-n-丁基雙胍、1-n-十八烷基雙胍、1,1-二甲基雙胍、1,1-二乙基雙胍、1-環己基雙胍、1-烯丙基雙胍、1-苯基雙胍、1-(鄰甲苯基)雙胍等。

作為咪唑系硬化促進劑，例如可舉出2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苯甲基-2-甲基咪唑、1-苯甲基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸酯、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸酯、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-[2’-十一烷基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-[2’-乙基-4’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪異氰脲酸加成物、2-苯基咪唑異氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2,3-二氫-1H-吡咯並[1,2-a]苯並咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苯甲基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物及咪唑化合物與環氧樹脂之加成體。

作為咪唑系硬化促進劑，可使用販售品，例如可舉出四國化成工業公司製的「1B2PZ」、「2MZA-PW」、「2PHZ-PW」、三菱化學公司製的「P200-H50」等。

作為金屬系硬化促進劑，例如可舉出鈷、銅、鋅、鐵、鎳、錳、錫等金屬之有機金屬錯體或有機金屬鹽。作為有機金屬錯體之具體例子，可舉出鈷(II)乙醯丙酮、鈷(III)乙醯丙酮等有機鈷錯體、銅(II)乙醯丙酮等有機銅錯體、鋅(II)乙醯丙酮等有機鋅錯體、鐵(III)乙醯丙酮等有機鐵錯體、鎳(II)乙醯丙酮等有機鎳錯體、錳(II)乙醯丙酮等有機錳錯體等。作為有機金屬鹽，例如可舉出辛基酸鋅、辛基酸錫、環烷烴酸鋅、環烷烴酸鈷、硬脂酸錫、硬脂酸鋅等。

作為胺系硬化促進劑，例如可舉出三乙基胺、三丁基胺等三烷基胺、4-二甲基胺基吡啶、苯甲基二甲基胺、2,4,6,-參(二甲基胺基甲基)酚、1,8-二氮雜雙環(5,4,0)-十一碳烯等。

作為胺系硬化促進劑，可使用販售品，例如可舉出Ajinomoto Fine Techno公司製的「MY-25」等。

樹脂組成物中之(E)硬化促進劑的含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以15質量%以下為佳，較佳為10質量%以下，更佳為5質量%以下，特佳為1質量%以下。樹脂組成物中之(E)硬化促進劑的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，例如0質量%以上、0.001質量%以上、0.01質量%以上、0.1質量%以上、0.2質量%以上等。

＜(F)聚醯亞胺樹脂＞本發明之樹脂組成物有作為任意成分含有(F)聚醯亞胺樹脂之情況。(F)聚醯亞胺樹脂為於重複單位中具有醯亞胺鍵結的樹脂。於(F)聚醯亞胺樹脂中亦含有矽氧烷變性聚醯亞胺樹脂等變性聚醯亞胺樹脂。

(F)聚醯亞胺樹脂對於其中一實施形態，較佳為含有於主鏈不具有脂肪鏈的芳香族聚醯亞胺樹脂。

(F)聚醯亞胺樹脂對於其中一實施形態，較佳為含有具有式(F1)所示重複單位的樹脂，

[式中， X ¹、Y ¹及Y ²各獨立表示單鍵、-CR ₂-、-O-、-CO-、 -S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-，或-NHCO-； R各獨立表示氫原子及烷基；環X ^a、環X ^b及環Y ^a各獨立表示可具有取代基的芳香環； R ^y1各獨立表示取代基； y1各獨立表示0、1、2或3； xa及ya各獨立表示0、1、2、3、4或5； yb表示0或1]。xa單位在每單位中可相同亦可為相異。ya單位在每單位中可相同亦可相異。

X ¹、Y ¹及Y ²各獨立表示單鍵、-CR ₂-、-O-、-CO-、-S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-或-NHCO-；以-CR ₂-、 -O-或-CO-為佳；較佳為-CR ₂-或-O-。

R各獨立表示氫原子及烷基；以氫原子及甲基為佳；較佳為甲基。

環X ^a、環X ^b及環Y ^a各獨立表示可具有取代基的芳香環；以可由選自烷基、烯基及芳基的基進行取代的苯環，或可由選自烷基、烯基及芳基的基進行取代的萘環為佳；較佳為可由選自烷基、烯基及芳基的基進行取代的苯環；更佳為可由烷基進行取代的苯環；特佳為(無取代的)苯環。

R ^y1各獨立表示取代基；以烷基、烯基或芳基為佳；較佳為烷基。

y1各獨立表示0、1、2或3；以0、1或2為佳；較佳為0或1；特佳為0。xa表示0、1、2、3、4或5；以1、2、3、4或5為佳；較佳為2、3、4或5；更佳為3、4或5；特佳為4。ya表示0、1、2、3、4或5；以0、1、2、3或4為佳；較佳為0、1、2或3；更佳為1、2或3；特佳為2。yb表示0或1；以1為佳。

作為含於式(F1)所示結構單位的式(Fx)：

[式中，*表示鍵結部位；其他記號如上述所示]所示部分結構之具體例子，可舉出式(Fx-1)～(Fx-24)：

[式中，*與上述相同]中任一所示部分結構。

作為於式(F1)所示結構單位所含的式(Fy)：

[式中，*表示鍵結部位；其他記號如上述所示] 所示部分結構的具體例子，可舉出式(Fy-1)～(Fy-25)：

[式中，*與上述相同]中任一所示部分結構。

(F)聚醯亞胺樹脂對於其中一實施形態，更佳為含有具有式(F2-1)～(F2-4)：

[式中， X ¹¹、X ¹²、X ¹³、X ¹⁴、Y ¹¹、Y ¹²及Y ²各獨立表示單鍵、-CR ₂-、-O-、-CO-、-S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-或 -NHCO-；環X ^a1、環X ^a2、環X ^a3、環X ^a4、環X ^b、環Y ^a1及環Y ^a2各獨立表示可具有取代基的芳香環；其他記號如上述所示]所示重複單位的樹脂，其中亦以含有具有式(F2-1)所示重複單位之樹脂者為特佳。

X ¹¹、X ¹²、X ¹³及X ¹⁴各獨立表示單鍵、-CR ₂-、-O-、-CO-、-S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-或-NHCO-；以 -CR ₂-、-O-或-CO-為佳；較佳為-CR ₂-或-O-；更佳為X ¹¹及X ¹⁴為-O-且X ¹²及X ¹³為-CR ₂-。Y ¹¹、Y ¹²及Y ²各獨立表示單鍵、-CR ₂-、-O-、-CO-、-S-、-SO-、-SO ₂-、-CONH-或 -NHCO-；以-CR ₂-、-O-或-CO-為佳；較佳為-CR ₂-或-O-；更佳為Y ¹¹及Y ²為-O-且Y ¹²為-CR ₂-。

環X ^a1、環X ^a2、環X ^a3、環X ^a4、環X ^b、環Y ^a1及環Y ^a2各獨立表示可具有取代基的芳香環；以可由選自烷基、烯基及芳基的基進行取代的苯環或可由選自烷基、烯基及芳基的基進行取代的萘環為佳；較佳為可由選自烷基、烯基及芳基的基進行取代的苯環；更佳為可由烷基進行取代的苯環；特佳為(無取代的)苯環。

(F)聚醯亞胺樹脂對於其中一實施形態，更佳為含有具有式(F3)：

[式中， R ^x1及R ^y2各獨立表示取代基； x1及y2各獨立表示0、1、2、3或4；其他記號如上述所示]所示重複單位的樹脂。

R ^x1及R ^y2各獨立表示取代基；以烷基、烯基或芳基為佳；較佳為烷基。

x1及y2各獨立表示0、1、2、3或4；以0、1、2或3為佳；較佳為0、1或2；更佳為0或1；特佳為0。

(F)聚醯亞胺樹脂雖非特別限定者，例如可藉由二胺化合物與四羧酸酐之醯亞胺化反應、二異氰酸酯化合物與四羧酸酐之醯亞胺化反應等公知合成法而得。(F)聚醯亞胺樹脂亦可使用販售品，作為(F)聚醯亞胺樹脂之販售品，例如可舉出新日本理化公司製的「RIKACOATSN20」、「RIKACOATPN20」等。

(F)聚醯亞胺樹脂之重量平均分子量雖非特別限定者，以1000以上為佳，較佳為2000以上，更佳為3000以上，特佳為4000以上。(F)聚醯亞胺樹脂之重量平均分子量的上限雖非特別限定者，以200000以下為佳，較佳為150000以下，特佳為100000以下，特佳為75000以下。其中所謂重量平均分子量表示藉由凝膠滲透層析法(GPC)(聚苯乙烯換算)所測定之值。

(F)聚醯亞胺樹脂之玻璃轉移溫度雖非特別限定者，以50℃～400℃為佳，較佳為75℃～350℃，更佳為100℃～300℃，特佳為125℃～250℃。

樹脂組成物中之(F)聚醯亞胺樹脂之含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以15質量%以下為佳，較佳為10質量%以下，更佳為5質量%以下，特佳為1質量%以下。樹脂組成物中之(F)聚醯亞胺樹脂的含有量之下限雖非特別限定者，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，例如0質量%以上、0.001質量%以上、0.01質量%以上、0.1質量%以上、0.2質量%以上等。

＜(G)其他添加劑＞本發明之樹脂組成物中作為不揮發成分可進一步含有任意添加劑。作為如此添加劑，例如可舉出苯氧基樹脂、聚乙烯縮醛樹脂、聚烯烴樹脂、聚碸樹脂、聚醚碸樹脂、聚伸苯基醚樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚醚醚酮樹脂、聚酯樹脂等熱塑性樹脂；橡膠粒子等有機填充材；有機銅化合物、有機鋅化合物、有機鈷化合物等有機金屬化合物；酞菁藍、酞菁綠、碘綠、重氮黃、水晶紫、氧化鈦、碳黑等著色劑；氫醌、鄰苯二酚、鄰苯三酚、吩噻嗪等聚合禁止劑；矽氧系塗平劑、丙烯酸聚合物系塗平劑等塗平劑；膨潤土、蒙脫石等增黏劑；矽氧系消泡劑、丙烯酸系消泡劑、氟系消泡劑、乙烯基樹脂系消泡劑等消泡劑；苯並三唑系紫外線吸收劑等紫外線吸收劑；尿素矽烷等接著性向上劑；三唑系密著性賦予劑、四唑系密著性賦予劑、三嗪系密著性賦予劑等密著性賦予劑；受阻酚系抗氧化劑等抗氧化劑；芪衍生物等螢光增白劑；氟系界面活性劑、矽氧系界面活性劑等界面活性劑；磷系難燃劑(例如磷酸酯化合物、磷腈化合物、膦酸化合物、紅磷)、氮系難燃劑(例如硫酸三聚氰胺)、鹵素系難燃劑、無機系難燃劑(例如三氧化銻)等難燃劑；磷酸酯系分散劑、聚氧化烯系分散劑、乙炔系分散劑、矽氧系分散劑、負離子性分散劑、陽離子性分散劑等分散劑；硼酸鹽系安定劑、鈦酸鹽系安定劑、鋁酸鹽系安定劑、鋯酸鹽系安定劑、異氰酸酯系安定劑、羧酸系安定劑、羧酸酐系安定劑等安定劑等。(G)其他添加劑可單獨使用1種，亦可將2種以上以任意比率進行組合而使用。(G)其他添加劑之含有量可由斯業者做適宜設定。

＜(H)有機溶劑＞本發明之樹脂組成物除上述不揮發成分以外，作為揮發性成分有時進一步含有任意有機溶劑。作為(H)有機溶劑，可適宜地使用公知者，該種類並無特別限定。作為(H)有機溶劑，例如可舉出丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等酮系溶劑；乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸異丁酯、乙酸異戊酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁內酯等酯系溶劑；四氫吡喃、四氫呋喃、1,4-二噁烷、二乙基醚、二異丙基醚、二丁基醚、二苯基醚、苯甲醚等醚系溶劑；甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、乙二醇等醇系溶劑；乙酸2-乙氧基乙基、丙二醇單甲基醚乙酸酯、二乙二醇單乙基醚乙酸酯、乙基二甘醇乙酸酯、γ-丁內酯、甲氧基丙酸甲酯等醚酯系溶劑；乳酸甲酯、乳酸乙酯、2-羥基異丁酸甲酯等酯醇系溶劑；2-甲氧基丙醇、2-甲氧基乙醇、2-乙氧基乙醇、丙二醇單甲基醚、二乙二醇單丁基醚(丁基卡必醇)等醚醇系溶劑；N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基-2-吡咯啶酮等醯胺系溶劑；二甲基亞碸等亞碸系溶劑；乙腈、丙腈等腈系溶劑；己烷、環戊烷、環己烷、甲基環己烷等脂肪族烴系溶劑；苯、甲苯、二甲苯、乙基苯、三甲基苯等芳香族烴系溶劑等。(H)有機溶劑可單獨使用1種，亦可將2種以上以任意比率進行組合而使用。

對於其中一實施形態，(H)有機溶劑之含有量雖非特別限定者，將樹脂組成物中之全成分作為100質量%時，例如60質量%以下、40質量%以下、30質量%以下、20質量%以下、15質量%以下、10質量%以下等。

＜樹脂組成物之製造方法＞本發明之樹脂組成物例如可藉由於任意調製容器中將(A)特定馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物、(C)環氧樹脂、視必要(A’)其他馬來醯亞胺化合物、視必要(B’)其他硬化劑、視必要(D)無機填充材、視必要(E)硬化促進劑、視必要(F)聚醯亞胺樹脂、視必要(G)其他添加劑，及視必要(H)有機溶劑以任意順序及/或一部分或者全部同時加入混合而製造。又，在加入各成分並混合的過程中，可適宜地設定溫度，亦可暫時性或始終進行加熱及/或冷卻。又，於加入並混合的過程中或其後，將樹脂組成物例如使用混合機等攪拌裝置或振盪裝置進行攪拌或振盪而使其均勻地分散。又，於攪拌或振盪之同時，可在真空下等低壓條件下進行脫泡。

＜樹脂組成物之特性＞本發明之樹脂組成物含有(A)特定馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物及(C)環氧樹脂。藉由使用如此樹脂組成物，可得到將最低熔融黏度抑制至更低，比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)為低，玻璃轉移點(Tg)高且銅鍍敷剝離強度優異的硬化物。

本發明之樹脂組成物的硬化物具有玻璃轉移點(Tg)高的特徵。因此，對於其中一實施形態，如下述試驗例4進行測定時的玻璃轉移溫度(Tg)，以110℃以上為佳，較佳為130℃以上，更佳為140℃以上，特佳為150℃以上。

本發明之樹脂組成物的硬化物具有銅鍍敷剝離強度優異的特徵。因此，對於其中一實施形態，如下述試驗例2的硬化物形成銅鍍敷導體層，於垂直方向拉開銅鍍敷導體層時的負載所算出的銅鍍敷剝離強度以0.2kgf/cm以上為佳，較佳為0.3kgf/cm以上，更佳為0.4kgf/cm以上，特佳為0.45kgf/cm以上、0.5kgf/cm以上。對於上限並無特別限定，但例如可為10kgf/cm以下等。

本發明之樹脂組成物的硬化物具有介電損耗正切(Df)低的特徵。因此，對於其中一實施形態，如下述試驗例1在5.8GHz且23℃下進行測定時的樹脂組成物之硬化物的介電損耗正切(Df)以0.020以下、0.010以下為佳，較佳為0.009以下、0.008以下，更佳為0.007以下、0.006以下，特佳為0.005以下、0.0045以下、0.004以下。

本發明之樹脂組成物的硬化物具有比電導率(Dk)低的特徵。因此，對於其中一實施形態，如下述試驗例1在5.8GHz且23℃下進行測定時的樹脂組成物之硬化物的比電導率(Dk)，以5.0以下為佳，較佳為4.0以下，更佳為3.5以下，特佳為3.2以下、3.0以下。

本發明之樹脂組成物具有最低熔融黏度低的特徵。因此，對於其中一實施形態，如下述試驗例5使用動態黏彈性測定裝置在頻率1Hz、變形5度、負載100g、升溫速度5℃/分、溫度範圍60℃～180℃下進行測定時的最低熔融黏度以4000poise以下、3000poise以下為佳，較佳為2000poise以下、1700poise以下，更佳為1500poise以下、1300poise以下，特佳為1100poise以下。

對於其中一實施形態，本發明之樹脂組成物的硬化物具有粗化處理後之表面算術平均粗度(Ra)為低之特徵。因此，對於其中一實施形態，如下述試驗例3進行測定的粗化處理後之硬化物表面的算術平均粗度(Ra)以300nm以下為佳，較佳為200nm以下，更佳為150nm以下，更較佳為100nm以下，特佳為70nm以下。對於下限並無特別限定，例如可為1nm以上、2nm以上等。

＜樹脂組成物之用途＞本發明之樹脂組成物作為絕緣用途之樹脂組成物，特別作為欲形成絕緣層之樹脂組成物時使用為佳。具體而言，作為形成欲形成絕緣層上所形成的導體層(含有再配線層)的該絕緣層之樹脂組成物(欲形成導體層的絕緣層形成用樹脂組成物)使用為佳。又，對於後述印刷配線板，可作為欲形成印刷配線板之絕緣層的樹脂組成物(印刷配線板之絕緣層形成用樹脂組成物)使用為佳。本發明之樹脂組成物亦可使用於將樹脂片材、預浸料等薄片狀層合材料、焊接阻劑、底層填料材、模具黏接材、半導體密封材料、填洞樹脂、零件嵌入樹脂等、樹脂組成物作為必要用途之廣範圍。

又，例如經由以下(1)～(6)步驟而製造半導體晶片封裝時，本發明之樹脂組成物亦可作為欲形成再配線層的絕緣層之再配線形成層用的樹脂組成物(再配線形成層形成用之樹脂組成物)，及作為欲密封半導體晶片之樹脂組成物(半導體晶片封止用之樹脂組成物)使用為佳。製造半導體晶片封裝時，於封密層上可進一步形成再配線層。 (1)於基材層合暫時固定薄膜之步驟、 (2)將半導體晶片於暫時固定薄膜上暫時固定的步驟、 (3)於半導體晶片上形成封密層之步驟、 (4)將基材及暫時固定薄膜自半導體晶片剝離的步驟、 (5)於半導體晶片之基材及剝離暫時固定薄膜之面上，形成作為絕緣層之再配線形成層的步驟，及 (6)於再配線形成層上，形成作為導體層之再配線層的步驟

又，本發明之樹脂組成物由可得到零件嵌入性良好的絕緣層之觀點來看，即使在印刷配線板為零件內藏電路板時亦可適用。

＜薄片狀層合材料＞本發明之樹脂組成物可在塗漆狀態下使用於塗布，但在工業上，一般在含有該樹脂組成物之薄片狀層合材料的形態下使用為佳。

作為薄片狀層合材料，以以下所示樹脂片材、預浸料為佳。

對於其中一實施形態，樹脂片材係由含有支持體，與設置於該支持體上之樹脂組成物層而成，樹脂組成物層係由本發明之樹脂組成物所形成。

樹脂組成物層之厚度由印刷配線板之薄型化及該樹脂組成物的硬化物即使為薄膜亦可提供絕緣性優異的硬化物之觀點來看，以50μm以下為佳，較佳為40μm以下。樹脂組成物層之厚度下限雖無特別限定，通常為5μm以上，10μm以上等。

作為支持體，例如可舉出由塑質材料所成的薄膜、金屬箔、脫模紙，以由塑質材料所成的薄膜、金屬箔為佳。

作為支持體使用由塑質材料所成的薄膜時，作為塑質材料，例如可舉出聚乙烯對苯二甲酸酯(以下有時簡稱為「PET」)、聚乙烯萘二甲酸酯(以下有時簡稱為「PEN」)等聚酯、聚碳酸酯(以下有時簡稱為「PC」)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸、環狀聚烯烴、三乙醯纖維素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚醯亞胺等。其中亦以聚乙烯對苯二甲酸酯、聚乙烯萘二甲酸酯為佳，以便利的聚乙烯對苯二甲酸酯為特佳。

作為支持體使用金屬箔時，作為金屬箔，例如可舉出銅箔、鋁箔等，以銅箔為佳。作為銅箔，可使用由銅之單金屬所成的箔，亦可使用由銅與其他金屬(例如錫、鉻、銀、鎂、鎳、鋯、矽、鈦等)的合金所成的箔。

支持體與樹脂組成物層之接合面上可施予消光處理、電暈處理、帶電防止處理。

又，作為支持體，可使用於樹脂組成物層接合面上具有脫模層之附有脫模層的支持體。作為使用於附有脫模層的支持體之脫模層的脫模劑，例如可舉出選自由醇酸樹脂、聚烯烴樹脂、胺基甲酸酯樹脂及矽氧樹脂所成群的1種以上脫模劑。附有脫模層的支持體可使用販售品，例如可舉出具有將醇酸樹脂系脫模劑作為主成分的脫模層之PET薄膜、Lintec公司製的「SK-1」、「AL-5」、「AL-7」、Toray公司製的「勒米勒T60」、帝人公司製的「Purex」、Unitika公司製的「Unipeel」等。

支持體之厚度並無特別限定，以5μm～75μm的範圍為佳，以10μm～60μm的範圍為較佳。且，使用附有脫模層的支持體時，附有脫模層的支持體全體之厚度在上述範圍時為佳。

對於其中一實施形態，樹脂片材中進一步視必要可含有任意層。作為該任意層，例如可舉出設置於未與樹脂組成物層之支持體接合的面(即，與支持體之反側面)上的依據支持體之保護薄膜等。保護薄膜的厚度雖非特別限定，例如為1μm～40μm。藉由層合保護薄膜，可抑制對樹脂組成物層之表面的垃圾等附著或受傷。

樹脂片材，例如直接將液狀樹脂組成物，或於有機溶劑溶解樹脂組成物而調製出樹脂塗漆，將此使用模具塗布器等塗布於支持體上，進一步使其乾燥後形成樹脂組成物層而製造。

作為有機溶劑，可舉出作為樹脂組成物之成分而說明的與有機溶劑相同者。有機溶劑可單獨使用1種，亦可將2種以上經組合而使用。

乾燥可藉由加熱、吹熱風等公知方法而實施。乾燥條件雖無特別限定，樹脂組成物層中之有機溶劑的含有量為10質量%以下，較佳為乾燥成5質量%以下者。雖依據樹脂組成物或樹脂塗漆中之有機溶劑的沸點而相異，但例如使用含有30質量%～60質量%之有機溶劑的樹脂組成物或樹脂塗漆時，藉由在50℃～150℃進行3分鐘～10分鐘乾燥後，可形成樹脂組成物層。

樹脂片材可捲取成滾筒狀而保存。樹脂片材具有保護薄膜時，可藉由剝離保護薄膜而使用。

對於其中一實施形態，預浸料係於薄片狀纖維基材中含浸本發明之樹脂組成物而形成。

使用於預浸料的薄片狀纖維基材並無特別，可使用作為玻璃布、芳醯基不織布、液晶聚合物不織布等預浸料用基材而常用者。由印刷配線板之薄型化的觀點來看，薄片狀纖維基材之厚度以50μm以下為佳，較佳為40μm以下，更佳為30μm以下，特佳為20μm以下。薄片狀纖維基材之厚度的下限並無特別限定。通常為10μm以上。

預浸料可藉由熱熔法、溶劑法等公知方法而製造。

預浸料之厚度可為在上述樹脂片材中之樹脂組成物層的相同範圍。

本發明之薄片狀層合材料可使用於形成印刷配線板之絕緣層(印刷配線板之絕緣層用)為佳，可使用於形成印刷配線板的層間絕緣層(印刷配線板之層間絕緣層用)為較佳。

＜印刷配線板＞本發明之印刷配線板含有由將本發明之樹脂組成物經硬化而得的硬化物所成的絕緣層。

印刷配線板例如可使用上述樹脂片材而藉由含有下述(I)及(II)之步驟的方法而製造。 (I)於內層基板上層合樹脂片材成樹脂片材之樹脂組成物層與內層基板接合之步驟 (II)使樹脂組成物層硬化(例如熱硬化)而形成絕緣層之步驟

所謂在步驟(I)的「內層基板」係成為印刷配線板之基板的構件，例如可舉出玻璃環氧基板、金屬基板、聚酯基板、聚醯亞胺基板、BT樹脂基板、熱硬化型聚伸苯基醚基板等。又，該基板於該片面或雙面可具有導體層，該導體層亦可經圖型加工。於基板之片面或雙面形成有導體層(迴路)之內層基板有時稱為「內層電路基板」。又，製造印刷配線板時，進一步必須形成絕緣層及/或導體層之中間製造物亦含於本發明之「內層基板」中。印刷配線板若為零件內藏迴路板時，亦可使用內藏零件之內層基板。

內層基板與樹脂片材之層合，例如可藉由將自支持體側將樹脂片材往內層基板進行加熱壓著而進行。作為將樹脂片材為內層基板進行加熱壓著的構件(以下亦稱為「加熱壓著構件」)，例如可舉出經加熱的金屬板(SUS鏡板等)或金屬滾筒(SUS滾筒)等。且，並非將加熱壓著構件往樹脂片材直接加壓，而係將樹脂片材可充分地追隨內層基板之表面凹凸，隔著耐熱橡膠等彈性材進行加壓者為佳。

內層基板與樹脂片材之層合可藉由真空層合法而實施。對於真空層合法，加熱壓著溫度以60℃～160℃為佳，較佳為80℃～140℃之範圍，加熱壓著壓力以0.098MPa～1.77MPa為佳，較佳為0.29MPa～1.47MPa的範圍，加熱壓著時間以20秒～400秒為佳，較佳為30秒～300秒的範圍。層合可在壓力26.7hPa以下的減壓條件下實施。

層合可藉由販售的真空層合體而進行。作為販售之真空層合體，例如可舉出名機製作所公司製的真空加壓式層合體、Nikko･材料公司製的真空施放器、分批式真空加壓層合體等。

於層合後，在常壓下(大氣壓下)，例如可藉由將加熱壓著構件自支持體側加壓，進行經層合的樹脂片材之平滑化處理。平滑化處理之加壓條件可設定為與上述層合之加熱壓著條件之相同條件。平滑化處理可藉由販售之層合體進行。且，層合與平滑化處理可使用上述販售的真空層合體而連續進行。

支持體可在步驟(I)與步驟(II)之間除去，亦可在步驟(II)之後除去。

對於步驟(II)，將樹脂組成物層經硬化(例如熱硬化)可形成由樹脂組成物之硬化物所成的絕緣層。樹脂組成物層之硬化條件並無特別限定，可使用在形成印刷配線板之絕緣層時而通常被採用的條件。

例如樹脂組成物層之熱硬化條件依據樹脂組成物之種類等而相異，但對於其中一實施形態，硬化溫度以120℃～240℃為佳，較佳為150℃～220℃，更佳為170℃～210℃。硬化時間以5分鐘～120分鐘為佳，較佳為10分鐘～100分鐘，更佳為15分鐘～100分鐘。

在使樹脂組成物層進行熱硬化之前，可將樹脂組成物層在比硬化溫度更低的溫度下進行預備加熱。例如先使樹脂組成物層進行熱硬化，在50℃～120℃，以60℃～115℃為佳，較佳為70℃～110℃之溫度下，將樹脂組成物層進行預備加熱5分鐘以上，以5分鐘～150分鐘為佳，較佳為15分鐘～120分鐘，更佳為15分鐘～100分鐘。

在製造印刷配線板時，可進一步實施(III)對絕緣層開孔的步驟、(IV)使絕緣層進行粗化處理的步驟、(V)形成導體層之步驟。此等步驟(III)至步驟(V)可使用於印刷配線板之製造中，可依據斯業者公知的各種方法而實施。且，將支持體在步驟(II)之後除去時，該支持體之除去可在步驟(II)與步驟(III)之間、步驟(III)與步驟(IV)之間，或步驟(IV)與步驟(V)之間實施。又，視必要可重複實施步驟(II)～步驟(V)之絕緣層及導體層的形成，而形成多層配線板。

對於其他實施形態，本發明之印刷配線板可使用上述預浸料而製造。製造方法在基本上與使用樹脂片材之情況相同。

步驟(III)為於絕緣層進行開孔的步驟，藉此對於絕緣層可形成貫通孔、通孔等孔。步驟(III)為配合使用於絕緣層之形成的樹脂組成物之組成等，例如可使用鑽頭、雷射、電漿等而實施。孔的尺寸或形狀可配合印刷配線板之設計而適宜決定。

步驟(IV)為使絕緣層進行粗化處理的步驟。通常對於該步驟(IV)，亦可進行污跡之除去。粗化處理之程序、條件並無特別限定，可採用在形成印刷配線板之絕緣層時通常使用的公知程序、條件。例如可以藉由膨潤液之膨潤處理、藉由氧化劑的粗化處理、藉由中和液的中和處理之順序來實施使絕緣層進行粗化處理。

作為使用於粗化處理之膨潤液雖無特別限定，可舉出鹼溶液、界面活性劑溶液等，以鹼溶液為佳，作為該鹼溶液，以氫氧化鈉溶液、氫氧化鉀溶液為較佳。作為可被販售的膨潤液，例如可舉出Atotech Japan公司製的「Swering Dip Securigant P」、「Swering Dip Security SBU」等。藉由膨潤液的膨潤處理雖無特別限定，例如可藉由於30℃～90℃的膨潤液使絕緣層浸漬1分鐘～20分鐘而進行。由可將絕緣層的樹脂之膨潤抑制至適度水準的觀點來看，以於40℃～80℃的膨潤液中浸漬絕緣層5分鐘～15分鐘者為佳。

作為使用於粗化處理的氧化劑，雖無特別限定，例如可舉出溶解於氫氧化鈉之水溶液的過錳酸鉀或過錳酸鈉之鹼性過錳酸溶液。藉由鹼性過錳酸溶液等氧化劑的粗化處理可係於加熱至60℃～100℃的氧化劑溶液中浸漬絕緣層10分鐘～30分鐘而進行者為佳。又，鹼性過錳酸溶液中之過錳酸鹽的濃度以5質量%～10質量%為佳。作為被販售的氧化劑，例如可舉出Atotech Japan公司製的「Concentrate Compact CP」、「Dozing Solution Security P」等鹼性過錳酸溶液。

又，作為使用於粗化處理的中和液，以酸性的水溶液為佳，作為販售品，例如可舉出Atotech Japan公司製的「Reduction Solution Security Gant P」。

藉由中和液的處理可將藉由氧化劑進行粗化處理的處理面在30℃～80℃的中和液浸漬5分鐘～30分鐘而進行。由作業性等觀點來看，將藉由氧化劑進行粗化處理的對象物在40℃～70℃之中和液浸漬5分鐘～20分鐘的方法為佳。

對於其中一實施形態，粗化處理後之絕緣層表面的均方根粗度(Rq)，以500nm以下為佳，較佳為400nm以下，更佳為300nm以下。對於下限雖無特別限定，例如可為1nm以上，2nm以上等。絕緣層表面之均方根粗度(Rq)可使用非接觸型表面粗度計而測定。

步驟(V)為形成導體層之步驟，於絕緣層上形成導體層。使用於導體層的導體材料並無特別限定。在較佳實施形態中，導體層含有選自由金、鉑、鈀、銀、銅、鋁、鈷、鉻、鋅、鎳、鈦、鎢、鐵、錫及銦所成群的1種以上金屬。導體層可為單金屬層，亦可為合金層，作為合金層，例如可舉出由選自由上述群的2種以上金屬之合金(例如，鎳･鉻合金、銅･鎳合金及銅･鈦合金)所形成的層。其中，由導體層形成之泛用性、成本、製圖之容易性等觀點來看，以鉻、鎳、鈦、鋁、鋅、金、鈀、銀或者銅之單金屬層，或鎳･鉻合金、銅･鎳合金、銅･鈦合金之合金層為佳，以鉻、鎳、鈦、鋁、鋅、金、鈀、銀或者銅之單金屬層，或鎳･鉻合金之合金層為較佳，以銅之單金屬層為更佳。

導體層可為單層結構，亦可由相異種類金屬或者合金所成的單金屬層或合金層層合2層以上的複層結構。導體層為複層結構時，與絕緣層接觸的層以鉻、鋅或者鈦之單金屬層，或鎳･鉻合金之合金層者為佳。

導體層之厚度雖依據所望印刷配線板之設計而相異，但一般為3μm～35μm，較佳為5μm～30μm。

對於其中一實施形態，導體層可藉由鍍敷而形成。例如藉由半添加法、全添加法等過去公知技術於絕緣層表面上進行鍍敷，可形成具有所望配線圖型之導體層，由製造簡便性之觀點來看，以藉由半添加法而形成者為佳。以下表示導體層由半添加法而形成的例子。

首先，於絕緣層之表面上，藉由無電解鍍敷而形成鍍敷種層。其次，於所形成的鍍敷種層上，對應所望配線圖型露出鍍敷種層之一部分而形成光罩圖型。於露出的鍍敷種層上藉由電解鍍敷而形成金屬層後，除去光罩圖型。其後，藉由將不要的鍍敷種層藉由蝕刻等除去後，可形成具有所望配線圖型之導體層。

對於其他實施形態，導體層可使用金屬箔而形成。使用金屬箔而形成導體層時，步驟(V)在步驟(I)與步驟(II)之間實施者為佳。例如於步驟(I)之後除去支持體，於露出的樹脂組成物層表面上層合金屬箔。樹脂組成物層與金屬箔之層合可藉由真空層合法而實施。層合之條件可與對步驟(I)所說明的條件相同。其次，實施步驟(II)而形成絕緣層。其後，利用絕緣層上之金屬箔，藉由消減方法、修飾半添加法等過去公知技術，可形成具有所望配線圖型的導體層。

金屬箔例如可藉由電解法、壓延法等公知方法而製造。作為金屬箔之販售品，例如可舉出JX日鑛日石金屬公司製的HLP箔、JXUT-III箔、三井金屬鑛山公司製的3EC-III箔、TP-III箔等。

＜半導體裝置＞本發明之半導體裝置含有本發明之印刷配線板。本發明之半導體裝置可使用本發明之印刷配線板而製造。

作為半導體裝置，可舉出提供於電氣製品(例如、電腦、手機、數位照相機及電視等)及交通工具(例如、機車、汽車、電車、船舶及航空機等)等各種半導體裝置。 [實施例]

以下藉由實施例更具體說明本發明。本發明並未非限定於此等實施例者。且以下中表示量的「份」及「%」若無另外說明時各表示「質量份」及「質量%」的意思。特別在溫度及壓力無指定時，溫度條件及壓力條件表示室溫(23℃)及大氣壓(1atm)。

＜合成例1：聚醯亞胺樹脂1＞將於N,N-二甲基乙醯胺400g中混合2,2-雙[4-(3,4-二羧基苯氧基)苯基]丙烷二酐(BPADA)49.6g、4,4’-[1,4-伸苯基雙[(1-甲基亞乙基)-4,1-伸苯基氧基]]雙苯胺(BPPAN)50.4g與作為溶劑的甲苯40g而得之單體組成物在常溫、大氣壓中進行3小時攪拌並使其反應。藉此得到聚醯胺酸之溶液。

接著使聚醯胺酸的溶液升溫後，一邊保持在約160℃，一邊在氮氣流下將縮合水與甲苯共同共沸除去。確定於水分定量接受器中累積至所定量的水，及未見到水流出。確認後，進一步升溫反應溶液，在200℃進行1小時攪拌。其後使其冷卻。藉此，得到將聚醯亞胺樹脂1(具有下述式(F)所示重複單位的聚醯亞胺樹脂)作為不揮發成分20質量%的塗漆。將聚醯亞胺樹脂1的玻璃轉移溫度Tg依據上述方法進行測定後得到210℃。

＜實施例1＞混合含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-5000-60T」、不揮發成分60質量%的甲苯溶液、主成分(不揮發成分)：下述式(A)所示馬來醯亞胺化合物)23份、液狀萘骨架含有環氧樹脂(DIC公司製「HP-4032-SS」、環氧當量144g/eq.)10份、含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」、不揮發成分65質量%的甲苯溶液、活性酯基當量223g/eq.)30份、以無機填充材(胺系烷氧基矽烷化合物(信越化學工業公司製「KBM573」)進行表面處理的球形二氧化矽(Admatechs公司製「SO-C2」、平均粒徑0.5μm，比表面積5.8m ²/g))80份及硬化促進劑(四國化成公司製的咪唑化合物「1B2PZ」)0.5份，使用高速轉動混合機進行均勻分散後得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜實施例2＞取代含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜實施例3＞將含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-5000-60T」)的使用量由23份變更為18份，取代含有二環戊二烯型二酚結構之活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份，進一步使用聯苯基芳烷基型馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-3000-70MT」，不揮發分70%的MEK/甲苯混合溶液)5份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜實施例4＞將含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-5000-60T」)的使用量由23份變更為21份，取代含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份，進一步使用液狀脂肪族馬來醯亞胺化合物(設計師分子公司製「BMI-1500」)2份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜實施例5＞取代含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)25份，將硬化促進劑(四國化成公司製的咪唑化合物「1B2PZ」)的使用量由0.5份變更為0.1份，進一步使用含有三嗪骨架的甲酚酚醛清漆系硬化劑(DIC公司製「LA-3018-50P」，羥基當量：約151，不揮發成分50%的2-甲氧基丙醇溶液)5份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜實施例6＞追加2份在合成例1所得的聚醯亞胺樹脂1以外，與實施例5同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜實施例7＞將Admatechs公司製「SO-C2」的使用量由80份變更為60份，取代為使用具有以具有中空部分的無機填充材(胺系烷氧基矽烷化合物(信越化學工業公司製「KBM573」)進行表面處理的中空部分之球形二氧化矽(日揮觸媒化成公司製「BA-S」，平均粒徑2.6μm))20份以外，與實施例5同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜比較例1＞未使用含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-5000-60T」)，取代含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份，將無機填充材的使用量由80份變更為55份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜比較例2＞取代含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-5000-60T」)，使用聯苯基芳烷基型馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-3000-70MT」，馬來醯亞胺基當量：275g/eq.，不揮發分70%的MEK/甲苯混合溶液)20份，取代含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜比較例3＞取代含有異亞丙基的馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-5000-60T」)，使用液狀脂肪族馬來醯亞胺化合物(設計師分子公司製「BMI-1500」，馬來醯亞胺基當量750g/eq.)14份，取代含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘結構的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份以外，與實施例1同樣地得到樹脂組成物(樹脂塗漆)。

＜試驗例1：比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)之測定＞作為支持體，準備具備脫模層的聚乙烯對苯二甲酸酯薄膜(Lintec公司製「AL5」，厚度38μm)。於該支持體之脫模層上，將在實施例及比較例所得的樹脂組成物(樹脂塗漆)，均勻地塗布至乾燥後的樹脂組成物層之厚度成為40μm。其後，將樹脂組成物在80℃～100℃(平均90℃)進行4分鐘乾燥後，得到含有支持體及樹脂組成物層之樹脂片材。

將所得的樹脂片材在190℃進行90分鐘加熱，使樹脂組成物層熱硬化。其後，剝離支持體，得到樹脂組成物之硬化物。將該硬化物切斷成寬2mm，長80mm之試驗片。對於該試驗片，使用安捷倫科技公司製「HP8362B」，藉由空洞共振攝動法，在測定頻率5.8GHz，測定溫度23℃下測定比電導率(Dk)及介電損耗正切(Df)。對於3根試驗片進行測定，將該平均值表示於下述表1。

＜試驗例2：銅鍍敷剝離強度之測定＞ (1)內層電路基板之基礎處理作為內層電路基板，準備雙面具有內層迴路(銅箔)之玻璃布基材環氧樹脂雙面銅張層合板(銅箔之厚度18μm，基板厚度0.4mm，Panasonic Corporation製「R1515A」)。將該內層電路基板之雙面以MEC公司製「CZ8101」進行1μm蝕刻，進行銅表面之粗化處理。

(2)樹脂片材之層合將在試驗例1所得的樹脂片材，使用分批式真空加壓層合體(Nikko･材料公司製，2階級積聚層合體，CVP700)，層合於內層電路基板之雙面。該層合的實施為將樹脂片材之樹脂組成物層銜接於內層電路基板。又，該層合藉由30秒減壓且將氣壓設定在13hPa以下，於130℃且壓力0.74MPa下進行45秒壓著而實施。其次，在120℃且壓力0.5MPa下進行75秒的熱壓。

(3)樹脂組成物之硬化將經層合的樹脂片材及內層電路基板在130℃進行30分鐘加熱，繼續在170℃進行30分鐘加熱，使樹脂組成物硬化後形成絕緣層。其後，剝離支持體，得到以絕緣層、內層電路基板及絕緣層的順序具備的層合基板。

(4)粗化處理將前述層合基板浸漬於膨潤液(Atotech Japan公司製的含有二乙二醇單丁基醚之Swering Dip Securigant P(乙二醇醚類、氫氧化鈉之水溶液))中在60℃下10分鐘。其次，將層合基板於粗化液(Atotech Japan公司製的Concentrate Compact P(KMnO ₄：60g/L，NaOH：40g/L之水溶液)中，在80℃下浸漬20分鐘。其後，將層合基板於中和液(Atotech Japan公司製的Reduction Shorusin Securigant P(硫酸之水溶液))中，在40℃浸漬5分鐘。其後將層合基板在80℃進行30分鐘乾燥後，得到「評估基板A」。

(5)藉由半加成法之鍍敷：將評估基板A於含有PdCl ₂的無電解鍍敷用溶液中在40℃下浸漬5分鐘，其次於無電解銅鍍敷液在25℃下浸漬20分鐘。其後，在150℃進行30分鐘加熱，進行退火處理。其後，形成蝕刻阻劑，藉由蝕刻進行圖型形成。其後，進行硫酸銅電解鍍敷，形成20μm之厚度的導體層。其次，將退火處理在190℃進行60分鐘後得到「評估基板B」。

(6)銅鍍敷剝離強度之測定對於評估基板B之導體層形成寬10mm，長100mm之矩形部分的周邊切口。剝開矩形部分之一端，以夾具(TSE公司製，自動通信類型試驗機「AC-50C-SL」)夾住。藉由夾具，在室溫中，以50mm/分鐘的速度將前述矩形部分往垂直方向拉開，拉開35mm時的負載(kgf/cm)作為銅鍍敷剝離強度而測定，如下述表1所示。

＜試驗例3：表面粗度Ra之測定＞測定在試驗例2(4)所製作的評估基板A之絕緣層的表面之算術平均粗度Ra。測定為使用非接觸型表面粗度計(VICO INSTRUMENTS公司製WYKO NT3300)，藉由VSI模式之50倍鏡片，將測定範圍設定在121μm×92μm而測定。該測定在10處測定點進行，該平均值如下述表1所示。

＜試驗例4：玻璃轉移溫度Tg之測定＞將在試驗例1所得的樹脂片材在190℃之烤箱中進行90分鐘加熱後使樹脂組成物層硬化。其後，剝離支持體後，得到樹脂組成物層之硬化物。將該硬化物切出長度20mm，寬度6mm的評估用硬化物。

對於該評估用硬化物，使用Rigaku公司製的熱機械分析裝置(TMA)，以拉伸加重法由25℃至250℃以5℃/分之升溫速度得到第1次TMA曲線。其後對於同一評估用硬化物進行相同測定，得到第2次TMA曲線。由第2次所得之TMA曲線求得玻璃轉移溫度Tg(℃)之值，如下述表1所示。

＜試驗例5：最低熔融黏度之測定＞將在試驗例1所得之樹脂片材，自支持薄膜剝開，以UBM公司製動態黏彈性測定裝置G-3000在頻率1Hz，變形5度，負載100g，升溫速度5℃/分，溫度範圍60℃～180℃下進行測定。

實施例及比較例之樹脂組成物的原料使用量及不揮發成分之含有量、試驗例的測定結果如下述表1所示。

參照表1，在未使用馬來醯亞胺化合物的比較例1中，比電導率(Dk)為高，銅鍍敷剝離強度為較低值。又，作為馬來醯亞胺化合物使用含有二聚物二胺骨架的馬來醯亞胺化合物的比較例3中，玻璃轉移溫度(Tg)為較低值。又，作為馬來醯亞胺化合物使用未具有異亞丙基的芳香族聚馬來醯亞胺化合物的比較例2中，其最低熔融黏度及介電損耗正切(Df)為較高值。對於此，使用含有(A)特定馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物及(C)環氧樹脂的本發明之樹脂組成物時，可克服此等課題。

本案係以在日本國專利廳所申請特願2020-189015(申請日2020年11月12日)作為基礎案，該內容皆引用於本說明書中。

Claims

一種樹脂組成物，其中含有(A)具有鍵結於相異芳香環的2個芳香族碳原子之異亞丙基的馬來醯亞胺化合物、(B)活性酯化合物，及(C)環氧樹脂。
如請求項1之樹脂組成物，其中(A)成分含有式(A2)所示馬來醯亞胺化合物，
[式中，環A及環B各獨立表示可具有取代基的芳香環；a表示1以上的整數]。
如請求項1之樹脂組成物，其中(A)成分含有式(A-1)所示馬來醯亞胺化合物，
[式中，R ¹及R ²各獨立表示烷基或芳基；a表示1以上的整數；x及y各獨立表示0、1、2或3]。
如請求項3之樹脂組成物，其中a為2～10的整數。
如請求項1之樹脂組成物，其中(A)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為3質量%～30質量%。
如請求項1之樹脂組成物，其中(B)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為3質量%～30質量%。
如請求項1之樹脂組成物，其中相對於(B)成分的(A)成分之質量比((A)成分/(B)成分)為0.5～2。
如請求項1之樹脂組成物，其中(C)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為1質量%～30質量%。
如請求項1之樹脂組成物，其中相對於(C)成分之(A)成分的質量比((A)成分/(C)成分)為0.5～3。
如請求項1之樹脂組成物，其中進一步含有(D)無機填充材。
如請求項10之樹脂組成物，其中(D)成分的含有量在樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時為40質量%以上。
如請求項1之樹脂組成物，其中樹脂組成物之硬化物的介電損耗正切(Df)在5.8GHz且23℃下測定時為0.0045以下。
如請求項1之樹脂組成物，其中樹脂組成物之硬化物的比電導率(Dk)在5.8GHz且23℃下測定時為3.5以下。
如請求項1之樹脂組成物，其中樹脂組成物之硬化物的玻璃轉移溫度(Tg)為140℃以上。
一種如請求項1～14中任一項之樹脂組成物的硬化物。
一種薄片狀層合材料，其中含有如請求項1～14中任一項之樹脂組成物。
一種樹脂片材，其中具有支持體，及設置在該支持體上的由如請求項1～14中任一項之樹脂組成物所形成的樹脂組成物層。
一種印刷配線板，其中具備由請求項1～14中任一項之樹脂組成物的硬化物所成的絕緣層。
一種半導體裝置，其中含有如請求項18之印刷配線板。