KR20110103593A - 고체 산화물 연료 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
SOFC는 채널부층, 제1 전지층, 제2 전지층, 제1 기능층 및 제2 기능층을 포함한다. 채널부층은 사이에 적어도 하나의 유로를 갖는다. 제1 전지층은 채널부층의 하부에 배치되며, 제1 연료극층, 제1 전해질층 및 제1 공기극층이 하부 방향을 따라 순차적으로 배치된다. 제2 전지층은 채널부층의 상부에 배치되며, 제2 연료극층, 제2 전해질층 및 제2 공기극층이 상부 방향을 따라 순차적으로 배치된다. 제1 및 제2 기능층들 각각은 제1 및 제2 전지층들 각각과 채널부층 사이에 배치되어 강도를 향상시킨다.
Description
본 발명은 고체 산화물 연료 전지 및 그 제조 방법에 관한 것으로써, 더욱 상세하게는 고체 산화물로 이루어진 전해질을 사이로 연료극과 공기극이 적층되어 전기를 생성하는 고체 산화물 연료 전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 연료 전지는 1세대 전지(건전지), 2세대 전지(충전지)에 이은 3세대 전지로 불리는 것으로, 연료의 산화에 의해서 생기는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 전지이다.
이러한 연료 전지의 특징은 반응물이 외부에서 연속적으로 공급되고 반응생성물이 연속적으로 계의 바깥으로 제거되는 과정에서 반영구적으로 전기를 생산할 수 있고, 기계적 변환에서 발생하는 손실이 없기 때문에 에너지 효율이 매우 높다는 것이다. 또한, 상기 연료 전지는 화석연료, 액체연료, 기체연료 등 다양한 연료를 사용하며, 작동온도에 따라 저온형과 고온형으로도 나눈다.
이 중에서 고체 산화물 연료 전지(Solid Oxide Fuel Cell, 이하 : SOFC)는 이온 전도성을 갖는 고체 산화물을 전해질로 사용하는 연료 전지로써, 현존하는 연료 전지 중 가장 높은 온도(600 내지 1000℃)에서 작동하며, 모든 구성요소가 고체로 이루어져 있기 때문에 다른 연료 전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 용이하다.
또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다. 이러한 장점 때문에 상기 SOFC에 관한 연구는 21세기 초 상업화를 목표로 미국, 일본 등 선진국을 중심으로 활발히 이루어지고 있다.
상기 SOFC는 그 적층구조에 따라 크게 평판형, 튜브형 또는 이들을 혼합한 평관형 타입으로 구분될 수 있다. 여기서, 평관형 타입의 SOFC는 단일셀 내부에 유로가 형성된 구조를 가지며, 이에 대한 구조는 이하에서 도 1을 참조해 보다 상세하게 설명하고자 한다.
도 1은 종래 기술(대한민국 등록특허 0538555)에 따른 평관형 타입의 SOFC를 나타낸 사시도이다.
도 1을 참조하면, SOFC(10) 자체의 지지체 역할을 수행하는 연료극 지지체관(1)은 서로 평행한 상판(1A)과 하판(1B)의 폭 방향을 따라 좌우 양단부들 각각이 반원호상의 측판(1C)에 의해 각각 연결되어 일체화됨으로써, 상하 평행한 한 쌍의 평판에 반원형 관이 합쳐진 단면 형상을 가지게 된다.
또한, 평판의 형태를 갖는 연료극 지지체관(1)의 단면 중앙부를 이루는 상판(1A)과 하판(1B)은, 하판(1B)의 상면으로부터 직립 형성되어 상판(1A)의 저면에 직각으로 만나 일체화 되는 적어도 두 개 이상의 브리지(B)에 의해 지지되고 연결됨으로 사이에 유로(C)를 갖는 구조이다.
따라서, SOFC(10)는 연료극 지지체관(1)과, 연료극 지지체관(1)의 평탄한 상면(1A) 중앙부를 길이 방향으로 가로질러 피복 형성된 사각 단면의 연결재(2)와, 연결재(2)를 제외한 연료극 지지체관(1)의 외주면에 피복 형성된 전해질층(3)과, 양 선단면이 연결재(2)의 폭 방향 좌우 양 측면과 일정한 거리(d)만큼 이격되도록 전해질층(3)의 외주면에 피복 형성된 공기극(4)으로 이루어지며, 연료극 지지체관(1)은 압출에 의해 형성되며, 전해질층(3)과 공기극(4)은 코팅에 의해 형성된다.
상기와 같은 종래 기술에 따라 평관형 타입의 SOFC(10)를 제조하는 경우, 연료극 지지체관(1)이 압출에 의해 제조되므로, 두께를 감소시키는데 제약이 있으며, 전해질층(3)과 공기극(4)은 코팅에 의해 형성되므로, 제조에 긴 시간이 걸린다는 문제점이 있다. 또한, 전해질층(3)이 코팅에 의해 형성되는 경우, 미세구조에서 기공에 의한 결함 발생 가능성이 높아 양질의 전해질층을 형성하기 어렵다.
또한, 연결재(2)를 형성하는 과정에서 추가 공정이 발생하게 되며, 연결재(2)가 형성된 영역에서 전류를 생성하지 못하게 되어 전지 성능이 저하된다는 단점이 있다.
또한, SOFC(10)가 고온에서 작동되므로, on/off 반복시 장시간 열에 노출되어 이에 따른 열충격으로 인해 크랙이 발생될 수 있다.
본 발명의 목적은 강도를 향상시키거나 집전 효율을 향상시킬 수 있는 SOFC를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기한 SOFC를 제조하기 위한 방법을 제공하는 것이다.
상술한 본 발명의 목적을 달성하기 위하여, 일 특징에 따른 SOFC는 채널부층, 제1 전지층, 제2 전지층, 제1 기능층 및 제2 기능층을 포함한다.
상기 채널부층은 사이에 적어도 하나의 유로를 갖는다. 상기 제1 전지층은 상기 채널부층의 하부에 배치되며, 제1 연료극층, 제1 전해질층 및 제1 공기극층이 하부 방향을 따라 순차적으로 배치된다.
상기 제2 전지층은 상기 채널부층의 상부에 배치되며, 제2 연료극층, 제2 전해질층 및 제2 공기극층이 상부 방향을 따라 순차적으로 배치된다.
상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 상기 제1 및 제2 전지층들 각각과 상기 채널부층 사이에 배치되어 강도를 향상시킨다.
여기서, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 제1 및 제2 공기극층들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 일부를 하부 및 상부로 노출시키는 구조를 가질 수 있다.
이에, 상기 SOFC는 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 노출된 부위에서 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각을 관통하면서 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각에 전기적으로 연결된 제1 및 제2 연결재들을 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 SOFC는 상기 제1 기능층과 상기 제1 전지층 사이 및 상기 제2 기능층과 상기 제2 전지층 사이 각각에 100 S/cm 이상의 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진 제3 및 제4 기능층들을 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 100 S/cm 이상의 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 포함할 수 있다.
이럴 경우, 상기 제1 및 제2 연결재들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 노출된 부위에서 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각과 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각을 관통하면서 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각과 상기 제1 및 제2 기능층들 각각에 전기적으로 연결될 수 있다.
한편, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 다공성 구조를 가질 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 10 내지 50vol%의 기공률을 가질 수 있다.
상술한 본 발명의 다른 목적을 달성하기 위하여, SOFC를 제조하기 위한 방법은 제1 전해질 시트, 제1 연료극 시트 및 강도를 향상시키기 위한 제1 기능층 시트를 적층하여 제1 다층 시트를 형성하는 단계, 강도를 향상시키기 위한 제2 기능층 시트, 제2 연료극 시트 및 제2 전해질 시트를 적층하여 제2 다층 시트를 형성하는 단계, 적어도 하나의 유로를 갖는 채널부 시트의 하부 및 상부 각각에 상기 제1 및 제2 다층 시트들 각각을 적층하여 소결함으로써 제1 전해질층, 제1 연료극층, 제1 기능층, 채널부층, 제2 기능층, 제2 연료극층 및 제2 전해질층을 형성하는 단계, 및 상기 소결한 제1 및 제2 전해질층 각각의 하부 및 상부에 제1 및 제2 공기극들을 코팅하여 소결함으로써 제1 및 제2 공기극층들을 형성하는 단계를 포함한다.
여기서, 상기 제1 및 제2 기능층 시트들 각각은 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 기능층 시트들 각각은 100 S/cm 이상의 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 포함할 수 있다. 이럴 경우, 상기 제1 및 제2 공기극들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 일부가 하부 및 상부로 노출되도록 코팅될 수 있다.
이에, 상기 제1 및 제2 다층 시트들을 형성하는 단계들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 노출될 부위에서 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각과 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각에 제1 및 제2 관통홀들 각각과 제3 및 제4 관통홀들 각각을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 관통홀들 각각과 상기 제3 및 제4 관통홀들 각각에 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각과 상기 제1 및 제2 기능층들 각각에 전기적으로 연결되도록 제1 및 제2 연결재들을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이러한 SOFC 및 그 제조 방법에 따르면, 제1 및 제2 전지층들 각각과 채널부층 사이에 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진 제1 및 제2 기능층들을 배치시킴으로써, 상기 SOFC의 강도를 약 100 MPa 이상으로 향상시킬 수 있다. 이로써, 상기 SOFC가 외부 충격에 의해서 파손될 가능성을 어느 정도 배제시킬 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각이 약 100 S/cm 이상의 높은 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 포함할 경우, 제1 및 제2 연결재들을 제1 및 제2 연료극층들과 같이 상기 제1 및 제2 기능층들에 전기적으로 연결됨으로써, 제1 및 제2 연료극층들로부터 전자를 효율적으로 집전할 수 있다. 이로써, 상기 SOFC의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 종래 기술에 따른 평관형 타입의 SOFC를 나타낸 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 SOFC를 개략적으로 나타낸 분해 사시도이다.
도 3은 도 2에 도시된 SOFC를 결합한 상태를 나타낸 도면이다.
도 4는 도 3의 Ⅰ-Ⅰ｀선을 따라 절단하여 공정에 따라 달라지는 단면을 나타낸 도면들이다.
도 5는 도 3의 Ⅱ-Ⅱ｀선을 따라 절단한 단면을 나타낸 도면이다.
도 6은 도 5에 도시된 제2 연결재의 다른 실시예에 대한 도면이다.
도 7은 도 3의 Ⅱ-Ⅱ｀선을 따라 절단하여 본 발명의 다른 실시예에 따른 SOFC의 제1 및 제2 기능층들을 나타낸 단면도이다.
도 8은 도 7에 도시된 제1 및 제2 기능층들의 니켈(Ni) 함량 변화에 따른 전도도를 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 SOFC를 개략적으로 나타낸 분해 사시도이다.
도 10은 도 9의 Ⅲ-Ⅲ｀선을 따라 절단한 단면을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 SOFC를 개략적으로 나타낸 분해 사시도이다.
도 3은 도 2에 도시된 SOFC를 결합한 상태를 나타낸 도면이다.
도 4는 도 3의 Ⅰ-Ⅰ｀선을 따라 절단하여 공정에 따라 달라지는 단면을 나타낸 도면들이다.
도 5는 도 3의 Ⅱ-Ⅱ｀선을 따라 절단한 단면을 나타낸 도면이다.
도 6은 도 5에 도시된 제2 연결재의 다른 실시예에 대한 도면이다.
도 7은 도 3의 Ⅱ-Ⅱ｀선을 따라 절단하여 본 발명의 다른 실시예에 따른 SOFC의 제1 및 제2 기능층들을 나타낸 단면도이다.
도 8은 도 7에 도시된 제1 및 제2 기능층들의 니켈(Ni) 함량 변화에 따른 전도도를 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 SOFC를 개략적으로 나타낸 분해 사시도이다.
도 10은 도 9의 Ⅲ-Ⅲ｀선을 따라 절단한 단면을 나타낸 도면이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 따른 SOFC 및 그 제조 방법에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 기하기 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다.
제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
한편, 다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 SOFC를 개략적으로 나타낸 분해 사시도이고, 도 3은 도 2에 도시된 SOFC를 결합한 상태를 나타낸 도면이며, 도 4는 도 3의 Ⅰ-Ⅰ｀선을 따라 절단하여 공정에 따라 달라지는 단면을 나타낸 도면들이다.
도 2 내지 도 4를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 SOFC(1000)는 채널부층(100), 제1 전지층(200), 제2 전지층(300), 제1 기능층(400) 및 제2 기능층(500)을 포함한다.
채널부층(100)은 사이에 적어도 하나의 유로(112)를 갖도록 다수의 지지부(110)들을 갖는다. 여기서, 지지부(110)들은 유로(112)가 일 방향을 따라 길게 형성되도록 구성될 수 있다. 이때, 채널부층(100)은 SOFC(1000)의 모든 구성 요소들을 적층한 다음, 유로(112)와 수직한 측부를 절개하여 유로(112)의 입구 또는 출구를 개방할 수 있다.
채널부층(100)은 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 포함할 수 있다. 예를 들어, 채널부층(100)은 알루미나(Al2O3), YSZ(Yttria Stabilized Zirconia) 또는 YSZ와 니켈(Ni)의 혼합물로 이루어질 수 있다. 또한, 채널부층(100)은 열팽창 계수가 6x10-6 K-1 내지 14x10-6 K-1 인 세라믹 또는 금속 및 금속 산화물로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 채널부층(100)은 SOFC(1000)의 강도를 향상시키기 위하여 이하에서 설명할 제1 및 제2 기능층(400, 500)들과 동일한 재질로 이루어질 수 있다. 이때, 채널부층(100)은 제1 및 제2 기능층(400, 500)들과 달리, 기공이 없는 치밀한 구조를 가질 수 있다.
채널부층(100)에 의해 형성된 유로(112)에는 수소(H2)를 포함하는 연료 가스(FG)가 흐르게 된다. 여기서, 수소(H2)는 유로(112)와 인접한 위치에서 일반적으로 구하기 쉬운 메탄(CH4), 프로판(C3H8) 또는 부탄(C4H10)과 같은 탄소(C)와 수소(H2)의 결합 물질로부터 개질화되어 유로(112)로 흐르게 될 수 있다. 또한, 수소(H2)는 탄소(C)와 결합한 상태 그대로 흐르게 될 수 있다.
제1 전지층(200)은 채널부층(100)의 하부에 배치된다. 제1 전지층(200)은 하부 방향을 따라 순차적으로 배치된 제1 연료극층(210), 제1 전해질층(220) 및 제1 공기극층(230)을 포함한다.
제1 연료극층(210)은 채널부층(100)과 마주보도록 배치된다. 제1 연료극층(210)은 유로(112)를 따라 흐르는 수소(H2)와 접촉한다. 제1 연료극층(210)은 수소(H2)가 통과하도록 다공질 구조로 이루어진다. 제1 연료극층(210)은 니켈(Ni)과 이온 전도성의 세라믹 물질인 YSZ의 혼합물로 이루어질 수 있다.
여기서, 유로(112)에 수소(H2)가 탄소(C)와 결합된 물질 상태로 흐를 경우, 제1 연료극층(210)에는 탄소(C)의 형성을 억제하기 위하여 구리(Cu)가 포함될 수 있다. 반면, 제1 연료극층(210)에는 형성된 탄소(C)를 산화시켜 이산화탄소(CO2) 형태로 배출시키기 위하여 세륨(Ce)의 산화물인 세리아(CeO2)가 포함될 수도 있다.
제1 전해질층(220)은 높은 이온 전도성, 낮은 전도성 및 산화-환원 분위기에서 안정성과 우수한 기계적 특성을 갖는 YSZ, (La, Sr)(Ga, Mg)O3, Ba(Zr,Y)O3, GDC(Gd doped CeO2), YDC(Y2O3 doped CeO2)과 같은 세라믹 분말로 이루어질 수 있다. 일 예로, 상기 제1 전해질층(220)은 8mol-YSZ로 이루어질 수 있다.
제1 공기극층(230)은 외부에서 흐르는 산소(O2)를 포함하는 공기(AR)와 접촉한다. 제1 공기극층(230)은 산소(O2)가 통과하도록 다공질 구조로 이루어진다. 제1 공기극층(230)은 란탄늄(Lanthanum; La), 스트론튬(Strontium; Sr) 및 망간(Manganese; Mn)의 혼합물인 LSM 또는 란탄늄(Lanthanum; La), 스트론튬(Strontium; Sr), 코발트(Cobalt; Co) 및 철(Iron; Fe)의 혼합물인 LSCF로 이루어질 수 있다.
이에, 제1 전해질층(220)은 제1 공기극층(230)과의 계면에서 산소(O2)로부터 이온을 투과하여 제1 연료극층(210)에 전달한다. 이러면, 제1 연료극층(210)에서는 상기의 이온과 수소(H2)가 결합하면서 물(H2O)과 전기를 생성하는 전자가 발생된다.
이때, 제1 전해질층(220)은 산소(O2) 및 수소(H2)가 직접 접촉하여 발전 효율이 떨어지는 것을 방지하고자, 제1 연료극층(210) 및 제1 공기극층(230)과 달리 치밀한 구조를 가질 수 있다. 또한, 제1 전해질층(220)은 채널부층(100)과 같이 제1 연료극층(210) 및 제1 공기극층(230)보다 넓은 폭을 가질 수 있다.
제2 전지층(300)은 채널부층(100)의 상부에 배치된다. 제2 전지층(300)은 상부 방향을 따라 순차적으로 배치된 제2 연료극층(310), 제2 전해질층(320) 및 제2 공기극층(330)을 포함한다.
이하, 제2 연료극층(310), 제2 전해질층(320) 및 제2 공기극층(330) 각각은 채널부층(100)의 상부에 배치된 것을 제외하고는 제1 연료극층(210), 제2 전해질층(320) 및 제2 공기극층(330) 각각과 동일한 구성을 가지므로, 그 중복되는 상세한 설명은 생략하기로 한다.
제1 기능층(400)은 채널부층(100)과 제1 전지층(200), 즉 제1 연료극층(210) 사이에 배치된다. 제1 기능층(400)은 시트 형태를 가질 수 있다. 이러한 제1 기능층(400)은 추가적인 구성으로써, 재질을 선택적으로 변경하여 강도 또는 전도성을 향상시킬 수 있다.
제1 기능층(400)은 유로(112)를 따라 흐르는 수소(H2)가 제1 연료극층(210)으로 전달되도록 다공질 구조를 갖는다. 이때, 제1 기능층(400)이 약 10vol% 미만의 기공률을 갖는다면 수소(H2)의 통과가 용이하지 않을 정도로 기공이 너무 적어 제1 연료극층(210)에서 전자의 발생 효율이 저하되므로 바람직하지 않고, 기공률이 약 50vol%를 초과할 경우에는 기공이 너무 많아 상기에서 언급한 강도 또는 전도성 향상의 효과를 기대하기 어려우므로 바람직하지 않다.
따라서, 제1 기능층(400)은 약 10 내지 50vol%의 기공률을 갖는 것이 바람직하다. 또한, 제1 기능층(400)은 약 20 내지 40vol%의 기공률을 갖는 것이 더 바람직하다. 아울러, 제1 기능층(400)은 약 30 내지 40vol%의 기공률을 갖는 것이 더욱더 바람직하다.
이에, 제1 기능층(400)은 다공질 구조를 위하여 Carbon계, Polymer계, Starch계 등의 기공 형성제가 사용될 수 있다. 또한, 제1 기능층(400)은 상기의 기공 형성제 없이 제조 방법의 변경을 통해 자연스럽게 기공이 형성되도록 할 수 있다.
제2 기능층(500)은 채널부층(100)과 제2 전지층(300), 즉 제2 연료극층(310) 사이에 배치된다. 제2 기능층(500)은 실질적으로 제1 기능층(400)과 배치된 위치를 제외하고는 동일한 구성으로 이루어진다.
상기와 같은 구조를 갖는 SOFC(1000)를 제조하는 방법을 간단하게 살펴보면, 우선 제1 전해질 시트, 제1 연료극 시트 및 전도성 또는 강도를 향상시키기 위한 제1 기능층 시트를 적층하여 제1 다층 시트를 형성하고, 전도성 또는 강도를 향상시키기 위한 제2 기능층 시트, 제2 연료극 시트 및 제2 전해질 시트를 적층하여 제2 다층 시트를 형성한다.
이어, 적어도 하나의 유로를 갖는 채널부 시트의 하부 및 상부 각각에 상기 제1 및 제2 다층 시트들 각각을 적층하여 약 1200 내지 1500℃에서 소결한다. 이로써, 제1 전해질층(220), 제1 연료극층(210), 제1 기능층(400), 채널부층(100), 제2 기능층(500), 제2 연료극층(310) 및 제2 전해질층(320)이 형성된다.
이어, 상기에서 소결한 제1 및 제2 전해질층(220, 320)들 각각의 하부 및 상부에 제1 및 제2 공기극들을 코팅하여 약 1000 내지 1300℃에서 소결함으로써, 제1 및 제2 공기극층(230, 330)들을 형성하여 SOFC(1000)를 제조할 수 있다.
여기서, 제1 및 제2 공기극들을 코팅할 때에는 제1 및 제2 전해질층(220, 320)들 각각의 일부가 하부 및 상부가 노출되도록 코팅할 수 있다. 이는, 이하에서 설명할 제1 및 제2 관통홀(도 5의 222, 322)들을 제1 및 제2 전해질층(220.230)들 각각의 노출될 부위에 형성하기 위해서이다. 한편, SOFC(1000)를 제조할 때 적층 압력으로 가할 경우에는 도 4에서와 같이 양측 부위들에서도 중앙 부위와 동일한 높이를 갖도록 형성할 수 있다.
도 5는 도 3의 Ⅱ-Ⅱ｀선을 따라 절단한 단면을 나타낸 도면이다.
도 5를 참조하면, SOFC는 강도가 우수한 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루진 제1 및 제2 기능층(400, 500)들을 통해서 강도를 향상시킬 수 있다.
구체적으로, SOFC(1000)는 제1 및 제2 기능층(400, 500)들을 통해서 전체적인 강도가 일반적인 핸들링 과정에서 파손될 가능성이 거의 없는 약 100 MPa 이상을 나타낼 수 있다.
이를 위하여, 제1 및 제2 기능층(400, 500)들 각각은 약 200 MPa의 강도를 갖는 3mol-YSZ로 이루어질 수 있다. 이때, 3mol-YSZ는 제1 및 제2 전해질층(220, 320)들의 재질인 8mol-YSZ보다 약 5배 내지 8배 강한 강도를 나타낼 수 있다.
상기의 [표 1]은 15 × 20㎜의 사이즈를 갖는 SOFC(1000)를 상부에서 압력을 가하는 UTM(Tinius Olsen)을 통하여 강도를 측정한 값을 나타낸 것이다.
그 결과, SOFC(1000)에 제1 및 제2 기능층(400, 500)들을 3mol-YSZ의 재질로 하여 약 40vol%의 기공율을 갖도록 추가하고 채널부층(100)을 제1 및 제2 기능층(400, 500)들과 동일한 재질로 구성한 실시예에서는 약 347 MPa의 강도가 측정되었으나, SOFC(1000)에 제1 및 제2 기능층(400, 500)들을 추가하지 않고 이에 더불어 채널부층(100)을 제1 및 제2 전해질층(220, 230)들과 동일한 8mol-YSZ 재질로 구성한 비교예에서는 상기의 실시예보다 약 1/5 수준인 약 65 MPa의 강도가 측정되었다.
이와 같이, SOFC(1000)는 추가적인 구성인 제1 및 제2 기능층(400, 500)들을 통하여 강도가 보강됨으로써, 외부 충격에 의해서 파손될 가능성을 낮출 수 있다.
이에, 제1 및 제2 전해질 시트(220, 320)들 각각의 일부를 절개하여 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들을 형성하고, 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각에 세라믹 페이스트 또는 금속 페이스트 등의 도전성 페이스트로 충진하여 제1 및 제2 연결재(700, 800)들을 형성한다. 여기서, 제1 및 제2 연결재(700, 800)들 각각은 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각에 시트 형태로 삽입되거나, 스크린 프린팅 방식을 통해 삽입될 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각은 다각형 모양을 가질 수 있다, 이럴 경우, 상기 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각은 모서리 부분을 특히 라운드지게 형성할 수 있다. 이에 따라, 상기 제1 및 제2 연결재(700, 800)들도 상기 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각에 대응되는 형상을 가질 수 있다.
이로써, 제1 및 제2 연결재(700, 800)들 각각은 제1 및 제2 연료극층(210, 310)들 각각과 접촉하게 된다.
이후, 상기의 설명에서와 같이 제1 및 제2 공기극들 각각은 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각이 하부 및 상부로 노출되도록 코팅하여 소결함으로써, 제1 및 제2 공기극층(230, 330)들을 형성할 수 있다.
또한, SOFC(1000)를 하나의 셀 단위로 하여 다수를 스택 형태로 구성할 경우, 상기 셀들 각각에 구성된 제1 및 제2 연결재(700, 800)들 중 최외곽에서 외부로 노출된 제1 및 제2 연결재(700, 800)들은 외부의 전기 장치에 전기적으로 연결될 수 있다.
이에 따라, 상기 외부로 노출된 제1 및 제2 연결재(700, 800)들은 제1 및 제2 연료극층(210, 310)들로부터 발생된 전자를 집전하여 상기의 전기 장치에 인가함으로써, 상기의 전자에 의해서 상기의 전기 장치가 구동되도록 할 수 있다. 여기서, 상기의 전기 장치는 전기에 의해 작동하는 일반적인 전기 제품일 수도 있고, 상기의 전자를 충전하는 배터리일 수도 있다.
한편, 상기 셀들 각각에 구성된 제1 및 제2 연결재(700, 800)들 중 외부로 노출되지 못하고 내부에 위치한 제1 및 제2 연결재(700, 800)들은 상기 셀들을 직렬로 연결하고자 할 때에는 이웃하는 다른 셀의 제1 및 제2 공기극층(230, 330)들과 전기적으로 연결되고, 병렬로 연결하고자 할 때에는 이웃하는 다른 셀의 제1 및 제2 연료극층(210, 330)들과 전기적으로 연결될 수 있다.
도 6은 도 5에 도시된 제2 연결재의 다른 실시예를 나타낸 도면이다.
본 실시예에서는 제1 및 제2 연결재들이 서로 동일한 구조를 가지므로, 제2 연결재를 대표하여 설명하고자 한다.
도 6을 참조하면, 제2 전해질층(325)은 제2 공기극층(330)으로부터 노출된 부위에 일정한 배열로 형성된 다수의 관통홀(323)들을 가질 수 있다.
관통홀(323)들 각각은 도 6과 같이 원형 모양을 가질 수 있다. 또한, 관통홀(323)은 다각형 모양으로 이루어질 수 있으며, 이럴 경우 관통홀(323)들 각각은 모서리 부분을 특히 라운드지게 형성할 수 있다.
이에, 다른 실시예에 따른 제2 연결재(810)는 관통홀(323)과 동일한 형상으로 이루어져 관통홀(323)들 각각에 관통되는 구조를 갖는다. 이러한 제2 연결재(810)는 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진 분말을 포함하는 페이스트를 다수의 관통홀(323)들 각각에 충진하여 형성할 수 있다. 또한, 제2 연결재(810)는 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 통한 슬러리 코팅 또는 스프레이 코팅 방식으로 형성할 수 있다.
도 7은 도 3의 Ⅱ-Ⅱ｀선을 따라 절단하여 본 발명의 다른 실시예에 따른 SOFC의 제1 및 제2 기능층들을 나타낸 단면도이며, 도 8은 도 7에 도시된 제1 및 제2 기능층들의 니켈(Ni) 함량 변화에 따른 전도도를 나타낸 그래프이다.
본 실시예에서는, 제1 및 제2 기능층들과, 제1 및 제2 연결재들과, 제1 및 제2 연료극층들을 제외하고는 도 5의 구성과 동일하므로, 이들을 제외한 나머지 구성들에 대해서는 도 5와 동일한 참조 번호를 사용하며, 그 중복되는 상세한 설명은 생략하기로 한다.
도 7 및 도 8을 참조하면, 본 발명의 다른 실시예에 따른 SOFC(1100)의 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각은 약 100 S/cm 이상의 높은 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진다.
또한, 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각은 란탄망가네이트계 보다 높은 전도도를 갖는 것이 바람직하다. 구체적으로, 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각은 란탄망가네이트의 전도도인 800℃에서 55 S/cm 이상의 전도도를 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어질 수 있다.
예를 들어, 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각은 세라믹인 3mol-YSZ와 니켈(Ni)의 혼합물로 이루어질 수 있다. 이럴 경우, 도 8의 그래프에서와 같이, 3mol-YSZ에 니켈(Ni)이 약 30vol% 함량된 부근에서 급격하게 전도도가 증가하므로, 제1 및 제2 기능층(420, 450)들 각각은 니켈(Ni)이 약 30vol% 이상 포함되는 것이 바람직하다. 또한, 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각은 란탄-크롬계 산화물(LaCrO3)과 카본 블랙(Carbon Black)의 혼합물로 이루어질 수 있다.
한편, 제1 및 제2 연료극층(240, 340)들 각각은 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각과 연결되는 제3 및 제4 관통홀(242, 342)들을 가질 수 있다. 여기서, 상기 제3 및 제4 관통홀(242, 342)들 각각은 실질적으로 상기 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각과 동일한 형상을 가질 수 있다.
이에, 제1 및 제2 연결재(750, 850)들 각각은 제1 및 제2 관통홀(222, 322)들 각각을 관통한 상태에서 제3 및 제4 관통홀(242, 342)들 각각까지 관통하여 그 단부면이 제1 및 제2 기능층(420, 520)들에 전기적으로 연결된다. 이때, 제1 및 제2 연결재(750, 850)들 각각은 측면이 제1 및 제2 연료극층(240, 340)들 각각에 전기적으로 연결된다.
이와 같이, 제1 및 제2 연결재(750, 850)들이 제1 및 제2 연료극층(240, 340)들과 같이 높은 전도성을 갖는 제1 및 제2 기능층(420, 520)들에도 전기적으로 연결됨으로서, 제1 및 제2 연료극층(240, 340)들로부터 전자를 효율적으로 집전할 수 있다. 이로써, SOFC(1100)의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
도 9는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 SOFC를 개략적으로 나타낸 분해 사시도이며, 도 10은 도 9의 Ⅲ-Ⅲ｀선을 따라 절단한 단면을 나타낸 도면이다.
본 실시예에서는, 제3 및 제4 기능층들이 추가된 것을 제외하고는 도 7의 구성과 동일하므로, 도 7과 동일한 참조 번호를 사용하며, 그 중복되는 상세한 설명은 생략하기로 한다.
도 9 및 도 10을 참조하면, 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 SOFC(1200)는 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각과 채널부층(100) 사이 각각에 제3 및 제4 기능층(450, 550)들을 더 포함할 수 있다.
제3 및 제4 기능층(450, 550)들 각각은 SOFC가 약 100 MPa 이상의 강도를 갖도록 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제3 및 제4 기능층(450, 550)들 각각은 도 5의 제1 및 제2 기능층(도 5의 400, 500)들과 같이 약 200 MPa의 강도를 갖는 3mol-YSZ로 이루어질 수 있다.
이와 같이, 채널부층(100)의 하부 및 상부 각각에 전도성 및 강도를 각각 향상시킬 수 있는 두 층의 제1 및 제3 기능층(420, 450)들과, 제2 및 제4 기능층(520, 550)들을 구성함으로써, 도 5에서 언급한 SOFC(도 5의 1000)의 강도를 향상시키는 효과와 도 7에서 언급한 SOFC(도 7의 1100)의 효율적으로 집전하는 효과를 모두 기대할 수 있다.
한편, 제1 및 제3 기능층(420, 450)들과, 제2 및 제4 기능층(520, 550)들로 인해 두께가 증가하게 되면, 양측 부위들에서 단차가 더 깊게 형성되어 크랙이 발생될 가능성이 높아지므로, SOFC(1200)는 양측 부위들에서 채널부층(100)의 하부 및 상부에 단차를 제거하면서 이 부분을 실링 처리할 수 있는 제1 및 제2 실링 부재(600, 650)들을 더 포함할 수 있다.
하지만, 도 1 내지 도 8에서와 같이 제1 및 제3 기능층(420, 450)들과, 제2 및 제4 기능층(520, 550)들 중 각 하나의 층만이 존재할 경우에는 단차진 깊이가 얕아서 굳이 제1 및 제2 실링 부재(600, 650)들을 구성할 필요성은 없다.
제1 및 제2 실링 부재(600, 650)들 각각은 채널부층(100)과 유사한 개념으로 우선 띠 형태를 갖는 시트로 구성한 다음, SOFC(1200)의 모든 구성 요소들을 적층한 후, 상기의 양측 부위들을 제외한 나머지를 절개하여 형성할 수 있다. 이러한 제1 및 제2 실링 부재(600, 650)들 각각은 제1 및 제2 전해질층(220, 320)들 또는 채널부층(100)과 동일한 재질로 이루어질 수 있다.
한편, 본 실시예에서는 제1 및 제3 기능층(420, 450)들 및 제2 및 제4 기능층(520, 550)들과 같이 높은 강도를 갖는 층과 높은 전도성을 갖는 층이 서로 구분된 것으로 설명하였지만, 제1 및 제2 기능층(420, 520)들 각각에 강도를 향상시킬 수 있는 물질을 첨가하여 한 층으로 구성함으로써, 상기에서 언급한 효과를 모두 기대할 수 있다.
앞서 설명한 본 발명의 상세한 설명에서는 본 발명의 바람직한 실시예들을 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자 또는 해당 기술분야에 통상의 지식을 갖는 자라면 후술될 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 기술 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
FG : 연료 가스 AR : 공기
100 : 채널부층 110 : 지지부
112 : 유로 200 : 제1 전지층
210, 240 : 제1 연료극층 220 : 제1 전해질층
222 : 제1 관통홀 230 : 제1 공기극층
242 : 제3 관통홀 300 : 제2 전지층
310, 340 : 제2 연료극층 320 : 제2 전해질층
322 : 제2 관통홀 330 : 제2 공기극층
342 : 제4 관통홀 400, 420 : 제1 기능층
450 : 제3 기능층 500, 520 : 제2 기능층
550 : 제4 기능층 600 : 제1 실링 부재
650 : 제2 실링 부재 700, 750 : 제1 연결재
800, 850 : 제2 연결재 1000, 1100, 1200 : SOFC
100 : 채널부층 110 : 지지부
112 : 유로 200 : 제1 전지층
210, 240 : 제1 연료극층 220 : 제1 전해질층
222 : 제1 관통홀 230 : 제1 공기극층
242 : 제3 관통홀 300 : 제2 전지층
310, 340 : 제2 연료극층 320 : 제2 전해질층
322 : 제2 관통홀 330 : 제2 공기극층
342 : 제4 관통홀 400, 420 : 제1 기능층
450 : 제3 기능층 500, 520 : 제2 기능층
550 : 제4 기능층 600 : 제1 실링 부재
650 : 제2 실링 부재 700, 750 : 제1 연결재
800, 850 : 제2 연결재 1000, 1100, 1200 : SOFC
Claims (12)
- 적어도 하나의 유로를 갖는 채널부층;
상기 채널부층의 하부에 배치되며, 제1 연료극층, 제1 전해질층 및 제1 공기극층이 하부 방향을 따라 순차적으로 배치된 제1 전지층;
상기 채널부층의 상부에 배치되며, 제2 연료극층, 제2 전해질층 및 제2 공기극층이 상부 방향을 따라 순차적으로 배치된 제2 전지층; 및
상기 제1 및 제2 전지층들 각각과 상기 채널부층 사이에 배치되어 강도를 향상시키는 제1 및 제2 기능층들을 포함하는 고체 산화물 연료 전지. - 제1항에 있어서, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지.
- 제2항에 있어서, 상기 제1 및 제2 공기극층들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 일부를 하부 및 상부로 노출시키는 구조를 가지며,
상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 노출된 부위에서 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각을 관통하면서 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각에 전기적으로 연결된 제1 및 제2 연결재들을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지. - 제2항에 있어서, 상기 제1 기능층과 상기 제1 전지층 사이 및 상기 제2 기능층과 상기 제2 전지층 사이 각각에 100 S/cm 이상의 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진 제3 및 제4 기능층들을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 100 S/cm 이상의 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지.
- 제5항에 있어서, 상기 제1 및 제2 공기극층들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질들 각각의 일부를 하부 및 상부로 노출시키는 구조를 가지며,
상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 노출된 부위에서 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각과 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각을 관통하면서 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각과 상기 제1 및 제2 기능층들 각각에 전기적으로 연결된 제1 및 제2 연결재들을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지. - 제1항에 있어서, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 다공성 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지.
- 제7항에 있어서, 상기 제1 및 제2 기능층들 각각은 10 내지 50vol%의 기공률을 갖는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지.
- 제1 전해질 시트, 제1 연료극 시트 및 강도를 향상시키기 위한 제1 기능층 시트를 적층하여 제1 다층 시트를 형성하는 단계;
강도를 향상시키기 위한 제2 기능층 시트, 제2 연료극 시트 및 제2 전해질 시트를 적층하여 제2 다층 시트를 형성하는 단계;
적어도 하나의 유로를 갖는 채널부 시트의 하부 및 상부 각각에 상기 제1 및 제2 다층 시트들 각각을 적층하여 소결함으로써 제1 전해질층, 제1 연료극층, 제1 기능층, 채널부층, 제2 기능층, 제2 연료극층 및 제2 전해질층을 형성하는 단계; 및
상기 소결한 제1 및 제2 전해질층 각각의 하부 및 상부에 제1 및 제2 공기극들을 코팅하여 소결함으로써 제1 및 제2 공기극층들을 형성하는 단계를 포함하는 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법. - 제9항에 있어서, 상기 제1 및 제2 기능층 시트들 각각은 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법.
- 제9항에 있어서, 상기 제1 및 제2 기능층 시트들 각각은 100 S/cm 이상의 전도성을 갖는 세라믹, 금속 또는 이들의 혼합 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법.
- 제11항에 있어서, 상기 제1 및 제2 공기극들 각각을 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각의 일부가 하부 및 상부로 노출되도록 코팅하고,
상기 제1 및 제2 다층 시트들을 형성하는 단계들 각각은 상기 제1 및 제2 전해질 시트들 각각의 노출될 부위에서 상기 제1 및 제2 전해질층들 각각과 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각에 제1 및 제2 관통홀들 각각과 제3 및 제4 관통홀들 각각을 형성하는 단계를 더 포함하며,
상기 제1 및 제2 관통홀들 각각과 상기 제3 및 제4 관통홀들 각각에 상기 제1 및 제2 연료극층들 각각과 상기 제1 및 제2 기능층들 각각에 전기적으로 연결되도록 제1 및 제2 연결재들을 형성하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법.
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| KR1020100022733A KR101731964B1 (ko) | 2010-03-15 | 2010-03-15 | 고체 산화물 연료 전지 및 그 제조 방법 |
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-
2010
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
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| KR101731964B1 (ko) | 2017-05-04 |
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