JP6864443B2 - 位置合わせ方法、インプリント方法およびインプリント装置 - Google Patents

Description

本発明は、基板とモールドとの位置合わせ方法、インプリント方法およびインプリント装置に関する。

近年、モールド上の微細な凹凸パターンを半導体、ガラス、樹脂、金属等からなる基板に転写する微細加工技術の開発がより一層進展している。
特にナノインプリントは、ナノサイズの微細な凹凸パターンが形成されたモールドを基板に押し当てることで凹凸パターン幅が数ナノメートル級（２ｎｍ〜１０００ｎｍ）の極微細加工を実現できる技術である。このため、ナノインプリントは、高解像度、優れた寸法制御性および低コストの３つの利点から半導体デバイス、光学素子、バイオチップなどの幅広い分野への応用が期待されている。

各種ナノインプリント法の中で、光ナノインプリント法を半導体デバイス製造に利用する場合について以下に説明する。
まず、基板（例えばシリコンウエハ等の半導体ウエハ）上に紫外線硬化型樹脂組成物を塗布し、光硬化性樹脂層を形成する。次に、転写領域に所望の凹凸構造が形成され、且つ離型処理のされた層を表面に有する透明なモールドを該光硬化性樹脂層に押し当てる。さらに紫外線を照射することで該光硬化性樹脂層を硬化させて硬化樹脂からなる硬化樹脂層を形成する。これにより該モールドが転写領域に有する凹凸構造が該硬化樹脂層に転写される。該モールドを離型した後に、この硬化樹脂層をマスクとしてエッチング等を行うことで該基板に該凹凸構造が転写される。

このようなインプリント法においては、複数のモールドを用いて基板上に微細な凹凸パターンを有する層を複数作り込む必要があるので、基板上の光硬化性樹脂層にモールドの凹凸構造を転写する時にはモールドと基板との位置合わせを高精度に行う必要がある。このため、一般的には、モールドと基板とで光硬化性樹脂層を挟んだ状態で、モールド側に設けられているモールド側アライメントマークと、基板側に設けられている基板側アライメントマークとをモールド側から光学的に検出することによって両アライメントマーク間の位置ずれ（ミスアライメント）を求め、相対的な両者の位置を修正することにより位置合わせを行う。

モールドと基板が離れた状態で位置合わせを行った後に、基板上に塗布した光硬化性樹脂層にモールドを接触させる方法では、基板上の光硬化性樹脂層にモールドを接触させる過程で位置ずれが生じやすい。このため、上述の位置合わせ方法では、基板上の光硬化性樹脂層にモールドを接触させた状態で位置合わせを行うことが提案されている。
しかしながら、モールド側アライメントマークに紫外線硬化型樹脂組成物が充填された状態では、モールド材料の屈折率と該紫外線硬化型樹脂組成物の屈折率とに大きな差がない場合はモールド側アライメントマークを光学的に識別することが困難になるという問題点がある。

この課題に対して、モールド側アライメントマークと基板側アライメントマークを識別するための方法が提案されている。
例えば、硬化型樹脂の硬化前の屈折率を１．７以上とすることで、モールド材料の屈折率（ガラス製のモールドでは１．４５程度）と大きく異なる屈折率とし、モールド側アライメントマークを識別する方法が提案されている（特許文献１）。
特許文献１記載の発明においては、モールド側アライメントマークの凹部と凸部の段差を１５０ｎｍとしたときに、当該構成により７５ｎｍ以上の往復光路長差を得ることができる。この往復光路長差は、波長６３３ｎｍの約１／８に該当するため、モールド側アライメントマークを波長６３３ｎｍの光源を用いた光学顕微鏡観察により識別することが十分に可能になるとされている。具体的に屈折率が１．７以上の光硬化性樹脂を得る手法として、従来の光硬化性樹脂に屈折率２．４のチタン酸化物を微細な粒状にして分散混入させる方法が記載されている。

また、テンプレート位置合わせマーク（アライメントマーク）が高吸収剤を含む複数のフィーチャを有したテンプレート（モールド）を用いることでアライメントマークを識別する方法が提案されている（特許文献２）。
特許文献２記載の発明においては、高吸収剤は６００ｎｍにおいて２．８よりも大きいｋ値（消衰係数）を有するものが好ましいとされ、具体的にはアルミニウム、アルミニウム合金等が開示されている。

また、光学顕微鏡により区別できる凹凸パターンの分解能は３００ｎｍ程度が限度であるが、本発明の一部の発明者らにより、蛍光色素を含む樹脂を用いることによって、蛍光顕微鏡により区別できる凹凸パターンの分解能を１００ｎｍ程度まで向上させることができることが提案されている（非特許文献１）。

特開２０１２−２８５３６号公報 特表２０１４−５２２１００号公報

Ｓ．Ｋｕｂｏ，Ｔ．Ｔｏｍｉｏｋａ，Ｍ．Ｎａｋａｇａｗａ：Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．５２，０６ＧＪ０１，２０１３

しかしながら、特許文献１記載の発明においては、光硬化性樹脂にチタン酸化物を混入させるため解像力が低下する（特許文献１［００４５］参照）。解像力の低下を避けるために、被転写領域には通常の光硬化性樹脂を使用し、アライメントマークを有する領域のみ上記チタン酸化物を混入した光硬化樹脂を使用する方法が提案されている。しかし、特許文献１記載の発明における方法では、工程が煩雑になる点、チタン酸化物の混入によるアライメントマーク自体の解像度が低下する点は解決されない。

一方、特許文献２記載の発明のようにモールドに高吸収剤を有するためには、モールド製造工程に余分な工程を必要とする。
また、アライメント精度はナノメートル級が要求されている中、アライメントマーク自体の寸法（線幅）もナノメートル級である方が検出精度向上において非常に有利である。しかしながら、特許文献１及び２に記載されたモールドのアライメントマークを識別する方法として光学顕微鏡を用いた暗視野反射観察では３００ｎｍの分解能が理論限界であり、実用的に識別するためには１ミクロンメートル以上の線幅のアライメントマークが必要である。

そこで、本発明の目的は、モールドと基板との位置合わせの精度を向上させることが可能になる位置合わせ方法、インプリント方法およびインプリント装置を提供することにある。

上記目的を達成するために、本発明の一態様による位置合わせ方法は、凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマークを含むモールドと、蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク、および凹状または凸状を有する基板側モアレマークを含むパターン付基板とをこの順に積層する積層工程と、前記樹脂組成物層の局所的な厚みの差異に基づく蛍光強度の局所的な差異により前記モールド側アライメントマークと前記基板側アライメントマークの第一ミスアライメントを検出する第一検出工程と、検出された第一ミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第一アライメント工程と、前記樹脂組成物層、前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークによって生じる蛍光モアレ縞に基づいて前記モールド側アライメントマークと前記基板側アライメントマークの第二ミスアライメントを検出する第二検出工程と、検出された第二ミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第二アライメント工程とを備えることを特徴とする。

また、上記目的を達成するために、本発明の一態様によるインプリント方法は、凹凸パターンを有する転写領域、凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマークを含むモールドと、蛍光色素を含み流動性を有する硬化性樹脂組成物で形成された硬化性樹脂組成物層と、被転写領域、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク、および凸状または凹状を有する基板側モアレマークを含むパターン付基板とをこの順に積層する積層工程と、前記硬化性樹脂組成物層の局所的な厚みの差異に基づく蛍光強度の局所的な差異によりモールド側アライメントマークと基板側アライメントマークの第一ミスアライメントを検出する第一検出工程と、検出されたミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第一アライメント工程と、前記硬化性樹脂組成物層、前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークによって生じる蛍光モアレ縞に基づいて前記モールド側アライメントマークと前記基板側アライメントマークの第二ミスアライメントを検出する第二検出工程と、検出された第二ミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第二アライメント工程と、前記硬化性樹脂組成物層を硬化させて硬化樹脂層を形成する硬化樹脂形成工程と、前記モールドを前記硬化樹脂層から剥離する剥離工程とを備えることを特徴とする。

また、上記目的を達成するために、本発明の一態様によるインプリント装置は、凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマークを含むモールドが固定される固定ステージと、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク、および凸状または凹状を有する基板側モアレマークを含むパターン付基板が固定されるＸＹＺθ軸可動ステージと、蛍光色素を含み流動性を有する紫外線硬化型樹脂組成物を前記パターン付基板上に塗布して形成された樹脂だまりに前記モールドが最初に接触する第一の位置と、第二の位置と、第三の位置との少なくとも３つの位置に移動可能であって、前記第二の位置において前記モールド側アライメントマークおよび前記基板側アライメントマークを含む蛍光視野画像と、前記第三の位置において前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークによって生じる蛍光モアレ縞を含むモアレ縞蛍光視野画像とを取得する蛍光顕微鏡装置と、前記第二の位置および前記第三の位置において紫外線を照射して紫外線硬化型樹脂組成物で形成された層を硬化して硬化樹脂層を形成する紫外線照射装置と、前記パターン付基板に塗布された前記紫外線硬化型樹脂組成物を前記モールドと前記パターン付基板との間で前記第一の位置から前記第二の位置および前記第三の位置まで延展させて紫外線硬化型樹脂組成物層が形成されるように前記ＸＹＺθ軸可動ステージの移動を制御し、かつ前記蛍光視野画像の蛍光強度分布に基づいて前記ＸＹＺθ軸可動ステージを第一ミスアライメントが少なくなるＸ方向、Ｙ方向およびθ方向の少なくともいずれかに移動させ、さらに前記モアレ縞蛍光視野画像の濃淡値に基づいて前記ＸＹＺθ軸可動ステージを第二ミスアライメントが少なくなるＸ方向、Ｙ方向およびθ方向の少なくともいずれかに移動させ、前記硬化樹脂層が形成された後に前記モールドが前記硬化樹脂層から剥離されるように前記ＸＹＺθ軸可動ステージのＺ方向への移動を制御する制御装置とを備えることを特徴とする。

本発明の一態様によれば、モールドと基板との位置合わせの精度を向上させることが可能となる。

本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、図１（ａ）は、モールド、蛍光色素を含む樹脂組成物で形成された樹脂組成物層およびパターン付基板を積層した積層体の平面模式図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）中に示すＡ−Ａ線で切断した積層体の断面模式図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、図２（ａ）は、モールドの転写領域、モールド側アライメントマークおよびモールド側モアレマークの配置を示す平面模式図であり図２（ｂ）は、図２（ａ）中に示すＢ−Ｂ線で切断したモールドの断面模式図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、図３（ａ）は、パターン付基板の被転写領域、基板側アライメントマークおよびモールド側モアレマークの配置を示す平面模式図であり、図３（ｂ）は、図３（ａ）中に示すＣ−Ｃ線で切断したパターン付基板の断面模式図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、アライメントマーク部の蛍光視野画像およびモアレマーク部のモアレ縞蛍光視野画像を取得する方法を示す模式図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を示すフローチャートである。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、アライメントマーク部の蛍光視野画像の平面模式図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、図７中上段はアライメントマーク部の断面模式図であり、図７中下段は、図７中上段に示すアライメントマーク部の蛍光強度を示す図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、モアレマーク部のモアレ縞蛍光視野画像の平面模式図である。 本発明の一実施形態による位置合わせ方法を説明する図であって、モアレ縞によるミスアライメント測定結果の一例である。 本発明の一実施形態によるインプリント方法を示す工程フロー図である。 本発明の一実施形態によるインプリント装置の構成を示す模式図である。 本発明の一実施形態によるインプリント装置を説明する図であって、暗視野反射顕微鏡と蛍光顕微鏡を兼ねる光学系を示す模式図である。 本発明の一実施形態の変形例１による位置合わせ方法を説明する図であって、図１３（ａ）は、モールド、蛍光色素を含む樹脂組成物で形成された樹脂組成物層およびパターン付基板を積層した状態を示す平面模式図であり、図１３（ｂ）は、図１３（ａ）中に示すＤ−Ｄ線で切断した積層体の断面模式図である。 本発明の一実施形態の変形例２による位置合わせ方法を説明する図であって、図１４（ａ）は、モールド側アライメントマークを示す平面模式図であり、図１４（ｂ）は、基板側アライメントマークを示す平面模式図であり、図１４（ｃ）は、パターン付基板の面内に平行な面内での回転方向のミスアライメントを調整方法を説明するための平面模式図である。

本願発明者らは、上述の課題に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、蛍光色素を含む樹脂組成物を用いることで、モールド、基板、樹脂の屈折率およびアライメントマークの溝深さに制限がなく、１００ｎｍ〜１０００ｎｍの線幅のアライメントマークを蛍光顕微境観察で検出し、モールドと基板の位置合わせを行うことにより、上述の課題が解決され得ることを見出した。さらに、本願発明者らは、蛍光色素を含む樹脂組成物を用いることで、蛍光モアレ縞を蛍光顕微鏡観察で検出し、モールドと基板の位置合わせを行うことにより、位置合わせ精度の向上を図ることが可能であることを見出した。

以下、本発明の一実施形態による位置合わせ方法、インプリント方法及びインプリント装置について図１から図１４を用いて説明する。まず、本実施形態による位置合わせ方法について図１から図９を用いて説明する。

（積層体）
まず、本発明の位置合わせ方法を実施する対象である積層体について図１から図３を用いて説明する。図１（ａ）は、本実施形態による位置合わせ方法において用いられる積層体１の概略構成を示す平面図である。図１（ｂ）は、図１（ａ）中に示すＡ−Ａ線で切断した積層体１の概略構成を示す断面図である。図２（ａ）は、本実施形態による位置合わせ方法において用いられるモールド３の概略構成を示す平面図である。図２（ｂ）は、図２（ａ）中に示すＢ−Ｂ線で切断したモールド３の概略構成を示す断面図である。図３（ａ）は、パターン付基板７の概略構成を示す平面図である。図３（ｂ）は、図３（ａ）中に示すＣ−Ｃ線で切断したパターン付基板７の概略構成を示す断面図である。

図１に示すように、積層体１は、凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク３１、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマーク３３を含む透明なモールド３を備えている。また、積層体１は、蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物で形成された樹脂組成物層５を備えている。さらに、積層体１は、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク７１、および凸状または凹状を有する基板側モアレマーク７３を含むパターン付基板７を備えている。積層体１は、モールド３、樹脂組成物層５およびパターン付基板７をこの順に積層した構成を有している。

図１（ａ）に示すように、積層体１は、平面視において、ほぼ正方形状を有している。積層体１のほぼ中央部には、モールド３に設けられた転写領域３２と、パターン付基板７に設けられた被転写領域７２（図１では不図示）とが重なって配置されている。積層体１の四隅には、モールド３に設けられ転写領域３２を囲んで設けられたモールド側アライメントマーク３１と、パターン付基板７に設けられ被転写領域７２を囲んで設けられた基板側アライメントマーク７１とが重なってそれぞれ配置されている。モールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１との少なくとも一部が重ね合わされた領域がアライメントマーク部となる。また、積層体１の４つの端辺のうち２つの端辺に沿って、モールド３に設けられたモールド側モアレマーク３３と、この２つの端辺に沿ってパターン付基板７に設けられた基板側モアレマーク７３とが重なってそれぞれ配置されている。モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３との少なくとも一部が重ね合わされた領域がモアレマーク部となる。詳細は後述するが、積層体１は、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３とが重ね合わされて配置されることにより、蛍光モアレ縞を発現するように構成されている。

（モールド）
図２に示すように、モールド３は、硬化樹脂層に転写する所望の凹凸パターンを有する転写領域３２と、モールドの位置情報の基準となる凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク３１およびモールド側モアレマーク３３とを有している。転写領域３２は、平面視において、モールド３のほぼ中央で正方形状の領域を占めて設けられている。モールド側アライメントマーク３１は、転写領域３２を囲みモールド３の四隅にそれぞれ設けられている。モールド側モアレマーク３３は、２つのモールド側アライメントマーク３１に挟まれてモールド３の端辺と転写領域３２との間に設けられている。モールド側モアレマーク３３は、モールド３の４つの端辺のうち直交する２つの端辺に沿って設けられている。

モールド３の形成材料は、ガラス、ＳｉＯ_２、または透明な硬化樹脂が用いられる。モールド３は、これらの材料で形成された透明板である。具体的には、モールド３の形成材料として、石英ガラス、石英、シロキサン重合体、ホウケイ酸ガラス、フルオロカーボン重合体、有機ポリマー、硬化サファイアが例示される。また、蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物と接触する転写領域を有する側のモールド３の表面は、離型処理されているか、または離型性を有する層を有していてもよい。

モールド３の厚みは、取扱うための強度と光透過性が両立する範囲であれば限定されない。モールド３の厚みは、例えば０．１〜６．０ｍｍであってもよく、０．３〜１．０ｍｍであってもよい。
モールド側アライメントマーク３１は、平面視で、十字形状を有し、この十字形状の部分が凹状に形成されている。モールド側アライメントマーク３１は、凸状の十字形状を有していてもよい。モールド側アライメントマーク３１の幅は、例えば１００〜１０００ｎｍであってもよく、１００〜５００ｎｍであってもよい。モールド側アライメントマーク３１の幅が１００ｎｍ以上であると後述する蛍光観察により検出可能となる。また、モールド側アライメントマーク３１の幅が１０００ｎｍ以下であるとより精密な位置合わせが可能となる。モールド側アライメントマーク３１の深さは、例えば検出波長の１／２〜１／５０であってもよく、検出波長の１／８〜１／４０であってもよい。モールド側アライメントマーク３１の深さが１０ｎｍ以上であると後述する蛍光強度が高くなる。また、モールド側アライメントマーク３１の深さが３００ｎｍ以下であると樹脂充填時に気泡が残りにくい。また、これらの寸法であると、未修飾のモールドでも離型剤で修飾したモールドでも用いることができる。

モールド側モアレマーク３３は、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ１で並列して配置されて線幅Ｗ１が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部３３１と、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ２で並列して配置されて線幅Ｗ２が１００ｎｍから１０μｍの複数の第二パターン部３３２とを有している。複数の第一パターン部３３１のピッチＰ１は、隣り合う２つの第一パターン部３３１のうちの一方の第一パターン部３３１内の所定位置から、他方の第一パターン部３３１内における当該所定位置と同等の位置までの長さである。図２では、当該所定位置は、隣り合う２つの第一パターン部３３１のうちの相対的に左側（又は上側）に位置する第一パターン部３３１の左側（又は上側）の長辺であり、当該所定位置と同等の位置は、相対的に右側（又は下側）に位置する第一パターン部３３１の左側（又は上側）の長辺である。隣り合う２つの第一パターン部３３１のうちの一方の所定位置と、他方の当該所定位置と同等の位置は、第一パターン部３３１の左側（又は上側）の長辺に限られず、第一パターン部３３１の右側（又は下側）の長辺であってもよいし、第一パターン部３３１の中点などであってもよい。

また、複数の第二パターン部３３２のピッチＰ２は、隣り合う２つの第二パターン部３３２のうちの一方の第二パターン部３３２内の所定位置から、他方の第二パターン部３３２内における当該所定位置と同等の位置までの長さである。図２では、当該所定位置は、隣り合う２つの第二パターン部３３２のうちの相対的に左側（又は上側）に位置する第二パターン部３３２の左側（又は上側）の長辺であり、当該所定位置と同等の位置は、相対的に右側（又は下側）に位置する第二パターン部３３２の左側（又は上側）の長辺である。隣り合う２つの第二パターン部３３２のうちの一方の所定位置と、他方の当該所定位置と同等の位置は、第二パターン部３３２の左側（又は上側）の長辺に限られず、第二パターン部３３２の右側（又は下側）の長辺であってもよいし、第二パターン部３３２の中点などであってもよい。

複数の第一パターン部３３１および複数の第二パターン部３３２は、ピッチＰ１とピッチＰ２とのピッチ差が２０ｎｍから２μｍとなるように配置されている。本実施形態では、ピッチＰ１は４．４μｍであり、ピッチＰ２は４．０μｍであり、線幅Ｗ１および線幅Ｗ２は２．０μｍである。ピッチが大きいほど、またピッチＰ１とピッチＰ２とのピッチ差が小さいほど、後述するモアレ縞による拡大率が大きくなるため、高分解能が得られる。一方で、本発明においては、後述するモアレ縞の観察を行うために、高倍率のレンズを用いた狭い観察視野でアライメントを行う場合がある。本発明において、高分解能と、狭い観察視野でもモアレ縞を観察できることとは、相互のバランスによって決定される。すなわち、高分解能を優先して拡大率を決定すれば、レンズの倍率が定まるため、これに適したピッチ及びピッチ差を決定することができ、レンズの倍率を定めれば、高分解能を得るために適したピッチ及びピッチ差を定めることができる。モアレ縞による拡大率が大きくなってアライメントしやすくなるという観点と高倍率のレンズを用いた場合でも、モアレ縞の周期が十分に観察視野に入り、アライメントしやすくなるという観点の２つを考慮すると、複数の第一パターン部３３１および複数の第二パターン部３３２のピッチは２００ｎｍ以上２０μｍ以下であり、ピッチ差は２０ｎｍ以上２μｍ以下であるとよい。

さらに、モアレ縞による拡大率が大きくなってアライメントしやすくなるという観点と、高倍率のレンズを用いた場合でも、モアレ縞の周期が十分に観察視野に入り、アライメントしやすくなるという観点の２つを考慮すると、複数の第一パターン部３３１および複数の第二パターン部３３２のピッチは４μｍ以上４００ｎｍ以下であり、複数の第一パターン部３３１および複数の第二パターン部３３２のピッチ差は４μｍ以上４００ｎｍ以下であってもよい。

ここで、ピッチの大きい方をＰ２とする、すなわち「Ｐ１＜Ｐ２」の関係が成り立っている場合、ピッチＰ１とピッチＰ２によるモアレ縞の拡大率ＭＰは次の式（１）で規定される。
ＭＰ＝Ｐ２／（Ｐ２−Ｐ１） ・・・（１）

第一パターン部３３１は、平面視で矩形状に形成されている（図２（ａ）参照）。第一パターン部３３１は、断面視で凹状に形成されている（図２（ｂ）参照）。複数の第一パターン部３３１は、それぞれ同じ形状を有している。複数の第一パターン部３３１は、モールド３の端辺側に配置されている。複数の第一パターン部３３１は、モールド３の４つの端辺のうち直交する２つの端辺に沿って並んで配置されている。複数の第一パターン部３３１は、２つのモールド側アライメントマーク３１の間に配置されている。

第二パターン部３３２は、平面視で矩形状に形成されている（図２（ａ）参照）。第二パターン部３３２は、断面視で凹状に形成されている。複数の第二パターン部３３２は、それぞれ同じ形状を有している。第二パターン部３３２は、第一パターン部３３１と同じ形状を有している。複数の第二パターン部３３２は、第一パターン部３３１の隣であって転写領域３２側に配置されている。複数の第二パターン部３３２は、第一パターン部３３１が配置されたモールド３の２つの端辺と転写領域３２との間で、これらの端辺が延伸する方向に並んで配置されている。

モールド３は種々の方法で作製することができる。例えば、石英ガラス基板の一主面に電子線レジストを塗布して転写領域３２の凹凸パターンとモールド側アライメントマーク３１とモールド側モアレマーク３３とを電子線描画して現像した後、硬化した電子線レジストをマスクとしてテトラフルオロカーボンと酸素の混合ガスで基板をドライエッチングする方法が挙げられる。モールド３の離型処理としては、任意の離型処理が使用可能であるが、例えば、ディップコーターで離型剤を塗布して乾燥させる処理が挙げられる。離型剤としては、パーフルオロ基を有するシラン化合物が挙げられる。

（樹脂組成物層）
蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物は、インプリント法に使用する観点から硬化性を有する樹脂組成物であり、例えばラジカル重合モノマーまたはカチオン重合モノマーを含み、該モノマーに応じてラジカル系光重合開始剤またはカチオン系光重合開始剤を含む光硬化性樹脂組成物であってもよい。蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物は、例えば紫外線硬化性樹脂組成物である。蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物は、必要に応じてその他の成分、例えば重合禁止剤を含んでいてもよい。

蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物は、流動性を有し、粘度０．００５〜２０Ｐａ・ｓであってもよい。この樹脂組成物は、所定の波長の励起光を照射されるとエネルギーを吸収し電子が励起して発光する蛍光性を有しており、励起光の波長とは異なる紫外線を照射されることで硬化する特性を有する。

ラジカル重合モノマーとしては、（メタ）アクリレートモノマーが好適に使用でき、例えばトリメチロールプロパントリアクリレート等の化合物が例示される。
光重合開始剤としては、紫外線、特にｇ線、ｈ線、ｉ線の照射によりラジカル重合を開始する重合開始剤が好適に使用でき、例えばα―ヒドロキシアルキルフェノン、アシルフォスフィンオキサイド、オキシムエステル等の化合物が例示される。
蛍光色素としては、紫外線硬化性樹脂組成物の硬化反応が起こらない可視領域の光の照射により蛍光を発する化合物が好適に使用できる。

まず、パターン形成用光硬化性樹脂組成物で形成される層を露光して得られる硬化樹脂層の蛍光色素以外の吸収が、該蛍光色素が有する蛍光を発光する吸収波長領域の少なくとも一部に実質的に無いものであることが必要である。すなわち、少なくともパターン形成用光硬化性樹脂組成物で形成される層を露光して得られる硬化樹脂層の蛍光色素以外の吸収が実質的に無い領域に、蛍光を発光する吸収がある該蛍光色素を用いる。換言すると、蛍光色素の吸収スペクトルのうち蛍光を発光する吸収波長領域は、パターン形成用光硬化性樹脂組成物で形成される層を露光して得られる硬化樹脂層の蛍光色素以外の吸収スペクトルと実質的に重ならない領域を有することが必要である。蛍光色素の吸収スペクトルのうち蛍光を発光する吸収波長領域が、該蛍光色素以外の吸収スペクトルと実質的に重ならない領域を有しない場合、蛍光色素の励起が阻害されるためである。

上記蛍光色素としては、例えば蛍光染料や蛍光顔料などの蛍光発光性色素が挙げられるが、有機または無機蛍光体を使用してもよい。特に、光硬化性樹脂組成物に溶解しやすく蛍光量子収率が高い点から、有機蛍光発光性色素が使用されてもよい。本実施形態の光硬化性樹脂組成物は光ナノインプリントリソグラフィに用いられるため、リアクティブイオンエッチング等で最終的に除去できる、金属イオンを含まない有機蛍光発光性色素が使用されてもよい。有機蛍光発光性色素としては、例えば、ローダミン（ローダミン６Ｇ（対アニオンが、Ｃｌ−やＢＦ４−）、ローダミンＢなど）等のキサンテン系色素や、クマリン色素、オキサジン系色素、スチルベン系色素、アリールジメチリデン系色素、シアニン系色素、ピリジン系色素、及びキナクリドン誘導体等がある。

樹脂組成物層５の厚み（アライメントマーク等の凹部以外）は，モールド３の凹部の深さに対して０．１〜１０倍の高さが好ましい。樹脂組成物層５の厚みがモールド３の凹部に対して１０倍以下で薄くなるほどＳＮ比が上がり検出が容易となる。

（パターン付基板）
図３に示すように、パターン付基板７は、所望の凹凸構造を有する硬化樹脂層が積層される被転写領域７２と、パターン付基板７の位置情報の基準となる凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク７１および基板側モアレマーク７３とを有している。被転写領域７２は、平面視において、パターン付基板７のほぼ中央で正方形状の領域を占めて設けられている。基板側アライメントマーク７１は、被転写領域７２を囲みパターン付基板７の四隅にそれぞれ設けられている。基板側モアレマーク７３は、２つの基板側アライメントマーク７１に挟まれてパターン付基板７の端辺と被転写領域７２との間に設けられている。基板側モアレマーク７３は、パターン付基板７の４つの端辺のうち直交する２つの端辺に沿って設けられている。

パターン付基板７は、Ｓｉウエハ（以下、「Ｓｉウエハ」はＧａＡｓ等の「化合物半導体ウエハ」と読み替えてもよい。）上に上述の基板側アライメントマーク７１の凹凸構造を有する硬化樹脂層が形成された積層体、上述の基板側アライメントマーク７１および基板側モアレマーク７３がエッチングにて形成されたＳｉウエハ、およびこれらのＳｉウエハにｎ層またはｐ層のパターン、配線層及び絶縁層のいずれか１層または複数層形成された基板である。

基板側アライメントマーク７１は、平面視で十字形状を有し、この十字形状の部分が凹状に形成されている。基板側アライメントマーク７１は、凸状の十字形状を有していてもよい。基板側アライメントマーク７１の幅は、例えば１００〜１０００ｎｍであってもよく、１００〜５００ｎｍであってもよい。基板側アライメントマーク７１の幅が１００ｎｍ以上であると後述する蛍光観察により検出可能となる。また、基板側アライメントマーク７１の幅が１０００ｎｍ以下であるとより精密な位置合わせが可能となる。基板側アライメントマーク７１の深さは、例えば検出波長の１／２〜１／５０であってもよく、検出波長の１／８〜１／４０であってもよい。基板側アライメントマーク７１の深さが１０ｎｍ以上であると後述する蛍光強度が高くなる。また、基板側アライメントマーク７１の深さが３００ｎｍ以下であると樹脂充填時に気泡が残りにくい。また、これらの寸法であると、未修飾のモールドでも離型剤で修飾したモールドでも用いることができる。

基板側アライメントマーク７１は、幅および深さはモールド側アライメントマーク３１とほぼ同じ寸法を有している。一方、基板側アライメントマーク７１の交差する２つの棒状部は、モールド側アライメントマーク３１の交差する２つの棒状部よりも長く形成されている。光硬化性樹脂組成物を挟んでパターン付基板７とモールド３とを対向配置すると、モールド側アライメントマーク３１は、基板側アライメントマーク７１と少なくとも一部が重なって配置される。基板側アライメントマーク７１とモールド側アライメントマーク３１とが重なり合っている領域は、両マーク３１，７１が重なり合っていない領域と比較して光硬化性樹脂組成物に含まれる蛍光レジストの色素の数が多くなり、蛍光強度が強くなる。これにより、基板側アライメントマーク７１とモールド側アライメントマーク３１とが設けられた領域の蛍光強度に基づいて、モールド３とパターン付基板７とのミスアライメントを検出できる。

基板側モアレマーク７３は、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ１で並列して配置されて線幅Ｗ１が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部７３１と、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ２で並列して配置されて線幅Ｗ２が１００ｎｍから１０μｍの複数の第二パターン部７３２とを有している。複数の第一パターン部７３１のピッチＰ１は、隣り合う２つの第一パターン部７３１のうちの一方の第一パターン部７３１内の所定位置から、他方の第一パターン部７３１内における当該所定位置と同等の位置までの長さである。図３では、当該所定位置は、隣り合う２つの第一パターン部７３１のうちの相対的に左側（又は上側）に位置する第一パターン部７３１の左側（又は上側）の長辺であり、当該所定位置と同等の位置は、相対的に右側（又は下側）に位置する第一パターン部７３１の左側（又は上側）の長辺である。隣り合う２つの第一パターン部７３１のうちの一方の所定位置と、他方の当該所定位置と同等の位置は、第一パターン部７３１の左側（又は上側）の長辺に限られず、第一パターン部７３１の右側（又は下側）の長辺であってもよいし、第一パターン部７３１の中点などであってもよい。

また、複数の第二パターン部７３２のピッチＰ２は、隣り合う２つの第二パターン部７３２のうちの一方の第二パターン部７３２内の所定位置から、他方の第二パターン部７３２内における当該所定位置と同等の位置までの長さである。図３では、当該所定位置は、隣り合う２つの第二パターン部７３２のうちの相対的に左側（又は上側）に位置する第二パターン部７３２の左側（又は上側）の長辺であり、当該所定位置と同等の位置は、相対的に右側（又は下側）に位置する第二パターン部７３２の左側（又は上側）の長辺である。隣り合う２つの第二パターン部７３２のうちの一方の所定位置と、他方の当該所定位置と同等の位置は、第二パターン部７３２の左側（又は上側）の長辺に限られず、第二パターン部７３２の右側（又は下側）の長辺であってもよいし、第二パターン部７３２の中点などであってもよい。

複数の第一パターン部７３１および複数の第二パターン部７３２は、ピッチＰ１とピッチＰ２とのピッチ差が２０ｎｍから２μｍとなるように配置されている。本実施形態では、ピッチＰ１は４．４μｍであり、ピッチＰ２は４．０μｍであり、線幅Ｗ１および線幅Ｗ２は２．０μｍである。ピッチＰ１を固定した場合に、ピッチＰ２が大きいほど、またピッチＰ１とピッチＰ２とのピッチ差が小さいほど、後述するモアレ縞による拡大率が大きくなるため、高分解能が得られる。一方で、本発明においては、後述するモアレ縞の観察を行うために、高倍率のレンズを用いた狭い観察視野でアライメントを行う場合がある。本発明において、高分解能と、狭い観察視野でもモアレ縞を観察できることとは、相互のバランスによって決定される。すなわち、高分解能を優先して拡大率を決定すれば、レンズの倍率が定まるため、これに適したピッチ及びピッチ差を決定することができ、レンズの倍率を定めれば、高分解能を得るために適したピッチ及びピッチ差を定めることができる。モアレ縞による拡大率が大きくなってアライメントしやすくなるという観点と高倍率のレンズを用いた場合でも、モアレ縞の周期が十分に観察視野に入り、アライメントしやすくなるという観点の２つの観点を考慮すると、複数の第一パターン部７３１および複数の第二パターン部７３２のピッチは２００ｎｍ以上２０μｍ以下であり、ピッチ差は２０ｎｍ以上２μｍ以下であるとよい。

さらに、モアレ縞による拡大率が大きくなってアライメントしやすくなるという観点と、高倍率のレンズを用いた場合でも、モアレ縞の周期が十分に観察視野に入り、アライメントしやすくなるという観点の２つを考慮すると、複数の第一パターン部７３１および複数の第二パターン部７３２のピッチは４μｍ以上４００ｎｍ以下であり、複数の第一パターン部７３１および複数の第二パターン部７３２のピッチ差は４μｍ以上４００ｎｍ以下であってもよい。

ここで、ピッチの大きい方をＰ２とする、すなわち「Ｐ１＜Ｐ２」の関係が成り立っている場合、ピッチＰ１とピッチＰ２によるモアレ縞の拡大率ＭＰは、上述の式（１）で規定される。

第二パターン部７３２は、平面視で矩形状に形成されている（図３（ａ）参照）。第二パターン部７３２は、断面視で凹状に形成されている（図３（ｂ）参照）。複数の第二パターン部７１２は、それぞれ同じ形状を有している。複数の第二パターン部７３２は、パターン付基板７の端辺側に配置されている。複数の第二パターン部７３２は、パターン付基板７の４つの端辺のうち直交する２つの端辺に沿って並んで配置されている。複数の第二パターン部７３２は、２つの基板側アライメントマーク７１の間に配置されている。複数の第二パターン部７３２は、モールド３に設けられた複数の第二パターン部３３２と同じピッチＰ１で同じ線幅Ｗ１を有している。

第一パターン部７３１は、平面視で矩形状に形成されている（図３（ａ）参照）。第一パターン部７３１は、断面視で凹状に形成されている。複数の第一パターン部７３１は、それぞれ同じ形状を有している。第一パターン部７３１は、第二パターン部７３２と同じ形状を有している。複数の第一パターン部７３１は、第二パターン部７３２の隣であって被転写領域７２側に配置されている。複数の第一パターン部７３１は、第二パターン部７３２が配置されたパターン付基板７の２つの端辺と被転写領域７２との間で、これらの端辺が延伸する方向に並んで配置されている。複数の第一パターン部７３１は、モールド３に設けられた複数の第一パターン部７３１と同じピッチＰ１で同じ線幅Ｗ１を有している。

光硬化性樹脂組成物を挟んでモールド３とパターン付基板７とを対向して配置させると、モールド３の複数の第一パターン部３３１の形成領域とパターン付基板７の複数の第二パターン部７３２の形成領域とが重なり合い、モールド３の複数の第二パターン部３３２の形成領域とパターン付基板７の複数の第二パターン部７３２の形成領域とが重なり合う。ピッチＰ１とピッチＰ２の僅かな差（本実施形態では０．４μｍ）によって、モールド３とパターン付基板７とを対向配置させると、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２の重なり具合に疎密が生じ、第二パターン部３３２および第一パターン部７３１の重なり具合に疎密が生じる。これにより、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３とが重なり合う領域にモアレ縞が生じる（図１（ａ）参照）。

モールド３とパターン付基板７とが設計どおりに重なり合って、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２によって生じるモアレ縞と、第二パターン部３３２および第一パターン部７３１によって生じるモアレ縞とは、濃淡の周期および位相が一致する（図１（ａ）参照）。しかしながら、モールド３とパターン付基板７とが設計どおりに重なり合っていないと、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２によって生じるモアレ縞と、第二パターン部３３２および第一パターン部７３１によって生じるモアレ縞とは、濃淡の周期は一致するが位相はずれる。このため、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２によって生じるモアレ縞の位相と、第二パターン部３３２および第一パターン部７３１によって生じるモアレ縞の位相とよって、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３とのミスアライメントを検出できる。

（位置合わせ方法）
次に、本実施形態による位置合わせ方法について図４から図９を用いて説明する。図４は、本実施形態による位置合わせ方法におけるアライメントマーク部の蛍光視野画像およびモアレマーク部のモアレ縞蛍光視野画像を取得する方法を示す模式図である。図５は、本実施形態による位置合わせ方法の流れの一例を示すフローチャートである。図６は、アライメントマーク部の蛍光視野画像の平面模式図である。図７中上段はアライメントマーク部の断面模式図であり、図７中下段は、図７中上段に示すアライメントマーク部の蛍光強度を示す図である。図７中下段の横軸はアライメント部の位置を示し、縦軸は蛍光強度を示している。図８は、モアレマーク部のモアレ縞蛍光視野画像である。図９は、図８に示すモアレマーク部の蛍光強度を示す図である。図９中の横軸は所定位置からのモアレマーク部の各部までの距離を示し、縦軸はモアレマーク部の蛍光強度を示している。

本実施形態による位置合わせ方法は、前述した蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物層の局所的な厚みの差異に基づく蛍光強度の局所的な差異によりモールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１の第一ミスアライメントを検出する第一検出工程と、検出された第一ミスアライメントを小さくする方向にモールド側アライメントマーク３１が設けられたモールド３に対して基板側アライメントマーク７１が設けられたパターン付基板７を相対的に移動させる第一アライメント工程とを含む。さらに、本実施形態による位置合わせ方法は、蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物層、モールド側モアレマーク３３および基板側モアレマーク７３によって生じる蛍光モアレ縞に基づいて第二ミスアライメントを検出する第二検出工程と、検出された第二ミスアライメントを小さくする方向にモールド３に対してパターン付基板７を相対的に移動させる第二アライメント工程とを含む。

図４に示すように、本実施態様においては、モールド３、樹脂組成物層５およびパターン付基板７をこの順に積層し（積層工程）、モールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１との少なくとも一部が重ね合わされたアライメントマーク部の蛍光視野画像が蛍光顕微鏡装置１０３を用いてモールド３側から取得できる位置にセットする。

この状態で、図５に示すフローチャートに示すように、まずステップＳ１において、モールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１とを透明なモールド３越しに蛍光視野観察する。ステップＳ１の次のステップＳ３において、観察した画像を取得する。ステップＳ３の次のステップＳ５において、ステップＳ３において取得した蛍光視野画像のアライメントマーク部の蛍光強度をスキャンして、スキャンライン上の蛍光強度信号プロファイルを得る。ステップＳ５の次のステップＳ７では、ステップＳ５におけるスキャンラインの方向からθ方向の第一ミスアライメント（ｄθ１）を検出し、ステップＳ５において得たプロファイルからＸ方向の第一ミスアライメント（ｄＸ１）およびＹ方向の第一ミスアライメント（ｄＹ１）を検出する（第一検出工程）。ステップＳ７の次のステップＳ９において、第一ミスアライメントを少なくする方向でパターン付基板７が載置された可動ステージを実際に動かす量であるＸＹθ軸移動量を決定する。ステップＳ９の次のステップＳ１１において、可動ステージを動かして位置合わせする（第一アライメント工程）。

ステップＳ１１の次のステップＳ１３において、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３とを透明なモールド３越しにモアレ縞蛍光視野観察する。ステップＳ１３におけるモアレ縞蛍光視野観察では、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３との少なくとも一部が重ね合わされたモアレマーク部と、アライメントマーク部とが蛍光顕微鏡装置１０３の視野に入るように蛍光顕微鏡装置１０３の位置がセットされる。モアレマーク部に発生する蛍光モアレ縞の濃淡の少なくとも１周期が蛍光顕微鏡装置１０３の視野に入るように、蛍光顕微鏡装置１０３は、図４中の右側に示すようにモールド３に対して、ステップＳ１での視野観察の位置より離れた位置にセットされる。あるいは、蛍光顕微鏡装置１０３は、広角レンズに切り替えてからステップＳ１での視野観察の位置とほぼ同程度にモールド３から離れた位置にセットされてもよい。

ステップＳ１３の次のステップＳ１５において、観察したモアレ縞蛍光視野画像を取得する。ステップＳ１５の次のステップＳ１７において、ステップＳ１５において取得したモアレ縞蛍光視野画像のアライメント部およびモアレマーク部をスキャンして、スキャンライン上の蛍光モアレ縞信号のプロファイルを得る。この蛍光モアレ縞信号のプロファイルには、蛍光モアレ縞の濃淡値が現れる。

ステップＳ１７の次のステップＳ１９では、ステップＳ１７において得たプロファイルからＸ方向の第二ミスアライメント（ｄＸ２）、Ｙ方向の第二ミスアライメント（ｄＹ２）およびθ方向の第二ミスアライメント（ｄθ２）を検出する（第二検出工程）。θ方向の第二ミスアライメント（ｄθ２）は、後述する第１の方法と同様に、Ｘの正方向の第二ミスアライメントｄＸ２＋およびＸの負方向の第二ミスアライメントｄＸ２−と、Ｙの正方向の第二ミスアライメントｄＹ２＋およびＹの負方向の第二ミスアライメントｄＹ２−とに基づいて取得される。ステップＳ１９の次のステップＳ２１において、第二ミスアライメントを少なくする方向でパターン付基板７が載置された可動ステージを実際に動かす量であるＸＹθ軸移動量を決定する。ステップＳ２１の次のステップＳ２３において、可動ステージを動かして位置合わせし（第二アライメント工程）、モールド３とパターン付基板７との位置合わせが完了する。

一般に、紫外線硬化型樹脂とモールドの屈折率は１．４５〜１．５０程度でほぼ同等であり、紫外線硬化型樹脂がモールド側アライメントマークの凹部に充填されると、モールド側アライメントマークを光学的に識別することは困難になる。
しかし、蛍光色素を含む樹脂組成物で形成される樹脂組成物層は、この樹脂組成物層の厚みに相関のある蛍光強度が得られる。このため、例えば図６に示すように、凹状に形成されたモールド側アライメントマーク３１に光硬化性蛍光組成物が充填され、凹状に形成された基板側アライメントマーク７１に光硬化性蛍光組成物が充填された状態での蛍光視野画像が取得される。

ミスアライメントを検出するための第一の方法においては、図６中に直線の破線矢印で示すように、Ｘ方向２箇所以上（図６では２箇所）およびＹ方向２箇所以上（図６では２箇所）の異なる箇所で、蛍光強度をスキャンする。例えば、Ｘの正方向（図６中左から右に向かう方向）およびＸの負方向（図６中右から左に向かう方向）をそれぞれ１箇所ずつ合計２箇所スキャンし、Ｘの正方向の第一ミスアライメントｄＸ１＋と、Ｘの負方向の第一ミスアライメントｄＸ１−とを検出する。次いで、例えば、Ｙの正方向（図６中下から上に向かう方向）およびＹの負方向（図６中上から下に向かう方向）をそれぞれ１箇所ずつ合計２箇所スキャンし、Ｙの正方向の第一ミスアライメントｄＹ１＋と、Ｙの負方向の第一ミスアライメントｄＹ１−とを検出する。

パターン付基板７に対してモールド３が左回り（反時計回り）にずれて配置されているとする。この場合、図６に示すように、モールド側アライメントマーク３１が基板側アライメントマーク７１に対して左回り（反時計回り）にずれた状態の蛍光視野画像が取得される。図７中上段に示すように、凹状のモールド側アライメントマーク３１および凹状の基板側アライメントマーク７１には、樹脂組成物層５に含まれる蛍光色素が他の領域よりも多く存在している。このため、図６中の左向き破線矢印で示すように、蛍光強度分布をＸの負方向にスキャンすると、図７中下段に示すように、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１のそれぞれの位置で蛍光強度が相対的に強くなる蛍光強度プロファイルが取得される。この蛍光強度プロファイルの極大点の差を求めることにより、Ｘの負方向の第一ミスアライメントｄＸ１−が検出される。Ｘの正方向、Ｙの正方向およびＹの負方向も同様の方法により、Ｘの正方向の第一ミスアライメントｄＸ１＋、Ｙの正方向の第一ミスアライメントｄＹ１＋およびＹの負方向の第一ミスアライメントｄＹ１−が検出される。

第一ミスアライメントｄＸ１＋と第一ミスアライメントｄＸ−とが異なり、第一ミスアライメントｄＹ１＋と第一ミスアライメントｄＹ−とが異なる場合、θ方向（パターン付基板７の主面に平行な面内で回転する方向）のミスアライメントがあることを意味し、計算によりθ方向のミスアライメントを求めることが可能である。

より具体的に、例えばパターン付基板７の蛍光視野画像の所定位置にスキャン開始点（原点）を設けておくことにより、基板側アライメントマーク７１の位置が特定され、基板側アライメントマーク７１に基づく蛍光強度プロファイルの極大点（以下、「基板側極大点」と略記する場合がある）も特定される。このため、Ｘの正方向およびＸの負方向のそれぞれにおける蛍光視野画像のスキャンにおいて、モールド側アライメントマーク３１に基づく蛍光強度プロファイルの極大点（以下、「モールド側極大点」と略記する場合がある）が、基板側極大点に対して右側、左側あるいは重なって存在するかによってパターン付基板７とモールド３との相対位置関係を判断することができる。

例えば、モールド側極大点がＸの正方向では右側（または左側）に存在し、Ｘの負方向では左側（または右側）に存在し、モールド側極大点がＹの正方向では上側（または下側）に存在し、Ｙの負方向では下側（または上側）に存在する場合、モールド３は、パターン付基板７に対して左向き（または右向き）に回転して配置されていることが分かる。また例えば、モールド側極大点がＸの正方向およびＸの負方向のいずれも右側（または左側）に存在し、モールド側極大点がＹの正方向では上側（または下側）に存在し、Ｙの負方向では下側（または上側）に存在する場合、モールド３は、パターン付基板７に対して左側（または右側）にずれるとともに、左向き（または右向き）に回転して配置されていることが分かる。また例えば、モールド側極大点がＹの正方向およびＹの負方向のいずれも上側（または下側）に存在し、モールド側極大点がＸの正方向では左側（または右側）に存在し、Ｘの負方向では右側（または左側）に存在する場合、モールド３は、パターン付基板７に対して上側（または下側）にずれるとともに、左向き（または右向き）に回転して配置されていることが分かる。

このように、第一の方法は、後述する第二の方法のように、θ方向の第一ミスアライメントを検出してモールド３とパターン付基板７とのずれを調整した後に、Ｘ方向およびＹ方向の第一ミスアライメントを検出して調整する方法とは異なる。第一の方法は、第一ミスアライメントｄθ１、ｄＸ１、ｄＹ１を同時に検出し（ステップＳ７）、可動ステージθＸＹ移動量を同時に決定し（ステップＳ１１）、第一アライメントを行うことができる。

第二の方法においては、まず、取得した蛍光視野画像における十字型のモールド側アライメントマーク３１と十字型の基板側アライメントマーク７１の平行度のずれ角度がｄθ１に相当する。θ方向（パターン付基板７の主面に平行な面内で回転する方向）のずれがある場合は、パターン付基板７を載置したＸＹＺθ軸可動ステージをｄθ回転させてミスアライメントｄθ１を解消させる。
次に、モールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１を包含する領域の蛍光強度分布をＸ方向及びＹ方向にスキャンし、モールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１との相対的な第一ミスアライメントｄＸ１，ｄＹ１を検出する。第二の方法では、θ方向の第一ミスアライメントは調整されているため、第一ミスアライメントｄＸ１，ｄＹ１がゼロとなるようにＸＹＺθ軸可動ステージをｄＸ、ｄＹ移動させることで第一ミスアライメントｄＸ１，ｄＹ１を解消させることができる。

非特許文献１に記載されているように、蛍光視野の場合、可視光を用いた暗視野の検出限界３００ｎｍより短い１００ｎｍの線幅まで識別することが可能であり、よりアライメントマークを微細にすることが可能であるため検出精度向上の効果もある。

モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１を用いてモールド３とパターン付基板７とを位置合わせすることができる。しかしながら、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１を用いた蛍光アライメントでは、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の線幅未満のミスアライメントを調整することはできない。そこで、本実施形態による位置合わせ方法では、モールド側モアレマーク３３および基板側モアレマーク７３によって生じる蛍光モアレ縞を用いてモールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の線幅未満のミスアライメントを調整するようになっている。

図５に示すステップＳ１１の第一アライメント工程が終了すると、図８に示すように、パターン付基板７の主面に平行な面内における回転方向のミスアライメントが存在しなくなっても、パターン付基板７の端辺に沿う方向に、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の線幅未満のミスアライメントが存在する場合がある。図８では、モールド３がパターン付基板７に対して、図８中の左下方向にずれている状態が図示されている。

ところで、第一パターン部３３１，７３１のピッチＰ１（＝４．４μｍ）と、第二パターン部３３２，７３２のピッチＰ２（＝４．０μｍ）との差は０．４μｍであり、ピッチＰ１と比較すると微小な値である。複数の第一パターン部３３１のうちの一の第一パターン部３３１と、複数の第二パターン部７３２のうちの一の第二パターン部７３２とが重なり合う重なり位置（例えば図８に示す基板側アライメントマーク７１に最も近い位置）から、複数の第一および第二パターン部３３１，７３２が並ぶ方向（例えば図８において右向きまたは下向き）に進むほど、第一パターン部３３１と第二パターン部７３２とのずれ量は増加する。複数の第一および第二パターン部３３１，７３２が並ぶ方向に、重なり位置から所定距離だけ離れた位置では、例えば複数の第一パターン部３３１のうちの他の一の第一パターン部３３１が、隣り合う第二パターン部７３２の間の中間位置に配置される。この中間位置からさらに複数の第一および第二パターン部３３１，７３２が並ぶ方向に進むに従って、第一パターン部３３１と第二パターン部７３２とのずれ量は減少し、複数の第一パターン部３３１のうちのさらに他の一の第一パターン部３３１と複数の第二パターン部７３２のうちの他の一の第二パターン部７３２とが重なり合う。第一パターン部３３１と第二パターン部７３２とが重なり合う重なり位置の近傍では、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２の密度が疎となる。一方、第一パターン部３３１（又は第二パターン部７３２）が、隣り合う第二パターン部７３２（又は隣り合う第一パターン部３３１）の間に配置される位置の近傍では、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２の密度が密となる。このため、図８に示すように、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３とが重ね合わされたモアレマーク部には、所定周期で濃淡が繰り返される蛍光モアレ縞が発生する。また、第二パターン部３３２と第一パターン部７３１との間でも同様に作用し、蛍光モアレ縞が発生する。

そこで、本実施形態におけるモールド３およびパターン付基板７は、第一アライメント工程（ステップＳ１１）が終了すると、モールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３との少なくとも一部が重なり合い、蛍光モアレ縞が必ず生じるように構成されている。そこで、図８に示すように、モアレ縞の濃淡の少なくとも１周期分と、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１とが含まれるようにモアレ縞蛍光視野画像が取得される（図５のステップＳ１５）。

また、図８中に直線の破線矢印で示すように、モールド３の第一パターン部３３１とパターン付基板７の第二パターン部７３２とが重なっている領域と、モールド３の第二パターン部３３２とパターン付基板７の第一パターン部７３１とが重なっている領域とを基板側アライメントマーク７１が含まれるように、蛍光モアレ縞をスキャンする（図５のステップＳ１７）。

蛍光モアレ縞をスキャンすることによって、蛍光モアレ縞の濃淡値のプロファイルを取得することができる。蛍光モアレ縞の濃淡値は、樹脂組成物層５に含まれる蛍光色素が多い、すなわち基板側アライメントマーク７１、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２の少なくとも１つが形成されている領域において大きくなる。

図９中上段に示すように、積層体１の端部側（外側）においてモールド側モアレマーク３３の第一パターン部３３１と基板側モアレマーク７３の第二パターン部７３２によって生じた蛍光モアレ縞の濃淡プロファイルは、次のようになる。基板側アライメントマーク７１の線幅のほぼ中心から１０μｍから３０μｍ程度離れた区間で繰り返しピークが発生する状態となり、３０μｍから３６μｍ程度離れた区間でブロード状態となり、３６μｍから５０μｍ程度離れた区間で再びピークが繰り返し発生する状態となる。蛍光モアレ縞の濃淡プロファイルにピークが発生する区間は、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２が疎状態となっている区間である。一方、蛍光モアレ縞の濃淡プロファイルにピークが発生する区間に挟まれたブロード状態となる区間は、第一パターン部３３１および第二パターン部７３２が密状態となっている区間である。したがって、積層体１の端部側（外側）、すなわち図８中の右側の下向き破線矢印における蛍光モアレ縞は、基板側アライメントマーク７１から３０〜３５μｍ程度離れた区間で初めて濃い状態となる。ここで、基板側アライメントマーク７１から距離Ｄ１（＝３３．９μｍ）離れた位置を蛍光モアレ縞が初めて濃い状態となった区間の代表値とする。

図９中下段に示すように、積層体１の転写領域３２側（内側）においてモールド側モアレマーク３３の第二パターン部３３２と基板側モアレマーク７３の第一パターン部７３１によって生じた蛍光モアレ縞の濃淡プロファイルは、次のようになる。基板側アライメントマーク７１の線幅のほぼ中心から１０μｍから３９μｍ程度離れた区間でピークが繰り返し発生する状態となり、３９μｍから４５μｍ程度離れた区間でブロード状態となり、４５μｍから５３μｍ程度離れた区間で再びピークが繰り返し発生する状態となる。蛍光モアレ縞の濃淡プロファイルにピークが発生する区間は、第二パターン部３３２および第一パターン部７３１が疎状態となっている区間である。一方、蛍光モアレ縞の濃淡プロファイルにピークが発生する区間に挟まれたブロード状態となる区間は、第二パターン部３３２および第一パターン部７３１が密状態となっている区間である。したがって、積層体１の転写領域３２側（内側）、すなわち図８中の左側の下向き破線矢印における蛍光モアレ縞は、基板側アライメントマーク７１から３９〜４５μｍ程度離れた区間で初めて濃い状態となる。ここで、基板側アライメントマーク７１から距離Ｄ２（＝４１．７μｍ）離れた位置を蛍光モアレ縞が初めて濃い状態となった区間の代表値とする。

このように、蛍光モアレ縞は、外側と内側とでは位相が異なる。２つの蛍光モアレ縞の位相差をｄ（＝Ｄ２−Ｄ１）と表し、ピッチＰ１をＰ１と表し、ピッチＰ２をＰ２と表すと、モールド３とパターン付基板７とのずれ量Δｌは、次の式（２）で表すことができる。なお、式（２）における分子の項は絶対値である。
Δｌ＝（（Ｐ２−Ｐ１）／（Ｐ１＋Ｐ２））×ｄ ・・・（２）

ここで、Ｐ１＝４．４μｍ、Ｐ２＝４．０μｍ、ｄ＝７．８μｍ（＝４１．７−３３．９）を式（２）に代入すると、モールド３とパターン付基板７とのずれ量Δｌは、３７０ｎｍと求められる。このように、蛍光モアレ縞を用いることにより、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の線幅２μｍ未満のミスアライメントを検出することができる。

本実施形態による位置合わせ方法では、式（２）によって求めたＸ方向（図８中の左右方向）のずれ量Δｌを第二ミスアライメントｄＸ２とし、Ｙ方向（図８中の上下方向）のずれ量Δｌを第二ミスアライメントｄＹ２とし（図５のステップＳ１９）、第二ミスアライメントｄＸ２，ｄＹ２がゼロとなるように可動ステージのＸＹ軸移動量を決定する（図５のステップＳ２１）。本実施形態による位置合わせ方法では、決定されたＸＹ軸移動量に基づいて可動ステージを移動させ、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の線幅２μｍ未満の誤差を調整する第二アライメントを実行する（図５のステップＳ２３）。

以上説明したように、本実施形態による位置合わせ方法によれば、モールドと基板との位置合わせの精度を向上させることが可能となる。

（インプリント方法）
次に、本実施形態によるインプリント方法について図１０を用いて説明する。
図１０は、本実施形態によるインプリント方法の一例を示す工程図である。なお、積層する際の光硬化性組成物の塗布方法に制限はなく、スピン塗布法、インクジェット法、マイクログラビア法またはスクリーン印刷法等の種々の塗布方法を利用できる。

図１０（ａ）に示す積層工程を説明する。本実施形態においては、図１０（ａ）中の上段に示すように、まずパターン付基板７上に蛍光色素を含み流動性を有する硬化性樹脂組成物を塗布装置１０９のノズルから滴下して硬化性樹脂組成物で形成された樹脂だまり５０を形成する。次に、図１０（ａ）中の下段に示すように、モールド３を樹脂だまり５０に接触させ、凸状または凹状（本例では凹状）を有するモールド側アライメントマーク３１、基板側アライメントマーク７１および被転写領域７２に硬化性樹脂組成物５０ａを充填させる。例えば、粘度が低い硬化性樹脂組成物を用い、モールド３を、中央部が先に樹脂だまり５０に接し硬化性樹脂組成物を外側に延展させながら徐々に周囲部が樹脂だまり５０に接するように積層することで、硬化性樹脂組成物で形成される層に気泡が入るのを防ぐことができる。

図１０（ｂ）に示す第一検出工程とそれに続く第一アライメント工程は、上述の位置合わせ方法を用いた工程であるため、説明は省略する。図１０（ｂ）に示すように、第一検出工程における蛍光視野画像の取得の際に、複数の蛍光顕微鏡装置１０３を用いて、複数のアライメント部の蛍光視野画像を同時に取得してもよいし、１つの蛍光顕微鏡装置１０３を用いて、複数のアライメント部の蛍光視野画像を順次取得してもよい。また、図１０（ｃ）に示す第二検出工程とそれに続く第二アライメント工程は、上述の位置合わせ方法を用いた工程であるため、説明は省略する。第二検出工程において、図１０（ｃ）に示すように、第二検出工程におけるモアレ縞蛍光視野画像の取得の際に、複数の蛍光顕微鏡装置１０３を用いて、複数のモアレマーク部のモアレ縞蛍光視野画像を同時に取得してもよいし、１つの蛍光顕微鏡装置１０３を用いて、複数のモアレマーク部のモアレ縞蛍光視野画像を順次取得してもよい。

図１０（ａ）に示す積層工程と図１０（ｂ）に示す第一検出工程との間に、暗視野の光学顕微鏡で硬化性樹脂のアライメントマーク部およびモアレマーク部近傍への充填状態を観察する検査工程を入れてもよい。気泡が存在すると気泡と樹脂層との屈折率差が大きいため、気泡の存在を検出することができる。この検査工程では、モールド３のモールド側アライメントマーク３１およびモールド側モアレマーク３３並びにパターン付基板７の基板側アライメントマーク７１および基板側モアレマーク７３への硬化性樹脂組成物５０ａの充填状態が不十分で気泡が残っているかどうかの検査を行う。

ここで、従来のアライメントマークを識別する方法に上述の暗視野観察を用いる場合、チタン酸化物や高吸収剤が気泡の検出の障害となるため、可視光を用いて硬化性樹脂の充填が完了したことを光学的に判別することは困難である。これに対して、本実施形態においては、蛍光視野観察でアライメントマークを識別できるため、事前に硬化性樹脂の充填状態を判断できる検査工程を導入することが可能となる。

図１０（ｄ）に示す硬化樹脂形成工程を説明する。上述した第一および第二アライメント工程でモールド３とパターン付基板７とを位置合わせした状態で、硬化性樹脂組成物５０ａに透明なモールド３越しにエネルギー線Ｅを照射して硬化させることで、モールド３の微細な凹凸パターンが反転した凹凸構造７５をパターン付基板７の被転写領域７２に設けることができる。硬化処理時間が短いという観点から、硬化性樹脂組成物として紫外線硬化型や樹脂組成物を用いて、紫外線照射により硬化させてもよいし、電子線や熱線による硬化であってもよい。

図１０（ｅ）に示す剥離工程を説明する。ＸＹＺθ可動ステージ（不図示）をＺ方向（モールド３とパターン付基板７とを重ね合わせる方向）に下降させることで、モールド３と樹脂組成物層５との間で離型することができる。

（インプリント装置）
次に、本実施形態によるインプリント装置について図１１及び図１２を用いて説明する。図１１は、本実施形態によるインプリント装置１００の概略構成を示す図である。
本実施形態によるインプリント装置１００は、上述のような、硬化性樹脂組成物を樹脂層に用いることにより、蛍光視野観察でより微細な線幅のアライメントマークを識別できることに特徴がある。さらに、インプリント装置１００は、モアレ縞蛍光視野観察により、モールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の線幅未満の誤差でもモールド３とパターン付基板７との位置合わせをすることができる。
その他の構成、例えば、モールドと硬化性樹脂組成物層とを接触、モールドと硬化樹脂層とを離型させるステージの可動機構、紫外線照射部については、従来のインプリント装置の構成を適用できる。

図１１に示すように、本実施形態によるインプリント装置１００は、モールド３を保持する固定ステージ１０７、パターン付基板７上に硬化前の樹脂を形成する塗布装置１０９を有している。また、インプリント装置１００は、パターン付基板７を保持し、モールド３とパターン付基板７の上に形成された硬化前の樹脂層とを接触させ、または、離型させ、さらにモールド３とパターン付基板７との位置合わせを行うために、パターン付基板７を移動させるＸＹＺθ軸可動ステージ１１１を有している。また、インプリント装置１００は、紫外線硬化型樹脂組成物を硬化させる紫外線照射装置１０５、モールド３のモールド側アライメントマーク３１および基板側アライメントマーク７１の蛍光視野画像並びにモールド側モアレマーク３３および基板側モアレマーク７３に基づくモアレ縞蛍光視野画像を取得する蛍光顕微鏡装置１０３を有している。さらに、インプリント装置１００は、塗布装置１０９、ＸＹＺθ軸可動ステージ１１１、紫外線照射装置１０５および蛍光顕微鏡装置１０３を制御し、且つ画像からミスアライメントを演算処理する制御装置１０１を有している。

蛍光顕微鏡装置１０３は、固定ステージ１０７とＸＹＺθ軸可動ステージ１１１との間隔が所定値の中央部と、固定ステージ１０７とＸＹＺθ軸可動ステージ１１１との間隔が中央部よりも狭いアライメントマーク部およびモアレマーク部の少なくとも３つの位置に移動可能に構成されている。

制御装置１０１は、モールド３とパターン付基板７との間で、パターン付基板７に塗布された紫外線硬化型樹脂組成物を延展させて紫外線硬化型樹脂組成物で形成された紫外線硬化型樹脂組成物層が形成されるように、転写領域３２および被転写領域７２との間からアライメントマーク部が設けられた領域およびモアレマーク部が設けられた領域にＸＹＺθ軸可動ステージ１１１の移動を制御する。また、制御装置１０１は、蛍光視野画像の蛍光強度分布に基づいてモールド側アライメントマーク３１と基板側アライメントマーク７１のＸ方向、Ｙ方向およびθ方向の第一ミスアライメントを取得してＸＹＺθ軸可動ステージ１１１を第一ミスアライメントが少なくなるＸ方向、Ｙ方向およびθ方向の少なくともいずれかに移動させる。また、制御装置１０１は、モアレ縞蛍光視野画像の蛍光強度に基づいてモールド側モアレマーク３３と基板側モアレマーク７３のＸ方向およびＹ方向の第二ミスアライメントを取得してＸＹＺθ軸可動ステージ１１１を第二ミスアライメントが少なくなるＸ方向およびＹ方向の少なくともいずれか一方に移動させる。さらに、制御装置１０１は、硬化樹脂層が形成された後にモールド３が硬化樹脂層から剥離されるように、ＸＹＺθ軸可動ステージ１１１をＺ方向に移動させて固定ステージ１０７との間隔が広がるように制御する。

インプリント装置１００は、これらの装置１０１〜１１１を具備し、モールド３とパターン付基板７との位置合わせおよびインプリントを行う装置である。

さらに、インプリント装置１００は、暗視野反射型光学顕微鏡装置（不図示）を有していてもよい。この場合、インプリント装置１００は、蛍光顕微鏡装置１０３、暗視野反射型光学顕微鏡および紫外線照射装置１０５を入れ替えてモールド３上に配置できる装置となるように構成される。

また、インプリント装置１００は、暗視野反射型光学顕微鏡装置と蛍光顕微鏡装置とを兼ねた光学系を有する蛍光顕微鏡装置とすることもできる。図１２は、そのような２つの顕微鏡装置を兼ねる光学系を有する蛍光顕微鏡装置に具備する観測システムの模式図である。
２つの顕微鏡装置を兼ねる光学系を有する蛍光顕微鏡装置は、図１２（ａ）に示すような蛍光観測システム２００と、図１２（ｂ）に示すような暗視野観測システム３００とに切り替えが可能なシステムとなっている。図１２（ａ）に示すように蛍光観測システム２００は、光源２０１と、蛍光物質の励起に必要な波長の光を光源２０１から抽出する励起フィルタ２０３と、励起フィルタ２０３を透過した光が入射するダイクロイックミラー２０５と、ダイクロイックミラー２０５で反射した光を積層体１に集束する対物レンズ２１１とを有している。また、蛍光観測システム２００は、積層体１から発光し対物レンズ２１１およびダイクロイックミラー２０５を透過した光からノイズを除去する蛍光フィルタ２０７と、蛍光フィルタ２０７を透過した光を検出する検出器２０９とを有している。ダイクロイックミラー２０５は、蛍光色素の励起に使用する波長の光を反射し、蛍光の波長の光を透過するように多層光学薄膜で作ることができる。

また、暗視野観測システム３００は、光源２０１と、光源２０１からの光を輪帯状の光に変換するリング絞り３０１と、リング絞り３０１を通過した光を積層体１側に反射する穴あきミラー３０３と、穴あきミラー３０３で反射した光を積層体１に集光する集光レンズ３０５と、積層体１で反射した光を検出する検出器２０９とを有している。光源２０１及び検出器２０９は、蛍光観測システム２００および暗視野観測システム３００で共用されている。

本実施形態によるインプリント装置１００によれば、モールド、基板、樹脂の屈折率、アライメントマークの溝深さに制限がなく、また、１００ｎｍから１０００ｎｍの線幅のアライメントマークを識別し、かつモアレ縞を用いて高いアライメント精度でモールド３とパターン付基板７とを位置合わせし、インプリントすることが可能となる。また、本実施形態によるインプリント装置１００は、温湿度の制御をしなくても高いアライメント精度でモールド３とパターン付基板７とを位置合わせし、インプリントすることが可能となる。

（実施例）
以下、実施例を用いて、本実施形態をさらに具体的に説明する。
モールドとして、縦２５ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１ｍｍのシリカ基板上に、線幅５００ｎｍ、深さ１００ｎｍの十字状の凹状を有するモールド側アライメントマークを有する透明な硬化樹脂層が形成された透明な積層体を用意した。ここで、透明な硬化樹脂層は、ラジカル重合型モノマーｇｌｙｃｅｒｏｌ １，３−ｄｉｇｌｙｃｅｒｏｌａｔｅ ｄｉａｃｒｙｌａｔｅと光重合開始剤Ｉｒｇａｃｕｒｅ９０７が質量比９５：５となる紫外線硬化型樹脂組成物を光硬化させて作製した層である。モールドは（ｔｒｉｄｅｃａｆｌｕｏｒｏ−１，１，２，２−ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｏｃｔｙｌ）ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙｓｉｌａｎｅで離型処理した。モールド側アライメントマークは、図２に示すのと同様に仮想正方形の角に相当する位置に４つ形成されている。隣り合うモールド側アライメントマークの中心（十字状の交差部）間距離は、１４０μｍである。また、モールド側モアレマークは、モールドの直交する２つの端辺に沿って形成されている。モールド側モアレマークに設けられた第一パターン部のピッチＰ１は４．４μｍであり、線幅Ｗ１は２μｍであり、第二パターン部のピッチＰ２は４μｍであり、線幅Ｗ２は２μｍである。なお、本実施例では、モールドの転写領域に転写パターンは形成されていない。

次に、パターン付基板として、縦７ｍｍ、横７ｍｍ、厚さ０．５２５ｍｍのシリコン基板上に、線幅５００ｎｍ、深さ１００ｎｍの十字状の凹状を有する基板側アライメントマークを有する硬化樹脂層が形成された積層体を用意した。基板側アライメントマークは、パターン付基板にモールドを重ね合わせたときに、モールド側アライメントマークと重なり合うように、１５０μｍ角の四隅に対応する位置に形成されている。また、基板側モアレマークは、パターン付基板にモールドを重ね合わせたときに、モールド側モアレマークと重なり合うように、パターン付基板の直交する２つの端辺に沿って設けられている。基板側モアレマークに設けられた第一パターン部のピッチＰ１は４．４μｍであり、線幅Ｗ１は２μｍであり、第二パターン部のピッチＰ２は４．０μであり、線幅Ｗ２は２μｍである。ここで、硬化樹脂層は、ラジカル重合型モノマーｂｉｓｐｈｅｎｏｌ Ａ ｇｌｙｃｅｒｏｌａｔｅ ｄｉｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅと光重合開始剤Ｉｒｇａｃｕｒｅ９０７が質量比９５：５となる紫外線硬化型組成物を光硬化させて作製した層である。

次に、蛍光色素を含む紫外線硬化型樹脂組成物として、ラジカル重合モノマーｇｌｙｃｅｒｏｌ １，３−ｄｉｇｌｙｃｅｒｏｌａｔｅ ｄｉａｃｒｙｌａｔｅ、光重合開始剤Ｉｒｇａｃｕｒｅ９０７、蛍光色素ｒｈｏｄａｍｉｎｅ ６Ｇ−ＢＦ４を質量比９５：５：０．０５で混合し、溶剤１−ｍｅｔｈｏｘｙ−２−ｐｒｏｐａｎｏｌで希釈した組成物を用意した。溶剤除去後のこの紫外線硬化型樹脂組成物の粘度は、１２９５０ｍＰａ・ｓであった。

まず、パターン付基板上に蛍光色素を含む紫外線硬化型樹脂組成物をスピンコートで塗布し、インプリント装置のＸＹＺθ軸可動ステージ上に固定した。パターン付基板は、位置合わせ時にＸＹＺθ軸可動ステージを移動させる際にＸＹＺθ軸可動ステージに対してずれない程度に固定されている。なお、本実施例では、図１０に示す塗布装置１０９ではなく、スピンコート装置を用いて紫外線硬化型樹脂組成物を塗布した。次に、モールドを固定ステージに固定した。モールドは、パターン付基板に対面させたときに固定ステージから落下しない程度の強さで固定ステージに固定されている。なお、パターン付基板をＸＹＺθ軸可動ステージに固定する方法と、モールドを固定ステージに固定する方法は、インプリントが終了した後に、パターン付基板及びモールドを各ステージから容易に取り外せる方法であれば、特に制限されない。

バブル欠陥の発生防止を目的とした凝縮性ガスであるＰＦＰ（ペンタフルオロプロパン）雰囲気下でＸＹＺθ軸可動ステージを用いて紫外線硬化型樹脂組成物を塗布したパターン付き基板をＺ軸方向（パターン付基板を基準にモールドが配置されている方向）に上昇させ、パターン付基板上の紫外線硬化型樹脂組成物をモールドと接触させ、蛍光顕微鏡装置を暗視野反射観測システム用の光学系に設定して暗視野観察を行いながら、アライメントマークが識別できなくなるまでＺ軸を調整し、アライメントマークに光硬化性蛍光組成物が気泡なしに充填されたことを確認した。充填完了時の紫外線硬化型蛍光組成物で形成された層の厚みは約３００ｎｍである。

次に、蛍光顕微鏡装置を蛍光視野観測システム用の光学系に切り替えて、モールド側アライメントマークおよび基板側アライメントマークを包含する蛍光視野画像を取得した。図示は省略するが、暗視野視野画像では識別できていないアライメントマークは、蛍光視野画像では容易に識別できた。また、蛍光視野画像をスキャンすることにより、蛍光強度の特性が取得できた。取得した蛍光強度を用いて、モールド側アライメントマークと基板側アライメントマークの相対的な位置情報を取得した。取得した位置情報に基づいて、流動性をもった状態でモールドとパターン付基板とを位置合わせした。

次に、蛍光視野観測システム用の光学系に切り替えた蛍光顕微鏡装置を用いてモアレマーク部において発生している蛍光モアレ縞を観察し、モアレ縞蛍光視野画像を撮像した。撮像したモアレ縞蛍光視野画像をスキャンすることにより、蛍光モアレ縞の濃淡値の特性が取得できた。取得した蛍光モアレ縞の濃淡値を用いて、モールド側アライメントマークと基板側アライメントマークの相対的な位置情報を取得した。取得した位置情報に基づいて、流動性をもった状態でモールドとパターン付基板とを位置合わせした。

最後に、波長３６５ｎｍの紫外線照射にて紫外線硬化型樹脂組成物層を硬化させて硬化樹脂層とし、モールドと該硬化樹脂層との間で離型させた。
以上、上述の実施例では、線幅５００ｎｍ、深さ１００ｎｍのアライメントマークであり、モールド側アライメントマークと基板側アライメントマークのＸ方向及びＹ方向の間隔は５μｍで設計されたものを用いた例である。

ここで、アライメントマークのサイズについては、線幅は非特許文献１に記載されている通り、１００ｎｍでも良好な識別が可能であり、さらに微細にしてもよい。また、アライメントマークの深さは、１００ｎｍ未満でも蛍光強度と厚みに相関があるため、さらに深さを浅くしてもよい。モールド側アライメントマークと基板側アライメントマークの間隔は、線幅１００ｎｍの場合、１０００ｎｍまで間隔を狭めることは可能である。

また、ラジカル重合モノマーは、ｇｌｙｃｅｒｏｌ １，６−ｄｉｇｌｙｃｅｒｏｌａｔｅ ｄｉａｃｒｙｌａｔｅ（粘度６ｍＰａ・ｓ）、またはｇｌｙｃｅｒｏｌ １，１０−ｄｉｇｌｙｃｅｒｏｌａｔｅ ｄｉａｃｒｙｌａｔｅ（粘度１０ｍＰａ・ｓ）であっても、上述と同等の結果が得られた。

（変形例１）
本実施形態の変形例１における積層体について図１３を用いて説明する。なお、図１に示す積層体１と同一の作用・機能を奏する構成要素には同一の符号を付してその説明は省略する。

図１３（ａ）および図１３（ｂ）に示すように、本実施形態の変形例１における積層体１０は、凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク３１、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマーク３３を含む透明なモールド３０を備えている。また、積層体１０は、蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物で形成された樹脂組成物層５を備えている。さらに、積層体１０は、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク７１、および凸状または凹状を有する基板側モアレマーク７３を含むパターン付基板７０を備えている。積層体１０は、モールド３、樹脂組成物層５およびパターン付基板７をこの順に積層した構成を有している。

モールド３０は、上記実施形態におけるモールド３と異なり、モールド３０の４つの端辺のそれぞれに沿って設けられたモールド側モアレマーク３３を有している。各端辺に沿ってそれぞれ設けられたモールド側モアレマーク３３は、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ１で並列して配置されて線幅Ｗ１が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部３３１と、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ２で並列して配置されて線幅Ｗ２が１００ｎｍから１０μｍの複数の第二パターン部３３２とを有している。転写領域３２を挟んで対向配置された複数の第一パターン部３３１同士は、転写領域３２の中心を対称軸として点対称となるように配置されている。転写領域３２を挟んで対向配置された複数の第一パターン部３３１同士は、転写領域３２の中心を対称軸として点対称となるように配置されている。

パターン付基板７０は、上記実施形態におけるパターン付基板７と異なり、パターン付基板７０の４つの端辺のそれぞれに沿って設けられた基板側モアレマーク７３を有している。各端辺に沿ってそれぞれ設けられた基板側モアレマーク７３は、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ１で並列して配置されて線幅Ｗ１が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部７３１と、２００ｎｍから２０μｍのピッチＰ２で並列して配置されて線幅Ｗ２が１００ｎｍから１０μｍの複数の第二パターン部７３２とを有している。被転写領域７２を挟んで対向配置された複数の第一パターン部７３１同士は、被転写領域７２の中心を対称軸として点対称となるように配置されている。被転写領域７２を挟んで対向配置された複数の第二パターン部７３２同士は、被転写領域７２中心を対称軸として点対称となるように配置されている。

本変形例におけるモールド３０は、４つの端辺にそれぞれ沿うモールド側モアレマーク３３を有している。また、本変形例におけるパターン付基板７０は、４つの端辺にそれぞれ沿う基板側モアレマーク７３を有している。これにより、本変形例では、モアレ縞蛍光視野画像を用いて、パターン付基板７０の主面に平行な面内における回転方向のミスアライメントを検出し、アライメントマークの線幅未満のミスアライメントを検出してモールド３０およびパターン付基板７０を位置合わせすることができる。図１３中の上側のモアレマークに基づくモアレ縞蛍光視野画像より例えばＸの正方向の第二ミスアライメントｄＸ２＋を取得し、下側のモアレマークに基づくモアレ蛍光視野画像より例えばＸの負方向の第二ミスアライメントｄＸ２−を取得する。また、図１３中の左側のモアレマークに基づくモアレ縞蛍光視野画像より例えばＹの正方向の第二ミスアライメントｄＹ２＋を取得し、右側のモアレマークに基づくモアレ蛍光視野画像より例えばＹの負方向の第二ミスアライメントｄＹ２−を取得する。取得された第二ミスアライメントｄＸ２＋および第二ミスアライメントｄＸ２−と、取得された第二ミスアライメントｄＹ２＋および第二ミスアライメントｄＹ２−とに基づいて、θ方向の第二ミスアライメントｄθ２を取得することができる。

（変形例２）
本実施形態の変形例２におけるモールドおよびパターン付基板について図１４を用いて説明する。
図１４（ａ）に示すように、本変形例におけるモールドは、上記実施形態におけるモールド３と同様に、凸状または凹状を有し平面視で十字状のモールド側アライメントマーク３１を有している。一方、図１４（ｂ）に示すように、本変形例におけるパターン付基板は、凸状または凹状を有し平面視で４つのＬ字状部を一組にした基板側アライメントマーク７６を有している。

パターン付基板の主面に平行な面内で回転した状態でモールドがパターン基板に重ね合わされると、図１４（ｃ）中の太矢印の左側に示すように、モールド側アライメントマーク３１は、この面内において基板側アライメントマーク７６に対して回転（図１４（ｃ）では左回り（反時計回り））して重ね合わされる。本変形例においても、上述の第一の方法または第二の方法を用いることにより、図１４（ｃ）中の太矢印の右側に示すように、モールド側アライメントマーク３１を基板側アライメントマーク７６を構成する４つのＬ字状部の間に配置することができる。その後、蛍光モアレ縞を用いることにより、モールド側アライメントマーク３１を基板側アライメントマーク７６を構成する４つのＬ字状部の間のほぼ中央に配置することができる。

本発明は、上記実施形態に限らず種々の変形が可能である。
上記実施形態では、第一パターン部および第二パターン部が重ね合わされた２つの列にそれぞれに生じる蛍光モアレ縞を用いて第二ミスアライメントを検出しているが、本発明はこれに限られない。例えば、第一パターン部および第二パターン部が重ね合わされた１つの列に生じる蛍光モアレ縞と、設計値に基づく蛍光モアレ縞とを比較して得られるひずみがゼロとなるように調整しても、上記実施形態と同様の効果が得られる。

また、モールド側アライメントマークおよび基板側アライメントマークの形状は、上記実施形態および変形例２における形状に限定されずに、種々のアライメントマークの形状が使用できる。

上記の実施形態は、本発明の技術的思想を具体化するための装置や方法を例示するものであって、本発明の技術的思想は、構成部品の材質、形状、構造、配置等を特定するものでない。本発明の技術的思想は、特許請求の範囲に記載された請求項が規定する技術的範囲内において、種々の変更を加えることができる。

本発明の方法及び装置は、半導体装置製造、プリント配線板製造に使用できる。

１，１０ 積層体
３，３０ モールド
５ 樹脂組成物層
７，７０ パターン付基板
３１ モールド側アライメントマーク
３２ 転写領域
３３ モールド側モアレマーク
７１，７６ 基板側アライメントマーク
７２ 被転写領域
７３ 基板側モアレマーク
７５ 凹凸構造
１００ インプリント装置
１０３ 蛍光顕微鏡装置
１０５ 紫外線照射装置
１０７ 固定ステージ
１０９ 塗布装置
１１１ ＸＹＺθ軸可動ステージ
３３１，７３１ 第一パターン部
３３２，７３２ 第二パターン部

Claims (11)

1. 凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマークを含むモールドと、蛍光色素を含み流動性を有する樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク、および凹状または凸状を有する基板側モアレマークを含むパターン付基板とをこの順に積層する積層工程と、
   前記樹脂組成物層の局所的な厚みの差異に基づく蛍光強度の局所的な差異により前記モールド側アライメントマークと前記基板側アライメントマークの第一ミスアライメントを検出する第一検出工程と、
   検出された第一ミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第一アライメント工程と、
   前記樹脂組成物層、前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークによって生じる蛍光モアレ縞に基づいて前記モールド側アライメントマークと前記基板側アライメントマークの第二ミスアライメントを検出する第二検出工程と、
   検出された第二ミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第二アライメント工程と
   を備える位置合わせ方法。
2. 前記モールド側アライメントマーク、または前記基板側アライメントマークの線幅が１００ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲内である請求項１記載の位置合わせ方法。
3. 前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークは、
   ２００ｎｍから２０μｍのピッチで並列して配置されて線幅が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部と、
   ２００ｎｍから２０μｍのピッチで並列して配置されて線幅が１００ｎｍから１０μｍの複数の第二パターン部と
   を有する
   請求項１または２に記載の位置合わせ方法。
4. 前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークは、
   前記複数の第一パターン部の前記ピッチと、前記複数の第二パターン部の前記ピッチとの差が、２０ｎｍから２μｍである、
   請求項３記載の位置合わせ方法。
5. 凹凸パターンを有する転写領域、凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマークを含むモールドと、蛍光色素を含み流動性を有する硬化性樹脂組成物で形成された硬化性樹脂組成物層と、被転写領域、凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク、および凸状または凹状を有する基板側モアレマークを含むパターン付基板とをこの順に積層する積層工程と、
   前記硬化性樹脂組成物層の局所的な厚みの差異に基づく蛍光強度の局所的な差異によりモールド側アライメントマークと基板側アライメントマークの第一ミスアライメントを検出する第一検出工程と、
   検出されたミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第一アライメント工程と、
   前記硬化性樹脂組成物層、前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークによって生じる蛍光モアレ縞に基づいて前記モールド側アライメントマークと前記基板側アライメントマークの第二ミスアライメントを検出する第二検出工程と、
   検出された第二ミスアライメントを小さくする方向に前記モールドに対して前記パターン付基板を相対的に移動させる第二アライメント工程と、
   前記硬化性樹脂組成物層を硬化させて硬化樹脂層を形成する硬化樹脂形成工程と、
   前記モールドを前記硬化樹脂層から剥離する剥離工程と
   を備えるインプリント方法。
6. 前記積層工程と前記第一検出工程との間に、アライメントマーク部およびモアレマーク部近傍への前記硬化性樹脂組成物層の充填状態を暗視野の光学顕微鏡で観察する検査工程を含む請求項５記載のインプリント方法。
7. 前記モールド側アライメントマーク、または前記基板側アライメントマークの線幅が１００ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲内である請求項５または６に記載のインプリント方法。
8. 前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークは、
   ２００ｎｍから２０μｍのピッチで並列して配置されて線幅が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部と、
   ２００ｎｍから２０μｍのピッチで並列して配置されて線幅が１００ｎｍから１０μｍの複数の第一パターン部と
   を有する
   請求項６または７に記載のインプリント方法。
9. 凸状または凹状を有するモールド側アライメントマーク、および凸状または凹状を有するモールド側モアレマークを含むモールドが固定される固定ステージと、
   凸状または凹状を有する基板側アライメントマーク、および凸状または凹状を有する基板側モアレマークを含むパターン付基板が固定されるＸＹＺθ軸可動ステージと、
   蛍光色素を含み流動性を有する紫外線硬化型樹脂組成物を前記パターン付基板上に塗布して形成された樹脂だまりに前記モールドが最初に接触する第一の位置と、第二の位置と、第三の位置との少なくとも３つの位置に移動可能であって、前記第二の位置において前記モールド側アライメントマークおよび前記基板側アライメントマークを含む蛍光視野画像と、前記第三の位置において前記モールド側モアレマークおよび前記基板側モアレマークによって生じる蛍光モアレ縞を含むモアレ縞蛍光視野画像とを取得する蛍光顕微鏡装置と、
   前記第二の位置および前記第三の位置において紫外線を照射して紫外線硬化型樹脂組成物で形成された層を硬化して硬化樹脂層を形成する紫外線照射装置と、
   前記パターン付基板に塗布された前記紫外線硬化型樹脂組成物を前記モールドと前記パターン付基板との間で前記第一の位置から前記第二の位置および前記第三の位置まで延展させて紫外線硬化型樹脂組成物層が形成されるように前記ＸＹＺθ軸可動ステージの移動を制御し、かつ前記蛍光視野画像の蛍光強度分布に基づいて前記ＸＹＺθ軸可動ステージを第一ミスアライメントが少なくなるＸ方向、Ｙ方向およびθ方向の少なくともいずれかに移動させ、さらに前記モアレ縞蛍光視野画像の濃淡値に基づいて前記ＸＹＺθ軸可動ステージを第二ミスアライメントが少なくなるＸ方向、Ｙ方向およびθ方向の少なくともいずれかに移動させ、前記硬化樹脂層が形成された後に前記モールドが前記硬化樹脂層から剥離されるように前記ＸＹＺθ軸可動ステージのＺ方向への移動を制御する制御装置と
   を備えるインプリント装置。
10. 前記蛍光顕微鏡装置は、蛍光観測システム用の光学系と暗視野反射観測システム用の光学系とを切り替え可能である
    請求項９記載のインプリント装置。
11. 暗視野反射型光学顕微鏡装置をさらに備え、
    前記暗視野反射型光学顕微鏡装置は、前記第二の位置において前記紫外線硬化型樹脂組成物層を観察する
    請求項９または１０に記載のインプリント装置。

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