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KR100450820B1 - 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩 - Google Patents

공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩 Download PDF

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KR100450820B1
KR100450820B1 KR10-2002-0022216A KR20020022216A KR100450820B1 KR 100450820 B1 KR100450820 B1 KR 100450820B1 KR 20020022216 A KR20020022216 A KR 20020022216A KR 100450820 B1 KR100450820 B1 KR 100450820B1
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Abstract

공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩을 개시한다. 셀팩은: 전해질막과 전해질막의 제1면에 마련되는 다수의 애노드 전극과 상기 제1면의 반대측인 전해질막의 제2면에서 상기 애노드 전극 각각에 대응하게 마련되는 다수의 캐소드 전극에 의한 다수의 단위 셀을 마련하는 MEA(Membrane Electrode Assembly); 상기 애노드 전극으로 공급되는 연료를 내부에 저장하며, 그 내부의 연료가 통과하는 다수의 연료 공급홀이 형성된 연료공급판을 갖춘 연료공급통; 상기 연료공급판과 상기 MEA의 사이의 연료 공급경로 상에 마련되어 연료공급판을 통해 공급되는 연료를 확산시켜 상기 MEA의 애노드 전극들로 공급하는 윅킹시트(wicking sheet);를 구비한다. 따라서, MEA의 전체적으로 연료의 공급이 가능하게 되어 셀팩의 사용 자세 등에 관계없이 고른 출력의 전력을 얻을 수 있게 된다. 또한 집전체가 망상체로서 연료공급을 허용하면서 전극 전체로부터의 전류 집전이 가능한 특징을 가진다. 또한 연료공급통 주위에 부생성물이 통과하는 가스유통로가 마련되어 있고, 이에 접하는 벽체에는 가스배출공이 마련되어 있어서, 효과적인 부생성물의 배출이 가능하다.

Description

공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩{Air breathing direct methanol fuel cell pack}
본 발명은 휴대용 전자기기의 전원으로 사용하기 위한 직접 메탄올 연료전지 셀팩의 구조에 관한 것으로, 상세히는 효율적인 연료공급구조 및 반응 부생성물의 배출구조를 가지는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩에 관한 것이다.
직접메탄올연료전지(Direct Methanol Fuel Cell : DMFC 이하 DMFC)는 연료인 메탄올과 산화제인 산소와의 반응에 의해 전기를 생성하는 발전장치로서 에너지 밀도 및 전력밀도가 매우 높으며, 메탄올을 연료로 직접 사용하기 때문에 연료개질기(reformer) 등 주변장치가 필요치 않으며 연료의 저장 및 공급이 쉽다는 장점을 가지고 있다. 또한 모노폴라형 DMFC의 경우 상온, 상압에서 작동이 가능하고, 소형화가 가능하므로 휴대용 전화기, PDA(personal data assistance), 노트북 컴퓨터 등 휴대용 전자기기, 의료 기기, 군사용 장비 등의 전원으로 사용이 가능하다.
DMFC는 전술한 바와 같이, 메탄올과 산소의 전기화학적 반응으로부터 전기를 생성하는 발전 시스템으로서, 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 전해질막이 개재되어 있는 구조를 가진다.
애노드 전극과 캐소드 전극은 연료의 공급 및 확산을 위한 연료 확산층과 전극 반응 즉 산화/환원반응이 일어나는 촉매층, 그리고 전극 지지체 등을 구성요소로서 포함한다. 촉매는 저온에서도 우수한 산화/환원 반응 특성을 갖는 백금과 같은 귀금속이 사용이 되며, 반응 부생성물인 일산화탄소에 의한 촉매피독현상(catalyst poisoning)을 방지하기 위하여 루테늄, 로듐, 오스늄, 니켈 등과 같은 전이금속의 합금도 사용된다.
전극 지지체로는 탄소종이 또는 탄소직물 등이 사용되며, 이는 연료의 공급과 반응 생성물의 배출이 용이하도록 발수처리(wet-proofed)된다. 전해질은 두께가 50-200㎛ 인 고분자막으로서 수분을 함유하면 이온전도성을 갖는 수소이온교환막이 사용된다.
DMFC의 전극 반응은 연료가 산화되는 애노드 반응과 수소이온과 산소의 환원에 의한 캐소드 반응으로 분류되며 반응식은 다음과 같다.
CH3OH + H2O → CO2+6H++ 6e-(Anode reaction)
3/2 O2+6H++ 6e-→ 3H2O (Cathode reaction)
CH3OH + 3/2 O2→ 2H2O + CO2(Overall reaction)
애노드 전극에서는 산화반응에 의해 메탄올과 물의 반응에 의하여 이산화탄소과 6개의 수소이온 및 전자가 생성되며, 생성된 수소이온은 수소이온교환막을 거쳐 캐소드로 전달된다. 캐소드에서는 환원반응에 의해 수소이온과 외부회로를 통해 전달된 전자 그리고 산소가 반응하여 물을 생성한다. 따라서 총괄반응(overall reaction)은 메탄올과 산소가 반응하여 물과 이산화탄소를 생성하는 반응이 된다.
DMFC 단위 셀의 발생전압은 이론적으로는 1.2V 정도이지만 상온, 상압 조건에서 개회로 전압(open circuit voltage)은 1V 이하가 되며, 실제 작동전압은 활성화 과전압및 저항 과전압에 의해 전압강하가 일어나기 때문에 0.3 ~ 0.5 V 정도가 된다. 따라서 원하는 용량의 전압을 얻기 위해서는 여러 장의 셀을 직렬로 연결하여야 한다. 셀을 직렬로 연결하는 방식에는 적층방식에 따라 크게 바이폴라형(bipolar type)과 모노폴라형(monopolar type)이 있다. 바이폴라형은 하나의 극판이 포지티브(+)와 네가티브(-) 극성을 모두 갖는 적층방식으로서 주로 큰 용량의 스택에 사용되며, 모노폴라형은 하나의 극판이 포지티브 또는 네가티브 극성 만을 갖는 적층방식으로 주로 저용량의 스택에 적합한 방식이다.
모노폴라형 적층방식은 한 장의 전해질막 위에 여러 장의 셀을 배열한 후 각셀을 직렬로 연결함으로써 회로를 구성하는 방식으로 두께와 부피를 크게 줄일 수 있어서 박형의 소형 DMFC 제작이 가능한 방식이다. 모노폴라형 셀팩에서는 전해질막 위의 전극이 모두 같은 극성을 가지므로 연료를 모든 전극에 동시에 전달하는 것이 가능하여 모든 전극에서 연료농도가 일정하게 유지될 수 있다는 장점이 있다.
그러나 모노폴라형 셀팩구조에서는 집전체(current collector) 역할을 하며 연료공급통로인 유로(fuel flow)가 채널형태로 새겨진 흑연블럭(graphite block)이 연속적으로 적층되어 있기 때문에, 연료공급과 전기적 연결이 동시에 이루어지는 바이폴라형 구조와는 달리, 연료공급과 전기 집전을 동시에 하는 것이 용이하지 않다. 따라서, 이 경우, 집전체와 전극과의 접촉상태가 좋지 않으면 접촉면이 넓지 않아 저항에 의한 전류손실이 발생이 된다. 또한 반응 부생성물인 이산화탄소의 효율적 배출이 어려워 액체연료층 내로 이들 기포가 들어가 연료의 공급을 방해하게 되며, 전극표면에 생긴 기포는 전극표면의 연료가 촉매로 이동하는 것을 방해함으로써 전극성능을 현저히 낮추게 된다.
이러한 문제점을 해결하기 위해서는 연료공급과 전류집전이 동시에 가능한 집전체가 있어야 하며 이러한 집전체의 구조는 전극과의 접촉면이 최대가 되어 접촉저항에 의한 전류손실을 방지해야 한다. 또한 셀팩 내에 반응부생성물인 이산화탄소의 배출통로를 설치함으로써 전극표면 위의 이산화탄소를 신속하게 배출시켜 전극촉매로의 원활한 연료공급이 이루어지도록 해야 한다.
DMFC는 산소를 반응물로 사용하기 때문에 DMFC 셀팩의 구조는 환원반응이 일어나는 캐소드 전극이 외부공기와 직접적으로 접촉하는 구조를 가져야 한다. 그러나 DMFC 셀팩을 휴대용 전자기기의 전원으로 응용하기 위해 전자기기에 탑재할 경우, 전자기기와 접속되는 면에서 공기흡입구가 설치된 셀팩 외면의 일부가 가려지게 되고, 사용자의 신체부위나 전자기기가 놓여진 환경에 따라 셀팩 외면의 공기흡입구가 가려지므로 그 부분에서는 공기흡입구를 통한 산소공급이 되지 않아 전극반응이 일어나지 않게 된다.
다른 하나의 문제점은 셀팩에 공급되는 연료가 액체이기 때문에 셀팩의 사용상태 예를 들어 전자기기가 한쪽으로 기울여진 상태로 사용될 때에 연료가 연료통내에서 중력에 의해 한쪽으로 치우쳐져 있게 되고, 따라서 연료통으로부터의 연료가 전체 전극으로 공급되지 못하고 연료가 고인 쪽에 위치하는 전극들에만 연료가 공급되고 이로부터 먼 곳에 위치하는 전극에는 연료가 공급되지 못하는 결과가 나타나게 되어 결국은 목적하는 출력의 전기를 발생할 수 없게 된다.
이러한 문제를 해결하기 위해서는 셀팩과 전자기기와의 접속위치, 사용자의 사용환경 등에 관계없이 외부공기가 셀팩 내부로 충분히 유입되어 전극표면으로 고르게 공급될 수 있는 구조를 가져야 하며 외부로부터 이물질이나 수분의 침투를 막을 수 있는 수단을 가져야 한다. 또한, 전자기기의 사용 위치 또는 자세에 무관하게 연료가 항시 모든 전극에 골고루 공급될 수 있는 구조가 요구된다.
본 발명의 제1의 목적은 셀팩 내의 모든 애노드 전극에 대한 연료 공급이 가능하고, 그리고 부생성물을 효과적으로 배출할 수 있는 직접메탄올연료전지 셀팩을 제공하는 것이다.
본 발명의 제2의 목적은 효과적인 셀팩 내부로의 이물질 유입을 방지할 수 있고, 캐소드 전극 전체에 대한 공기 공급 및 집전이 가능한 직접 메탄올 연료전지 셀팩을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩의 개략적 구성요소를 보인 전개도이다.
도 2는 도 1에 도시된 본 발명에 따른 연료전지 셀팩의 적층 구조를 전개해 보인 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 연료 전지 셀팩에 적용되는 MEA의 평면도이다.
도 4는 도 3의 A - A 선 단면도이다.
도 5는 본 발명에 따른 연료 전지 셀팩에 적용되는 집전체 및 이를 연결하는 도전체를 보인 평면도이다.
도 6은 도 1에 도시된 본 발명에 따른 연료 전지 셀팩에 적용되는 연료 공급통의 분해 사시도이다.
도 7은 도 6에 도시된 연료 공급통의 내부 구조를 보인 개략적 단면도이다.
도 8은 본 발명에 따른 셀팩에서 하부 몸체 내에 연료공급통이 설치된 상태를 보이는 개략적 평면도이다.
도 9a는 본 발명에 따른 셀팩의 다른 실시예에서 윅킹부재가 내장된 연료공급통의 개략적 단면도이다.
도 9b는 도 9a 에 도시된 연료공급통 상하에 윅킹시트가 설치된 상태를 보이는 개략적 단면도이다.
도 10은 본 발명에 따른 연료 전지 셀팩의 액체 연료 및 공기의 공급 구조를 단면적으로 보인 전개도이다.
도 11은 본 발명에 따른 연료 전지 셀팩의 또 다른 실시예를 개략적으로 보인 분해 사시도이다.
도 12는 도 1에 도시된 본 발명에 따른 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩의 조립 상태를 보인 개략적 사시도이다.
도 13은 본 발명에 의해 제작된 셀팩의 성능곡선을 나타낸 것이다
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따르면,
전해질막과 전해질막의 제1면에 마련되는 다수의 애노드 전극과 상기 제1면의 반대측인 전해질막의 제2면에서 상기 애노드 전극 각각에 대응하게 마련되는 다수의 캐소드 전극을 구비하는 다수의 단위 셀을 마련하는 MEA(Membrane Electrode Assembly);상기 캐소드 전극과 애노드 전극의 표면에 설치되는 것으로 공기 및 액체연료가 통과할 수 있는 망사형 금속으로 형성된 집전체과;
상기 애노드 전극으로 공급되는 연료를 내부에 저장하며, 그 내부의 연료가 통과하는 다수의 연료 공급홀이 형성된 연료공급판을 갖춘 연료공급통; 그리고
상기 연료공급판과 상기 MEA의 사이의 연료 공급경로 상에 마련되어 연료공급판을 통해 공급되는 연료를 확산시켜 상기 MEA의 애노드 전극들로 공급하는 윅킹시트(wicking sheet);를 구비하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩이 제공된다.
본 발명의 한 실시예에 따르면, 상기 연료 공급통 내에 윅킹 부재( wicking member)가 마련되어 모세관현상에 의해 연료 공급통 내에서 연료가 한쪽으로 몰리는 것이 방지되고, 연료 공급통 내에서 연료가 전체적으로 고르게 분포된다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따르면, 상기 연료 공급통의 양측에 상기 MEA 가 설치되며, 각 MEA 가 대면하는 상기 연료 공급통의 양측에 상기 연료 공급판이마련되고, 각 MEA와 연료 공급판의 사이에 상기 위킹 시트가 개재되어 있다.
상기 연료 공급통 및 MEA 그리고 이들 사이의 위킹 시트는 상부측 판상 부재 및 하부 측 판상 부재의 사이에 개재되며, 상,하부 판상부재들 사이의 가장자리 부분에는 상,하부 판상부재들과 함께 상기 부품들을 보호하는 하우징을 구성하는 벽체가 마련된다.
상기 상부측 판상부재 및 하부측 판상부재 중, MEA의 캐소드 전극에 대면하는 판상부재에는 캐소드 전극으로의 공기를 공급하기 위한 통기공이 형성된다.
한편, 상기 하우징의 벽체는 상기 연료공급통과 소정 거리 이격되어 이들의 사이에 반응 부생성물이 통과하는 채널이 형성되고, 상기 벽체에는 상기 채널을 통해 유동하는 부생성물이 배출되는 배출공이 형성되어 있다. 그리고 보다 안정적인 벽체와 연료 공급통의 이격을 위하여 상기 벽체의 내면에는 스페이서가 다수 마련된다.
한편, 상기 각 MEA의 각 단위 셀의 캐소드 전극과 애노드 전극 상에 망사상의 집전체가 마련되고, 각 집전체는 집전체들을 상호 전기적으로 연결하여 상기 단위셀 간의 전기적 회로를 구성하는 도전체에 연결된다.
이하 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 셀팩의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 셀팩의 대표적인 실시예의 개략적 분해 사시도이며, 도 2는 도 1에 도시된 셀팩의 조립에 의한 적층 구조를 보이는 전개도이다.
도 1과 도 2를 참조하면, 일측면에 연료 주입구(123)가 형성된 육면체상의연료공급통(12)의 상하에 메탄올 및 공기의 공급에 의해 발전을 행하는 MEA(Membrane Electrode Assembly, 11, 11)가 대칭적으로 위치하며, 이들의 사이에 연료의 효과적인 확산 공급을 위한 윅킹 시트(31, 31)가 마련된다.
상기 MEA(11, 11)와 이들 중앙의 연료공급통(12)은 육면체상의 하우징(20)내에 수용된다. 연료공급통(12)과 이 상하의 MEA(11, 11)의 사이에 마련되는 윅킹 부재(31)는 본 발명을 특징지우는 한 요소이다.
상기 연료 공급통(12)은 내부에 연료를 저장하며 그 상하에 다수의 연료 공급홀이 형성된 연료공급판이 마련되는데, 이의 구체적인 구조는 후에 다시 설명된다.
상기 하우징(20)은 통기공(211a)이 다수 형성된 바닥부분으로서의 하부 판상부재(211)과 하부 판상부재(211)의 가장자리에 소정 높이로 형성되는 벽체(212)를 갖춘 하부 몸체(21)와, 상기 벽체(212)의 상단부에 접촉되어 상기 하부 몸체(21)의 상방을 커버하며 하우징(20) 내로 통하는 통기공(221a)이 다수 형성된 판상의 덮개로서의 상부측 판상부재(22)을 갖춘다.
한편, 상기 벽체(212)의 내면에는 연료공급통(12)의 측면과 벽체 내면 사이를 이격시켜서 연료공급통(12)측에 대면하는 애노드 전극(11d)측에서 발생하는 이산화탄소 가스 등의 반응 부생성물의 배출 경로를 제공하는 스페이서(212a)와 가스 배출공(212b)가 형성되어 있다. 한편, 상기 벽체(212)의 상단에는 상기 상부 판상부재(22)의 저면에 형성되는 끼워 맞춤홈(미도시)에 대응하는 돌출부(212d)가 마련되어 있어서 상기 상부 판상부재(22)와 하부 몸체(21)의 확고한 결합을 돕는다.
상기 연료공급통(12)의 상하 양측에 마련되는 MEA(11, 11)는 전해질막(11a), 전해질막(11a)을 중심으로 그 양면에 각 단위 셀에 상호 대응하게 전해질막(11a)의 제1면과 제2면에 각각 마련되는 다수의 애노드 전극(11d) 및 캐소드 전극(11b)을 포함하며, 각 애노드 전극(11d)과 캐소드 전극(11b)의 상면에는 금속 메쉬 상의 집전체(11c, 11e)가 접촉되며, 전해질막(11a)의 가장자리 부분에는 한 단위 셀의 캐소드의 집전체와 이에 인접한 다른 단위셀의 애노드의 집전체를 전기적으로 연결하는 도전체(11f)가 다수 마련되어 있다.
본 발명에 따른 셀팩의 주요 구성에 대해 구체적으로 살펴본다.
도 3은 도 1과 도 2에 도시된 MEA(11)의 애노드 전극(11d)을 보인 평면도이며, 도 4는 도 3의 A-A 선 단면도로서 편의상 메쉬 상의 집전체(11e)를 분리 도시하였다.
도 3과 도 4에 에 도시된 바와 같이 전해질막(11a)의 가장자리 전후면에 사각 테두리형 가스켓(14)이 부착되어 있다. 이 가스켓(14)은 탄력성과 밀착성이 우수한 실리콘 코팅된 테프론으로 형성된다. 이러한 가스켓(14)은 편의상 도 1에는 생략되어 있다. 상기 가스켓(14)은 연료공급통(12)에서 애노드 전극(11d)에 공급된 메탄올이 셀팩 외부로 새는 것을 방지하기 위해 MEA(11, 11) 상하면의 가장자리 부분에 설치되며, 셀팩의 부속품들이 조립되었을 때에 밀착되어 실링효과를 나타내게 된다.
상기 전해질막(11a)의 양면에는 6조의 애노드 전극(11d) 및 캐소드 전극(11b)이 상호 대칭적으로 부착되어 있다. 즉, 전해질막(11a)의 일면에 6매의애노드 전극(11d)이 소정 간격, 예를 들어 약 1mm 의 간격으로 배치되어 있고, 전해질막(11a)의 반대면에 상기 애노드 전극(11d)에 대응하는 6매의 캐소드 전극(11b)이 소정간격, 예를 들어 역시 1mm 의 간격으로 배치되어 하나의 전해질막(11a)에 6개의 단위 셀이 형성된다. 각 애노드 전극(11d)과 캐소드 전극(11b)의 위에는 메쉬상의 집전체(11e, 11c)가 위치한다. 망사상의 두 집전체(11e, 11c)는 도 5에 도시된 바와 같이 도전체(11f)에 연결되어 있다.
여기에서 도전체(11f)는 한 조의 애노드전극(11d) 및 캐소드전극(11b)에 의해 마련된 6개의 단위 셀들을 전기적으로 직렬 연결시켜 전기적 회로를 구성하며, 이는 일반적인 기술이므로 구체적으로 설명되지 않는다.
상기 도전체(11f)와 집전체(11e, 11c)는 부식에 의한 저항증가를 방지하기 위하여 니켈, 백금 등 내부식 특성이 좋은 금속으로 제작되는 것이 바람직하며 본 실시예에서는 금이 도금된 니켈망과 동박으로 집전체와 도전체를 제작하였다. 그리고 집전체(11e, 11c)는 50 μm 내외의 두께를 가지고 충분한 개구율을 가지도록 함으로써 액체연료인 메탄올이 용이하게 통과할 수 있도록 하였다.
도 6은 상기 연료공급통(12)의 분해 사시도이며, 도 7은 도 6의 B-B 선 단면도이다.
도 6과 도 7에 도시된 바와 같이, 연료공급통(12)은 소정 높이의 테두리(121b)와 연료 공급홀(121a)이 형성된 하부 연료공급판(121c)을 가지는 하부 몸체(121)와 상기 하부 몸체(121)의 상방에 결합되는 것으로 연료 공급홀(122a)이 다수 밀집되게 형성된 상부 연료공급판(122)을 구비한다.
연료공급통(12) 내에는 메탄올이 저장되며, 상기 상부 연료공급판(122)과 하부 연료 공급판(121c)의 외측표면에는 윅킹시트(31) 및 MEA(11)이 순차적으로 밀착된다. 상기 상부 연료공급판(122)과 하부 연료공급판(121c)은 모세관 현상에 의해 연료 공급을 위한 부재이다. 따라서 상기 연료공급통(12)의 메탄올은 모세관 현상에 의해 상기 상부 연료공급판(122)과 하부 연료공급판(121c)의 연료 공급홀(122a, 121a)를 통해서 소량씩 양측 MEA(11, 11)의 애노드 전극(11d)으로 공급되게 된다. 이때에 연료공급판(122, 121c)을 통해 공급된 연료는 애노드 전극(11d)에 도달하기 전에 먼저 위킹시트(31)를 통과하게 되는데, 이때에 위킹시트(31)에서 확산된 후 애노드 전극(11d)으로 공급된다. 도 6에서 참조번호 "121d"는 보강용 리브로서 상부 연료공급판(122)의 중간부분을 지지하여 판상 상부 연료공급판(122)을 지지하는 스페이서로서의 역할을 한다.
한편, 상기 테두리(121b)의 상하면에는 부생성물인 이산화탄소 가스가 통과하는 채널(124)이 다수 나란하게 형성되어 있다. 이것은 애노드 전극(11d)과 연료 공급판(121c, 122)의 사이에 발생된 가스가 테두리(121b)의 바깥쪽으로 배출하기 위한 것이다. 도 8은 하부 몸체(21) 내에 상기 연료공급통(12)이 설치된 상태를 보이는 개략적 평면도이다. 도 8에 도시된 바와 같이 연료공급통(12)과 벽체(212)의 사이에 스페이서(212a)에 의해 유지되는 가스 유통로(125)가 마련되어 있다. 이 가스유통로(125)는 벽체(212)에 형성된 가스배출공(212b, 도 1 참고)과 연결된다. 따라서, 연료 공급판(122)측에서 발생된 반응 부생성물인 가스가 테두리(121b)의 상면에 형성된 다수의 채널(124)을 통해 연료공급통(12)을 에워싸는 가스유통로(125)로 배출되고 그리고 다시 가스배출공(212b)을 통해 외부로 배출된다.
한편, 도 9a에 도시된 바와 같이 상기 연료공급통(12) 내에는 연료공급통(12)이 한쪽으로 기울어졌을 때에도 전체적으로 연료가 골고루 분포되게 하기 위한 스폰지나 솜 또는 부직포 등과 같이 연료를 머금을 수 있는 윅킹부재(32)가 설치될 수 있다. 연료공급통(12) 내에서의 연료의 치우침은 연료가 충만하지 않은 상태에서 셀팩의 사용자세 위치등의 변화에 의해 일어나다. 이러한 연료의 치우침을 방지하기 위한 수단으로서 상기 연료공급통(12) 내에 윅킹부재(32)를 삽입하면, 연료가 조금 남아 있는 경우에도 윅킹부재(32)에 모세관 현상에 의해 연료가 연료공급통(12) 내에서 전체적으로 골고루 분포된 상태로 존재하게 된다.
도 9b는 도 9a에 도시된 바와 같이 윅킹부재(32)가 내장된 연료공급통(12)의 상하에 전술한 윅킹시트(31, 31)가 밀착되어 있는 상태를 도시한다. 윅킹시트(31, 31) 및 윅킹 부재(32)는 폴리프로필렌 등의 부직포등에 의해 형성될 수 있으며 이를 통해서 원료 공급판의 평면 방향으로 매우 빠르게 연료가 확산된다. 이와 같은 구조에 의하면, 연료공급통(12) 내에서 연료가 매우 고른 분포로 존재하며, 그리고 연료 공급홀(121a, 122a)를 통해 배출된 연료는 다시 윅킹시트(31, 31)에서 다시 한번 확산된다. 따라서, 위킹시트(31) 전체적으로 연료가 고르게 확산됨에 따라 위킹시트에 접촉되는 애노드 전극들에 대한 연료 공급이 전체적으로 균일화되게 된다.
도 10은 윅킹 부재(32)가 내장된 연료공급통(12)의 위로 위킹시트(31),MEA(11), 상부측 판상부재(22)의 적층 구조를 전개해 보인 부분 발췌 단면도이다.
도 10에 도시된 바와 같이 상부 판상부재(22)의 통기공(221a)들을 통해 공기가 유입되어 캐소드 전극(11b)측으로 전달되고, 애노드 전극(11d)측으로는 위킹시트(31)를 통해 확산된 연료가 공급된다. 윅킹시트(31)는 모세관 현상에 의해 흡수된 연료를 전체적으로 골고루 확산시켜 MEA(11)의 모든 단위 셀의 애노드 전극(11d)으로 연료가 공급되게 한다. 한편, 연료공급통(12) 내에 역시 모세관 현상에 의해 연료의 확산 분포가 발생하는 윅킹부재(32)가 마련되어 있다. 이와 같은 위킹부재(32)는 연료공급통(12) 내부에 충분치 않은 연료가 저장된 경우에도 이를 고루 확산시켜 연료공급판의 모든 연료공급홀을 통해 골고루 연료가 공급될 수 있도록 한다. 위와 같은 공기 및 연료 공급에 있어서, 캐소드 전극과 애노드 전극 상에 접촉된 집전체(11c, 11e)들은 공기 및 연료의 통과가 가능한 금속 망상체이다. 따라서 이들은 공기 및 연료를 그대로 통과시키며 이와 동시에 집전체로서의 기능을 같이 수행한다.
전술한 실시예는 하나의 연료 공급통 양측에 MEA 가 대칭적으로 마련되는 구조를 가진다. 그러나 본 발명의 다른 실시예에 따르면, 하나의 연료공급부의 양측에 MEA가 대칭적으로 마련되는 구조에 있어서 통기공이 형성된 상부측 판상부재 또는 하부측 판상부재의 어느 한 쪽에만 형성될 수 있다.
도 11은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 것으로 셀팩을 도시한 것으로 상부측 판상부재에만 통기공이 형성되는 구조의 셀팩의 단면도이다.
도 11에 도시된 바와 같이 그 가장자리의 벽체(212)를 가지는 상자형 하부 몸체(21)의 바닥에 연료공급부(13)가 위치하고 그 상부에 윅킹 시트(31) 및 MEA(11)가 순차적으로 놓여 있다. 그리고 상판(22)은 상기 MEA(11)을 가압하는 상태에서 상기 하부 몸체에 결합된다. 물론 상기 MEA(11)에는 애노드 전극과 캐소드 전극 그리고 각 전극에 대응하는 집전체 등이 마련되며 도 11에서는 생략되었다. 도 11에 도시된 구조의 셀팩에 있어서 상판(22)에는 다수의 통기공(221a)이 형성되어 있다. 그러나, 하부 판상부재에는 통기공이 존재치 않는다. 그러나 하부 판상부재에도 통기공이 존재할 수 있으며, 이는 부생성물의 배출에 도움이 된다. 또한, 상기 연료공급통(12)에서 상기 MEA(12)를 향하는 면에 연료공급홀(122a)이 마련된 연료공급판(122)이 마련되며, 하부 판상부재를 향하는 그 반대편은 폐쇄되어 있다.
도 12는 도 1에 도시된 셀팩의 조립된 상태를 보이는 개략적 외관 사시도이다. 제작된 두 셀팩의 외형은 6.0 cm * 8.0 cm * 1.0 cm(폭/길이/두께)의 부피를 가지며 상부측 판상부재과 하부측 판상부재에는 외부공기를 공급하기 위한 통기공(221a, 211a)가 일정한 간격으로 배열되어 있으며 벽체(212)에는 반응 부생성물인 CO2가스를 배출하기 위한 가스배출구멍(212b)이 가 형성되어 있다. 셀팩의 한쪽 측면에는 셀팩 내부의 대칭된 두개의 MEA에 마련된 12개의 단위셀이 직렬 연결된 단자(16, 17) 가 설치되어 있다.
가. 전극제조
애노드 전극은 액체연료의 원활한 공급을 위하여 발수 처리하지 않은 다공성 탄소종이 위에 카본 블랙(carbon black), IPA(isopropyl alcohol) 및 PTFE(PolyTetraFluoroEthylene)를 혼합하여 만든 슬러리를 스퀴징(squeezing)하여다공성 탄소종이의 표면 위에 얇은 연료확산층을 만든 후 120℃ 오븐에서 2시간 건조시키는 과정을 통해 제조된다. 이때 슬러리는 스퀴징하기에 적당한 점도를 갖도록 PTFE의 함량을 10% 정도로 조절하였다. 촉매층은 PtRu 블랙(Johnson Matthey Co.) 촉매와 물, IPA, 5중량%의 나피온 용액(Nafion solution, Aldrich Co.)을 초음파 혼합기에서 2시간 혼합하여 만든 슬러리를 연료확산층 위에 스퀴징하여 제조하였다. 이때 사용된 나피온 용액의 양은 PtRu 블랙 대비 15 중량% 이었고 전극의 촉매 로딩(loading)량은 11 mg/cm2가 되도록 조절하였다. 제조된 전극은 80℃의 진공오븐에서 1시간동안 건조하여 IPA를 제거하였다.
캐소드 전극은 산소의 원활한 공급과 반응생성물인 물과 이산화탄소의 효율적인 배출을 위해 발수 처리된 다공성 탄소종이 위에 카본 블랙, IPA 및 PTFE를 혼합하여 만든 슬러리를 스퀴징 하여 다공성 탄소종이의 표면 위에 얇은 연료확산층을 만든 후 120℃ 오븐에서 2시간 건조시켜 제조하였다. 이때 슬러리는 스퀴징하기에 적당한 점도를 갖도록 PTFE의 함량을 10 % 정도로 조절하였다. 촉매층은 Pt black(Johnson Matthey Co.) 촉매와 물, IPA, 5중량%의 나피온 용액(Aldrich Co.)을 초음파 혼합기에서 2시간 혼합하여 만든 슬러리를 연료확산층 위에 스퀴징 하여 제조하였다. 이때 사용된 나피온 용액의 양은 PtRu 블랙 대비 15 중량% 이었고 전극의 촉매 로딩량은 10 mg/cm2가 되도록 조절하였다. 제조된 전극은 80℃ 진공오븐에서 1시간동안 건조하여 IPA를 제거하였다.
나. 셀팩용 MEA 제조
전해질막은 나피온 115 (127μm, DuPont Co.)을 사용하였으며 불순물의 제거를 위해 H2SO4, H2O2에서 전처리 한 후 겔-건조기(Gel-dryer)에서 건조시켰다. 애노드와 캐소드 전극은 각각 4.5 cm2의 크기로 자른 후 전해질막의 양쪽면에 각각 6장씩 배열한 후 125℃, 9 메트릭톤(Metric ton)의 조건에서 5분간 열가압(hot-pressing) 하여 6-셀(Cell) MEA를 제작하였다.
다. 셀팩 제작
제조된 6-Cell MEA는 전극과 동일하거나 이보다 약간 작은 크기(전술한 실시예들에서는 약간 작음)의 니켈 금속망으로 된 전류집전체를 가지고 각 셀을 직렬로 연결하였다. 니켈 금속망은 메탄올에 의한 부식을 방지하기 위하여 금도금하였고, 금속망 사이의 연결은 동 포일(copper foil)로 된 도전체를 사용하여 초음파 용접(welding)으로 접합하여 제작하였다.
셀팩의 구조는 상부측 판상부재, 하부측 판상부재 그리고 연료공급부(또는 저장부)로 구성되어 있으며 연료공급부 양쪽에 전류 집전체로 직렬 연결된 6-Cell MEA가 대칭적으로 위치하게 되며, 두 6-셀(cell) MEA 가 직렬로 연결되어 12-셀 MEA가 된다.
메탄올 연료의 공급은 연료공급부터 모세관 현상에 의해 애노드 전극에 공급이 되며 외부 공기중의 산소는 셀팩 상부측 판상부재과 하부측 판상부재의 통기공을 통해 캐소드 전극에 공급이 된다. 이러한 본 발명에 따른 셀팩의 작동은 상온, 상압에서 이루어지며 공기호흡형으로 동작한다.
도 13은 본 발명에 의해 제작된 셀팩의 성능곡선을 나타낸 것이다. 셀팩은 면적이 4.5 cm2인 전극 12장이 직렬로 연결되어 있으며, 5 M 메탄올을 연료주입구에 주입한 후 상온, 공기 호흡 조건에서 테스트 하였다. 셀팩의 성능은 3.6 V에서 717 mA (159 mA/cm2) 이었고 3.64 V에서 2607 mW (48 mW/cm2)의 최대출력을 나타내었다.
본 발명에 의하면, MEA의 전체적으로 연료의 공급이 가능하게 되어 셀팩의 사용자세 등에 관계없이 고른 출력의 전력을 얻을 수 있게 된다. 또한 본 발명에 따른 집전체는 망상체로서 연료공급을 허용하면서 전극 전체로부터의 전류 집전이 가능한 특징을 가진다. 또한 연료공급통 주위에 부생성물이 통과하는 가스유통로가 마련되어 있고, 이에 접하는 벽체에는 가스배출공이 마련되어 있어서, 효과적인 부생성물의 배출이 가능하다.

Claims (8)

  1. 전해질막과 전해질막의 제1면에 마련되는 다수의 애노드 전극과 상기 제1면의 반대측인 전해질막의 제2면에서 상기 애노드 전극 각각에 대응하게 마련되는 다수의 캐소드 전극에 의한 다수의 단위 셀을 마련하는 MEA(Membrane Electrode Assembly);
    상기 캐소드 전극과 애노드 전극의 표면에 설치되는 것으로 공기 및 액체연료가 통과할 수 있는 망사형 금속으로 형성된 집전체와;
    상기 애노드 전극으로 공급되는 연료를 내부에 저장하며, 그 내부의 연료가 통과하는 다수의 연료 공급홀이 형성된 연료공급판을 갖춘 연료공급통;
    상기 연료공급판과 상기 MEA의 사이의 연료 공급경로 상에 마련되어 연료공급판을 통해 공급되는 연료를 확산시켜 상기 MEA의 애노드 전극들로 공급하는 윅킹시트(wicking sheet);를 구비하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료공급통 내에 모세관 현상에 의해 연료를 확산하는 윅킹 부재가 더 구비되어 있는 것을 특징으로 하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 연료 공급통 및 MEA 그리고 이들 사이의 위킹 시트가 상부측의 양측에 상부 판상부재 및 하부 판상부재가 마련되며, 상부 판상부재와 하부 판상부재들 사이의 가장자리 부분에는 상부 판상부재 및 하부 판상부재들과 함께 하우징을 마련하는 벽체가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 벽체와 상기 연료공급통의 사이에 가스유통로가 마련되며,
    상기 연료공급통에는 연료공급판과 MEA의 사이에서 발생된 부생성물이 통과하는 채널이 다수 마련되어 있는 것을 특징으로 하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 연료 공급통의 양측에 상기 MEA 가 각각 설치되며, 각 MEA가 대면하는 상기 연료 공급통의 양측에 상기 연료 공급판이 마련되고, 각 MEA와 연료 공급판의 사이에 상기 위킹 시트가 개재되어 있는 것을 특징으로 하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 양 MEA의 바깥쪽에 각 캐소드 전극에 대면하여 다수의 통기공이 형성된 상부 판상부재 및 하부 판상부재가 각각 마련되며, 상부 판상부재와 부 판상부재들 사이의 가장자리 부분에는 상부 판상부재 및 하부 판상부재들과 함께 하우징을 마련하는 벽체가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 벽체와 상기 연료공급통의 사이에 가스유통로가 마련되며,
    상기 연료공급통에는 연료공급판과 MEA의 사이에서 발생된 부생성물이 배출되는 채널이 다수 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 공기 호흡형 직접 메탄올 연료전지 셀팩.
  8. 삭제
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