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KR100570640B1 - 바이폴러 플레이트용 복합재료 - Google Patents

바이폴러 플레이트용 복합재료 Download PDF

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KR100570640B1 KR1020030073640A KR20030073640A KR100570640B1 KR 100570640 B1 KR100570640 B1 KR 100570640B1 KR 1020030073640 A KR1020030073640 A KR 1020030073640A KR 20030073640 A KR20030073640 A KR 20030073640A KR 100570640 B1 KR100570640 B1 KR 100570640B1
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Abstract

본 발명은 폴리벤족사진(polybenzoxazine)과 도전성 탄소를 포함하는 바이폴러 플레이트용 복합재료를 제공한다. 상기 복합재료는 화학적 안정성과 기계적 안정성이 우수할 뿐만 아니라 가공성이 우수하고 저가로 제조할 수 있다. 본 발명은 또한 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알코올을 포함하는 모노머 또는 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머를 중합하면서 도전성 탄소를 첨가하여 혼합하고, 부분적으로 중합반응이 진행되는 동안 바이폴러 플레이트용 몰드에 반응물을 주입하여 바이폴러 플레이트를 제조하는 방법을 제공한다.
연료전지, 폴리벤족사진, 바이폴러 플레이트

Description

바이폴러 플레이트용 복합재료{A COMPOSITE MATERIAL FOR BIPOLAR PLATE}
도 1은 고분자 전해질 막을 포함하는 연료전지의 개략도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1: 연료전지 3: 애노드
5: 캐소드 7: 전해질막
9: 애노드 챔버 11: 캐소드 챔버
[산업상 이용 분야]
본 발명은 바이폴러 플레이트용 복합재료에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 화학적 안정성과 기계적 안정성이 우수할 뿐만 아니라 가공성이 우수하고 저가로 제조할 수 있는 바이폴러 플레이트용 복합재료 및 이를 이용한 바이폴러 플레이트의 제조방법에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지는 전기화학 전지로서 연료 산화 반응에 의한 자유 에너지 변화가 전기 에너지로 변환되는 것이다. 연료전지의 명칭은 사용되는 전해질에 따라 붙여 지고 있는데, 현재 상용화되고 있는 연료전지는 인산형 연료전지, 용융탄산염 형 연료전지가 있다. 근래 고효율의 전지로 개발이 진행되고 있는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 개략도는 도 1에 도시되어 있다. 도 1에서 보는 바와 같이 고체 고분자 전해질형 연료전지는 서로 대향하여 설치되는 애노드(3)와 캐소드(5) 전극, 양 전극 사이에 개재되어 있는 고분자 전해질막(7)으로 이루어져 있다. 이러한 단위 전지는 가스 통로 수단을 설치한 바이폴러 플레이트(bipolar plate)를 이용하여 적층되어 있다. 이 연료전지는 연료 및 산화재를 각각 애노드 챔버(9) 및 캐소드챔버(11)에 공급되어 애노드와 캐소드의 전기화학반응에 의하여 전기를 생성시킨다.
상기 고체 고분자 전해질형 연료전지의 전해질로는 이온 교환막의 관능기를 가지는 성분으로서 불소-함유 고분자를 골격으로 하고 술폰산기, 카르본산기, 인산기, 아인산기 등의 관능기를 가진다. 이와 같은 고분자 전해질막으로서 Dow 사나 Dupon 사의 퍼플루오로 카본 술폰산막(NafionTM)과 같은 불소계 전해질막이 화학적 안정성이 우수하고, 높은 이온 전도도와 뛰어난 기계적 물성을 가지므로 널리 사용되고 있다.
연료전지의 캐소드와 애노드 전극 사이에 형성되는 전압은 일반적으로 약 0.7V이다. 그 결과 실용적인 전압(예를 들어 10V 내지 100V)을 생성시키기 위해서는 많은 연료전지를 직렬로 접속할 필요가 있다. 또한 연료전지의 집합체를 연료전지 스택(stack)이라고 부른다. 인접하는 연료전지를 스택으로서 접속하는 바람 직한 방법은 바이폴러 플레이트로 분리하는 것이다. 바이폴러 플레이트는 인접하는 연료전지의 캐소드와 애노드 사이의 양호한 전기적 접속을 제공한다. 연료전지의 캐소드에 가스 통로 수단을 제공하는 바이폴러 플레이트는 강한 내식성을 가지며, 가스 투과성이 없어야 한다.
기존의 연료전지는 고체의 흑연 또는 금속을 기계가공하거나 복합 그라파이트를 성형 또는 프레스 가공하여 바이폴러 플레이트를 제조하였다. 이러한 방법은 상당히 비용이 많이 들고, 연료전지의 스택설계에 있어서 큰 유연성을 주지 못한다. 바이폴러 플레이트는 소형의 포터블 연료전지의 개발에 대응하기 위해서는 가는 가스 통로를 가져야 하는데 위의 재료로는 세공시 많은 제약이 따른다. 예를 들어 그라파이트는 부서지기 쉽고 다공성이므로 기계가공시 깨지거나 일정 두께 미만으로 만드는 경우 가스에 대한 투과성을 가지게 되어 바람직하지 않다. 또한 흑연을 대체하기 위하여 사용되고 있는 스테인레스 스틸과 같은 금속은 부식성이 있다는 문제점이 있다.
그래서 요즘에는 화학적인 안정성도 높고 가공성도 우수하여 가격도 저렴한 고분자 재료를 이용하여 바이폴러 플레이트를 제조하려는 노력들이 기울여지고 있다. 즉 PVDF나 PTFE와 같은 플루오로폴리머(fluoropolymer)나 페놀수지(Phenolic resin)에 도전성 탄소가 섞여져 있는 복합재료를 이용하여 바이폴러 플레이트를 제조하려는 시도가 행해지고 있다. 그러나 이들 고분자들은 합성시 물과 같은 부산물이 생성되어 물이 최종 고분자와 섞여 있어 바람직하지 않다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 가공성이 우수하고 비용이 저렴하며, 화학적 안정성과 기계적 물성이 우수한 연료전지의 바이폴러 플레이트용 복합재료를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 연료전지의 바이폴러 플레이트용 복합재료의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또다른 목적은 상기 복합재료로 제조된 바이폴러 플레이트를 포함하는 연료전지를 제공하기 위한 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 폴리벤족사진(polybenzoxazine)과 도전성 탄소를 포함하는 연료전지의 바이폴러 플레이트 성형용 복합재료를 제공한다.
본 발명은 또한, 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알코올을 포함하는 모노머 또는 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머를 중합하면서 도전성 탄소를 첨가하여 혼합하고,
부분적으로 중합반응이 진행되는 동안 바이폴러 플레이트용 몰드에 반응물을 주입하여 바이폴러 플레이트를 제조하는 방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 방법으로 제조된 바이폴러 플레이트를 포함하는 연료전지를 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에서는 폴리벤족사진 매트릭스에 도전성 탄소가 고르게 분산되어 있어 높은 전도도를 가지는 복합재료를 연료전지의 바이폴러 플레이트의 재료로 사용한다. 상기 도전성 탄소의 예로는 카본 블랙, 수퍼 P(MMM사 제품), 케첸 블랙(ketjen black), 덴카 블랙(denka black), 아세틸렌 블랙, 써멀 블랙(thermal black), 채널 블랙(channel black), 활성탄소(activated carbon), 흑연 등이 있다.
상기 폴리벤족사진 대 도전성 탄소의 중량비는 1.5 ∼ 2.5 : 1가 바람직하고, 2 : 1이 더 바람직하다. 상기 폴리벤족사진의 중량비가 1.5 미만이면 기계적 물성이 저하되고 2.5를 초과하면 전도성이 떨어져 바람직하지 않다.
상기 폴리벤족사진은 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알코올을 포함하는 모노머 또는 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머를 중합하여 제조된다. 상기 방향족 디아민의 예로는 벤지딘(benzidine)을 들 수 있으며, 방향족 디알코올의 예로는 비스페놀이 있으며, 방향족 알코올의 예로는 페놀이 있으며, 방향족 아민의 예로는 아닐린이 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
폴리벤족사진은 분자 내의 고리가 열리면서 중합이 이루어지는 열경화성 폴리머(thermosetting polymer)로 기계적 화학적 물성이 우수하며 촉매 없이 중합이 가능하고, 중합 중에 부피의 변화가 없는 고분자 물질로 가공성도 우수하다. 또한 기존에 알려진 플루오로폴리머나 페놀수지와는 달리 고분자 주쇄에 다양한 작용기를 도입할 수 있기 때문에 바이폴러 플레이트에 적당한 재료를 합성해내기가 용이하다.
본 발명의 바이폴러 플레이트는 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알 코올을 포함하는 모노머 또는 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머를 중합하면서 도전성 탄소를 첨가하여 혼합하고; 부분적으로 중합반응이 진행되는 동안 바이폴러 플레이트용 몰드에 반응물을 주입한 후 열처리하여 제조한다. 상기 모노머의 총량대 도전성 탄소의 중량비는 1.5 ∼ 2.5 : 1가 바람직하고, 2 : 1이 더 바람직하다. 상기 중합반응 온도는 120-140℃가 바람직하고, 상기 몰드 주입후 열처리 온도는 280-320℃가 바람직하다.
벤족사진 모노머는 도전성 탄소와 혼합된 상태에서 중합되는 동시에 바이폴러 플레이트 몰드에 주입되므로 도전성 탄소는 폴리벤족사진 매트릭스에 고르게 분산되어 존재한다. 본 발명에서는 몰드에 주입시에 폴리머의 부피에 비하여 몰드에서 생성된 폴리머의 부피 감소율이 5% 미만, 바람직하게는 3%, 가장 바람직하게는 1% 미만이기 때문에 가공성이 우수하다.
상기 폴리벤족사진의 합성과정을 도시하면 하기 반응식 1 또는 반응식 2와 같다.
[반응식 1]
Figure 112003039279838-pat00001
[반응식 2]
Figure 112003039279838-pat00002
상기 반응식에서 R은 단일결합, CH2, O, S, C(CF3)2 또는 SO2 이며 R'은 알킬 또는 아릴이며, 바람직하게는 탄소수 1 내지 6의 알킬 또는 탄소수 6 내지 12의 아릴이다.
상기 반응식 1에서 디아민:포름알데히드:알코올의 반응몰비는 1:2:2인 것이 바람직하고, 상기 반응식 2에서 디알코올:포름알데히드:아민의 반응몰비 또한 1:2:2인 것이 바람직하다. 상기 반응몰비를 벗어나는 경우 벤족사진 모노머를 고분자 반응 시작 전에 분리하여 정제하여야 한다. 따라서 상기와 같이 반응몰비를 조절하면 분리정제 단계를 생략할 수 있어 합성단계를 줄일 수 있다.
본 발명에서는 벤족사진 모노머의 회수작업없이 바로 폴리벤족사진 고분자를 합성하고, 중합도중에 도전성 탄소를 투입하여 손쉽게 바이폴러 플레이트용 복합재료를 얻을 수 있으며, 이를 몰드에 주입하여 바이폴러 플레이트를 제조할 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1: 바이폴러 플레이트의 제조)
벤지딘(Benzidine) 100 g(0.54 mol), 페놀 102 g(1.09 mol), 및 파라포름알데히드 33 g을 브라밴더에 넣고 교반하면서 15분에 걸쳐서 130℃까지 올렸다. 여기에 도전성 탄소 115 g을 첨가하고 10분 동안 130℃에서 더 교반하였다. 부분적으로 고분자화된 폴리벤족사진을 바이폴러 플레이트용 몰드에 넣고 300℃에서 30분간 후반응시켜 복합재료 바이폴러 플레이트를 제조하였다.
본 발명에서 바이폴러 플레이트용 복합재료로 사용되는 폴리벤족사진은 분자 내의 고리가 열리면서 중합이 이루어지는 열경화성 폴리머(thermosetting polymer)로 기계적 화학적 물성이 우수하며 촉매 없이 중합이 가능하고, 중합 중에 부피의 변화가 없는 고분자 물질로 가공성도 우수하다. 또한 기존에 알려진 플루오로폴리머나 페놀수지와는 달리 고분자 주쇄에 다양한 작용기를 도입할 수 있기 때문에 바이폴러 플레이트에 적당한 재료를 합성해내기가 용이하다.

Claims (13)

  1. 벤족사진 모노머를 중합하는 과정에서 도전성 탄소를 첨가하여 제조되는 것인, 폴리벤족사진(polybenzoxazine) 폴리머와 도전성 탄소를 포함하는 연료전지의 바이폴러 플레이트 성형용 복합재료.
  2. 제1항에 있어서, 상기 도전성 탄소는 카본 블랙, 수퍼 P(MMM사 제품), 케첸 블랙(ketjen black), 덴카 블랙(denka black), 아세틸렌 블랙, 써멀 블랙(thermal black), 채널 블랙(channel black), 활성탄소(activated carbon), 흑연 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것인 복합재료.
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리벤족사진은 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알코올을 포함하는 모노머 또는 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머를 중합하여 제조되는 것인 복합재료.
  4. 제1항에 있어서, 상기 폴리벤족사진 대 도전성 탄소의 중량비는 1.5-2.5 : 1인 바이폴러 플레이트 성형용 복합재료.
  5. 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알코올을 포함하는 모노머 또는 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머를 중합하면서 도전성 탄소를 첨가하여 혼합하고,
    부분적으로 중합반응이 진행되는 동안 바이폴러 플레이트용 몰드에 반응물을 주입하여 바이폴러 플레이트를 제조하는 방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 몰드 주입시의 폴리벤족사진 폴리머의 부피에 비하여 몰드에서 생성된 폴리머의 부피 감소율이 5% 미만인 바이폴러 플레이트의 제조방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 몰드 주입시의 폴리벤족사진 폴리머의 부피에 비하여 몰드에서 생성된 폴리머의 부피 감소율이 3% 미만인 바이폴러 플레이트의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 몰드 주입시의 폴리벤족사진 폴리머의 부피에 비하여 몰드에서 생성된 폴리머의 부피 감소율이 1% 미만인 바이폴러 플레이트의 제조방법.
  9. 제5항에 있어서, 상기 모노머의 총량 대 도전성 탄소의 중량비는 1.5-2.5 : 1인 바이폴러 플레이트의 제조방법.
  10. 제5항에 있어서, 상기 모노머는 벤지딘, 페놀, 비스페놀 및 아닐린으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 바이폴러 플레이트의 제조방법.
  11. 제5항에 있어서, 상기 방향족 디아민, 포름알데히드, 및 방향족 알코올을 포함하는 모노머 및 방향족 디알코올, 포름알데히드 및 방향족 아민을 포함하는 모노머는 1:2:2의 반응몰비로 중합되는 것인 바이폴러 플레이트의 제조방법.
  12. 제5항 내지 제11항중 어느 하나의 항에 따라 제조된 바이폴러 플레이트.
  13. 제12항의 바이폴러 플레이트를 포함하는 연료전지.
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