JP7317082B2 - セパレータ付電気化学反応単セル、および、電気化学反応セルスタック - Google Patents

Description

本明細書に開示される技術は、セパレータ付電気化学反応単セルに関する。

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の１つとして、固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣは、一般に、所定の方向に並べて配置された複数のセパレータ付単セルを備える燃料電池スタックの形態で利用される。セパレータ付単セルは、燃料電池単セル（以下、「単セル」という）と、セパレータと、接合部と、を備える。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで所定の方向（以下、「第１の方向」という）に互いに対向する空気極および燃料極とを含む。セパレータは、単セルの第１の方向の一方側の表面に接合され、空気極に面する空気室と燃料極に面する燃料室とを区画する。接合部は、ロウ材により形成され、単セルの上記一方側の表面とセパレータとを接合する。

このようなセパレータ付単セルの製造過程において、単セルとセパレータとをロウ材により接合する際、単セルとセパレータとの間からはみ出したロウ材が局所的に貯まって下方に垂れる、いわゆるロウ溜まりが発生するおそれがある。ロウ溜まりが発生すると、例えば燃料電池スタックの組み立て工程や運転中等において、ロウ溜まりに応力が集中することにより、例えば単セルが損傷（割れ等）するおそれがある。

これに対して、従来から、ロウ溜まりの発生を抑制するため、内側接合部や外側接合部を備えるセパレータ付単セルが知られている（例えば、特許文献１参照）。内側接合部は、第１の方向視でセパレータの開口部の内周よりセルの表面に沿って内側に全周にわたって均一に張り出した接合部であり、外側接合部は、第１の方向視で単セルの外周よりセパレータの表面に沿って外側に全周にわたって張り出した接合部である。このような構成であれば、単セルとセパレータとを接合する際、単セルとセパレータとの間からはみ出したロウ材は、ロウ材が存在する内側接合部や外側接合部の領域に沿って広がるように流出する。はみ出したロウ材と、内側接合部や外側接合部に存在するロウ材との親和性が高いためである。その結果、ロウ溜まりの発生が抑制される。

特開２０１５－１３５８０７号公報

上記従来のセパレータ付単セルでは、接合部（内側接合部、外側接合部）が、単セルまたはセパレータの全周にわたって均一に張り出してガス室（空気室または燃料室）に露出する構成である。このため、ガス室に流れるガスが接合部の張出部分に接触して浸食することにより、張出部分から接合部（ロウ材）に含まれる汚染物質がガス室に拡散する。汚染物質がガス室に拡散すると、例えば、汚染物質が単セルに付着して単セルの性能が低下したり、ガスの再利用が困難になったりするおそれがある。

なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という）の構成単位である電解セル単位にも共通の問題である。なお、本明細書では、燃料電池発電単位と電解セル単位とをまとめて、電気化学反応単位と呼ぶ。また、このような課題は、ＳＯＦＣやＳＯＥＣに限らず、他のタイプの電気化学反応単位にも共通の課題である。

本明細書では、上述した課題の少なくとも一部を解決することが可能な技術を開示する。

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本明細書に開示されるセパレータ付電気化学反応単セルは、電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータとを接合する接合部と、を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の他方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記セパレータの前記第１の方向の前記他方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記単セルの外縁よりも外側に張り出した張出部分を有しており、前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分の少なくとも一方における前記単セルの外縁に対する張り出し長さは、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分における前記単セルの外縁に対する張り出し長さより短い。

本セパレータ付電気化学反応単セルでは、接合部のうち、一対の側方部分の少なくとも一部は、セパレータの第１の方向の他方側の表面に沿い、かつ、第１の方向視で単セルの外縁よりも外側に張り出した張出部分を有している。このため、単セルとセパレータとの接合の際、接合部のうち、少なくとも張出部分を有する部分についてロウ溜まりの発生を抑制することができる。ここで、接合部の第１の特定部分と第２の特定部分とは、単セルに対してガスの流れ方向における両側に位置しているため、単セルに対してガスの流れ方向に直交する方向の両側に位置する一対の側方部分に比べて、多量のガスに接触して浸食されることにより、ロウ材に含まれる汚染物質が拡散しやすい。これに対して、本セパレータ付電気化学反応単セルでは、接合部の第１の特定部分と第２の特定部分との少なくとも一方（以下、「特定部分」という）の張り出し長さが、一対の側方部分の少なくとも一方の張り出し長さよりも短い。これにより、本セパレータ付電気化学反応単セルによれば、接合部の特定部分の張り出し長さが、一対の側方部分の張り出し長さと同等以上である構成に比べて、接合部の張出部分からの汚染物質の拡散を抑制することができる。

（２）本明細書に開示されるセパレータ付電気化学反応単セルは、電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータとを接合する接合部と、を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の他方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記セパレータの前記第１の方向の前記他方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記単セルの外縁よりも外側に張り出した張出部分を有しており、前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方における前記単セルの外縁に対する張り出し面積は、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分における前記単セルの外縁に対する張り出し面積より小さい。本セパレータ付電気化学反応単セルでは、接合部の第１の特定部分と第２の特定部分との少なくとも一方（以下、「特定部分」という）の張り出し面積が、一対の側方部分の少なくとも一方の張り出し面積よりも小さい。これにより、本セパレータ付電気化学反応単セルによれば、接合部の特定部分の張り出し面積が、一対の側方部分の張り出し面積と同等以上である構成に比べて、接合部の張出部分からの汚染物質の拡散を抑制することができる。

（３）本明細書に開示されるセパレータ付電気化学反応単セルは、電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、前記第１の方向に貫通する貫通孔が形成され、前記貫通孔を取り囲む部分である貫通孔周囲部が前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータの前記貫通孔周囲部とを接合する接合部と、を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の前記一方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記単セルの前記一方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記セパレータの前記貫通孔を画定する内縁よりも内側に張り出した張出部分を有しており、前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方における前記セパレータの内縁に対する張り出し長さは、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分における前記セパレータの内縁に対する張り出し長さより短い。本セパレータ付電気化学反応単セルによれば、接合部の特定部分の張り出し長さが、一対の側方部分の張り出し長さと同等以上である構成に比べて、接合部の張出部分からの汚染物質の拡散を抑制することができる。

（４）本明細書に開示されるセパレータ付電気化学反応単セルは、電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、前記第１の方向に貫通する貫通孔が形成され、前記貫通孔を取り囲む部分である貫通孔周囲部が前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータの前記貫通孔周囲部とを接合する接合部と、を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の前記一方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記単セルの前記一方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記セパレータの前記貫通孔を画定する内縁よりも内側に張り出した張出部分を有しており、前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方における前記セパレータの内縁に対する張り出し面積は、前記一対の側方部分の少なくとも一方における前記張出部分における前記セパレータの内縁に対する張り出し面積より小さい。本セパレータ付電気化学反応単セルによれば、接合部の特定部分の張り出し面積が、一対の側方部分の張り出し面積と同等以上である構成に比べて、接合部の張出部分からの汚染物質の拡散を抑制することができる。

（５）上記セパレータ付電気化学反応単セルにおいて、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分の厚さは、前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方の厚さ以上である構成としてもよい。接合部の第１の特定部分または第２の特定部分（以下、「特定部分」という）では、張り出し長さが相対的に短い、または、張り出し面積が小さいため、ロウ溜まり発生の抑制効果が低い。しかし、本セパレータ付電気化学反応単セルによれば、張出部分の厚さが特定部分の厚さより薄い構成に比べて、単セルとセパレータとをロウ付けする際、加熱によって溶融した特定部分のロウ材が張出部分に流れやすくなり、その結果、特定部分におけるロウ溜まりの発生を抑制することができる。

（６）上記セパレータ付電気化学反応単セルにおいて、前記接合部の前記第１の特定部分は、前記ガスの流れ方向に交差する方向に延びる第１の直線状部分であり、前記接合部の前記側方部分は、前記ガスの流れ方向に沿って延びる第２の直線状部分と、前記第１の直線状部分と前記第２の直線状部分とを連結する円弧状部分と、を有しており、前記張出部分は、前記第２の直線状部分から前記円弧状部分の少なくとも一部まで連続的に形成されている構成としてもよい。本セパレータ付電気化学反応単セルによれば、単セルとセパレータとをロウ付けする際、加熱によって溶融した第１の特定部分のロウ材が張出部分にさらに流れやすくなり、その結果、第１の特定部分におけるロウ溜まりの発生を、より効果的に抑制することができる。

（７）上記電気化学反応セルスタックにおいて、複数のセパレータ付電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記複数のセパレータ付電気化学反応単セルの少なくとも１つは、上記（１）から（６）までのいずれか一つのセパレータ付電気化学反応単セルである構成としてもよい。本電気化学反応セルスタックによれば、接合部の張出部分からの汚染物質の拡散を抑制することができる。

（８）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記接合部の前記張出部分は、遮蔽部材に覆われている構成としてもよい。本電気化学反応セルスタックによれば、接合部の張出部分からの汚染物質の拡散を、より効果的に抑制することができる。

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、セパレータ付電気化学反応単セル（セパレータ付燃料電池単セルまたはセパレータ付電解セル）、複数のセパレータ付電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。

本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。 図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。 図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。 図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。 図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。 図４のＶＩ－ＶＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。 図５のＶＩＩ－ＶＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。 図６に対してセパレータ１２０および空気極側フレーム１３０を取り外した状態を示す説明図である。 図７に対して単セル１１０を取り外した状態を示す説明図である。

Ａ．実施形態：
Ａ－１．装置構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）燃料電池発電単位（以下、単に「発電単位」という）１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向の一例である。

燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。

各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿通されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。なお、図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成するエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成するエンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。

各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。

また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。また、図６は、図４のＶＩ－ＶＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図７は、図５のＶＩＩ－ＶＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。

図４および図５に示すように、発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿通される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。

インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。

電解質層１１２は、Ｚ方向視で略矩形の平板形状部材であり、緻密な（気孔率が低い）層である。電解質層１１２は、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、Ｚ方向視で電解質層１１２より小さい略矩形の平板形状部材であり、多孔質な（電解質層１１２より気孔率が高い）層である。空気極１１４は、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、Ｚ方向視で電解質層１１２と略同一の大きさの略矩形の平板形状部材であり、多孔質な（電解質層１１２より気孔率が高い）層である。燃料極１１６は、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ等を含むロウ材 これらの金属以外の材料（例えばアルミナ）を副成分として含んでもよい。）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。接合部１２４の詳細構成については後述する。

図６に示すように、空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。

図７に示すように、燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、本実施形態では、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とは一体の部材として形成されている。すなわち、該一体の部材の内の、上下方向（Ｚ軸方向）に直交する平板形の部分がインターコネクタ１５０として機能し、該平板形の部分から空気極１１４に向けて突出するように形成された複数の凸部である集電体要素１３５が空気極側集電体１３４として機能する。また、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０との一体部材は、導電性のコートによって覆われていてもよく、空気極１１４と空気極側集電体１３４との間には、両者を接合する導電性の接合層が介在していてもよい。

燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。

また、本実施形態の発電単位１０２は、さらに、フェルト部材４１を備える。図５に示すように、フェルト部材４１は、空気室１６６において、酸化剤ガスＯＧの主たる流れ方向（Ｘ軸方向）に直交する方向（Ｙ軸方向）の両端の位置（Ｚ軸方向において単セル１１０の空気極１１４と重ならない位置）に充填されている。また、図４に示すように、フェルト部材４１は、燃料室１７６において、燃料ガスＦＧの主たる流れ方向（Ｙ軸方向）に直交する方向（Ｘ軸方向）の両端の位置（Ｚ軸方向において単セル１１０の空気極１１４と重ならない位置）にも充填されている。フェルト部材４１の存在により、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧまたは燃料室１７６に供給された燃料ガスＦＧが、発電にあまり寄与しない領域を通過して空気室１６６または燃料室１７６から排出されることを抑制することができ、発電効率を向上させることができる。

フェルト部材４１は、アルミナ－シリカ（二酸化ケイ素）系のフェルト材料により構成されている。すなわち、フェルト部材４１は、セラミックスであるアルミナと、シリカ成分とを含んでいる。フェルト部材４１がアルミナを含むことにより、フェルト部材４１の耐熱性や柔軟性を向上させることができる。なお、本実施形態で使用されるフェルト部材４１は、Ａｌ_２Ｏ_３の結晶構造を有すると共に、ＳｉＯ_２の結晶構造も有している。このようなフェルト部材４１は、Ａｌ_２Ｏ_３の結晶構造を有する市販のアルミナ－シリカ系のフェルト原材料を、例えば１０００℃以上、１３００℃以下で８～１２時間の熱処理を行い、その後に成形することにより作製することができる。

Ａ－２．燃料電池スタック１００の動作：
図２、図４および図６に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３、図５および図７に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧに含まれる酸素と燃料ガスＦＧに含まれる水素との電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。

各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２、図４および図６に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３、図５および図７に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。

Ａ－３．接合部１２４の詳細構成：
上述したように、接合部１２４は、単セル１１０とセパレータ１２０とを接合している。図４および図５に示すように、接合部１２４は、単セル１１０とセパレータ１２０との接合対象部分の全長にわたって位置し、単セル１１０とセパレータ１２０とを接合している。本実施形態では、単セル１１０の接合対象部分は、単セル１１０（電解質層１１２）における空気極１１４の側の表面の周縁部であり、セパレータ１２０の接合対象部分は、セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分である。

具体的には、図６に示すように、セパレータ１２０の孔１２１を画定する内縁の上下方向視での形状は、全体として略矩形であり、具体的には、酸化剤ガスＯＧの流れ方向（Ｘ軸方向）に沿って直線状に延びる一対の直線部分と、燃料ガスＦＧ（Ｙ軸方向）の流れ方向に沿って直線状に延びる一対の直線部分と、互いに隣り合う直線部分同士を連結する４つの円弧状部分と、を有した形状である。また、図７に示すように、単セル１１０の外縁の上下方向視での形状は、セパレータ１２０の孔１２１を画定する内縁の上下方向視での形状と略同一（略矩形状）であり、かつ、セパレータ１２０の孔１２１を画定する内縁よりも一回り大きい。

接合部１２４の上下方向視での形状は、単セル１１０およびセパレータ１２０の孔１２１を画定する内縁の上下方向視での形状と略同一である。具体的には、接合部１２４の上下方向視での形状は、図８および図９に示すように、一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂと、一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄと、４つの円弧部分１２６と、を有する略矩形環状である。一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、燃料ガスＦＧの流れ方向に沿って直線状に延びる一対の直線部分であり、一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、酸化剤ガスＯＧの流れ方向（Ｘ軸方向）に沿って直線状に延びる一対の直線部分である。各円弧部分１２６は、互いに隣り合うＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５ＢとＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄとを連結し、かつ、接合部１２４の外周側に突出する１／４円弧状である。接合部１２４は、接合基本部分１２７と内側張出部分２００と外側張出部分３００とを有している。

（接合基本部分１２７）
接合基本部分１２７は、上下方向において、単セル１１０の表面の周縁部とセパレータ１２０における孔１２１の周囲部分との間に位置し、かつ、単セル１１０の表面の周縁部とセパレータ１２０における孔１２１の周囲部分との両方に接触することによって両者を接合している。すなわち、接合基本部分１２７は、単セル１１０（孔１２１）の全周にわたって形成されている。換言すれば、接合基本部分１２７は、接合部１２４の全周（一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂと、一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄと、１／４つの円弧部分１２６）にわたって連続的に存在している。

（内側張出部分２００）
図８は、図６に対してセパレータ１２０および空気極側フレーム１３０を取り外した状態を示す説明図である。具体的には、図８では、単セル１１０に対してセパレータ１２０および空気極側フレーム１３０が取り外され、単セル１１０（電解質層１１２）の上側表面の周縁部に配置された接合部１２４の全体が示されている。なお、図８では、便宜上、単セル１１０および接合部１２４以外の構成は省略されている。

図８に示すように、空気室１６６側において、接合部１２４の一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、酸化剤ガスＯＧの流れ方向（Ｘ軸方向）に交差する方向（直交する方向）に延びている。ＦＧ平行部分１２５Ａは、単セル１１０に対して酸化剤ガスＯＧの流れ方向の上流側に位置しており、ＦＧ平行部分１２５Ｂは、単セル１１０に対して酸化剤ガスＯＧの流れ方向の下流側に位置している。接合部１２４の一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、酸化剤ガスＯＧの流れ方向に沿って延びている。酸化剤ガスＯＧの流れ方向は、特許請求の範囲における単セルに対して第１の方向の一方側を流れるガスの流れ方向の一例である。一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、特許請求の範囲における第１の特定部分および第２の特定部分の一例である。一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄおよび円弧部分１２６は、特許請求の範囲における一対の側方部分の一例である。

内側張出部分２００は、単セル１１０（電解質層１１２）の上側表面に沿いつつ接触し、かつ、上下方向視でセパレータ１２０の孔１２１を画定する内縁よりも内側に張り出した張出部分である。内側張出部分２００は、セパレータ１２０の内縁（孔１２１の輪郭線）の一部に囲まれるように、同内縁の一部に沿って連続的に延びている。具体的には、内側張出部分２００は、一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄのそれぞれに形成されており、一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂには形成されていない（図８参照）。すなわち、図６に示すように、単セル１１０とセパレータ１２０とが接合された状態では、接合部１２４のうち、内側張出部分２００だけが、セパレータ１２０の内縁から張り出している。ただし、内側張出部分２００の全体がフェルト部材４１に覆われているため、内側張出部分２００は、空気室１６６に露出しない（図４から図６参照）。フェルト部材４１は、特許請求の範囲における遮蔽部材の一例である。

要するに、空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂにおけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し長さ（例えば張り出した部分のセパレータ１２０の内縁に対して直交する張り出し長さの平均値）は、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの内側張出部分２００におけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し長さより短い。また、空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂにおけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し面積（例えば張り出した部分のうち、単セル１１０と接する表面を除く総面積）は、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの内側張出部分２００におけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し面積よりも小さい。

内側張出部分２００の上下方向の厚さは、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの上下方向の厚さと同じである（図４および図５参照）。

内側張出部分２００は、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄから円弧部分１２６の少なくとも一部まで連続的に形成されている。具体的には、図８に示すように、内側張出部分２００の一端は、上流側のＦＧ平行部分１２５Ａとの間に位置する円弧部分１２６に沿って連続的に延びている。また、内側張出部分２００の他端は、下流側のＦＧ平行部分１２５Ｂとの間に位置する円弧部分１２６に沿って連続的に延びている。本実施形態では、図８に拡大して示すように、内側張出部分２００の各端は、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄから円弧部分１２６に沿って中心角θ２（≦９０度）分だけ連続的に延びている。中心角θ２は、３０度以下でもよいし、６０度以下でもよい（本実施形態では３０度）。このとき、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、特許請求の範囲における第１の直線状部分の一例であり、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、特許請求の範囲における第２の直線状部分の一例である。

（外側張出部分３００）
図９は、図７に対して単セル１１０を取り外した状態を示す説明図である。具体的には、図９では、セパレータ１２０に対して単セル１１０が取り外され、セパレータ１２０の下側表面における孔１２１の周囲部分に配置された接合部１２４の全体が示されている。

図９に示すように、燃料室１７６側において、接合部１２４の一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、燃料ガスＦＧの流れ方向（Ｙ軸方向）に交差する方向（直交する方向）に延びている。ＯＧ平行部分１２５Ｃは、単セル１１０に対して燃料ガスＦＧの流れ方向の上流側に位置しており、ＯＧ平行部分１２５Ｄは、単セル１１０に対して燃料ガスＦＧの流れ方向の下流側に位置している。接合部１２４の一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、燃料ガスＦＧの流れ方向に沿って延びている。燃料ガスＦＧの流れ方向は、特許請求の範囲における単セルに対して第１の方向の他方側を流れるガスの流れ方向の一例である。一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、特許請求の範囲における第１の特定部分および第２の特定部分の一例である。一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂおよび円弧部分１２６は、特許請求の範囲における一対の側方部分の一例である。

外側張出部分３００は、セパレータ１２０の下側表面に沿いつつ接触し、かつ、上下方向視で単セル１１０（燃料極１１６）の外縁よりも外側に張り出した張出部分である。外側張出部分３００は、単セル１１０の外縁の一部を囲むように、同外縁の一部に沿って連続的に延びている。具体的には、外側張出部分３００は、一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂのそれぞれに形成されており、一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄには形成されていない（図９参照）。すなわち、図７に示すように、単セル１１０とセパレータ１２０とが接合された状態では、接合部１２４のうち、外側張出部分３００だけが、単セル１１０の外縁から張り出している。ただし、外側張出部分３００の全体がフェルト部材４１に覆われているため、外側張出部分３００は、燃料室１７６に露出しない（図４参照）。

要するに、燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄにおける単セル１１０の外縁に対する張り出し長さは、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの外側張出部分３００における単セル１１０の外縁に対する張り出し長さより短い。また、燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄにおける単セル１１０の外縁に対する張り出し面積は、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの外側張出部分３００における単セル１１０の外縁に対する張り出し面積よりも小さい。

外側張出部分３００の上下方向の厚さは、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの上下方向の厚さと同じである（図４および図５参照）。

外側張出部分３００は、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂから円弧部分１２６の少なくとも一部まで連続的に形成されている。具体的には、図９に示すように、外側張出部分３００の一端は、上流側のＯＧ平行部分１２５Ｃとの間に位置する円弧部分１２６に沿って連続的に延びている。また、外側張出部分３００の他端は、下流側のＯＧ平行部分１２５Ｄとの間に位置する円弧部分１２６に沿って連続的に延びている。本実施形態では、図９に拡大して示すように、外側張出部分３００の各端は、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂから円弧部分１２６に沿って中心角θ１（＜９０度）分だけ連続的に延びている。中心角θ１は、３０度以下でもよいし、６０度以下でもよい（本実施形態では３０度）。このとき、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、特許請求の範囲における第１の直線状部分の一例であり、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、特許請求の範囲における第２の直線状部分の一例である。

なお、図８および図９に示すように、接合部１２４のうち、内側張出部分２００が形成された部分の厚さＤ１は、内側張出部分２００と外側張出部分３００とのいずれも形成されていない接合基本部分１２７だけの部分の厚さＤ２よりも厚く、例えば厚さＤ２の１．４倍以上であり、２倍未満である。また、内側張出部分３００が形成された部分の厚さＤ３は、接合基本部分１２７だけの部分の厚さＤ２よりも厚く、例えば厚さＤ２の１．４倍以上であり、２倍未満である。

Ａ－４．本実施形態の効果：
（空気室１６６側について）
以上説明したように、本実施形態に係る燃料電池スタック１００では、図６および図８に示すように、空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、単セル１１０に対して酸化剤ガスＯＧの流れ方向（Ｘ軸方向）の両側に位置し、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、単セル１１０に対して酸化剤ガスＯＧの流れ方向に直交する方向（Ｙ軸方向）の両側に位置する。このため、すなわち、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、酸化剤ガスＯＧのガス流路を交差するように位置するため、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄに比べて、多量の酸化剤ガスＯＧに接触して浸食されることにより、ロウ材に含まれる汚染物質が拡散しやすい。

そこで、本実施形態では、空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂにおけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し長さは、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの内側張出部分２００におけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し長さより短い（図６参照）。また、空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂにおけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し面積（例えば張り出した部分の総面積）は、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの内側張出部分２００におけるセパレータ１２０の内縁に対する張り出し面積よりも小さい。このため、本実施形態によれば、上流側に位置するＦＧ平行部分１２５Ａの張り出し長さや張り出し面積が、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄと同等以上である構成に比べて、ＦＧ平行部分１２５Ａからの汚染物質の拡散が抑制されるため、例えば、汚染物質が単セル１１０に付着して単セル１１０の性能が低下することが抑制される。また、本実施形態によれば、下流側に位置するＦＧ平行部分１２５Ｂの張り出し長さや張り出し面積が、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄと同等以上である構成に比べて、ＦＧ平行部分１２５Ｂからの汚染物質の拡散が抑制されるため、例えば、空気室１６６から排出される酸化剤オフガスＯＯＧを、燃料電池スタック１００で循環させたり、別のスタックで使用したりして再利用することが可能である。

また、本実施形態では、接合部１２４のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、内側張出部分２００を有している（図６参照）。このため、単セル１１０とセパレータ１２０との接合の際、接合部１２４のうち、少なくとも内側張出部分２００を有するＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄについて、例えば単セル１１０の厚さと同等以上の長さを有する、ロウ溜まりの発生を抑制することができる。

ここで、上述したように、本実施形態では、内側張出部分２００は、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄから円弧部分１２６の少なくとも一部まで連続的に形成されている（図８の拡大図参照）。このため、単セル１１０とセパレータ１２０とをロウ付けする際、加熱によって溶融した各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂのロウ材が内側張出部分２００に流れやすくなり、その結果、内側張出部分２００を有しない各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂにおけるロウ溜まりの発生を、より効果的に抑制することができる。

一方、内側張出部分２００の全体がフェルト部材４１に覆われているため、内側張出部分２００は、空気室１６６に露出しない（図４から図６参照）。このため、内側張出部分２００からの汚染物質の拡散が抑制される。これにより、ロウ溜まりの発生の抑制と、ロウ材に起因する単セル１１０の性能低下の抑制との両立を図ることができる。

接合部１２４の各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂでは、張り出し長さが相対的に短い、または、張り出し面積が小さいため、ロウ溜まり発生の抑制効果が低い。しかし、本実施形態では、内側張出部分２００の上下方向の厚さは、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの上下方向の厚さと同じである（図４および図５参照）。このため、内側張出部分２００の上下方向の厚さが各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの厚さより薄い構成に比べて、単セル１１０とセパレータ１２０とをロウ付けする際、加熱によって溶融した各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂのロウ材が内側張出部分２００に流れやすくなり、その結果、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂにおけるロウ溜まりの発生を抑制することができる。

（燃料室１７６側について）
本実施形態では、図７および図９に示すように、燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、単セル１１０に対して燃料ガスＦＧの流れ方向（Ｙ軸方向）の両側に位置し、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、単セル１１０に対して燃料ガスＦＧの流れ方向に直交する方向（Ｘ軸方向）の両側に位置する。このため、すなわち、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、燃料ガスＦＧのガス流路を交差するように位置するため、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂに比べて、多量の燃料ガスＦＧに接触して浸食されることにより、ロウ材に含まれる汚染物質が拡散しやすい。

そこで、本実施形態では、燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄにおける単セル１１０の外縁に対する張り出し長さは、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの外側張出部分３００における単セル１１０の外縁に対する張り出し長さより短い（図７参照）。また、燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄにおける単セル１１０の外縁に対する張り出し面積は、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの外側張出部分３００における単セル１１０の外縁に対する張り出し面積より小さい。このため、本実施形態によれば、上流側に位置するＯＧ平行部分１２５Ｃの張り出し長さや張り出し面積が、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂと同等以上である構成に比べて、ＯＧ平行部分１２５Ｃからの汚染物質の拡散が抑制されるため、例えば、汚染物質が単セル１１０に付着して単セル１１０の性能が低下することが抑制される。また、本実施形態によれば、下流側に位置するＯＧ平行部分１２５Ｄの張り出し長さや張り出し面積が、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂと同等以上である構成に比べて、ＯＧ平行部分１２５Ｄからの汚染物質の拡散が抑制されるため、例えば、燃料室１７６から排出される燃料オフガスＦＯＧを、燃料電池スタック１００で循環させたり、別のスタックで使用したりして再利用することが可能である。

また、本実施形態では、接合部１２４のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、外側張出部分３００を有している（図７参照）。このため、単セル１１０とセパレータ１２０との接合の際、接合部１２４のうち、少なくとも外側張出部分３００を有するＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂについてロウ溜まりの発生を抑制することができる。

ここで、上述したように、本実施形態では、外側張出部分３００は、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂから円弧部分１２６の少なくとも一部まで連続的に形成されている（図９の拡大図参照）。このため、単セル１１０とセパレータ１２０とをロウ付けする際、加熱によって溶融した各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄのロウ材が外側張出部分３００に流れやすくなり、その結果、外側張出部分３００を有しない各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄにおけるロウ溜まりの発生を、より効果的に抑制することができる。

一方、外側張出部分３００の全体がフェルト部材４１に覆われているため、外側張出部分３００は、燃料室１７６に露出しない（図４、図５、図７参照）。このため、外側張出部分３００からの汚染物質の拡散が抑制される。これにより、ロウ溜まりの発生の抑制と、ロウ材に起因する単セル１１０の性能低下の抑制との両立を図ることができる。

接合部１２４の各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄでは、張り出し長さが相対的に短い、または、張り出し面積が小さいため、ロウ溜まり発生の抑制効果が低い。しかし、本実施形態では、外側張出部分３００の上下方向の厚さは、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの上下方向の厚さと同じである（図４および図５参照）。このため、外側張出部分３００の上下方向の厚さが各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの厚さより薄い構成に比べて、単セル１１０とセパレータ１２０とをロウ付けする際、加熱によって溶融した各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄのロウ材が外側張出部分３００に流れやすくなり、その結果、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄにおけるロウ溜まりの発生を抑制することができる。

Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。例えば、セパレータ１２０は、孔１２１が形成された構成に限らず、例えば、互いに離間して配置された１組の板状部材などでもよい。上記実施形態において、単セル１１０とセパレータ１２０との接合対象部分は、４つの円弧部分１２６を有する略矩形状であったが、例えば円弧部分を有しない矩形状でもよいし、矩形以外の形状でもよい。

上記実施形態において、内側張出部分２００と外側張出部分３００とのいずれか一方だけを備える構成でもよい。

上記実施形態の空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの内側張出部分２００に比べて、張り出し長さが短いことと、張り出し面積が小さいことの少なくとも１つを満たせば、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの少なくとも一方からのガスの拡散を抑制することができる。また、上記実施形態の空気室１６６側において、一対のＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂのいずれか一方だけ、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの内側張出部分２００に比べて、張り出し長さが短いことと、張り出し面積が小さいことの少なくとも１つを満たす構成でもよい。また、上記実施形態の空気室１６６側において、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、張り出し部分を有しない（張り出し長さおよび張り出し面積は、ゼロ）構成であったが、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの少なくとも一方が張り出し部分を有する構成でもよい。このような構成でも、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの少なくとも一方が、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄに比べて、張り出し長さが短いことと張り出し面積が小さいことの少なくとも一方を満たせば、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの少なくとも一方からのガスの拡散を抑制することができる。また、内側張出部分２００の上下方向の厚さは、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの上下方向の厚さよりも厚くても薄くてもよい。ただし、内側張出部分２００の上下方向の厚さが、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの上下方向の厚さよりも厚ければ、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂでのロウ溜まりの発生を、より効果的に抑制できる。また、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂは、酸化剤ガスＯＧの流れ方向に対して斜めに交差する構成でもよい。

上記実施形態の燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの外側張出部分３００に比べて、張り出し長さが短いことと、張り出し面積が小さいことの少なくとも１つを満たせば、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの少なくとも一方からのガスの拡散を抑制することができる。また、上記実施形態の燃料室１７６側において、一対のＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄのいずれか一方だけ、各ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂの外側張出部分３００に比べて、張り出し長さが短いことと、張り出し面積が小さいことの少なくとも１つを満たす構成でもよい。また、上記実施形態の燃料室１７６側において、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、張り出し部分を有しない（張り出し長さおよび張り出し面積は、ゼロ）構成であったが、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの少なくとも一方が張り出し部分を有する構成でもよい。このような構成でも、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの少なくとも一方が、ＦＧ平行部分１２５Ａ，１２５Ｂに比べて、張り出し長さが短いことと張り出し面積が小さいことの少なくとも一方を満たせば、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの少なくとも一方からのガスの拡散を抑制することができる。また、外側張出部分３００の上下方向の厚さは、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの上下方向の厚さよりも厚くても薄くてもよい。ただし、外側張出部分３００の上下方向の厚さが、各ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄの上下方向の厚さよりも厚ければ、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄでのロウ溜まりの発生を、より効果的に抑制できる。また、ＯＧ平行部分１２５Ｃ，１２５Ｄは、燃料ガスＦＧの流れ方向に対して斜めに交差する構成でもよい。

上記実施形態における燃料電池スタック１００の構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記実施形態におけるフェルト部材４１の充填位置は、あくまで一例であり、フェルト部材４１を燃料電池スタック１００の他の位置に充填してもよい。

また、上記実施形態では、フェルト部材４１は、アルミナ－シリカ系のフェルト材料により構成されているが、他のアルミナ以外のセラミックス－シリカ系のフェルト材料により構成されていてもよい。あるいは、フェルト部材４１は、金属－シリカ系のフェルト材料（例えば、ニッケルフェルト）により構成されていてもよい。このような構成においても、フェルト部材４１が、セラミックスまたは金属とシリカ成分とを含むと共に、フェルト部材４１のＳｉ含有量が０．９質量％以上、１３．２質量％以下であれば、フェルト部材４１の強度を確保しつつ、フェルト部材４１からのＳｉの飛散を抑制することができ、Ｓｉによる被毒を原因とした単セル１１０の性能低下の発生を抑制することができる。また、上記実施形態では、遮蔽部材として、フェルト部材４１を例示したが、接合部張出部分を覆う部材であればよく、例えば、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０の肉厚を厚くして内側張出部分２００や外側張出部分３００を覆ってもよい。上記実施形態では、フェルト部材４１が、内側張出部分２００や外側張出部分３００の全体（円弧部分１２６を含む）を覆う構成であったが、フェルト部材４１が、内側張出部分２００や外側張出部分３００の一部だけ（例えば直線状部分だけ）を覆う構成であっても、接合部１２４の張出部分からのロウ材の拡散を抑制することができる。

また、本明細書において、部材（または部材のある部分、以下同様）Ａを挟んで部材Ｂと部材Ｃとが互いに対向するとは、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとが隣接する形態に限定されず、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層１１２と空気極１１４との間に他の層が設けられていてもよい。このような構成であっても、空気極１１４と燃料極１１６とは電解質層１１２を挟んで互いに対向すると言える。

また、上記実施形態における各部材を構成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により構成されていてもよい。例えば、セパレータ１２０は、金属以外の材料により形成されたものでもよい。また、遮蔽部材は、フェルト以外の材料により形成されたものでもよい。

また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００は複数の平板形の発電単位１０２が積層された構成であるが、本発明は、他の構成、例えば国際公開第２０１２／１６５４０９号に記載されているように、複数の略円筒形の燃料電池単セルが直列に接続された構成にも同様に適用可能である。

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６－８１８１３号公報に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替え、単セル１１０を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位においても、上述した構成の接合部１２４が採用されれば、接合部１２４の張出部分からの汚染物質の拡散を抑制することができる。

また、上記実施形態では、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）を例に説明したが、本発明は、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）といった他のタイプの燃料電池（または電解セル）にも適用可能である。

２２：ボルト ２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：本体部 ２９：分岐部 ４１：フェルト部材 １００：燃料電池スタック １０２：発電単位 １０４，１０６：エンドプレート １０８：連通孔 １１０：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １２０：セパレータ １２１：孔 １２４：接合部 １２５Ａ，１２５Ｂ：ＦＧ平行部分 １２５Ｃ，１２５Ｄ：ＯＧ平行部分 １２６：円弧部分 １２７：接合基本部分 １３０：空気極側フレーム １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：集電体要素 １４０：燃料極側フレーム １４２：燃料ガス供給連通孔 １４３：燃料ガス排出連通孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：電極対向部 １４６：インターコネクタ対向部 １４７：連接部 １４９：スペーサー １５０：インターコネクタ １６１：酸化剤ガス導入マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス導入マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 ２００：内側張出部分 ３００：外側張出部分

Claims (8)

1. 電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、
   前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、
   ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータとを接合する接合部と、
   を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、
   前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の他方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、
   前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記セパレータの前記第１の方向の前記他方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記単セルの外縁よりも外側に張り出した張出部分を有しており、
   前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分の少なくとも一方における前記単セルの外縁に対する張り出し長さは、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分における前記単セルの外縁に対する張り出し長さより短い、
   ことを特徴とするセパレータ付電気化学反応単セル。
2. 電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、
   前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、
   ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータとを接合する接合部と、
   を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、
   前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の他方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、
   前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記セパレータの前記第１の方向の前記他方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記単セルの外縁よりも外側に張り出した張出部分を有しており、
   前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方における前記単セルの外縁に対する張り出し面積は、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分における前記単セルの外縁に対する張り出し面積より小さい、
   ことを特徴とするセパレータ付電気化学反応単セル。
3. 電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、
   前記第１の方向に貫通する貫通孔が形成され、前記貫通孔を取り囲む部分である貫通孔周囲部が前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、
   ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータの前記貫通孔周囲部とを接合する接合部と、
   を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、
   前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の前記一方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、
   前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記単セルの前記一方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記セパレータの前記貫通孔を画定する内縁よりも内側に張り出した張出部分を有しており、
   前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方における前記セパレータの内縁に対する張り出し長さは、前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分における前記セパレータの内縁に対する張り出し長さより短い、
   ことを特徴とするセパレータ付電気化学反応単セル。
4. 電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、
   前記第１の方向に貫通する貫通孔が形成され、前記貫通孔を取り囲む部分である貫通孔周囲部が前記単セルの前記第１の方向の一方側の表面に接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、
   ロウ材により形成され、前記単セルの前記一方側の表面と前記セパレータの前記貫通孔周囲部とを接合する接合部と、
   を備えるセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、
   前記接合部は、前記単セルに対して前記第１の方向の前記一方側を流れるガスの流れ方向における一方側に位置する第１の特定部分と、前記ガスの流れ方向における他方側に位置する第２の特定部分と、前記第１の特定部分と前記第２の特定部分とをつなぐ一対の側方部分と、を有しており、
   前記接合部のうち、前記一対の側方部分の少なくとも一部は、前記単セルの前記一方側の表面に沿い、かつ、前記第１の方向視で前記セパレータの前記貫通孔を画定する内縁よりも内側に張り出した張出部分を有しており、
   前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方における前記セパレータの内縁に対する張り出し面積は、前記一対の側方部分の少なくとも一方における前記張出部分における前記セパレータの内縁に対する張り出し面積より小さい、
   ことを特徴とするセパレータ付電気化学反応単セル。
5. 請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載のセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、
   前記一対の側方部分の少なくとも一方の前記張出部分の厚さは、前記接合部の前記第１の特定部分と前記第２の特定部分との少なくとも一方の厚さ以上である、ことを特徴とするセパレータ付電気化学反応単セル。
6. 請求項１から請求項５までのいずれか一項に記載のセパレータ付電気化学反応単セルにおいて、
   前記接合部の前記第１の特定部分は、前記ガスの流れ方向に交差する方向に延びる第１の直線状部分であり、
   前記接合部の前記側方部分は、前記ガスの流れ方向に沿って延びる第２の直線状部分と、前記第１の直線状部分と前記第２の直線状部分とを連結する円弧状部分と、を有しており、
   前記張出部分は、前記第２の直線状部分から前記円弧状部分の少なくとも一部まで連続的に形成されている、ことを特徴とするセパレータ付電気化学反応単セル。
7. 複数のセパレータ付電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタックにおいて、
   前記複数のセパレータ付電気化学反応単セルの少なくとも１つは、請求項１から請求項６までのいずれか一項に記載のセパレータ付電気化学反応単セルである、
   ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
8. 請求項７に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
   前記接合部の前記張出部分は、遮蔽部材に覆われている、ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。

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