JPH078766A - 水素分離装置 - Google Patents
水素分離装置Info
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- JPH078766A JPH078766A JP15332693A JP15332693A JPH078766A JP H078766 A JPH078766 A JP H078766A JP 15332693 A JP15332693 A JP 15332693A JP 15332693 A JP15332693 A JP 15332693A JP H078766 A JPH078766 A JP H078766A
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Landscapes
- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 水素と水素以外のガスとの混合ガスから水素
のみを分離する水素分離装置に関する。 【構成】 無機材料からなる多孔質支持体上に、パラジ
ウム又はパラジウム合金を担持した水素分離膜を円筒状
又は平板状に成形してなる水素分離装置において、水素
分離膜の水素含有ガスの供給側及び／又は水素ガスの透
過側に水素分離膜に沿って流れるガス流れを乱す乱流促
進体を設置してなる水素分離装置。
のみを分離する水素分離装置に関する。 【構成】 無機材料からなる多孔質支持体上に、パラジ
ウム又はパラジウム合金を担持した水素分離膜を円筒状
又は平板状に成形してなる水素分離装置において、水素
分離膜の水素含有ガスの供給側及び／又は水素ガスの透
過側に水素分離膜に沿って流れるガス流れを乱す乱流促
進体を設置してなる水素分離装置。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は水素と水素以外のガスと
の混合ガスから水素のみを分離する水素分離装置に関す
る。
の混合ガスから水素のみを分離する水素分離装置に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】水素と水素以外の混合ガスから水素ガス
のみを分離する方法としてパラジウムあるいはパラジウ
ム合金からなる水素分離膜を用いる方法が提案されてお
り、９９．９９％以上の高純度の水素を得る方法として
利用されている。この水素分離膜として近年、分離膜の
単位面積当たりの水素透過量を大きくするために無機質
材料からなる多孔質支持体にパラジウムを含有する薄膜
を形成させた水素分離膜が提案されている。（例えば特
開昭６２−１２１６１６号公報）
のみを分離する方法としてパラジウムあるいはパラジウ
ム合金からなる水素分離膜を用いる方法が提案されてお
り、９９．９９％以上の高純度の水素を得る方法として
利用されている。この水素分離膜として近年、分離膜の
単位面積当たりの水素透過量を大きくするために無機質
材料からなる多孔質支持体にパラジウムを含有する薄膜
を形成させた水素分離膜が提案されている。（例えば特
開昭６２−１２１６１６号公報）
【０００３】また、特開平３−５２６３０号公報には無
機質材料からなる多孔質支持体として多孔質金属を用い
る方法が示されており、この方法によれば多孔質金属と
して以下の例が示されている。 発泡金属をプレス成形し細孔径を制御したもの、さ
らにこれに溶射またはメッキなどにより細孔を小さくし
たもの 粒径の小さい金属微粉末（５０μ以下）を成形した
もの 化学反応により除去可能な粉末（例えば、燃焼除去
が可能なグラファイト）を金属粉末に混合または溶融し
た金属に添加した後、粉末を化学反応により除去し細孔
を生成させたもの 金属繊維
機質材料からなる多孔質支持体として多孔質金属を用い
る方法が示されており、この方法によれば多孔質金属と
して以下の例が示されている。 発泡金属をプレス成形し細孔径を制御したもの、さ
らにこれに溶射またはメッキなどにより細孔を小さくし
たもの 粒径の小さい金属微粉末（５０μ以下）を成形した
もの 化学反応により除去可能な粉末（例えば、燃焼除去
が可能なグラファイト）を金属粉末に混合または溶融し
た金属に添加した後、粉末を化学反応により除去し細孔
を生成させたもの 金属繊維
【０００４】次に前記多孔質金属体の表面にパラジウム
を含有する薄膜を形成させる方法として、以下の方法が
示されている。 メッキなどの液相法 真空蒸着法、イオンプレーティング、気相化学反応
法（ＣＶＤ）などの気相法 さらに、特開昭６０−９７０２４号公報には水素分離薄
膜を保護するために金属網あるいは金属織物による金属
層によって挟み込んだ構造を有する水素分離膜が示され
ている。
を含有する薄膜を形成させる方法として、以下の方法が
示されている。 メッキなどの液相法 真空蒸着法、イオンプレーティング、気相化学反応
法（ＣＶＤ）などの気相法 さらに、特開昭６０−９７０２４号公報には水素分離薄
膜を保護するために金属網あるいは金属織物による金属
層によって挟み込んだ構造を有する水素分離膜が示され
ている。
【０００５】これら従来の水素分離膜により水素含有混
合ガスから水素のみを分離する場合には、該混合ガスか
らなる非透過側に圧力をかけ該水素分離膜に沿って該混
合ガスを流しながら低圧側に水素を透過させている。こ
の場合、該水素分離膜の水素透過速度は温度が高く、分
離膜の高圧側と低圧側との水素分圧差が大きいほど大き
くなる。
合ガスから水素のみを分離する場合には、該混合ガスか
らなる非透過側に圧力をかけ該水素分離膜に沿って該混
合ガスを流しながら低圧側に水素を透過させている。こ
の場合、該水素分離膜の水素透過速度は温度が高く、分
離膜の高圧側と低圧側との水素分圧差が大きいほど大き
くなる。
【０００６】例えば、特開平３−５２６３０号公報に示
された方法で金属繊維を多孔質支持体とし、無電解メッ
キ法によって該支持体表面上にパラジウムを約４０μの
厚さにコーティングして製作した円筒状の水素分離膜
（外径２０ｍｍ、内径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を用
いて図３に示す試験装置で水素透過試験を行った。水素
分離膜１をＯリング２でステンレス鋼製の外管３に固定
し、その外側を電気炉で加熱する。温度は熱電対８を使
用し、内管の中心部で測定した。供給孔４からＨ2 ／Ｎ
2 ＝１（モル）の混合ガスを連続的に供給し、排出孔５
から水素ガスが透過した後のガスを排出し、下部の取り
出し孔６から９９．９９％以上の水素（圧力：１ｋｇ／
ｃｍ2 ａｂｓ．）を得ることができた。具体的には、混
合ガスの圧力を３ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．、流量を１０Ｎ
ｌ／ｍｉｎ、温度５００℃で試験した結果、製品水素が
０．７３Ｎｌ／ｍｉｎ得られた。
された方法で金属繊維を多孔質支持体とし、無電解メッ
キ法によって該支持体表面上にパラジウムを約４０μの
厚さにコーティングして製作した円筒状の水素分離膜
（外径２０ｍｍ、内径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を用
いて図３に示す試験装置で水素透過試験を行った。水素
分離膜１をＯリング２でステンレス鋼製の外管３に固定
し、その外側を電気炉で加熱する。温度は熱電対８を使
用し、内管の中心部で測定した。供給孔４からＨ2 ／Ｎ
2 ＝１（モル）の混合ガスを連続的に供給し、排出孔５
から水素ガスが透過した後のガスを排出し、下部の取り
出し孔６から９９．９９％以上の水素（圧力：１ｋｇ／
ｃｍ2 ａｂｓ．）を得ることができた。具体的には、混
合ガスの圧力を３ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．、流量を１０Ｎ
ｌ／ｍｉｎ、温度５００℃で試験した結果、製品水素が
０．７３Ｎｌ／ｍｉｎ得られた。
【０００７】また、供給孔４からＨ2 ／Ｎ2 ＝１（モ
ル）の混合ガスを連続的に供給し、排出孔５から水素ガ
スが透過した後のガスを排出するに際し、上部供給孔７
から水素払い出し用スチームを供給し、透過した水素と
スチームとの混合ガスを下部の取り出し孔６から排出す
る。水素分離試験条件は前記混合ガス流量１０Ｎｌ／ｍ
ｉｎ、圧力３ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．、水素払い出し用ス
チーム１Ｎｌ／ｍｉｎ、圧力１ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．で
ある。以上の条件で１．６０Ｎｌ／ｍｉｎの水素透過量
を得た。前記スチームと水素との混合ガスから水素だけ
を得るには、例えば該混合ガスを水の凝縮温度以下に冷
却しスチームを水として凝縮分離すればよい。
ル）の混合ガスを連続的に供給し、排出孔５から水素ガ
スが透過した後のガスを排出するに際し、上部供給孔７
から水素払い出し用スチームを供給し、透過した水素と
スチームとの混合ガスを下部の取り出し孔６から排出す
る。水素分離試験条件は前記混合ガス流量１０Ｎｌ／ｍ
ｉｎ、圧力３ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．、水素払い出し用ス
チーム１Ｎｌ／ｍｉｎ、圧力１ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．で
ある。以上の条件で１．６０Ｎｌ／ｍｉｎの水素透過量
を得た。前記スチームと水素との混合ガスから水素だけ
を得るには、例えば該混合ガスを水の凝縮温度以下に冷
却しスチームを水として凝縮分離すればよい。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】前記従来の方法につい
ては次のような問題点がある。 （１）水素を分離する際には水素を含有する混合ガスを
水素分離膜に沿って流すため、該水素分離膜表面から混
合ガス中にかけて水素濃度分布が生じ、水素分離膜表面
近傍に水素濃度の低い領域が生ずる。このため水素分離
膜の高圧側の水素分圧が低下する結果、水素透過速度が
小さくなる。 （２）水素分離膜の低圧側に、水素以外のガスを流しな
がら水素を分離する場合には、水素分離膜の低圧側表面
と透過した水素と水素以外のガスとの混合ガス中の間に
水素濃度勾配が生じ、混合ガス中に比べ低圧表面近傍で
水素分圧が高くなる。このため、水素透過速度が小さく
なる。
ては次のような問題点がある。 （１）水素を分離する際には水素を含有する混合ガスを
水素分離膜に沿って流すため、該水素分離膜表面から混
合ガス中にかけて水素濃度分布が生じ、水素分離膜表面
近傍に水素濃度の低い領域が生ずる。このため水素分離
膜の高圧側の水素分圧が低下する結果、水素透過速度が
小さくなる。 （２）水素分離膜の低圧側に、水素以外のガスを流しな
がら水素を分離する場合には、水素分離膜の低圧側表面
と透過した水素と水素以外のガスとの混合ガス中の間に
水素濃度勾配が生じ、混合ガス中に比べ低圧表面近傍で
水素分圧が高くなる。このため、水素透過速度が小さく
なる。
【０００９】本発明は前記従来技術が有する問題点を解
決することを目的としたものであり、水素分離膜の高圧
側及び低圧側の表面近傍に形成される水素濃度勾配を解
消することによって、高圧側の表面近傍の水素分圧を上
げ、また、低圧側の表面近傍の水素分圧を下げることに
よって、水素透過速度を向上させるものである。
決することを目的としたものであり、水素分離膜の高圧
側及び低圧側の表面近傍に形成される水素濃度勾配を解
消することによって、高圧側の表面近傍の水素分圧を上
げ、また、低圧側の表面近傍の水素分圧を下げることに
よって、水素透過速度を向上させるものである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は無機材料からな
る多孔質支持体上に、パラジウム又はパラジウム合金を
担持した水素分離膜を円筒状又は平板状に成形してなる
水素分離装置において、水素分離膜の水素含有ガスの供
給側及び／又は水素ガスの透過側に水素分離膜に沿って
流れるガス流れを乱す乱流促進体を設置してなることを
特徴とする水素分離装置である。
る多孔質支持体上に、パラジウム又はパラジウム合金を
担持した水素分離膜を円筒状又は平板状に成形してなる
水素分離装置において、水素分離膜の水素含有ガスの供
給側及び／又は水素ガスの透過側に水素分離膜に沿って
流れるガス流れを乱す乱流促進体を設置してなることを
特徴とする水素分離装置である。
【００１１】本発明の水素分離膜とは金属やガラスなど
の無機材料からなる多孔質支持体上にパラジウム又はパ
ラジウム合金をコーティングしたものや、パラジウム又
はパラジウム合金からなる薄膜を無機材料からなる多孔
質薄膜で支持、補強したものなどが使用される。
の無機材料からなる多孔質支持体上にパラジウム又はパ
ラジウム合金をコーティングしたものや、パラジウム又
はパラジウム合金からなる薄膜を無機材料からなる多孔
質薄膜で支持、補強したものなどが使用される。
【００１２】また、本発明において乱流促進体として
は、例えば、日本機械学会編、伝熱工学資料 改訂第３
版 １１９〜１２２頁に示されているような下記の形状
のものが使用される。 （１）表面近傍の流れを攪乱させるもの：表面に突起体
（四角形、台形のこ歯形、三角形、針金）を設ける。 （２）主流を旋回させるもの：管路にねじり板、らせん
羽根（主軸を有するもの）を入れる。 （３）主流を攪乱させるもの：管路に一定の間隔で円
板、円環を並べる。
は、例えば、日本機械学会編、伝熱工学資料 改訂第３
版 １１９〜１２２頁に示されているような下記の形状
のものが使用される。 （１）表面近傍の流れを攪乱させるもの：表面に突起体
（四角形、台形のこ歯形、三角形、針金）を設ける。 （２）主流を旋回させるもの：管路にねじり板、らせん
羽根（主軸を有するもの）を入れる。 （３）主流を攪乱させるもの：管路に一定の間隔で円
板、円環を並べる。
【００１３】
【作用】本発明の水素分離膜においては、水素含有混合
ガスと分離膜表面との間の水素拡散移動過程で高圧側及
び／又は低圧側の分離膜表面近傍に形成される水素濃度
勾配を、乱流促進体を用いて解消あるいは、小さくする
ことによって、該高圧側の分離膜表面近傍の水素分圧を
上げ及び／又は低圧側の分離膜表面近傍の水素分圧を下
げて水素透過速度を向上させるものである。
ガスと分離膜表面との間の水素拡散移動過程で高圧側及
び／又は低圧側の分離膜表面近傍に形成される水素濃度
勾配を、乱流促進体を用いて解消あるいは、小さくする
ことによって、該高圧側の分離膜表面近傍の水素分圧を
上げ及び／又は低圧側の分離膜表面近傍の水素分圧を下
げて水素透過速度を向上させるものである。
【００１４】
（実施例１）本発明の作用、効果を図１に示す構成の水
素分離膜を用いた実施例により説明する。図１に示すよ
うに、金属繊維を多孔質支持体とし、無電解メッキ法に
よって該支持体表面上にパラジウムを約４０μの厚さに
コーティングし、製作した円筒状の水素分離膜本体（外
径２０ｍｍ、内径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍ）１の高圧
側に、外径２ｍｍの丸棒をピッチ１０ｍｍ、内径２１ｍ
ｍのらせん状の乱流促進体９を設置した。この乱流促進
体を設置した水素分離膜を前記図３に示す試験装置で水
素透過試験を実施し、該促進体を設置していない場合と
比較することにとって本発明の効果を示す。試験条件は
前記従来例に示したものである。具体的には、混合ガス
の圧力：３ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．、流量：１０Ｎｌ／ｍ
ｉｎ．、温度：５００℃の条件で行ない、この場合、水
素払い出し用ガスは使用しなかった。結果を表１に示
す。
素分離膜を用いた実施例により説明する。図１に示すよ
うに、金属繊維を多孔質支持体とし、無電解メッキ法に
よって該支持体表面上にパラジウムを約４０μの厚さに
コーティングし、製作した円筒状の水素分離膜本体（外
径２０ｍｍ、内径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍ）１の高圧
側に、外径２ｍｍの丸棒をピッチ１０ｍｍ、内径２１ｍ
ｍのらせん状の乱流促進体９を設置した。この乱流促進
体を設置した水素分離膜を前記図３に示す試験装置で水
素透過試験を実施し、該促進体を設置していない場合と
比較することにとって本発明の効果を示す。試験条件は
前記従来例に示したものである。具体的には、混合ガス
の圧力：３ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．、流量：１０Ｎｌ／ｍ
ｉｎ．、温度：５００℃の条件で行ない、この場合、水
素払い出し用ガスは使用しなかった。結果を表１に示
す。
【００１５】
【表１】 このように、乱流促進体を設置した結果、製品水素流量
が約１０％増加させることができた。
が約１０％増加させることができた。
【００１６】（実施例２）本発明の他の実施例を図２に
よって説明する。金属繊維を多孔質支持体とし、無電解
メッキ法によって該支持体表面上にパラジウムを約４０
μの厚さにコーティングし、製作した円筒状の水素分離
膜（外径２０ｍｍ、内径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍ）１
の内側、すなわち低圧側に、直径１６ｍｍ、厚さ０．２
ｍｍの円板１０′をピッチ１０ｍｍで、外径１４ｍｍの
丸棒１０″に固定した乱流促進体１０を設置した。この
乱流促進体を設置した水素分離膜を前記図３に示す試験
装置で水素透過試験を実施し、該促進体を設置していな
い場合と比較することにとって本発明の効果を示す。試
験条件は温度５００℃で、供給孔４からＨ2 ／Ｎ2 ＝１
（モル）の混合ガスを連続的に供給し、排出孔５から非
透過ガスを排出する。上部供給孔７から水素払い出し用
スチームを供給し、透過した水素とスチームとの混合ガ
スを下部の取り出し孔６から排出する。 該混合ガス流量：１０Ｎｌ／ｍｉｎ．、圧力：３ｋｇ／
ｃｍ2 ａｂｓ．、水素払い出し用スチーム：１Ｎｌ／ｍ
ｉｎ．、圧力：１ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．である。結果を
表２に示す。
よって説明する。金属繊維を多孔質支持体とし、無電解
メッキ法によって該支持体表面上にパラジウムを約４０
μの厚さにコーティングし、製作した円筒状の水素分離
膜（外径２０ｍｍ、内径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍ）１
の内側、すなわち低圧側に、直径１６ｍｍ、厚さ０．２
ｍｍの円板１０′をピッチ１０ｍｍで、外径１４ｍｍの
丸棒１０″に固定した乱流促進体１０を設置した。この
乱流促進体を設置した水素分離膜を前記図３に示す試験
装置で水素透過試験を実施し、該促進体を設置していな
い場合と比較することにとって本発明の効果を示す。試
験条件は温度５００℃で、供給孔４からＨ2 ／Ｎ2 ＝１
（モル）の混合ガスを連続的に供給し、排出孔５から非
透過ガスを排出する。上部供給孔７から水素払い出し用
スチームを供給し、透過した水素とスチームとの混合ガ
スを下部の取り出し孔６から排出する。 該混合ガス流量：１０Ｎｌ／ｍｉｎ．、圧力：３ｋｇ／
ｃｍ2 ａｂｓ．、水素払い出し用スチーム：１Ｎｌ／ｍ
ｉｎ．、圧力：１ｋｇ／ｃｍ2 ａｂｓ．である。結果を
表２に示す。
【００１７】
【表２】 このように、乱流促進体を設置した結果、製品水素流量
を約９％増加させることができた。
を約９％増加させることができた。
【００１８】
【発明の効果】以上、実施例から明らかなように、本発
明の水素分離装置は従来の水素分離装置の性能を約１０
％向上させることができるものであり、その工業的効果
は顕著なものがある。
明の水素分離装置は従来の水素分離装置の性能を約１０
％向上させることができるものであり、その工業的効果
は顕著なものがある。
【図１】本発明に係る水素分離膜の一実施例の説明図。
【図２】本発明に係る水素分離膜の他の実施例の説明
図。
図。
【図３】従来及び本発明の水素分離装置の水素分離効果
を実証するために用いた試験装置の説明図。
を実証するために用いた試験装置の説明図。
Claims (1)
- 【請求項１】 無機材料からなる多孔質支持体上に、パ
ラジウム又はパラジウム合金を担持した水素分離膜を円
筒状又は平板状に成形してなる水素分離装置において、
水素分離膜の水素含有ガスの供給側及び／又は水素ガス
の透過側に水素分離膜に沿って流れるガス流れを乱す乱
流促進体を設置してなることを特徴とする水素分離装
置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15332693A JPH078766A (ja) | 1993-06-24 | 1993-06-24 | 水素分離装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15332693A JPH078766A (ja) | 1993-06-24 | 1993-06-24 | 水素分離装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH078766A true JPH078766A (ja) | 1995-01-13 |
Family
ID=15560050
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15332693A Withdrawn JPH078766A (ja) | 1993-06-24 | 1993-06-24 | 水素分離装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH078766A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001036077A1 (fr) * | 1999-11-18 | 2001-05-25 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Dispositif generateur de gaz combustible pour pile a combustible et matiere composite pour la separation de l'hydrogene |
| WO2006082933A1 (ja) * | 2005-02-04 | 2006-08-10 | Ngk Insulators, Ltd. | 選択透過膜型反応器 |
| JP2011526237A (ja) * | 2008-07-01 | 2011-10-06 | リンデ アクチエンゲゼルシヤフト | 水素生成方法及び装置 |
| JP2019084473A (ja) * | 2017-11-02 | 2019-06-06 | 日本精線株式会社 | 水素分離膜モジュール及び水素生成装置 |
-
1993
- 1993-06-24 JP JP15332693A patent/JPH078766A/ja not_active Withdrawn
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001036077A1 (fr) * | 1999-11-18 | 2001-05-25 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Dispositif generateur de gaz combustible pour pile a combustible et matiere composite pour la separation de l'hydrogene |
| JP2002033113A (ja) * | 1999-11-18 | 2002-01-31 | Toyota Motor Corp | 燃料電池用燃料ガス生成装置および水素分離用複合材 |
| US7255721B1 (en) | 1999-11-18 | 2007-08-14 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Device forming fuel gas for fuel cell and composite material for hydrogen separation |
| WO2006082933A1 (ja) * | 2005-02-04 | 2006-08-10 | Ngk Insulators, Ltd. | 選択透過膜型反応器 |
| US7550121B2 (en) | 2005-02-04 | 2009-06-23 | Ngk Insulators, Ltd. | Reactor of selective-permeation membrane type |
| JP5015766B2 (ja) * | 2005-02-04 | 2012-08-29 | 日本碍子株式会社 | 選択透過膜型反応器 |
| JP2011526237A (ja) * | 2008-07-01 | 2011-10-06 | リンデ アクチエンゲゼルシヤフト | 水素生成方法及び装置 |
| JP2019084473A (ja) * | 2017-11-02 | 2019-06-06 | 日本精線株式会社 | 水素分離膜モジュール及び水素生成装置 |
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