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JPH02265169A - 電気化学電池スタックのシール構造及びその製造方法 - Google Patents

電気化学電池スタックのシール構造及びその製造方法

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JPH02265169A
JPH02265169A JP1243285A JP24328589A JPH02265169A JP H02265169 A JPH02265169 A JP H02265169A JP 1243285 A JP1243285 A JP 1243285A JP 24328589 A JP24328589 A JP 24328589A JP H02265169 A JPH02265169 A JP H02265169A
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ウオーレン　エル．ルオマ
Ronald G Martin
ロナルド　ジイ．マーチン
Richard D Breault
リチャード　デイ．ブリューアルト
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、燃料電池パワープラントに用いる燃料電池の
ような電気化学電池の孔質プレートのシール構造に関す
る。また、本発明は、リン酸のみならず塩基あるいは固
体ポリマーを電解質として用いる燃料電池、他の電気化
学電池に関する。
［従来の技術］ 燃料電池パワープラントは、一つ以上の電気化学電池内
で燃料及び酸化剤を電気化学的に消費し、電力を生産し
ている。酸化剤としては、純粋な酸素もしくは空気等の
酸素含有混合ガスが良く、燃料としては、水素が好適で
ある。
各々の燃料電池は、一般に、燃料反応は陽極及び酸素反
応は陰極というようなガス反応のための電極を有してい
る。ここで、陰極は陽極から離間して設置されている。
また、両電極間には、電解液で飽和したマトリクスが設
置されている。
各電極は、基盤を含有し、この基盤の、電解液マトリク
スと接する側に触媒層が付着されている。
電解液貯蔵プレート等の電解質貯蔵層が、基盤のもう一
方の側に設置され、貯蔵プレートの小孔を介して電解液
を基盤に供給するような例もいくつかみられる。これら
の電解液貯蔵プレートは、反応ガスを通すためのチャネ
ルもしくは通路（陽極へ燃料ガスを送るチャネル及び陰
極へ酸素ガスを送るチャネル）を基盤の裏側に有してい
る。例えば、これらのチャネルは、電解液貯蔵プレート
の基盤側の面上に平行に延びるリブとして設置されてい
る。
通常、電解液貯蔵プレートの一方の側には、近接する電
池への電解液の移動や、燃料及び酸素ガスの混合を防ぐ
ための分離プレートが設置されている。
その他の構成として、電極基盤が、電解液貯蔵プレート
と、分離プレート側にチャネルを設置した電極基盤の両
方を兼ねるものもある。
グルーバー（Ｇｒｕｖｅｒ）に付与された米国特許第４
゜５６４．４２７号「疎水性バリア層を有するガス非極
在陰極を用いた電解液循環電気化学電池」は、基盤とし
て孔質プレートを包含する陰極を開示している。
炭素粒子含有フッ化炭素ポリマーのバリア層が、孔質基
盤プレートに接合され、触媒層が、このバリア層に付着
されている。バリア層は、基盤から触媒層ヘパリア層を
介して反応ガスが流れている間、触媒層から基盤への電
解液の流れを封止する。
電解液貯蔵層のその他の例が米国特許第３，７７９゜８
１１号及び３，９０５，８３２．４，０３５，５５１　
；４．０３ｇ、４６３；４，０６４゜２０７．４，０８
０，４１３．４，０６４，３２２．４，１８５，１４５
並びに４，３７４゜９０６号に開示されている。
これらの特許のいくつかは、電解液貯蔵層を電極基盤と
して紹介している。
さて、これらの開示例に加えて、電極基盤は、電解液の
蒸発及び電池の操作条件の変化による酸容蛍の変化に適
用するため、その池数々の機能的な要求を満足しなけれ
ばならない。例えば、基盤は、良好な電気伝導性、良好
な熱伝導性及び適切な構造上の強度並びに腐食抵抗性を
兼ね備えていなければならない。また、基盤は、触媒層
に支持体を供給し、反応ガスが触媒層を通過できるよう
な手段を供給する必要がある。最後に、基盤の側端は、
電池内から反応ガスや電解液が漏れないように液体シー
ル機能を備えることが要求される。
液体シールを形成する一手段として、基盤組立時に圧力
をかけ、電解液のような液体を端部領域に供給する等、
端部領域を高密度化することによって、基盤の孔径を減
じる試みが為されてきた。高密度化された基盤端部シー
ルは、米国特許第４．２６９．６４２号及び第４，３６
５，００８号に開示されている。実験によれば、封止密
度及び孔径は、端部シール交差圧（あるいは、−船釣に
はバブル圧）を３ないし４ｐｓｉに制限することによっ
て得られることがわかっている。
シール形成の別のアプローチが、トロッキオラ（Ｔｒｏ
ｃｃｉｏｌａ）らに付与された米国特許第３，８６７．
２０６号の「液体電解質燃料電池の液体シール」に開示
されている。他に、ヴアイン（Ｖｉｎｅ）に付与された
「高圧−低孔質液体シール」に開示されている。
ヴアインによれば、シールは、孔質プレートの端部シー
ル領域内に粉末のフィラーを用いて高密充填し、孔径を
減じることによって形成することもできる。
本出願の共同発明者であるリチャード　デイ−プリュー
アルド（Ｒｉｃｈａｒｄ　Ｄ、　Ｂｒｅａｕｌｔ）及び
ジョンデイ−、ドナヒュ（Ｊｏｈｎ　Ｄ、　Ｄｏｎａｈ
ｕｅ）に付与された米国特許第４，６５２，５０２号「
電気化学電池の孔質プレート及び該孔質プレートの製造
方法」には、さらに改良された端部シールが開示されて
いる。
ここでは、電解液貯蔵層は、基盤もしくは電解液貯蔵プ
レートである。これらの孔質プレートの端部シール領域
は、懸濁液状でこの領域に注入された構造性の低い粉末
に圧力をかけることによって形成される、硬性の固体で
充填する。懸濁液から液体を除去する際に、孔質プレー
トの端部内のシールに孔が形成される。これらのシール
は、通常の作動時に端部領域で生じる交差圧よりも大き
な、マグニチュードの単位の交差圧に一時的に耐えるこ
とができる。
一般に、電気化学反応を行う際に、積層した燃料電池ス
タック及び分離プレートが用いられている。電気化学反
応の結果として、燃料電池スタックは、電力や反応生成
物及び廃棄熱を生産する。
積層構造には、燃料電池スタックから発生する廃棄熱を
除去するための冷却装置が含まれる。この冷却装置は、
冷媒と、積層構造内にクーラーを形成するためのクーラ
ーホルダーに設置された冷媒を流す導管とから成る。熱
は、クーラーホルダーを介して燃料電池から導管及び導
管から冷媒へと伝導する。
このクーラーホルダーは、電気及び熱伝導性に優れ、ガ
ス浸透性のものでなければならない。ガスリー（Ｑｕｔ
ｈｒｉｅ）に付与された米国特許第４，２４５，００９
号「燃料電池スタックの孔質冷媒チューブホルダー」に
このようなり−ラーホルダーの例が開示されている。ま
た、変形例として、ガスを浸透しないクーラーホルダー
が考えられるが、これは、タシュナー（Ｔｕｓｃｈｎｅ
ｒ）に付与された米国特許第３゜９９０．９１３号「リ
ン酸熱伝達性材料」に開示されている。タシュナーによ
れば、このホルダーは、クーラーホルダー及び分離プレ
ートの二つの機能を併せ持っている。
さて、前述したように、分離プレートは、その一方の側
に配置された水素等の燃料ガスの、また、もう一方の側
に配置された空気等の酸素ガスの混合を防ぐ。分離プレ
ートは、水素や酸素等のガスに対して高い非浸透性を有
し、燃料電池スタック内を熱及び電流が流れるように熱
及び電気伝導性を有するものでなければならない。加え
てまた、分離プレートは、熱リン酸のような燃料電池の
電解液による腐食環境に対して、この電解液が電池から
電池へ流れる間、高い耐性を有することが肝要である。
最後に、クーラーホルダーのような分離プレートは、高
圧負荷や接触している部材の熱膨張性の差に対する抵抗
性を持つように、また、分解や崩壊を起こさずに熱循環
を多回にわたって行えるように幅のある強度を必要とす
る。
電気化学電池スタックの分離プレートの製造方法の一例
が、エマニュエルソン（Ｅｍａｎｕｅｌｓｏｎ）らに付
与された米国特許第４，３６０，４８５号に開示されて
いる。この製造方法によれば、分離プレートは、鋳造後
に、望ましくは、５０％の高純度のグラファイト粉末と
５０％の炭化可能な熱硬化性フェノール樹脂の混合物を
グラファイト化して形成する。特に、エマニュエルソン
は、適当な樹脂とグラファイト粉末の混合物を十分に混
ぜ合わせることを論じている。混合後、この混合物を型
の中に分散させる。続いて、樹脂が溶けてかつ部分的に
硬化する温度下で型に圧力をかけ、プレートを形成する
。
典型的には、このようなプレートのフェノール樹脂を炭
素に変換するために、例えばｌ０００℃で加熱し、その
後所望の腐食抵抗性を得るために、２７００℃で加熱し
てグラファイト化を行わなければならない。
［発明が解決しようとする課題］ さて、この分離プレートは、そもそも分離部材であるた
めに、燃料電池スタックの製造をより複雑に、高価なも
のにしている。そこで、孔質プレート中にシール構造を
設けることで、この分離部材を排除する種々の試みが為
されてきた。プリュ−アルドらに付与された米国特許第
４，７５６，９８１号「電気化学電池のシール構造」に
、こうしたシール構造の一例が挙げられている。プリュ
ーアルドは、この中で、近接した孔質プレートのための
、分離プレートとしての機能を果たす疎水性の液体バリ
ア及び親水性の気体バリアから成るシール領域について
開示している。
また、近接するプレートを接合することによって、分離
部材を排除しようとする試みが為されてきた。例えば、
近接する陰極と陽極の孔質部材の間に設置されたガス分
離部材は、ダミアノ（Ｄａｍｉａｎｏ）に付与された米
国特許第４，１２９，６８５号「燃料電池構造」に開示
されているような、ガス不透過性の層でも良い。ダミア
ノの開示例では、二つの孔質部材が反応ガスの流れる流
路を提供し、厚くあるいは薄く被覆したガス分離層で互
いに接合されている。
プツトリング（Ｄｅｔｔｌｉｎｇ）らに付与された米国
特許第４，５０５，９９２号「燃料ガス分布電池の一体
ガスシール構造及びその製造方法」は、さらに別の例を
開示している。ガス分布プレート部材は、その界面に孔
質プレートの少なくとも一つの孔内に浸透するシール材
料で接合されている。このシール材料は、フッ素化エチ
レン−プロピレン、ポリスルホン、ポリエーテルスルポ
ン、ポリフェニルスルホン、過フッ化アルコキシテトラ
フルオロエチレン及びこれらの混合物のうちのいずれか
から選択する。
プツトリングは、二つの孔質プレートを一体化した構造
に組み立てる工程を開示している。この工程は、二つの
孔質プレート及びこれらのプレート間のシール材料層を
供給する工程を包含する。
プレートとシール材料層は、層を溶かすための圧力及び
温度上昇にさらされる。その結果、層内の材料は、溶は
出して孔質プレート内に浸透し、各プレートを接合し、
ガスの流れを各プレートの界面に沿って封止する。
デッドリングに示唆されているように、二つの炭素プレ
ートにかける圧力は、プレートの表面を接触させ接合す
るに足るだけの強度で尚、プレート構造を損傷しない程
度のものを適用する。
上述した種々の技術の開示にもかかわらず、化学者や技
術者は、尚、分離プレートを一体化もしくは他のプレー
トと一端で接する、電気化学電池スタックの孔質プレー
ト間に用いるシール構造の探求を続けている。
従って、本発明の目的は、シール層によって一対のガス
孔質プレートを一体構造にできるような電気化学電池ス
タックのシール構造を提供することにある。
また、本発明の目的は、電解液及び反応ガスを封止して
いる間、電気及び熱を透過できるような電気化学電池ス
タックのシール構造を提供することにある。
［課題を解決するための手段］ 上記目的を達成するために、本発明では、内部に空隙構
造を残して接合された電気及び熱伝導性を有する粒子を
含有する−・対の近接したガス孔質プレートと、ガス及
び電解液の流れを遮断する領域とを有し、上記プレート
を電気及び熱伝導性を有する一体構造に接合した電気化
学電池スタックにおいて、 電気及び熱伝導性を有する粒子を、内部に空隙構造を残
して接合し、該粒子から成る第一の表面を有する第一の
孔質プレートを形成し、電気及び熱伝導性を有する粒子
を内部に空隙構造を残して接合し、該粒子から成る、上
記第一の表面から離間した第二の表面を有する第二の孔
質プレートを形成し、 上記二枚のプレート間に、各プレートの第一及び第二表
面に接して、バインダー成分と該バインダー中に分散さ
れた電気及び熱伝導性粒子から成る、バインダー中で初
期粒子濃度を有する中間層を配置し、第一プレート内に
バインダーから成る第一層を形成し、第二プレート内に
バインダーから成る第二層を形成し、前記中間層中に分
散された粒子から上記プレート間のバインダー内に第三
層を形成し、該第三層の上記バインダーが近傍のプレー
トの表面から、前記空隙構造及び近傍のプレート中の粒
子の周囲に浸透する温度及び圧力下で、上記中間層と上
記孔質プレートを一体に接合し、 上記プレート及び第三層を該孔質プレートと前記中間層
が分離しない温度まで、圧力をかけながら冷却して、冷
却後に上記第三層のバインダー中の粒子濃度が、上記プ
レート及び上記中間層が一体形成される以前の該中間層
のバインダー内の初期濃度の少なくとも２倍になるよう
にする。
ここで、前記バインダー粒子の第一層は、前記バインダ
ー中で第一の粒子濃度を有し、前記バインダー粒子の第
二層は、上記バインダー中で第二の粒子濃度を有し、前
記バインダー粒子の第三層は、上記バインダー中で、上
記第一層及び第二層よりも濃い第三の粒子濃度を有する
。
また、前記電池スタックを燃料電池スタックとし、前記
一対の近接したガス孔質プレートを一対の電解液貯蔵プ
レートとし、前記粒子を炭素とし、前記一体構造の組立
体が、２．．５ｍＶ／１００ＡＳＦ（アンプ／フィート
２）以下の電位特性を有し、電解液漏洩度がゼロであり
、水圧差８インチにおいて、０．０６ｃｃ／ｓｅｃ−４
ｔ″（窒素ｃｃ）未満のガス漏洩特性を有する電池スタ
ックとする。
あるいは、前記粒子をグラファイトとしても良く、第三
層のバインダー中の粒子濃度を１．２乃至Ｉ。
軸／ＣＣの範囲とし、第一層及び第二層のバインダー中
の粒子濃度を１．０ｇ／ｃｃとする。
さらに、前記第三層中に分散された前記粒子をグラファ
イトの形態をとる炭素粒子とし、該第三層を、３５μｍ
の平均粒子径（Ｐｍ）を有し、予め決められたサイズの
メツシュスクリーンを通過できる、６０乃至７０ｗｔ％
のグラファイト粒子から形成する。
ここでこのメツシュスクリーンは１４０目のメツシュス
クリーンを用いる。
また、前記粒子の最小径は２μｍとする。
孔質プレート間の間隔をｔとすれば、平均粒子径Ｐｍは
ｔ／２以下（Ｐｍ≦ｔ／２）とする。
平均粒子径Ｐｍは、上記間隔ｔのおよそ２０％の長さが
望ましく、第三層のグラファイト粒子の割合はおよそ１
７３重量である。
さて、バインダーは、フッ素化エチレンプロビレン（Ｐ
ＥＰ−テフロン）、過フッ化アルコキシ（ＰＦＡテフロ
ン）樹脂及びこれらの混合物のいずれかより形成する。
または、バインダーは、ポリエチレン、フッ素化エチレ
ンプロピレン樹脂、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれら
の混合物を含む、所望の熱安定性及び化学的融和性を有
する適当なポリマーならどんなものでも良い。
このバインダーは、第三層の１７２以上の厚みで孔質プ
レート内に浸透する。
即ち、プレート及び第三層の冷却工程後に、第三層の第
一の境界は第一孔質プレートの第一表面に含浸され、第
三層の第二の境界は前記第二孔質プレートの第二表面に
含浸される。
さて、粒子から成る中間層とバインダーを二枚の孔質プ
レート間に配置する工程には、前記孔質プレート内にお
ける第一の粒子濃度及び第二の粒子濃度よりも低い、初
期粒子濃度の中間層をバインダー中に配置する工程を有
し、孔質プレートと中間層を一体に接合する工程におい
ては、バインダーが孔質プレート内に浸透するにつれて
、中間層中の粒子がその中心方向に濃縮されるようにし
、従って、一体接合されたプレート及び第三層の冷却後
、第三層はバインダー中で、前記第一層及び第二層の粒
子濃度より高い第三の粒子濃度を有することになる。
さらに、孔質プレート間に中間層を配置する工程には、
孔質プレートの少なくとも一つの表面にグラファイト−
バインダー粉末の混合物を付着する工程を包含し、この
付着工程には、グラファイト−テフロン粉末と媒体を含
有するスラリーを付着する工程と、中間層と孔質プレー
トを一体構造に接合する以面に媒体を除去する二［程を
有する。
上記粉末混合物は、その特性による電池の作動性を向上
するため、ローリングによって冷却成型する。
また、中間層を孔質プレート間に配置する工程は、グラ
ファイトのシート及びバインダー混合物を形成する工程
と、該シートを上記孔質プレート間に配置する工程を包
含しても良い。
このシートは、グラファイトとバインダー粉末の混合物
から成るビレットを鋳造し、ビレットから上記シートを
スカイビングして連続的に得られる。
グラファイトとバインダー粉末の混合物は、およそ２７
３重量の樹脂及び１７３重量のグラファイト粉末とし、
プレートの表面に０．２乃至０．６ｇ／ｉｎｃｈ２の範
囲で付着する。
この電気化学電池スタックは、２００乃至３００ボンド
／ｉｎｃｈ２の圧力下で、５８０乃至６５０°Ｆで加熱
し、バインダーが流動性を維持している間に上記圧力下
で、５００°Ｆ以下の温度で冷却して製造する。
［作用］ 上記のように構成された電気化学電池スタックは、電解
液貯蔵プレートの間を微小な粒子の炭素あるいはグラフ
ァイトと、バインダーである樹脂との混合物で充填して
いるため、分離プレートを、用いなくても電池スタック
間の電解液及び反応ガスの漏洩を防ぐように作用し、か
つ、各近接プレートを一体化する。また、充填用の粒子
に電気及び熱伝導性のものを用いているため、本電気化
学電池スタックは、電気及び熱を伝導する。
［実施例］ 以下に、本発明の詳細を好適な実施例及び添付する表並
びに図面に基づいて説明する。
第１図は、燃料電池パワープラント等の電気化学電池ス
タックに使用する本発明による実施例の断面図である。
このようなパワープラントの燃料電池スタック２の一部
を示している。
燃料電池スタック２は、一つ以上の燃料電池４で示すよ
うな燃料電池と近接する電池の一部４ａを包含する。各
燃料電池は、平面６のような二つの平面と端部８のよう
な四つの側面あるいは端部から構成される箱型の形態を
とっている。クーラーホルダーＩＯが何組かの燃料電池
の間に配置されている。クーラーホルダーには、冷媒を
通す導管１１を設置する。
各燃料電池の、陽電極１４及び陰電極１６の間に電解液
保持マトリクス１２を配設する。電解液貯蔵プレート１
８を陽極の近傍に、電解液貯蔵プレート２０を陰極の近
傍に設ける。（ここで、「プレート」という表現は、湾
曲状あるいは平板状で孔質あるいは固体であるプレート
を包含するような広い範囲で用いている。）図に示した
電気化学電池の場合は特に、電解液としてリン酸を使用
する。
各陽極１４は、触媒層２２及びこれを支持する電極基盤
２４を有している。この基盤は、孔質のプレートで、か
つ、ガス不透過性の電解液貯蔵層である。
触媒層は、基盤に接着され、ポリテトラフルオロエチレ
ン等の疎水性材料と触媒粒子とを接合している。触媒の
一例として、炭素粒子で支持されたプラチナが挙げられ
る。
孔質電解液貯蔵プレート１８は複数のリブ２６と端部２
８を有する。これらのリブは、燃料が通過できるように
電池の端部８のうちの一つ（図示せず）に対しｙ軸方向
に、プレートの水平方向に延びる経路２９を残して互い
に離間して配置されている。
望ましい燃料としては水素が挙げられるが、これは経路
２９及び基盤貯蔵層２４を経て触媒層２２へ流れる。電
解液は、部分的に親水性を示す触媒層２２の孔内を介し
て、直接マトリクス１２及び電解液貯蔵プレート１８及
び２０の間を流れる。触媒層には、ごの液体移送を助け
るための穴を設けても良い。電池内での電解液の分布は
、孔質構造の毛管現象によって起こり（即ち、気体−液
体界面の表面張力現象による）、毛管力は、この孔質構
造によって左右される。孔径が小さいほど毛管力は大き
くなり、液体保持能力も大きくなる。
陰極１６は、陽極１４と同様に、基盤３０と触媒層３２
を有している。触媒層は基盤に接着されている。
陰極近傍に配置した電解液貯蔵プレート２０には、リブ
３４に示すような複数のリブを設ける。各リブは、端部
８（図示せず）に対してＸ軸方向になるように、プレー
トに水平方向に延びる酸素ガスの経路３８を残し、離間
して配置されている。これらの経路は一般に、前述の経
路２９に対して垂直方向に延びている。酸素含有空気の
ような酸化剤は、基盤貯蔵層３０と電解液貯蔵プレート
２０の間の経路３８を介して流れ、この経路３８から基
盤３０を介して触媒層３２へ流れる。
貯蔵層を有する各孔質プレートは、比較的小片（粒子）
の材料あるいは電気及び熱伝導性でしかも周辺環境に合
致する材料から形成される。このような材料として、炭
素、グラファイト及びホウ素カーバイドが挙げられる。
貯蔵層を有するプレートが多孔質であるため、各プレー
トの末端に、経路２９からのガスの流出を遮断するよう
なシール領域を設置する。例えば、陽極基盤２４には末
端シール領域４０を、陰極基盤３０には末端シール領域
４２を、電解液貯蔵プレート１８には端部領域２８内に
末端シール領域を形成する。
端部領域２８内では、シール領域は経路２９の一番端の
経路と平行に延びて形成される。陰極電解液貯蔵プレー
ト２０の端部領域は図示していない（図の手前）が、こ
の領域内では、シール領域は経路３８の一番端の経路と
平行に延びて形成される。
各シール領域（よ、電解液とともにシールを形成するた
めシール材料で充填される。シール材料としては、炭素
、グラファイト、シリコンカーバイド及びこれらの混合
物のうちのいずれかから成る不活性な粉末を用いる。粉
末は、直径１μｍ以下、硬質固体を形成する原料粉末内
に分散しやすい低構造性の粉末を低粘性の懸濁液とする
。シール材料は、基盤のシール領域の密度を増大し、そ
の結果プレートの孔径と浸透性を減じる。
このようにして、端部領域の全ての孔（即ち、孔径分布
）を端部遠隔の、リブ２６内の領域のような領域の全て
の孔（孔径分布）よりも十分に小さくする。シール領域
の孔径がプレートの残りの部分の孔径よりも小さくなる
ため、シール領域全体の容積は、電解液で完全に充填さ
れ、マトリクスの孔径よりも端部領域の孔径が小さい限
り、また、たとえ端部領域の孔径が大きくてもマトリク
ス１２及び端部領域が電解液で充填されている限り、反
応ガスはシールから漏洩しない。こうして、」二部近傍
構造４５の端部と下部近傍構造５４の端部の間にシール
部をはさみ込むことによって、液体シールが完成する。
従って、これら液体シールは４５．４６．４８．５０及
び５２の領域にまたがって形成される。
シール領域内の電解液等の孔質構造中の液体の表面張力
からくる毛管現象によって、シール領域の孔からの電解
液の漏出に対し抵抗力が生じる。孔径が小さいほど、こ
の気体−液体界面の毛管力は大きくなり、反応ガスと電
池外部の圧力差に抵抗する力も大きくなる。充填するの
に用いた方法により、基盤内に形成されたシールは安定
状態のガス圧への抵抗能を有し、５乃至３０ｐｓｉａの
範囲の一時的な圧力差に対しても抵抗能を示す。
シール構造５６は電池４及びｘ−ｙ軸方向に延びた、ク
ーラーホルダーの近傍の水平面６との間を封止する。水
平に延びたシール構造５８は、電池対４．４ａの間に供
給される。６ａ及び６ｂ面を介して第２図に示すような
粒子とバインダーの三層から形成されるシール構造が延
びている。このシール構造は、孔質プレートの端部８に
水平に延びて燃料電池４と燃料電池４ａとの間の電解液
及び反応ガスの漏出の封止手段を供給する。かくしてシ
ール構造５８は、水平のｘ−ｙ軸方向に対して垂直なＺ
軸の方向の電解液と反応ガスの漏出を面６λ及び６ｂを
介して遮断する。
第２図は、第１図に示すシール構造５８を１００回磁化
した際の顕微鏡写真である。本図は、陽極の透過電解液
貯蔵プレート１８及び陰極のガス透過電解液貯蔵プレー
ト２０の一部を示している。
シール構造５８は、顕微鏡写真中の黒色の部分６０で示
されるポリマーバインダーと、灰色の部分６２で示され
るポツティング化合物を含有する。ボッティング化合物
は顕微鏡撮影を行う前にサンプルを研磨する間、孔質プ
レートの炭素粒子を支持するためにプレートに加えられ
るもので、シール材の一部ではない。プレート中に分散
された炭素粒子と、バインダー中のプレート間に分散さ
れた炭素粒子は、ポリマーバインダー６０よりも明色で
かつポツティング化合物６２よりも明色の不規則な形状
の物体６４で示される。
バインダーはプレート１８及び２０の間に配置され、近
傍の孔質プレートの空隙構造の内部に浸透する。
バインダーは、単一材料から成る連続層で、層内の粒子
により決定される境界を持った三つの異なった層を形成
する。特に、このバインダーは、近傍の孔質プレート１
８．２０内に浸透し、第−屑６６及び第二層６８のよう
なプレート内のバインダー及び炭素粒子の層を形成する
。また、プレート間のバインダーは、炭素粒子とバイン
ダーから成る第三層７０を形成する。
これらの層はそれぞれ、バインダー中に炭素粒子が分散
する形をとる。存在する炭素粒子の量は、ｇ／ｃｃで計
測する。この量は、バインダー中の炭素粒子濃度と相関
する。本孔質プレートにおいては、バインダー中の炭素
粒子濃度は、１．０ｇ／ｃｃである。
また、孔質プレート間の第三層においては、１．２乃至
１．４ｇ／ｃｃである。従って、第三層の炭素粒子濃度
の方が、孔質プレートの層内の炭素粒子濃度よりも高い
。顕微鏡写真からもわかるように、第三層内では、バイ
ンダー中の炭素粒子濃度は、第三層と近傍の孔質プレー
ト内の層との界面の方が、第三層の内部よりも高い。
本実施例の酸性電解液の環境では、炭素粒子はグラファ
イト化され、２μｍ以上の孔径と、１０ｍ２７ｇ未満の
低表面積と、２０％以下の少孔性と、０．７ｇ／ｃｃよ
り大きな高バルク密度を有する腐食耐性の好適なグラフ
ァイトを用いる。
水酸化カリウム電池のような塩基性燃料電池のアルカリ
性電解液下あるいは固体ポリマー電解質電池では、水酸
化カリウム電池にニッケルをというようなそれぞれの電
解質に応じた物質の粒子を用いる。
第３図は、電池スタックを組み立てる前の、第２図に示
すプレートと同じ二枚の孔質電解液貯蔵プレートの一部
を概略的に示すものである。組み立て以前においては、
プレートは互いに約１４ｍ１ｌの間隔をおいて配置され
ており、バインダー中の粒子混合物がプレート間に分散
されている。本図には、図を明瞭化するため、プレート
間のこのバインダー及び粒子は記載していない。
第３図に示されているように、各孔質プレートは、炭素
陰極粒子６４ａあるいは炭素陽極粒子６４ｂのような電
気及び熱伝導性の粒子を包含している。
粒子は間に空隙構造を残して互いに接合している。
粒子は３次元の物体であるが、顕微鏡写真はこの粒子の
姿を２次元でとらえているため、顕微鏡写真中の粒子は
、写真表面に存在する各粒子の断面図で示され、写真表
面下の各粒子の一部を部分的に表している。
各孔質プレートは、プレートの粒子により決定されるプ
レート表面を有する。例えば、陰極電解液貯蔵プレート
は第一の表面７４を持つ第一の孔質プレート２０を有す
る。第一の表面は炭素粒子６４ａにより決定される、点
線で示す境界線７６で表される境界を有する。陽極電解
液貯蔵プレート１８は、第一の孔質プレートに面した第
二の表面７８を有する第二の孔質プレートである。第二
の表面は、第一の表面から領域８０だけ離間して配置さ
れる。第二の孔質プレートの第二の表面は、孔質プレー
ト中の粒子６４ｂにより決定される、点線８２で現され
るような境界を有する。
第４図は、第三層７０の粒子と孔質プレート間の粒子と
の関係を示すものである。組み立て後、二枚のプレート
は第三層の近傍にあり、最終的に約７　ｍｉｌの間隔ｔ
ｆだけ離間して配置されている。バインダーが近傍のプ
レートに浸透するため、近傍のプレート内の固定粒子は
小さい粒子とバインダーとで置換され、バインダーをプ
レート内にｂａ及びｂｂの間隔に浸透させ、プレート間
の最終厚ｔｒとｂａとｂｂとの合計値を初期厚ｔｉより
も大きくする。ここで、バインダーは図を明瞭化するた
め示していない。組み立て方法が第三層の小さな径の粒
子を接合させるため、第三層は間隔ＣａＣｃで示される
境界付近（例えば、第三層のそれぞれの側から孔質プレ
ートの近傍へ約２　ｍ１ｌ）で濃縮される。第三層内の
粒子の濃度は、これらの領域で、内部よりも高くなる。
特に、バインダーの第三層は、炭素粒子で充填され、第
一の孔質プレート２０の第一の表面７６近傍に第一の境
界８６を有する。境界８６は第一の孔質プレートの第一
の表面７６で含浸される。
第三層はまた、第二の孔質プレート１８の第二の表面８
２近傍に第三層の粒子により決定される境界９０を有す
る。境界９０は、第二の孔質プレートの第二の表面８２
によって含浸される。第三層の境界を決定する第三層山
来の粒子が、近傍のプレート表面のプレート由来の粒子
を越えて浸透するため、これを境界が含浸されたと見な
す。
電池スタックの製造方法は、電解液貯蔵プレート等の互
いに接合された二枚の孔質プレートを形成する工程を有
する。これらの工程は、従来より良く知られており、グ
ラファイト及びフェノール樹脂前駆体構造、孔質電解液
貯蔵プレートを形成するための炭素化及びグラファイト
化構造を形成する工程と、均一な厚みを得るため貯蔵プ
レートを微粉砕する工程と、プレートを整形し、並びに
その後プレートを硬化する工程を包含する。米国特許第
４，１８５，１４５号並びにプリューアルドに付与され
た第４，２１９，６１１号「燃料電池の電解液貯蔵層及
びその製造方法」に、これらの工程の一例が開示されて
いる。
さて、孔質プレートの間に配置するために、グラファイ
ト粉末と樹脂との混合物を形成する。このグラファイト
粉末と、例えばテフロン樹脂その他の好適な樹脂との混
合物は、リトルフオードミキザー（モデルＦＭ１３０）
あるいはごれと同等のものを使用して、約２０分間、５
０ポンドバツチで乾燥混合する。好適な粉末としては、
カーボン／グラファイト　グループ　インコーホレイテ
ッド（Ｃａｒｂｏｎ／Ｇｒａｐｈｉｔｅ　Ｇｒｏｕｐ　
ｌｎｃ、ＸｃＧＧＩ）のグレード６０の粉末を１４０メ
ツシユスクリーンのふるいにかけ、およそ１０５μｍ以
上の径の粉末を総て除去したものを用いる。平均粉末径
はおよそ３５μｍである。他の好適なグラファイト粉末
としては、ＣＧＣＩのグレード９０の粉末を用いる。両
粉末ともペンシルバニア州。
セント　メリーズのカーボン／グラファイト　グループ
インコーホレイテッドより供給を受けた。
これらの他の好適と考えられる粉末としては、デサルコ
（Ｄｅｓｕｌｃｏ）のグレード９０３３のグラファイト
粉末（イリノイ州、シカゴのサペリアーグラファイトカ
ンパニー（Ｓｕｐｅｒｉｏｒ　Ｇｒａｐｈｉｔｅ　Ｃｏ
ｍｐａｎｙ）より受給）、ニューシャーシー州、シャー
シー市のジョセフ　デイクソン　クルージプル　カンパ
ニー（Ｊｏｓｅｐｈ　Ｄｉｘｏｎ　Ｃｒｕｃｉｂｌｅ　
Ｃｏ、）より供給を受けたグレード２００−４２のグラ
ファイト粉末を用いた。
また、テフロン粉末としては、ペンシルバニア州、マル
バーンのＬＮＰコーポレーションより受給のグレードＴ
Ｌ−１２０のフッ素化エチレンプロピレン（ＰＥＰテフ
ロン）粉末、または、プラウエア州、ウィルミングスト
ンのイー、アイ、デュポン　デネモアアンド　カンパニ
（Ｅ、１．　ＤｕＰｏｎｔ　ＤｅＮｅｍｏｒｓ　＆Ｃｏ
、）より受給の過フッ化アルコキシ樹脂（ＰＦＡテフロ
ン）、グレード５３２−５０１０のテフロン−Ｐ粉末の
使用が望ましい。
グラファイト−テフロン粉末混合物の形成後、このグラ
ファイト粉末とテフロンバインダーの混合物を電解液貯
蔵プレート上に付着させる。付着方法には、何通りか考
えられる。即ち、乾燥条件下で（１）ドクターブレード
を用いた機械的延伸法、（２）粉末流の真空付着法、（
３）回転ブラシのフィーダーの下をくぐらせる方法等に
よって、粉末混合物を付着しても良い。また、この粉末
混合物は、適当な媒体を用いてスラリー中に分散させ、
スリップ型成形、スクリーンプリント、濾過のいずれの
方法を用いて付着しても良く、その後乾燥して媒体を除
去する。
付着される材料の総量は０．２乃至０．６ｇ／１ｎｃｈ
２である。粉末混合物は容易に作動できるような活性強
度に改善するためにローリングによって冷却成型する。
さらに、グラファイト−テフロン粉末混合物を電解液貯
蔵プレート」二に付着する方法の変形例として、貯蔵プ
レートの間に適切な材料からなるシートを付着する製造
方法がある。まず、適切な材料のビレットを製造し、続
いてビレットからスカイビングによってソートを剥ぎ取
る。ビレットは、円筒型の鋳型に混合した粉末を注入し
て鋳造して作る。このビレットの製造工程は、良く知ら
れているもので、グラファイト粉末とＰＥＰあるいはＰ
ＦＡテフロン粉末を混合し、これを少なくとも１０００
ポンド／インチ２の圧力で成型してビレットを形成し、
このビレットを樹脂の融点以上の温度で少なくとも１０
００ボンド／インチ２の圧力をかけて焼結して１゜８ｇ
／ｃｃ以上の密度のビレットを鋳造する工程から成るも
のである。最後に、高密度化したビレットを樹脂の融点
以下の温度まで圧力をかけながら冷却し、ビレットから
スカイビングによって連続的なシートを剥ぎとって、電
解液貯蔵プレート間に配置する材料の層を形成する。
さて、二枚の電解液貯蔵プレートと、グラファイトとテ
フロンの粉末から成り粉末混合物あるいは連続シートと
して形成される中間層とを、同時に設置する。続いて、
この二枚のプレートと中間層とを積層し、均一化された
電解液貯蔵プレート／一体化分離プレート電池スタック
を完成する。
以下の工程を用いて電池スタックの製造を行った。まず
、二枚のプレートとグラファイト−樹脂粉末を温度５８
０乃至６５０°Ｆ１圧力２００乃至３００ポンド／イン
チ２で５乃至１５分間加熱する。この時の温度及び圧力
によって、バインダーが近傍の孔質プレートの表面から
空隙構造内や近傍の孔質プレート周囲の粒子に浸透する
。バインダーがプレート内に浸透する時、第三層とプレ
ート間粒子を形成するのと同様に近傍プレート内に粒子
層を形成する。圧力をかけることにより孔質プレートが
互いに接近するにつれて、また、バインダーが孔質プレ
ート内に浸透するにつれて、孔質プレートは、中間層内
に存在する微粒子をプレートの界面に押し出すフィルタ
ーの作用をする。これにより、中間層内の微粒子は、中
間層の両側の表面に沿って濃度を増しながら圧縮成形さ
れる。バインダーが孔質プレート内に浸透し、プレート
間の層を形成した後、この電池スタックをおよそ５００
°Ｆ以下の温度で圧力を維持しながら冷却する。あるい
は変形例としては、電池スタックを、ＰＥＰテフロンバ
インダーの融点である５５０″Ｆ以上の温度を維持した
冷プレスに素早く移し、圧力をかけながら焼き入れを行
う方法がある。いずれの方法によってもバインダーは圧
力維持条件下で凍結される。
電池スタックを連続的に積層するのに二重ベルトプレス
を用いる。プレスは両側に連続的に移動するベルトを有
し、これによって、電解液貯蔵プレートとその間の層と
が積層される。積層終了後、電池のガス漏洩性及び電気
抵抗をヂエソクする。
ヂエックの結果、使用可能なスタックに、外部ガスの漏
洩を防止するための端部シールを形成する。これのシー
ルは、積層後にグラファイトの微粒子で端部を含浸して
液体シールとして形成することも可能である。また、変
形例としては、積層前に端部シールをプレートに挿入し
ても、積層工程中に所定の位置に接着されるような固体
シールを用いても良い。続いて、電解液貯蔵プレート／
一体化分離プレート内にガス流チャンネルを機械によっ
て形成する。最後に、液体シール領域に裏面シール材を
適用する。こうして、中間層と近傍の層は、第４図に示
すような、また、これと同じものの断面を顕微鏡写真に
した第２図に示すような形態になる。
二枚の孔質プレート間の界面に三つの層を有するように
組み立てた電池スタックの、高温エイジングの前後にお
けるガス漏洩及び電気抵抗の特製を調べる実験を行った
。電池スタックをまず、４４０及び５００＠Ｆで、断続
的に室温との間を温度循環させて高温エイジングを行う
。評価の対象とした種々の混合物について、その結果を
表１及び２に示す。これらの表は、混合物中のグラファ
イトの割合（％）や組み立てに用いる種々のグラファイ
ト及びテフロンに及ぼすエイジング効果の違いを示して
いる。表より、２乃至１０５μｍの範囲で平均およそ３
５μｍの粒子径を持っ２５乃至４０ｗｔ％のグラファイ
ト粉末が、乾燥条件下で、接着された層全体にわたって
、低いガス漏洩性（０，０６ｃｃ／ｆｔ’未満）と、抵
抗あるいは電位特性（２，５ｍＶ／１００ＡＳＦ（アン
プ／ｆｔ’））の両方を備え持つ化合物が使用に好適で
ある。
ガス漏洩特性は、８インチの水深の交差圧を孔質プレー
トにかけて、乾燥したプレート構造内を通過する際のガ
スに対する構造上の漏洩性を測定して得る。使用するガ
スは窒素である。
抵抗または電位特性は、グラファイトプレート間の孔質
プレートを１００ｐｓｉで圧縮し、１００ＡｓＦの直流
電流を通して孔質プレート全体にわたっての直流電圧降
下を測定することによって得る。
前述したように、最小の粒子径は２μｍであり、孔質プ
レート内の層近傍の端部領域には小径の粒子が見られる
。層及び浸透された境界との間の界面に存在する小粒子
の濃縮によって、一体化された電池の抵抗特性は減少す
る。これは、最終化合物の第三層に比べて過剰のテフロ
ン粉末を含むグラファイトとテフロン粉末の混合物を電
解液貯蔵プレートの間に供給すると起こる現象である。
過剰なテフロンバインダーは、圧力をかけると、プレー
ト間から押し出され、高圧高温下での積層工程中に近傍
の孔質プレート内に押しやられる。この結果、孔質プレ
ートの間には、空隙を充填するのに必要な量で、かつ高
い電気抵抗あるいは熱抵抗を生じるほど過剰にならない
量のテフロンを含有する、圧接されたグラファイト中の
炭素粒子の層が提供される。また、この方法によれば、
高濃度の小粒子で層間の境界が含浸され、層の電気及び
熱伝導性は、はるかに改善される。
本実施例による孔質プレートは、組み立て工程の初期に
おいては、およそ２０ｍ１ｌの間隔で離間しており、組
み立て完成時には、その間隔はおよそ１０ｍ１ｌとなる
。平均粒子径Ｐｍはプレート間隔ｔの２分の１以下（Ｐ
ｍ≦ｔ／２）である。平均粒子径が大きいと、プレート
自体が適用例に対して機能性を保持していても、三層の
、層からのガスあるいは電解液の漏出遮断能力に対して
は、逆効果となる。
従って、平均粒子径は、間隔ｔのおよそ２０％、また、
層は、およそ３分の１重量のグラファイト粒子から成る
ことが望ましい。また、バインダー樹脂には、フッ素化
エチレンプロピレン（ＰＥＰテフロン）及び過フッ化ア
ルコキシ（ＰＰＡテフロン）樹脂並びにこれらの混合物
を用いると良好な結果が得られる。
［発明の効果］ 本発明によれば、電気化学電池スタックは、プレート間
に配置された、バインダーと圧縮された粒子の層によっ
て接合された一対のガス孔質プレートを有し、このバイ
ンダーが、プレート内に浸透して接合部を形成し、層の
境界と孔質プレートとが互いに融合し、かつ、この層が
、プレート間の液体及びガスの漏洩を遮断する間、熱及
び電気を伝導する。
本発明の第一の特徴は、一対のガス孔質プレートが、電
気及び熱伝導性の粒子から形成されていることである。
プレート間には、バインダーと粒子から成る層が延びて
いる。バインダーは各プレート内に浸透して、バインダ
ー粒子の層をそこに形成する。また、本発明の他の特徴
は、バインダー中の粒子の層で決定される境界が相対的
な位置にあることである。Ｉ実施例においては、プレー
ト間の層の各境界は、近傍のプレートの表面によって融
合されている。
本発明の主要な効果は、圧縮され、粒子が充填されたバ
インダー（第三層）と、融合したこの第三層及び近傍の
プレート内に浸透した層の間の境界とで形成されるシー
ル構造が、ガス非透過性を有することである。
さらに、本発明の効果は、燃料電池あるいは燃料電池ス
タックは、二枚の電解液貯蔵プレートの間に微小な粒子
と樹脂から成るバインダーを充填しているため、従来の
電池スタックのように各電池間を分離プレートで封じる
必要がなく、より、簡単な一体化構造とすることができ
、製造の際のコスト及びその複雑な工程の削減ができる
ことにある。
また、本発明による組み立て方法の利点としては、第三
層と近傍のプレート間にバインダーを供給する際に、圧
縮された中間層内にあまねく分散された炭素粒子に近傍
の孔質プレートが接触して生じるフィルター効果が挙げ
られる。これによって、−磁化が完全に行なわれる。
また、本発明による組み立て方法によれば、圧力をかけ
ながらプレートを冷却することで、接合構造を固定でき
、プレートとバインダーの分離を生じさせない。
最後に、孔質プレート間に第三層を配置する方法は、種
々の異なったアプローチができるため、電池の様々な高
速作動に対する製造方法を適用できる。
尚、本発明の適用は、例示された実施例に限られるもの
ではなく、特許請求の範囲に述べた本発明の主旨を逸脱
しない範囲での総ての変形例において、実施し得るもの
である。
【図面の簡単な説明】
添付する図面において、第１図は、圧縮成型された粒子
を含有するバインダーによって接合された、一対のガス
孔質プレートを有する電気化学電池スタックの一部の断
面図、 第２図は、バインダーと成型された粒子の層に１００回
の磁化を行った際の顕微鏡写真、第３図は、第２図と同
様に孔質プレート中の比較的方向性のみられる各粒子の
組み立て前の配列の概略を示す断面図、 第４図は、第３図に示した二枚の孔質プレートとバイン
ダー中に分散された粒子の組み立て後の相互関係の概略
を示す断面図である。 ３８・酸素経路　　５６．５８・・シール構造６０・・
ポリマーバインダー　　６４炭素粒子７０・・・第三層
　　７６．８２プレ一ト表面８６．９０・・第三層境界 ２・−燃料電池スタック　　４．４ａ・・・燃料電池１
０・・クーラーホルダー　　１１・・導管１２・マトリ
クス　　　１４・・・陽極１６−・陰極　　１８．２０
・・・電解液貯蔵プレート２２．３２・触媒層　　２４
．３０・基盤２６．３４・リブ　　２９・燃料経路 手続相１正書（自発） 事件の表示 平成１年特許願第２４３２８５号 発明の名称 電気化学電池スタックのシール構造及びその製造方法補
正をする者 事件との関係　　　特許出願人 名称　インターナショナル　フューエル　セルズコーポ
レーション

Claims (30)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）電気及び熱伝導性を有する粒子を内部に空隙構造
    を残して接合して成る一対の近接したガス孔質プレート
    と、ガス及び電解液の流れを遮断する領域とを有し、上
    記プレートを電気及び熱伝導性を有する一体構造に接合
    した電気化学電池スタックにおいて、 電気及び熱伝導性を有する空隙構造を残して接合された
    粒子から成り、第一の表面を有する第一の孔質プレート
    と、 電気及び熱伝導性を有する空隙構造を残して接合された
    粒子から成り、前記第一の表面と離間して配置された第
    二の表面を有する第二の孔質プレートと、 上記二枚のプレート間に配置され、前記第一プレートの
    第一の表面から該プレート内の空隙に浸透する第一層と
    、前記第二プレートの第二の表面から該プレート内の空
    隙に浸透する第二層とを有するバインダーと、 上記バインダー中に分散された電気及び熱伝導性を有す
    る粒子によって、該バインダー中の上記プレート間に形
    成される第三層とから成り、該第三層が、前記第一孔質
    プレートの第一の表面内に浸透した、上記第三層を形成
    するバインダー粒子から成る第一の境界と、前記第二孔
    質プレートの第二の表面内に浸透した、上記第三層を形
    成するバインダー粒子から成る第二の境界とを有するこ
    とを特徴とする電気化学電池スタックのシール構造。
  2. （２）前記第一層が、前記バインダー中で第一の粒子濃
    度を有し、前記第二層が、上記バインダー中で第二の粒
    子濃度を有し、前記バインダー粒子の第三層が、上記バ
    インダー中で、上記第一層及び第二層よりも濃い第三の
    粒子濃度を有することを特徴とする、請求項第１項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  3. （３）前記電池スタックが燃料電池スタックであり、前
    記一対の近接したガス孔質プレートが一対の電解液貯蔵
    プレートであり、前記粒子が炭素であり、前記一体構造
    の積層電池が、２．５ｍＶ／１００ＡＳＦ（アンプ／フ
    ィート＾２）以下の電位特性を有し、電解液漏洩度がゼ
    ロであり、水圧差８インチにおいて、０．０６ｃｃ／ｓ
    ｅｃ−ｆｔ＾２（窒素ｃｃ）未満のガス漏洩特性を有す
    ることを特徴とする請求項第１項に記載の電気化学電池
    スタックのシール構造。
  4. （４）前記電池スタックが燃料電池スタックであり、前
    記一対の近接したガス孔質プレートが一対の電解液貯蔵
    プレートであり、前記粒子が炭素であり、前記一体構造
    の積層電池が、２．５ｍＶ／１００ＡＳＦ（アンプ／フ
    ィート＾２）以下の電位特性を有し、電解液漏洩度がゼ
    ロであり、水圧差８インチにおいて、０．０６ｃｃ／ｓ
    ｅｃ−ｆｔ＾２（窒素ｃｃ）未満のガス漏洩特性を有す
    ることを特徴とする請求項第２項に記載の電気化学電池
    スタックのシール構造。
  5. （５）前記粒子がグラファイトであり、前記第三層のバ
    インダー中の粒子濃度が１．２乃至１．４ｇ／ｃｃの範
    囲であり、前記第一層及び第二層のバインダー中の粒子
    濃度が１．０ｇ／ｃｃであることを特徴とする請求項第
    ２項に記載の電気化学電池スタックのシール構造。
  6. （６）前記第三層中に分散された前記粒子がグラファイ
    トの形態をとる炭素粒子であり、該第三層が、３５μｍ
    の平均粒子径（Ｐｍ）を有し、予め決められたサイズの
    メッシュスクリーンを通過できる、６０乃至７０ｗｔ％
    のグラファイト粒子から成ることを特徴とする請求項第
    １、２、３、４または５項に記載の電気化学電池スタッ
    クのシール構造。
  7. （７）前記メッシュスクリーンが１４０目のメッシュス
    クリーンであることを特徴とする請求項第６項に記載の
    電気化学電池スタックのシール構造。
  8. （８）前記粒子の最小径が２μｍであることを特徴とす
    る請求項第７項に記載の電気化学電池スタックのシール
    構造。
  9. （９）前記孔質プレート間の間隔がｔであり、前記平均
    粒子径Ｐｍがｔ／２以下（Ｐｍ≦ｔ／２）であることを
    特徴とする請求項第８項に記載の電気化学電池スタック
    のシール構造。
  10. （１０）前記平均粒子径Ｐｍが、前記間隔ｔのおよそ２
    ０％の長さであり、前記第三層のグラファイト粒子がお
    よそ１／３重量を占めることを特徴とする請求項第９項
    に記載の電気化学電池スタックのシール構造。
  11. （１１）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン（ＦＥＰ−テフロン）、過フッ化アルコキシ（ＰＦＡ
    −テフロン）樹脂及びこれらの混合物のいずれかより成
    ることを特徴とする請求項第１０項に記載の電気化学電
    池スタックのシール構造。
  12. （１２）前記バインダーが、ポリエチレン、フッ素化エ
    チレンプロピレン樹脂、過フッ化アルコキシ樹脂及びこ
    れらの混合物を含む、所望の熱安定性及び化学的融和性
    を有する適当なポリマーであることを特徴とする請求項
    第１項に記載の電気化学電池スタックのシール構造。
  13. （１３）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物のいず
    れかより成ることを特徴とする請求項第１２項に記載の
    電気化学電池スタックのシール構造。
  14. （１４）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物のいず
    れかより成ることを特徴とする請求項第２項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造。
  15. （１５）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物のいず
    れかより成ることを特徴とする請求項第３項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造。
  16. （１６）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物のいず
    れかより成ることを特徴とする請求項第４項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造。
  17. （１７）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物のいず
    れかより成ることを特徴とする請求項第５項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造。
  18. （１８）前記バインダーが、フッ素化エチレンプロピレ
    ン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物のいず
    れかより成ることを特徴とする請求項第６項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造。
  19. （１９）前記バインダーが、前記第三層の１／２以上の
    厚みで前記孔質プレート内に浸透することを特徴とする
    請求項第６項に記載の電気化学電池スタックのシール構
    造。
  20. （２０）電気及び熱伝導性を有する粒子を内部に空隙構
    造を残して接合して成る一対の近接したガス孔質プレー
    トを有し、該プレートが、電気及び熱伝導性の一体構造
    を形成するために接合され、反応ガス及び電解液の流れ
    を遮断する領域を有する電池において、 電気及び熱伝導性を有する粒子を、内部に空隙構造を残
    して接合し、該粒子から成る第一の表面を有する第一の
    孔質プレートを形成する工程と、電気及び熱伝導性を有
    する粒子を内部に空隙構造を残して接合し、該粒子から
    成る、上記第一の表面から離間した第二の表面を有する
    第二の孔質プレートを形成する工程と、 上記二枚のプレート間に、各プレートの第一及び第二表
    面に接して、バインダー成分と該バインダー中に分散さ
    れた電気及び熱伝導性粒子から成る、該バインダー中で
    初期粒子濃度を有する中間層を配置する工程と、 第一プレート内にバインダーから成る第一層を形成し、
    第二プレート内にバインダーから成る第二層を形成し、
    前記中間層中に分散された粒子から上記プレート間のバ
    インダー内に第三層を形成し、 該第三層が、前記第一孔質プレートの第一の表面内に浸
    透した第一の境界と、前記第二孔質プレートの第二の表
    面内に浸透した第二の境界を有するように、上記中間層
    と上記孔質プレートを、前記バインダーが近傍の上記プ
    レートの表面から前記空隙構造及び近傍のプレート中の
    粒子の周囲に浸透する温度及び圧力下で、一体に接合す
    る工程と、 上記プレート及び第三層を該孔質プレートと前記中間層
    が分離しない温度まで、圧力をかけながら冷却して、冷
    却後に上記第三層のバインダー中の粒子濃度が、上記プ
    レート及び上記中間層が一体形成される以前の該中間層
    のバインダー内の初期濃度の少なくとも２倍になるよう
    にする工程から成ることを特徴とする電気化学電池スタ
    ックのシール構造の製造方法。
  21. （２１）前記プレート間に配置された前記第三層が、該
    第三層内の粒子から成る境界を持ち、上記プレート及び
    第三層の前記冷却工程後に、該第三層の第一の境界が前
    記第一孔質プレートの第一表面内に含浸され、上記第三
    層の第二の境界が前記第二孔質プレートの第二表面内に
    含浸されることを特徴とする請求項第２０項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  22. （２２）前記冷却工程後に、前記第一層がバインダー中
    で第一の粒子濃度を有し、前記第二層がバインダー中で
    第二の粒子濃度を有する電池において、粒子とバインダ
    ーから成る中間層を二つの孔質プレート間に配置する工
    程が、前記孔質プレート内における上記第一の粒子濃度
    及び第二の粒子濃度よりも低い初期粒子濃度の中間層を
    バインダー中に配置する工程を有し、孔質プレートと中
    間層を一体に接合する工程が、バインダーが孔質プレー
    ト内に浸透するにつれて中間層中の粒子が該中間層の中
    心方向に濃縮されるようにし、上記一体接合されたプレ
    ート及び第三層の冷却後、上記第三層はバインダー中で
    、前記第一層及び第二層の粒子濃度より高い第三の粒子
    濃度を有することを特徴とする請求項第２０項に記載の
    電気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  23. （２３）前記孔質プレート間に中間層を配置する工程が
    、該孔質プレートの少なくとも一つの表面にグラファイ
    ト−バインダー粉末の混合物を付着する工程を包含する
    ことを特徴とする請求項第２２項に記載の電気化学電池
    スタックのシール構造の製造方法。
  24. （２４）前記プレート間にグラファイト−バインダー粉
    末の混合物を付着する工程が、グラファイト−テフロン
    粉末と媒体を含有するスラリーを付着する工程と、前記
    中間層と前記孔質プレートを一体構造に接合する以前に
    媒体を除去する工程を有することを特徴とする請求項第
    ２３項に記載の電気化学電池スタックのシール構造の製
    造方法。
  25. （２５）前記粉末混合物が、該粉末混合物の特性による
    電池の作動性を改善するため、ローリングによって冷却
    成型されることを特徴とする請求項第２３項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  26. （２６）中間層を前記孔質プレート間に配置する工程が
    、グラファイトのシート及びバインダー混合物を形成す
    る工程と、該シートを上記孔質プレート間に配置する工
    程を包含することを特徴とする請求項第２２項に記載の
    電気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  27. （２７）前記シートを連続的に形成する工程が、グラフ
    ァイトとバインダー粉末の混合物から成るビレットを鋳
    造し、ビレットから上記シートをスカイビングして得る
    ことを特徴とする請求項第２６項に記載の電気化学電池
    スタックのシール構造の製造方法。
  28. （２８）前記中間層が、グラファイト粉末成分とフッ素
    化エチレン−プロピレン樹脂及び過フッ化アルコキシ樹
    脂並びにこれらの混合物から成ることを特徴とする請求
    項第２０、２１、２２、２３、２４、２５あるいは２６
    項に記載の電気化学電池スタックのシール構造の製造方
    法。
  29. （２９）前記混合物が、およそ２／３重量の樹脂及び１
    ／３重量のグラファイト粉末から成り、０．２乃至０．
    ６ｇ／ｉｎｃｈ＾２の範囲で付着されていることを特徴
    とする請求項第２８項に記載の電気化学電池スタックの
    シール構造の製造方法。
  30. （３０）前記電池が、２００乃至３００ポンド／ｉｎｃ
    ｈ＾２の圧力下で、５８０乃至６５０°Ｆで加熱され、
    バインダーが流動性を維持している間に上記圧力下で、
    ５００°Ｆ以下の温度で冷却することを特徴とする請求
    項第２９項に記載の電気化学電池スタックのシール構造
    の製造方法。
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