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KR100691453B1 - 플렉시블 연료전지 - Google Patents

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KR100691453B1
KR100691453B1 KR1020050126771A KR20050126771A KR100691453B1 KR 100691453 B1 KR100691453 B1 KR 100691453B1 KR 1020050126771 A KR1020050126771 A KR 1020050126771A KR 20050126771 A KR20050126771 A KR 20050126771A KR 100691453 B1 KR100691453 B1 KR 100691453B1
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KR
South Korea
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film
hole
fuel cell
anode
cathode
Prior art date
Application number
KR1020050126771A
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English (en)
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차혜연
김태훈
류창섭
허삼진
김성한
Original Assignee
삼성전기주식회사
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Publication date
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Priority to US11/641,716 priority patent/US8039174B2/en
Priority to CNB2006101679138A priority patent/CN100481590C/zh
Priority to JP2006344683A priority patent/JP4971780B2/ja
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Abstract

본 발명은 i) 열가소성 고분자 필름에 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정을 이용하여 연료전지의 유로용 관통 홀을 가공하고, 상기 필름의 내측 표면에 금속층을 코팅하고, 상기 홀 내부에 연료 확산물질 및 촉매를 충진하여 애노드를 제공하는 단계; ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및 iii) 상기 애노드 및 캐소드를 상호 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법을 제공한다.
본 발명은 플렉시블한 고분자 자재를 가공하여 마이크로 연료전지의 구조체를 제조하는 방법을 제공함을 목적으로 하며, 나아가, 실리콘 연료전지나 MEMS 기술을 이용한 연료전지에 비해 공정이 간단하고 가격이 저렴한 연료전지 구조체를 제공함을 목적으로 한다.
마이크로 연료전지, 열가소성 고분자 필름, 레이저 드릴, 리소그라피, 에칭, 홀

Description

플렉시블 연료전지{Flexible Fuel Cell}
도 1은 단위 전지를 평면 상태로 나열하여 직렬 접속한 후 박형 원반 모양의 Si 기판에 삽입한 종래의 연료전지의 평면도 및 단면도이다.
도 2는 종래의 실리콘계 마이크로 연료전지의 개략 단면도이다.
도 3은 종래 마이크로 DMFC의 제조공정을 도시한 개략도이다.
도 4는 종래의 a) 감광성 고분자물질을 이용한 폴리머 마이크로 DMFC의 개략 단면도 및, b) 상기 폴리머 마이크로 DMFC의 제조공정을 도시한 개략도이다.
도 5는 본 발명의 플렉시블 연료전지의 일 실시예에 따른 구조를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 6은 본 발명의 연료전지 기본 구조체로 홀을 가공된 고분자 필름을 도시한 도면이다.
도 7 내지 9는 본 발명의 마이크로 연료전지를 제조하는 일 실시예에 따른 제조 공정을 나타낸 공정도이다.
도 10은 본 발명의 실시예 4에 따라 제조된 마이크로 연료전지의 개략단면도이다.
본 발명은 전자기기에 적용할 수 있는 마이크로 연료전지에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 플렉시블한 고분자 재료를 가공하여 구성된 마이크로 연료전지에 관한 것이다.
MEMS 기술이나 반도체의 집적회로 공정의 미세홀과 미세채널을 가공할 수 있는 기술을 이용하여 기존에 응용되는 재료(실리콘, PDMS 등)를 가공하여 노트북 컴퓨터나 무선 호출기, 디지털 캠코더, 카메라, 보청기, 휴대용 전원장치 등에 널리 쓰일 소형 연료전지와 차세대 MEMS의 전원으로 쓰일 마이크로 연료전지에 대한 개발이 진행되고 있는 추세이다.
종래 마이크로 연료전지의 제작에 있어서, 실리콘 기판을 연료전지 셀에 이용하는 연구가 진행되고 있다. 상기 연구결과, 도 1에 도시된 연료전지가 시험 제작되었다. 이 시스템의 특징은 전해질 막과 전극으로 이루어진 몇 장의 단위 셀을 평면 상태로 나열하여 직렬로 접속하고 직경 10㎝의 박형 원반 모양의 Si 기판 사이에 끼워 넣었다는 점이다. Si 기판에는 마이크로 가공기술을 응용하여 미세한 가스 유로를 만들어 넣었다. 하지만 이러한 실리콘 기판을 이용하여 제작된 마이크로 연료전지는 반도체 집적회로 제작 공정을 이용하므로 제조공정 단가가 비싸며, 깨 지기 쉬운 실리콘의 특성 때문에 핸드폰이나 PDA 등의 이동형 전자기기의 전원 공급용으로 적용하기 힘든 단점이 있다. 또한, 나피온(Nafion®, Dupont, USA)과의 계면 접합특성이 좋지 않아 전지의 효율도 좋지 않게 되는 문제점이 있다.
휴대용 전자기기에 적용될 수 있도록 하기 위한 소형 연료전지로서, 실리콘 재료를 기본으로 하여 집적회로 공정을 이용하여 개발되고 있는 실리콘 연료전지의 경우 에칭 공정을 통해 실리콘에 유로를 형성하여 연료의 공급역할을 하는 채널을 형성하고 표면에 금속 물질을 스퍼터링 등의 방법으로 증착하여 전자의 집전층으로 사용하도록 구성된다. 이 실리콘 연료전지의 경우 연료전지의 멤브레인(Membrane)물질인 나피온과 실리콘의 계면 접합 특성이 나쁘고, CTE나 흡습성의 차이로 인해 나피온에 크랙이 발생하여 시스템 자체의 치명적인 결함이 된다. 또한, 실리콘 자체의 깨지기 쉬운 성향 때문에 휴대용 전자기기의 전원으로 사용되기에는 어려운 문제점이 있다.
W.Y.Sim, G.Y.Kim, S.S.Yang, Proceedings of the 14th IEEE International Conference on Micro Electro Mechanical Systems, 21-25(비특허문헌 1; 도 2 참조) 및 G.Q.Lu, C.Y.Wang, T.J. Yen, X.Zhang, Electrochimica Acta 49(2004) 821-828(비특허문헌 2; 도 3 참조)에는 연료전지의 소형화에 있어서 전극 구조를 최적화하여 전극 성능을 향상시켜야 하고, 스택 형태를 정밀하게 디자인하여 내부질량을 최소화하고 단위부피당 출력밀도를 높여야만 하는 과제를 집적회로 제조공정 기술을 이용하여 달성하려는 기술이 개시되어 있다. 집적회로 제조공정 기술을 이용하면 기존에 축적되어 있는 방대한 기술을 이용하여 소형화에의 접근이 용이하기 때문이다. 셀의 재료로 실리콘을 사용하는 실리콘 연료전지는 박막 형태로 제조할 수 있는데, 실리콘 기판에 반도체의 식각 공정을 이용하여 유로를 형성시키고, 이 위에 박막 증착 기술 등을 이용하여 MEA를 만든다. 상기 비특허문헌 1 및 2에서도 볼 수 있는 바와 같이 여러 연구자가 서로 다른 아이디어를 가지고 실리콘 기판 위에 수십 마이크로 크기의 구멍을 뚫거나 유로를 형성시키고 있다.
이와 같은 실리콘 재료는 마이크로 사이즈의 가공이 가능한 장점이 있으나, 반도체 집적회로 공정을 거쳐야 하므로 제조단가가 고가인 단점을 갖는다. 또한, 연료전지에 필요한 유동 채널을 실리콘 재료를 이용하여 형성시키려면, 리소그라피 공정과 물리적 혹은 화학적 에칭 공정을 거쳐야 하므로 공정이 복잡한 문제점이 있다.
한국특허등록번호 제0494307호에는 감광성 고분자 재료를 유리기판에 스핀 코팅하여 UV광에 노출한 후, 패턴을 형성하고, 리프트-오프(lift-off) 공정으로 상기 유리 기판으로부터 감광성 고분자 재료를 제거하여 감광성 고분자 구조체를 형성하는 방법이 기재되어 있다(도 4 참조). 상기 특허문헌에 기재된 연료전지는 고분자 재료로 하여 구조체를 형성함으로써 양이온 전도성 막과의 접촉 저항을 감소시킬 수 있어 성능 향상을 기대할 수 있고, 간단한 공정만을 거쳐 연료전지 셀이 제작되므로 두께와 디자인 변경이 쉽고, 대량생산이 용이하다.
그러나 감광성 고분자 물질들은 감광과 베이킹(baking) 등의 공정을 거치고 나면, 구조체의 기계적 강도가 좋아지나, 어느 정도 이상의 힘이 가해지면 깨져버리는 문제가 있다. 또한, 리소그라피 후에 스트리핑(stripping)을 하지 않고, 최종 제품까지 남아있는 감광성 고분자 물질들은 재료 단가가 매우 고가여서 실제 적용되지 못하는 실정이다.
본 발명은 기존 실리콘 연료전지의 단점을 보완하고자 하는 것으로서, 플렉시블한 고분자 자재를 가공하여 마이크로 연료전지의 구조체를 제조하는 방법을 제공함을 목적으로 하며, 나아가, 실리콘 연료전지나 MEMS 기술을 이용한 연료전지에 비해 공정이 간단하고 가격이 저렴한 연료전지 구조체를 제공함을 목적으로 한다.
본 발명에 따르면, 제 1구현예로서, i) 열가소성 고분자 필름에 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정을 이용하여 연료전지의 유로용 관통 홀을 가공하고, 상기 필름의 내측 표면에 금속층을 코팅하고, 상기 홀 내부에 연료 확산물질 및 촉매를 충진하여 애노드를 제공하는 단계;
ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
iii) 상기 애노드 및 캐소드를 상호 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온 압착시키는 단계;를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법이 제공된다.
또한, 제 2구현예로서, i) 2장의 열가소성 고분자 필름이 적층된 적층물로 형성되고, 상기 적층된 각 필름은 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정을 이용하여 가공된 서로 다른 직경의 연료전지 유로용 관통 홀을 갖고, 내측면에는 금속층이 코팅된 적층 필름을 마련하고, 상기 적층된 2장의 필름중 큰 직경의 관통 홀을 갖는 필름의 관통 홀에 연료 확산물질을 충진하여 연료 확산층을 형성하고 작은 직경의 관통 홀을 갖는 필름의 관통 홀에 촉매를 충진하여 촉매층을 형성하여, 애노드를 제공하는 단계;
ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
iii) 상기 애노드 및 캐소드를 상호 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법이 제공된다.
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또한, 제3구현예로서, i) 열가소성 고분자 필름에 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정으로 관통홀을 가공하여 연료 공급층을 제공하고, 상기 연료 공급층 하부에 카본 페이퍼(carbon paper) 또는 카본 클로드(carbon cloth)의 연료 확산층을 형성하고, 상기 연료 확산층 하부에 촉매층을 제공하여, 애노드를 제공하는 단계;
ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
iii) 상기 애노드 및 캐소드를 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법이 제공된다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명에 의해 제조되는 플렉시블(flexible)한 연료전지는 웨어러블(wearable) 휴대폰, 웨어러블(wearable) 컴퓨터, Bio-MEMS 등의 특수제품에 적용할 수 있는 전원공급장치라는 의미를 갖는다. 또한, 본 발명에서 사용되는 용어로서 필름의 '내측 표면' 및 '외측 표면'은 특별한 언급이 없는 한, 연료전지의 전체 구 조에 있어서 필름이 연료전지의 외부표면에 근접한 측의 필름 표면을 외측 표면이라고 표현하며, 연료전지의 전체 구조 중 중심, 즉 양이온 전도성 고분자막에 근접한 측의 필름 표면을 내측 표면이라 표현한다.
본 발명의 제1 구현예인 플렉시블한 연료전지를 제조하는데 있어서, 열가소성 고분자 필름에 PCB 공정을 이용하여 연료전지의 유로용 관통홀을 가공한 후, 상기 필름의 내측 표면에 금속 박막층을 코팅하고, 상기 홀 내부에 연료 확산층 및 촉매층을 형성하여 애노드를 제조한다. 또 하나의 열가소성 고분자 필름에 대해 상기한 공정을 반복 시행함으로써, 캐소드를 제조한다. 그 후, 상기 애노드 및 캐소드 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 고온 합착함으로써 마이크로 연료 전지를 제조할 수 있다.
상기 열가소성 고분자 필름은 인쇄회로 기판의 재료로 적용되고 있는 열가소성 고분자 필름을 사용할 수 있으며, 보다 구체적으로는 폴리이미드나 LCP(liquid crystal polymer), 테플론 필름 등을 들 수 있다.
상기 열가소성 고분자 필름에는 연료 유로용 관통홀이 형성되며(도 6 참조), 상기 관통홀은 레이저 드릴(laser drill), 리소그라피(lithography) 또는 에칭(ethching) 등의 PCB 제조공정을 적용하여 가공할 수 있다. 특히, 폴리이미드의 경우, 웨트 에칭(wet etching)으로 상기 관통 홀을 가공할 수 있다. 또한, 감광성 폴리이미드를 이용하면 간단한 리소그라피 공정만으로도 연료전지 구조체를 형성할 수 있다.
본 발명은 종래 기술과는 달리 고분자 필름에 직접 관통홀을 가공하므로, 고분자 재료를 유리기판에 코팅하여 감광, 베이킹(baking) 공정을 거쳐 고분자 재료를 유리기판으로부터 제거하는 등의 단계가 불필요하게 되어, 기존의 실리콘 연료전지나 MEMS 기술을 이용한 연료전지에 비해 제조공정이 간단하고, 제조비용을 절감할 수 있으며, 상기 감광 및 베이킹 공정을 거치지 않으므로, 이로 인해 야기되는 구조체의 기계적 강도 증가로 인한 연료전지 구조체의 플렉시블 특성의 저하를 방지할 수 있다.
상기 애노드 및 캐소드로 제공되는 필름의 내측 표면에 전자의 집전체로서 역할을 하는 금속 박막층을 코팅할 수 있다. 상기 금속 박막층을 형성하는 금속으로는 이에 한정하는 것은 아니나, 주로 저항값과 내화학성의 이유로 Au, Pt, Cu 등의 귀금속을 사용할 수 있으며, 스퍼터링(sputtering) 등의 방법으로 형성된다.
상기 형성된 관통홀 내부에는 연료 확산층과 촉매층을 형성하여 애노드와 캐소드를 제조할 수 있다. 상기 촉매층은 홀 내부의 상기 금속 박막층이 형성되어 있는 측에 형성되며, 연료 확산층은 금속 박막층이 형성되지 않은 측의 홀에 형성된다. 상기 연료 확산층에는 홀 내부에 카본 페이스트 등의 재료를 채워넣고, 연료의 반응층인 촉매층에는 홀 내부에 반응 촉매를 스프레이 등의 방법으로 채워 형성한다.
본 발명에서 사용될 수 있는 상기 촉매로는 상용되는 촉매라면 특별히 한정하지 않으나, 바람직하게는 Pt 또는 Pt-Ru 합금을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 애노드측 촉매로 Pt-Ru 합금, 캐소드측 촉매로 Pt를 사용할 수 있다.
상기 제조된 애노드와 캐소드를 금속박막층이 마주보도록 배치시키고, 그 사이에 프로톤 교환 멤브레인 등의 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드의 순서로 배열하여 고온 압착시켜 마이크로 연료전지를 제조할 수 있다.
본 발명에 있어서, 열가소성 고분자 필름에 가공되는 관통홀의 모양을 변형시킴으로써 연료의 반응속도에 따른 연료 소진 속도와 공급속도를 조절할 수 있다. 이와 같은 관통홀의 모양은 예를 들면, 다음과 같다.
본 발명의 필름에 가공될 수 있는 관통홀의 일례로서, 도 5의 (a) 및 도 7에 도시한 바와 같이, 상기 연료 유로용 홀을 필름의 일면에 필름 두께의 1/2 깊이로 홈을 형성한 후, 뒷면에 나머지 두께에 대하여 홈을 가공하여 관통홀을 형성할 수 있다. 상기 관통홀은 필름 표면에서의 직경(D1)과 필름 두께 중심에서의 직경(D3)을 상이하게 할 수 있다. 구체적으로는 필름 표면에서 필름 두께 중심 방향을 향하여 직경이 감소(D1>D3)하도록 형성할 수 있으며, 이로 인해 홀 내부의 벽면은 경사를 갖도록 가공될 수 있다.
이와 같이 관통홀이 경사면을 가짐으로써, 집전체를 형성하기 위해 상기 금속 박막층이 코팅되는 경우, 상기 홀의 경사진 내벽에도 금속 박막층이 코팅되어 집전을 보다 효과적으로 수행할 수 있게 된다.
관통홀 모양의 다른 실시예로서, 도 8에 도시된 바와 같이, 고분자 필름에 형성되는 상기 관통홀은 상기 필름의 외측 표면에서의 직경(D1)이 내측 표면의 직경(D2)보다 크게 형성되어, 벽면이 경사를 갖도록 가공될 수 있다. 이때 필름 두께 중심을 기준으로 내측 표면을 향하여 촉매층을 형성하고, 외측 표면을 향하여 연료 확산층을 형성할 수 있다.
본 발명의 제2 구형예로서 도 5(b) 및 도 9에 도시한 바와 같이, 두 장의 열가소성 고분자 필름이 적층된 적층 필름으로 애노드와 캐소드를 제조할 수 있다. 이 경우, 적층 필름을 형성하는 각각의 필름은 연료 확산층 및 촉매층을 형성하는데 제공되며, 각 필름에 대하여 전술한 바와 같이 레이저 드릴, 리소그래피, 에칭 등을 적용하여 관통홀을 가공할 수 있다. 도 9에 도시된 바와 같이, 적층 필름의 내측 표면에는 집전층으로서 금속 박막층이 코팅될 수 있다.
상기 각 필름에 형성되는 관통홀은 외측 표면의 직경(D1)이 내측 표면의 직경(D2)보다 크게 가공되며, 홀 벽면은 경사면을 갖는다. 나아가, 각 필름에 형성된 관통홀의 평균 직경은 서로 상이할 수 있다. 이 경우, 연료 확산층 형성용 필름에 가공된 관통홀의 평균 직경은 촉매층 형성용 필름에 가공된 관통홀의 평균 직경보 다 큰 것이 바람직하며, 연료 확산층 형성용 필름에 가공된 관통홀은 평균 100 내지 300㎛이고, 촉매층 형성용 필름에 형성된 관통홀은 평균 30 내지 100㎛인 것이 바람직하다.
상기 적층 필름은 연료 확산층 및 촉매층 형성에 제공되는 관통홀이 가공된 두 장의 필름을 적층하여 고온압착함으로써 얻어진다. 이 경우, 연료 확산층 형성에 제공되는 필름의 내측 표면과 촉매층 형성에 제공되는 필름의 외측 표면을 대면하도록 접착시키는 것이 바람직하다.
상기 고온압착시의 온도는 150 내지 250℃ 범위가 바람직하다. 150℃ 이하에서는 접착성이 저하되어 바람직하지 않으며, 250℃를 초과하는 경우에는 열가소성 폴리머 필름의 유리전이온도보다 높아지게 되어 구조체가 붕괴될 우려가 있어 바람직하지 않다.
본 발명의 제3 구현예로서, 플렉시블한 마이크로 연료전지를 제조하는 다른 방법은 도 5(c) 및 도 10에 도시된 바와 같이,
i) 열가소성 고분자 필름에 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정으로 관통홀을 가공하여 연료 공급층을 제공하고, 상기 연료 공급층 하부에 카본 페이퍼(carbon paper) 또는 카본 클로드(carbon cloth)의 연료 확산층을 형성하고, 상기 연료 확산층 하부에 촉매층을 제공하여, 애노드를 제공하는 단계;
ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
iii) 상기 애노드 및 캐소드를 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;를 포함한다.
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본 구현예에서는 열가소성 고분자 필름에 관통홀이 형성된다. 상기 열가소성 고분자 필름은 인쇄회로 기판의 재료로 적용되는 필름으로서, 폴리이미드나 LCP 또는 테플론 필름 등을 들 수 있다.
상기 열가소성 고분자 필름에 형성된 상기 관통홀은 연료공급 채널로 제공되며, 상기 관통홀은 PCB 제조공정, 즉, 레이저 드릴, 리소그라피, 또는 에칭 등의 공정을 적용하여 가공할 수 있다.
상기 고분자 필름에 형성되는 관통홀은 필름의 외측 표면의 직경(D1)이 필름의 내측 표면의 직경(D2)보다 크며, 홀 벽면은 필름 표면에 대하여 기울어진 경사면을 형성한다.
상기 고분자 필름의 내측 표면에 연료 확산층이 접촉하고, 상기 연료확산층에 촉매 반응층이 접촉하여 MEA(Membrane Electrode Assembly)가 제조되어 애노드 및 캐소드를 형성한다.
상기 MEA는 전극과 고분자 전해질로 구성된 집합체로서 전극은 주로 촉매 물질과 분산제, 결합체, 전해질 용액 등과 혼합하여 슬러리를 만든 후, 이를 촉매지지체에 입혀 전극을 제조하며, 이렇게 제조된 애노드와 캐소드를 대면하도록 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막(고분자 전해질막)을 위치시켜 고온에서 압착시킴으로써 제조된다.
이때 연료 확산층은 카본 페이퍼(carbon paper) 또는 카본 클로드(carbon cloth)로 형성되며, 촉매층에 사용되는 촉매로는 귀금속 촉매로서 상용되는 촉매라면 특별히 한정하지 않으나, 바람직하게는 Pt 또는 Pt/Ru합금을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 캐소드측 촉매로서 Pt를, 애노드측 촉매로서 Pt/Ru합금을 사용할 수 있다.
상기 카본 페이퍼 또는 카본 클로드가 집전 역할을 수행할 수 있으나(도 10(a) 참조), 그 효율성을 증대시키기 위해 카본층과 접하는 필름의 일면에 금속 박막층을 형성시킬 수 있다(도 10(b) 참조). 상기 금속은 Au, Pt 및 Cu로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 금속을 사용할 수 있다.
실시예
이하, 본 발명을 실시예를 통하여 설명한다. 본 발명은 하기 실시예에 의해 한정되는 것이 아니다.
실시예 1
필름 타입으로 형성된 폴리이미드를 레이저 드릴을 이용하여 전체 두께의 1/2 깊이로 홈을 가공한 후, 뒷면에 나머지 두께에 대해 홈을 가공하여 필름 표면에 대해 기울어진 경사면을 갖는 관통홀을 형성하였다.(도 7 참조)
스퍼터링법으로 한쪽 면에 백금으로 집전체 역할을 할 수 있는 금속층을 형성하였다. 상기 가공된 홀이 필름 표면에 대해 기울어진 경사면을 가지므로 금속 박막이 홀 내벽에도 코팅되었다. 폴리머 셀이 애노드와 캐소드 역할을 할 수 있도록 확산층과 촉매층을 형성하였다. 한쪽 홀에 카본 페이스트를 담지하여 연료의 확산층을 제작하고, 확산층의 반대측 홀에 촉매를 채워 촉매층을 형성하였으며, 이때 사용된 촉매로서 애노드에는 Pt/Ru 합금, 캐소드에는 Pt를 사용하였다.
얻어진 한 쌍의 전극 사이에 고분자 전해질막으로서 Nafion®(Dupont, USA)을 삽입하고, 110℃, 30psi의 압력으로 5분간 고온 압착한 후 30℃로 냉각하여 마이크로 연료전지를 제조하였다.
얻어진 마이크로 연료전지는 플렉시블한 특성을 나타내었다.
실시예 2
1회의 레이저 드릴 실시로 표면에 대하여 경사진 관통홀을 가공한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 마이크로 연료전지를 제조하였다(도 8 참조).
얻어진 마이크로 연료전지는 플렉시블한 특성을 나타내었다.
실시예 3
2장의 필름을 이용하여 각각 사이즈가 다른 관통홀을 형성하였다(도 9 참조). 연료 확산층으로 제공되는 필름에는 평균 150㎛ 직경, 촉매층으로 제공되는 필름에는 평균 50㎛의 관통홀을 형성하였다. 상기 관통홀은 실시예 2와 동일한 방법으로 가공하였다. 촉매층으로 제공되는 필름의 한쪽 면에 집전체 역할을 할 수 있도록 백금으로 된 금속층을 형성하였다.
얻어진 두 필름을 200℃에서 고온 압착하여 하나의 애노드 및 캐소드를 제조하였다. 상기 얻어진 한 쌍의 애노드 및 캐소드를 사용하여 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 마이크로 연료전지를 제조하였다.
얻어진 마이크로 연료전지는 플렉시블한 특성을 나타내었다.
실시예 4
실시예 2와 동일한 방법으로 필름에 관통홀을 가공하여 연료의 공급층으로 제공하였다(도 10 참조). 상기 홀은 표면에 대하여 경사를 이루며, 평균 직경이 150㎛를 가졌다. 연료 확산층과 접하는 상기 필름의 일면에 금속층을 형성하였다(도 10(b) 참조). 카본 페이퍼의 연료 확산층과 애노드에 Pt/Ru 합금을 사용하고, 캐소드에 Pt를 사용한 반응 촉매층을 일반적인 MEA 방식으로 제작하였다.
얻어진 한 쌍의 전극 사이에 고분자 전해질막으로서 Nafion®(Dupont, USA)을 삽입하고, 110℃, 30psi의 압력으로 5분간 고온 압착한 후 30℃로 냉각하여 마이크로 연료전지를 제조하였다.
얻어진 마이크로 연료전지는 플렉시블한 특성을 나타내었다.
본 발명의 방법을 사용함으로써, 얇고 유연한 전지 획득이 가능하게 되어 부착용 유대폰, 부착용 컴퓨터 및 Bio-MEMS 등에 적용할 수 있는 연료전지를 제조할 수 있으며, 제작공정이 간단하고 용이하며, PCB 공정을 이용하므로 공정 비용을 절감할 수 있어 제품단가를 절감할 수 있으며, 또한, 대량생산이 용이하다.
또한, 연료전지 팩 제조의 자동화 및 일광 공정화가 가능하며, 연료의 확산 경로를 단축할 수 있고, 기존 설비를 이용하므로 새로운 제품 개발임에도 초기 설비투자비용일 거의 들지 않는다.
그리고, 전해질막과 전극간의 접촉저항이 낮아지며, 촉매와 전해질 막 등의 구조를 임의로 변경할 수 있다.

Claims (14)

  1. i) 열가소성 고분자 필름에 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정을 이용하여 연료전지의 유로용 관통 홀을 가공하고, 상기 필름의 내측 표면에 금속층을 코팅하고, 상기 홀 내부에 연료 확산물질 및 촉매를 충진하여 애노드를 제공하는 단계;
    ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
    iii) 상기 애노드 및 캐소드를 상호 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;
    를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 관통 홀은 필름의 일면에 필름 두께의 1/2 깊이로 홀을 가공한 후, 뒷면에 나머지 두께에 대하여 홀을 가공하여 형성되며, 상기 홀은 필름의 외측 표면의 직경이 필름 두께의 중심에서의 직경보다 크고, 홀 벽면이 필름의 표면에 대하여 경사를 갖는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 금속층은 필름의 내측 표면의 홀 내벽에 대하여도 형성되는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 관통 홀은 필름의 외측 표면의 직경이 필름의 내측 표면의 직경보다 크게 가공되어 경사진 벽면을 형성하는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  5. ⅰ) 2장의 열가소성 고분자 필름이 적층된 적층물로 형성되고, 상기 적층된 각 필름은 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정을 이용하여 가공된 서로 다른 직경의 연료전지 유로용 관통 홀을 갖고, 내측면에는 금속층이 코팅된 적층 필름을 마련하고,
    상기 적층된 2장의 필름 중 큰 직경의 관통 홀을 갖는 필름의 관통 홀
    에 연료 확산물질을 충진하여 연료 확산층을 형성하고, 작은 직경의 관통 홀을 갖는 필름의 관통 홀에 촉매를 충진하여 촉매층을 형성하여 애노드를 제공하는 단계;
    ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
    iii) 상기 애노드 및 캐소드를 상호 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;
    를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 적층 필름은 150 내지 250℃의 온도 범위 내에서 압착하여 적층되는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  7. 제 5항에 있어서,
    상기 관통홀의 직경은 연료전지의 외측에서 내측 방향으로 직경이 감소하며, 연료 확산층이 제공된 외측 필름의 홀의 직경은 평균 100 내지 300㎛이고, 촉매층이 제공된 내측 필름의 홀의 직경은 평균 30 내지 100㎛인 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  8. i) 열가소성 고분자 필름에 레이저 드릴, 리소그라피 또는 에칭 공정으로 관통홀을 가공하여 연료 공급층을 제공하고, 상기 연료 공급층 하부에 카본 페이퍼(carbon paper) 또는 카본 클로드(carbon cloth)의 연료 확산층을 형성하고, 상기 연료 확산층 하부에 촉매층을 제공하여, 애노드를 제공하는 단계;
    ii) 상기 i)의 공정을 반복하여 캐소드를 제공하는 단계; 및
    iii) 상기 애노드 및 캐소드를 대향되게 배치하고, 그 사이에 양이온 전도성 고분자막을 위치시켜 애노드, 양이온 전도성 고분자막 및 캐소드를 고온압착시키는 단계;
    를 포함하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 관통홀은 필름 외측 표면의 직경이 필름 내측 표면의 직경보다 크고, 홀 벽면이 경사를 이루며, 평균 100 내지 300㎛의 직경을 갖는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  10. 제 8항에 있어서,
    상기 연료 공급층을 제공하는 단계 후에, 연료 확산층과 접하는 고분자 필름의 내측 표면에 금속층을 코팅하는 단계를 더욱 포함하는 것을 특징으로 하는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  11. 제 1항 내지 제 10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열가소성 고분자 필름은 폴리이미드, LCP 또는 테프론으로 된 필름인 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  12. 제 1항 내지 제 10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 촉매층에는 Pt 또는 Pt/Ru 합금 촉매가 담지되는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  13. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 연료 확산층에는 카본 페이스트를 포함하는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
  14. 제 1항, 제 2항, 제 3항, 제 4항, 제 5항, 제 6항, 제 7항 및 제 10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 금속층은 Au, Pt 및 Cu로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 금속으로 형성되는 것을 특징으로 하는 마이크로 연료전지 제조방법.
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