KR101421504B1 - 플렉서블 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 플렉서블 연료전지에 관한 것으로서, (ⅰ) 수소 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 애노드; (ⅱ) 공기 홀을 포함하는 공기 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 캐소드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 캐소드; 및 (ⅲ) 표면에 촉매층이 밀접하게 부착된 고분자 전해질막을 포함하는 막전극 조립체(MEA)로서, 상기 막전극 조립체의 적어도 한 면에는 가스 확산층(GDL)이 구비된 막전극 조립체;를 포함는 것을 특지으로 하며, 본 발명에 따른 연료전지는 엔드플레이트를 높은 연성을 갖는 소재를 이용하여 제조하고, 엔드플레이트 소재에 직접 집전체를 형성하여 애노드 및 캐소드를 제조하며, 이를 막전극 접합체와 압착하여 제조한 것을 특징으로 하기 때문에 연성 특성이 우수하여 다양한 분야에 적용이 가능하며, 또한 연료전지에 인장 응력이나 압축 응력이 가해지더라도 연료전지 각 층간의 전기적 접촉이 저하되지 않아 종래 플렉서블 연료전지 대비 안정성, 내구성 및 효율이 우수하다.
Description
본 발명은 플렉서블 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 높은 연성을 갖는 소재를 애노드 및 캐소드용 엔드플레이트로 사용하고, 여기에 금속성 필름을 증착하여 집전체로 사용하여 유연한 특성을 갖는 플렉서블 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
다양한 재생가능 에너지 장치 중에서, 연료전지는 전기 에너지를 생산하는 가장 유망한 직접 에너지 변환장치로 간주되는데, 이는 연료전지가 탄소 배출량이 낮고, 높은 효율을 갖기 때문이다. 특히, 폴리머 전해질 연료전지(polymer electrolyte fuel cells, PEFCs)는 가장 높은 출력 전력밀도 및 전지 내구성을 갖는 것으로 알려져 있다. 더욱이, PEFCs는 저온에서도 작동가능하기 때문에 이동기기에 적용되기에 적합하다. 이동기기 또는 휴대기기로서 사용가능하기 위해서는, 시스템이 간단하고, 연료교환이 용이하여야 하며, 주변 조건과 무관하게 안정한 성능을 발휘하여야 한다.
최근에, 에너지 기기를 포함하는 다양한 용도로 적용하기 위해서 연성(flexible) 기기에 대한 수요가 급증하고 있으며, 폴리머 및 금속 호일과 같은 연성 기재들은 연성 디스플레이 및 전자 센서 분야에서 점차 주목을 받고 있다. 연성(flexibility)이라는 의미는 대략 3 개의 카테고리로 분류될 수 있는데, 이는 대상 시스템이 어느 정도로 굽힙이 가능한가, 영구적인 형태를 갖는가, 또는 유연하게 신장될 수 있는가이다. 이러한 의미들 중에서도, 연성 전자기기에 대한 연구들은 일반적으로 어느 정도로 굽힘이 가능한가와 어느 정도로 신장될 수 있는가에 대한 것들이 대부분이다.
유리, 플라스틱 필름 및 금속 호일과 같은 연성 기재들 중에서도, PDMS 기반의 연성 전자기기들은 많은 연구진들에 의해서 폭넓게 연구된 바 있다. 연성 기재에 기초한 생체응용 전자기기 및 광전자기기에 대해서 많은 연구를 보고한 바 있으며(D.-H. Kim, J.A. Rodgers, Adv. Mater. 20 (2008) 4887.; G. Shin, I. Jung, V. Malyarchuk, J. Song, S. Wang, H.C.Ko, Y. Huang, J.S. Ha, J.A. Rogers, Small 6 (2010) 851.) 또한, 10-100 ㎟의 활성 영역을 갖는 H2-O2 연성 연료전지에 대해서, 그 피크 전력밀도가 57 ㎽/㎠임을 보고한 바 있다(J.Wheldon, W.J. Lee, D.H. Lee, A.B. Broste, M. Bollinger, W.H. Smyrl, Electrochem. SolidSt. 12 (2009) B86.) 다만, 상기 연구는 유기물 및 금 도금 Cu 메시를 사용하여 단일 셀을 구비한 단순한 형태의 적층 구조를 제안한 것이었다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 높은 연성을 갖는 소재를 애노드 및 캐소드용 엔드플레이트로 사용하고, 여기에 금속성 필름을 증착하여 집전체로 사용하여 유연한 특성을 구현한 플렉서블 연료전지를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 플렉서블 연료전지를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,
(ⅰ) 수소 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 애노드;
(ⅱ) 공기 홀을 포함하는 공기 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 캐소드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 캐소드; 및
(ⅲ) 표면에 촉매층이 밀접하게 부착된 고분자 전해질막을 포함하는 막전극 조립체(MEA)로서, 상기 막전극 조립체의 적어도 한 면에는 가스 확산층(GDL)이 구비된 막전극 조립체;를 포함하고,
상기 막전극 조립체는 상기 애노드와 캐소드 사이에 개재되어 압착되어 있는 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 고분자 소재는 폴리메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 폴리비닐클로라이드(poly(vinylchloride)), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리디메틸실록산(poly(dimethylsiloxane)), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리우레탄(polyurethane), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리부타디엔(polybutadiene) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 금속층으로 이루어진 집전체는 상기 고분자 구조체 상에 제1 금속층 및 제2 금속층이 차례대로 스퍼터링 방법으로 증착되어 이루어질 수 있으며, 상기 제1 금속층 및 제2 금속층은 각각 독립적으로 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 금속 또는 그 금속 산화물로 이루어질 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 제1 금속층의 두께는 10-5000 ㎚이고, 상기 제2 금속층의 두께는 10-5000 ㎚일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 금속층으로 이루어진 집전체는 10-250 메쉬 크기를 갖는 금속 메쉬(mesh)로 이루어지고, 상기 금속은 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 그 금속 산화물일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 금속층으로 이루어진 집전체는 금속 호일(foil)로 이루어지고, 상기 금속은 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 그 금속 산화물일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 막전극 조립체는 상기 애노드와 캐소드 사이에 개재되어 압착될 때, 상기 막전극 조립체, 애노드 및 캐소드의 말단을 구부려서 인장 응력(tensile stress)이 가해진 상태 또는 압축 응력(compressive stress)이 가해진 상태에서 압착할 수 있다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,
(a) 스테인리스 강 기판을 주형으로 하고, 상기 기판에 고분자 소재를 코팅한 후, 리프트-오프(lift-off) 공정을 이용하여 상기 기판을 제거하여 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성하는 단계;
(b) 상기 애노드용 구조체 및 캐소드용 구조체 각각에 스퍼터링 방법, 열 증발법(Thermal Evaporation), 화학적기상증착법(Chemical Vapor Deposition) 또는 무전해도금법(Electroless Plating)으로 제1 금속층, 제2 금속층을 순차적으로 증착하는 단계; 및
(c) 상기 애노드용 엔드플레이트 구조체와 캐소드용 엔드플레이트 구조체 사이에 막전극 조립체(MEA)를 개재시켜서 압착하는 단계;를 포함하는 플렉서블 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (a) 단계는 상기 공정 대신에 사출성형(Injection Molding) 또는 압출성형(Extrusion Moding) 공정으로 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (a) 단계는 애노드용 엔드플레이트 구조체에 수소 유동 채널이 형성되고, 상기 캐소드용 엔드플레이트 구조체에 상기 수소 유동 채널에 대응하며, 직사각형 형태로 관통되는 구멍 형태의 공기 유동 채널이 형성되도록 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성할 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 고분자 소재는 폴리메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 폴리비닐클로라이드(poly(vinylchloride)), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리디메틸실록산(poly(dimethylsiloxane)), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리우레탄(polyurethane), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리부타디엔(polybutadiene) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 제1 금속층 및 제2 금속층은 각각 독립적으로 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 금속 또는 그 금속 산화물로 이루어질 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 막전극 조립체는 표면에 촉매층이 밀접하게 부착된 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 막전극 조립체의 적어도 한 면에는 가스 확산층(GDL)이 구비된 것일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 (c) 단계는 상기 막전극 조립체, 애노드 및 캐소드의 말단을 구부려서 인장 응력(tensile stress)이 가해진 상태 또는 압축 응력(compressive stress)이 가해진 상태에서 압착할 수 있다.
본 발명에 따른 연료전지는 엔드플레이트를 높은 연성을 갖는 소재를 이용하여 제조하고, 엔드플레이트 소재에 직접 집전체를 형성하여 애노드 및 캐소드를 제조하며, 이를 막전극 조립체와 압착하여 제조한 것을 특징으로 하기 때문에 연성 특성이 우수하여 다양한 분야에 적용이 가능하며, 또한 연료전지에 인장 응력이나 압축 응력이 가해지더라도 연료전지 각 층간의 전기적 접촉이 저하되지 않아 종래 플렉서블 연료전지 대비 안정성, 내구성 및 효율이 우수하다.
도 1은 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지의 일 제조방법에 대한 공정도이다.
도 2a는 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지에서 가스확산층(GDL)을 구비하거나 또는 구비하지 않은 연료전지에 대한 I-V 특성 결과이고,
도 2b는 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지에서 가스확산층(GDL)을 구비하거나 또는 구비하지 않은 연료전지에 대한 옴 저항값을 나타낸 결과이다.
도 3a 및 도 3b는 각각 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지에 대하여 굽혀지지 않은 조건(도 3a)과 테이블 바이스에 의해서 굽혀진 조건(도 3b)을 보여주는 이미지이고,
도 3c는 본 발명에 따라 제조된 연료전지에 대해서 굽혀지지 않은 조건 및 굽혀진 조건에서의 I-V 특성 결과이며,
도 3d는 본 발명에 따라 제조된 연료전지에 대해서 굽혀지지 않은 조건 및 굽혀진 조건에서의 옴 저항값을 나타낸 결과이다.
도 4a 및 도 4b는 각각 본 발명의 일 실시예에 따라 PDMS 기반의 구조체 및 여기에 형성된 Ni층 및 Au층으로 이루어진 집전체의 단면 및 표면을 보여주는 SEM 이미지고, 도 4c는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조한 연료전지를 보여주는 이미지이다.
도 5는 애노드, 캐소드 및 막전극 조립체가 접합되어 형성된 연료전지에 대해서 응력이 주어지지 않은 조건(도 5a), 압축 응력이 주어진 조건(도 5b), 인장 응력이 주어진 조건(도 5c)의 형태를 각각 개념적으로 보여주는 개념도이다.
도 2a는 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지에서 가스확산층(GDL)을 구비하거나 또는 구비하지 않은 연료전지에 대한 I-V 특성 결과이고,
도 2b는 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지에서 가스확산층(GDL)을 구비하거나 또는 구비하지 않은 연료전지에 대한 옴 저항값을 나타낸 결과이다.
도 3a 및 도 3b는 각각 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지에 대하여 굽혀지지 않은 조건(도 3a)과 테이블 바이스에 의해서 굽혀진 조건(도 3b)을 보여주는 이미지이고,
도 3c는 본 발명에 따라 제조된 연료전지에 대해서 굽혀지지 않은 조건 및 굽혀진 조건에서의 I-V 특성 결과이며,
도 3d는 본 발명에 따라 제조된 연료전지에 대해서 굽혀지지 않은 조건 및 굽혀진 조건에서의 옴 저항값을 나타낸 결과이다.
도 4a 및 도 4b는 각각 본 발명의 일 실시예에 따라 PDMS 기반의 구조체 및 여기에 형성된 Ni층 및 Au층으로 이루어진 집전체의 단면 및 표면을 보여주는 SEM 이미지고, 도 4c는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조한 연료전지를 보여주는 이미지이다.
도 5는 애노드, 캐소드 및 막전극 조립체가 접합되어 형성된 연료전지에 대해서 응력이 주어지지 않은 조건(도 5a), 압축 응력이 주어진 조건(도 5b), 인장 응력이 주어진 조건(도 5c)의 형태를 각각 개념적으로 보여주는 개념도이다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 폴리머 기반 연료전지에 있어서, 고분자 소재, 특히 폴리디메틸실록산(PDMS)을 엔드플레이트의 재질로 사용하고, 패턴화된 PDMA 상에 금속성 필름들을 스퍼터링하여 집전체로 사용하여 굽힘 조건 하에서도 별다른 성능 열화 없이 굽힘이 가능한 것을 특징으로 한다.
플렉서블 연료전지는 하기 3 가지 부분으로 크게 구성된다. 막전극 조립체(membrane electrode assembly, MEA), 집전체를 구비한 애노드 및 캐소드 전극, 애노드 및 캐소드용 엔드플레이트이다.
본 발명은 (ⅰ) 수소 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 애노드와, (ⅱ) 공기 홀을 포함하는 공기 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 캐소드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 캐소드 및 (ⅲ) 표면에 촉매층이 밀접하게 부착된 고분자 전해질막을 포함하는 막전극 조립체(MEA)로서, 상기 막전극 조립체의 적어도 한 면에는 가스 확산층(GDL)이 구비된 막전극 조립체로 크게 구성된다.
상기 고분자 소재는 열경화성 고분자, 열가소성 고분자 모두 가능하며, 구체적으로 폴리메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 폴리비닐클로라이드(poly(vinylchloride)), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리디메틸실록산(poly(dimethylsiloxane)), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리우레탄(polyurethane), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리부타디엔(polybutadiene) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있고, 바람직하게는 폴리디메틸실록산일 수 있다.
PDMS는 낮은 탄성계수값(Young's modulus)을 갖는 실리콘 엘라스토머로 구성되어 높은 연성 특성을 지니는데(360-870 KPa), 이는 엔드플레이트로 적용하고 있는 물질, 예를 들어 폴리카보네이트(2.4 GPa), 그래파이트(10 GPa) 및 스테인레스 스틸(190 GPa)에 비해서 연성 특성이 매우 우수한 것으로서, 본 발명에서 구현하고자 하는 플렉서블한 연료전지의 구현을 가능하게 한다.
상기 집전체는 엔드플레이트 구조체상에 박막으로 직접 증착되는 금속층으로 구성되며, 바람직하게는 제1 금속층 및 제2 금속층이 차례대로 스퍼터링 방법으로 증착되어 이루어진다. 상기 제1 금속층 및 제2 금속층은 각각 독립적으로 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 금속 또는 그 금속 산화물로 이루어지며, 바람직하게는 제1 금속은 Ni일 수 있으며, 제2 금속은 Au일 수 있다.
또한, 상기 금속층은 스퍼터링을 통한 박막이 아닌 메탈 호일 형태일 수도 있으며, 금속 메쉬 형태일 수도 있다. 금속 메쉬일 경우, 메쉬 사이즈는 산소가 금속 메쉬를 통해서 확산되어 캐소드에 도달하기 위한 한계 범위로서, 250 메쉬 사이즈를 초과하면 산소 가스의 투과가 어려워져 연료전지의 성능이 저하되므로 10-250 메쉬 사이즈가 바람직하다.
상기 막전극 조립체는 상기 애노드와 캐소드 사이에 개재되어 압착될 때, 상기 막전극 조립체, 애노드 및 캐소드의 말단을 구부려서 인장 응력(tensile stress)이 가해진 상태 또는 압축 응력(compressive stress)이 가해진 상태에서 압착한 것을 특징으로 한다.
하기 도 5b 내지 도 5c는 각각 압축 응력(compressive stress) 및 인장 응력(tensile stress)이 가해지는 상태를 보여주고 있는데, 즉, 플랫(flat) 형태가 아닌, 굽혀진 상태에서 압착하여 조립하면, 이후 플렉서블 연료전지가 굽혀진 조건에서도, 연료전지의 중앙부와 말단 쪽에서 고르게 압력이 가해지고, 이에 따라서 중앙부에서 멀리 이격된 말단에서도 향상된 전기적 접촉을 가능하게 하여 플렉서블 연료전지가 굽힙 조건에서도 우수한 성능이 발현된다.
하기 도 1은 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지의 제조방법에 대한 공정도이다.
본 발명에 따른 플렉서블 연료전지의 제조방법은 하기의 공정 단계를 포함한다.
(a) 스테인리스 강 기판을 주형으로 하고, 상기 기판에 고분자 소재를 코팅한 후, 리프트-오프(lift-off) 공정을 이용하여 상기 기판을 제거하여 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성하는 단계,
(b) 상기 애노드용 구조체 및 캐소드용 구조체 각각에 스퍼터링 방법, 열 증발법(Thermal Evaporation), 화학적기상증착법(Chemical Vapor Deposition) 또는 무전해도금법(Electroless Plating)으로 제1 금속층, 제2 금속층을 순차적으로 증착하는 단계,
(c) 상기 애노드용 구조체와 캐소드용 구조체 사이에 막전극 조립체(MEA)를 개재시켜서 압착하는 단계.
이하, 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이들 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이에 의하여 제한되지 않고, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 자명할 것이다.
<실시예>
제조예. 본 발명에 따른 플렉서블 연료전지의 제조
(1) 애노드용 엔드플레이트 구조체에 수소 유동 채널의 폭, 깊이(또는 높이) 및 길이가 각각 1, 1 및 30 ㎜로 형성되도록 애노드용 엔드플레이트 구조체 제조를 위한 스테인레스 강 주형을 준비하고, 또한 캐소드용 엔드플레이트 구조체에 직사각형 형태의 공기 유동 홀이 각각 2.5, 6 및 28 ㎜로 형성되도록 캐소드용 엔드플레이트 구조체 제조를 위한 스테인레스 강 주형을 준비하였다.
캐소드는 강제적인 공기 주입/압축 시스템 없이 공기 중에 개방되고 (즉, 공기-호흡형), 캐소드에서의 산소환원 반응은 일반적으로 가장 심각한 손실을 야기하는 원인으로 알려져 있기 때문에, 개방 영역을 더 넓게 설정하였다. 그러나, 구조적 안정성의 문제 때문에 개방 영역을 제한없이 늘릴 수는 없고, MEA로 전달되는 고정력(clamping force)을 고려하여야 하므로, 본 발명의 실시예에서는 이러한 개방 영역을 50% 미만(구체적으로 38%)이 되도록 하였다.
(2) 폴리디메틸실록산(PDMS) 및 경화제를 10 : 1의 비율로 혼합한 다음, 70 ℃에서 4 시간 동안 가열하였다.
(3) 상기 준비된 스테인레스 강 주형에 폴리디메틸실록산을 코팅하고, 리프트-오프 공정을 통하여 4 ㎝ × 4 ㎝의 애노드용 엔드플레이트 구조체와 상기 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 얻었다.
(4) 상기 구조체를 에탄올 용액 중에서 5분 동안 초음파 처리하고, 금속층의 부착성을 향상시키기 위하여 PDMS 구조체의 표면을 미리 샌드페이퍼로 처리한 후에 집전체로 기능하는 박막 금속층을, DC 스퍼터링 방법에 의해서 PDMS 상에 적층시켰다. 스퍼터링시 타겟-기재 사이의 거리는 6 ㎝이였으며, 스퍼터 증착 전력은 5 mtorr Ar 압력 하에서 200 W였다.
먼저, 880 ㎚ 두께의 Ni 층을 PDMS 상에 5분 동안 증착시켰다. 이어서, 3.8 ㎛ 두께의 금(Au) 층을, 상기 Ni층 증착과 동일한 조건으로, 상기 Ni층상에 20분 동안 증착시켰다.
(5) 막전극 조립체와 상기 집전체가 증착된 구조체를 압착하여 3층 구조(Ni/Au 코팅된 애노드, 캐소드 엔드 플레이트 및 MEA)를 조립하였다.
막전극 조립체로는 2 가지 유형의 MEA를 사용하였는데, 첫 번째 MEA는 상업적으로 구입가능한 것으로서(CNL, Korea), 이는 폴리머 막(Nafion 212, DuPont)에 Pt 촉매가 0.4 ㎎/㎠의 함량으로 로딩된 구성을 갖는다. 양쪽 기체 확산층 (gas diffusion layers: GDLs)으로는 420 ㎛ 두께를 갖는 SGL 10BC (SGL, USA)를 사용하였다. 두 번째 MEA는 기체 확산층이 없는 것을 사용하였다. 기체 확산층을 구비하지 않으면서 순수 촉매만이 코팅된 MEA를 사용하였다.
상기 2 종류의 MEA(GDL 구비 및 미구비)에 대한 실험 패러미터들은 정확히 동일하게 하였으며, 각 MEA의 활성 면적은 3 ㎝ × 3 ㎝였다.
실험예
(1) 전류-전압 (I-V) 및 전기화학적 임피던스 스펙트로스코피 (electrochemical impedance spectroscopy: EIS)는 Solartron 1287/1260 조합을 사용하여 측정하였다. I-V는 갈바노-다이나믹 모드에서, 3 ㎃/sec로 얻어졌으며, EIS 측정은, 0.3 V의 일정한 바이어스 하에서 30 ㎷의 AC 교란을 사용하여 수행하였다. 20 ℃의 가습 H2를 애노드에 50 sccm의 속도로 공급하였고, 캐소드는 대기 환경에 개방시켰다(공기 호흡형).
실험 순서는 1) H2 공급, 2) 10분 동안 OCV 측정, 3) 각각의 막 및 촉매층 가습에 대해서 0.1, 0.3 및 0.5 A에서 10 분 동안 갈바노정전기 측정, 4) I-V 측정 및 5) EIS 측정의 순으로 진행하였다.
(2) PDMS 엔드플레이트 단면에 대해서는, 초점화된 이온 빔 (Quanta 3D FEG; FEI Inc., Netherland)을 사용하여 주사전자현미경 이미지를 얻었다.
(3) 하기 도 2a는 GDL을 구비하거나 또는 구비하지 않은 연료전지들의 I-V 특성을 나타내는 것으로서, 도 2a에 도시된 바와 같이, GDL을 구비한 전지들은 우수한 그렇지 않은 것들에 비해서 우수한 I-V 특성을 나타내었다. OCV 역시 GDL을 구비한 전지의 경우에는 1 V에 근접하였지만, 다른 것들은 0.9 V에 미치지 못하는 값을 나타내었다.
하기 도 2b는 GDL을 구비하지 않은 전지의 옴 저항값이 다른 전지들의 값보다 약 4 배 더 크다는 것을 보여준다(가장 높은 주파수에서 약 0.25 대 약 1.0 ohm). 이에 더하여, GDL을 구비하지 않은 전지는 다른 전지에 비해서 동적 손실(kinetic loss)의 정도가 더 심했다. 이는 GDL을 구비하지 않은 경우에, 거친 Au 표면, 낮은 고정력 및 이로부터 초래된 열악한 기체 밀착성에 기인한 것으로 판단된다. GDL은 갭-필러로서 역할을 하였으며, 또한 기계적 압력의 고른 분배를 용이하게 하는 버퍼로서의 역할을 한 것으로 판단된다.
(4) 연료전지를 조립한 초기 엔드 플레이트의 면적은 약 45 ㎟였으나, 압축시에는 약 40 ㎟로 줄어들었다. 중앙선을 따라서 측정된 초기 길이에 대한 길이 감소량의 비율로서 정의되는 변형도(strain (e))는 굽혀진 전지의 경우에는 11%였다.
(5) 굽혀지지 않은 조건(하기 도 3a)과, 테이블 바이스에 의해서 굽혀진 조건(하기 도 3b)하에서, 하기 도 3c는 압착 조립된 직후 및 굽혀진 조건에서의 연료전지의 I-V 특성 결과이다. 전력밀도는 각각 29.1 및 20.5 ㎽/㎠였으며, OCV (~1.0 V)에서 유사한 결과를 나타내어 본 발명에 따른 연료전지는 굽혀진 조건에서도 각 구성체의 전기적 접촉이 저하되지 않았음을 알 수 있다. 하기 도 3d에 도시된 임피던스 결과에서도 포텐셜에 따른 활성화가 서로 유사하다는 것을 보여준다.
다만, I-V 및 EIS 결과들로부터, 전력밀도에 있어서의 차이점이 옴 손실에서의 차이로부터 기인한다는 것을 알 수 있다. 굽혀진 전지에서 높은 옴 손실은 GDL의 경직성 및 Ni/Au 필름의 박막층으로부터의 분리가능성 때문인 것으로 판단된다.
즉, 굽혀진 조건에서는, GDL의 경직성으로 인하여, 전지에 고르지 못한 압력을 가하고, 이에 의해서 중앙부로부터 멀리 떨어진 말단 쪽에서 열악한 전기적 접촉을 발생시킨다. 그리고, 굽힘 과정에서 발생되는 Ni/Au 필름의 박막층으로부터의 분리가능성이 옴 저항에 나쁜 영향을 미친다.
본 발명은 상기와 같은 문제를 최소화하기 위하여 막전극 조립체, 애노드 및 캐소드의 말단을 구부려서 인장 응력(tensile stress)이 가해진 상태 또는 압축 응력(compressive stress)이 가해진 상태에서 압착하여 조립하는 것을 특징으로 한다.
Claims (15)
- (ⅰ) 수소 유동 채널이 형성된 폴리디메틸실록산(poly(dimethylsiloxane))의 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 애노드;
(ⅱ) 공기 홀을 포함하는 공기 유동 채널이 형성된 고분자 소재의 캐소드용 엔드플레이트 구조체 및 상기 구조체 상에 증착된 금속층으로 이루어진 집전체를 포함하는 캐소드; 및
(ⅲ) 표면에 촉매층이 밀접하게 부착된 고분자 전해질막을 포함하는 막전극 조립체(MEA)로서, 상기 막전극 조립체의 적어도 한 면에는 가스 확산층(GDL)이 구비된 막전극 조립체;를 포함하고,
상기 막전극 조립체는 상기 애노드와 캐소드 사이에 개재되어 압착되며, 상기 압착시 상기 막전극 조립체, 애노드 및 캐소드의 말단을 구부려서 인장 응력(tensile stress)이 가해진 상태 또는 압축 응력(compressive stress)이 가해진 상태에서 압착된 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지.
- 삭제
- 제 1 항에 있어서,
상기 금속층으로 이루어진 집전체는 상기 고분자 구조체 상에 제1 금속층 및 제2 금속층이 차례대로 스퍼터링 방법으로 증착되어 이루어진 것으로서, 상기 제1 금속층 및 제2 금속층은 각각 독립적으로 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 금속 또는 그 금속 산화물로 이루어진 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지. - 제 3 항에 있어서,
상기 제1 금속층의 두께는 10-5000 ㎚이고, 상기 제2 금속층의 두께는 10-5000 ㎚인 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 금속층으로 이루어진 집전체는 10-250 메쉬 크기를 갖는 금속 메쉬(mesh)로 이루어지고, 상기 금속은 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 그 금속 산화물인 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 금속층으로 이루어진 집전체는 금속 호일(foil)로 이루어지고, 상기 금속은 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 그 금속 산화물인 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지. - 삭제
- (a) 스테인리스 강 기판을 주형으로 하고, 상기 기판에 폴리디메틸실록산(poly(dimethylsiloxane))을 코팅한 후, 리프트-오프(lift-off) 공정을 이용하여 상기 기판을 제거하여 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성하는 단계;
(b) 상기 애노드용 구조체 및 캐소드용 구조체 각각에 스퍼터링 방법, 열 증발법(Thermal Evaporation), 화학적기상증착법(Chemical Vapor Deposition) 또는 무전해도금법(Electroless Plating)으로 제1 금속층, 제2 금속층을 순차적으로 증착하는 단계;
(c) 상기 애노드용 구조체와 캐소드용 구조체 사이에 막전극 조립체(MEA)를 개재시켜서 압착하는 단계;를 포함하며,
상기 (c) 단계는 상기 막전극 조립체, 애노드 및 캐소드의 말단을 구부려서 인장 응력(tensile stress)이 가해진 상태 또는 압축 응력(compressive stress)이 가해진 상태에서 압착하는 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지의 제조방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 (a) 단계는 상기 공정 대신에 사출성형(Injection Molding) 또는 압출성형(Extrusion Moding) 공정으로 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성하는 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지의 제조방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 (a) 단계는 애노드용 엔드플레이트 구조체에 수소 유동 채널이 형성되고, 상기 캐소드용 엔드플레이트 구조체에 상기 수소 유동 채널에 대응하며, 직사각형 형태로 관통되는 구멍 형태의 공기 유동 채널이 형성되도록 애노드용 엔드플레이트 구조체 및 캐소드용 엔드플레이트 구조체를 각각 형성하는 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지의 제조방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 (b) 단계 이전에 상기 애노드용 구조체 및 캐소드용 구조체를 각각 에탄올 용액에서 초음파 처리하고, 구조체의 표면을 샌드페이퍼로 표면 처리하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지의 제조방법. - 삭제
- 제 8 항에 있어서,
상기 제1 금속층 및 제2 금속층은 각각 독립적으로 Ni, Au, Ag, Pt, Cr, Fe, Mn, Cu, Al, Ti, La, Mg, Mo, Zn, Pb, Sn, C 및 W 중에서 선택되는 금속 또는 그 금속 산화물로 이루어진 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지의 제조방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 막전극 조립체는 표면에 촉매층이 밀접하게 부착된 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 막전극 조립체의 적어도 한 면에는 가스 확산층(GDL)이 구비된 것을 특징으로 하는 플렉서블 연료전지의 제조방법. - 삭제
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