JPH06511517A - フレーク状タンタル粉末及びその使用方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 フレーク状タンタル粉末及びその使用方法本出願は、現在放棄されている１９８ ７年１１月３０日のＳｅｔ、Ｎｏ、１２６，７０６の一部継続出願である現在特 許４，９４０．４９０　（１９８８年７月４日のＳｅｔ。

Ｎｏ、２０９．７４６）の分割出願である１９９０年１月１０日のＳｅｔ、　Ｎ ｏ、４６２，８０６の一部継続出願である。

発明の分野 本発明は、電気コンデンサにしばしば使用されるフレーク状タンタル粉末に関し 、またこのような粉末を使用してコンデンサを製造するのに使用される低密度ペ レットを製造する方法に関する。より特に、本発明は凝集すると、例えば流動性 、高い生強度（ｇｒｅｅｎｓｔｒｅｎｇｔｈ）及びプレス性の如き必要とされる 良好な加工性を呈する特定な縦横比（ａｓｐｅｃｔ　ｒａｔｉｏ）を有するフレ ーク状タンタル粉末に関する。これらフレーク状タンタル粉末は、また低い漏電 ロス及び高い絶縁破壊電圧を有するコンデンサを製造することができる。

発明の背景 タンタル粉末から製造されたタンタルコンデンサは電子回路の小型化に大きく寄 与し、またきびしい環境での回路の使用を可能とした。典型的には、タンタルコ ンデンサは凝集したタンタル粉末をペレットに成形し、炉の中でこのペレットを 焼結して多孔性タンタル体（電極）を形成し、そして適当な電解液の中でこの多 孔性体を陽極酸化（ａｎｏｄｉｚａｔｉｏｎ）　シて焼結体上に連続誘電酸化膜 を形成することによって製造される。

タンタルコンデンサを製造するために通した粉末の発達は、タンタル粉末に必要 とされる特性とするために、良質なコンデンサを製造するため最善を壺されたコ ンデンサ製造業者及びタンタル加工業者の両者の努力に依存する。このような特 性は、比表面積、純度、プレス性、生強度及び流動性が含まれる。

まず第１に、多孔体に成形しそして焼結した時に、粉末は十分な電極表面積を示 さなければならない。タンタルコンデンサのμｆＶ／ｇは、タンタル粉末ペレッ トを焼結して製造した焼結多孔体の比表面積に比例し、焼結後の比表面積が大き ければ大きい程、μｆＶ／　ｇは大きくなる。タンタル粉末の比表面積は、焼結 多孔体で得られた最大μｆＶ／ｇに関係する。

粉末の純度は考慮すべき重要な要因である。金属及び非金属の不純物は、タンタ ルコンデンサの誘電酸化膜を低下させる傾向がある。

高い焼結温度は成る種の揮発性不純物を除くことになるが、高温度は多孔体を収 縮させてその表面積を減少させ、そしてその結果得られるコンデンサの容量を減 少することになる。焼結条件での比表面積のロス、すなわち収縮を最小限にする ことは高μｆＶ／ｇタンタルコンデンサを製造するために必要なことである。

タンタル粉末の流動性及び生強度（プレスした未焼結粉末ペレットの機械的強度 ）は、また良好な製品を得るためにコンデンサ製造業者にとって重要な特性であ る。凝集したタンタル粉末の流動性は、自動ペレットプレスの適切な操作に必要 なことである。十分な生強度は、過度の損傷なく、例えばペレットの如きプレス した製品の取扱い及び輸送を可能にする。

本出願において用いられる“ペレット”の用語は、タンタル粒子の多孔物又は多 孔体である。生強度は、ペレットの機械的強度の尺度である。゛プレス性”の用 語は、タンタル粉末をペレットにプレスする性能を表わす。明らかに破損するこ とがなく、通常の加工／製造条件に耐えうる十分な生強度を有し、そして形状を 保持できるペレットを形成するタンタル粉末は、良好なプレス性を有するといえ る。

近年、高性能のコンデンサに使用される有用なタンタル粉末が種々の方法で製造 されている。例えば、一つの粉末を製造する方法は、フッ化タンタル酸カリウム のナトリウムによる還元の如き化学的還元が含まれる。他の方法は、溶融（代表 的にはアーク溶融及び電子線溶融）タンタルインゴットを水素化し、この水素化 チップを微粉砕し、そして脱水素化して粉末を得る。

上で述べたように、タンタルペレットのμｆＶ／ｇは、焼結粉末の比表面積の関 数である。勿論、ネット表面積はペレットについて粉末量（ダラム）が増加する ことによって太き（なるが、しかし費用及びサイズの考え方から、タンタル粉末 の比表面積を増大させる手段にその発達の力が向けられている。

タンタル粉末の比表面積を増大するために提案されている一つの方法は、粉末粒 子をフレーク形状に平らにすることである。

薄いタンタルフレークを作ることによって比表面積を増大させる試みは、例えば 、大変薄いタンタルフレークは不十分な流動特性、不十分なプレス性、低い生強 度及び低い電圧形成になると予想されているので、加工特性の付随する損失（ロ ス）によって障害となっている。しかしながら、高い絶縁破壊電圧及び低い漏電 ロスのコンデンサに使用することのできる高価でない低密度ペレットは、より薄 いフレークによって製造されるので、薄いフレークは好ましいものである。

発明の目的及び要旨 本発明の目的は、ＢＥＴ表面積及び約２から約５０の縦横比（ａｓｐｅｃｔｒａ ｔｉｏ、　Ｄ　／　Ｔ　）の範囲で表わされる平均粒子を有する破面フレーク状 タンタル粉末を製造する方法を提供する。

本発明の他の目的は、０．７　ｍ”　／ｇより大きいＢＥＴ表面積であって、そ して例えば約２から５０の範囲の縦横比であるタンタルコンデンサを経済的に高 速で製造するのに利用される粉末特性である縦横比（Ｄ／Ｔ）を形成する所定の 範囲の平均粒子サイズである、破面フレークタンタル粉末を提供する。

本発明の他の目的は、流動性及びプレス性の良好な特性を有するフレーク状タン タル粉末の凝集体を提供する。

本発明の他の目的は、高い生強度を有する低密度フレーク状タンクルペレットを 提供する。

本発明の他の目的は、タンタルコンデンサに有用な電極を製造するため、従来の ものと比較して広範囲の温度で焼結できるペレットの如き、焼結温度に感受性の 低い低密度フレーク状タンタルペレットを提供する。

本発明の他の目的は、例えば誘電酸化物が電圧を上回って電極に形成される如く 、電圧に低い感受性のタンタル電極を提供する。

本発明の他の目的は、低漏電ロス及び高い絶縁破壊電圧を有するタンタル電極を 提供する。

本発明は、凝集した時に流動性及びプレス性を有するフレーク状タンタル粉末を 製造する方法を提供し、この方法は、タンタルフレーク粉末を準備し、粉末が約 ２から約５５ミクロンの範囲の平均粒子サイズ及び約０．５から約５．０ｍ”／ ｇの範囲のＢＥＴ表面積を有するまでフレークサイズを減少させ、そして約２か ら約５０の範囲の縦横比（Ｄ／Ｔ）をフレークである該平均粒子サイズ及びＢＥ Ｔ表面積を選定する工程を含んでいる。

本発明は、また２から５５ミクロンの範囲の平均粒子サイズ、約０．７ｍ”／ｇ より大きいＢＥＴ表面積及び約２と約５０の間の縦横比を有するフレークを含む 破面フレーク状タンタル粉末を提供する。

本発明は、また流動性及びプレス性の改善された特性を有する上記したフレーク 状タンタル粉末の凝集体を提供する。本発明の凝集したフレーク状タンタル粉末 は、例えば上で述べたように不活性雰囲気又は減圧下、約３０から６０分間、約 １３００から約１６００°Ｃの温度にタンタルフレークを加熱し、そして得られ た生成物を約４０メツシユ（０，０１５インチのスクリン開口）から６０メンシ ユ（０，００９８インチのスクリン開口）の範囲のサイズに粉砕する如きの凝集 体を製造する一般的な方法によって得ることができる。

本発明は、また上記したフレーク状タンタル粉末から得られた低密度ペレット及 び／又は凝集体を提供する。

本発明は、また上記したペレットから生成したコンデンサ電極を提供する。一般 に、コンデンサは上記したペレットを焼結し、そして焼結したペレットを陽極酸 化することによって得られる。

図面の簡単な説明 本発明の他の詳細、目的及び利点、並びにこの製造方法及び使用う。走査電子顕 微鏡写真（ＳＥＭ）の底部における説明文は、電圧、例えば４００倍の如くの拡 大、及びミクロン単位のスケルを表わしている。

図１は、１３．４ｇ／ｉｎ’のＳｃｏ　ｔ　を密度を有する公知のインゴットか らのフレーク状タンタル粉末の１０００倍に拡大したＳＥＭである。

図２は、本発明に従って得られた５９．８ｇ／ｉｎ３の５ｃｏｔｔ密度を有する インゴットからのフレーク状タンタル粉末の１０００倍に拡大したＳＥＭである 。

図３は、米国特許３，６４７，４１５　（Ｙａｎｏ等）の例■、検体Ｈによって 製造した公知のフレーク状タンタル粉末の１０００倍に拡大したＳＥＭであるが 、この特許の方法に従って製造したタンタルフレークの例ではない。

図４は、図３のフレークを本発明に適用して製造したフレーク状タンタル粉末の １０００倍に拡大したＳＥＭである。

知のフレーク状タンタル粉末の１０００倍に拡大したＳＥＭであって、このタン タルフレークはこの特許の教示による代表的なものである。

図６は、図５のフレークを本発明に適用して製造したフレーク状タンタル粉末の ５００倍に拡大した５Ｅ）１である。

図７は、本発明に従って得られたフレーク状タンタル粉末の１０００倍に拡大し たＳＥＭであって、そして粒子は図２及び４のものより小さく、そして約半分の 厚さである点を除いて類似のものである。

図８は、図３から６に示したフレーク状タンタル粉末の粒子サイズの分布を示す グラフである。

発明の詳細な記述 フレーク状タンタル粉末は、粒状タンタル粉末を変形又は偏平にして得られる。

この変形はボールミル、ロッドミル、ロールミル等の用いる通常の機械的操作に よって行うことができることは、当業者において理解されている０本発明のフレ ーク状タンタル粉末は、平均粒子サイズが約２から約４５ミクロンの範囲、好ま しくは約３から約２０ミクロンの範囲であり、そしてＢＥＴ表面積が約０．５か ら約５．０ｍ”／ｇの範囲、好ましくは約０．５から約５．０　ｍ”　／　ｇの 範囲であるまでフレーク状粒子のサイズを減少することによって、公知のタンタ ル状粉末から製造することができる。このサイズの減少方法は、水素化、酸化又 は低温度への冷却等の如き方法によって通常のフレークの脆化によって促進し、 粉砕又は他のサイズ減少方法の如き機械的手段によってフレーク粒子のサイズを 減少させると、破損するのが高められる。後程述べるように、平均粒子サイズと ＢＥＴ表面積は関係があり、この関係は例えば縦横比（Ｄ／Ｔ）の値で記述する ことができる。驚くべきことに、表面積は０．７を超えて５．０ｍ”／ｇであっ ても良いが、平均粒子サイズが約２から約５０にも及ぶ範囲、好ましくは約５か ら約２０の範囲で縦横比（Ｄ／Ｔ）が調整されて維持され所望の性質を失わない 限り、好ましくは約０．５から約１．５ｍ”／ｇの範囲である。

本発明において、フレークはその周辺端部が実質的にテーノぐ−になってなく、 サイズが減少されている。この結果、一つの態様として、本発明のフレーク状タ ンタル粉末は、端部から端部までの厚さが実質的に均一のフレークであって、“ 破面フレーク”と本願で記載することで特徴づけられる。厚さは、典型的には約 ０．５から約１．５　ｍ”　／ｇの範囲のＢＥＴ窒素表面積値に関連する。しか しながら、平均粒子サイズが約５０以下の縦横比に調整されて維持されているな らば、所望のフレークの性質は、また実質的により薄いフレーク（例えば１．５ より大きい高いＢＥＴ窒素表面積）によって達成されることができることは、注 目すべきことである。約５から約２０の範囲の縦横比が好ましい。

フレーク状タンタル粉末の縦横比（Ｄ／Ｔ）は、ミクロン単位での平均粒子サイ ズ及びｍ”／ｇ単位でのＢＥＴ　（窒素）表面積から、次に示す式を用いて計算 することができる。

Ｄ／Ｔ＝　（Ｋ）（ＭＰＳ）（ＢＥＴ）ここで、Ｋは２の常数：　ＭＰＳはミク ロン単位での平均粒子サイズ；そしてＢＥＴはＢＥＴ表面積（窒素）である。Ｍ ＳＰ及びＢＥＴを測定する方法は、次に詳細に示す。

図１から図９までを比較して、本発明のフレーク状タンタル粉末は、公知のフレ ークより実質的に小さい粒子を含んでいることが明らかである。図１に示された 公知のタンタルフレークは、２０　Ｘ　４４ミクロンのインゴットからの（電子 線で溶融）タンタルチップから準備した。チップは真空炉の中で脱気して水素を 除き、そして３２５メツシユのスクリーンを用いてふるい分けした。得られた物 質は、次いで振動ボールミルで１０時間チップを平らにしてフレークとした。

このフレークをまずＨＣＩ　／ＨＮＯｚ混合物中で酸性浸出し、そして次いでＨ Ｆ中で金属不純物を取り除いた。得られたフレークは１０．８ｇ／ｆｎ”の５ｃ ｏｔｔ密度を有し、このものを３０分間１６００°Ｃに加熱して凝集物質を生成 し、次いでジョーで粉砕して１３．４ｇ／ｉｎ’のＳｅａ　ｔ　を密度を有する ４０メツシユのサイズの凝集体とした。

図２に示された本発明のフレーク状タンタル粉末は、インゴットからの（を子線 で溶融）３２５メツシユのタンタルチップから製造した。チップを真空炉の中で 脱気して水素を除き、そして３２５メツシユのスクリンを用いてふるい分けした 。得られたものは、振動ボールミルの中で１０時間チップを平らにしてフレーク とした。このフレークをＨＣＩ　／ＨＮＯｆｆ混合物中で酸性浸出し、そして次 いでＨＦ中で金属不純物を取り除いた。得られたフレークは、０．３８ｍ”　／ ｇのＢＥＴ窒素表面積値及びｌＯから１５．２ｇ／ｉｎ’の範囲のＳｃｏ　ｔ　 を密度を有していた。このフレークを水素化し、そして３０，０ＯＱｐｓｉの圧 力で等圧冷圧縮してフレークをより小さくし、圧縮後棒状の固体とした。この棒 状の固体をジッーで６０メツシユに粉砕し、０．５４ｍ”　／ｇのＢＥτ窒素表 面積値及び５９．８ｇ／ｉｎ’の５ｃｏｔｔ密度を有するフレークとした。

図１（公知例）及び図２（本発明）のフレーク状タンタル粉末を比較して、本発 明のフレークは実質的により小さいフレーク粒子を含んでいることが明らかであ る。

図３に示される公知のフレーク状タンタル粉末は、−６０メツシユのナトリウム 還元のタンタル粉末から得た。この粉末は、振動ボールミルの中で１０時間偏平 にして、フレーク形状にした。次に、このボールミルで処理されたフレークを、 １５％）ＴＣＩ及び２％ＨＦを使用し酸性浸出して金属不純物を取り除いた。こ の方法は、米国特許３．６４７，４１５の例■に記載された検体Ｈを製造する操 作に相応する。

表１に示したように、得られたフレークの５ｃｏｔｔ密度は１２．５４　ｇ／ｉ ｎ３であって、フレークの９０％は１２６　ミクロンより大きくなし１寸法であ る。

図４に示した本発明のフレーク状タンタル粉末は、−６０メ・ンシュのナトリウ ム還元のタンタル粉末から製造した。この粉末を１０時間振動ボールミル中で粉 砕して、フレーク形状に偏平にした。このボールミルで処理されたフレークは、 １５％ｔｔｃｔ及び２％ｌ（Ｆを使用して酸性浸出して金属不純物を取り除いた 。次いで、フレークを密封容器の中で約８５０°Ｃになるまで加熱した。しかし 、次いでこの加熱したタンタルフレークを容器中で室温にまで冷し、水素圧を＋ ５ｐｓｉに維持して水素化を行った。この水素化フレークをＶｏｒｔｅｃ社（Ｌ ｏｎｇＢｅａｃｈ、ＣＡ）から人手したＶｏｒｔｅｃ　Ｍ　１衝撃ミルを１０． ＯＯＯｒｐｍで操作して粉砕し、フレークのサイズを少さくした。得られたフレ ーフレよ２１．４５　ｇ　／　ｉｎ３の５ｃｏｔｔ密度を有し、そしてそのフレ ークの９０％番ま約３７ミクロンより大きくない寸法であった。

図５に示される公知のフレーク状タンタル粉末は、−６０メ・ンシュのナトリウ ム還元のタンタル粉末から得た。この粉末は約１２５ｐｐｍの水素を吸収してい た。この粉末は、振動ボールミルの中で６時間偏平にして、フレーク形状にした ０次に、このボールミルで処理されたフレークを、１５％）ＩＣＩ及び２％ＨＦ を使用し酸性浸出して金属不純物を取り除いた。この得られたフレークは１２． ７ｇ／ｉｎ’の５ｃｏｔｔ密度を有し、そしてフレークの約９０％は約１３１． ８　ミクロンより大きくない寸法であった。この方法は、米国特許３，６４７， ４１５の例■に記載された検体Ｃを製造する方法に相応する。

図６に示した本発明のフレーク状タンタル粉末は、６０メツシユのナトリウム還 元のタンタル粉末から製造した。この粉末を６時間振動ボールミル中で粉砕して フレーク形状に偏平にした。このボールミルで処理されたフレークは、１５％Ｈ ＣＩ及び２％ＨＦを使用して酸性浸出して金属不純物を取り除いた。次いで、フ レークを密封容器の中で約８５０°Ｃになるまで加熱した。しかし、次いでこの 加熱したフレークを容器中室温にまで冷し、水素圧を＋５ｐｓｉに維持して水素 化を行った。この水素化フレークをＶｏｒ　ｔｅｃ社（Ｌｏｎｇ　Ｂｅａｃｈ、 ＣＡ）から入手したＶｏｒｔｅｃ　Ｍ　１衝撃ミルを１２．５０Ｏｒｐｍで操作 して粉砕し水素化フレークのサイズを少さくした。得られたフレークは２８．３ ０　ｇ／ｉｎ３の５ｃｏｔｔ密度を有し、そしてそのフレークの９０％は約２３ ．２ミクロンより大きくない寸法であった。

図７に示した本発明のフレーク状タンタル粉末は、ｌＯＯメンシュのナトリウム 還元のタンタル粉末から製造した。この粉末を、ＵｎｉｏｎＰｒｏｃｅｓｓ社が 製造した１５Ｓ型摩砕ボールミルを使用し、有機溶剤中でフレーク状に偏平にし た。このボールミルで処理されたフレークは、１５％ＨＣＩ及び２％ＨＦを使用 して酸性浸出して金属不純物を取り除いた０次いで、フレークを密封容器の中で 約８５０°Ｃになるまで加熱し、次いでこの加熱したタンクルフレークを容器中 室温にまで冷し、水素圧を＋５ｐｓｉに維持して水素化及び粉砕を行った。この 水素化フレークをＶｏｒ　ｔｅｃ社（Ｌｏｎｇ　Ｂｅａｃｈ、ＣＡ）から入手し たνｏｒｔｅｃＭ１衝撃ミルを１５．０００から２０．　ＯＯＯｒｐｍで操作し て粉砕し、フレークのサイズを少さくした。回転数（ＲＰＭ）が高いと、所望の 範囲の縦横比を達成するための薄い粉砕フレークに破砕するのに効果的である。

図８及び９、そして表１の粒度計によるデータからして、本発明のフレークの粒 子サイズは公知のフレークの粒子サイズより実際に小さいことが明らかである。

また、本発明のフレーク状粉末の粒子サイズの分布は、公知のフレークの粒子サ イズ分布より狭いと想定される。

上に述べたフレーク状粉末の平均粒子サイズ、ＢＥＴ窒素表面積及び５ｃｏｔｔ 密度は次に示すようにして測定される。

王良粒ヱユヱズ フレーク状タンタル粒末の平均粒子サイズ分布は、Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｓｉｇｎａ １社のＬｅｅｄｓ　Ｎｏｒｔｈｒｕｐ部門から入手した旧ＣＲＯＴＲＡＣｕ粒子 サイズ分析器を使用して測定した。これは、散乱光及びレーザー光学法による液 体中に懸濁した粒子のサイズを測定するように設計された装置である。０．３４ から６０ミクロンの粒子は散乱レーザー光によって、そして０．１２から０．３ ４ミクロンの粒子は散乱単色光によって、光検出面に衝突させて測定する。これ に組み込まれたコンピュタ−によって、平均粒子サイズの分布が計算される。Ｍ ＩＣＲＯＴＲＡＣＩ［の手引きには、測定方法が明らかにされている。表１（Ｆ ３からＦ６）の試料番号は、図３から６に示したフレークに相応する０表１の測 定値は、脚注に示したように粒度計によるものである。粒度計による粒子サイズ 分布の結果は表１に示され、そして図８にそのグラフを示した。

図８において、実線は図４及び６に示した本発明のフレーク状タンタル粉末を表 わし、そし点線は図３及び５に示した公知のフレーク状タンタル粉末を表わして いる。

表１のデータからして、本発明のフレークの粒子サイズは公知のフレークのそれ と比較して実質的に小さく、このことはスクリン分布測定を比較してもこれと一 致する。更に、図８及び９の曲線は、本発明のフレークの粒子サイズ分布が公知 のフレークのそれと比較して大変狭いことを明らかにしている。

且り１聚１皿１ フレーク状タンタル粉末のＢＥＴ窒素表面積は、ＱＩＩＡＮＴＡＣＨＲＯＭＥ社 から入手したＭＯＮＯ５ＯＲＢ表面積分析器を用いて測定することができる。

これは、固体表面上に窒素ガスを吸着した吸着質と、ヘリウムの如き不活性キャ リヤーガスの熱電導変化を感知して窒素の吸着量を測定するように設計された装 置である。この測定を行う方法及び操作は、ＭＯＮＯ５ＯＲＢ装置の手引き案内 書に記載されている。本願において示したＢＥＴ表面積測定値は、すべて窒素吸 着質ガスを用いて行った。

と虹［１度 Ｓｃｏ　ｔ　を密度は粉末流量計漏斗、密度カップ及び漏斗用のスタンドを有す る装置によって測定され、ここでのカップはＡｌｃａｎ　Ａｌｕｍｉｎｕｍ社か らセットとして入手した。この測定は、フレークサンプルを漏斗を通してカップ （１立方インチのニッケル渡合のもの）に、完全に満杯になりそしてカップの周 辺があふれるまで注いで行われる。

次いで、サンプルを震動することなくスパチラで平坦にすると、サンプルはカッ プの上面で平らになる。この平坦にしたサンプルを計りでできるだけ０．１グラ ム近くに秤量する。Ｓｃｏ　ｔ　を密度はサンプルの１立方インチについての重 量である。

ｌ−土 スクリン分布（％） ％＋３２５　６１．４０　３．３４　６７．８８　１．５９％−３２５１５００ １３，０８４，１９８，４５１，２４％−５００２５，５２９２，４７２３，６ ７９７，１７Ｓｃｏ　ｔ　を密度 （ｇ　／　ｉｎ’）　１２．５４　２１．４５　１２．７０　２８．３０粒度計 による概要 （Ｄ）１０％　本　３３．５　６．７　４１．６　４．６（Ｄ）５０％　木本　 ８３．５　１７．４　９３．２　１１．１（Ｄ）９０％＊＊本１２６．５　３７ ．０　１３０．８　２３．２＋　Ｃｏｓｐａｇｎｉｅ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｌｌ ｅ　Ｄｅｓ　Ｌａ５ｅｒ、　Ｃ１１ａｓ　ＡｌｃａｔｅｌＧｒａｎｕｌｏｍｅｔ ｅｒ　Ｍｏｄｅｌ　７１５で測定。

＊　サンプルの測定した直径の最小１０容積％の粒子より大きいミクロン単位の 長さ ＊傘　サンプルの測定した直径の最小５０容積％の粒子より大きいミクロン単位 の長さ 寧傘率サンプルの測定した直径の最小９０容積％の粒子より大きいミクロン単位 の長さ 盈−１ ベレットを形成し、このベレットからコンデンサ電極を製造するために、フレー ク状タンタル粉末は一般的な方法によって凝集した。

典型的には、凝集は真空又は不活性雰囲気下、約３０から６０分の範囲の時間で 、約１３００から１６００°Ｃの範囲の温度にフレークを熱処理する。

本願において用いる凝集方法は、下記に示す如きである。

図３．４．５及び６に示したフレーク壱使用して凝集体を生成した６図３．４． ５及び６のフレークは、いづれも真空下３０分間１４４０℃に加熱処理しそして 一４０メツシュに粉砕した。得られたフレークを２．５マグネシウム粉末と混合 して脱酸化し、そして＋３ｐｓｉアルゴン圧力のもとに３２０分間９５０　”Ｃ に加熱した。得られた凝集体を１５％ｎＮｏｔを用いて酸浸出して、酸化マグネ シウム及び過剰のマグネシウムを除き、次いで洗浄しそして乾燥した。流動性で ない凝集体からペレットをプレスすることは産業上実際的でないので、流動性は 重要である。

ペレット９１１１コ創到１工 凝集したフレーク状のタンタル粉末は、結合剤を用いず、埋め込んだタンタルワ イヤを使用し通常のペレットブレス内で押圧する。

一方が１．２９ｇ及び他方が１．３３ｇの２つのタンタル粉末のサンプルを、０ ．２５０インチの直径を有するペレットプレスダイにそれぞれ別個に送入した。

プレスは０．３３０インチの長さのペレットに押圧するためにセットした。上記 の重量及び長さのものを使用して、約５．０ｇ／ｃｃの生密度とした。

図７のフレーク状タンタル粉末を凝集し、そして上に述べたと同様の条件のもと てペレットに押圧した。得られたペレットは、５．ＯＤＰにおいて５０以上の粉 砕強度を有した。

本願においてフレーク状タンタル粉末及びこの製造方法に関しこの好ましい態様 を示したが、しかし本発明はこれらに限定されるものではなく、これらは次に示 す請求の範囲に属する種々の態様であると理解されるべきである。

ＦＩＧ、１ ＦＩＧ、３ ＦＩＧ、５ ＦＩＧ、７ 粒子サイズの分布 ＦＩＧ、　８ 補正書の翻訳文提出書 （特許法第１８４条の８） 平成６年１月２７日

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．タンタルフレーク粉末を準備し； この粉末が約２から約５５ミクロンの範囲の平均粒子サイズ及び約０．５から約 ５．０ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積を有するまでフレークサイズを減少し；そ して 該平均粒子サイズ及びＢＥＴ表面積を選定して減少されたサイズのフレークが約 ２から約５０の範囲の縦横比（Ｄ／Ｔ）を有する、いづれの工程を含む凝集した 時に流動性及びブレス性であるフレーク状タンタル粉末の製造方法。 ２．減少されたサイズのフレークのＢＥＴ表面積は０．７０ｍ２／ｇより大きい 請求項１記載の方法。 ３．平均粒子サイズが約４５ミクロンより小さくなるまでフレークのサイズを減 少させる請求項１又は２記載の方法。 ４．平均粒子サイズが約５から約２０ミクロンの範囲であるまでフレークサイズ を減少させる請求項１又は２記載の方法。 ５．フレークは化学的還元方法によって得られる請求項４記載の方法。 ６．フレークはインゴットからのものである請求項４記載の方法。 ７．縦横比（Ｄ／Ｔ）が約５から約２０の範囲である請求項１記載の方法。 ８．サイズの減少されたフレークのＢＥＴ表面積は約０．５から約１．５ｍ２／ ｇの範囲及び平均粒子サイズは約５から約２０ミクロンの範囲である請求項１記 載の方法。 ９．サイズの減少されたフレークの少なくとも約９０％は約２５ミクロンより大 きくない寸法を有する請求項４記載の方法。 １０．サイズを減少する工程の前にフレーク状タンタル粉末を砕けやすくする工 程を更に含む請求項１又は２記載の方法。 １１．サイズを減少する工程の前にフレーク状タンタル粉末を砕けやすくする工 程を更に含む請求項４記載の方法。 １２．サイズを減少したフレークを凝集する工程を更に含む請求項１０記載の方 法。 １３．請求項４記載のサイズを減少したフレークから得られた低密度ペレット。 １４．請求項１３記載のペレットから得られたコンデンサ。 １５．約２から約５５ミクロンの範囲の平均粒子サイズ、そして約０．７ｍ２／ ｇより大きいＢＥＴ表面積、並びに約２と約５０との間の縦横比を有するフレー クを含むフレーク状タンタル粉末。 １６．タンタルは化学的に還元されたタンタルである請求項１５記載のフレーク 状タンタル粉末。 １７．タンタルはインゴットからのタンタルである請求項１５記載のフレーク状 タンタル粉末。 １８．サイズが減少されたフレークの平均粒子サイズは約４５ミクロンより小さ い請求項１５記載のフレーク状タンタル粉末。 １９．サイズが減少されたフレークの平均粒子サイズは約４５ミクロンより小さ い請求項１６記載のフレーク状タンタル粉末。 ２０．サイズが減少されたフレークの平均粒子サイズは約５から約２０ミクロン の範囲である請求項１５記載のフレーク状タンタル粉末。 ２１．サイズが減少されたフレークのＢＥＴ表面積は約０．５から約１．５ｍ２ ／ｇの範囲である請求項２０記載のフレーク状タンタル粉末。 ２２．サイズの減少されたフレークの縦横比（Ｄ／Ｔ）は約５から約２０の範囲 である請求項２１記載のフレーク状タンタル粉末。 ２３．サイズの減少されたフレークの縦横比（Ｄ／Ｔ）は約５から約２０の範囲 である請求項２１記載のフレーク状タンタル粉末。 ２４．請求項１５の粉末によって得られた低い漏電圧及び高い絶縁破壌電圧を有 する電極。