KR102073263B1 - 비수계 전지 - Google Patents
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Abstract
비수계 전지는, 전극 활물질을 담지하는 집전체(11)를 포함한다. 집전체(11)는 제 1 층(1), 제 2 층(2) 및 제 3 층(3)을 포함한다. 제 2 층(2)은, 제 1 층(1)과 제 3 층(3)의 사이에 개재되어 있다. 제 2 층(2)은, 0.3질량% 이상 1질량% 이하의 마그네슘과, 0.2질량% 이상 0.9질량% 이하의 실리콘과, 그 잔부의 알루미늄을 포함한다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 각각, 집전체(11)의 외면을 구성하고 있다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 각각, 99.3질량% 이상의 알루미늄을 포함한다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, 마그네슘은 0.3질량% 미만이고, 실리콘은 0.2질량% 미만이다.
Description
본 개시는 비수계 전지에 관한 것이다.
일본공개특허 특개2009-064560은, 집전체용 알루미늄 합금박을 개시하고 있다.
네일 페니트레이션(nail penetration) 시험 시의 온도 상승을 억제하기 위하여, 셧다운 기능을 가지는 세퍼레이터 등이 개발되어 있다.
본 개시는, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작고, 또한 고부하 충방전에 대한 내성이 높은 비수계 전지를 제공한다.
이하, 본 개시의 기술적 구성 및 작용 효과가 설명된다. 단, 본 개시의 작용 메커니즘은 추정을 포함하고 있다. 작용 메커니즘의 옳고 그름에 의해 특허 청구의 범위가 한정되어야 하는 것은 아니다.
[1] 비수계 전지는, 전극 활물질을 담지(擔持)하는 집전체를 포함한다. 집전체는 제 1 층, 제 2 층 및 제 3 층을 포함한다. 제 2 층은, 제 1 층과 제 3 층의 사이에 개재되어 있다. 제 2 층은, 0.3질량% 이상 1질량% 이하의 마그네슘(Mg)과, 0.2질량% 이상 0.9질량% 이하의 실리콘(Si)과, 그 잔부의 알루미늄(Al)을 포함한다. 제 1 층 및 제 3 층은, 각각, 집전체의 외면을 구성하고 있다. 제 1 층 및 제 3 층은, 각각, 99.3질량% 이상의 Al을 포함한다. 제 1 층 및 제 3 층 중 어느 것에 있어서도, Mg는 0.3질량% 미만이고, Si는 0.2질량% 미만이다.
본 개시의 비수계 전지는, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승을 억제할 수 있는 집전체를 포함한다. 집전체는 3층 구조를 포함한다. 집전체의 기층(基層)(제 2 층)은 Al-Mg-Si계 합금의 층이다. 제 2 층을 구성하는 Al-Mg-Si계 합금은, 고온에 있어서 취화(脆化)하기 쉽다. 네일 페니트레이션 시험 시, 못을 통해 단락이 생기고, 줄열이 발생한다. 줄열에 의해, 단락 부위의 주변에 있어서, 제 2 층이 용단될 수 있다. 제 2 층이 용단됨으로써, 단락 회로가 빠르게 절단될 수 있다. 이에 의해 단락 상태의 지속 시간이 짧아져, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다.
단, 제 2 층을 구성하는 Al-Mg-Si계 합금은 집전 능력(전자 전도성)이 낮다. 그 때문에 집전체가 Al-Mg-Si계 합금에 의해서만 구성되어 있을 경우, 고부하 충방전에 대한 내성이 낮아진다고 생각할 수 있다. 또한 Al-Mg-Si계 합금은, 전기 화학적으로 불안정하다. 그 때문에 집전체가 Al-Mg-Si계 합금에 의해서만 구성되어 있을 경우, 전지 내에서의 산화 환원에 의해, 집전체의 표면이 부식되기 쉽다. 집전체의 표면이 부식됨으로써, 집전체가 용단되기 어려워질 가능성도 있다.
그래서, 본 개시의 집전체는 제 1 층 및 제 3 층을 포함한다. 제 1 층 및 제 3 층은, 전극 활물질에 접하는 표층이다. 제 1 층 및 제 3 층은, 제 2 층에 비하여 Mg 및 Si의 함량이 적다. 즉 제 1 층 및 제 3 층은, 제 2 층에 비하여 집전 능력이 높다. 그 때문에 본 개시의 비수계 전지는, 고부하 충방전에 대하여 높은 내성을 가질 수 있다.
또한 제 1 층 및 제 3 층은, 제 2 층보다 부식되기 어렵다고 생각할 수 있다. 제 1 층 및 제 3 층이, 제 2 층을 보호함으로써, 집전체 전체의 부식의 억제가 기대된다.
이상으로부터, 본 개시에 의하면, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작고, 또한 고부하 충방전에 대한 내성이 높은 비수계 전지가 제공될 수 있다.
[2] 제 2 층은, 0.35질량% 이상 0.8질량% 이하의 Mg와, 0.3질량% 이상 0.7질량% 이하의 Si와, 그 잔부의 Al을 포함해도 된다. 이에 의해, 고부하 충방전에 대한 내성이 향상하고, 또한 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다.
[3] 제 2 층의 두께는, 집전체의 두께에 대하여, 60% 이상 90% 이하의 비율을 가져도 된다. 이에 의해, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다.
[4] 제 1 층 및 제 3 층 중 어느 것에 있어서도, Mg는 0.1질량% 이하이고, Si는 0.1질량% 이하여도 된다. 이에 의해, 고부하 충방전에 대한 내성이 향상하고, 또한 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다.
본 발명의 실시형태의 특징, 장점, 기술적 및 산업적 특성은 아래 첨부된 도면을 참조하여 기술될 것이며, 도면 내에 동일 요소는 동일 참조 번호로 표시된다.
도 1은, 본 실시형태의 비수계 전지의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 2는, 본 실시형태의 전극군의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 3은, 본 실시형태의 정극의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 4는, 본 실시형태의 집전체의 구성의 일례를 나타내는 단면 개념도이다.
도 5는, 본 실시형태의 부극의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 1은, 본 실시형태의 비수계 전지의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 2는, 본 실시형태의 전극군의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 3은, 본 실시형태의 정극의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 4는, 본 실시형태의 집전체의 구성의 일례를 나타내는 단면 개념도이다.
도 5는, 본 실시형태의 부극의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다.
이하, 본 개시의 실시형태(본 명세서에서는 「본 실시형태」라고도 기재됨)가 설명된다. 단, 이하의 설명은 특허 청구의 범위를 한정하는 것은 아니다.
예를 들면, 이하에서는, 비수계 전지의 일례로서 리튬 이온 이차 전지가 설명된다. 단, 리튬 이온 이차 전지는 어디까지나 일례이다. 본 실시형태의 비수계 전지는, 리튬 이온 이차 전지에 한정되어야 하는 것은 아니다. 본 실시형태의 비수계 전지는, 예를 들면, 나트륨 이온 이차 전지, 리튬 일차 전지 등이어도 된다.
또한 본 실시형태의 집전체는 전형적으로는 정극 집전체이지만, 후술되는 바와 같이, 부극 집전체일 수도 있다.
<비수계 전지>
본 명세서의 「비수계 전지」는, 전해질에 물을 포함하지 않는 전지를 나타낸다. 이하, 비수계 전지는 「전지」라고 약기되는 경우가 있다.
도 1은, 본 실시형태의 비수계 전지의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다. 전지(100)는 전지 케이스(80)를 포함한다. 전지 케이스(80)는 각형(편평 직방체형)이다. 단, 본 실시형태의 전지 케이스는 원통형이어도 된다. 전지 케이스(80)는, Al 합금, 스테인리스(SUS), 철(Fe) 등의 금속 재료, 또는 수지 재료에 의해 구성될 수 있다. 전지 케이스(80)는, 금속 재료와 수지 재료의 복합 재료(예를 들면, 알루미라미네이트 필름제의 봉투 등)에 의해 구성되어 있어도 된다.
전지 케이스(80)는 밀폐되어 있다. 전지 케이스(80)에는 단자(81)가 마련되어 있다. 전지 케이스(80)는, 전류 차단 기구(CID), 가스 배출 밸브, 주액 구멍 등을 구비하고 있어도 된다. 전지 케이스(80)는 전극군(50) 및 전해액을 수납하고 있다. 전극군(50)은 단자(81)와 전기적으로 접속되어 있다.
도 2는, 본 실시형태의 전극군의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다. 전극군(50)은 권회형(卷回型)이다. 즉 전극군(50)은, 정극(10), 세퍼레이터(30), 부극(20) 및 세퍼레이터(30)가 이 순서로 적층되고, 또한 이들이 소용돌이 형상으로 권회됨으로써 구성되어 있다. 전극군(50)은 편평 형상으로 성형되어 있어도 된다. 권회형의 전극군(50)에서는, 후술하는 정극 집전체(11)가 장력을 받고 있다. 그 때문에 네일 페니트레이션 시험 시에, 정극 집전체(11)가 용단되기 쉬워지는 것이 기대된다. 단, 본 실시형태의 전극군은 적층형이어도 된다. 적층형의 전극군은, 세퍼레이터, 정극, 세퍼레이터, 부극…과 같이, 세퍼레이터를 사이에 끼우면서, 정극과 부극이 번갈아 복수 적층됨으로써 구성될 수 있다. 본 실시형태에 의하면, 전극군이 적층형이어도, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다.
《정극》
도 3은, 본 실시형태의 정극의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다. 정극(10)은 띠 형상의 시트이다. 정극(10)은, 정극 집전체(11)와 정극 합재층(12)을 포함한다. 정극 합재층(12)은, 정극 집전체(11)(집전체)의 표면에 담지되어 있다. 정극 합재층(12)은 정극 활물질(전극 활물질)을 포함한다. 즉 전지(100)는, 전극 활물질을 담지하는 집전체를 적어도 포함한다. 정극(10)은, 단자(81)와의 접속 위치로서, 정극 집전체(11)가 정극 합재층(12)으로부터 노출된 부분을 가지고 있어도 된다.
(정극 집전체)
도 4는, 본 실시형태의 집전체의 구성의 일례를 나타내는 단면 개념도이다. 정극 집전체(11)는 제 1 층(1), 제 2 층(2) 및 제 3 층(3)을 포함한다. 제 2 층(2)은 제 1 층(1)과 제 3 층(3)의 사이에 개재되어 있다.
본 명세서에 있어서, 「제 1 층, 제 2 층 및 제 3 층의 화학 조성」은, 「JIS H 1352:알루미늄 및 알루미늄 합금 중의 규소 정량 방법」, 「JIS H 1357:알루미늄 및 알루미늄 합금 중의 마그네슘 정량 방법」 및 「JIS H 1307:알루미늄 및 알루미늄 합금의 유도 결합 플라즈마 발광 분광 분석 방법」에 준거한 방법에 의해 측정될 수 있다.
각 층의 화학 조성은, 예를 들면, 주사형 투과 전자 현미경-에너지 분산형 X선 분석 장치(STEM-EDX), 전자선 마이크로 애널라이저(EPMA) 등에 의해 측정되어도 된다. 각 층의 화학 조성은, 각각, 적어도 3회 측정된다. 적어도 3회의 산술 평균이 측정 결과로서 채용된다.
(제 2 층)
제 2 층(2)은 정극 집전체(11)의 기층이다. 제 2 층(2)은, 고온(예를 들면 75℃ 이상 200℃ 이하)에 있어서 취화하기 쉬운 화학 조성을 가진다. 즉, 제 2 층(2)은, 0.3질량% 이상 1질량% 이하의 Mg와, 0.2질량% 이상 0.9질량% 이하의 Si와, 그 잔부의 Al을 포함한다.
제 2 층(2)은, 0.35질량% 이상 0.8질량% 이하의 Mg와, 0.3질량% 이상 0.7질량% 이하의 Si와, 잔부의 Al을 포함해도 된다. 이에 의해, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다. 제 2 층(2)이 고온에 있어서 취화하기 쉬워지기 때문이라고 생각할 수 있다.
또한, 제 2 층(2)은, 0.35질량% 이상 0.5질량% 이하의 Mg를 포함해도 된다. 제 2 층(2)은, 0.5질량% 이상 0.80질량% 이하의 Mg를 포함해도 된다. 제 2 층(2)은, 0.3질량% 이상 0.5질량% 이하의 Si를 포함해도 된다. 제 2 층(2)은, 0.5질량% 이상 0.7질량% 이하의 Si를 포함해도 된다.
제 2 층(2)에 있어서, Mg 및 Si의 합계는 0.7질량% 이상이어도 된다. Mg 및 Si의 합계는 1.9질량% 이하여도 되고, 1.5질량% 이하여도 되고, 1.4질량% 이하여도 된다.
잔부는 전형적으로는 Al만으로 이루어진다. 단, 잔부는 불가피 불순물을 포함할 수 있다. 불가피 불순물이란, 제조 시 등에 불가피하게 혼입되는 불순물을 나타낸다. 불가피 불순물로서는, 예를 들면, 철(Fe), 구리(Cu), 망간(Mn), 아연(Zn), 티탄(Ti) 등을 생각할 수 있다. 이러한 불가피 불순물은, 각각, 예를 들면 0.1질량% 이하인 것이 바람직하다.
(제 1 층 및 제 3 층)
제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은 정극 집전체(11)의 표층이다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 각각 정극 집전체(11)의 외면을 구성하고 있다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은 정극 합재층(12)과 접하고 있다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 높은 집전 능력을 가지고, 또한 부식되기 어려운 화학 조성을 가진다. 즉 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 각각, 99.3질량% 이상의 Al을 포함한다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, Mg는 0.3질량% 미만이고, Si는 0.2질량% 미만이다.
집전 능력(전자 전도성)의 관점으로부터, 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)의 Al의 순도는 높을수록 바람직하다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 예를 들면, 99.4질량% 이상의 Al을 포함해도 되고, 99.5질량% 이상의 Al을 포함해도 되고, 99.6질량% 이상의 Al을 포함해도 되고, 99.7질량% 이상의 Al을 포함해도 되고, 99.8질량% 이상의 Al을 포함해도 되고, 99.85질량% 이상의 Al을 포함해도 된다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 예를 들면, 100질량% 이하의 Al을 포함해도 되고, 99.95질량% 이하의 Al을 포함해도 된다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 실질적으로 동일한 화학 조성을 가져도 되고, 서로 상이한 화학 조성을 가져도 된다.
제 1 층(1) 및 제 3 층(3)에 있어서의 Mg 함량 및 Si 함량은 적을수록 바람직하다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, Mg는 0.1질량% 이하이고, Si는 0.1질량% 이하여도 된다. 이에 의해, 고부하 충방전에 대한 내성이 향상하고, 또한 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, Mg 및 Si를 실질적으로 포함하지 않는 층이어도 된다. 즉 제 1 층(1) 및 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, 예를 들면, Mg는 0.01질량% 이상 0.1질량% 이하이고, Si는 0.01질량% 이상 0.1질량% 이하여도 된다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, Mg는 0질량% 이상 0.1질량% 이하이고, Si는 0질량% 이상 0.1질량% 이하여도 된다.
제 1 층(1) 및 제 3 층(3)도 불가피 불순물을 포함할 수 있다. 불가피 불순물로서는, 예를 들면, Fe, Cu, Mn, Zn, Ti 등을 생각할 수 있다. 이러한 불가피 불순물은, 각각, 예를 들면 0.1질량% 이하인 것이 바람직하다.
(두께 비율 등)
정극 집전체(11)는, 예를 들면, 10㎛ 이상 30㎛ 이하의 두께를 가져도 되고, 15㎛ 이상 30㎛ 이하의 두께를 가져도 되고, 15㎛ 이상 25㎛ 이하의 두께를 가져도 된다. 본 명세서에 있어서 각 구성의 「두께」는, 예를 들면, 마이크로미터 등에 의해 측정될 수 있다. 각 구성의 두께는, 예를 들면, 단면 현미경 화상에 있어서 측정되어도 된다. 현미경은 광학 현미경이어도 되고, 전자 현미경이어도 된다. 각 구성의 두께는 적어도 3개소에서 측정된다. 적어도 3개소의 산술 평균이 측정 결과로서 채용된다.
제 2 층(2)의 두께는, 정극 집전체(11)의 두께에 대하여, 예를 들면, 50% 이상 94% 이하의 비율을 가져도 된다. 제 2 층(2)의 두께는, 정극 집전체(11)의 두께에 대하여, 60% 이상의 비율을 가져도 된다. 이에 의해 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다. 제 2 층(2)의 점유율이 높아질수록, 제 2 층(2)의 용단에 의해, 정극 집전체(11) 전체가 빠르게 절단되기 쉬워지기 때문이라고 생각할 수 있다. 제 2 층(2)의 두께는, 정극 집전체(11)의 두께에 대하여, 90% 이하의 비율을 가져도 된다. 이에 의해 고부하 충방전에 대한 내성이 향상하는 것이 기대된다. 표층에 있어서의 전자 전도성이 향상하고, 또한 제 2 층(2)이 부식되기 어려워지기 때문이라고 생각할 수 있다.
따라서, 제 2 층(2)은, 정극 집전체(11)의 두께에 대하여, 60% 이상 90% 이하의 비율을 가져도 된다. 제 2 층(2)의 두께는, 정극 집전체(11)의 두께에 대하여, 75% 이상의 비율을 가져도 되고, 80% 이상의 비율을 가져도 된다.
제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은 실질적으로 동일한 두께를 가져도 되고, 서로 상이한 두께를 가져도 된다. 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)은, 정극 집전체(11)의 두께에 대하여, 각각, 3% 이상 25% 이하의 비율을 가져도 되고, 5% 이상 20% 이하의 비율을 가져도 되고, 10% 이상 20% 이하의 비율을 가져도 된다.
(집전체의 제조 방법)
집전체의 제조 방법은 특별히 한정되어야 하는 것은 아니다. 예를 들면, Mg 및 Si를 포함하는 Al 합금의 용탕(溶湯)이 조제된다. Al 합금의 용탕은, 전술한 제 2 층(2)과 실질적으로 동일한 화학 조성을 가지도록 조제된다. 용탕이 응고됨으로써, 주괴(鑄塊)가 제조된다. 주괴에 열간 압연 또는 냉간 압연이 실시됨으로써, Al 합금판이 제조된다. Al 합금판의 두께는, 목적으로 하는 제 2 층(2)의 두께에 따라 적절히 변경될 수 있다. Al 합금판은, 예를 들면, 1∼10㎜의 두께를 가져도 된다.
전술한 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)과 실질적으로 동일한 화학 조성을 가지는 순(純) Al판, 또는 Al 합금판(이하, 편의상 「순 Al판 등」으로 총칭됨)이 준비된다. 예를 들면, A1050, A1060, A1070, A1080, A1085(모두 「JIS H 4000:알루미늄 및 알루미늄 합금의 판 및 조」에 규정되는 합금 번호) 등의 순 Al판이 사용되어도 된다. 순 Al판 등의 두께는, 목적으로 하는 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)의 두께에 따라 적절히 변경될 수 있다. 순 Al판 등은, 예를 들면, 0.5∼5㎜의 두께를 가져도 된다.
순 Al판 등, Al 합금판 및 순 Al판 등이 이 순서로 적층된다. 이에 의해 적층체가 형성된다. 적층체에, 예를 들면, 500∼600℃의 열간 압연이 실시된다. 이에 의해, 3층 구조를 가지는 적층판이 제조된다. 이어서, 원하는 두께의 정극 집전체(11)가 얻어지도록, 적층판의 냉간 압연이 반복된다. 이에 의해 정극 집전체(11)가 제조될 수 있다.
정극 집전체(11)는 다음의 방법에 의해서도 제조될 수 있다. 상기와 동일한 방법에 의해, 제 2 층(2)이 되어야 하는 Al 합금박이 제조된다. Al 합금박은, 예를 들면, 100∼200㎛의 두께를 가지는 것으로 된다. Al 합금박이 기재(基材)로 되고, 그 표면에 피막이 형성된다. 피막은, 제 1 층(1) 및 제 3 층(3)과 실질적으로 동일한 화학 조성을 가지도록 형성된다. 피막은, 예를 들면, 물리 증착, 도금, 페이스트의 도포 등에 의해 형성될 수 있다. 물리 증착으로서는, 예를 들면, 진공 증착, 스퍼터링, 레이저 어블레이션 등을 들 수 있다. 이에 의해 피복 합금박이 제조된다. 그 후, 원하는 두께의 정극 집전체(11)가 얻어지도록, 피복 합금박의 냉간 압연이 반복된다. 이에 의해 정극 집전체(11)가 제조될 수 있다.
(정극 합재층)
정극 합재층(12)은 정극 집전체(11)의 표면(제 1 층(1)의 표면 및 제 3 층(3)의 표면)에 형성되어 있다. 정극 합재층(12)은, 예를 들면, 10∼200㎛의 두께를 가져도 되고, 100∼200㎛의 두께를 가져도 된다. 정극 합재층(12)은, 예를 들면, 80∼98질량%의 정극 활물질과, 1∼15질량%의 도전재와, 그 잔부의 바인더를 포함할 수 있다.
정극 활물질은 특별히 한정되어야 하는 것은 아니다. 정극 활물질은, 예를 들면, LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2, LiNixCoyMnzO2(x≥0.5, y≥0.4, z≥0.4, x+y+z=1), LiNi0.82Co0.15Al0.03O2, LiNixCoyAlzO2(x≥0.8, y≥0.2, z≥0.2, x+y+z=1), LiMn2O4, LiFePO4 등이어도 된다.
도전재는 특별히 한정되어야 하는 것은 아니다. 도전재는, 예를 들면, 아세틸렌 블랙, 서멀 블랙, 퍼니스 블랙, 인편상 흑연, 기상(氣相) 성장 탄소 섬유 등이어도 된다. 1종의 도전재가 단독으로 사용되어도 되고, 2종 이상의 도전재가 조합되어 사용되어도 된다.
바인더도 특별하게 한정되어야 하는 것은 아니다. 바인더는, 예를 들면, 폴리불화비닐리덴(PVdF), 불화비닐리덴-헥사플루오로프로필렌 공중합체(PVdF-HFP), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리아크릴산(PAA), 카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등이어도 된다. 1종의 바인더가 단독으로 사용되어도 되고, 2종 이상의 바인더가 조합되어 사용되어도 된다.
《부극》
도 5는, 본 실시형태의 부극의 구성의 일례를 나타내는 개략도이다. 부극(20)은 띠 형상의 시트이다. 부극(20)은, 부극 집전체(21)와 부극 합재층(22)을 포함한다. 부극 합재층(22)은, 부극 집전체(21)(집전체)의 표면에 담지되어 있다. 부극 합재층(22)은 부극 활물질(전극 활물질)을 포함한다. 즉 전지(100)는, 전극 활물질을 담지하는 집전체를 적어도 포함한다. 부극(20)은, 단자(81)와의 접속 위치로서, 부극 집전체(21)가 부극 합재층(22)으로부터 노출된 부분을 가지고 있어도 된다.
(부극 집전체)
부극 집전체(21)는, 예를 들면, 5∼30㎛의 두께를 가져도 된다. 부극 집전체(21)는 예를 들면 Cu박이어도 된다. Cu박은 순 Cu박이어도 되고, Cu 합금박이어도 된다. 부극(20)이, 전지(100) 내에 있어서 Li 이온(전하 담체)과 Al의 반응 전위보다 높은 전위를 가질 경우(예를 들면, 부극 활물질이 티탄산 리튬일 경우 등), 전술한 정극 집전체(11)가 부극 집전체(21)로서 사용되어도 된다. 즉 본 실시형태의 집전체는 부극 집전체여도 된다.
(부극 합재층)
부극 합재층(22)은, 부극 집전체(21)의 표면(표리 양면)에 형성되어 있다. 부극 합재층(22)은, 예를 들면, 10∼200㎛의 두께를 가져도 되고, 50∼150㎛의 두께를 가져도 된다. 부극 합재층(22)은, 예를 들면, 80∼99.5질량%의 부극 활물질과, 0∼15질량%의 도전재와, 그 잔부의 바인더를 포함한다.
부극 활물질은 특별히 한정되어야 하는 것은 아니다. 부극 활물질은, 예를 들면, 흑연, 이흑연화성(易黑鉛化性) 탄소, 난흑연화성(難黑鉛化性) 탄소, 실리콘, 산화 실리콘, 주석, 산화 주석, 티탄산 리튬 등이어도 된다. 1종의 부극 활물질이 단독으로 사용되어도 되고, 2종 이상의 부극 활물질이 조합되어 사용되어도 된다. 예를 들면, 이흑연화성 탄소, 난흑연화성 탄소 등의 비정질 탄소에 의해, 천연 흑연이 피복된 재료(「비정질 코팅 흑연」이라고도 함) 등이 사용되어도 된다. 부극 활물질은, 예를 들면, 1∼30㎛의 평균 입경을 가져도 된다.
도전재도 특별히 한정되어야 하는 것은 아니다. 도전재는, 예를 들면, 아세틸렌 블랙, 서멀 블랙, 퍼니스 블랙 등이어도 된다. 1종의 도전재가 단독으로 사용되어도 되고, 2 이상의 도전재가 조합되어 사용되어도 된다. 또한 전자 전도성이 높은 부극 활물질(예를 들면 흑연 등)이 사용되는 경우에는, 도전재가 사용되지 않는 경우도 있을 수 있다.
바인더도 특별히 한정되어야 하는 것은 아니다. 바인더는, 예를 들면, 스티렌부타디엔고무(SBR), 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), PAA 등이어도 된다. 1종의 바인더가 단독으로 사용되어도 되고, 2종 이상의 바인더가 조합되어 사용되어도 된다.
《세퍼레이터》
세퍼레이터(30)는 띠 형상의 시트이다. 세퍼레이터(30)는 정극(10)과 부극(20)의 사이에 개재되어 있다. 세퍼레이터(30)는 전기 절연성의 다공질막이다. 세퍼레이터(30)는, 예를 들면, 10∼50㎛의 두께를 가져도 된다. 세퍼레이터(30)는, 예를 들면, 폴리에틸렌(PE)제, 폴리프로필렌(PP)제, 폴리이미드(PI)제 등일 수 있다. 세퍼레이터(30)는 다층 구조를 가져도 된다. 세퍼레이터(30)는, 예를 들면, PP제의 다공질막, PE제의 다공질막 및 PP제의 다공질막이 이 순서로 적층됨으로써, 구성되어 있어도 된다.
세퍼레이터(30)는 그 표면(편면 또는 양면)에 내열층을 가지고 있어도 된다. 내열층은, 예를 들면, 3∼10㎛(전형적으로는 5㎛)의 두께를 가져도 된다. 내열층은, 내열 재료 및 바인더를 포함할 수 있다. 내열 재료는, 예를 들면, 산화물 재료(예를 들면, 알루미나, 베마이트, 티타니아, 지르코니아, 마그네시아 등), 수지 재료(예를 들면, 아라미드, 폴리이미드 등) 등이어도 된다. 바인더는, 예를 들면 PVdF, PVdF-HFP, PTFE, 에틸렌-아크릴산 에스테르 공중합체, SBR 등이어도 된다.
《전해액》
전해액은 전극군(50)에 함침되어 있다. 전해액의 일부는, 전지 케이스(80)의 바닥부에 저류되어 있다. 도 1 중의 일점 쇄선은, 전해액의 액면을 나타내고 있다.
전해액은 액체 전해질이다. 전해액은 용매와 Li염을 포함한다. Li염은 용매에 용해되어 있다. Li염은 지지 전해질로서 기능한다. 전해액은, 예를 들면, 0.5∼2mol/l의 Li염을 포함해도 된다. Li염은, 예를 들면, LiPF6, LiBF4, Li[N(FSO2)2], Li[N(CF3SO2)2] 등이어도 된다. 1종의 Li염이 단독으로 사용되어도 되고, 2종 이상의 Li염이 조합되어 사용되어도 된다.
용매는, 예를 들면, 고리형 카보네이트와 사슬형 카보네이트의 혼합 용매이면 된다. 혼합비는, 예를 들면, 체적비로 「고리형 카보네이트:사슬형 카보네이트=1:9∼5:5」이면 된다. 고리형 카보네이트로서는, 예를 들면, 에틸렌카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC), 부틸렌카보네이트(BC), 플루오로에틸렌카보네이트(FEC) 등을 들 수 있다. 사슬형 카보네이트로서는, 디메틸카보네이트(DMC), 에틸메틸카보네이트(EMC), 디에틸카보네이트(DEC) 등을 들 수 있다. 고리형 카보네이트 및 사슬형 카보네이트는, 각각, 1종 단독으로 사용되어도 되고, 2종 이상이 조합되어 사용되어도 된다.
용매는, 예를 들면, 락톤, 고리형 에테르, 사슬형 에테르, 카르본산 에스테르 등을 포함해도 된다. 락톤으로서는, 예를 들면, γ-부티로락톤(GBL), δ-발레로락톤 등을 들 수 있다. 고리형 에테르로서는, 예를 들면, 테트라히드로푸란(THF), 1,3-디옥솔란, 1,4-디옥산 등을 들 수 있다. 사슬형 에테르로서는 1,2-디메톡시에탄(DME) 등을 들 수 있다. 카르본산 에스테르로서는, 예를 들면, 포름산 메틸(MF), 메틸아세테이트(MA), 메틸프로피오네이트(MP) 등을 들 수 있다.
전해액은, 용매 및 Li염에 추가로, 각종 기능성 첨가제를 포함할 수 있다. 전해액은, 예를 들면, 1∼5질량%의 기능성 첨가제를 포함해도 된다. 기능성 첨가제로서는, 예를 들면, 가스 발생제(과충전 첨가제), 피막 형성제 등을 들 수 있다. 가스 발생제로서는, 예를 들면, 시클로헥실벤젠(CHB), 비페닐(BP) 등을 들 수 있다. 피막 형성제로서는, 예를 들면, 비닐렌카보네이트(VC), 비닐에틸렌카보네이트(VEC), Li[B(C2O4)2], LiPO2F2, 프로판술톤(PS), 에틸렌술파이트(ES) 등을 들 수 있다.
또한 본 실시형태에서는, 전해액 대신에, 겔 전해질, 고체 전해질이 사용되어도 된다. 본 실시형태에 의하면, 전해질이 겔 전해질, 고체 전해질이어도, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 것이 기대된다.
《용도》
본 실시형태의 비수계 전지는, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작고, 또한 고부하 충방전에 대한 내성이 높은 것이 기대된다. 그 때문에 본 실시형태의 비수계 전지는, 고부하 충방전이 요구되는 용도에 적합하다. 그러한 용도로서는, 예를 들면, 하이브리드 자동차(HV), 플러그인 하이브리드 자동차(PHV), 전기 자동차(EV) 등의 동력용 전지를 들 수 있다. 단, 본 실시형태의 비수계 전지는 동력용 전지에 한정되어야 하는 것은 아니다. 본 실시형태의 비수계 전지는 모든 용도에 적용 가능하다.
이하, 실시예가 설명된다. 단, 이하의 예는 특허 청구의 범위를 한정하는 것은 아니다.
<실시예 1>
1. 정극 집전체의 제조
이하의 재료가 준비되었다. 순 Al판(Mg:0.1질량% 이하, Si:0.1질량% 이하, Al:99.3질량% 이상, 두께:1㎜), Al 합금판(Mg:0.5질량%, Si:0.5질량%, Al:잔부, 두께:2㎜)
순 Al판, Al 합금판 및 순 Al판이 이 순서로 적층되었다. 이에 의해 적층체가 형성되었다. 적층체에 550℃에서 열간 압연이 실시되었다. 이에 의해 3층 구조를 가지는 적층판이 제조되었다. 이어서, 전체의 두께가 15㎛가 되도록, 적층판의 냉간 압연이 반복되었다. 이상으로부터 정극 집전체가 제조되었다.
상기에서 얻어진 정극 집전체는 제 1 층, 제 2 층 및 제 3 층을 포함한다. 제 2 층은 제 1 층 및 제 3 층의 사이에 개재되어 있다. 제 1 층 및 제 3 층은, 각각 정극 집전체의 외면을 구성하고 있다. 제 2 층은, 0.5질량%의 Mg와, 0.5질량%의 Si와, 그 잔부의 Al을 포함한다. 제 1 층 및 제 3 층은, 각각 99.3질량% 이상의 Al을 포함한다. 제 1 층 및 제 3 층 중 어느 것에 있어서도, Mg는 0.3질량% 미만이고, Si는 0.2질량% 미만이다.
정극 집전체의 단면 현미경 화상에 있어서, 각 층의 두께 비율이 측정되었다. 제 1 층 및 제 3 층의 두께는, 정극 집전체의 두께(15㎛)에 대하여, 각각 3%의 비율을 가지고 있었다. 제 2 층의 두께는, 정극 집전체의 두께(15㎛)에 대하여, 94%의 비율을 가지고 있었다.
2. 정극의 제조
이하의 재료가 준비되었다. 정극 활물질:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2, 도전재:아세틸렌 블랙, 바인더:PVdF, 용매:N-메틸-2-피롤리돈(NMP)
정극 활물질, 도전재, 바인더 및 용매가 혼합됨으로써, 정극 페이스트가 조제되었다. 상기에서 얻어진 정극 집전체의 표면(표리 양면)에, 정극 페이스트가 도포되고, 건조되었다. 이에 의해 정극 합재층이 형성되었다. 정극 합재층이 압연되었다. 압연 후의 정극 합재층은 150㎛의 두께를 가지고 있었다. 이에 의해 정극이 제조되었다. 정극이 띠 형상으로 재단되었다.
3. 부극의 제조
이하의 재료가 준비되었다. 부극 활물질:비정질 코팅 흑연, 바인더:CMC, SBR, 용매:물(이온 교환수), 부극 집전체:Cu박(두께:10㎛)
부극 활물질, 바인더 및 용매가 혼합됨으로써, 부극 페이스트가 조제되었다. 부극 집전체의 표면(표리 양면)에 부극 페이스트가 도포되고, 건조되었다. 이에 의해 부극 합재층이 형성되었다. 부극 합재층은, 그 단위 면적당의 용량이, 정극 합재층의 단위 면적당의 용량의 1.7∼2.0배가 되도록 형성되었다. 부극 합재층이 압연되었다. 압연 후의 부극 합재층은 80㎛의 두께를 가지고 있었다. 이에 의해 부극이 제조되었다. 부극이 띠 형상으로 재단되었다.
4. 조립
띠 형상의 세퍼레이터가 준비되었다. 세퍼레이터는 15㎛의 두께를 가진다. 세퍼레이터는, PP제의 다공질막, PE제의 다공질막 및 PP제의 다공질막이 이 순서로 적층됨으로써, 구성되어 있다.
정극, 세퍼레이터, 부극 및 세퍼레이터가 이 순서로 적층되고, 또한 이들이 소용돌이 형상으로 권회됨으로써, 전극군이 제조되었다. 전극군이 편평 형상으로 성형되었다. 성형 후의 전극군의 폭 치수(도 1 및 도 2에 있어서의 X축 방향의 치수)는 130㎜로 되었다. 성형 후의 전극군의 높이 치수(도 1 및 도 2의 Z축 방향의 치수)는 50㎜로 되었다. 전극군에 단자가 접속되었다. 전극군이 전지 케이스에 수납되었다.
이하의 조성을 가지는 전해액이 준비되었다. 용매:[EC:EMC:DMC=3:3:4], Li염:LiPF6(1mol/l)
전해액이 전지 케이스에 주입되었다. 전지 케이스가 밀폐되었다. 이상으로부터, 실시예 1에 관련된 전지가 제조되었다.
<실시예 2∼13>
하기 표 1에 나타내어지는 바와 같이, 제 1 층, 제 2 층 및 제 3 층의 화학 조성, 및 각 층의 두께 비율이 변경되는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 제조 방법에 의해, 전지가 제조되었다.
<비교예 1 및 2>
하기 표 1에 나타내어지는 화학 조성을 가지는 단층 구조의 정극 집전체가 사용되는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 제조 방법에 의해, 전지가 제조되었다.
<평가>
1. 고부하 충방전
이하의 「충전→레스트(휴지)→방전」의 한 바퀴가 1 사이클로 되고, 충방전이 1000 사이클 반복되었다.
충전:2.5C×240초, 레스트:120초, 방전:30C×20초
여기서, 「1C」는 만충전 용량을 1시간에 방전하는 전류를 나타낸다. 예를 들면 「2.5C」는, 1C의 2.5배의 전류를 나타낸다.
1 사이클 후 및 1000 사이클 후에 전지 저항이 각각 측정되었다. 하기 식:저항 증가율=[1000 사이클 후의 전지 저항]÷[1 사이클 후의 전지 저항]×100에 의해 저항 증가율이 산출되었다. 결과는 하기 표 1에 나타내어져 있다. 저항 증가율이 낮을수록, 고부하 충방전에 대한 내성이 높은 것을 나타내고 있다.
2. 네일 페니트레이션 시험
못(N못, 기호 「N65」)이 준비되었다. 전지가 만충전으로 되었다. 전지가 60℃로 가온(加溫)되었다. 전지에 못이 찔러 넣어졌다. 못이 찔러 넣어진 위치로부터 1cm 떨어진 위치에 있어서, 전지 케이스의 온도가 감시되었다. 못 관통 후의 최고 도달 온도가 측정되었다. 결과는 하기 표 1에 나타내어져 있다. 최고 도달 온도가 낮을수록, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작은 것을 나타내고 있다.
<결과>
비교예 1은, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 크다. 못 관통 후, 정극 집전체가 용단되지 않기 때문에, 단락 상태의 지속 시간이 길어져, 온도 상승이 커진다고 생각할 수 있다.
비교예 2는, 고부하 충방전에 대한 내성이 낮다. 정극 집전체의 집전 능력이 낮기 때문이라고 생각할 수 있다. 비교예 2의 정극 집전체는, 실시예 1∼5의 제 2 층과 동일하게, 본래 용단되기 쉬운 화학 조성을 가진다. 그러나 비교예 2는, 실시예 1∼5에 비하여, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 크다. 이 이유는, 전지 내에서 정극 집전체의 표면이 부식됨으로써, 정극 집전체가 용단되기 어려워지기 때문이라고 생각할 수 있다.
실시예 1∼13은, 비교예 1 및 2에 비하여, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작고, 또한 고부하 충방전에 대한 내성이 높다.
실시예 6∼13의 결과로부터, 제 2 층이 0.35질량% 이상 0.8질량% 이하의 Mg와, 0.3질량% 이상 0.7질량% 이하의 Si와, 그 잔부의 Al을 포함함으로써, 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 경향을 알 수 있다.
실시예 1∼5의 결과로부터, 제 2 층의 두께가 정극 집전체의 두께에 대하여 60% 이상 90% 이하의 비율을 가짐으로써, 고부하 충방전에 대한 내성이 향상하고, 또한 네일 페니트레이션 시험 시의 온도 상승이 작아지는 경향을 알 수 있다.
상기의 실시형태 및 실시예는 모든 점에서 예시로서 제한적인 것이 아니다. 특허 청구의 범위의 기재에 의해 확정되는 기술적 범위는, 특허 청구의 범위와 균등한 의미 및 범위 내에서의 모든 변경을 포함한다.
Claims (4)
- 비수계 전지에 있어서,
전극 활물질을 담지하는 집전체(11)를 포함하고,
상기 집전체(11)는, 제 1 층(1), 제 2 층(2) 및 제 3 층(3)을 포함하고,
상기 제 2 층(2)은, 상기 제 1 층(1)과 상기 제 3 층(3)의 사이에 개재되어 있고,
상기 제 2 층(2)은, 0.3질량% 이상 1질량% 이하의 마그네슘과, 0.2질량% 이상 0.9질량% 이하의 실리콘과, 그 잔부의 알루미늄을 포함하고,
상기 제 1 층(1) 및 상기 제 3 층(3)은, 각각, 상기 집전체(11)의 외면을 구성하고 있고,
상기 제 1 층(1) 및 상기 제 3 층(3)은, 각각, 99.3질량% 이상의 알루미늄을 포함하고,
상기 제 1 층(1) 및 상기 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, 마그네슘은 0.3질량% 미만이고, 실리콘은 0.2질량% 미만인, 비수계 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 제 2 층(2)은, 0.35질량% 이상 0.8질량% 이하의 마그네슘과, 0.3질량% 이상 0.7질량% 이하의 실리콘과, 그 잔부의 알루미늄을 포함하는, 비수계 전지. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 제 2 층(2)의 두께는, 상기 집전체(11)의 두께에 대하여, 60% 이상 90% 이하의 비율을 가지는, 비수계 전지. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 제 1 층(1) 및 상기 제 3 층(3) 중 어느 것에 있어서도, 마그네슘은 0.1질량% 이하이고, 실리콘은 0.1질량% 이하인, 비수계 전지.
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