JP6106278B2 - 半導体装置の製造方法、基板処理装置およびプログラム - Google Patents

Description

本発明は、半導体装置の製造方法、基板処理装置および記録媒体に関する。

半導体装置（デバイス）の製造工程の一工程として、基板を収容した処理室内へ所定元素を含む有機系原料を供給し、該有機系原料を処理室内に封じ込める工程と、該有機系原料を処理室内に封じ込めた状態を維持する工程と、処理室内を排気する工程と、を含むサイクルを所定回数行うことで、基板上に、所定元素と炭素とを含むカーバイド系の膜を形成する成膜処理が行われることがある。

上述の成膜処理において、基板上に形成する膜の成膜レート、成膜温度、膜特性等は、処理室内に封じ込める有機系原料の特性（種類）により決定される。そのため、有機系原料として単一種の原料を用いると、基板上に形成する膜の成膜レート、成膜温度、膜特性等を変化させることは困難となる。

本発明の主な目的は、基板を収容した処理室内に封じ込める有機系原料として単一種の原料を用いる場合であっても、基板上に形成する膜の成膜レート、成膜温度、膜特性等を変化させることが可能な技術を提供することにある。

本発明の一態様によれば、
基板を収容した処理室内へ所定元素を含む有機系原料とハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める工程と、
前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する工程と、
前記処理室内を排気する工程と、
を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。

本発明の他の態様によれば、
基板を収容する処理室と、
前記処理室内へ所定元素を含む有機系原料を供給する有機系原料供給系と、
前記処理室内へハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒を供給する擬似触媒供給系と、
前記処理室内を排気する排気系と、
基板を収容した前記処理室内へ前記有機系原料と前記擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める処理と、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する処理と、前記処理室内を排気する処理と、を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する処理を行うように、前記有機系原料供給系、前記擬似触媒供給系および前記排気系を制御する制御部と、
を有する基板処理装置が提供される。

本発明のさらに他の態様によれば、
基板を収容した処理室内へ所定元素を含む有機系原料とハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める手順と、
前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する手順と、
前記処理室内を排気する手順と、
を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する手順をコンピュータに実行させるプログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

本発明によれば、基板を収容した処理室内に封じ込める有機系原料として単一種の原料を用いる場合であっても、基板上に形成する膜の成膜レート、成膜温度、膜特性等を変化させることが可能となる。

本発明の実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を縦断面図で示す図である。 本発明の実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の一部の概略構成図であり、処理炉の一部を図１のＡ−Ａ線断面図で示す図である。 本発明の実施形態で好適に用いられる基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。 本発明の実施形態の成膜シーケンスを説明する図である。 （ａ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｂ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図である。 （ａ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｂ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｃ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｄ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図である。 （ａ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｂ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図である。 本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図である。 （ａ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｂ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図であり、（ｃ）は本発明の実施形態の成膜シーケンスの変形例を説明する図である。 実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜の成膜レートをそれぞれ示すグラフ図である。 実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜に含まれるＳｉ−Ｓｉ結合およびＳｉ−Ｃ結合の割合をそれぞれ示すグラフ図である。 実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜の組成をそれぞれ示すグラフ図である。 本発明の実施形態のインナーチューブの構造の他の例を示す図である。

＜本発明の一実施形態＞
以下、本発明の一実施形態について、図１〜図３を用いて説明する。

（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は加熱手段（加熱機構）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース（図示せず）に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、後述するようにガスを熱で分解させて活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。

ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応容器（処理容器）を構成する反応管としてのプロセスチューブ２０３が配設されている。プロセスチューブ２０３は、内部反応管としてのインナーチューブ２０３ｂと、その外側に設けられた外部反応管としてのアウターチューブ２０３ａとで構成されている。

インナーチューブ２０３ｂは、例えば石英（ＳｉＯ_２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料からなり、上端（上端部）および下端（下端部）が開口した円筒形状に形成されている。インナーチューブ２０３ｂの筒中空部には、薄膜形成処理の対象である基板としてのウエハ２００が複数多段に配列された状態で収容される。以下、インナーチューブ２０３ｂ内におけるウエハ２００の収容領域を、ウエハ配列領域（基板配列領域）とも呼ぶ。

インナーチューブ２０３ｂの上端部（天井部）２０３ｃは、後述する支持具としてのボート２１７の上端面（天板）２１７ａの少なくとも一部を覆うように構成されている。インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃは、ウエハ２００の表面の少なくとも一部を覆う構造ともいえる。インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃは、平坦に構成されたボート２１７の上端面２１７ａと平行に、また、ウエハ２００の表面と平行に設けられており、少なくともその内面が平坦な構造を有している。インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの外面も平坦な構造を有している。インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃは、インナーチューブ２０３ｂの側壁部の上端からインナーチューブ２０３ｂの内側に向かって延出していることから、延出部と呼ぶこともできる。インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの中央部（中心部）には、インナーチューブ２０３ｂの内部と、後述するアウターチューブ２０３ａの内部と、を連通させる連通部（開口部）２７０が設けられている。すなわち、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃは、その中央部に開口部を有するドーナツ状（リング状）の板状部材（プレート）で構成されている。この形状から、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃを、オリフィス状部材、もしくは、単に、オリフィスと呼ぶこともできる。連通部２７０は、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの中央部以外の部分、例えば、上端部２０３ｃの周縁部等に設けるようにしてもよく、更には、インナーチューブ２０３ｂの側壁部に設けるようにしてもよい。但し、連通部２７０をインナーチューブ２０３ｂの側壁部に設ける場合は、ウエハ配列領域よりも上方であって、上端部２０３ｃの近傍に設けるか、或いは、ウエハ配列領域よりも下方であって、後述する複数の断熱板２１８が多段に配列される断熱板配列領域を水平に取り囲む領域に含まれる部分に設けるのが好ましい。

アウターチューブ２０３ａは、例えば石英またはＳｉＣ等の耐熱性材料からなり、内径がインナーチューブ２０３ｂの外径よりも大きく、上端（上端部）が閉塞し、下端（下端部）が開口した円筒形状に形成されている。アウターチューブ２０３ａは、インナーチューブ２０３ｂと同心円状に設けられている。アウターチューブ２０３ａの上端部（天井部）は、インナーチューブ２０３ｂの上端部（天井部）２０３ｃを覆うように構成されている。

アウターチューブ２０３ａの上端部は、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃと平行に、また、ボート２１７の上端面（天板）２１７ａと平行に、また、ウエハ２００の表面と平行に設けられており、少なくともその内面が平坦な構造を有している。すなわちアウターチューブ２０３ａの上端部の内面は平面にて構成される。アウターチューブ２０３ａの上端部の外面も平坦な構造を有しており、平面にて構成される。アウターチューブ２０３ａの上端部は、その厚さが、アウターチューブ２０３ａの側壁部の厚さよりも厚くなるように構成されており、アウターチューブ２０３ａの内部を所定の真空度とした場合においても、アウターチューブ２０３ａの強度を保つことができるように構成されている。アウターチューブ２０３ａの上端部は、その厚さが、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃやインナーチューブ２０３ｂの側壁部よりも厚くなるように構成されている。

主に、上述の構造のアウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとで処理室２０１が構成されることとなる。処理室２０１は、ウエハ２００を後述するボート２１７によって水平姿勢で垂直方向に多段に整列させた状態で収容可能に構成されている。

上述のアウターチューブ２０３ａおよびインナーチューブ２０３ｂの構造により、実質的な処理室２０１の体積（容積）を小さくすることができ、後述する処理ガスが分解することで活性な物質（以下、活性種ともいう）が生成される領域を制限し（最小限に狭くし）、多種の活性種の生成を抑えることが可能となる。

つまり、アウターチューブ２０３ａの上端部（天井部）の内面と、インナーチューブ２０３ｂの上端部（天井部）２０３ｃの外面と、をそれぞれ平坦に構成するフラット−フラット構造により、これらの天井部に挟まれる空間の体積（容積）を小さくすることができる。これにより、実質的な処理室２０１の体積（容積）を小さくすることができ、処理ガスが分解して活性種が生成される領域を制限し（減少させ）、多種の活性種の生成を抑えることが可能となる。また、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの内面を平坦に構成しつつ、平坦に構成されたボート２１７の上端面２１７ａの少なくとも一部をこのインナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃで覆うフラット−フラット構造により、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの内面とボート２１７の上端面２１７ａとに挟まれる空間の体積（容積）を小さくすることができる。これにより、実質的な処理室２０１の体積（容積）を更に小さくすることができ、処理ガスが分解して活性種が生成される領域を更に制限し（減少させ）、多種の活性種の生成を更に抑えることが可能となる。

また、アウターチューブ２０３ａの上端部（天井部）の内面とインナーチューブ２０３ｂの上端部（天井部）２０３ｃの外面とに挟まれる空間の体積、および、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの内面とボート２１７の上端面２１７ａとに挟まれる空間の体積をそれぞれ小さくすることで、これらの空間で生成された活性種を消費させ、消滅させやすくすることができる。その結果、これらの空間における活性種の濃度を適正に低減させることが可能となる。

つまり、アウターチューブ２０３ａの天井部の内面とインナーチューブ２０３ｂの天井部の外面とに挟まれる空間の体積に対する表面積の割合（表面積／体積）を大きくすることで、「この空間で生成される活性種の量」に対する「この空間の表面（アウターチューブ２０３ａやインナーチューブ２０３ｂ等の部材の表面）に接触することで消費される活性種の量」の割合（消費量／生成量）を増加させることができる。同様に、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの内面とボート２１７の上端面２１７ａとに挟まれる空間の体積に対する表面積の割合（表面積／体積）を大きくすることで、「この空間で生成される活性種の量」に対する「この空間の表面（インナーチューブ２０３ｂやボート２１７等の部材の表面）に接触することで消費される活性種の量」の割合（消費量／生成量）を増加させることができる。つまり、これらの空間を、体積に対して表面積の割合が大きな空間とすることで、これらの空間で生成された活性種を消費させやすくすることができる。その結果、これらの空間における活性種の濃度を適正に低減させることが可能となる。

また、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃがボート２１７の上端面（天板）２１７ａの少なくとも一部を覆い、さらに、連通部２７０をインナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃに設けた構造により、ボート２１７の上端面２１７ａよりも上方の空間、もしくは、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間の空間で生成された反応種としての活性種がウエハ２００へ到達するまでの距離を伸ばすことができ、この活性種がウエハ２００に接触するのを抑制することができる。

つまり、上述のように構成した結果、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの内面とボート２１７の上端面２１７ａとに挟まれる空間で生成された活性種は、ボート２１７の上端面２１７ａの端部（エッジ）を迂回しなければウエハ２００に到達することができなくなる。また、上述のように構成した結果、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃに設けられた連通部２７０は、ボート２１７の上端面２１７ａに塞がれるように、ボート２１７の上端面２１７ａと対向することとなる。そのため、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとに挟まれる空間で生成された活性種は、その空間を移動し、連通部２７０を通過した後、ボート２１７の上端面２１７ａの端部を迂回しなければウエハ２００に到達することができなくなる。このように、ボート２１７の上端面２１７ａよりも上方の空間、もしくは、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間の空間で生成された活性種をそれぞれ迂回させることで、これらの活性種がウエハ２００へ到達するまでの距離（経路）を伸ばすことができ、ウエハ２００に到達する前に消費させて消滅させることができる。つまり、これらの部位で生成された活性種がウエハ２００に接触するのを抑制することが可能となる。特に、連通部２７０をインナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの中央部に設けた場合、連通部２７０を通過した活性種がウエハ２００へ到達するまでの距離を最大限に伸ばすことができ、この活性種がウエハ２００に接触するのを抑制しやすくなる。

これらの構造により、処理室２０１内、特にウエハ配列領域における活性種の濃度分布を均一化させることが可能となる。また、ボート２１７の上端面２１７ａよりも上方の空間、もしくは、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間の空間で生成された活性種による膜厚、膜質への影響を抑制することも可能となる。結果として、ウエハ２００上に形成する薄膜のウエハ面内および面間における膜厚および膜質の均一性を向上させることが可能となる。

また、上述の構造において、更に、インナーチューブ２０３ｂの側壁の内壁（以下、単に、インナーチューブ２０３ｂの内壁ともいう）とウエハ２００の端部との間の距離を小さくするのが好ましい。例えば、インナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離は、隣接するウエハ２００間の距離（ウエハ配列ピッチ）と同等もしくはそれよりも小さくするのが好ましい。ただし、図２に示すように、後述するボート２１７は、ウエハ２００を支持する係止溝２１７ｂが設けられるボート柱（ボート支柱）２１７ｃを有しており、ボート柱２１７ｃはウエハ２００よりも外側に位置している。そのため、インナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離を小さくしようとすると、インナーチューブ２０３ｂの内壁とボート柱２１７ｃとが接触してしまい、それ以上は、インナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離を狭めることができない。つまり、ボート柱２１７ｃがインナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離を小さくするのを妨げることとなる。そこで、インナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離をより小さくするために、例えば、図２に示すように、インナーチューブ２０３ｂの内壁のボート柱２１７ｃに対応する部分に、ボート柱２１７ｃを避けるスペース（凹部）としてのボート柱溝２０３ｄを設けるようにするのが好ましい。図２は、便宜上、インナーチューブ２０３ｂと、ボート２１７と、ボート２１７により支持されるウエハ２００だけを抜き出して示している。

この構造、すなわち、インナーチューブ２０３ｂの内壁にボート２１７を構成する部材を避けるように凹部を設けた構造により、インナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離を極限まで小さくすることが可能となる。

このように、インナーチューブ２０３ｂの内壁とウエハ２００の端部との間の距離を極限まで小さくすることにより、実質的な処理室２０１の体積を小さくすることができ、活性種が生成される領域を減らし、多種の活性種の生成を抑えることができる。この構造により、更に、活性種の膜厚、膜質への影響を抑制することができ、更に、ウエハ面内および面間で均一な膜厚および膜質を実現することが可能となる。

このような構造の上端部２０３ｃと側壁部とを有するインナーチューブ２０３ｂの形状を、純粋な円筒形状に対し、略円筒形状と称することもできる。

アウターチューブ２０３ａの下方には、アウターチューブ２０３ａと同心円状にマニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス（ＳＵＳ）等からなり、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９は、インナーチューブ２０３ｂとアウターチューブ２０３ａとに係合しており、これらを支持するように設けられている。マニホールド２０９とアウターチューブ２０３ａとの間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。マニホールド２０９がヒータベースに支持されることにより、プロセスチューブ２０３は垂直に据え付けられた状態となっている。主に、プロセスチューブ２０３とマニホールド２０９とにより反応容器（処理容器）が構成される。

マニホールド２０９には、ガス導入部としてのノズル２４９ａ〜２４９ｄが、マニホールド２０９の側壁を貫通するように、また、処理室２０１内に連通するように接続されている。ノズル２４９ａ〜２４９ｄには、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄがそれぞれ接続されている。このように、反応管２０３には、４本のノズル２４９ａ〜２４９ｄと、４本のガス供給管２３２ａ〜２３２ｄとが設けられており、処理室２０１内へ複数種類、ここでは４種類の処理ガスを供給することができるように構成されている。

ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄには、上流方向から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ〜２４１ｄ、及び開閉弁であるバルブ２４３ａ〜２４３ｄがそれぞれ設けられている。また、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄのバルブ２４３ａ〜２４３ｄよりも下流側には、不活性ガスを供給するガス供給管２３２ｅ〜２３２ｈがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｅ〜２３２ｈには、上流方向から順に、流量制御器（流量制御部）であるＭＦＣ２４１ｅ〜２４１ｈ、及び開閉弁であるバルブ２４３ｅ〜２４３ｈがそれぞれ設けられている。また、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄの先端部には、上述のノズル２４９ａ〜２４９ｄがそれぞれ接続されている。

ガス供給管２３２ａからは、所定元素を含む有機系原料、例えば、所定元素としてのシリコン（Ｓｉ）と炭素（Ｃ）とを含む有機シラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内に供給される。ここで、有機シラン系ガスとは、気体状態の有機シラン系原料、例えば、常温常圧下で液体状態である有機シラン系原料を気化することで得られるガスや、常温常圧下で気体状態である有機シラン系原料等のことである。なお、本明細書において「原料」という言葉を用いた場合は、「液体状態である液体原料」を意味する場合、「気体状態である原料ガス」を意味する場合、または、その両方を意味する場合がある。従って、本明細書において「有機シラン系原料」という言葉を用いた場合は、「液体状態である有機シラン系原料」を意味する場合、「気体状態である有機シラン系原料ガス（有機シラン系ガス）」を意味する場合、または、その両方を意味する場合がある。

有機シラン系原料としては、ＳｉとＣと水素（Ｈ）の３元素のみで構成される有機化合物を用いることが好ましい。つまり、有機シラン系原料としては、その化学構造式中（組成式中、１分子中）に、ＳｉとＣとの結合（Ｓｉ−Ｃ結合）と、ＳｉとＨとの結合（Ｓｉ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることが好ましい。また、有機シラン系原料としては、その化学構造式中に、Ｃの鎖状構造を含む鎖式化合物（非環式化合物）、すなわち、その分子内のＣが鎖状に結合、つまり、直線状であって環を一つも有さない分子構造を構成している有機化合物を用いることが好ましい。鎖式化合物としては、分岐を有さない直鎖化合物だけでなく、分岐を有する鎖式化合物を用いることができる。具体的には、有機シラン系原料としては、その化学構造式中に、Ｃが鎖状に結合した鎖状骨格と、この鎖状骨格を構成するＣに結合したＳｉと、これら鎖状骨格を構成するＣ及びこれに結合するＳｉにそれぞれ結合したＨと、を含む有機化合物を用いることが好ましい。また、有機シラン系原料としては、Ｃを１つしか有さない有機化合物、つまり、Ｃの鎖状構造を有さない有機化合物を用いることも可能である。有機シラン系原料は、ＳｉＣ膜を形成する際のＳｉ源（シリコンソース）およびＣ源（カーボンソース）として作用する。

有機シラン系原料としては、例えば、１，４−ジシラブタン（Ｓｉ_２Ｃ_２Ｈ_１０、略称：ＤＳＢ）を用いることができる。有機シラン系原料として常温常圧下で液体状態である液体原料を用いる場合は、液体原料を気化器やバブラ等の気化システムにより気化して、有機シラン系ガスとして供給することとなる。

ガス供給管２３２ｂからは、ハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒が、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内に供給される。ここでいう「触媒」とは、化学反応の前後でそれ自身は変化しないが、反応の速度を変化させる物質のことである。これに対し、本実施形態の反応系におけるハロゲン化合物やボロン化合物は、後述するように、反応の速度等を変化させるが、それ自身は化学反応の前後で変化する。すなわち、本実施形態の反応系におけるハロゲン化合物やボロン化合物は、触媒的な作用をするが、厳密には「触媒」ではない。本明細書では、このように、触媒のように作用するが、それ自身は化学反応の前後で変化する物質のことを、「擬似触媒」と呼んでいる。

擬似触媒としては、無機ハロゲン化合物および無機ボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む物質を用いることができる。また、擬似触媒としては、所定元素非含有（Ｓｉ非含有）の無機ハロゲン化合物およびＳｉ非含有の無機ボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む物質を用いることができる。具体的には、擬似触媒としては、ＳｉおよびＣ非含有のハロゲン化合物、ＳｉおよびＣ非含有のボロン化合物、および、ＳｉおよびＣ非含有のハロゲン化ボロンのうちの少なくともいずれかを含む物質を用いることが好ましい。

擬似触媒としては、例えば、トリクロロボラン（ＢＣｌ_３）を用いることができる。ＢＣｌ_３は、本実施形態の反応系においては擬似触媒として作用する。ＢＣｌ_３は常温常圧下で気体状態であるため、気化器やバブラ等の気化システムにより気化することなく、ＢＣｌ_３ガスとして供給することができる。

ガス供給管２３２ｃからは、酸化ガス、すなわち酸素含有ガスとして、例えば酸素（Ｏ_２）ガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内に供給される。

ガス供給管２３２ｄからは、窒化ガス、すなわち窒素含有ガスとして、例えばアンモニア（ＮＨ_３）ガスが、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄ、ノズル２４９ｄを介して処理室２０１内に供給される。

ガス供給管２３２ｅ〜２３２ｈからは、不活性ガスとして、例えば窒素（Ｎ_２）ガスが、ＭＦＣ２４１ｅ〜２４１ｈ、バルブ２４３ｅ〜２４３ｈ、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄ、ノズル２４９ａ〜２４９ｄを介して処理室２０１内にそれぞれ供給される。

各ガス供給管から上述のようなガスをそれぞれ流す場合、主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａにより、有機系原料供給系としての有機シラン系ガス供給系が構成される。ノズル２４９ａを有機系原料供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂにより、擬似触媒供給系としてのハロゲン化合物供給系またはボロン化合物供給系が構成される。ノズル２４９ｂを擬似触媒供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃにより、酸化ガス供給系としての酸素含有ガス供給系が構成される。ノズル２４９ｃを酸素含有ガス供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｄ、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄにより、窒化ガス供給系としての窒素含有ガス供給系が構成される。ノズル２４９ｄを窒素含有ガス供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｅ〜２３２ｈ、ＭＦＣ２４１ｅ〜２３２ｈ、バルブ２４３ｅ〜２４３ｈにより、不活性ガス供給系が構成される。不活性ガス供給系はパージガス供給系としても作用する。

有機系原料、擬似触媒、酸化ガスおよび窒化ガスを処理ガスと称することもでき、この場合、有機系原料供給系、擬似触媒供給系、酸化ガス供給系および窒化ガス供給系のうち少なくともいずれかを、単に、処理ガス供給系と称することもできる。例えば、有機系原料供給系を処理ガス供給系と称することもでき、擬似触媒供給系を処理ガス供給系と称することもでき、有機系原料供給系および擬似触媒供給系を処理ガス供給系と称することもでき、これら全ての供給系を処理ガス供給系と称することもできる。

マニホールド２０９には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気管２３１が設けられている。排気管２３１は、インナーチューブ２０３ｂとアウターチューブ２０３ａとの間の隙間によって形成される筒状空間２５０の下端部に配置されており、筒状空間２５０に連通している。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することにより、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することにより、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されているバルブである。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。

マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９はマニホールド２０９の下端に垂直方向下側から当接されるように構成されている。シールキャップ２１９は例えばＳＵＳ等の金属からなり、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面にはマニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０が設けられている。シールキャップ２１９の処理室２０１と反対側には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通して、後述するボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、プロセスチューブ２０３の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ボート２１７を処理室２０１内外に搬入および搬出することが可能なように構成されている。ボートエレベータ１１５は、ボート２１７すなわちウエハ２００を、処理室２０１内外に搬送する搬送装置（搬送機構）として構成されている。

支持具としてのボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料からなり、複数枚のウエハ２００を水平姿勢でかつ互いに中心を揃えた状態で整列させて多段に支持するように構成されている。図１，２に示すように、ボート２１７は、少なくとも、ボート２１７の上端面を構成する天板２１７ａと、複数本、ここでは、４本のボート柱２１７ｃと、を有している。

天板２１７ａは平坦な板状部材として構成されており、ウエハ２００の上部、つまり、ウエハ配列領域の最上位（最上部）に配置されたウエハ２００の上部（平坦面）を全体的に覆うように構成されている。これにより、ボート２１７の上端面２１７ａよりも上方の空間で生成された活性種がウエハ２００に到達するまでの距離を伸ばすことができる。また、天板２１７ａは、ボート２１７が処理室２０１内に搬入された際、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃに設けられた連通部２７０と対向するように、つまり、連通部２７０を塞ぐように構成されている。これにより、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間の空間で生成された活性種が、連通部２７０を通過した後、ウエハ２００に到達するまでの距離を伸ばすことができ、この活性種がウエハ２００に接触するのを抑制することができる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される薄膜のウエハ面内および面間での膜厚および膜質均一性を向上させることが可能となる。

それぞれのボート柱２１７ｃには、複数枚、例えば、２５〜２００枚のウエハ２００を支持する係止溝（スロット）２１７ｂが複数設けられている。それぞれのボート柱２１７ｃは、インナーチューブ２０３ｂの内壁に設けられたボート柱溝２０３ｄの内部に、ボート柱溝２０３ｄとは非接触状態で、収容されるように設けられている。全ての係止溝２１７ｂにウエハ２００を装填した際、ウエハ配列領域の最上位に配置されるウエハ２００と天板２１７ａとの間の間隔は、隣接するウエハ２００間の距離（ウエハ配列ピッチ）と同等になるように構成されている。これにより、ボート２１７が処理室２０１内に搬入された際、実質的な処理室２０１の体積（容積）を小さくすることができ、処理ガスが分解して活性種が生成される領域を制限し（最小限に狭くし）、多種の活性種の生成を抑えることができる。そして、活性種の膜厚、膜質への影響を抑制することができ、ウエハ面内および面間で均一な膜厚および膜質を実現することが可能となる。

ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料からなる断熱板２１８が水平姿勢で多段に支持されており、ヒータ２０７からの熱がシールキャップ２１９側に伝わりにくくなるように構成されている。ボート２１７の下部に断熱板２１８を設けずに、石英やＳｉＣ等の耐熱性材料からなる筒状の部材として構成された断熱筒を設けてもよい。処理室２０１内（処理容器内）における断熱板２１８の収容領域を、断熱板配列領域とも呼ぶ。

プロセスチューブ２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。温度センサ２６３は、Ｌ字型に構成されており、その水平部はマニホールド２０９を貫通するように設けられており、その垂直部は少なくともウエハ配列領域の一端側から他端側に向かって立ち上がるように設けられている。

図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。

記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件などが記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理工程における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることが出来るように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、このプロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、プロセスレシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、その両方を含む場合がある。また、ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。

Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｈ、バルブ２４３ａ〜２４３ｈ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、ヒータ２０７、温度センサ２６３、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５等に接続されている。

ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからプロセスレシピを読み出すように構成されている。そして、ＣＰＵ１２１ａは、読み出したプロセスレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｈによる各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ〜２４３ｈの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作及び圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作等を制御するように構成されている。

コントローラ１２１は、専用のコンピュータとして構成されている場合に限らず、汎用のコンピュータとして構成されていてもよい。例えば、上述のプログラムを格納した外部記憶装置（例えば、磁気テープ、フレキシブルディスクやハードディスク等の磁気ディスク、ＣＤやＤＶＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやメモリカード等の半導体メモリ）１２３を用意し、かかる外部記憶装置１２３を用いて汎用のコンピュータにプログラムをインストールすること等により、本実施形態にかかるコントローラ１２１を構成することができる。但し、コンピュータにプログラムを供給するための手段は、外部記憶装置１２３を介して供給する場合に限らない。例えば、インターネットや専用回線等の通信手段を用い、外部記憶装置１２３を介さずにプログラムを供給するようにしてもよい。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成される。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、その両方を含む場合がある。

（２）基板処理工程
次に、上述の基板処理装置の処理炉２０２を用いて、半導体装置（デバイス）の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に薄膜を形成する方法の例について、図４を用いて説明する。尚、以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。

ここでは、一例として、
ウエハ２００を収容した処理室２０１内へ所定元素を含む有機系原料（ＤＳＢガス）とハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒（ＢＣｌ_３ガス）とを供給して、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとを処理室２０１内に封じ込める工程と、
ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとを処理室２０１内に封じ込めた状態を維持する工程と、
処理室２０１内を排気する工程と、
を含むサイクルを所定回数行うことで、ウエハ２００上に、ＳｉおよびＣを含む膜、すなわち、ＳｉＣ系の膜（カーバイド系の膜）としてシリコン炭化膜（ＳｉＣ膜）を形成する例について説明する。また、ここでは、ノンプラズマの雰囲気下でＳｉＣ膜を形成する例について説明する。

ＤＳＢガスは、ＳｉＣ膜を形成する際のＳｉ源（シリコンソース）およびＣ源（カーボンソース）として作用する。ＢＣｌ_３ガスは、Ｓｉ非含有のハロゲン化ボロンであることから、シリコンソースとしても、また、カーボンソースとしても作用しない。つまり、ＢＣｌ_３ガスは、「原料」として作用せず、本実施形態の反応系においては、あくまでも、成膜反応の速度等を変化させる「触媒」のように作用する。但し、本実施形態にかかるＢＣｌ_３ガスは、後述するようにそれ自身が化学反応の前後で変化することから、厳密には「触媒」とは異なる。

本実施形態では、ウエハ２００として半導体シリコンウエハを使用し、ＳｉＣ系の膜の形成は、半導体装置の製造工程の一工程として行われる。ＳｉＣ等のＳｉＣ系の膜は、エッチング耐性および酸化耐性の高い絶縁膜として、トランジスタのゲート電極周りや配線構造に好適に用いられる。本明細書では、ＳｉＣ系の膜という用語は、少なくともＳｉとＣとを含む膜を意味しており、これには、ＳｉＣ膜の他、例えば、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）等も含まれる。

また、本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、「ウエハそのもの」を意味する場合や、「ウエハとその表面に形成された所定の層や膜等との積層体（集合体）」を意味する場合、すなわち、表面に形成された所定の層や膜等を含めてウエハと称する場合がある。また、本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、「ウエハそのものの表面（露出面）」を意味する場合や、「ウエハ上に形成された所定の層や膜等の表面、すなわち、積層体としてのウエハの最表面」を意味する場合がある。

従って、本明細書において「ウエハに対して所定のガスを供給する」と記載した場合は、「ウエハそのものの表面（露出面）に対して所定のガスを直接供給する」ことを意味する場合や、「ウエハ上に形成されている層や膜等に対して、すなわち、積層体としてのウエハの最表面に対して所定のガスを供給する」ことを意味する場合がある。また、本明細書において「ウエハ上に所定の層（又は膜）を形成する」と記載した場合は、「ウエハそのものの表面（露出面）上に所定の層（又は膜）を直接形成する」ことを意味する場合や、「ウエハ上に形成されている層や膜等の上、すなわち、積層体としてのウエハの最表面の上に所定の層（又は膜）を形成する」ことを意味する場合がある。

本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同様である。その場合、上記説明において、「ウエハ」を「基板」に置き換えて考えればよい。

（ウエハチャージ及びボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）される。この時、ウエハ配列領域の全領域にわたり空きスロットが生じないように、ウエハ２００を装填する。これにより、基板処理中における実質的な処理室２０１の体積（容積）を小さくすることができ、処理ガスが分解して活性種が生成される領域を制限し（最小限に狭くし）、多種の活性種の生成を抑えることができる。そして、活性種の膜厚、膜質への影響を抑制することができ、ウエハ面内および面間で均一な膜厚および膜質を実現することが可能となる。特に、ウエハ配列領域のうち、少なくとも連通部２７０に近い部分（本実施形態ではウエハ配列領域の上部）に空きスロットが生じないようにウエハ２００を装填することで、連通部２７０に近い領域の体積（容積）を小さくすることができ、連通部２７０の近傍における活性種の発生を抑えることができる。その結果、連通部２７０の近傍に配置されたウエハ２００に対する活性種の膜厚、膜質への影響を適正に抑制することが可能となる。

その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内に搬入（ボートロード）され、複数枚のウエハ２００は処理室２０１内に収容される。この状態で、シールキャップ２１９はＯリング２２０を介して、処理容器の下端、すなわち、マニホールド２０９の下端をシールした状態となる。

（圧力調整及び温度調整）
処理室２０１内の圧力、すなわち、ウエハ２００が存在する空間の圧力が所望の圧力（真空度）となるように真空ポンプ２４６によって真空排気される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される（圧力調整）。なお、真空ポンプ２４６は、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は常時作動させた状態を維持する。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の温度となるようにヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される（温度調整）。なお、ヒータ２０７による処理室２０１内の加熱は、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。

その後、バルブ２４３ｅ〜２４３ｈを開き、ガス供給管２３２ｅ〜２４３ｈから、例えば毎分数リットルのＮ_２ガスを、ＭＦＣ２４１ｅ〜２４１ｈ、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄ、ノズル２４９ａ〜２４９ｄを介して処理室２０１内に供給する。処理室２０１内を任意の圧力として窒素パージを数分間実施し、その後、Ｎ_２ガスの供給を止め、窒素パージを終える。

その後、ＡＰＣバルブ２４４を全開とした状態で、真空ポンプ２４６によって処理室２０１内を真空排気して、処理室２０１内のベース圧力を、例えば１Ｐａ以下にする。処理室２０１内の圧力が１Ｐａ以下になったところで、ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じる。このとき、ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じることなく、僅かに開いておくようにしてもよい。

（ＳｉＣ膜形成工程）
ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じた状態で、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内にＤＳＢガスを流す。ＤＳＢガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。同時に、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内にＢＣｌ_３ガスを流す。ＢＣｌ_３ガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。所定時間経過したら、バルブ２４３ａ，２４３ｂを同時に閉じ、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内への供給を停止する。これらの操作により、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとを処理室２０１内に封じ込める（工程Ａ）。

ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内への供給を停止したら、ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じた状態を所定時間継続し（反応継続時間）、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとを処理室２０１内へ封じ込めた状態を維持する（工程Ｂ）。

工程Ａ、または、工程Ａおよび工程Ｂでは、処理室２０１内におけるＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの拡散を促進するため、バルブ２４３ｅ，２４３ｆを開き、ガス供給管２３２ｅ，２３２ｆ，２３２ａ，２３２ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して、処理室２０１内にＮ_２ガスを流すようにしてもよい。また、ノズル２４９ｃ，２４９ｄ内へのＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの侵入を防止するため、バルブ２４３ｇ，２４３ｈを開き、ガス供給管２３２ｇ，２３２ｈ，２３２ｃ，２３２ｄ、ノズル２４９ｃ，２４９ｄを介して処理室２０１内にＮ_２ガスを流すようにしてもよい。

工程Ａ、または、工程Ａおよび工程Ｂでは、ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じることなく僅かに開いておくことで、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスを僅かに排気してガスの流れを僅かに形成するようにしてもよい。この場合、工程Ａ、または、工程Ａおよび工程Ｂにおいて、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスを処理室２０１内へ供給しつつ処理室２０１内から排気し、その際、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内からの排気レートを、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内への供給レートよりも小さくした状態を維持することで、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスを僅かに排気するようにしてもよい。すなわち、工程Ａ、または、工程Ａおよび工程Ｂにおいて、トータルでの処理室２０１内からの排気レート（所定の圧力における単位時間あたりのトータルでのガス排気量、すなわち、排気流量（体積流量））を、トータルでの処理室２０１内への供給レート（所定の圧力における単位時間あたりのトータルでのガス供給量、すなわち、供給流量（体積流量））よりも小さくした状態を維持することで、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスを僅かに排気するようにしてもよい。この場合、工程Ａにおいて、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスを処理室２０１内へ供給しつつ処理室２０１内から排気し、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内からの排気レートをＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内への供給レートよりも小さくした状態を形成し、工程Ｂにおいて、その状態を維持することとなる。

このように、処理室２０１内に供給されるガスを僅かに排気するようにしたり、各ガスを供給しつつ僅かに排気したりするようにしても、ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じる場合と実質的に同様な封じ込め状態を形成することができる。よって本明細書では、このように処理室２０１内に供給されるガスを僅かに排気するような状態をも、封じ込めた状態に含めて考えることとしている。すなわち、本明細書において「封じ込め」という言葉を用いた場合は、ＡＰＣバルブ２４４を完全に閉じて処理室２０１内の排気を停止する場合の他、ＡＰＣバルブを完全に閉じることなく僅かに開き、処理室２０１内に供給されるガスの処理室２０１内からの排気レートを、処理室２０１内に供給されるガスの処理室２０１内への供給レートよりも小さくした状態を維持し、処理室２０１内に供給されるガスを僅かに排気する場合をも含む。

工程Ａでは、ＭＦＣ２４１ａで制御するＤＳＢガスの供給流量を、例えば１００ｓｃｃｍ〜２０００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＤＳＢガスの供給流量が１００ｓｃｃｍ未満となると、ウエハ２００上に形成するＳｉＣ膜の成膜レートが極端に低下したり、ＳｉＣ膜の成膜が困難となることがある。また、ＤＳＢガスの供給流量が２０００ｓｃｃｍを超えると、ＳｉＣ膜の成膜レートが極端に増加し、ＳｉＣ膜の膜厚均一性等が低下することがある。また、工程Ａでは、ＭＦＣ２４１ｂで制御するＢＣｌ_３ガスの供給流量を、例えば０．１ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＢＣｌ_３ガスの供給流量が０．１ｓｃｃｍ未満となると、ＢＣｌ_３ガスによる後述する触媒的な作用が得られ難くなり、ＳｉＣ膜の成膜レートが極端に低下したり、ＳｉＣ膜の成膜が困難となることがある。また、ＢＣｌ_３ガスの供給流量が５００ｓｃｃｍを超えると、ＢＣｌ_３ガスによる後述する触媒的な作用が飽和し、その触媒的な作用に寄与しないＢＣｌ_３ガスの量が多くなってしまい、成膜コストの増加等を招いてしまうことがある。また、工程Ａ、または、工程Ａおよび工程Ｂでは、ＭＦＣ２４１ｅ〜２４１ｈで制御するＮ_２ガスの供給流量を、それぞれ例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。

また、工程Ａでは、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給時間を、それぞれ、例えば１秒〜６０秒の範囲内の時間とする。ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３の供給時間をそれぞれ１秒未満とすることは、バルブ制御上困難である。ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３の供給時間がそれぞれ６０秒を超えると、工程Ａ〜工程Ｃに要する合計時間が長くなりすぎ、成膜処理の生産性低下を招いてしまうことがある。つまり、適切な量のＤＳＢガス、適切な量のＢＣｌ_３ガスをそれぞれ短時間に供給し（工程Ａの実施時間はできるだけ短くし）、反応継続時間（工程Ｂの実施時間）をできるだけ長くするのが望ましい。

また、工程Ｂでは、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの処理室２０１内への封じ込め状態を維持する時間（反応継続時間）を、例えば０．５〜３０分、好ましくは０．５〜２０分、より好ましくは０．５〜１０分の範囲内の時間とする。なお、処理条件によっては、反応継続時間を数分、例えば２〜５分とすることも可能である。反応継続時間を０．５分未満、すなわち、３０秒未満とすると、後述するＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとの反応が充分に進行せず、ＳｉＣ膜の成膜レートが極端に低下したり、ＳｉＣ膜の成膜が困難となることがある。反応継続時間が３０分を超えると、処理室２０１内に封じ込められたＤＳＢガスやＢＣｌ_３ガスが消費されてその量が少なくなり、成膜に必要な反応は生じるものの、反応効率が低下してしまう。つまり、その状態を継続しても、成膜レートが低下した状態での成膜を継続することとなる。すなわち、反応継続時間を長くしすぎると、成膜処理の生産性低下を招いてしまうことがある。反応継続時間を３０分以下、好ましくは２０分以下、より好ましくは１０分以下とすることで、反応効率が高い状態、すなわち、成膜レートが高い状態で反応を継続させることが可能となる。

また、工程Ａでは、工程Ｂでの処理室２０１内の圧力（全圧）、或いは、工程Ｂでの処理室２０１内におけるＤＳＢガスの分圧とＢＣｌ_３ガスの分圧との合計分圧が、例えば１００〜５０００Ｐａの範囲内の圧力となるように、各ガスの供給流量、供給時間を、上述の範囲内でそれぞれ設定する。処理室２０１内の圧力、或いは、処理室２０１内におけるＤＳＢガスの分圧とＢＣｌ_３ガスの分圧との合計分圧が１００Ｐａ未満となると、ＳｉＣ膜の成膜レートが極端に低下したり、ＳｉＣ膜の成膜が困難となることがある。処理室２０１内の圧力、或いは、処理室２０１内におけるＤＳＢガスの分圧とＢＣｌ_３ガスの分圧との合計分圧が５０００Ｐａを超えると、気相反応が支配的になり、ＳｉＣ膜の膜厚均一性を確保するのが困難となることがある。また、後述する工程Ｃにおける処理室２０１内の排気に要する時間が長くなってしまい、成膜処理の生産性を低下させてしまうことがある。

また、工程Ａでは、工程Ｂでの処理室２０１内におけるＢＣｌ_３ガスの量の割合（〔ＢＣｌ_３ガスの量／ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの合計量〕×１００）が、例えば０．１〜２５％の範囲内の割合となるように、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給流量、供給時間を、上述の範囲内でそれぞれ設定する。上述の割合が０．１％未満となると、ＢＣｌ_３ガスによる後述する触媒的な作用が得られ難くなり、ＳｉＣ膜の成膜レートが極端に低下したり、ＳｉＣ膜の成膜が困難となることがある。また、上述の割合が２５％を超えると、ＢＣｌ_３ガスによる後述する触媒的な作用が飽和し、その触媒的な作用に寄与しないＢＣｌ_３ガスの量が多くなってしまい、成膜コストの増加等を招いてしまうことがある。

また、工程Ａ，Ｂでは、ウエハ２００の温度が、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解しないような温度、或いは、分解し難くなるような温度となるように、ヒータ２０７の温度を設定する。具体的には、ウエハ２００の温度が、例えば、２００℃以上４００℃以下、好ましくは、２５０℃以上４００℃以下、より好ましくは、３００℃以上４００℃以下の範囲内の温度となるように、ヒータ２０７の温度を設定する。ウエハ２００の温度が２００℃未満となると、ＢＣｌ_３ガスによる後述の触媒的な作用が得られ難くなり、ＳｉＣ膜の成膜レートが極端に低下したり、ＳｉＣ膜の成膜が困難となることがある。ウエハ２００の温度を２００℃以上、さらには２５０℃以上とすることで、ＢＣｌ_３ガスによる後述の触媒的な作用が得られるようになり、ＳｉＣ膜の成膜レートを向上させることができるようになる。ウエハ２００の温度を３００℃以上とすることで、ＢＣｌ_３ガスによる後述の触媒的な作用が充分に得られるようになり、ＳｉＣ膜の成膜レートを充分に向上させることができるようになる。ウエハ２００の温度が４００℃を超えると、ＤＳＢが熱的に分解するようになり、ＢＣｌ_３ガスによる後述の触媒的な作用がなくても、すなわち、ＢＣｌ_３を用いることなくＤＳＢを単独で用いた場合でも、充分な成膜レートが得られるようになる。ウエハ２００の温度を４００℃以下とすることで、ＤＳＢが熱的に分解しなくなり、或いは、分解し難くなり、ＤＳＢを単独で用いた場合に充分な成膜レートが得られ難くなり、この場合において、ＢＣｌ_３ガスによる後述の触媒的な作用が有効に働くこととなる。ただし、ＢＣｌ_３ガスによる後述の触媒的な作用は、ＤＳＢが熱的に分解する４００℃を超える温度領域においても生じ、この場合、成膜レートを更に向上させたり、ＳｉＣ膜中のＣ濃度を向上させたりすることが可能となる。これについては後述する。

上述の条件下で工程Ａ，Ｂを行うことにより、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが処理室２０１内で反応する。この反応において、ＢＣｌ_３ガスは、ＤＳＢガスにおけるＳｉとＨとの結合（Ｓｉ−Ｈ結合）を切断するように作用する。Ｈが引き抜かれることでＳｉの未結合手（ダングリングボンド）を有することとなったＤＳＢガス、つまり、Ｈが引き抜かれることで活性な状態となった物質（活性種）は、ウエハ２００上に、速やかに吸着、堆積することとなる。その結果、ウエハ２００上には、ＳｉおよびＣを含む層（ＳｉＣ層）が形成されることとなる。

上述したように、本実施形態では、工程Ａ，Ｂにおける処理室２０１内の温度条件を、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解しないような、或いは、分解し難くなるような低温の温度条件としている。このような低温領域であってもＳｉＣ層を形成することができるのは、ＢＣｌ_３ガスによる上述の作用によるものと考えられる。ＢＣｌ_３ガスは、ＤＳＢガスを単独で用いる場合にＳｉＣ層の形成を行うことが困難となる低温領域において、ＳｉＣ層の形成反応を進行させ、その形成レートを向上させる触媒のように作用する。但し、本実施形態におけるＢＣｌ_３ガスは、それ自身が反応の前後で変化する。すなわち、ＢＣｌ_３ガスは、ＤＳＢガスと反応することで、ハロゲンの水素化合物やボロンの水素化合物を生成するように作用する。つまり、ＢＣｌ_３ガスは、ＢＣｌ_３に含まれるＣｌと、ＤＳＢに含まれるＨとを結合させて、ＨＣｌ等のハロゲンの水素化合物を生成するように作用する。また、ＢＣｌ_３ガスは、ＢＣｌ_３に含まれるＢと、ＤＳＢに含まれるＨとを結合させて、ＢＨ_３やＢ_２Ｈ_６等のボロンの水素化合物を生成するように作用する。従って、本実施形態の反応系におけるＢＣｌ_３ガスは、触媒的な作用をするが、厳密には触媒とは異なる。

本実施形態で形成されるＳｉＣ層中におけるＳｉ同士の結合（Ｓｉ−Ｓｉ結合）の量は、処理室２０１内にＢＣｌ_３ガスを供給せずに形成したＳｉＣ層、つまり、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給し、このＤＳＢガスを熱分解させることで形成したＳｉＣ層中におけるＳｉ−Ｓｉ結合の量よりも少なくなる。また、このとき形成されるＳｉＣ層中におけるＳｉ−Ｃ結合の量は、処理室２０１内にＢＣｌ_３ガスを供給せずに形成したＳｉＣ層中におけるＳｉ−Ｃの結合の量よりも多くなる。つまり、このとき形成されるＳｉＣ層は、ＢＣｌ_３ガスを供給せずに形成したＳｉＣ層と比較して、Ｓｉ−Ｓｉ結合の量が少なく、Ｓｉ−Ｃ結合の量が多い層、つまり、Ｓｉ成分の割合（Ｓｉ濃度）が小さく、Ｃ成分の割合（Ｃ濃度）が大きな層となる。

これは、ＢＣｌ_３ガスの作用によりＤＳＢガスが活性な物質に変化することで、この物質のウエハ２００上への吸着、堆積が、速やかに行われることが一要因と考えられる。つまり、ＢＣｌ_３ガスがＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｈ結合を切断すると、これにより得られた物質は活性な特性（吸着、堆積しやすい特性）を有することとなり、この物質のウエハ２００上への吸着、堆積が、この物質に含まれるＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造が切断される前に速やかに行われこととなる。結果として、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造が保持（保護）された状態でＳｉＣ層が形成されることとなり、Ｓｉ−Ｓｉ結合の量が少なく、Ｓｉ−Ｃ結合の量が多い層が形成されることとなる。また、上述の反応を、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解しないような低温の条件下で進行させていることも、上述の作用効果をさらに高める一要因と考えられる。

上述の反応継続時間が経過して所定厚さのＳｉＣ層が形成されたら、ＡＰＣバルブ２４４を全開にして、処理室２０１内を速やかに排気する（工程Ｃ）。このとき、処理室２０１内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後の処理ガスや反応副生成物が、処理室２０１内から、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃにおける連通部２７０、および、インナーチューブ２０３ｂとアウターチューブ２０３ａとの間の筒状空間２５０を介して、排気管２３１より排気される。このとき、バルブ２４３ｅ〜２４３ｈを開き、処理室２０１内へＮ_２ガスを供給する。Ｎ_２ガスはパージガスとして作用し、これにより、未反応もしくは反応に寄与した後の処理ガスや反応副生成物を処理室２０１内から排除する効果を、更に高めることができる。

そして、上記の工程Ａ〜工程Ｃを含むサイクルを、すなわち、工程Ａ、工程Ｂ、工程Ｃを順次行うサイクルを所定回数、好ましくは複数回（ｎ回）行うことにより、ウエハ２００上に、所定膜厚のＳｉＣ膜を成膜することが出来る。

サイクルを複数回行う場合、少なくとも２サイクル目以降の各工程において、「ウエハ２００上に所定の層を形成する」と記載した部分は、「ウエハ２００上に形成されている層の上、すなわち、積層体としてのウエハ２００の最表面の上に所定の層を形成する」ことを意味している。この点は、上述の通りである。この点は、後述する変形例や他の実施形態においても同様である。

（パージ及び大気圧復帰）
所定膜厚のＳｉＣ膜が形成されたら、バルブ２４３ｅ〜２４３ｈを開き、処理室２０１内へＮ_２ガスを供給し、処理室２０１内から排気する。Ｎ_２ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室２０１内が不活性ガスでパージされ、処理室２０１内に残留するガスが処理室２０１内から除去される（パージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。

（ボートアンロード及びウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降されて、マニホールド２０９の下端が開口されるとともに、処理済の複数のウエハ２００が、ボート２１７に保持された状態でマニホールド２０９の下端から処理室２０１の外部に搬出（ボートアンロード）される。その後、処理済みの複数のウエハ２００は、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。

（３）効果
本実施形態によれば、以下に示す１つ又は複数の効果を奏する。

（ａ）工程Ａ，Ｂにおいて、処理室２０１内へＤＳＢガスと共にＢＣｌ_３ガスを供給し、これらのガスを処理室２０１内に封じ込めることにより、ウエハ２００上へのＳｉＣ膜の成膜処理を、ＤＳＢガスを単独で用いる場合に成膜を行うことが困難であった低温領域（例えば４００℃以下の温度領域）においても進行させることが可能となる。つまり、ＢＣｌ_３ガスを触媒的に作用させることにより、ＤＳＢガスを用いたＳｉＣ膜の成膜温度を、大幅に低下させることが可能となる。また、このような低温領域での成膜を、プラズマを用いることなく実現できることから、ウエハ２００に対するプラズマダメージを回避することができ、さらには、基板処理装置の製造コスト、つまり、基板処理コストを低減させることも可能となる。

（ｂ）工程Ａ，Ｂにおいて、処理室２０１内へＤＳＢガスと共にＢＣｌ_３ガスを供給し、これらのガスを処理室２０１内に封じ込めることにより、ウエハ２００上へのＳｉＣ膜の成膜レートを、ＤＳＢガスを単独で用いる場合の成膜レートに比べて高めることが可能となる。つまり、工程Ａ，Ｂにおいて、ＢＣｌ_３ガスがＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｈ結合を切断することにより、これにより得られた活性な物質がウエハ２００上に速やかに吸着、堆積するようになる。なお、この成膜レート向上効果は、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解しないような低温領域（例えば２００℃〜４００℃）において生じるだけでなく、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解するような温度領域（例えば４２０℃〜５００℃）においても生じる。結果として、ＤＳＢガスを単独で用いる場合に成膜を行うことが困難であった低温領域においても、ＳｉＣ膜の成膜処理を進行させることが可能となるだけでなく、いずれの温度領域においてもその成膜レートを大幅に向上させることが可能となる。

（ｃ）工程Ａ，Ｂにおいて、処理室２０１内へＤＳＢガスと共にＢＣｌ_３ガスを供給し、これらのガスを処理室２０１内に封じ込めることにより、ＳｉＣ膜中におけるＳｉ−Ｓｉ結合の量を減少させ、Ｓｉ−Ｃ結合の量を増加させることが可能となる。ＢＣｌ_３ガスは、Ｃ非含有の無機ハロゲン化ボロンであるにもかかわらず、つまり、カーボンソースとして作用しないにもかかわらず、上述したように、工程Ａ，ＢにおいてＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造を保持するように作用することから、ＤＳＢガスを単独で用いる場合に比べて、Ｓｉ成分の割合が小さく、Ｃ成分の割合が大きなＳｉＣ膜を形成することが可能となる。例えば、本実施形態の成膜シーケンスによれば、ＳｉＣ膜中のＣの原子濃度がＤＳＢガスを単独で用いる場合には実現困難であった濃度（例えば４０％以上の濃度）となるように、ＳｉＣ膜中のＣの原子濃度を制御することが可能となる。これにより、ＳｉＣ膜の比誘電率（ｋ値）を下げることが可能となり、また、エッチング耐性を高めることが可能となる。なお、このＣの原子濃度向上効果は、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解しないような低温領域（例えば２００℃〜４００℃）において生じるだけでなく、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解するような温度領域（例えば４２０℃〜５００℃）においても生じる。

ただし、工程Ａ，Ｂにおける温度条件を、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢが熱的に分解しないような低温の温度条件とすることにより、ＳｉＣ膜中におけるＳｉ−Ｓｉ結合の量をさらに減少させ、Ｓｉ−Ｃ結合の量をさらに増加させることが可能となる。つまり、ＤＳＢガスを単独で用いる場合に比べ、Ｃ成分の割合をさらに高めることが可能となる。

（ｄ）このように、本実施形態の成膜シーケンスによれば、処理室２０１内に封じ込める有機系原料として単一種の原料を用いる場合であっても、ウエハ２００上に形成するＳｉＣ膜の成膜温度を低下させたり、成膜レートを増加させたり、膜特性を変化させたりする（膜中Ｃ濃度を高めたりする）ことが可能となる。また、工程ＡにおけるＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給流量、工程Ｂにおける反応継続時間、工程Ａ，Ｂにおけるウエハ２００の温度等を制御することにより、ＳｉＣ膜の成膜温度、成膜レート、膜特性等を自在に微調整することが可能である。

（ｅ）アウターチューブ２０３ａの天井部の内面と、インナーチューブ２０３ｂの天井部の外面と、をそれぞれ平坦に構成するフラット−フラット構造により、これらの天井部に挟まれる空間の体積を小さくしている。これにより、実質的な処理室２０１の体積を小さくすることができ、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが反応して活性種が生成される領域を制限することができる。その結果、多種の活性種の生成を抑えることが可能となる。また、これらの天井部に挟まれる空間を、体積に比べて表面積が大きな空間とすることで、この空間で生成された活性種をその空間内で消費させやすくなり、この空間における活性種の濃度を適正に低減させることが可能となる。これらの結果、処理室２０１内、特にウエハ配列領域における活性種の濃度分布を均一化させることが可能となる。

（ｆ）インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃとボート２１７の上端面２１７ａとに挟まれる空間の体積（容積）を小さくしている。これにより、多種の活性種の生成を更に抑えることが可能となる。また、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃとボート２１７の上端面２１７ａとに挟まれる空間を、体積に比べて表面積が大きな空間とすることで、この空間における活性種の濃度を適正に低減させることが可能となる。これらの結果、処理室２０１内、特にウエハ配列領域における活性種の濃度分布を更に均一化させることができる。

（ｇ）ボート２１７の上端面２１７ａよりも上方の空間、もしくは、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間の空間で生成された活性種がウエハ２００へ到達するまでの距離をそれぞれ伸ばすようにしている。その結果、これらの部位で生成された活性種がウエハ２００に接触するのを抑制することができる。特に、連通部２７０をインナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃの中央部に設けることで、連通部２７０を通過した活性種がウエハ２００へ到達するまでの距離を最大限に伸ばすことが可能となり、この活性種がウエハ２００に接触するのを抑制しやすくなる。

（ｈ）インナーチューブ２０３ｂの側壁部をボート２１７を構成する部材を避ける構造とし、インナーチューブ２０３ｂの側壁部の内壁とウエハ２００の端部との間の距離を極限まで小さくし、実質的な処理室２０１の体積を更に小さくしている。これにより、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが反応して活性種が生成される領域を、更に制限することができる。その結果、多種の活性種の生成を、更に抑えることができるようになる。

（ｉ）上述のような構造のアウターチューブ２０３ａおよびインナーチューブ２０３ｂとで構成される処理室２０１を用いることで、活性種の膜厚、膜質への影響を抑制することができ、ウエハ面内および面間で均一な膜厚および膜質を実現することが可能となる。上述のようなアウターチューブ２０３ａおよびインナーチューブ２０３ｂの構造による上述の効果は、特に、本実施形態のように、処理ガスを処理室２０１内へ封じ込めた状態を所定時間維持する工程を有する成膜プロセスにおいて、特に顕著に現れることを確認した。

ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが反応する領域を減少させる方法としては、インナーチューブ２０３ｂを使用せず、プロセスチューブ２０３として、アウターチューブ２０３ａのみを使用し、このアウターチューブ２０３ａの容積を必要最低限の容積に変更するようにしてもよい。つまり、アウターチューブ２０３ａとボート２１７との間の距離を側壁部、上端部とも必要最低限に狭めるようにしてもよい。この場合の必要最低限とは、半導体装置の製造、基板処理、基板処理装置の運用が損なわれない範囲のことである。また、アウターチューブ２０３ａやインナーチューブ２０３ｂの内面に、例えば、突起やリブ等の凸部や、溝や穴等の凹部を設け、これらの内面を凹凸部を有する構造とし、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが反応する領域を減少させる方法を用いてもよい。

（４）変形例
図４に示した成膜シーケンスでは、工程Ａにおいて、処理室２０１内へのＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給を同時に開始し、その後、これらの供給を同時に停止する例、つまり、ＤＳＢガスの供給期間とＢＣｌ_３ガスの供給期間とを一致させる例について説明した。しかしながら、本実施形態の成膜シーケンスはかかる態様に限定されず、以下のように変更してもよい。

（変形例１）
例えば、図５（ａ）（ｂ）に示すように、工程Ａにおいて、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給を同時に開始し、その後、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスのうちいずれか一方のガスの供給を、他方のガスの供給を停止するよりも先に停止するようにしてもよい。すなわち、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスのうちいずれか一方のガスの供給を停止した後も、他方のガスの供給を継続するようにしてもよい。図５（ａ）は、ＤＳＢガスの供給を停止した後もＢＣｌ_３ガスの供給を継続する例を示している。図５（ｂ）は、ＢＣｌ_３ガスの供給を停止した後もＤＳＢガスの供給を継続する例を示している。つまり、工程Ａにおいて、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給を同時に開始し、かつ、これらの供給時間を異ならせるようにしてもよい。このときの処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

本変形例では、工程Ａの初期段階においてＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが反応することにより消費された処理ガス（ＤＳＢガス又はＢＣｌ_３ガス）を補充することが可能となり、ＢＣｌ_３ガスの触媒的作用を利用した上述の反応の効率を維持すること、つまり、反応効率の低下を抑制することが可能となる。

（変形例２）
また例えば、図６（ａ）（ｃ）に示すように、工程Ａにおいて、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスのうちいずれか一方のガスの供給を開始して停止した後、他方のガスの供給を開始するようにしてもよい。図６（ａ）は、ＢＣｌ_３ガスの供給を停止した後、ＤＳＢガスの供給を開始する例を示している。図６（ｃ）は、ＤＳＢガスの供給を停止した後、ＢＣｌ_３ガスの供給を開始する例を示している。つまり、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給を、これらの供給期間を重複させず交互に行うようにしてもよい。また、図６（ｂ）（ｄ）に示すように、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスのうちいずれか一方のガスの供給を先に開始した後、一方のガスの供給を継続した状態で他方のガスの供給を開始し、その後、これらのガスの供給を同時に停止するようにしてもよい。図６（ｂ）は、ＢＣｌ_３ガスの供給を先に開始した後、ＢＣｌ_３ガスの供給を維持した状態でＤＳＢガスの供給を開始する例を示している。図６（ｄ）は、ＤＳＢガスの供給を先に開始した後、ＤＳＢガスの供給を維持した状態でＢＣｌ_３ガスの供給を開始する例を示している。このときの処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

図６（ａ）（ｃ）に示す成膜シーケンスでは、工程Ａにおいて、処理室２０１内へ一方の処理ガスを先行して供給することにより、まず、処理室２０１内にこの処理ガスを充分に拡散させた状態（処理室２０１内全域をこの処理ガスの雰囲気とした状態）を形成し、その状態で他方のガスを供給してＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとの反応による上述の成膜反応を進行させることが可能となる。その結果、ＳｉＣ膜のウエハ面間膜厚均一性、ウエハ面内膜厚均一性等を向上させることが可能とある。図６（ｂ）（ｄ）に示す成膜シーケンスでは、図６（ａ）（ｃ）に示す成膜シーケンスと同様の作用効果が得られる他、ＤＳＢガスとＢＣｌ_３ガスとが反応することにより消費された処理ガス（先行して供給していた処理ガス）を補充することが可能となり、ＢＣｌ_３ガスの触媒的作用を利用した上述の反応の効率を維持すること、つまり、反応効率の低下を抑制することが可能となる。

（変形例３）
また例えば、図７（ａ）（ｂ）に示すように、工程Ａにおいて、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスのうちいずれか一方のガスの供給期間中に、他方のガスの供給を複数回間欠的に行うようにしてもよい。図７（ａ）は、ＢＣｌ_３ガスの供給期間中にＤＳＢガスの供給を間欠的に行う例を示している。図７（ｂ）は、ＤＳＢガスの供給期間中にＢＣｌ_３ガスの供給を間欠的に行う例を示している。このときの処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

本変形例では、一方のガスの供給期間（工程Ａ）中における処理室２０１内の圧力が、他方のガスの供給を複数回間欠的に行う度に、多段階（この場合は４段階）で次第に高くなる。処理室２０１内の圧力が低いときは、成膜レートは低下するものの、ウエハ面内膜厚均一性や段差被覆性（ステップカバレッジ特性）は良好となる傾向がある。処理室２０１内の圧力が高いときは、ウエハ面内膜厚均一性や段差被覆性は低下するものの、成膜レートは増加する傾向がある。但し、本変形例では、処理室２０１内の圧力を高くする際、処理室２０１内の圧力が低いときに形成されたＳｉＣ層、つまり、ウエハ面内の厚さ均一性や段差被覆性が良好な層を下地としてＳｉＣ層が形成されることとなり、その際、その下地の影響を受け、ウエハ面内の厚さ均一性や段差被覆性が良好なＳｉＣ層が形成されることとなる。つまり、本変形例では、工程Ａの初期段階において、ウエハ面内の厚さ均一性や段差被覆性が良好な初期層を形成することができ、その後、ウエハ面内の厚さ均一性や段差被覆性を確保しつつ、ＳｉＣ層の形成レートを徐々に上げることが可能となる。これにより、ＳｉＣ膜の成膜レートの向上と、ウエハ面内膜厚均一性や段差被覆性の向上と、を両立させることが可能となる。

（変形例４）
図４に示した成膜シーケンスでは、工程Ａ，Ｂを交互に１回実施した後、工程Ｃを行うサイクル、つまり、工程Ａ〜Ｃをこの順に行うサイクルを所定回数（ｎ回）実施する例について説明した。しかしながら、本実施形態の成膜シーケンスはかかる態様に限定されず、以下のように変更してもよい。

例えば、図８に示すように、工程Ａ，Ｂを交互に複数回（例えば４回）実施する工程（工程Ｄ）を実施した後、工程Ｃを行うサイクルを所定回数（ｎ回）行うようにしてもよい。このときの処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

図８に示す成膜シーケンスでは、処理室２０１内の圧力が、工程Ａ，Ｂを交互に複数回行う度に、多段階（この場合は４段階）で次第に高くなる。この場合、図７に示す変形例３と同様の理由から、工程Ｄの初期段階において、ウエハ面内の厚さ均一性や段差被覆性が良好な初期層を形成することができ、その後、ウエハ面内の厚さ均一性や段差被覆性を確保しつつ、ＳｉＣ層の形成レートを徐々に上げることが可能となる。これにより、ＳｉＣ膜の成膜レートの向上と、ウエハ面内膜厚均一性や段差被覆性の向上と、を両立させることが可能となる。

（変形例５）
また、図４に示した成膜シーケンスでは、ＳｉＣ系の膜として、ウエハ２００上にＳｉＣ膜を形成する例について説明した。しかしながら、本実施形態の成膜シーケンスはかかる態様に限定されず、ＳｉＣ系の膜として、ウエハ２００上に、ＳｉＣＮ膜、ＳｉＯＣ膜およびＳｉＯＣＮ膜のうち少なくとも１種類の膜を形成するようにしてもよい。

例えば、図９（ａ）に示すように、工程Ｂ等において、窒化ガス、すなわち、窒素含有ガスとして例えばＮＨ_３ガスを供給する工程を設けることで、ＳｉＣ系の膜として、ＳｉＣＮ膜を形成することができる。窒素含有ガスは、ガス供給管２３２ｄから、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄ、ノズル２４９ｄを介して処理室２０１内に供給される。ＮＨ_３ガスの供給流量は、例えば１００〜１０００ｓｃｃｍの範囲内の流量とすることができる。その他の処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

また例えば、図９（ｂ）に示すように、工程Ｂ等において、酸化ガス、すなわち、酸素含有ガスとして例えばＯ_２ガスを供給する工程を設けることで、ＳｉＣ系の膜として、ＳｉＯＣ膜を形成することができる。酸素含有ガスは、ガス供給管２３２ｃから、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内に供給される。Ｏ_２ガスの供給流量は、例えば１００〜１０００ｓｃｃｍの範囲内の流量とすることができる。その他の処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

また例えば、図９（ｃ）に示すように、工程Ｂ等において、窒素含有ガスとして例えばＮＨ_３ガスを供給する工程と、酸素含有ガスとして例えばＯ_２ガスを供給する工程と、を設けることで、ＳｉＣ系の膜として、ＳｉＯＣＮ膜を形成することができる。なお、図９（ｃ）では、ＮＨ_３ガスを供給する工程と、Ｏ_２ガスを供給する工程と、を同時に行っているが、ＮＨ_３ガスを供給する工程を、Ｏ_２ガスを供給する工程よりも先行して行うようにしてもよいし、Ｏ_２ガスを供給する工程を、ＮＨ_３ガスを供給する工程よりも先行して行うようにしてもよい。Ｏ_２ガスの供給流量、ＮＨ_３ガスの供給流量は、それぞれ、例えば１００〜１０００ｓｃｃｍの範囲内の流量とすることができる。その他の処理条件は、例えば図４を用いて説明した上述の成膜シーケンスと同様な処理条件とすることができる。

なお、図９（ａ）〜（ｃ）では、工程Ｂ等の、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給を停止する期間に、窒素含有ガスを供給する工程および／または酸素含有ガスを供給する工程を設ける例について説明した。本変形例はこれらの態様に限定されず、例えば、工程Ａ等の、ＤＳＢガスおよびＢＣｌ_３ガスの供給を継続する期間に、窒素含有ガスを供給する工程および／または酸素含有ガスを供給する工程を設けるようにしてもよい。

（変形例６）
有機シラン系原料としては、ＤＳＢガスの他、例えば、ＳｉＣ_２Ｈ_８、Ｓｉ_２ＣＨ_８、ＳｉＣ_３Ｈ_１０、Ｓｉ_３ＣＨ_１０、ＳｉＣ_４Ｈ_１２、Ｓｉ_２Ｃ_３Ｈ_１２、Ｓｉ_３Ｃ_２Ｈ_１２、Ｓｉ_４ＣＨ_１２、ＳｉＣ_２Ｈ_６、ＳｉＣ_３Ｈ_８、Ｓｉ_２Ｃ_２Ｈ_８、ＳｉＣ_４Ｈ_１０、Ｓｉ_２Ｃ_３Ｈ_１０、およびＳｉ_３Ｃ_２Ｈ_１０からなる群より選択される少なくとも１つの原料を用いることができる。つまり、有機シラン系原料としては、例えば、炭素元素が単結合の場合、Ｓｉ_ｘＣ_ｙＨ_{２（ｘ＋ｙ＋１）}（式中、ｘ、ｙは、それぞれ１以上の整数）で表される原料を好ましく用いることができ、また例えば、炭素元素が二重結合の場合、Ｓｉ_ｘＣ_{（ｙ＋１）}Ｈ_{２（ｘ＋ｙ＋１）}（式中、ｘ、ｙは、それぞれ１以上の整数）で表される原料を好ましく用いることができる。なお、これらの物質は、Ｓｉ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中（組成式中、１分子中）に、ＳｉとＣとの結合（Ｓｉ−Ｃ結合）と、ＳｉとＨとの結合（Ｓｉ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物ともいえる。また、これらの物質は、その化学構造式中に、Ｃの鎖状構造を含む鎖式化合物、つまり、その分子内のＣが鎖状に結合している有機化合物であることが好ましい。有機シラン系原料は、ＳｉＣ膜を形成する際のＳｉ源（シリコンソース）および炭素源（カーボンソース）として作用する。これらの物質は、上述の工程Ａ，Ｂにおいて擬似触媒と反応する際、擬似触媒に対して非共有電子対（ローンペア）を与えることのできる電子対供与体、つまり、ルイス塩基として作用する。

擬似触媒としては、ＢＣｌ_３ガスの他、例えば、ＢＣｌＨ_２、ＢＣｌ_２Ｈ、ＢＯＣｌ_３、ＢＦ_３、ＢＢｒ_３、ＢＩ_３、Ｂ_２Ｈ_６、およびＮＦ_３等のハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む物質を用いることができる。なお、これらの物質は、無機ハロゲン化合物および無機ボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む物質ともいえる。また、これらの物質は、Ｓｉ非含有の無機ハロゲン化合物およびＳｉ非含有の無機ボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む物質ともいえる。つまり、これらの物質は、ＳｉおよびＣ非含有のハロゲン化合物、ＳｉおよびＣ非含有のボロン化合物、および、ＳｉおよびＣ非含有のハロゲン化ボロンのうち少なくともいずれかを含む物質ともいえる。これらの物質は、上述の工程Ａ，Ｂにおいて有機シラン系原料と反応する際、有機シラン系原料から非共有電子対を受け取ることのできる電子対受容体、つまり、ルイス酸として作用する。

窒化ガス、すなわち、窒素含有ガスとしては、ＮＨ_３ガスの他、例えば、ジアゼン（Ｎ_２Ｈ_２）ガス、ヒドラジン（Ｎ_２Ｈ_４）ガス、Ｎ_３Ｈ_８ガス等を用いることができる。窒素含有ガスは、ＳｉＣＮ膜やＳｉＯＣＮ膜を形成する際のＮ源（窒素ソース）として作用する。なお、窒素（Ｎ_２）ガスは不活性ガスであり、ＳｉＣ膜中に取り込まれないので、Ｎ源（窒素ソース）から除かれる。

また、窒素含有ガスとしては、アミン系ガスを用いることもできる。なお、アミン系ガスとは、アミン基を含むガスのことであり、少なくともＣ、Ｎ及びＨを含むガスである。アミン系ガスは、エチルアミン、メチルアミン、プロピルアミン、イソプロピルアミン、ブチルアミン、イソブチルアミン等のアミンを含む。ここで、アミンとは、アンモニア（ＮＨ_３）の水素原子をアルキル基等の炭化水素基で置換した形の化合物の総称である。つまり、アミンは、アルキル基等の炭化水素基を含む。アミン系ガスは、シリコン（Ｓｉ）を含んでいないことからシリコン非含有のガスとも言え、更には、シリコン及び金属を含んでいないことからシリコン及び金属非含有のガスとも言える。アミン系ガスとしては、例えば、トリエチルアミン（（Ｃ_２Ｈ_５）_３Ｎ、略称：ＴＥＡ）、ジエチルアミン（（Ｃ_２Ｈ_５）_２ＮＨ、略称：ＤＥＡ）、モノエチルアミン（Ｃ_２Ｈ_５ＮＨ_２、略称：ＭＥＡ）等のエチルアミン系ガス、トリメチルアミン（（ＣＨ_３）_３Ｎ、略称：ＴＭＡ）、ジメチルアミン（（ＣＨ_３）_２ＮＨ、略称：ＤＭＡ）、モノメチルアミン（ＣＨ_３ＮＨ_２、略称：ＭＭＡ）等のメチルアミン系ガス、トリプロピルアミン（（Ｃ_３Ｈ_７）_３Ｎ、略称：ＴＰＡ）、ジプロピルアミン（（Ｃ_３Ｈ_７）_２ＮＨ、略称：ＤＰＡ）、モノプロピルアミン（Ｃ_３Ｈ_７ＮＨ_２、略称：ＭＰＡ）等のプロピルアミン系ガス、トリイソプロピルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨ］_３Ｎ、略称：ＴＩＰＡ）、ジイソプロピルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨ］_２ＮＨ、略称：ＤＩＰＡ）、モノイソプロピルアミン（（ＣＨ_３）_２ＣＨＮＨ_２、略称：ＭＩＰＡ）等のイソプロピルアミン系ガス、トリブチルアミン（（Ｃ_４Ｈ_９）_３Ｎ、略称：ＴＢＡ）、ジブチルアミン（（Ｃ_４Ｈ_９）_２ＮＨ、略称：ＤＢＡ）、モノブチルアミン（Ｃ_４Ｈ_９ＮＨ_２、略称：ＭＢＡ）等のブチルアミン系ガス、または、トリイソブチルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２］_３Ｎ、略称：ＴＩＢＡ）、ジイソブチルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２］_２ＮＨ、略称：ＤＩＢＡ）、モノイソブチルアミン（（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２ＮＨ_２、略称：ＭＩＢＡ）等のイソブチルアミン系ガスを好ましく用いることができる。すなわち、アミン系ガスとしては、例えば、（Ｃ_２Ｈ_５）_ｘＮＨ_３−ｘ、（ＣＨ_３）_ｘＮＨ_３−ｘ、（Ｃ_３Ｈ_７）_ｘＮＨ_３−ｘ、［（ＣＨ_３）_２ＣＨ］_ｘＮＨ_３−ｘ、（Ｃ_４Ｈ_９）_ｘＮＨ_３−ｘ、［（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２］_ｘＮＨ_３−ｘ（式中、ｘは１〜３の整数）のうち少なくとも１種類のガスを好ましく用いることができる。アミン系ガスは、ＳｉＣＮ膜やＳｉＯＣＮ膜を形成する際のＮ源（窒素ソース）およびＣ源（カーボンソース）として作用する。窒素含有ガスとしてアミン系ガスを用いることで、ＳｉＣＮ膜のＣ成分の割合増加させる方向に制御することが容易となり、Ｃ成分が多い、すなわち、カーボンリッチなＳｉＣＮ膜を形成することが可能となる。

酸化ガス、すなわち、酸素含有ガスとしては、Ｏ_２ガスの他、例えば、亜酸化窒素（Ｎ_２Ｏ）ガス、一酸化窒素（ＮＯ）ガス、二酸化窒素（ＮＯ_２）ガス、オゾン（Ｏ_３）ガス、水素（Ｈ_２）ガス＋Ｏ_２ガス、Ｈ_２ガス＋Ｏ_３ガス、水蒸気（Ｈ_２Ｏ）ガス、一酸化炭素（ＣＯ）ガス、二酸化炭素（ＣＯ_２）ガス等を用いることができる。酸素含有ガスは、ＳｉＯＣ膜やＳｉＯＣＮ膜を形成する際のＯ源（酸素ソース）として作用する。

＜本発明の他の実施形態＞
以上、本発明の一実施形態を説明したが、本発明はかかる形態に限定されない。

例えば、上述の実施形態では、ＳｉＣ膜を形成する工程において、ウエハ２００の温度を、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢガスが熱的に分解しないような温度、或いは、分解し難くなるような温度に設定する例について説明した。しかしながら、本発明は上述の実施形態に限定されない。

つまり、ＳｉＣ膜を形成する工程（工程Ａ〜Ｃ）において、ウエハ２００の温度を、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢガスが熱的に分解するような温度、或いは、分解し易くなるような温度、例えば、４００℃超５００℃以下の範囲内の温度となるような温度に設定してもよい。この場合においても、上述の実施形態と同様、ＢＣｌ_３ガスの触媒的な作用により、ＳｉＣ膜の成膜レートを向上させることが可能となる。また、ＢＣｌ_３ガスが、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｈ結合を切断するように作用すると共に、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造を保持するように作用することから、ＤＳＢガスを単独で用いた場合に比べて、Ｓｉ成分の割合が小さく、Ｃ成分の割合が大きなＳｉＣ膜を形成することが可能となる。

つまり、本発明では、ウエハ２００の温度を、処理室２０１内にＤＳＢガスを単独で供給した場合にＤＳＢガスが熱的に分解しないような温度、或いは、分解し難くなるような温度に設定してもよく、ＤＳＢガスが熱的に分解するような温度、或いは、分解し易くなるような温度に設定してもよい。つまり、ウエハ２００の温度を、例えば２００℃以上５００℃以下、好ましくは、２５０℃以上４００℃以下、より好ましくは、３００℃以上４００℃以下の範囲内の温度に設定することができる。前者の場合には、ＤＳＢガスを単独で用いた場合に比べ、Ｃ成分の割合をさらに高めることが可能となる。また、後者の場合には、ＤＳＢガスを単独で用いた場合に比べ、成膜レートをさらに高めることが可能となる。

また例えば、上述の実施形態では、連通部２７０を、インナーチューブ２０３ｂのウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に含まれる部分よりも上方、具体的には、インナーチューブ２０３ｂの上端部２０３ｃに設ける例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されない。つまり、上述したように、連通部２７０を、インナーチューブ２０３ｂの側壁部におけるウエハ配列領域よりも上方であって、上端部２０３ｃの近傍に設けてもよい。また例えば、図１３に示すように、連通部２７０を、インナーチューブ２０３ｂの側壁部におけるウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に含まれる部分よりも下方であって、断熱板配列領域を水平に取り囲む領域に含まれる部分等に設けてもよい。

連通部２７０をインナーチューブ２０３ｂのウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に含まれる部分に設けると、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間で生成された活性種がウエハ２００に到達するまでの距離が短くなってしまい、この活性種がウエハ２００に接触しやすくなる。その結果、ウエハ２００上に形成される薄膜のウエハ面内および面間での膜厚および膜質均一性が低下しやすくなる。つまり、連通部２７０に近いウエハ２００上に形成される薄膜の面内平均膜厚が、連通部２７０から離れたウエハ２００上に形成される薄膜の面内平均膜厚よりも厚くなりやすくなる。また、連通部２７０に近いウエハ２００上に形成される薄膜の面内膜厚均一性が、連通部２７０から離れたウエハ２００上に形成される薄膜の面内膜厚均一性よりも低下しやすくなる。

これに対し、図１や図１３に示すように、連通部２７０をインナーチューブ２０３ｂのウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に含まれる部分よりも上方、もしくは、下方に設けると、アウターチューブ２０３ａとインナーチューブ２０３ｂとの間で生成された活性種がウエハ２００に到達するまでの距離を伸ばすことができ、この活性種がウエハ２００に接触するのを抑制することができる。その結果、ウエハ２００上に形成される薄膜のウエハ面内および面間での膜厚および膜質均一性を向上させることが可能となる。

また、上述の実施形態では、半導体元素であるＳｉを含むＳｉＣ系の膜（ＳｉＣ膜、ＳｉＣＮ膜、ＳｉＯＣＮ膜、ＳｉＯＣ膜）、すなわち、シリコンカーバイド系の膜を形成する例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されず、例えば、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、アルミニウム（Ａｌ）、モリブデン（Ｍｏ）等の金属元素を含む金属系の膜、すなわち、金属カーバイド系の膜を形成する場合にも適用することができる。

例えば、本発明は、チタン炭化膜（ＴｉＣ膜）、ジルコニウム炭化膜（ＺｒＣ膜）、ハフニウム炭化膜（ＨｆＣ膜）、タンタル炭化膜（ＴａＣ膜）、アルミニウム炭化膜（ＡｌＣ膜）、モリブデン炭化膜（ＭｏＣ膜）等の金属炭化膜を形成する場合にも好適に適用することができる。

また例えば、本発明は、チタン炭窒化膜（ＴｉＣＮ膜）、ジルコニウム炭窒化膜（ＺｒＣＮ膜）、ハフニウム炭窒化膜（ＨｆＣＮ膜）、タンタル炭窒化膜（ＴａＣＮ膜）、アルミニウム炭窒化膜（ＡｌＣＮ膜）、モリブデン炭窒化膜（ＭｏＣＮ膜）等の金属炭窒化膜を形成する場合にも好適に適用することができる。

また例えば、本発明は、チタン酸炭化膜（ＴｉＯＣ膜）、ジルコニウム酸炭化膜（ＺｒＯＣ膜）、ハフニウム酸炭化膜（ＨｆＯＣ膜）、タンタル酸炭化膜（ＴａＯＣ膜）、アルミニウム酸炭化膜（ＡｌＯＣ膜）、モリブデン酸炭化膜（ＭｏＯＣ膜）等の金属酸炭化膜を形成する場合にも好適に適用することができる。

また例えば、本発明は、チタン酸炭窒化膜（ＴｉＯＣＮ膜）、ジルコニウム酸炭窒化膜（ＺｒＯＣＮ膜）、ハフニウム酸炭窒化膜（ＨｆＯＣＮ膜）、タンタル酸炭窒化膜（ＴａＯＣＮ膜）、アルミニウム酸炭窒化膜（ＡｌＯＣＮ膜）、モリブデン酸炭窒化膜（ＭｏＯＣＮ膜）等の金属酸炭窒化膜を形成する場合にも好適に適用することができる。

この場合、上述の実施形態における有機シラン系原料（有機シラン系ガス）の代わりに、有機金属系原料（有機金属系ガス）を用い、上述の実施形態と同様なシーケンスにより成膜を行うことができる。

例えば、Ｔｉを含む金属系薄膜（ＴｉＣ膜、ＴｉＣＮ膜、ＴｉＯＣＮ膜、ＴｉＯＣ膜）を形成する場合は、金属元素を含む有機系原料として、Ｔｉ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中に、ＴｉとＣとの結合（Ｔｉ-Ｃ結合）と、ＴｉとＨとの結合（Ｔｉ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることができる。擬似触媒、窒素含有ガス、酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様なガスを用いることができる。このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

また例えば、Ｚｒを含む金属系薄膜（ＺｒＣ膜、ＺｒＣＮ膜、ＺｒＯＣＮ膜、ＺｒＯＣ膜）を形成する場合は、金属元素を含む有機系原料として、Ｚｒ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中に、ＺｒとＣとの結合（Ｚｒ−Ｃ結合）と、ＺｒとＨとの結合（Ｚｒ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることができる。擬似触媒、窒素含有ガス、酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様なガスを用いることができる。このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

また例えば、Ｈｆを含む金属系薄膜（ＨｆＣ膜、ＨｆＣＮ膜、ＨｆＯＣＮ膜、ＨｆＯＣ膜）を形成する場合は、金属元素を含む有機系原料として、Ｈｆ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中に、ＨｆとＣとの結合（Ｈｆ−Ｃ結合）と、ＨｆとＨとの結合（Ｈｆ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることができる。擬似触媒、窒素含有ガス、酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様なガスを用いることができる。このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

また例えば、Ｔａを含む金属系薄膜（ＴａＣ膜、ＴａＣＮ膜、ＴａＯＣＮ膜、ＴａＯＣ膜）を形成する場合は、金属元素を含む有機系原料として、Ｔａ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中に、ＴａとＣとの結合（Ｔａ−Ｃ結合）と、ＴａとＨとの結合（Ｔａ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることができる。擬似触媒、窒素含有ガス、酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様なガスを用いることができる。このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

また例えば、Ａｌを含む金属系薄膜（ＡｌＣ膜、ＡｌＣＮ膜、ＡｌＯＣＮ膜、ＡｌＯＣ膜）を形成する場合は、金属元素を含む有機系原料として、Ａｌ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中に、ＡｌとＣとの結合（Ａｌ−Ｃ結合）と、ＡｌとＨとの結合（Ａｌ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることができる。擬似触媒、窒素含有ガス、酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様なガスを用いることができる。このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

また例えば、Ｍｏを含む金属系薄膜（ＭｏＣ膜、ＭｏＣＮ膜、ＭｏＯＣＮ膜、ＭｏＯＣ膜）を形成する場合は、金属元素を含む有機系原料として、Ｍｏ、ＣおよびＨの３元素で構成され、その化学構造式中に、ＭｏとＣとの結合（Ｍｏ−Ｃ結合）と、ＭｏとＨとの結合（Ｍｏ−Ｈ結合）と、ＣとＨとの結合（Ｃ−Ｈ結合）と、をそれぞれ含む有機化合物を用いることができる。擬似触媒、窒素含有ガス、酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様なガスを用いることができる。このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

すなわち、本発明は、半導体元素や金属元素等の所定元素を含む薄膜を形成する場合に好適に適用することができる。

また、上述の実施形態では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて薄膜を成膜する例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて薄膜を成膜する場合にも、好適に適用できる。この場合においても、処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

また、上述の実施形態の各成膜例や各応用例等は、適宜組み合わせて用いることができる。また、このときの処理条件は、例えば上述の実施形態と同様な処理条件とすることができる。

上述した薄膜の形成に用いられるプロセスレシピ（処理手順や処理条件が記載されたプログラム）は、基板処理の内容（形成する膜の膜種、組成比、膜質、膜厚等）に応じて、それぞれ個別に用意する（複数用意する）ことが好ましい。そして、基板処理を開始する際、基板処理の内容に応じて、複数のプロセスレシピの中から、適正なプロセスレシピを適宜選択することが好ましい。具体的には、基板処理の内容に応じて個別に用意された複数のプロセスレシピを、電気通信回線や当該プロセスレシピを記録した記録媒体（外部記憶装置１２３）を介して、基板処理装置が備える記憶装置１２１ｃ内に予め格納（インストール）しておくことが好ましい。そして、基板処理を開始する際、基板処理装置が備えるＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のプロセスレシピの中から、基板処理の内容に応じて、適正なプロセスレシピを適宜選択することが好ましい。このように構成することで、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の薄膜を汎用的に、かつ、再現性よく形成できるようになる。また、オペレータの操作負担（処理手順や処理条件の入力負担等）を低減でき、操作ミスを回避しつつ、基板処理を迅速に開始できるようになる。

上述のプロセスレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のプロセスレシピを変更することで用意してもよい。プロセスレシピを変更する場合は、変更後のプロセスレシピを、電気通信回線や当該プロセスレシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のプロセスレシピを直接変更するようにしてもよい。

（実施例１）
本実施例では、上述の図４に示す成膜シーケンスにより、複数のウエハ上にＳｉＣ膜を形成した。処理ガスの種類、処理手順、処理条件は、上述の実施形態におけるそれらと同様とした。ＳｉＣ膜を形成する際のウエハの温度（成膜温度）は、３５０℃〜４５０℃の範囲内で変化させた。また、比較例として、上述の図４に示す成膜シーケンスを、ＢＣｌ_３ガスを用いることなくＤＳＢガスを単独で用いて行う成膜シーケンスにより、複数のウエハ上にＳｉＣ膜を形成した。処理ガスの種類、処理手順、処理条件は、実施例におけるそれらと同様とした。ウエハの温度は、４２０℃〜４５０℃の範囲内で変化させた。そして、実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜の成膜レートをそれぞれ測定した。

図１０は、実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜の成膜レートをそれぞれ示すグラフ図（アレニウスプロット）である。図１０の上側横軸はウエハ温度［℃］を、下側横軸はウエハ温度の逆数［１０００／Ｋ］を、縦軸は成膜レートの自然対数値［ａ．ｕ．］をそれぞれ示している。図中の実線は、実施例にかかるＳｉＣ膜の測定結果を、破線は、比較例にかかるＳｉＣ膜の測定結果をそれぞれ示している。

図１０によれば、同じ成膜温度（４５０℃、４２０℃）で比較した場合、実施例にかかるＳｉＣ膜の方が、比較例にかかるＳｉＣ膜よりも成膜レートが大きいことが分かる。また、成膜温度が低下するにつれて、実施例にかかるＳｉＣ膜の成膜レートと、比較例にかかるＳｉＣ膜の成膜レートとの差が拡大することが分かる。また、実施例にかかるＳｉＣ膜の活性化エネルギーは０．１３３［ｋＪ／ｍｏｌ］であり、比較例にかかるＳｉＣ膜の活性化エネルギーは０．３９０［ｋＪ／ｍｏｌ］であり、実施例にかかるＳｉＣ膜の活性化エネルギーの方が、比較例にかかるＳｉＣ膜の活性化エネルギーよりも低いことが分かる。これにより、実施例では、比較例に比べて低温領域での成膜が可能となる。また、比較例においては、成膜温度が４５０℃ではＳｉＣ膜を形成できているが、４２０℃未満の領域では実施例と比較して大きく成膜レートが低下しており、４００℃以下の領域では実用的な成膜レートでＳｉＣ膜を形成することが困難となることが分かる。これに対し、実施例においては、成膜温度が４５０℃〜３５０℃の全領域で、実用的な成膜レートでＳｉＣ膜を形成できることが分かる。

（実施例２）
本実施例では、上述の図４に示す成膜シーケンスにより、複数のウエハ上にＳｉＣ膜を形成した。処理ガスの種類、処理手順、処理条件は、上述の実施形態におけるそれらと同様とした。ＳｉＣ膜を形成する際のウエハの温度（成膜温度）は４２０℃〜４５０℃の範囲内の所定の温度とした。また、比較例として、上述の図４に示す成膜シーケンスを、ＢＣｌ_３ガスを用いることなくＤＳＢガスを単独で用いて行う成膜シーケンスにより、複数のウエハ上にＳｉＣ膜を形成した。処理ガスの種類、処理手順、処理条件は、実施例におけるそれらと同様とした。そして、実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜中におけるＳｉの結合状態を測定した。

図１１は、実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜中に含まれるＳｉ−Ｓｉ結合およびＳｉ−Ｃ結合の割合をそれぞれ示すグラフ図である。図１１の横軸は比較例および実施例を、縦軸はＳｉＣ膜中におけるＳｉの結合状態を示している。なお、図１１では、Ｓｉ−Ｓｉ結合およびＳｉ−Ｃ結合のみを抜き出して示しており、それら以外の結合は便宜上省略している。

図１１によれば、実施例にかかるＳｉＣ膜の方が、比較例にかかるＳｉＣ膜よりも、膜中のＳｉ−Ｓｉ結合の量が少なく、Ｓｉ−Ｃ結合の量が多くなっていることが分かる。これは、本実施例では、ＳｉＣ膜を形成する際、ＢＣｌ_３ガスが、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｈ結合を切断するように作用すると共に、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造を保持するように作用しているためと考えられる。これに対し、比較例では、ＳｉＣ膜を形成する際、ＢＣｌ_３ガスによる上述のような作用が生じることはなく、ＤＳＢガスを単に熱分解させているだけであることから、膜中のＳｉ−Ｃ結合の量が減少し、Ｓｉ−Ｓｉ結合の量が増加しているものと考えられる。つまり、比較例では、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｈ結合を切断させるだけでなく、Ｓｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造をも切断させている。そして、このＣと分離したＳｉが、Ｃと再結合することなく他のＳｉと結合する割合が多くなること等により、上述のような結果が生じているものと考えられる。

（実施例３）
本実施例では、上述の図４に示す成膜シーケンスにより、複数のウエハ上にＳｉＣ膜を形成した。処理ガスの種類、処理手順、処理条件は、上述の実施形態におけるそれらと同様とした。本実施例では、ＳｉＣ膜を形成する際のウエハの温度（成膜温度）を４２０℃〜４５０℃の範囲内の温度（中温度）としてサンプル１を作成し、３００℃〜４００℃の範囲内の温度（低温度）としてサンプル２を作成した。また、比較例として、上述の図４に示す成膜シーケンスを、ＢＣｌ_３ガスを用いることなくＤＳＢガスを単独で用いて行う成膜シーケンスにより、複数のウエハ上にＳｉＣ膜を形成した。成膜温度はサンプル１を作成する際の成膜温度と同じとした。処理ガスの種類、処理手順、その他の処理条件は、実施例におけるそれらと同様とした。そして、実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜の組成を測定した。

図１２は、実施例および比較例にかかるＳｉＣ膜の組成をそれぞれ示すグラフ図である。図１２の横軸は比較例および実施例を、縦軸はＳｉＣ膜の組成を、具体的には、ＳｉＣ膜中におけるＳｉおよびＣの原子濃度を示している。なお、図１２では、ＳｉおよびＣの原子濃度のみを抜き出して示しており、それら以外の元素（不純物等）の原子濃度は便宜上省略している。

図１２によれば、実施例（サンプル１，２）にかかるＳｉＣ膜の方が、比較例にかかるＳｉＣ膜よりも、膜中のＳｉ濃度が低く（小さく）、Ｃ濃度が高い（大きい）ことが分かる。これは、実施例２と同様に、本実施例では、ＳｉＣ膜を形成する際、ＢＣｌ_３ガスが、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｈ結合を切断するように作用すると共に、ＤＳＢガスにおけるＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造を保持するように作用しているためと考えられる。また、実施例同士を比較した場合、サンプル２（低温度）にかかるＳｉＣ膜の方が、サンプル１（中温度）にかかるＳｉＣ膜よりも、膜中のＣ濃度が高い（大きい）ことが分かる。これは、サンプル２の方が、サンプル１よりもウエハ温度が低いことから、Ｓｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造の切断を抑制し易いためと考えられる。すなわち、サンプル２の方が、サンプル１よりも、低温化によりＳｉ−Ｃ結合やＣの鎖状構造をより保持し易くなるためと考えられる。

以下、本発明の好ましい態様について付記する。

（付記１）
本発明の一態様によれば、
基板を収容した処理室内へ所定元素を含む有機系原料とハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める工程と、
前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する工程と、
前記処理室内を排気する工程と、
を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。

（付記２）
付記１に記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、前記所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含み、前記擬似触媒は、前記有機系原料における前記所定元素と水素との結合を切断するように（前記有機系原料から水素を引き抜くように）作用する。

（付記３）
付記１または２に記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、前記所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含み、前記擬似触媒は、前記有機系原料における前記所定元素と水素との結合を切断するように作用すると共に、前記有機系原料における前記所定元素と炭素との結合を保持するように作用する。

（付記４）
付記１乃至３のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、前記所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含み、前記擬似触媒は、前記有機系原料における前記所定元素と水素との結合を切断するように作用すると共に、前記有機系原料における前記所定元素と炭素との結合を保持するように作用することで、前記膜中における前記所定元素同士の結合の量を、前記擬似触媒を供給しない場合に形成される膜中における前記所定元素同士の結合の量よりも少なくする（前記膜中における前記所定元素と炭素との結合の量を、前記擬似触媒を供給しない場合に形成される膜中における前記所定元素と炭素との結合の量よりも多くする）。

（付記５）
付記１乃至４のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、前記所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含み、前記擬似触媒は、前記有機系原料と反応することで、ハロゲンの水素化合物またはボロンの水素化合物を生成するよう作用する。

（付記６）
付記１乃至５のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、前記所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含み、前記擬似触媒は、前記擬似触媒に含まれるハロゲンまたはボロンと、前記有機系原料に含まれる水素とを結合させて、ハロゲンの水素化合物またはボロンの水素化合物を生成するよう作用する。

（付記７）
付記１乃至６のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、前記所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、炭素と水素との結合と、を含む。

（付記８）
付記１乃至７のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、その化学構造式中に鎖状構造（鎖状骨格）を含む。

（付記９）
付記１乃至８のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、Ｓｉ_ｘＣ_ｙＨ_{２（ｘ＋ｙ＋１）}およびＳｉ_ｘＣ_{（ｙ＋１）}Ｈ_{２（ｘ＋ｙ＋１）}（式中、ｘ、ｙは、それぞれ１以上の整数）からなる群より選択される少なくとも１つを含む。

（付記１０）
付記１乃至９のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記有機系原料は、Ｓｉ_２Ｃ_２Ｈ_１０、ＳｉＣ_２Ｈ_８、Ｓｉ_２ＣＨ_８、ＳｉＣ_３Ｈ_１０、Ｓｉ_３ＣＨ_１０、ＳｉＣ_４Ｈ_１２、Ｓｉ_２Ｃ_３Ｈ_１２、Ｓｉ_３Ｃ_２Ｈ_１２、Ｓｉ_４ＣＨ_１２、ＳｉＣ_２Ｈ_６、ＳｉＣ_３Ｈ_８、Ｓｉ_２Ｃ_２Ｈ_８、ＳｉＣ_４Ｈ_１０、Ｓｉ_２Ｃ_３Ｈ_１０、およびＳｉ_３Ｃ_２Ｈ_１０からなる群より選択される少なくとも１つを含む。

（付記１１）
付記１乃至１０のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記擬似触媒は、無機ハロゲン化合物（炭素非含有のハロゲン化合物）および無機ボロン化合物（炭素非含有のボロン化合物）からなる群より選択される少なくとも１つを含む。

（付記１２）
付記１乃至１１のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記擬似触媒は、前記所定元素非含有の無機ハロゲン化合物（前記所定元素および炭素非含有のハロゲン化合物）および前記所定元素非含有の無機ボロン化合物（前記所定元素および炭素非含有のボロン化合物）からなる群より選択される少なくとも１つを含む。

（付記１３）
付記１乃至１２のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記擬似触媒は、ハロゲン化ボロンを含む。

（付記１４）
付記１乃至１３のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記擬似触媒は、ＢＣｌＨ_２、ＢＣｌ_２Ｈ、ＢＯＣｌ_３、ＢＣｌ_３、ＢＦ_３、ＢＢｒ_３、ＢＩ_３、Ｂ_２Ｈ_６、およびＮＦ_３からなる群より選択される少なくとも１つを含む。

（付記１５）
付記１乃至１４のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程では、前記基板の温度を、前記処理室内に前記有機系原料を単独で供給した場合に前記有機系原料が熱的に分解しないような温度に設定する。

（付記１６）
付記１乃至１４のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程では、前記基板の温度を、前記処理室内に前記有機系原料を単独で供給した場合に前記有機系原料が熱的に分解するような温度に設定する。

（付記１７）
付記１乃至１６のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程では、前記基板の温度を２００℃以上５００℃以下、好ましくは、２５０℃以上４００℃以下、より好ましくは、３００℃以上４００℃以下の温度に設定する。

（付記１８）
付記１乃至１７のいずれかに記載の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、
前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程は、ノンプラズマの雰囲気下で行われる。

（付記１９）
本発明の他の態様によれば、
基板を収容した処理室内へ所定元素を含む有機系原料とハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める工程と、
前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する工程と、
前記処理室内を排気する工程と、
を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程を有する基板処理方法が提供される。

（付記２０）
本発明のさらに他の態様によれば、
基板を収容する処理室と、
前記処理室内へ所定元素を含む有機系原料を供給する有機系原料供給系と、
前記処理室内へハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒を供給する擬似触媒供給系と、
前記処理室内を排気する排気系と、
基板を収容した前記処理室内へ前記有機系原料と前記擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める処理と、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する処理と、前記処理室内を排気する処理と、を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する処理を行うように、前記有機系原料供給系、前記擬似触媒供給系および前記排気系を制御する制御部と、
を有する基板処理装置が提供される。

（付記２１）
本発明のさらに他の態様によれば、
基板を収容した処理室内へ所定元素を含む有機系原料とハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込める手順と、
前記有機系原料と前記擬似触媒とを前記処理室内に封じ込めた状態を維持する手順と、
前記処理室内を排気する手順と、
を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する手順をコンピュータに実行させるプログラム、および、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

１２１ コントローラ（制御部）
２００ ウエハ（基板）
２０１ 処理室
２０２ 処理炉
２０３ プロセスチューブ（処理容器）
２０３ａ アウターチューブ（外部反応管）
２０３ｂ インナーチューブ（内部反応管）
２１７ ボート（支持具）
２３１ 排気管
２３２ａ〜２３２ｈ ガス供給管

Claims (14)

1. 基板を収容した処理室内へ所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含む有機系原料と、ハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒と、を供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを混合させて前記処理室内に封じ込める工程と、
   前記有機系原料と前記擬似触媒とを混合させて前記処理室内に封じ込めた状態を維持する工程と、
   前記処理室内を排気する工程と、
   を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。
2. 前記擬似触媒は、前記有機系原料における前記所定元素と水素との結合を切断するように作用する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
3. 前記擬似触媒は、前記有機系原料における前記所定元素と水素との結合を切断するように作用すると共に、前記有機系原料における前記所定元素と炭素との結合を保持するように作用する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
4. 前記擬似触媒は、前記有機系原料と反応することで、ハロゲンの水素化合物またはボロンの水素化合物を生成するよう作用する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
5. 前記擬似触媒は、前記擬似触媒に含まれるハロゲンまたはボロンと、前記有機系原料に含まれる水素とを結合させて、ハロゲンの水素化合物またはボロンの水素化合物を生成するよう作用する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
6. 前記有機系原料は、その化学構造式中に鎖状構造を含む請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
7. 前記有機系原料は、Ｓｉ _ｘ Ｃ _ｙ Ｈ _{２（ｘ＋ｙ＋１）} およびＳｉ _ｘ Ｃ _{（ｙ＋１）} Ｈ _{２（ｘ＋ｙ＋１）} （式中、ｘ、ｙは、それぞれ１以上の整数）からなる群より選択される少なくとも１つを含む請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
8. 前記擬似触媒は、無機ハロゲン化合物および無機ボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
9. 前記擬似触媒は、前記所定元素非含有の無機ハロゲン化合物および前記所定元素非含有の無機ボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
10. 前記擬似触媒は、ＢＣｌＨ _２ 、ＢＣｌ _２ Ｈ、ＢＯＣｌ _３ 、ＢＣｌ _３ 、ＢＦ _３ 、ＢＢｒ _３ 、ＢＩ _３ 、Ｂ _２ Ｈ _６ 、およびＮＦ _３ からなる群より選択される少なくとも１つを含む請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
11. 前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程では、前記基板の温度を、前記処理室内に前記有機系原料を単独で供給した場合に前記有機系原料が熱的に分解しないような温度に設定する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
12. 前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する工程では、前記基板の温度を、前記処理室内に前記有機系原料を単独で供給した場合に前記有機系原料が熱的に分解するような温度に設定する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
13. 基板を収容する処理室と、
    前記処理室内へ所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含む有機系原料を供給する有機系原料供給系と、
    前記処理室内へハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒を供給する擬似触媒供給系と、
    前記処理室内を排気する排気系と、
    基板を収容した前記処理室内へ前記有機系原料と前記擬似触媒とを供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを混合させて前記処理室内に封じ込める処理と、前記有機系原料と前記擬似触媒とを混合させて前記処理室内に封じ込めた状態を維持する処理と、前記処理室内を排気する処理と、を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する処理を行うように、前記有機系原料供給系、前記擬似触媒供給系および前記排気系を制御する制御部と、
    を有する基板処理装置。
14. 基板処理装置の処理室内に基板を収容した状態で、前記処理室内へ所定元素と炭素との結合と、前記所定元素と水素との結合と、を含む有機系原料と、ハロゲン化合物およびボロン化合物からなる群より選択される少なくとも１つを含む擬似触媒と、を供給して、前記有機系原料と前記擬似触媒とを混合させて前記処理室内に封じ込める手順と、
    前記有機系原料と前記擬似触媒とを混合させて前記処理室内に封じ込めた状態を維持する手順と、
    前記処理室内を排気する手順と、
    を含むサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素と炭素とを含む膜を形成する手順をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。