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KR101713464B1 - 고체산화물형 연료전지 - Google Patents

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KR101713464B1
KR101713464B1 KR1020157014251A KR20157014251A KR101713464B1 KR 101713464 B1 KR101713464 B1 KR 101713464B1 KR 1020157014251 A KR1020157014251 A KR 1020157014251A KR 20157014251 A KR20157014251 A KR 20157014251A KR 101713464 B1 KR101713464 B1 KR 101713464B1
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사토루 이시다
히로시 스미
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니혼도꾸슈도교 가부시키가이샤
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Abstract

공기전극층 또는 연료전극층에서의 가스의 이용률을 향상한 고체산화물형 연료전지를 제공한다. 고체산화물형 연료전지는 공기전극층, 고체전해질층, 및 연료전극층을 구비하고, 발전기능을 가지는 연료전지셀 본체와, 상기 공기전극층 및 상기 연료전극층의 일측의 전극층과 대향하도록 배치된 커넥터와, 상기 일측의 전극층과 상기 커넥터의 사이에 배치되며, 상기 일측의 전극층 및 상기 커넥터의 서로 대향하는 표면 각각에 접하는 것에 의해, 상기 일측의 전극층과 상기 커넥터를 전기적으로 접속하는 집전체와, 상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면 중, 상기 집전체가 접하지 않는 개소에 배치되는 오목홈부를 구비한다.

Description

고체산화물형 연료전지{SOLID OXIDE FUEL CELL}
본 발명은 고체산화물형 연료전지에 관한 것이다.
전해질에 고체산화물을 이용한 고체산화물형 연료전지(이하, 「SOFC」또는 단지 「연료전지」라고도 기재하는 경우가 있다)가 알려져 있다. SOFC는 예를 들면, 판 형상의 고체전해질체의 각 면에 연료극과 공기극을 구비한 연료전지셀을 다수 적층한 스택{(stack)(연료전지 스택)}을 가진다. 연료극 및 공기극 각각에, 연료가스 및 산화제 가스(예를 들면, 공기 중의 산소)를 공급하고, 고체전해질체를 통하여 화학반응시키는 것에 의해 전력을 발생시킨다.
연료전지셀은, 1쌍의 인터커넥터(inter connector), 연료전지셀 본체(공기극, 고체전해질체, 연료극이 적층된 것)를 가진다. 연료전지셀 본체와 인터커넥터의 전기적 접속을 위해서 집전체{(集電體)(current collector)}가 배치된다.
여기서, 연료극 및 공기극의 적어도 일측에, 집전체가 부착되는 것이 가능하게 되어 있고, 집전체가 부착되는 전극의 표면의 적어도 일부에는, 집전체의 요철과 걸어 맞추는 것이 가능한 요철이 형성된 고체산화물형 연료전지가 개시되어 있다(특허문헌 1 참조).　또, 가스 유로와의 접촉면에 조면화(粗面化) 처리가 실시되어 있는, 가스확산층이 막전극 접합체의 전극면에 배치되는 연료전지가 개시되어 있다(특허문헌 2 참조).
특허문헌 1: 일본국 특개2009-245897호 공보 특허문헌 2: 일본국 특개2009-283352호 공보
그러나 특허문헌 1, 2에 기재된 연료전지에서는, 공기전극층, 연료전극층의 표면으로부터의 가스흡수효율이 반드시 좋다고는 말할 수 없다. 특허문헌 1에 기재된 연료전지에서의, 전극의 표면에 형성된 요철은 집전체와 걸어 맞추기 위한 것이다. 특허문헌 2에 기재된 연료전지에서의, 가스확산층의 표면의 조면화 처리는 가스확산층과 다공체(多孔體) 유로 사이의 접촉저항을 저감하기 위한 것이다. 이와 같이, 특허문헌 1, 2에 기재된 요철 혹은 조면화 처리는 공기전극층, 연료전극층의 표면으로부터의 가스흡수효율로의 기여가 부족하다.　본 발명은 공기전극층 또는 연료전극층에서의 가스의 이용률을 향상한 고체산화물형 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에 관련되는 고체산화물형 연료전지는, 공기전극층, 고체전해질층 및 연료전극층을 구비하며, 발전기능을 가지는 연료전지셀 본체와; 상기 공기전극층 및 상기 연료전극층의 일측의 전극층과 대향하도록 배치된 커넥터와; 상기 일측의 전극층과 상기 커넥터의 사이에 격자 형상으로 배치되며, 상기 일측의 전극층 및 상기 커넥터의 서로 대향하는 표면 각각에 접하는 것에 의해, 상기 일측의 전극층과 상기 커넥터를 전기적으로 접속하는 복수의 집전체와; 상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면 중, 상기 집전체가 접하지 않는 개소에 배치되는 오목홈부;를 구비하고, 상기 오목홈부는 상기 공기전극층에 공급되는 산화제 가스의 유로의 방향 또는 상기 연료전극층에 공급되는 연료가스의 유로의 방향에 대해서 경사지는 2개의 방향을 가지며, 상기 산화제 가스의 유로의 방향 또는 상기 연료가스의 유로의 방향에 대해서 2개의 방향으로 경사지는 상기 오목홈부가 형성된 상기 공기전극층 또는 상기 연료전극층에, 상기 집전체가 격자 형상으로 배치되어 접하는 것을 특징으로 한다.
공기전극층 및 연료전극층의 일측의 전극층의, 집전체와 접하는 측의 표면 중, 집전체가 접하지 않는 개소에 오목홈부가 배치된다. 이로 인해, 상기 전극층의 표면에서 내부로 가스가 확산되기 위한 접촉면적이 커질 수 있다. 이 결과, 상기 전극층에서의 가스의 확산성이 향상되고, 가스의 이용률(가스 분배성)이 향상된다.　
상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면의 산술평균조도{(粗度)(Ra)}가, 0.3㎛보다 큰 것이 바람직하다.　산술평균조도(Ra)를 0.3㎛보다 크게 하는 것에 의해, 상기 전극층에서의 가스와의 접촉면적을 크게 확보할 수 있다.　
상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면의 산술평균기복{(起伏)(Wa)}이, 0.3㎛보다 작은 것이 바람직하다.　상기 일측의 전극층의 표면에서의 가스의 흐름을 좋게 하여, 하류측 표면으로의 가스의 공급을 증가하고, 상기 일측의 전극층의 표면 전체에서의 가스 분배성을 향상할 수 있다.　
상기 오목홈부가 상기 산화제 가스 또는 상기 연료가스가 흐르는 방향을 따라서 형성되는 것이 바람직하다.　상기 일측의 전극층의 표면에서의 상류에서 하류로의 가스의 흐름을 좋게 하여, 상기 일측의 전극층의 표면 전체에서의 가스 분배성을 향상할 수 있다.　
상기 집전체는 상기 커넥터와 동일 재료이며, 일체로 형성되어 있어도 좋다. 집전체를 커넥터와 동일 재질(예를 들면, SUS)로 일체 형성하는 것에 의해, 제조공정을 간략화할 수 있다.　
또한, 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면 중, 집전체가 접하지 않는 개소에 오목홈부를 배치하는 것은, 집전체를 SUS와 같은 치밀체(緻密體)로 구성할 경우에, 특히 유효하다. 즉, 가스가 가스 유로로부터 일측의 전극층의 표면에서 내부로 침입할 때에, 전극 표면의 집전체가 배치되어 있지 않은 개소를 통하여 실시할 필요가 있다. 집전체가 접하지 않는 개소에 오목홈부를 배치하는 것에 의해, 확산면적이 확보되어 더욱 유효하게 가스확산을 촉진할 수 있다.
본 발명에 따르면, 공기전극층 또는 연료전극층에서의 가스의 이용률을 향상한 고체산화물형 연료전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시형태에 관련되는 고체산화물형 연료전지(10)를 나타내는 사시도이다.
도 2는 연료전지셀(100)의 단면도이다.
도 3은 연료전지셀(100)의 분해 사시도이다.
도 4는 연료전지셀 본체(140)의 평면도이다.
도 5는 연료전지셀 본체(140)의 일부의 단면을 나타내는 일부 단면도이다.
도 6은 연료전지셀 본체(140)의 단면 프로파일을 나타내는 도면이다.
(제 1 실시형태)
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 상세하게 설명한다.　도 1은 본 발명의 제 1 실시형태에 관련되는 고체산화물형 연료전지{(연료전지 스택)(10)}를 나타내는 사시도이다. 고체산화물형 연료전지(10)는 연료가스와 산화제 가스의 공급을 받아서 발전하는 장치이다.　
연료가스로서는 수소, 환원제가 되는 탄화수소, 수소와 탄화수소의 혼합가스, 및 이들의 가스를 소정 온도의 물속을 통과시켜 가습한 연료가스, 이들의 가스에 수증기를 혼합시킨 연료가스 등을 들 수 있다. 탄화수소는 특별히 한정되지 않고, 예를 들면, 천연가스, 나프타, 석탄가스화 가스 등을 들 수 있다. 상기 연료가스로서는 수소가 바람직하다. 이들의 연료가스는 1종만을 이용해도 좋고, 2종 이상을 병용할 수도 있다. 또, 50체적％ 이하의 질소 및 아르곤 등의 불활성가스를 함유하고 있어도 좋다.　
산화제 가스로서는 산소와 다른 기체의 혼합가스 등을 들 수 있다. 또한, 상기 혼합가스에는 80체적％ 이하의 질소 및 아르곤 등의 불활성가스가 함유되어 있어도 좋다. 이들의 산화제 가스 중에서는 안전하며 또한 저가이기 때문에, 공기(약 80체적％의 질소가 포함되어 있다.)가 바람직하다.　
고체산화물형 연료전지(10)는 대략 직육면체 형상을 이루고, 상면(11), 바닥면(12), 관통구멍(21∼28)을 가진다. 관통구멍(21∼24)은 상면(11), 바닥면(12)의 변(邊) 근방(후술의 연료극 프레임(150)의 변 근방)을 관통하고, 관통구멍(25∼28)은 상면(11), 바닥면(12)의 정점(頂点) 근방(후술의 연료극 프레임(150)의 정점 근방)을 관통한다. 관통구멍(21∼28)에는 각각, 연결부재(체결 도구인 볼트(41∼48), 너트(51∼58))가 부착된다. 또한, 너트(53, 54, 57)는 이해하기 쉽게 하기 위해 도시를 생략하고 있다.　
상면(11)측의 관통구멍(21∼24)의 개구에 부재(60)가 배치된다. 부재(60) {(부재(62)}의 관통구멍, 관통구멍(21∼24)에 볼트(41∼44)가 끼워지고, 너트(51∼54)가 나사 결합된다.　
부재(60)는 부재(62), 도입관(61)을 가진다. 부재(62)는 대략 원통 형상을 이루고, 대략 평면 형상의 상면 및 바닥면, 곡면 형상의 측면에, 도입관(61)은 상면과 바닥면 사이를 관통하는 관통구멍을 가진다. 부재(62)의 관통구멍과 도입관 (61)의 관통구멍이 연통(連通)된다.　
부재(62)의 관통구멍과 관통구멍(21∼24)의 직경은 대략 동일하다. 이들의 직경보다, 볼트(41∼44)의 축의 직경이 작은 것에 의해, 부재(62)의 관통구멍과 볼트(41∼44)의 축 사이, 및 관통구멍(21∼24)과 볼트(41∼44)의 축 사이를 가스{산화제 가스(공기), 발전 후의 잔여의 연료가스, 발전 후의 잔여의 산화제 가스, 연료가스}가 통과한다. 즉, 산화제 가스(공기), 연료가스가 도입관(61)으로부터 유입되고, 관통구멍(21, 24)을 각각 경유하여, 고체산화물형 연료전지(10) 내로 유입된다. 발전 후의 잔여의 산화제 가스(공기), 발전 후의 잔여의 연료가스가 고체산화물형 연료전지(10)로부터 유입되고, 관통구멍(23, 22)을 각각 경유하여 도입관(61)으로부터 유출된다.　
고체산화물형 연료전지(10)는, 발전 단위인 평판형의 연료전지셀(100)이 복수개 적층되어 구성된다. 복수개의 연료전지셀(100)이 전기적으로 직렬로 접속된다.　
도 2는 연료전지셀(100)의 단면도이다. 도 3은 연료전지셀(100)의 분해 사시도이다.　도 2에 나타내는 바와 같이, 상기 연료전지셀(100)은 소위 연료극 지지형 타입의 연료전지셀이며, 상하 1쌍의 금속제의 인터커넥터{110(1), 110(2)}의 사이에, 연료전지셀 본체(140)가 배치된다. 연료전지셀 본체(140)와 인터커넥터{110 (1), 110(2)}의 사이에 공기 유로(101), 연료가스 유로(102)가 배치된다.　
연료전지셀 본체(140)는 공기 전극(음극)층(141), 고체전해질층(143), 연료 전극(양극)층(144)이 적층되어 구성된다.　
공기전극층(141)의 재료로서는 예를 들면, 페로브스카이트(perovskite)계 산화물, 각종 귀금속, 및 귀금속과 세라믹의 서멧(cermet)을 사용할 수 있다. 페로브스카이트계 산화물로서 LSCF(La1 - xSrxCo1 - yFeyO3계 복산화물)를 들 수 있다.　공기전극층(141)의 두께는 예를 들면, 100∼300㎛ 정도이며, 일례로서 150㎛ 정도이다.　
고체전해질층(143)의 재료로서는 예를 들면, YSZ(이트리아 안정화 지르코니아), ScSZ(스칸디아 안정화 지르코니아), SDC(사마리아 도프된 산화 세륨), GDC(가돌리니아 도프된 산화 세륨), 페로브스카이트계 산화물을 들 수 있다.　
연료전극층(144)의 구성재료로서 예를 들면, Ni(니켈) 등의 금속, Ni 등의 금속과 세라믹의 서멧{일례로서 Ni금속과 ZrO2계 세라믹(YSZ 등)의 혼합물} 등을 이용할 수 있다.　또한, Ni금속과 ZrO2계 세라믹의 혼합물을 이용할 경우, NiO와 ZrO2계 세라믹의 혼합물(NiO-ZrO2)을 초기 재료{연료전지셀(100) 동작개시 전의 구성재료}로서 이용할 수 있다. 연료전극층(144)측에서는 환원 분위기에 노출되기 때문에, 환원반응이 진행된 결과, NiO와 ZrO2계 세라믹의 혼합물이 Ni금속과 ZrO2계 세라믹의 혼합물로 변화되기 때문이다.　
연료전극층(144)의 두께는 0.5∼5㎜ 정도, 바람직하게는 0.7∼1.5㎜ 정도이다. 고체전해질층(143) 등을 지지하기 위한 충분한 기계적 강도 등을 가지는 지지 기판으로 하기 때문이다.　
도 2 및 도 3에 나타내는 바와 같이, 연료전지셀(100)은 상하 1쌍의 인터커넥터{110(1), 110(2)}의 사이에 가스밀봉부(120), 세퍼레이터(130), 연료극 프레임 (150), 가스밀봉부(160), 집전체(181)를 구비하고, 그들이 적층되어 일체로 구성되어 있다.　
공기전극층(141)과 인터커넥터{110(1)}의 사이에, 그 도통을 확보하기 위해서 복수개의 집전체(147)가 배치되어 있다. 연료전극층(144)과 인터커넥터{110(2)}의 사이에, 그 도통을 확보하기 위해서 집전체(181)가 배치되어 있다. 연료전지셀 (100)보다도 하층의 연료전지셀의 공기전극층(도시생략)과 인터커넥터{110(2)}의 사이에, 그 도통을 확보하기 위해서 복수개의 집전체(147)가 배치되어 있다.　
집전체(147, 181)는 스테인리스(SUS) 등의 금속으로 구성할 수 있다. 집전체 (147)를 인터커넥터{110(1), 110(2)}와 일체적으로 형성해도 좋다. 집전체(181)를 인터커넥터{110(2)}와 일체적으로 형성해도 좋다. 이때, 집전체(147, 181), 인터커넥터{110(1), 110(2)}를 동종(혹은 동일)의 재료로 하는 것이 바람직하다.　또한, 후술과 같이, 집전체(147)의 선단은 공기전극층(141)에 삽입되지만, 도 2에서는 집전체(147)와 공기전극층(141)을 분리한 상태로 나타내고 있다.　
이하, 연료전지셀(100)을 구성하는 각 부재에 대해서, 더욱 상세하게 설명한다. 또한, 연료전지셀(100)의 평면 형상은 정방형이므로, 연료전지셀(100)을 구성하는 각 부재의 평면 형상도 정방형으로 형성하는 것이 바람직하다.　
인터커넥터{110(1), 110(2)}는, 예를 들면 페라이트계 스테인리스로 이루어지는 두께 0.3∼2.0㎜의 판재이며, 그 외측 가장자리부에는 상기 볼트(41∼48)가 끼워지는 예를 들면 직경 10㎜의 둥근 구멍인 관통구멍(21∼28)이 등간격으로 형성되어 있다. 인터커넥터{110(1), 110(2)}는 공기전극층 및 연료전극층의 일측의 전극층과 대향하도록 배치된 커넥터에 대응한다.　
가스밀봉부(120)는 공기전극층(141)측에 배치되고, 예를 들면 운모(mica)로 이루어지는 두께 0.2∼1.0㎜의 프레임 형상의 판재이며, 그 네 모퉁이의 코너부에는 상기 볼트(45∼48)가 끼워지는 각 관통구멍(25∼28)이 형성되어 있다.　
상기 가스밀봉부(120)의 사방의 각 변의 가장자리부에는 상기 볼트(41∼44)가 끼워지는 각 관통구멍(21∼24)과 연통되도록 그 변을 따라서 가스의 유로가 되는 대략 장방형 형상(길이 100㎜×폭 10㎜)의 관통구멍(121∼124)이 형성되어 있다. 즉, 각 관통구멍(121∼124)은 적층방향에서 본 경우, 각 관통구멍(21∼24)을 포함하도록 형성되어 있다.　
가스밀봉부(120)에는 중앙의 정방형의 개구부(125)와 좌우의 관통구멍(121, 123)과 연통되도록 가스밀봉부(120)의 좌우의 프레임 부분에 좁은 직경(길이 20㎜×폭 5㎜)의 가스 유로가 되는 장방형의 노치(127)가 각각 4개씩 형성되어 있다.　
또한, 상기 노치(127)는 관통구멍으로서 형성해도 좋고, 가스밀봉부(120)의 일측의 표면을 파서 형성된 홈이라도 좋다. 또, 노치(127)는 레이저가공이나 프레스가공에 의해서 형성할 수 있다.　
각 노치(127)는 좌우의 변의 중점을 연결한 선을 중심으로 한 선대칭이 되도록 배치되어 있지만, 그 개수에 대해서는, 예를 들면 1개의 변에 대해서 6개 이상 등, 적절하게 설정하면 좋다.　
세퍼레이터(130)는 연료전지셀 본체(140)의 외측 가장자리부의 상면에 접합하여 공기 유로(101)와 연료가스 유로(102)의 사이를 차단한다. 세퍼레이터(130)는, 예를 들면 페라이트계 스테인리스로 이루어지는 두께 0.02∼0.30㎜의 프레임 형상의 판 형상이며, 그 중앙의 정방형의 개구부(135)에는 개구부(135)를 폐색하도록 상기 연료전지셀 본체(140)가 접합된다.　
상기 세퍼레이터(130)에 있어서도, 상기 가스밀봉부(120)와 마찬가지로 그 네 모퉁이의 코너부에 동일 형상의 각 관통구멍(25∼28)이 형성됨과 아울러, 사방의 각 변을 따라서(제 1 가스 유로가 되는) 동일 형상의 각 관통구멍(131∼134)이 형성되어 있다.　
연료극 프레임(150)은 연료가스 유로(102)측에 배치되고, 중앙에 개구부 (155)를 구비한 예를 들면 페라이트계 스테인리스로 이루어지는 두께 0.5∼2.0㎜의 프레임 형상의 판재이다. 상기 연료극 프레임(150)은 상기 세퍼레이터(130)와 마찬가지로, 그 네 모퉁이의 코너부에 동일 형상의 각 관통구멍(25∼28)이 형성됨과 아울러, 사방의 각 변을 따라서, 가스 유로가 되는 각 관통구멍(151∼154)이 형성되어 있다.　
가스밀봉부(160)는 연료전극층(144)측에 배치되고, 예를 들면 운모로 이루어지는 두께 0.2∼1.0㎜의 프레임 형상의 판재이며, 그 네 모퉁이의 코너부에는 상기 볼트(45∼48)가 끼워지는 각 관통구멍(25∼28)이 형성되어 있다.　
상기 가스밀봉부(160)의 사방의 각 변의 가장자리부에는 상기 볼트(41∼44)가 끼워지는 각 관통구멍(21∼24)과 연통되도록 그 변을 따라서 가스의 유로가 되는 대략 장방형 형상(길이 100㎜×폭 10㎜)의 관통구멍(161∼164)이 형성되어 있다.　
가스밀봉부(160)에는 중앙의 정방형의 개구부(165)와 좌우의 관통구멍(161, 163)과 연통되도록 가스밀봉부(160)의 좌우의 프레임 부분에 좁은 직경(길이 20㎜×폭 5㎜)의 가스 유로가 되는 장방형의 노치(167)이 각각 4개씩 형성되어 있다.　
또한, 상기 노치(167)는 관통구멍으로서 형성해도 좋고, 가스밀봉부(160)의 일측의 표면을 파서 형성된 홈이라도 좋다. 또, 노치(167)는 레이저가공이나 프레스가공에 의해서 형성할 수 있다.　
각 노치(167)는 좌우의 변의 중점을 연결한 선을 중심으로 한 선대칭이 되도록 배치되어 있지만, 그 개수에 대해서는, 예를 들면 1개의 변에 대해서 6개 이상 등, 적절하게 설정하면 좋다.　
도 4는 연료전지셀 본체(140)의 평면도이다. 도 5는 도 4의 A-A’를 따라서 절단했을 때의 연료전지셀 본체(140)의 일부의 단면을 나타내는 일부 단면도이다. 도 6은 연료전지셀 본체[(140){공기전극층(141)}]의 단면 프로파일(정확하게는, 조도 곡선)을 나타내는 도면이다.　또한, 도 4, 도 5에 있어서, 이해를 쉽게 하기 위해 인터커넥터{110(1)}의 도시를 생략하고 있다.　
도 4, 도 5에 나타내는 바와 같이, 연료전지셀(100)의 공기전극층(141)의 표면에 깊이(D1)의 오목부{(오목홈부)(145)}가 배치된다. 또, 공기전극층(141)에 집전체 (147)의 선단이 깊이(D2)(예를 들면, 5∼70㎛ 정도) 끼워 넣어져 있다.　
연료전지셀(100)의 작성시에, 공기전극층(141)과 집전체(147)가 겹쳐져서 압압(押壓)되는 것에 의해, 집전체(147)의 선단이 공기전극층(141)에 삽입된다. 이 결과, 공기전극층(141)에 오목부(145)가 배치되어 있어도, 집전체(147)와 공기전극층(141) 사이의 확실한 접속이 보증된다. 집전체(147)와 공기전극층(141) 사이에서의 접촉면적이 확보되어 접촉저항이 저감된다. 여기서, 접속의 확실성을 향상하기 위해서는, 집전체(147)가 삽입된 깊이(D2)가 오목부(145)의 깊이(D1)보다 큰 것이 바람직하다.　
공기전극층(141)의 표면상을 도 4의 지면의 상측에서 하측으로 향하여 산화제 가스가 통과한다고 한다. 여기서, 오목부(145)는 노출되어 산화제 가스에 접촉된다. 오목부(145)는 유로의 방향(도 4의 지면 상하방향)에 대해서 경사지는 2개의 방향을 가진다(정확하게는, 도 4의 지면의 경사±45°방향). 또, 오목부(145)의 형상은 집전체(147)의 바닥부와 다른 형상, 크기를 가진다. 오목부(145)의 깊이(D1)는, 후술과 같이, 조도 곡선의 최대 단면 높이(Rt)로 정의되고, 예를 들면, 3㎛이다.　
공기전극층(141)의 표면에 오목부(145)가 형성되는 것에 의해, 공기전극층 (141)의 표면적이 증가한다. 또, 오목부(145)가 산화제 가스의 유로(상하 방향)를 따른 방향성분을 가지는 것에 의해, 산화제 가스가 오목부(145)를 공기전극층(141)의 표면 전체로 분배되게 된다.　또한, 오목부(145)의 방향을 유로의 방향(도 4의 지면 상하 방향)으로 하는 것에 의해, 공기전극층(141)의 표면상에서의 산화제 가스의 유통을 더욱 촉진해도 좋다.　
여기서, 공기전극층(141)의 표면의 산술평균조도(Ra)가 0.3㎛ 이상인 것이 바람직하다. 공기전극층(141)의 표면을 거칠게 하는 것에 의해, 공기전극층(141)의 표면적을 증가시켜 공기전극층(141) 내부로의 산화제 가스의 흡수가 용이하게 된다.　
공기전극층(141)의 표면의 산술평균기복(Wa)이 0.3㎛ 이하인 것이 바람직하다. 공기전극층(141)의 표면의 기복(요철)을 줄여서 공기전극층(141) 전체로의 가스 분배가 용이한 구조로 한다.　
여기서, 최대 단면 높이(Rt), 산술평균조도(Ra), 산술평균기복(Wa)은 JIS　B0601-'01에 준거한 측정값으로 한다.　
최대 단면 높이(Rt)는 조도 곡선에서의 최대 단면 높이이며, 기준 길이(L)에 있어서의 조도 곡선의 산(P)의 높이의 최댓값과 골(V)의 깊이의 최댓값의 합계이며, 도 6에 나타내어진다.　여기서, 조도 곡선은 면조도계로 계측했을 때 얻어지는 단면 곡선으로부터 컷 오프값(λc)의 고역 필터를 이용하여 저주파 성분을 제거한 것이다.　
산술평균조도(Ra)는 기준 길이(L)에 있어서의, 조도 곡선 y=f(x)의 식 (1)에 의해서 구해지는 평균값(㎛)이다. 또한, 상기 산출에 이용되는 기준 길이(L) 내에 오목부(145)의 영역도 포함한다{오목부(145)의 영역을 제외하지는 않는다}.
Ra=(1/L)ㆍ∫O L｜f(x)｜dx　　　……식 (1)　
산술평균기복(Wa)은 기준 길이(L)에 있어서의, 기복 곡선 y=g(x)의 식 (2)에 의해서 구해지는 평균값(㎛)이다. 또한, 상기 산출에 이용되는 기준 길이(L) 내에 오목부(145)의 영역도 포함한다{오목부(145)의 영역을 제외하지는 않는다}.
Wa=(1/L)ㆍ∫O L｜g(x)｜dx　　　……식 (2)
여기서, 기복 곡선은, 면조도계로 계측했을 때 얻어지는 단면 곡선으로부터 컷오프 값(λf, λc)의 윤곽 곡선 필터를 순차 이용하여 저주파성분 및 고주파성분을 제거한 것이다.　또한, 식 (1), (2)는 이용할 곡선이 조도 곡선, 기복 곡선인 것을 제외하고 동일한 계산 내용이다.　
연료전지셀 본체(140)의 제조방법을 설명한다.　고체전해질층(143)의 구성재료(YSZ 등)를 포함하는 그린시트를 소성하고, 소결체로 한다.　여기서, 예를 들면, 다음의 (1)∼(3)의 어느 것인가 하나에 의해서 공기전극층(141)에 오목부(145)를 형성할 수 있다.　
(1) 공기전극층(141)의 구성재료의 층의 형성시의 오목부(145)의 형성
고체전해질층(143)상에 공기전극층(141)의 구성재료(예를 들면, LSCF페이스트)를 스크린인쇄하고, 소성한다.　이 경우, 공기전극층(141)의 구성재료의 층의 형성과, 오목부(145)의 형성, 조면화(粗面化)가 동시에 실시된다. 스크린인쇄의 스크린 메쉬에 의해서 공기전극층(141)의 표면으로의 오목부(145)의 형성, 조면화가 이루어진다.　
(2) 공기전극층(141)의 구성재료의 층의 소성 전의 오목부(145)의 형성
고체전해질층(143) 표면상에 공기전극층(141)의 구성재료의 층을 형성한다. 상기 형성은 인쇄(스크린, 스탬프, 오목판(凹版), 오프셋) 혹은 공기전극층(141)의 구성재료를 포함하는 시트의 첩부(貼付)에 의해서 실시할 수 있다. 그 후, 엠보싱 (embossing) 등에 의해서, 공기전극층(141)의 표면으로의 오목부(145)의 형성, 조면화가 이루어진다. 또한, 공기전극층(141)의 구성재료를 소성하고, 공기전극층 (141)을 형성한다.　
(3) 공기전극층(141)의 구성재료의 층의 소성 후의 오목부(145)의 형성
공기전극층(141)의 구성재료를 소결한 후, 공기전극층(141)의 표면을 엠보싱하고, 샌드 블라스트(sand blast) 등의 표면 처리를 실시한다. 또한, 샌드 블라스트시에, 개구를 가지는 형(型)을 이용하고, 개구부 내의 공기전극층(141)을 샌드 블라스트하는 것에 의해, 상기 개구에 대응하는 오목부(145)를 형성할 수 있다.　
이상에서는, 고체전해질층(143)의 구성재료(그린시트)를 소성하고, 고체전해질층{(143)(소결체)}을 형성한다. 그 후, 공기전극층(141)의 구성재료의 층을 형성하는 것으로 한다. 단. 고체전해질층(143), 공기전극층(141)을 적층하고, 동시에 소성해도 좋다.　또한, 연료전극층(144)의 형성(층의 형성, 소성)은 공기전극층 (141)의 형성(층의 형성, 소성)의 전, 후, 동시 병행적인 어느 것이라도 상관없다.
(제 2 실시형태)
제 1 실시형태에서는 공기전극층(141)상에 오목부(145)를 배치하고, 공기전극층(141)을 조면화하고 있다. 이것에 대해서, 연료전극층(144)측에 오목부를 배치하고, 연료전극층(144)을 조면화해도 좋다. 이것을 제 2 실시형태로 한다.　
제 2 실시형태에서는 도 4, 도 5와 대응하도록, 연료전지셀(100)의 연료전극층(144)의 표면에 깊이(D1)의 오목부가 배치된다. 또, 연료전극층(144)에 집전체 (181)가 밀착되어 있다. 후술의 이유로부터, 제 1 실시형태와 달리, 집전체(181)의 선단이 연료전극층(144)에 삽입될 때까지는 도달하지 않는다.　
연료전지셀(100)의 작성시에, 연료전극층(144)과 집전체(181)가 겹쳐져서 압압되는 것에 의해, 집전체(181)가 연료전극층(144)에 밀착된다. 이 결과, 연료전극층(144)에 오목부가 배치되어 있어도, 집전체(181)와 연료전극층(144) 사이의 확실한 접속이 보증된다.　
제 1 실시형태에서는 압압에 의해서 집전체(147)의 선단이 공기전극층(141)에 삽입되어 있었다. 그러나 본 실시형태에서는 연료전극층(144)의 강도가 공기전극층(141)보다 큰 관계에 의해, 압압에 의해 집전체(181)가 변형하는데 그친다{집전체(181)의 선단이 연료전극층(144)에 삽입될 때까지는 도달하지 않는다}.　
공기전극층(141)에서의 오목부(145)와 마찬가지로, 연료전극층(144)에서의 오목부의 깊이(D1)는 조도 곡선의 최대 단면 높이(Rt)로 정의되고, 예를 들면, 3㎛이다.　
연료전극층(144)의 표면에 오목부가 형성되는 것에 의해, 연료전극층(144)의 표면적이 증가하고, 연료가스가 연료전극층(144)의 표면 전체로 분배되게 된다.　
여기서, 연료전극층(144)의 표면의 산술평균조도(Ra)가 0.3㎛ 이상인 것이 바람직하다. 연료전극층(144) 내부로의 연료가스의 흡수가 용이하게 된다.　
연료전극층(144)의 표면의 산술평균기복(Wa)이 0.3㎛ 이하인 것이 바람직하다. 연료전극층(144) 전체로의 가스 분배가 용이한 구조로 한다.　
제 2 실시형태에서의 연료전지셀 본체(140)의 제조방법을 설명한다.　
고체전해질층(143)의 구성재료(YSZ 등)를 포함하는 그린시트를 소성하고, 소결체로 한다. 여기서, 예를 들면, 다음의 (1)∼(3)의 어느 것인가 하나에 의해서, 연료전극층(144)에 오목부를 형성할 수 있다.　
(1) 연료전극층(144)의 구성재료의 층의 형성시의 오목부의 형성
고체전해질층(143)상에 연료전극층(144)의 구성재료(예를 들면, Ni0-ZrO2페이스트)를 스크린인쇄하고, 소성한다.　이 경우, 연료전극층(144)의 구성재료의 층의 형성과, 오목부(145)의 형성, 조면화가 동시에 실시된다. 스크린인쇄의 스크린 메쉬에 의해서, 연료전극층(144)의 표면으로의 오목부의 형성, 조면화가 이루어진다.　
(2) 연료전극층(144)의 구성재료의 층의 소성 전의 오목부의 형성
고체전해질층(143) 표면상에 연료전극층(144)의 구성재료의 층을 형성한다. 상기 형성은, 인쇄(스크린, 스탬프, 오목판, 오프셋) 혹은 연료전극층(144)의 시트의 첩부에 의해서 실시된다. 그 후, 엠보싱 등에 의해서, 연료전극층(144)의 표면으로의 오목부의 형성, 조면화가 이루어진다. 또한, 연료전극층(144)의 구성재료를 소성하고, 연료전극층(144)을 형성한다.　
(3) 연료전극층(144)의 구성재료의 층의 소성 후의 오목부의 형성
연료전극층(144)의 구성재료를 소결한 후, 연료전극층(144)의 표면을 엠보싱하고, 샌드 블라스트 등의 표면 처리를 실시한다. 또한, 샌드 블라스트시에 개구를 가지는 형을 이용하고, 개구부 내의 연료전극층(144)을 샌드 블라스트하는 것에 의해, 상기 개구에 대응하는 오목부를 형성할 수 있다.　
이상에서는, 고체전해질층(143)의 구성재료(그린시트)를 소성하고, 고체전해질층{(143)(소결체)}을 형성한다. 그 후, 연료전극층(144)의 구성재료의 층을 형성하는 것으로 한다. 단. 고체전해질층(143), 연료전극층(144)을 적층하고, 동시에 소성해도 좋다.　또한, 공기전극층(141)의 형성(층의 형성, 소성)은 연료전극층 (144)의 형성(층의 형성, 소성) 전, 후, 동시 병행적인 어느 것이라도 상관없다.　
(제 3 실시형태)
제 1 실시형태에서는 공기전극층(141)측에, 제 2 실시형태에서는 연료전극층 (144)측에 오목부를 배치했다. 이것에 대해서, 공기전극층(141), 연료전극층(144)의 쌍방상에 오목부를 배치하고, 공기전극층(141), 연료전극층(144)의 쌍방을 조면화해도 좋다.　이와 같이 하는 것에 의해, 공기전극층(141), 연료전극층(144)의 쌍방에서의 가스의 분배가 촉진된다.　
이때, 제 1 실시형태에서 나타낸 수법 (1)∼(3) 및 제 2 실시형태에서 나타낸 수법 (1)∼(3)의 적절한 조합을 이용하여 공기전극층(141), 연료전극층(144)의 쌍방에 오목부를 형성할 수 있다. 또, 공기전극층(141), 연료전극층(144)의 작성(그린시트의 소성)은 어느 것을 먼저 해도 좋고, 동시라도 좋다.　
(그 밖의 실시형태)
본 발명의 실시형태는 상기의 실시형태에 한정되지 않고 확장, 변경하는 것이 가능하며, 확장, 변경한 실시형태도 본 발명의 기술적 범위에 포함된다.
10 - 고체산화물형 연료전지 11 - 상면
12 - 바닥면 21∼28 - 관통구멍
41∼48 - 볼트 51∼58 - 너트
60 - 부재 61 - 도입관
62 - 부재 62 - 부재
100 - 연료전지셀 101 - 공기 유로
102 - 연료가스 유로 110 - 인터커넥터
120 - 가스밀봉부 121, 124 - 관통구멍
125 - 개구부 127 - 노치
130 - 세퍼레이터 131, 134 - 관통구멍
135 - 개구부 140 - 연료전지셀 본체
141- 공기전극층 143 - 고체전해질층
144 - 연료전극층 145 - 오목부
147 - 집전체 150 - 연료극 프레임
151∼154 - 관통구멍 155 - 개구부
160 - 가스밀봉부 161∼164 - 관통구멍
165 - 개구부 167 - 노치
181 - 집전체

Claims (6)

  1. 공기전극층, 고체전해질층 및 연료전극층을 구비하며, 발전기능을 가지는 연료전지셀 본체와;
    상기 공기전극층 및 상기 연료전극층의 일측의 전극층과 대향하도록 배치된 커넥터와;
    상기 일측의 전극층과 상기 커넥터의 사이에 격자 형상으로 배치되며, 상기 일측의 전극층 및 상기 커넥터의 서로 대향하는 표면 각각에 접하는 것에 의해, 상기 일측의 전극층과 상기 커넥터를 전기적으로 접속하는 복수의 집전체와;
    상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면 중, 상기 집전체가 접하지 않는 개소에 배치되는 오목홈부;를 구비하고,
    상기 오목홈부는 상기 공기전극층에 공급되는 산화제 가스의 유로의 방향 또는 상기 연료전극층에 공급되는 연료가스의 유로의 방향에 대해서 경사지는 2개의 방향을 가지며,
    상기 산화제 가스의 유로의 방향 또는 상기 연료가스의 유로의 방향에 대해서 2개의 방향으로 경사지는 상기 오목홈부가 형성된 상기 공기전극층 또는 상기 연료전극층에, 상기 집전체가 격자 형상으로 배치되어 접하는 것을 특징으로 하는 고체산화물형 연료전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면의 산술평균조도(Ra)가 0.3㎛보다 큰 것을 특징으로 하는 고체산화물형 연료전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면의 산술평균기복(Wa)이 0.3㎛보다 작은 것을 특징으로 하는 고체산화물형 연료전지.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 일측의 전극층의, 상기 집전체와 접하는 측의 표면의 산술평균기복(Wa)이 0.3㎛보다 작은 것을 특징으로 하는 고체산화물형 연료전지.
  5. 청구항 1 내지 청구항 4 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 집전체는 상기 커넥터와 동일 재료이며, 일체로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체산화물형 연료전지.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 오목홈부의 2개의 방향의 경사는 경사±45°방향인 것을 특징으로 하는 고체산화물형 연료전지.
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