JPH0925334A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】積層板材料や電子部品封止材料等に適したエポ
キシ樹脂組成物の貯蔵安定性及び成形性を改良する。 【構成】エポキシ樹脂、特に好適にはビフェニル型エポ
キシ樹脂，ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂及びナ
フタレン型エポキシ樹脂に硬化促進剤として、第四級ホ
スホニウムのテトラ置換フェニルボレートを含むエポキ
シ樹脂組成物。 【効果】従来のエポキシ樹脂組成物に比べて貯蔵安定
性，成形性が優れ、低吸湿性，高接着性の硬化物を与え
るという優れた効果があり、積層板用材料や電子部品用
材料として用いた場合、当該製品の信頼性を向上するこ
とが出来る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は積層板，電子部品等の封
止に適したエポキシ樹脂組成物に係り、特に、貯蔵安定
性，成形性に優れた低吸湿性のエポキシ樹脂組成物に関
する。

【０００２】

【従来の技術】エポキシ樹脂は電気機器，電子部品等の
分野において絶縁材料，コート材料，封止材料，積層材
料，プリプレグ材料として応用面が拡大されるに伴い、
その性能に対する要求も益々厳しくなってきている。

【０００３】特に、エレクトロニクス機器は小型軽量
化，高性能化等のニーズから、それに用いられる半導体
部品は高密度実装が強く要望され、最近では実装の高密
度化に適した表面実装型半導体が主流になりつゝある。
更に、パッケージは年々小型薄型化の趨勢にあり、厚さ
が１mmの薄型パッケージは既に実用化され、最近では厚
さが０.５mm 以下の開発が行われている。実装密度向上
策の一環として、（１）基板表面に部品をはんだ付けす
る表面実装方式、（２）電子部品をプリント基板に実装
する方法などが提案されている。特に、表面実装方式は
実装の際のパッケージ温度が２００℃以上になるため、
パッケージ内に多量の水分が存在すると急激に気化して
体積が膨張し、その蒸気圧によってチップと封止材料と
の界面が剥離したり、パッケージが破壊したりする要因
になる。これらはいずれも素子の信頼性を損なう。しか
し、従来の樹脂，硬化剤，硬化促進剤などを含む樹脂組
成物では、上記のようなニーズに十分応えられなくなっ
ている。そのため、封止材料のガラス転移温度を上げた
り、吸湿率の低減や接着力の向上または潜在性硬化促進
剤などの検討がなされてきた。特に、薄型の半導体パッ
ケージにおいては封止材料の低吸湿化並びに高接着化が
有効である。具体的には封止用樹脂としてビフェニル骨
格を有するエポキシ樹脂とフェノールアラルキル樹脂硬
化剤からなるエポキシ樹脂組成物（特開平3−207714号
公報，特開平4−48759号公報 ）を用いたり、ナフタレ
ン骨格を有する低吸湿性のエポキシ樹脂組成物（特開平
4−50223号公報，特開平4−199856号公報，特開平4−19
9857号公報）等を用いた例が開示されている。

【０００４】特に、半導体の電子部品の封止方法とし
て、封止材料のコスト低減や量産性向上を目的に、成形
機の自動化並びに成形後に不要となるランナー，スプル
ー等を極力低減したマルチポット成形が行われている。
封止材料をミニタブレットにして用いるマルチポット方
式では耐湿性とポットライフの優れた封止材料が要求さ
れる。

【０００５】また、積層板は電子部品の搭載などに使用
されるが、大気開放下で使用される場合が多く、吸湿に
よって電気特性が悪くなると信頼性が低下する。このた
め、吸湿率が小さく電気特性が変化しないものが望まれ
ている。また、基板に電子部品を搭載する際、あるいは
加熱接着させる際に基板は高温に曝されるため、ふくれ
や剥離が生じると部品を搭載出来なくなったり、あるい
は搭載出来ても信頼性の著しい低下をきたす。これらの
対策として、例えば芳香族ポリイミドエーテル組成物
（特開昭64−65133号公報 ）、環状ホスフォニトリル化
合物と芳香族マレイミド化合物等を含む組成物（特開平
1−113427号公報 ）等が開示されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかし、前記従来技術
において例えば、半導体装置の封止材料に適用すると、
はんだリフロー時のパッケージクラックの発生を防止す
る効果はかなりあるものの、封止樹脂が貯蔵時に吸湿す
ると硬化性が著しく低下したり、溶融粘度の上昇によっ
て流動性が著しく低下すると云った問題があり封止材料
の品質や保管条件を厳密に管理しないと実用に供するこ
とができないという問題があった。

【０００７】また、同様に前記従来技術を積層板に適用
すると、吸湿率や含浸用ワニスの貯蔵安定性の点などに
問題がある。

【０００８】本発明は上記のような状況に鑑みてなされ
たもので、その目的とするところは貯蔵安定性，成形性
が優れ、高接着力と低吸湿性であるエポキシ樹脂組成物
を提供することである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記課題を
解決するため前記特性に及ぼす硬化促進剤を始めガラス
繊維，ガラスクロス，充填材，カップリング剤，離型剤
等の影響，各素材の混合条件並びに成形条件について鋭
意検討した。その結果、上記課題は特定の硬化促進剤を
用いることによって飛躍的な改善が図れることを見出し
本発明に至った。本発明の要旨は次のとおりである。

【００１０】エポキシ樹脂，硬化剤，硬化促進剤を必須
成分とする組成物において、該硬化促進剤は一般式
（１）

【００１１】

【化４】

【００１２】（式中、Ｘは第四級ホスホニウムイオン、
ＲはＣ１〜Ｃ４のアルキル基及びアルコキシ基、ｎは１
〜２の整数を示す。）で表される有機リン系化合物を含
むことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。

【００１３】前記一般式（１）で表される硬化促進剤
は、第四級ホスホニウムのテトラ置換フェニルボレート
である。具体的にはテトラフェニルホスホニウム・テト
ラ（メチルフェニル）ボレート，テトラフェニルホスホ
ニウム・テトラ（エチルフェニル）ボレート，テトラフ
ェニルホスホニウム・テトラ（プロピルフェニル）ボレ
ート，テトラフェニルホスホニウム・テトラ（ブチルフ
ェニル）ボレート，テトラフェニルホスホニウム・テト
ラ（メトキシフェニル）ボレート，テトラフェニルホス
ホニウム・テトラ（エトキシフェニル）ボレート，テト
ラフェニルホスホニウム・テトラ（プロポキシフェニ
ル）ボレート，テトラフェニルホスホニウム・テトラ
（ブトキシフェニル）ボレート，テトラフェニルホスホ
ニウム・テトラ（２，４−ジメチルフェニル）ボレー
ト、テトラフェニルホスホニウム・テトラ（３，５−ジ
メトキシフェニル）ボレート、トリス（４−メチルフェ
ニル）フェニルホスホニウム・テトラ（メチルフェニ
ル）ボレート、ブチルトリス（３−メチルフェニル）ホ
スホニウム・テトラ（メチルフェニル）ボレート等があ
る。これら硬化促進剤は必要に応じて２種類以上併用す
ることができる。また、必要に応じて公知の硬化促進剤
と併用することが出来る。上記硬化促進剤は通常の硬化
促進剤と全く同様に用いることが出来る。しかも、必要
に応じて、予め１００℃以上で前記硬化剤と加熱，溶融
させてから用いることが出来る。硬化促進剤はエポキシ
樹脂１００重量部に対して１〜５０mmol 、好ましくは
３〜３０mmol の範囲で配合するのが良い。

【００１４】本発明においては公知のエポキシ樹脂を使
用することができる。例えば、ビスフェノールＡ，ビス
フェノールＦ，レゾルシノール，フェノールノボラッ
ク，クレゾールノボラック等のフェノール類のグリシジ
ルエーテル，ブタンジオール，ポリエチレングリコー
ル，ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリ
シジルエーテル，フタル酸，イソフタル酸，テトラヒド
ロフタル酸等のカルボンサン類のグリシジルエステル，
アニリン，イソシアヌール酸等の窒素原子に結合した活
性水素をグリシジル基で置換したもの等のグリシジル型
（メチルグリシジル型も含む）エポキシ樹脂、分子内の
オレフィン結合をエポキシ化して得られるビニルシクロ
ヘキセンジエポキシド、３，４−エポキシシクロヘキシ
ルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシ
レート、２−（３，４−エポキシ）シクロヘキシル−
５，５−スピロ（３，４−エポキシ）シクロヘキサン−
ｍ−ジオキサン等いわゆる脂環型エポキシ樹脂，ビフェ
ニル型エポキシ樹脂，ナフタレン骨格を有する多官能の
エポキシ樹脂，ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂，
ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂等が用
いられる。これらエポキシ樹脂の内で特に好適なのは、
前記一般式（２）

【００１５】

【化５】

【００１６】（式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示
し互いに異なっていても良い。ｎは０〜２の整数を示
す。）で表されるエポキシ樹脂すなわち、１分子当たり
２個以上のエポキシ基とビフェニル骨格とを有するビフ
ェニル型エポキシ樹脂または、一般式（４）

【００１７】

【化６】

【００１８】（式中、ｎ＝１〜２）で表されるジシクロ
ペンタジエン型エポキシ樹脂または、一般式（５）

【００１９】

【化７】

【００２０】または、一般式（６）

【００２１】

【化８】

【００２２】または、一般式（７）

【００２３】

【化９】

【００２４】（式中、ｎ＝１〜１０）で表されるナフタ
レン型エポキシ樹脂等がある。また、これらエポキシ樹
脂は必要に応じて２種以上あるいはその他のエポキシ樹
脂と併用することが出来る。

【００２５】本発明に使用される硬化剤は特に限定され
るものではなく、公知の硬化剤が使用できる。例えば、
フェノール，クレゾール，キシレノール等とホルムアル
デヒド等とを酸性触媒で縮合させて得られるノボラック
類，フェノール／アラルキルエーテルとの重縮合物，ジ
シクロペンタジエン化合物，ナフタレン骨格を有する化
合物及びアルケニルフェノールの重合体等がある。それ
らの内で特に好適な硬化剤は前記一般式（３）

【００２６】

【化１０】

【００２７】（式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で
表されるフェノールとアラルキルエーテルとの重縮合物
またはジシクロペンタジエン骨格またはナフタレン骨格
を有しかつ１分子当たり少なくとも２個の水酸基を有す
る化合物等がある。これら硬化剤は必要に応じて２種以
上あるいはその他の硬化剤と併用することが出来る。こ
れら硬化剤は上記エポキシ樹脂に対して０.５〜１.５当
量、好ましくは０.８〜１.２当量配合する。０.５ 当量
未満ではエポキシ樹脂の硬化が不充分となり、硬化物の
耐熱性，耐湿性並びに電気特性が劣る。また、１.５ 当
量を超えると硬化剤成分が過剰になり硬化樹脂中に多量
のフェノール性水酸基が残るため、電気特性並びに耐湿
性が悪くなる。上記硬化剤は、本発明の目的を損なわな
い範囲において、硬化剤全体に対して７０重量％以下の
他の硬化剤例えばフェノールノボラック樹脂のようなフ
ェノール類とアルデヒド類との縮合物とを併用すること
もできる。

【００２８】本発明のエポキシ樹脂組成物には必要に応
じて無機充填材を配合することが出来る。例えば、溶融
シリカ，結晶シリカ，アルミナ，炭酸カルシウム，ケイ
酸ジルコニウム，ケイ酸カルシウム，タルク，クレー，
マイカ等を用いることが出来る。無機充填材は樹脂組成
物全体に対して、５０〜９０容量％配合するのが望まし
い。これら無機充填材は硬化物の熱膨張係数や熱伝導
率，弾性率などの改良を目的に添加するものであり、配
合量が５０容量％未満ではこれらの特性を充分に改良出
来ず、また、９０容量％を超えると樹脂組成物の粘度が
著しく上昇し流動性が低下して成形が困難になる。ま
た、無機充填材の平均粒径は０.１ 〜５０μｍの範囲が
特に好ましい。０.１μｍ 未満では樹脂組成物の粘度が
上昇し、また、５０μｍを超えると樹脂成分と充填材と
が分離しやすくなり、硬化物が不均一になったりあるい
は硬化物特性がばらついたり、更には狭い隙間への充填
性が低下する。例えば、充填材を７５容量％以上配合す
る場合、充填材粒子は角形より球形が好ましく、且つ粒
度分布が０.１ 〜１００μｍと云う広範囲に分布したも
のが望ましい。このような充填材は最密充填構造をとり
やすいため配合量を増しても材料の粘度上昇が少なく、
流動性の優れた組成物を得ることが出来る。

【００２９】本発明のエポキシ樹脂組成物を積層板に適
用するには、ガラスクロスにエポキシ樹脂組成物を含浸
させた後、予備硬化（Ｂステージ化）を行ってプリプレ
グを作製し、得られたプリプレグを必要に応じて複数枚
積層し接着することによって積層板を得ることが出来
る。この際、エポキシ樹脂組成物として繊維状基材の他
に前記充填材を配合したものを用いることができる。こ
の積層板では通常の積層板に比べて、熱膨張係数が小さ
い積層板を得ることが出来る。

【００３０】本発明では、必要に応じて樹脂硬化物の強
靱化や低弾性率化のための可撓化剤等を用いることが出
来る。可撓化剤はエポキシ樹脂及び硬化剤と非相溶性あ
るいは一部相溶性のものがガラス転移温度を余り下げず
に硬化物の低弾性化が図れることから、ブタジエン・ア
クリルニトリル系共重合体やそれらの末端または側鎖に
アミノ基，エポキシ基，カルボキシル基を有する変性共
重合体やアクリルニトリル・ブタジエン・スチレン共重
合体等のブタジエン系可撓化剤や末端または側鎖にアミ
ノ基，水酸基，エポキシ基，カルボキシル基等を有する
変性シリコーン系のエラストマー等が用いられるが、耐
湿性や純度の点からシリコーン系可撓化剤が特に有効で
ある。可撓化剤の配合量は全樹脂組成物に対して２〜２
０重量％が好ましい。配合量が２重量％未満では硬化物
の強靱化や低弾性率化にはほとんど効果がない。また、
２０重量％を超えると樹脂組成物の流動性や高温の機械
的強度が著しく低下したり、可撓化剤が樹脂硬化物表面
に浮き出ることにより、成形金型の汚れが顕著になる。

【００３１】本発明の樹脂組成物には上記の他に必要に
応じて、樹脂成分とガラス繊維，ガラスクロスや無機充
填剤との接着性を高めるためのカップリング剤として、
各種シラン系化合物，チタン系化合物，アルミニウムキ
レート類，アルミニウム／ジルコニウム系化合物等の公
知の化合物を用いることが出来る。更に、離型剤とし
て、カルナバワックス，モンタン酸系ワックス，ポリア
ルキレン系ワックス等公知の化合物を用いることが出来
る。また、着色剤としてカーボンブラック，酸化チタ
ン，鉛丹，ベンガラ等の公知の化合物を用いることが出
来る。

【００３２】

【作用】本発明のエポキシ樹脂組成物が優れた貯蔵安定
性を示すのは、硬化促進剤として使用した有機リン系化
合物が室温付近では反応を余りせず、１００℃以上で速
やかな硬化反応の促進性を示す性質があるためである。
また、この硬化促進剤は材料を保管中に吸湿しても硬化
反応の促進の活性が殆ど変化しないことも理由の一つと
して挙げられる。

【００３３】また、本発明の樹脂組成物が成形時にボイ
ドの発生が少なく良好な成形性を示すのは、エポキシ樹
脂や硬化剤成分中に含まれる低分子量成分と硬化促進剤
が比較的低温で選択的に反応し、樹脂が硬化する際に発
生する揮発成分を低減させる効果があるためと考えられ
る。特に、硬化促進剤を予め硬化剤と１００℃以上の温
度で加熱溶解して用いると、ボイドが一層低減できるの
は上記の効果がより顕著に現れたためと考えられる。

【００３４】次に、本発明のエポキシ樹脂組成物の内で
ビフェニル型エポキシ樹脂，ジシクロペンタジエン型エ
ポキシ樹脂及びナフタレン型エポキシ樹脂を用いた場合
に特に低吸湿性を示す理由は、従来の樹脂系に比べて化
学構造的に疎水性を有すること、また、硬化物が高い密
度を有することから分子パッキングが密になっており、
形成された網目構造が水を透過させにくいことや、ある
いは単位体積あたりに含まれる水酸基濃度が小さいため
と考える。また、同様に高い接着力を示すのは硬化物の
ガラス転移温度が低いこと及び樹脂の柔軟性が高いため
に、硬化樹脂中に発生する残留応力が小さいためと考え
る。特に、本発明のエポキシ樹脂組成物において、この
ような特性が発揮されるのは本発明で用いている硬化促
進剤が分子パッキングを密にしたり、樹脂の柔軟性を高
める効果が大きいためと考える。また、硬化促進剤が潜
在的な反応の促進性を有するため樹脂組成物の溶融粘度
が低くなり、被接着体に対する樹脂組成物の濡れ性が良
好なためと考える。

【００３５】本発明の硬化促進剤がこのように優れた効
果があることは全く予想出来なかったことである。

【００３６】

【実施例】以下に、本発明を実施例を示して更に具体的
に説明する。

【００３７】〔実施例１〜４，比較例１〜３〕表１に実
施例及び比較例に用いた硬化促進剤名と略号を示す。

【００３８】

【表１】

【００３９】

【表２】

【００４０】表２に示すエポキシ樹脂組成物を約６０〜
１００℃に加熱した二軸ロールで約１０分間溶融混練し
た後、冷却，粉砕して目的の封止材料を得た。こうして
得られた封止材料を １８０℃，７０kg／cm² ，９０秒
間の条件でトランスファ成形し、封止材料の製造直後の
成形性並びに成形品の諸特性を測定した。結果を表３に
示す。

【００４１】

【表３】

【００４２】表中、溶融粘度は１８０℃に加熱した高化
式フローテスターの金型ノズル（内径１mmφ×１０mm）
から２ｇの封止材料を荷重１０kgで押し出したときの最
大流速から計算でもとめた。

【００４３】スパイラルフローはＥＭＭＩ−１−６６に
定められたスパイラルフロー測定用金型をトランスファ
成形機の上下熱板に挟持し、２０ｇ封止材料を上記条件
で成形したときの成形品の長さで評価した。

【００４４】熱時硬度は直径２０mmφの円板をトランス
ファ成形して成形金型が開いた直後の円板の熱時硬度を
バーコル硬度計で測定した。

【００４５】成形品の内部ボイドは上記直径２０mmφの
円板をソフトＸ線透視装置で観察して評価した。

【００４６】飽和吸湿率は直径９０mmφ×厚さ２mmの円
板をポリ四弗っ化エチレン−ＳＵＳの二重圧力容器に入
れて、６０℃／１００％ＲＨの雰囲気中で２４０時間吸
湿させたときの吸湿率を求めた。

【００４７】

【表４】

【００４８】表４には各封止材料を４０℃／２０％ＲＨ
及び４０℃／８５％ＲＨ下にそれぞれ７日間保管したと
きの流動性（スパイラルフロー）並びに硬化性（熱時硬
度）の経時変化を示した。

【００４９】表３より、本実施例の封止材料は成形性が
優れ（流動性，硬化性及びバリが少ない）ると共に成形
品のボイド発生が少なく、しかも低吸湿性で高接着性で
あることが分かる。

【００５０】また、表４より、比較例の封止材料は４０
℃／２０％ＲＨ下で保管すると流動性が低下し、更に、
高湿条件である４０℃／８５％ＲＨ下で保管すると熱時
硬度が急激に低下する。しかし、本願の封止材料は流動
性及び硬化性の変化が小さく、貯蔵安定性が優れている
ことが分かる。

【００５１】次に、成形品から抽出される遊離性ハロゲ
ン量を測定した。先ず、封止材料を１８０℃，７０kg／
cm² ，９０秒間の条件でトランスファ成形して直径９０
mmφ×厚さ２mmの円板を得た。該円板を１８０℃の恒温
槽で所定時間加熱処理後、ミル粉砕機ＴＩ−１００型
（ＨＥＩＫＯ社製）で粉砕した。その微粉末５ｇを純水
５０ｍｌと共にポリ四弗っ化エチレン−ＳＵＳの二重圧
力容器に入れて１２０℃で３００時間加熱した。純水に
抽出された遊離性ハロゲンイオンをイオンクロマトグラ
フ１０型（Dionex社製）で測定した。結果を表５に示
す。

【００５２】

【表５】

【００５３】〔実施例５〕エポキシ樹脂として、ビフェ
ニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８８）６０重量
部、ナフタレン型エポキシ樹脂（エポキシ当量２２
１）、臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂（エポキシ
当量３７５）１０重量部、フェノールアラルキル樹脂
（水酸基当量１７０）、硬化促進剤としてテトラフェニ
ルホスホニウム・テトラ（メチルフェニル）ボレート６
重量部、可撓化剤として末端にアミノ基を有する分子量
が約３万のポリジメチルシロキサン１０重量部、カップ
リング剤としてエポキシシランを１０重量部をメチルエ
チルケトンに溶解させ、２３℃における溶液粘度が２０
〜１００ポイズになるように調整した。これに厚さ５０
μｍの平織りＥガラスクロスを浸漬して樹脂を４５重量
％含浸させたガラスクロスを得た。このガラスクロスを
７枚とその上に銅箔とを重ね合わせて１７０℃，７０kg
／cm² ，６０分間加熱加圧成形して積層板を得た。得ら
れた積層板をＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準じて、曲げ強度
及び煮沸前後の銅箔のピール強度を測定した。結果を表
６に示す。

【００５４】

【表６】

【００５５】〔比較例４〕硬化促進剤として１，８−ジ
アザビシクロ−（５，４，０）−ウンデセン−７を用い
た以外は実施例５と同じにして、樹脂を４５重量％含浸
させたガラスクロスを得た。同様にガラスクロスを７枚
とその上に銅箔とを重ね合わせて１７０℃，７０kg／cm
² ，６０分間加熱加圧成形して積層板を得た。得られた
積層板をＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準じて、曲げ強度及び
煮沸前後の銅箔のピ−ル強度を測定した。結果を表６に
示した。

【００５６】

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、貯蔵安
定性，成形性が優れ、低吸湿性，高接着性の硬化物を与
えるという優れた効果があり、積層板用材料や電子部品
用封止材料として用いた場合、当該製品の信頼性を向上
することが出来る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 石井 利昭 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 永井 晃 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 荻野 雅彦 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 茂木 亮 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 幸島 博起 茨城県下館市大字小川1500番地 日立化成 工業株式会社下館工場内

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】エポキシ樹脂，硬化剤，硬化促進剤，充填
   材または繊維状補強材を必須成分とするエポキシ樹脂組
   成物において、該硬化促進剤は一般式（１） 【化１】 （式中、Ｘは第四級ホスホニウムイオン、ＲはＣ１〜Ｃ
   ４のアルキル基及びアルコキシ基、ｎは１〜２の整数を
   示す。）で表される有機リン系化合物であることを特徴
   とするエポキシ樹脂組成物。
2. 【請求項２】請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物にお
   いて、前記エポキシ樹脂は一般式（２） 【化２】 （式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し互いに異な
   っていても良い。ｎは０〜２の整数を示す。）で表され
   るビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂、またはジシク
   ロペンタジエン骨格を有するエポキシ樹脂、またはナフ
   タレン骨格を有するエポキシ樹脂の少なくとも１種類を
   含む事を特徴とするエポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物にお
   いて、前記硬化剤は一般式（３） 【化３】 （式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で表されるフェ
   ノールとアラルキルエーテルとの重縮合物またはジシク
   ロペンタジエン骨格またはナフタレン骨格を有するフェ
   ノール系化合物を硬化剤全体の１００〜３０重量％含む
   組成物である事を特徴とするエポキシ樹脂組成物。
4. 【請求項４】請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物にお
   いて、前記一般式（１）で表される硬化促進剤は、前記
   エポキシ樹脂１００重量部に対して１〜５０ｍmol 配合
   されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
5. 【請求項５】請求項３に記載のエポキシ樹脂組成物にお
   いて、前記一般式（３）で表される硬化剤は、前記エポ
   キシ樹脂に対して０.５〜１.５当量配合されていること
   を特徴とするエポキシ樹脂組成物。
6. 【請求項６】請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物にお
   いて、前記充填材は粒度分布０.１〜１００μｍの球形
   または角形あるいは両者を併用し、組成物全体に対して
   ５０〜９０容量％含むことを特徴とするエポキシ樹脂組
   成物。
7. 【請求項７】請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物にお
   いて、前記繊維状補強材は無機または有機繊維を基材と
   し、組成物全体に対して１０〜８０重量％含むことを特
   徴とするエポキシ樹脂組成物。