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JP2689557B2 - Ｕｏ▲下２▼ペレットの製造方法 - Google Patents

Ｕｏ▲下２▼ペレットの製造方法

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JP2689557B2 JP63330340A JP33034088A JP2689557B2 JP 2689557 B2 JP2689557 B2 JP 2689557B2 JP 63330340 A JP63330340 A JP 63330340A JP 33034088 A JP33034088 A JP 33034088A JP 2689557 B2 JP2689557 B2 JP 2689557B2
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Description

【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 本発明は、活性度の大きなUO2粉末から結晶粒径の大
きな燃料ペレットを製造する方法に係わり、特に、ペレ
ットの焼結密度をコントロールするための改良に関す
る。
「従来の技術と解決すべき課題」 UO2ペレットを原子炉用燃料として用いる場合には、
燃料密度を上げてコンパクトな炉心設計を可能にすると
ともに、燃料の熱伝導性を高めるため、ペレットの焼結
密度を適切な範囲で十分大きくすることが重要である。
しかしその反面、焼結密度が高すぎると照射中のスエ
リングが大きくなり、被覆管にダメージを与えるおそれ
が生じることから、現在一般に用いられている軽水炉用
UO2ペレットでは、その焼結密度が通常94〜97％TDの範
囲に設定されている。
一方、最近では、原子力発電における技術革新の試み
の一つとして、原子炉燃料をより長期間使用する、いわ
ゆる高燃焼度化の計画が検討されているが、この実現に
即しては、燃料から発生する核分裂生成ガス（FPガス）
をペレット外にできるだけ放出しないことが必須と考え
られる。
FPガスの保持効果を高めるには、ペレットの結晶粒径
を大きくするのが有効であると判っているが、従来の一
般的な製造技術においては、通常10μｍ前後、大きくて
も20μｍ以下の結晶粒径を有するペレットしか得ること
ができなかった。
そこで、本出願人らは先に、特願昭61−142506号、特
願昭61−190079号、特願昭63−127934号、特願昭63−12
7935号および米国特許出願第139447号などにおいて、結
晶粒径が大きなUO2ペレットを製造する方法を提案して
きた。これらの方法はいずれも、重ウラン酸アンモニウ
ム（ADU）の生成条件をコントロールすることにより、
ペレットの結晶粒径を大径化させることを特徴とする。
ところが上記の各方法では、結晶粒径をコントロール
することは可能であるものの、同時に焼結密度をコント
ロールすることまでは念頭においていなかった。すなわ
ち、これらの方法で結晶粒径が20μｍ以上のペレットを
製造した場合、このペレットの焼結密度は98〜99％TDの
大きな値になってしまうのである。
なお、焼結体の焼結密度を必要に応じて低下させる手
段としては、焼結の過程で揮発して気孔のみを残す気孔
形成剤を原料粉末に添加する方法が一般的であり、結晶
粒径の大きなペレットを製造する場合においても、この
方法が適応可能であると考えられる。しかし、この種の
気孔形成剤は焼結密度の低下に有効である反面、UO2の
結晶成長を阻害する可能性が高く、結晶粒径の大径化を
妨げる欠点があった。したがってこれまでのところ、ペ
レットの焼結密度および結晶粒径の双方を、同時に所望
値にコントロールする方法は知られていない。
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、活性度の
大きなUO2粉末から20μｍ以上の大きな結晶粒径を有す
るペレットを製造する場合において、焼結温度を94〜97
％TDの範囲にコントロールしうる方法の提供を課題とし
ている。
「課題を解決する手段」 以下、本発明に係わるUO2ペレットの製造方法を具体
的に説明する。
この方法ではまず、活性度の大きなUO2粉末に気孔形
成剤を添加する。ペレットの焼結密度を94〜97％TDにす
るためには、次の各条件を満たす必要があることが本発
明者らの実験から明らかになった。
気孔形成剤の粒径は５〜500μｍであることが必要
で、より望ましくは10〜100μｍとされる。５μｍ未満
では、気孔成形剤が焼結後に残す気孔が結晶成長を阻害
し、ペレットの結晶粒径が著しく低下する。一方、粒径
が500μｍより大であると、ペレットの表面に大きな開
気孔が形成され、これら開気孔がペレットへの水分吸着
を促進するため避けなければならない。
気孔成形剤としては600℃以下で分解して揮発する
もの、より好ましくは500℃以下で揮発するものを用い
る必要がある。気孔成形剤の分解温度が600℃よりも高
いと、焼結過程で気孔成形剤がペレット中に閉じ込めら
れ、ペレットに割れや穴が生じる。この条件を満たす気
孔形成剤としては、酢酸アンモニウム、炭酸アンモニウ
ム、重炭酸アンモニウム、シュウ酸アンモニウム、アル
ギン酸アンモニウム、ステアリン酸等が挙げられ、これ
らのうち１種または複数種を混合して使用する。
気孔成形剤の添加量は0.3〜1.4重量％とされる。こ
の範囲を外れると、ペレット焼結密度が94〜97％TDにな
らない。
次に、気孔成形剤を添加したUO2粉末を、以下いずれ
かの方法により成形する。
（イ） 気孔形成剤を添加したUO2粉末をプレス金型内
にそのまま充填し、圧粉体を成形する。
（ロ） 気孔成形剤を添加したUO2粉末に、潤滑剤を均
一に添加し、金型内に充填して成形する。
（ハ） 気孔形成剤を添加したUO2粉末を、あらかじめ
潤滑剤を塗布した金型内に充填して成形する。
（ニ） 気孔成形剤を含むUO2粉末を粗成形した後解砕
して造粒粉末を作成し、この造粒粉末を前記（イ）〜
（ハ）と同様の方法で成形する。
潤滑剤としては、ステアリン酸、ステアリン酸亜鉛、
ステアリン酸リチウム、ステアリン酸アミド、エチレン
・ビス・ステアリン酸アミド、メチレン・ビス・ステア
リン酸アミド、およびポリエチレングリコール等が適当
であり、これら物質のうち１種または複数種を混合して
用いる。この種の潤滑剤を原料粉末に添加、または金型
に塗布すれば、プレス成形が容易になる。
前記（ニ）において造粒粉末を作成する場合には、造
粒粉末の粒度を2000μｍ以下、より好ましくは1000μｍ
以下とすべきである。2000μｍより大きいと、造粒粉末
の一定量を金型内に充填し成形することが困難になる。
「実施例」 次に、実施例を挙げて本発明の効果を実証する。
（実施例１） 300gU/のUO2F2水溶液とアンモニア水の反応により
生成したADUを焙焼および還元して作成したUO2粉末に、
数種の粒径に調製した気孔形成剤を０〜1.5重量％の割
合で均一に添加した後、各種の成形方法により3t/cm2で
加圧成形した。気孔形成剤および潤滑剤としては、それ
ぞれシュウ酸アンモニウムとステアリン酸亜鉛を用い
た。
次いで、得られた成形体を水素雰囲気中において1750
℃で４時間加熱し、焼結ペレットとした。次頁の表１
は、これらペレットの製造条件と物性の関係を示す。な
お表において、比1,比2,比6,比7,比11は比較例である。
この結果から明らかなように、本発明の方法で得られ
たペレットは、密度が94〜97％TDであり、また気孔形成
剤の添加に起因する結晶粒径の大幅低下や大きな開気孔
の発生といった問題もない。
（実施例２） 次に、前記実施例１と同じUO2粉末に気孔形成剤とし
て、 酢酸アンモニウム（A1）、 炭酸アンモニウム（A2）、 重炭酸アンモニウム（A3）、 シュウ酸アンモニウム（A4）、 アルギン酸アンモニウム（A5）、 ステアリン酸（A6）、 のうち１種または複数種を混合して1.0重量％添加した
うえ、粗成形および造粒を行ない、造粒粉末を作成し
た。次いで、この造粒粉末に潤滑剤として、 ステアリン酸（B1）、 ステアリン酸亜鉛（B2）、 ステアリン酸リチウム（B3）、 ステアリン酸アミド（B4）、 エチレン・ビス・ステアリン酸アミド（B5）、 メチレン・ビス・ステアリン酸アミド（B6）、 ポリエチレングリコール（B7）、 のうち１種または複数種を組合せて0.2重量％添加し、
前記実施例１と同様に成形および焼結してペレットを作
成した。
その結果を表２に示す。この表から明らかなように、
いずれの気孔形成剤、潤滑剤を用いた場合にも良好な物
性のペレットが製造できた。
「発明の効果」 以上説明したように、本発明に係わるUO2ペレットの
製造方法によれば、次のような優れた効果が得られる。
活性度の大きなUO2粉末から結晶粒径が20μｍより
大きなUO2ペレットを製造する場合にも、ペレットの焼
結密度を94〜97％TDの範囲にコントロールできる。
により燃焼中に発生する核分裂生成ガスをペレッ
ト内に保持する効果が向上し、ペレットの燃焼安定性が
高められる。

Claims (8)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】活性度の大きなUO2粉末を成形および焼結
    して結晶粒径が20μｍ以上であり焼結密度が94〜97％TD
    の範囲内であるUO2ペレットを製造するUO2ペレットの製
    造方法において、 原料UO2粉末に、600℃以下の温度で分解し揮発する平均
    粒径が５〜500μｍの気孔形成剤を0.3〜1.4重量％均一
    に添加したうえ、成形を行うことを特徴とするUO2ペレ
    ットの製造方法。
  2. 【請求項２】前記気孔形成剤を添加したUO2粉末に潤滑
    剤を均一に添加した後、成形することを特徴とする第１
    項記載のUO2ペレットの製造方法。
  3. 【請求項３】前記気孔形成剤を添加したUO2粉末を、予
    め潤滑剤を塗布した金型内に充填して成形することを特
    徴とする第１項記載のUO2ペレットの製造方法。
  4. 【請求項４】前記気孔形成剤を添加したUO2粉末を粗成
    形したうえ解砕し、粒度が2000μｍ以下の造粒粉末とし
    た後、この造粒粉末を成形することを特徴とする第１項
    記載のUO2ペレットの製造方法。
  5. 【請求項５】前記造粒粉末に潤滑剤を均一に添加した
    後、成形することを特徴とする第４項記載のUO2ペレッ
    トの製造方法。
  6. 【請求項６】前記造粒粉末を、予め潤滑剤を塗布した金
    型内に充填して成形することを特徴とする第４項記載の
    UO2ペレットの製造方法。
  7. 【請求項７】前記気孔形成剤として、酢酸アンモニウ
    ム、炭酸アンモニウム、重炭酸アンモニウム、シュウ酸
    アンモニウム、アルギン酸アンモニウムまたはステアリ
    ン酸のうちの少なくとも１種の物質を用いることを特徴
    とする第１項または第２項または第３項または第４項ま
    たは第５項または第６項記載のUO2ペレットの製造方
    法。
  8. 【請求項８】前記潤滑剤として、ステアリン酸、ステア
    リン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸アミ
    ド、エチレン・ビス・ステアリン酸アミド、メチレン・
    ビス・ステアリン酸アミド、またはポリエチレングリコ
    ールのうち少なくとも１種の物質を用いることを特徴と
    する第２項または第３項または第５項または第６項記載
    のUO2ペレットの製造方法。
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