JP3051388B1 - 核燃料焼結体の製造方法 - Google Patents
核燃料焼結体の製造方法Info
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Abstract
【要約】
【課題】 核燃料焼結体の高密度化を図ることが可能な
核燃料焼結体の製造方法を得ること。 【解決手段】 湿式転換法によって製造された核燃料粉
末に微量の焼結助剤を添加し、この焼結助剤が添加され
た核燃料粉末を加圧成形し、その成形体を焼結する。
核燃料焼結体の製造方法を得ること。 【解決手段】 湿式転換法によって製造された核燃料粉
末に微量の焼結助剤を添加し、この焼結助剤が添加され
た核燃料粉末を加圧成形し、その成形体を焼結する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、核燃料焼結体の製
造方法に関し、特に高密度を有する焼結体の製造方法に
関する。
造方法に関し、特に高密度を有する焼結体の製造方法に
関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】一般
に、原子炉に装荷する燃料としては、二酸化ウランもし
くは酸化プルトニウム入り二酸化ウラン等の核燃料酸化
物の焼結体である燃料ペレットを燃料被覆管中に封入し
て燃料棒を構成し、そのようにして構成された多数本の
燃料棒を格子状に束ねて燃料集合体としている。そし
て、燃料棒に封入する燃料ペレットとしての焼結体は、
核燃料酸化物の粉末を加圧成形し、これを焼結し、さら
に焼結体の外周面を研削することによって得られる。
に、原子炉に装荷する燃料としては、二酸化ウランもし
くは酸化プルトニウム入り二酸化ウラン等の核燃料酸化
物の焼結体である燃料ペレットを燃料被覆管中に封入し
て燃料棒を構成し、そのようにして構成された多数本の
燃料棒を格子状に束ねて燃料集合体としている。そし
て、燃料棒に封入する燃料ペレットとしての焼結体は、
核燃料酸化物の粉末を加圧成形し、これを焼結し、さら
に焼結体の外周面を研削することによって得られる。
【０００３】ところで、燃料集合体の設計においては、
経済設計の観点から、燃料の高燃焼度化が進められてい
る。この燃料の高燃焼度化を図るためには、燃料集合体
中の核分裂性物質量を高めることが必要であり、この対
策としては核分裂性物質濃度（濃縮度や富化度）を高め
ることが一つの効果的な手段であるが、焼結体の密度を
高めることも有効な手段となる。
経済設計の観点から、燃料の高燃焼度化が進められてい
る。この燃料の高燃焼度化を図るためには、燃料集合体
中の核分裂性物質量を高めることが必要であり、この対
策としては核分裂性物質濃度（濃縮度や富化度）を高め
ることが一つの効果的な手段であるが、焼結体の密度を
高めることも有効な手段となる。
【０００４】核燃料焼結体の密度は、使用する二酸化ウ
ラン粉末の焼結特性と二酸化ウラン粉末から焼結体を製
造する際の製造条件によって決定される。二酸化ウラン
粉末の特性に関しては、その粉末が六フッ化ウランから
の乾式再転換粉末の場合には、高い焼結性を得ることが
できるが、湿式転換法による粉末の場合には、焼結性を
充分に高くすることは困難である。また、焼結体の製造
条件からの焼結密度上昇の達成量は限定される。
ラン粉末の焼結特性と二酸化ウラン粉末から焼結体を製
造する際の製造条件によって決定される。二酸化ウラン
粉末の特性に関しては、その粉末が六フッ化ウランから
の乾式再転換粉末の場合には、高い焼結性を得ることが
できるが、湿式転換法による粉末の場合には、焼結性を
充分に高くすることは困難である。また、焼結体の製造
条件からの焼結密度上昇の達成量は限定される。
【０００５】すなわち、高密度の焼結体を得るための方
策の一つとしては、使用する粉末の粒子径を小さくして
焼結特性を高める（活性化する）方法があるが、活性化
し過ぎると粉末が酸化しやすくなる為取扱が難しくなる
等の問題がある。また、ペレット製造条件を変更する方
法もあるが、ペレット成形圧力を高めることは焼結体の
端面近傍に割れを発生させ易く、外観健全性の低下に繋
がると共に成形治具の摩耗を早めるという不都合があ
る。さらに焼結条件の変更では供給エネルギーを高める
ことが必要となる等の問題がある。
策の一つとしては、使用する粉末の粒子径を小さくして
焼結特性を高める（活性化する）方法があるが、活性化
し過ぎると粉末が酸化しやすくなる為取扱が難しくなる
等の問題がある。また、ペレット製造条件を変更する方
法もあるが、ペレット成形圧力を高めることは焼結体の
端面近傍に割れを発生させ易く、外観健全性の低下に繋
がると共に成形治具の摩耗を早めるという不都合があ
る。さらに焼結条件の変更では供給エネルギーを高める
ことが必要となる等の問題がある。
【０００６】本発明は、このような点に鑑み、核燃料焼
結体の高密度化及び結晶粒の均一化を図ることが可能な
核燃料焼結体の製造方法を得ることを目的とする。
結体の高密度化及び結晶粒の均一化を図ることが可能な
核燃料焼結体の製造方法を得ることを目的とする。
【０００７】本発明は、湿式転換法によって製造された
核燃料粉末に硫黄濃度に換算して２０ｐｐｍないし４０
ｐｐｍの硫酸塩又は硫化物である焼結助剤を添加し、こ
の焼結助剤が添加された核燃料粉末を加圧成形し、その
成形体を焼結することにより、焼結密度がほぼ９８％程
度でありかつ結晶粒径が均一となるようにしたことを特
徴とする。
核燃料粉末に硫黄濃度に換算して２０ｐｐｍないし４０
ｐｐｍの硫酸塩又は硫化物である焼結助剤を添加し、こ
の焼結助剤が添加された核燃料粉末を加圧成形し、その
成形体を焼結することにより、焼結密度がほぼ９８％程
度でありかつ結晶粒径が均一となるようにしたことを特
徴とする。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て説明する。
て説明する。
【０００９】本発明においては、核燃料用の原料粉末と
しては、二酸化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルト
ニウム、酸化トリウム等の１種または２種以上を混合し
たもの、或はさらに例えば酸化ガドリニウム等の中性子
吸収物を混合したものを使用する。
しては、二酸化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルト
ニウム、酸化トリウム等の１種または２種以上を混合し
たもの、或はさらに例えば酸化ガドリニウム等の中性子
吸収物を混合したものを使用する。
【００１０】すなわち、まず核燃料用原料の硝酸溶液中
に焼結助剤となる硫酸塩又は硫化物を添加溶解させ、そ
の後重ウラン酸アンモニウムや炭酸ウラニルアンモニウ
等を経由して二酸化ウラン等の粉末を製造する。或は、
二酸化ウラン等の核燃料用原料粉末に硫酸塩または硫化
物を添加する。そして、これらの場合、上記硫酸塩また
は硫化物の添加によって、核燃料用原料粉末中における
硫黄濃度が２０〜４０ｐｐｍになるようにする。
に焼結助剤となる硫酸塩又は硫化物を添加溶解させ、そ
の後重ウラン酸アンモニウムや炭酸ウラニルアンモニウ
等を経由して二酸化ウラン等の粉末を製造する。或は、
二酸化ウラン等の核燃料用原料粉末に硫酸塩または硫化
物を添加する。そして、これらの場合、上記硫酸塩また
は硫化物の添加によって、核燃料用原料粉末中における
硫黄濃度が２０〜４０ｐｐｍになるようにする。
【００１１】そこで、上述のようにして製造された核燃
料用原料粉末を成形機の金型に充填し、例えば０．５〜
５ｔｏｎ／ｃｍ2 程度の圧力で成形して４０〜６０％Ｔ
Ｄ（理論密度の４０〜６０％、理論密度は二酸化ウラン
の場合１０．９５ｇ／ｃｍ3）の成形体を得る。
料用原料粉末を成形機の金型に充填し、例えば０．５〜
５ｔｏｎ／ｃｍ2 程度の圧力で成形して４０〜６０％Ｔ
Ｄ（理論密度の４０〜６０％、理論密度は二酸化ウラン
の場合１０．９５ｇ／ｃｍ3）の成形体を得る。
【００１２】その後、上述のようにして得られた成形体
を、水素雰囲気中、水素と窒素の混合ガスからなる還元
性雰囲気中、二酸化炭素の分解を利用した酸化性雰囲気
中、或はアルゴン等の不活性ガス雰囲気中において、約
１５００〜１８００℃の温度で約１〜１０時間の条件下
で焼結する。
を、水素雰囲気中、水素と窒素の混合ガスからなる還元
性雰囲気中、二酸化炭素の分解を利用した酸化性雰囲気
中、或はアルゴン等の不活性ガス雰囲気中において、約
１５００〜１８００℃の温度で約１〜１０時間の条件下
で焼結する。
【００１３】本発明は、こように核燃料用原料に焼結助
剤として硫酸塩または硫化物を添加することによって、
焼結時に成形体中の空隙の排除が促進され、到達密度が
高く、かつ均一な結晶粒をもつ焼結体を得ることができ
る。
剤として硫酸塩または硫化物を添加することによって、
焼結時に成形体中の空隙の排除が促進され、到達密度が
高く、かつ均一な結晶粒をもつ焼結体を得ることができ
る。
【００１４】次に、具体的な実施例について説明する。 〔実施例１〕硝酸ウラニル溶液中に硫酸を２０００ｐｐ
ｍ（対硝酸濃度比）添加混合し、重ウラン酸アンモニウ
ムを沈殿させた後、還元処理を行い二酸化ウラン粉末を
製造した。その場合、二酸化ウラン粉末中の硫黄含有濃
度を４０ｐｐｍ（対ウラン比）に調整した。そして、そ
の後当該二酸化ウラン粉末を加圧成形して成形体を形成
し、焼結して焼結体を得た。上述のようにして得られた
焼結体の密度は表１に示す通りであって、硫酸を添加し
ないものに比べ約２％ＴＤ上昇した。
ｍ（対硝酸濃度比）添加混合し、重ウラン酸アンモニウ
ムを沈殿させた後、還元処理を行い二酸化ウラン粉末を
製造した。その場合、二酸化ウラン粉末中の硫黄含有濃
度を４０ｐｐｍ（対ウラン比）に調整した。そして、そ
の後当該二酸化ウラン粉末を加圧成形して成形体を形成
し、焼結して焼結体を得た。上述のようにして得られた
焼結体の密度は表１に示す通りであって、硫酸を添加し
ないものに比べ約２％ＴＤ上昇した。
【００１５】
【表１】
【００１６】〔実施例２〕二酸化ウラン粉末に硫酸アン
モニウムを硫黄含有濃度で２０ｐｐｍ（対ウラン比）の
割合で添加混合したものと６０ｐｐｍ（対ウラン比）の
割合で添加混合したものを作り、それらの二酸化ウラン
粉末をそれぞれ加圧成形して成形体を形成し、その成形
体を焼結して焼結体を得た。
モニウムを硫黄含有濃度で２０ｐｐｍ（対ウラン比）の
割合で添加混合したものと６０ｐｐｍ（対ウラン比）の
割合で添加混合したものを作り、それらの二酸化ウラン
粉末をそれぞれ加圧成形して成形体を形成し、その成形
体を焼結して焼結体を得た。
【００１７】このようにして得られた焼結体の密度及び
結晶粒径の値は表２に示す通りであり、硫酸アンモニウ
ムを添加した場合には硫酸アンモニウム添加なしの場合
に比し焼結体密度が上昇した。しかし、硫黄含有濃度が
６０ｐｐｍの場合には、焼結体の中心部と周辺部とで結
晶粒径が異なり、十分均一な結晶粒をもつ焼結体とはな
らなかった。
結晶粒径の値は表２に示す通りであり、硫酸アンモニウ
ムを添加した場合には硫酸アンモニウム添加なしの場合
に比し焼結体密度が上昇した。しかし、硫黄含有濃度が
６０ｐｐｍの場合には、焼結体の中心部と周辺部とで結
晶粒径が異なり、十分均一な結晶粒をもつ焼結体とはな
らなかった。
【００１８】
【表２】
【００１９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明は核燃料粉
末に微量の焼結助剤を添加して加圧成形、焼結するよう
にしたので、その焼結助剤の効果により、二酸化ウラン
粉末の製造条件および二酸化ウランペレットの製造条件
を変更することなく、核燃料焼結体の高密度化を図るこ
とができる。しかも、焼結助剤の含有率が２０ｐｐｍな
いし４０ｐｐｍの場合には、均一な結晶粒を有するもの
とすることができる。
末に微量の焼結助剤を添加して加圧成形、焼結するよう
にしたので、その焼結助剤の効果により、二酸化ウラン
粉末の製造条件および二酸化ウランペレットの製造条件
を変更することなく、核燃料焼結体の高密度化を図るこ
とができる。しかも、焼結助剤の含有率が２０ｐｐｍな
いし４０ｐｐｍの場合には、均一な結晶粒を有するもの
とすることができる。
Claims (1)
- 【請求項１】湿式転換法によって製造された核燃料粉末
に硫黄濃度に換算して２０ｐｐｍないし４０ｐｐｍの硫
酸塩又は硫化物である焼結助剤を添加し、この焼結助剤
が添加された核燃料粉末を加圧成形し、その成形体を焼
結することにより、焼結密度がほぼ９８％程度でありか
つ結晶粒径が均一となるようにしたことを特徴とする、
核燃料焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10374626A JP3051388B1 (ja) | 1998-12-28 | 1998-12-28 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10374626A JP3051388B1 (ja) | 1998-12-28 | 1998-12-28 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP3051388B1 true JP3051388B1 (ja) | 2000-06-12 |
| JP2000193776A JP2000193776A (ja) | 2000-07-14 |
Family
ID=18504164
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10374626A Expired - Fee Related JP3051388B1 (ja) | 1998-12-28 | 1998-12-28 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3051388B1 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2827071B1 (fr) * | 2001-07-04 | 2003-09-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede de sulfuration d'une poudre d'uo2 et procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'uo2 ou oxide mixte (u,pu)o2 avec addition de soufre |
| KR100446587B1 (ko) * | 2001-09-19 | 2004-09-04 | 한국수력원자력 주식회사 | 크리프 변형속도가 큰 이산화우라늄 소결체의 제조 방법 |
| JP4674312B2 (ja) * | 2007-08-29 | 2011-04-20 | 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 | 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット |
| WO2025014391A1 (ru) * | 2023-07-10 | 2025-01-16 | Акционерное общество "Машиностроительный завод" | Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива |
-
1998
- 1998-12-28 JP JP10374626A patent/JP3051388B1/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2000193776A (ja) | 2000-07-14 |
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