KR100670330B1 - 전자 방출원 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출소자 - Google Patents
전자 방출원 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출소자 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 전자 방출원, 전자 방출원의 제조방법 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출 소자에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 금속 산화물 나노입자가 코팅된 전자 방출원 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출 소자에 관한 것이다. 본 발명에 따르면, 전자 방출 능력이 향상된 전자 방출원을 제공할 수 있으며, 전자방출원의 예인 카본나노튜브의 경우 카본나노튜브 팁에서의 전자방출뿐만 아니라 외벽의 코팅물질에서도 전자방출이 일어나 전자방출 부위의 증가 효과와 인접 카본나노튜브 간의 접촉 시 코팅입자로 인한 전도성이 증가한다는 효과가 있다.
Description
도 1은 본 발명에 따른 전자 방출원에 대한 개략적인 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 전자 방출 소자의 일 실시예를 나타낸 도면이다.
<도면 부호의 간단한 설명>
110: 카본나노튜브 120: 금속 산화물 나노입자
200: 전자 방출 소자 201: 상판
202: 하판 203: 발광공간
290: 상면기판 280: 애노드 전극
270: 형광체층 210: 하면기판
220: 캐소드 전극 240: 게이트 전극
230: 절연체층 269: 전자방출원 홀
260: 전자방출원 292: 스페이서
본 발명은 전자 방출원 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출 소자에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 금속 산화물 나노입자가 코팅된 전자 방출원 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출 소자에 관한 것이다.
전자 방출 소자 (Electron Emission Device)는 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 전압을 인가하여 전계를 형성함으로써 캐소드 전극의 전자 방출원으로부터 전자를 방출시키고, 이 전자를 애노드 전극 측의 형광 물질에 충돌시켜 발광되도록 하는 디스플레이 장치이다.
전자 전도성이 탁월한 카본나노튜브 (Carbon Nano Tube: CNT)를 포함하는 카본계 물질은 전도성 및 전계 집중 효과가 우수하고, 일함수가 낮고 전계 방출 특성이 우수하여 저전압 구동이 용이하고, 대면적화가 가능하므로 전자 방출 소자의 이상적인 전자 방출원으로 기대되고 있다.
그러나, 상기와 같은 카본나노튜브는 전자 방출 능력에 있어서 한계점을 보이고 있으며, 따라서 이러한 카본나노튜브의 전자 방출 능력 향상을 위한 다양한 기술이 개발되고 있는 실정이다.
그러나, 카본나노튜브의 경우 전계 방출 (Field emission) 특성상 전계 강화 인자 (Field enhancement factor)가 큰 카본나노튜브의 팁에서만 전자방출이 일어난다는 한계점을 가지고 있다.
또한, PdO 박막 패턴을 통하여 카본나노튜브의 전자 방출 능력을 향상시키기 위한 종래기술로서 일본국 공개특허공보 제1999-233008호 및 제2002-216614호 등이 개시되어 있다.
따라서, 본 발명은 상기 종래기술의 문제점을 해결하여, 금속 산화물 나노입자가 코팅된 외벽을 가짐으로써 전자방출 부위를 증가시킬 수 있고, 인접 카본나노튜브 간의 접촉 시에 코팅 입자로 인한 전도성이 증가될 수 있는 전자 방출원 및 상기 전자 방출원을 포함하는 전자 방출 소자를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 달성하기 위해서, 본 발명은 일 구현예에서,
금속 산화물 나노입자가 코팅된 전자 방출원을 제공한다.
본 발명은 다른 구현예에서,
카본계 물질, 금속 산화물 나노입자 전구체 및 비이클을 포함하는 전자 방출원 형성용 조성물을 제조하는 단계;
상기 전자 방출원 형성용 조성물을 산소 분위기 하에서 열처리하는 단계;
기판 상에 상기 열처리된 전자 방출원 형성용 조성물을 인쇄하는 단계;
상기 열처리된 전자 방출원 형성용 조성물을 소성하는 단계; 및
상기 소성된 결과물을 활성화시켜 전자 방출원을 얻는 단계
를 포함하는 전자 방출원의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 또 다른 구현예에서,
기판;
상기 기판 상에 형성된 캐소드 전극; 및
상기 기판 상에 형성된 캐소드 전극과 전기적으로 연결되도록 형성된 상기 전자 방출원을 구비한 전자 방출 소자를 제공한다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명에 따른 전자 방출원은 전자 방출원의 외벽에 금속 산화물 나노입자가 코팅됨으로써, 전자 방출원의 전자 방출 능력이 더욱 향상될 수 있다.
본 발명에 따른 전자 방출원으로는 카본계 물질로 된 전자 방출원이 사용될 수 있으며, 이러한 카본계 물질은 전도성 및 전자 방출 특성이 우수하여 전자 방출 소자 작동시 애노드부의 형광막으로 전자를 방출시켜 형광체를 여기시키는 역할을 한다. 이러한 카본계 물질의 비제한적인 예에는 카본나노튜브, 그라파이트, 다이아몬드 및 플러렌 등이 포함된다.
바람직하게는, 상기 전자 방출원은 단일벽 카본나노튜브 또는 다중벽 카본나노튜브이다.
카본나노튜브는 그라파이트 시트가 나노 크기의 직경으로 둥글게 말려 튜브형태를 이루고 있는 카본동소체 (allotrope)로서, 단일벽 나노튜브 (single wall nanotube) 및 다중벽 나노튜브 (multi wall nanotube) 모두를 사용할 수 있으며, 본 발명의 카본나노튜브는 열 (Thermal) 화학기상증착법 (Chemical Vapor Deposition: 이하, "CVD법"이라고도 함), DC 플라즈마 CVD법, RF 플라즈마 CVD법, 마이크로파 플라즈마 CVD법과 같은 CVD법을 이용하여 제조된 것일 수 있다.
본 발명에서는, 상기와 같이 제조된 카본나노튜브의 외벽에 금속 산화물 나노입자를 코팅함으로써 전자 방출원을 제조한다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 전자 방출원은 카본나노튜브 (110)의 외부 표면에 금속 산화물 나노 입자 (120)가 코팅된 구조를 갖는다는 것을 알 수 있다.
상기 금속 산화물 나노입자는, 이에 제한되는 것은 아니지만, PdO, ZnO, TiO2 및 그 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 나노입자인 것이 바람직하다.
이러한 금속 산화물 나노입자들은 양자역학적 계산에 의하면, 에너지 다이어그램에서 금속 산화물 나노입자들이 전기장에 의해 표면 도전성 밴드 (surface conduction band)가 페르미 레벨 (Fermi level) 쪽으로 이동하는 것에 의해서, 카본나노튜브의 외벽에 코팅되는 경우에 전자 방출 능력의 향상에 기여하게 된다.
또한, 상기 금속 산화물 나노입자는 5nm 이하의 평균 입경을 갖는 것이 바람직한데, 평균 입경이 5nm를 초과하는 경우에는 카본나노튜브 외벽에서의 전자방출 현상이 감소하는 문제점이 있어서 바람직하지 않다.
본 발명은 다른 구현예에서, 카본계 물질, 금속 산화물 나노입자 전구체 및 비이클을 포함하는 전자 방출원 형성용 조성물을 제조하는 단계; 상기 전자 방출원 형성용 조성물을 산소 분위기 하에서 열처리하는 단계; 기판 상에 상기 열처리된 전자 방출원 형성용 조성물을 인쇄하는 단계; 상기 열처리된 전자 방출원 형성용 조성물을 소성하는 단계; 및 상기 소성된 결과물을 활성화시켜 전자 방출원을 얻는 단계를 포함하는 전자 방출원의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 전자 방출원의 제조방법을 보다 상세히 설명하면 하기와 같다.
먼저, 카본계 물질, 금속 산화물 나노입자 전구체 및 비이클을 포함하는 전자 방출원 형성용 조성물을 제조한다.
금속 산화물 나노입자의 전구체는 Pd(NO3)2, Zn(NO3), Ti(NO3)4 및 그 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 것으로서, 이는 추후 산소 분위기 하에서의 열처리를 통해서 PdO, ZnO, TiO2 등의 금속 산화물 나노입자로 변환된다.
전자 방출원의 제조에 사용되는 비이클은 전자 방출원 형성용 조성물의 점도 및 인쇄성을 조절하는 역할을 하는 것으로서, 이는 폴리머 성분 및 용매 성분을 포함한다.
비이클 내에 포함되는 폴리머 성분으로는, 이에 제한되는 것은 아니지만, 에틸 셀룰로오스, 니트로 셀룰로오스 등과 같은 셀룰로오스계 수지; 폴리에스테르 아크릴레이트, 에폭시 아크릴레이트 및 우레탄 아크릴레이와 같은 아크릴계 수지; 및 비닐계 수지 등이 있으며, 용매 성분으로는, 카본계 물질, 금속 산화물 나노입자 및 폴리머 성분을 용해시킬 수 있는 것으로서, 이에 제한되는 것은 아니지만, 부틸 카르비톨 아세테이트 (BCA), 터피네올 (TP), 톨루엔, 텍사놀 및 부틸 카르비톨 (BC) 등이 있다.
또한 상기 전자 방출원 형성용 조성물은, 접착 성분 (binder), 필러 (filler), 감광성 수지, 광개시제, 레벨링 향상제, 점도 개선제, 해상도 개선제, 분산제, 및 소포제로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 더 포함할 수도 있다.
접착 성분은 카본나노튜브와 기판과의 접착력을 향상시키는 역할을 하는 것으로서, 무기 접착 성분, 유기 접착 성분 및 저융점 금속으로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택된 것을 사용할 수 있다.
필러는 기판과 충분히 접착되지 못한 카본나노튜브의 전도성을 향상시키는 역할을 하는 것으로서, 이러한 필러의 구체적인 예로는, 이에 제한되는 것은 아니지만, Ag, Al, Pd 등이 있다.
감광성 수지는 전자 방출원의 패터닝에 사용되는 물질로서, 이러한 감광성 수지의 구체적인 예로는, 이에 제한되는 것은 아니지만, 열분해성 아크릴레이트 계열의 모노머, 벤조페논계 모노머, 아세트페논계 모노머, 또는 티오키산톤계 모노머 등이 있으며, 보다 구체적으로는 에폭시 아크릴레이트, 폴리에스테르 아크릴레이트, 2,4-디에틸옥산톤 (2,4-diethyloxanthone), 또는 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논을 사용할 수 있다.
광개시제는 상기 감광성 수지가 노광될 때 감광성 수지의 가교결합을 개시하는 역할을 한다. 상기 광개시제의 비제한적인 예로는 벤조피논 등이 있다.
레벨링 향상제는 인쇄 후 형성된 카본나노튜브 표면에서의 표면 장력을 낮추어 줌으로써 조성물 중에 포함되는 성분들의 레벨링 특성을 향상시켜 주게 된다. 이와 같이 레벨링 특성이 향상된 전자 방출원은 발광 균일도가 양호하며, 고르게 전기장이 인가될 수 있어서 결과적으로 수명이 향상될 수 있다.
전자 방출원 형성용 조성물은 그 외에도, 필요에 따라서 통상적으로 사용되는 점도 개선제, 해상도 개선제, 분산제, 및 소포제 등을 더 포함할 수도 있다.
상기와 같이 제조된 전자 방출원 형성용 조성물에 대해서는 산소 분위기 하에서 열처리가 가해지는데, 이러한 열처리 과정에 의해서, 금속 산화물 나노입자 전구체는 평균 입경 5nm 이하의 금속 산화물 나노입자로 변환된다.
상기 열처리 온도는 200℃ 내지 300℃인 것이 바람직한데, 열처리 온도가 200℃ 미만인 경우에는 입자가 생성되지 않는 문제점이 있으며, 300℃를 초과하는 경우에는 입자의 크기가 과도하게 증가하는 문제점이 있어서 바람직하지 않다.
이어서 상기 전자 방출원 형성용 조성물을 기판에 인쇄하는데, 인쇄 방식은 전자 방출원 형성용 조성물이 감광성 수지를 포함하는 경우와 감광성 수지를 포함하지 않은 경우에 따라 상이하다. 전자 방출원 형성용 조성물이 감광성 수지를 포함하는 경우에는 별도의 포토레지스트 패턴이 불필요하다. 즉, 기판 상에 감광성 수지를 포함하는 전자 방출원 형성용 조성물을 인쇄로 코팅하고, 이를 원하는 전자 방출원 형성 영역에 따라 노광 및 현상한다.
한편, 전자 방출원 형성용 조성물이 감광성 수지를 포함하지 않는 경우에는, 별도의 포토레지스트막 패턴을 이용한 포토리소그래피 공정이 필요하다. 즉, 포토레지스트막을 이용하여 포토레지스트막 패턴을 먼저 형성한 후, 상기 포토레지스트막 패턴을 이용하여 전자 방출원 형성용 조성물을 인쇄로 공급한다.
전술한 바와 같이 인쇄된 전자 방출원 형성용 조성물은 소성 단계를 통하여 카본계 물질과 기판과의 접착력이 향상될 수 있고, 일부 이상의 바인더의 용융 및 고형화에 의하여 내구성 등도 향상될 수 있으며, 아웃개싱 (outgasing)도 최소화될 수 있다. 소성 온도는 전자 방출원 형성용 조성물에 포함된 비이클의 휘발 및 바인더의 소결가능 온도 및 시간을 고려하여 결정되어야 한다. 통상적인 소성 온도는 400 내지 500℃, 바람직하게는 450℃이다. 소성 온도가 400℃ 미만이면 비이클 등의 휘발이 충분히 이루어지지 않는다는 문제점이 발생할 수 있고, 소성 온도가 500℃를 초과하면 카본계 물질이 손상될 수 있다는 문제점이 발생할 수 있기 때문이다.
이와 같이 소성된 소성 결과물 표면의 카본계 물질은 활성화 단계를 거친다. 상기 활성화 단계의 일 구현예에 따르면, 열처리 공정을 통하여 필름 형태로 경화될 수 있는 용액, 예를 들면 폴리이미드계 고분자를 포함하는 전자 방출원 표면 처리제를 상기 소성 결과물 상에 도포한 후, 이를 열처리한 다음, 상기 열처리로 형성된 필름을 박리한다. 활성화 단계의 다른 구현예에 따르면 소정의 구동원으로 구동되는 롤러 표면에 접착력을 갖는 접착부를 형성하여 상기 소성 결과물 표면에 소정의 압력으로 가압함으로써 활성화 공정을 수행할 수도 있다. 이러한 활성화 단계를 통하여 전자 방출원 표면으로 카본계 물질이 노출되거나 수직배향 상태가 조절될 수 있다.
본 발명은 또 다른 구현예에서, 기판; 상기 기판 상에 형성된 캐소드 전극; 및 상기 기판 상에 형성된 캐소드 전극과 전기적으로 연결되도록 형성된 상기 전자 방출원을 구비한 전자 방출 소자를 제공한다.
도 2는 본 발명에 따른 전자 방출 소자의 부분 단면도로서, 대표적으로 3극관 구조의 전자 방출 소자를 도시하였다.
도시한 바와 같이, 전자 방출 소자 (200)는 상판 (201)과 하판 (202)을 구비하고, 상기 상판은 상면기판 (290), 상기 상면기판의 하면 (290a)에 배치된 애노드 전극 (280), 상기 애노드 전극의 하면 (280a)에 배치된 형광체층 (270)을 구비한 다.
상기 하판 (202)은 내부 공간을 갖도록 소정의 간격을 두고 상기 상면기판 (290)과 대향하여 평행하게 배치되는 하면기판 (210), 상기 하면기판 (210) 상에 스트라이프 형태로 배치된 캐소드 전극 (220), 상기 캐소드 전극 (220)과 교차하도록 스트라이프 형태로 배치된 게이트 전극 (240), 상기 게이트 전극 (240)과 상기 캐소드 전극 (220) 사이에 배치된 절연체층 (230), 상기 절연체층 (230)과 상기 게이트 전극 (240)의 일부에 형성된 전자방출원 홀 (269), 상기 전자방출원 홀 (269) 내에 배치되어 상기 캐소드 전극 (220)과 통전되고 상기 게이트 전극 (240)보다 낮은 높이로 배치되는 전자방출원 (260)을 구비한다.
상기 상판 (201)과 하판 (202)은 대기압보다 낮은 압력의 진공으로 유지되며, 상기 진공에 의해 발생하는 상기 상판과 하판 간의 압력을 지지하고, 발광공간 (203)을 구획하도록 스페이서 (292)가 상기 상판과 하판 사이에 배치된다.
상기 애노드 전극 (280)은 상기 전자방출원 (260)에서 방출된 전자의 가속에 필요한 고전압을 인가하여 상기 전자가 상기 형광체층 (270)에 고속으로 충돌할 수 있도록 한다. 상기 형광체층은 상기 전자에 의해 여기되어 고에너지 레벨에서 저에너지 레벨로 떨어지면서 가시광을 방출한다. 칼라 전자 방출 소자의 경우에는 단위화소를 이루는 복수의 상기 발광공간 (203) 각각에 적색 발광, 녹색 발광, 청색 발광의 형광체층이 상기 애노드 전극의 하면 (280a)에 배치된다.
상기 게이트 전극 (240)은 상기 전자방출원 (260)에서 전자가 용이하게 방출될 수 있도록 하는 기능을 담당하며, 상기 절연체층 (230)은 상기 전자방출원 홀 (269)을 구획하고, 상기 전자방출원 (260)과 상기 게이트 전극 (240)을 절연하는 기능을 담당한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 하기 실시예는 본 발명을 보다 명확히 표현하기 위한 목적으로 기재되는 것일뿐 본, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1. 본 발명에 따른 전자 방출 소자의 제조
금속 산화물 나노입자 전구체로서 Pd(NO3)2 1.632g 과 카본나노튜브를 반응시켜 산소 분위기 하에서 열처리한 후, 터피네올 10g에 코팅된 카본나노튜브 분말 (MWNT, 일진 나노텍사 제품) 1g, 프리트 (8000L, 신흥요업사 제품) 0.2g, 아크릴 수지 (Elvacite 사 제품) 3g, 폴리에스테르 아크릴레이트 5g, 벤조피논 5g을 첨가하여 교반한 후, 가소제로서 디옥틸 프탈레이트 (시그마 알드리치사) 2g을 추가로 첨가하고 혼합하여 30,000cps의 점도를 갖는 전자 방출원용 조성물을 제조하였다.
상기 전자 방출원 형성용 조성물을, Cr 게이트 전극, 절연막 및 ITO 전극이 구비된 기판 상의 전자 방출원 형성 영역에 인쇄한 후, 패턴 마스크를 이용하여 2000 mJ/cm2의 노광 에너지로 평행 노광기를 이용하여 조사하였다. 노광 후 스프레이하여 현상하고, 450 ℃의 온도에서 소성하여 전자 방출원을 형성하였다. 형성된 전자 방출원에 접착부를 갖는 롤러 표면을 대고 가압 후 떼어내어 활성화 공정을 수행함으로써 최종적인 전자 방출원을 완성하였다. 이 후, 형광막과 애노드 전극으로서 ITO를 채용한 기판을 상기 전자 방출원이 형성된 기판과 배향되게 배치하 고, 양 기판 사이에는 기판 간 셀 갭을 유지하는 스페이서를 형성함으로써 본 발명에 따른 전자 방출 소자를 제조하였다.
비교예 1. 종래기술에 따른 전자 방출 소자의 제조
전자 방출원 형성용 조성물의 제조에 있어서, 금속 산화물 나노입자 전구체를 첨가하여 주지 않았다는 점을 제외하고는, 실시예 1의 제조 방법에 기재된 성분, 함량 및 방법에 따라 전자 방출 소자를 제조하였다.
본 발명에 따르면, 전자방출원의 예인 카본나노튜브의 경우 카본나노튜브 팁에서의 전자방출뿐만 아니라 외벽의 코팅물질에서도 전자방출이 일어나 전자방출 부위의 증가 효과와 인접 카본나노튜브 간의 접촉 시 코팅입자로 인한 전도성이 증가함으로써 전자 방출 능력이 향상된 전자 방출원 및 이를 포함하는 전자 방출 소자를 제공할 수 있다.
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- 카본계 물질, 금속 산화물 나노입자 전구체 및 비이클을 포함하는 전자 방출원 형성용 조성물을 제조하는 단계;상기 전자 방출원 형성용 조성물을 산소 분위기 하에서 열처리하는 단계;기판 상에 상기 열처리된 전자 방출원 형성용 조성물을 인쇄하는 단계;상기 열처리된 전자 방출원 형성용 조성물을 소성하는 단계; 및상기 소성된 결과물을 활성화시켜 전자 방출원을 얻는 단계를 포함하는 전자 방출원의 제조방법.
- 제5항에 있어서,상기 금속 산화물 나노입자 전구체는 Pd(NO3)2, Zn(NO3), Ti(NO3)4 및 그 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 특징으로 하는 전자 방출원의 제조방법.
- 제5항에 있어서,상기 전자 방출원 형성용 조성물의 산소 분위기 하에서의 열처리는 200℃ 내지 300℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 전자 방출원의 제조방법.
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