JPH0755975A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高活性度のＵＯ2粉末から結晶粒径の大きな
ＵＯ2ペレットを割れや欠けのない状態で製造する。 【構成】 活性度の大きなＵＯ2粉末を成形し、この成
形体を焼結して結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを製造
する核燃料ペレットの製造方法に関し、その粉末の取扱
い及び粉末の成形を室温下の不活性な雰囲気中で行った
後、成形体を１２００〜１８００℃の温度範囲の還元雰
囲気中で焼結する。これによりＯ／Ｕ比が２．００のＵ
Ｏ2ペレットを得る。
ＵＯ2ペレットを割れや欠けのない状態で製造する。 【構成】 活性度の大きなＵＯ2粉末を成形し、この成
形体を焼結して結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを製造
する核燃料ペレットの製造方法に関し、その粉末の取扱
い及び粉末の成形を室温下の不活性な雰囲気中で行った
後、成形体を１２００〜１８００℃の温度範囲の還元雰
囲気中で焼結する。これによりＯ／Ｕ比が２．００のＵ
Ｏ2ペレットを得る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、活性度の大きなＵＯ2
粉末から結晶粒径の大きな核燃料ペレットを製造する方
法に関する。更に詳しくは、照射時における核分裂生成
ガスの保持性能に優れたＵＯ2核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
粉末から結晶粒径の大きな核燃料ペレットを製造する方
法に関する。更に詳しくは、照射時における核分裂生成
ガスの保持性能に優れたＵＯ2核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、原子力発電における技術革新の試
みのひとつとして、原子炉燃料をより長期間使用する、
いわゆる高燃焼度化の計画が検討されている。この高燃
焼度化に伴って燃料からの核分裂生成ガス（ＦＰガス）
の放出が増大し、これによる燃料棒内の内圧上昇及びペ
レット−被覆管ギャップの熱伝導度の低下が起こり、燃
料の健全性が低下する可能性があるため、高燃焼度化を
実現するにはＦＰガスのペレット外への放出を低減する
ことが必要である。
みのひとつとして、原子炉燃料をより長期間使用する、
いわゆる高燃焼度化の計画が検討されている。この高燃
焼度化に伴って燃料からの核分裂生成ガス（ＦＰガス）
の放出が増大し、これによる燃料棒内の内圧上昇及びペ
レット−被覆管ギャップの熱伝導度の低下が起こり、燃
料の健全性が低下する可能性があるため、高燃焼度化を
実現するにはＦＰガスのペレット外への放出を低減する
ことが必要である。
【０００３】このＦＰガスの保持効果を高めるために
は、ペレットの結晶粒径を大きくするのが有効であるこ
とが判っている。本出願人は重ウラン酸アンモニウム
（ＡＤＵ）の生成条件をコントロールすることにより、
ＵＯ2粉末から結晶粒径が２０μｍ 以上の大きなＵＯ2
ペレットを製造する方法を提案してきた（例えば、特開
昭６ ２−２９７２１５）。
は、ペレットの結晶粒径を大きくするのが有効であるこ
とが判っている。本出願人は重ウラン酸アンモニウム
（ＡＤＵ）の生成条件をコントロールすることにより、
ＵＯ2粉末から結晶粒径が２０μｍ 以上の大きなＵＯ2
ペレットを製造する方法を提案してきた（例えば、特開
昭６ ２−２９７２１５）。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記方法で用
いる高活性粉末の取扱い及び成形を大気下で行うと、こ
の高活性粉末の成形体を焼結した後のペレットに割れ、
欠けを生じる不具合があった。この理由は次のように考
えられる。即ち、製造された初期の高活性のＵＯ2粉末
はＯ／Ｕ比（ウランに対する酸素の原子比）が２．００
に近い状態であるが、粉末での保管及びペレットへの成
形を大気下で行うと、保管中の粉末及び成形中のペレッ
トが大気中の酸素により徐々に酸化されＯ／Ｕ比が次第
に大きくなっていく。そして酸化が進行してＯ／Ｕ比が
２．２５付近になると、結晶構造はＵＯ2相から高次の
酸化物であるＵ4Ｏ9相に変化し、更に酸化が進行すると
Ｕ3Ｏ7相に変化していく。このような高次の酸化物にな
った成形体をそのまま通常の焼結雰囲気である水素中で
特に注意を払うことなく高温に加熱して焼結すると、焼
結時にＵ4Ｏ9或いはＵ3Ｏ7からＵＯ2への相の変化が生
じることにより、焼結後のペレットには割れ、欠けが入
る確率が極めて高くなる。
いる高活性粉末の取扱い及び成形を大気下で行うと、こ
の高活性粉末の成形体を焼結した後のペレットに割れ、
欠けを生じる不具合があった。この理由は次のように考
えられる。即ち、製造された初期の高活性のＵＯ2粉末
はＯ／Ｕ比（ウランに対する酸素の原子比）が２．００
に近い状態であるが、粉末での保管及びペレットへの成
形を大気下で行うと、保管中の粉末及び成形中のペレッ
トが大気中の酸素により徐々に酸化されＯ／Ｕ比が次第
に大きくなっていく。そして酸化が進行してＯ／Ｕ比が
２．２５付近になると、結晶構造はＵＯ2相から高次の
酸化物であるＵ4Ｏ9相に変化し、更に酸化が進行すると
Ｕ3Ｏ7相に変化していく。このような高次の酸化物にな
った成形体をそのまま通常の焼結雰囲気である水素中で
特に注意を払うことなく高温に加熱して焼結すると、焼
結時にＵ4Ｏ9或いはＵ3Ｏ7からＵＯ2への相の変化が生
じることにより、焼結後のペレットには割れ、欠けが入
る確率が極めて高くなる。
【０００５】本発明の目的は、高活性度のＵＯ2粉末か
ら結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けのない
状態で製造する方法を提供することにある。
ら結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けのない
状態で製造する方法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、活性度の大き
なＵＯ2粉末を成形し、この成形体を焼結して結晶粒径
の大きなＵＯ2ペレットを製造する核燃料ペレットの製
造方法の改良である。その特徴ある構成は、前記粉末の
取扱い及び前記成形を室温下の不活性な雰囲気中で行う
第１工程と、前記成形体を１２００〜１８００℃の温度
範囲の還元雰囲気中で焼結することによりＯ／Ｕ比が
２．００のＵＯ2ペレットを得る第２工程とを含むこと
にある。
なＵＯ2粉末を成形し、この成形体を焼結して結晶粒径
の大きなＵＯ2ペレットを製造する核燃料ペレットの製
造方法の改良である。その特徴ある構成は、前記粉末の
取扱い及び前記成形を室温下の不活性な雰囲気中で行う
第１工程と、前記成形体を１２００〜１８００℃の温度
範囲の還元雰囲気中で焼結することによりＯ／Ｕ比が
２．００のＵＯ2ペレットを得る第２工程とを含むこと
にある。
【０００７】なお、焼結密度をコントロールするため
に、成形は原料ＵＯ2粉末に６００℃以下の温度で分解
し揮発する平均粒径が５〜３００μｍの気孔形成剤を
０．３〜１．４重量％均一に添加した後で行うことが好
ましい。
に、成形は原料ＵＯ2粉末に６００℃以下の温度で分解
し揮発する平均粒径が５〜３００μｍの気孔形成剤を
０．３〜１．４重量％均一に添加した後で行うことが好
ましい。
【０００８】上記第１工程において、ＵＯ2粉末の成形
前の取扱い及び成形操作を不活性な雰囲気で行うことに
より成形前及び成形時の酸化を防ぎ、成形体のＯ／Ｕ比
が２．２５を超えないようにする。この不活性に雰囲気
を作り出すガスとしては、入手の容易さから工業純度の
窒素ガス、アルゴンガス及び二酸化炭素ガス等が挙げら
れ、特に窒素ガスが好ましい。これらのガス中には不純
物として通常酸化剤となる酸素、水分が微量含有されて
いるが、それらの濃度はいずれも１％以下であり、通常
の粉末の成形操作において粉末のＯ／Ｕ比を２．２５を
超えるまで酸化させることはない。またこれらの窒素ガ
ス、アルゴンガス及び二酸化炭素ガスを用いる場合、ガ
スは１種類の単独ガスでもよいし、又は２種類以上の混
合ガスでもよい。
前の取扱い及び成形操作を不活性な雰囲気で行うことに
より成形前及び成形時の酸化を防ぎ、成形体のＯ／Ｕ比
が２．２５を超えないようにする。この不活性に雰囲気
を作り出すガスとしては、入手の容易さから工業純度の
窒素ガス、アルゴンガス及び二酸化炭素ガス等が挙げら
れ、特に窒素ガスが好ましい。これらのガス中には不純
物として通常酸化剤となる酸素、水分が微量含有されて
いるが、それらの濃度はいずれも１％以下であり、通常
の粉末の成形操作において粉末のＯ／Ｕ比を２．２５を
超えるまで酸化させることはない。またこれらの窒素ガ
ス、アルゴンガス及び二酸化炭素ガスを用いる場合、ガ
スは１種類の単独ガスでもよいし、又は２種類以上の混
合ガスでもよい。
【０００９】上記第２工程において、還元雰囲気中で１
２００〜１８００℃の高温で焼結することにより緻密化
を終了させると同時にＯ／Ｕ比を製品としてのペレット
の規格値として通常要求される２．００に調節する。１
２００℃未満では緻密化が不十分になり、一方１８００
℃を超えると工業的な加熱システムでは実現困難となり
かつエネルギ消費が甚大となり、好ましくない。また、
Ｏ／Ｕ比を２．００に調節するためには理論的に雰囲気
の酸素ポテンシャルを−３４０ｋＪ／ｍｏｌ以下とする
ことが好ましい。このような酸素ポテンシャルの雰囲気
は、水素ガスとスチームの混合ガス又は一酸化炭素ガス
と二酸化炭素ガスの混合ガスなどを利用することによ
り、２種類のガスの混合比をコントロールして得られ
る。
２００〜１８００℃の高温で焼結することにより緻密化
を終了させると同時にＯ／Ｕ比を製品としてのペレット
の規格値として通常要求される２．００に調節する。１
２００℃未満では緻密化が不十分になり、一方１８００
℃を超えると工業的な加熱システムでは実現困難となり
かつエネルギ消費が甚大となり、好ましくない。また、
Ｏ／Ｕ比を２．００に調節するためには理論的に雰囲気
の酸素ポテンシャルを−３４０ｋＪ／ｍｏｌ以下とする
ことが好ましい。このような酸素ポテンシャルの雰囲気
は、水素ガスとスチームの混合ガス又は一酸化炭素ガス
と二酸化炭素ガスの混合ガスなどを利用することによ
り、２種類のガスの混合比をコントロールして得られ
る。
【００１０】
【作用】第１工程において、ＵＯ2粉末の成形前の取扱
い及び成形操作を不活性な雰囲気で行って成形体のＯ／
Ｕ比が２．２５を超えないようにすることにより、成形
体の結晶構造をＵＯ2相に維持し、Ｕ4Ｏ9相に変化しな
いようにする。また第２工程において、還元雰囲気中で
１２００〜１８００℃の高温で焼結することにより、Ｕ
Ｏ2相の成形体をそのままの状態で緻密化し、ペレット
のＯ／Ｕ比を２．００に調節する。
い及び成形操作を不活性な雰囲気で行って成形体のＯ／
Ｕ比が２．２５を超えないようにすることにより、成形
体の結晶構造をＵＯ2相に維持し、Ｕ4Ｏ9相に変化しな
いようにする。また第２工程において、還元雰囲気中で
１２００〜１８００℃の高温で焼結することにより、Ｕ
Ｏ2相の成形体をそのままの状態で緻密化し、ペレット
のＯ／Ｕ比を２．００に調節する。
【００１１】
【実施例】次に本発明の実施例を比較例とともに説明す
る。本発明はこれらの実施例に限定されるものではな
い。 ＜実施例１＞遊離のフッ酸を含まない１００ｇＵ／Ｌ濃
度のＵＯ2Ｆ2溶液と２８％のアンモニア水の反応により
生成した重ウラン酸アンモニウムを焙焼還元して比表面
積が約１０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を得た。工業純度の窒素
ガス雰囲気下でこの粉末に気孔形成剤として平均粒径が
１０〜１００μｍのシュウ酸アンモニウムを１．０重量
％の割合で添加した。気孔形成剤を添加したＵＯ2粉末
を工業純度の窒素ガスを満たした成形用ボックス内に移
し、３ｔ／ｃｍ2の圧力で成形した。この成形体を室温
（約２５℃）の飽和水蒸気で加湿した水素気流中で６０
０℃／ｈの昇温速度で１７５０℃まで加熱し、４時間保
持した後、６００℃／ｈの降温速度で室温まで冷却し
て、ＵＯ2ペレットを得た。
る。本発明はこれらの実施例に限定されるものではな
い。 ＜実施例１＞遊離のフッ酸を含まない１００ｇＵ／Ｌ濃
度のＵＯ2Ｆ2溶液と２８％のアンモニア水の反応により
生成した重ウラン酸アンモニウムを焙焼還元して比表面
積が約１０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を得た。工業純度の窒素
ガス雰囲気下でこの粉末に気孔形成剤として平均粒径が
１０〜１００μｍのシュウ酸アンモニウムを１．０重量
％の割合で添加した。気孔形成剤を添加したＵＯ2粉末
を工業純度の窒素ガスを満たした成形用ボックス内に移
し、３ｔ／ｃｍ2の圧力で成形した。この成形体を室温
（約２５℃）の飽和水蒸気で加湿した水素気流中で６０
０℃／ｈの昇温速度で１７５０℃まで加熱し、４時間保
持した後、６００℃／ｈの降温速度で室温まで冷却し
て、ＵＯ2ペレットを得た。
【００１２】＜実施例２＞飽和水蒸気で加湿した水素気
流の代わりに１％の二酸化炭素を含む一酸化炭素気流を
用いた以外は実施例１と同様にしてＵＯ2ペレットを得
た。
流の代わりに１％の二酸化炭素を含む一酸化炭素気流を
用いた以外は実施例１と同様にしてＵＯ2ペレットを得
た。
【００１３】＜比較例１＞気孔形成剤を添加して実施例
１と同様にして得られたＵＯ2粉末を数日間大気中に保
管した後、実施例１と同様に成形及び焼結してＵＯ2ペ
レットを得た。
１と同様にして得られたＵＯ2粉末を数日間大気中に保
管した後、実施例１と同様に成形及び焼結してＵＯ2ペ
レットを得た。
【００１４】実施例１、実施例２及び比較例１の３種類
のＵＯ2ペレットについて、焼結体であるペレットの割
れの有無、焼結密度、結晶粒径及びそのＯ／Ｕ比を測定
した。その結果を表１に示す。
のＵＯ2ペレットについて、焼結体であるペレットの割
れの有無、焼結密度、結晶粒径及びそのＯ／Ｕ比を測定
した。その結果を表１に示す。
【００１５】
【表１】
【００１６】表１の結果から、Ｏ／Ｕ比の高い粉末をそ
のまま成形し焼結する比較例１では焼結後のペレットに
割れが入るのに対して、成形時を窒素雰囲気にしてＯ／
Ｕ比の増加を防ぎ、その後焼結する処理を行った実施例
１及び実施例２では焼結密度及び結晶粒径に悪影響を与
えることなく、焼結体であるペレットの割れの発生を防
止することが可能であることが判った。
のまま成形し焼結する比較例１では焼結後のペレットに
割れが入るのに対して、成形時を窒素雰囲気にしてＯ／
Ｕ比の増加を防ぎ、その後焼結する処理を行った実施例
１及び実施例２では焼結密度及び結晶粒径に悪影響を与
えることなく、焼結体であるペレットの割れの発生を防
止することが可能であることが判った。
【００１７】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、活
性度の大きなＵＯ2粉末の取扱い及びその成形を室温下
の不活性な雰囲気中で行って、その成形体を１２００〜
１８００℃の温度範囲の還元雰囲気中で焼結することに
より、結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けの
ない状態で製造することができる。また、気孔形成剤を
添加した上記ＵＯ2粉末の成形体を焼結することによ
り、所定の焼結密度を有しかつ割れや欠けのない大粒径
のＵＯ2ペレットを製造して高燃焼度化の燃料として有
効に利用することができる。
性度の大きなＵＯ2粉末の取扱い及びその成形を室温下
の不活性な雰囲気中で行って、その成形体を１２００〜
１８００℃の温度範囲の還元雰囲気中で焼結することに
より、結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けの
ない状態で製造することができる。また、気孔形成剤を
添加した上記ＵＯ2粉末の成形体を焼結することによ
り、所定の焼結密度を有しかつ割れや欠けのない大粒径
のＵＯ2ペレットを製造して高燃焼度化の燃料として有
効に利用することができる。
Claims (5)
- 【請求項１】 活性度の大きなＵＯ2粉末を成形し、こ
の成形体を焼結して結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを
製造する核燃料ペレットの製造方法において、 前記粉末の取扱い及び前記成形を室温下の不活性な雰囲
気中で行う工程と、 前記成形体を１２００〜１８００℃の温度範囲の還元雰
囲気中で焼結することによりＯ／Ｕ比が２．００のＵＯ
2ペレットを得る工程とを含むことを特徴とする核燃料
ペレットの製造方法。 - 【請求項２】 不活性な雰囲気が工業純度の窒素ガス、
アルゴンガス及び二酸化炭素ガスのうちの１種類又は２
種類以上の混合ガス雰囲気である請求項１記載の核燃料
ペレットの製造方法。 - 【請求項３】 還元雰囲気が−３４０ｋＪ／ｍｏｌ以下
の酸素ポテンシャルである請求項１記載の核燃料ペレッ
トの製造方法。 - 【請求項４】 還元雰囲気が水素ガスとスチームの混合
ガス雰囲気である請求項４記載の核燃料ペレットの製造
方法。 - 【請求項５】 還元雰囲気が一酸化炭素ガスと二酸化炭
素ガスの混合ガス雰囲気である請求項４記載の核燃料ペ
レットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5206767A JPH0755975A (ja) | 1993-08-23 | 1993-08-23 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5206767A JPH0755975A (ja) | 1993-08-23 | 1993-08-23 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0755975A true JPH0755975A (ja) | 1995-03-03 |
Family
ID=16528755
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5206767A Withdrawn JPH0755975A (ja) | 1993-08-23 | 1993-08-23 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0755975A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8557148B2 (en) | 2009-11-23 | 2013-10-15 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering |
| US8585939B2 (en) | 2009-09-03 | 2013-11-19 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet |
| CN105924169A (zh) * | 2016-04-28 | 2016-09-07 | 中国核动力研究设计院 | 一种以废旧uo2粉料为原料的高密度uo2芯块制备方法 |
-
1993
- 1993-08-23 JP JP5206767A patent/JPH0755975A/ja not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8585939B2 (en) | 2009-09-03 | 2013-11-19 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet |
| US8557148B2 (en) | 2009-11-23 | 2013-10-15 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering |
| CN105924169A (zh) * | 2016-04-28 | 2016-09-07 | 中国核动力研究设计院 | 一种以废旧uo2粉料为原料的高密度uo2芯块制备方法 |
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