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KR100378695B1 - 전자빔조사배기가스처리방법및처리장치 - Google Patents

전자빔조사배기가스처리방법및처리장치 Download PDF

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KR100378695B1 KR1019950048180A KR19950048180A KR100378695B1 KR 100378695 B1 KR100378695 B1 KR 100378695B1 KR 1019950048180 A KR1019950048180 A KR 1019950048180A KR 19950048180 A KR19950048180 A KR 19950048180A KR 100378695 B1 KR100378695 B1 KR 100378695B1
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Abstract

본 발명은 황산화물(SOX) 및 /또는 질소산화물(NOX)를 함유하는 배기가스에 암모니아를 첨가한 다음 전자빔을 조사하여, 당해가스로부터 황산화물 및 /또는 질소산화물을 제거하는 배기가스 처리방법에 있어서,
암모니아가스를 공기와 균일하게 혼합하고, 이어서 그 가스 혼합물과 물을 균질하게 기체·액체혼합하여 반응기에 분무주입하는 것을 특징으로 하는 전자빔 조사 배기가스 처리방법을 제공한다. 본 발명에 의하면 반응기 출구에서의 배기가스의 온도가 비교적 높은 경우에도 높은 탈황율이 얻어짐과 동시에, 부산물중의 술팜산암모늄의 농도도 현저히 경감된다.

Description

전자빔 조사 배기가스 처리방법 및 처리장치{METHOD AND APPARATUS FOR TREATING WASTE GASES BY EXPOSURE TO ELECTRON BEAMS}
본 발명은 배기가스에 전자빔을 조사하여 이를 처리하는 방법 및 장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 황산화물(SOX) 및/또는 질소산화물(NOX)을 함유하는 배기가스에 암모니아를 첨가한 다음에 전자빔을 조사하여, 당해가스로부터 황산화물 및/또는 질소산화물을 제거하는 배기가스 처리방법 및 처리장치에 관한 것이다.
황산화물 및/또는 질소산화물을 함유하는 배기가스에 암모니아를 첨가한 다음에 전자빔을 조사하여, 가스중의 황산화물 및 /또는 질소산화물을 제거하는 경우에는, 저온도 조건에서 황산화물의 제거효율(이하, " 탈황율" 이라 함)이 높아지는경향이 있기 때문에, 종래에는 물스프레이식의 냉각탑에서 먼저 온도를 낮춘 후 배기가스를 반응기에 도입하고, 당해 반응기 입구에서 암모니아를 첨가하고 전자빔을 조사하는 방식이 취해졌었다. 또, 반응기 상류의 냉각탑에서의 물스프레이에 더하여 반응기 입구에서도 물을 스프레이 하는 방식도 행해졌는데, 그 때 물과 암모니아가스는 따로 주입되어 왔었다.
그런데, 상기한 종래의 방법에 있어서, 탈황율은 가스온도의 영향을 강하게 받기 때문에 높은 탈황율을 달성하기 위해서는 반응기 출구의 가스온도를 노점 가까이까지 낮출 필요가 있고, 이 경우 스프레이된 물이 완전히 증발하지 않아 배수가 발생하거나, 반응기 하류덕트 표면에서 결로하는 등의 문제가 발생한다.
또, 황산화물은 함유하는 배기가스에 암모니아를 첨가한 다음에 전자빔을 조사하여, 가스중의 황산화물을 제거하는 전자빔 배기가스 처리법에 있어서는, 부산물로서 황산암모늄이 생성되는데, 종래의 방법에서는 황산암모늄과 함께, 식물의 육성에 유해한 술팜산암모늄이 무시할 수 없는 양으로 생성되어, 부산물을 비료로 사용하기 위해서는 술팜산을 제거하지 않으면 안되었다.
본 발명은 반응기 출구에서의 배기가스 온도가 비교적 높은 경우에도 높은탈황율이 얻어지도록 함과 동시에, 부산물 중의 술팜산암모늄의 농도를 경감시키는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 있어서는 우선 암모니아가스를 공기와 균일하게 혼합하고, 이어서 그 가스혼합물과 물을 균질하게 기체·액체혼합하여 반응기에 분무 주입한다.
물에 대한 암모니아가스와 공기의 가스 혼합물의 비율은 2-유체 노즐의 구조, 기체의 압력 및 물의 압력 등에 의하여 영향을 받는데, 일반적으로 사용가능한 비율은 0.1∼20L/㎥의 범위이다. 0.1L/㎥보다 적은 비율에서는 높은 탈황율이 달성되지 않는 경향이 있는 동시에 술팜산암모늄의 발생을 억제하는 효과가 감소되는 불이익이 있다. 한편 비율이 20L/㎥보다 크면 스프레이된 물이 완전히 증발하지 않아 폐수가 발생하거나 반응기 하류덕트의 표면에서 결로하는 경향이 발생한다.
암모니아의 사용량은 주로 황산화물 및/또는 질소산화물을 각각 황산암모늄 및/또는 질산암모늄으로 변화시키는데 필요한 양인데, 요구되는 탈황율, 요구되는 탈질화율, 및 리크암모니아 농도등도 고려하여 결정된다. 이를 식으로 나타내면 아래와 같다.
물은 결과적으로 반응기 출구의 가스온도를 물의 노점 내지 100℃의 범위로 조정하는데 필요한 양만큼 사용된다. 본 발명의 전자빔 배기가스 처리법에서는 암모니아 가스를 첨가한 배기가스에 전자빔을 조사하여, SOX를 황산암모늄, NOX를 질산암모늄으로 변화시키는데, 그 때에 다음식으로 나타내는 반응에 의하여 열이 발생하여 배기가스온도를 상승시킨다.
또, 전자빔의 조사량은 배기가스 중의 SOX와 NOX의 농도, 이들의 요구되는 제거율로부터 선정된다. 조사된 전자는 최종적으로는 열로 변하여 처리되는 배기가스의 온도를 상승시킨다.
(식중, 4.1855은 열의 일당량(kJ/kcal)임)
석탄, 석유 등의 연료 연소 배기가스, 철강 소결 배기가스 등을 처리할 때에는 대부분의 경우에 상기의 조건을 고려한 물의 양이 필요해진다.
공기의 사용량은 분무하는 물의 양 및 목적하는 물방울의 입자직경, 물 및 공기의 압력 등에 의하여 결정되는데, 최종적으로는 상기한 물 대 가스혼합물의 비율의 0.1∼20L/㎥의 범위에 좌우된다.
황산화물을 함유하는 배기가스에 암모니아를 첨가한 다음에 전자빔을 조사하여, 가스중의 황산화물을 제거하는 전자빔 배기가스 처리법에 있어서, 배기가스에 포함되어 있는 SO2및 SO3가 하기식(1) 및 (2)로 나타내는 반응에 의하여 직접 암모니아와 반응하거나; 또는 SO2가, 전자빔 조사에 의하여 생성된 0° 라든가 OH° 등의 래디칼에 의하여 SO3로 산화되고, 그것이 식(2)에 의하여 암모니아와 반응한다고 생각되는데, 어떠한 경우의 반응에 있어서도 반응식의 좌변에 NH3및 H2O가 있는 것으로부터도 알 수 있듯이, 암모니아농도, 수분농도가 높을수록 진행되기 쉽고, 또처리될 배기가스의 온도가 낮을수록 진행하기 쉽다.
한편 술팜산암모늄은 SO2가 전자빔 조사에 의하여 생성된 OH° 레디칼 및 암모니아와 하기식(3)에 따라 반응함으로써 생성된다고 생각되며, 이 반응은 반응식의 우변에 H2O가 있는 것으로부터 알 수 있듯이, 배기가스중의 수분농도가 높을수록 진행되기 어렵다.
본 발명에 있어서는, 물이 암모니아가스와 공기의 가스 혼합물과 혼합한 다음에 분무되기 때문에, 분무에 의하여 생긴 미소암모니아 물방울 표면에서 수분이 증발하여 표면 온도가 주위의 가스온도보다 상당히 낮아지고, 또 습도도 포화상태에 가깝게 된다. 또한, 암모니아 물방울의 표면에서 물과 동시에 수성 암모니아도 증발하고 있으므로 식(1) 혹은 (2)의 반응이 현저히 촉진되게 된다. 한편, 식(3)의 반응은 수분농도가 높기 때문에 저해되게 된다.
이 결과, 가스의 온도가 비교적 높아도 높은 탈황율을 달성할 수 있고, 게다가 술팜산암모늄의 생성을 억제할 수 있다.
암모니아가스와 공기의 가스혼합물과 물을 혼합하여 분무주입하는 경우, 미리(암모니아+공기+물)의 기체·액체혼합물을 제조하고, 그것을 분무주입하는 방법도 있는데, 이 경우에는 처리해야할 배기가스의 온도 및 황산화물의 농도에 의하여 물 및 암모니아의 주입량을 독립적으로 변화시키기가 곤란하며, 또 암모니아를 수용액 형태로 저장하면 대규모의 저장설비가 필요해진다는 문제가 있다. 이에 비하여 암모니아를 공기와 혼합하고, 이 가스 혼합물과 물을 2-유체 노즐의 기체·액체 혼합실에서 혼합하여 분무 주입하도록 하면 그와 같은 문제는 생기지 않는다.
암모니아가스와 공기를 혼합하면 공기중의 이산화탄소와 물이 암모니아와 반응하여, 중탄산암모늄 또는 탄산암모늄이 생성되어, 혼합배관을 폐쇄시키는 원인이된다. 이들 성분은 모두 고화 또는 흡습에 의하여 점착성이 높은 액체로 되어 배관내에 축적되어, 최종적으로는 폐쇄상태로 된다. 본 발명자들이 여러 가지로 테스트한 결과, 통상의 공기를 사용하는 경우에는 암모니아와 공기를 혼합한 후, 이어서 그 가스혼합물을 물과 기체·액체혼합시킬 때까지의 배관온도를 60℃이상으로 가열하므로써 이러한 폐쇄현상 발생을 방지할 수 있다. 이를 위한 열원으로서는 스팀, 전기히터 또는 다른 적당한 열원을 이용할 수 있다.
또, 2-유체 노즐에서 가스(이 경우, 공기와 암모니아가스의 가스혼합물)의 압력은 통상 1∼10kgf/㎠, 바람직하게는 3∼5kgf/㎠이다. 공기와 혼합하기 전의 암모니아 공급배관은 내부의 암모니아가, 주위 공기 온도가 낮더라도 액화되지 않도록, 즉 가스상태를 유지하도록 스팀, 전기히터 등에 의하여 가온하는 것이 바람직하다.
암모니아 공급배관 가온의 기준은 이하와 같다. 이는 압력이 높으면 온도가높아도 암모니아가 액화되기 쉬운 경향이 있기 때문이다.
실시예
이하에 본 발명을 실시예에 의하여 설명하는데, 본 발명은 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
제 1도에 나타내는 바와 같은 공정개략도에 따라, 본 발명의, 암모니아가스와 공기의 가스 혼합물과 물을 기체·액체혼합하여 반응기에 분무 주입하는 전자빔 조사 배기가스 처리방법을 실시하였다.
보일러(1)에서 발생된, 황산화물을 800ppm, 질소산화물을 200ppm함유하는 배기가스 12,500㎥N/h를 공기예열기(2) 및 가스히터(3)로 110℃까지 냉각시키고, 물 스프레이식의 냉각탑(4)에서 60℃까지 냉각하여 반응기(5)에 도입한다. 한편, 암모니아 공급설비(6)로부터 공급된 0.92당량분의 암모니아가스(20㎥N/h)를 1000㎥N/h의 공기와 라인믹서(7)로 혼합하고; 그 혼합가스와 물을 2-유체 노즐(8)의 기체·액체혼합실에서 혼합하여 반응기(5) 입구부에서 분무 주입하고, 전자빔가속기(9)로부터 전자빔을 12kGy조사하였다. 그 때, 물의 양을 50kg/hr에서 200kg/hr까지 변화시켜 반응기(5)의 출구 온도를 변화시켰더니 반응기 출구온도와 탈황율의 관계가 제 4도의 실선과 같이 되었다. 또, 생성된 부산물 중의 술팜산암모늄의 농도는 0.05%가 되었다. 이는 생성된 부산물을 비료로 사용할 때에 전혀 문제가 없는 농도이다.
비교예 1
실시예 1에 사용된 암모니아가스와 공기와 물로 이루어지는 기체·액체혼합물을 사용하는 대신에 암모니아가스를 단독으로 사용하고, 제 2도에 나타내는 바와같은 공정개략도에 따라 종래의 전자빔 조사 배기가스 처리방법을 실시하였다.
보일러(1)에서 발생하여, 공기예열기(2) 및 가스히터(3)를 통과한, 실시예 1과 같은 온도, 농도조건의 배기가스에 대하여 물스프레이식의 냉각탑(4)의 분무수량을 변화시킴으로써 반응기(5)의 출구 온도를 변화시키면서, 암모니아 공급설비(6)로부터 공급된 암모니아 20㎥N/h를 반응기(5)에 기체 상태로 주입하였다. 반응기(5)에 도입된 배기가스를 전자빔가속기(7)로부터 전자빔(12kGy)으로 조사하였더니, 반응기 출구온도와 탈황율의 관계는 제 4도의 점선과 같이 되었다. 또, 그 때 생성된 술팜산암모늄의 농도는 2.0%이 되었다. 술팜산암모늄이 이 정도 함유되어 있으면 부산물을 비료로 직접 사용하는데는 지장이 있다.
실시예 2
실시예 1의 실시예에 있어서 암모니아가스와 공기를 혼합한 후, 이어서 그 가스혼합물을 물과 기체·액체혼합시키기까지의 배관온도를 60℃, 70℃, 80℃ 및 100℃로 가열하여 수주간 각 온도에서 운전한 결과, 배관의 폐쇄는 보이지 않았다.
비교예 2
실시예 2의 실시예에 있어서 그 배관의 온도를 40℃ 또는 상온(약 20℃)으로한 점을 제외하고는 실시예 2와 동일하게 실시하였더니 모두 수일후에 그 배관이 폐쇄상태로 되었다.
본 발명에 의하면 반응기 출구에서의 배기가스의 온도가 비교적 높은 경우에도 높은 탈황율이 얻어지는 동시에 부산물중의 술팜산 암모늄의 농도가 현저히 경감되는 효과가 있다.
제 1도는 암모니아가스와 공기의 가스혼합물과 물을 혼합하여 균질의 기체·액체 혼합물을 제조한 후 이를 반응기에 주입하는, 본 발명의 전자빔 조사 배기가스 처리방법의 공정개략도를 나타내고;
제 2도는 암모니아가스 단독으로 반응기에 첨가하는, 종래의 전자빔 조사 배기가스 처리방법의 공정개략도를 나타내며;
제 3도 A는 본 발명에서 사용하는 2-유체노즐의 일예를 나타내고;
제 3도 B는 상기 2-유체노즐의 아답터의 일예를 나타내고;
제 4도는 실시예 1과 비교예 1에 있어서의 처리배기가스의 반응기 출구 온도와 탈황율과의 관계를 나타내는 그래프이다.

Claims (6)

  1. 황산화물(SOX) 및 /또는 질소산화물(NOX)를 함유하는 배기가스에 암모니아를 첨가한 다음 전자빔을 조사하여, 당해가스로부터 황산화물 및 /또는 질소산화물을 제거하는 배기가스 처리방법에 있어서,
    우선 암모니아가스를 공기와 균일하게 혼합하고, 이어서 그 가스 혼합물과 물을 균질하게 기체·액체혼합하여 반응기에 분무주입하는 것을 특징으로 하는 전자빔 조사 배기가스 처리방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    물(水)에 대한 암모니아가스와 공기의 가스 혼합물의 비율은 0.1∼20L/㎥의 범위내이고; 또한, 가스혼합물중의 암모니아 양은 가스혼합물 중의 황산화물 및/또는 질소산화물을 각각 황산암모늄 및/또는 질산암모늄으로 변화시키는데 필요한 양이고, 물의 양은 반응기 출구의 배기가스온도를 물의 노점 내지 100℃의 범위로 조정하는데 필요한 양인 것을 특징으로 하는 전자빔 조사 배기가스 처리방법.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    암모니아가스와 공기를 혼합한 후, 이어서 그 가스혼합물을 물과 기체·액체 혼합시킬때까지의 배관온도를 60℃이상으로 유지하는 것을 특징으로 하는 전자빔조사 배기가스 처리방법.
  4. 제 1항에 기재된 방법을 실시하기 위하여, 암모니아가스와 공기의 균일가스 혼합물과 물을 균질하게 기체·액체혼합하여 반응기에 분무 주입시키도록, 2-유체 노즐에 구비된 기체·액체 혼합실을 포함하는 것을 특징으로 하는, 전자빔 조사 배기가스 처리장치.
  5. 제 2항에 기재된 방법을 실시하게 위하여, 암모니아가스와 공기의 균일가스 혼합물과 물을 균질하게 기체·액체혼합하여 반응기에 분무 주입시키도록, 2-유체 노즐에 구비된 기체·액체 혼합실을 포함하는 것을 특징으로 하는, 전자빔 조사 배기가스 처리장치.
  6. 제 3항에 기재된 방법을 실시하기 위하여, 암모니아가스와 공기의 균일가스 혼합물과 물을 균질하게 기체·액체혼합하여 반응기에 분무 주입시키도록, 2-유체 노즐을 구비한 기체·액체 혼합실을 포함하는 것을 특징으로 하는, 전자빔 조사배기가스 처리장치.
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