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JP6093369B2 - 電極組立体及びこれを含む電気化学素子 - Google Patents

電極組立体及びこれを含む電気化学素子 Download PDF

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JP6093369B2 JP2014544688A JP2014544688A JP6093369B2 JP 6093369 B2 JP6093369 B2 JP 6093369B2 JP 2014544688 A JP2014544688 A JP 2014544688A JP 2014544688 A JP2014544688 A JP 2014544688A JP 6093369 B2 JP6093369 B2 JP 6093369B2
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Description

本発明は、スタックフォールディング工法又はスタック工法ではない第3の工法によって形成される電極組立体、及びこれを含む電気化学素子に関する。
本出願は、2012年5月23日付で出願された韓国特許出願第10-2012-0055073号及び2013年5月23日付で出願された韓国特許出願第10-2013-0058164号に基づいた優先権を主張し、当該出願の明細書及び図面に開示された全ての内容は本出願に援用される。
二次電池は、化石燃料を用いる既存のガソリン車両、ディーゼル車両などの大気汚染などを解決するための方案として提示されている電気自動車(EV)、ハイブリッド電気自動車(HEV)、パラレル型ハイブリッド電気自動車(PHEV)などの動力源としても注目されているものの、自動車などのような中大型デバイスには高出力、大容量の必要性により、多数の電池セルを電気的に連結した中大型電池モジュールが用いられる。
ところが、中大型電池モジュールは、可能であれば小さく且つ軽く製造されるのが好ましいので、高い集積度で充積され得、且つ容量に比べ軽い角型電池、パウチ型電池などが中大型電池モジュールの電池セルとして主に用いられている。
電池セルのケース内には電極組立体が収容されており、一般的には正極/分離膜/負極構造の電極組立体がどのような構造となっているのかに従い分類される。
代表的なものとして、長シート状の正極などと負極などを分離膜が介在された状態で巻き取った構造からなるゼリーロール(巻取型)電極組立体、所定の大きさの単位で切り取った多数の正極と負極などを分離膜を介在した状態で順次積層したスタック型(積層型)電極組立体、且つ、スタック/フォールディング型電極組立体に分類することができる。
先ず、本出願人の韓国特許出願公開 第2001-0082058号、第2001-0082059号及び第2001-0082060号に開示されているスタック/フォールディング型電極組立体について先に説明する。
図1を参照すれば、スタック/フォールディング型構造の電極組立体1は、単位セルとして順次、正極/分離膜/負極が位置されるフルセル(full cell、以下、「フルセル」という)2、3、4…が複数個重畳されており、それぞれの重畳部には分離膜シート5が介在されている。分離膜シート5はフルセルを覆うことのできる単位長さを有し、単位長さごとに内側に折れて中央のフルセル1bから始まって、最外角のフルセル4まで連続してそれぞれのフルセルを覆いフルセルの重畳部に介在されている。分離膜シート5の末端部は熱融着するか、接着テープ6などを付着して仕上げる。このようなスタック/フォールディング型電極組立体は、例えば、長い分離膜シート5上にフルセル2、3、4…を配列して分離膜シート5の一端部から始まって順次巻き取ることにより製造される。しかし、このような構造で中心部のフルセル1a、1b、2と外角部のフルセル3、4との間には温度勾配が起こり、放熱効率が異なるようになるところ、長時間用いる場合、寿命が短くなるとの問題がある。
このような電極組立体を形成する工程は、各電極組立体を形成するラミネーション設備2台と別の装備としてフォールディング装備1台とが追加され工程が進められるところ、工程のタクトタイム(tact time)を低減するには限界があり、特にフォールディングされて積層構造を具現する構造において、上下部に配置される電極組立体間の整列(aligning)が精密に具現しにくいため、信頼性ある品質の組立体を具現するには多くの困難がある。
すなわち、このようなフォールディング工程が適用される電極組立体の構造では、フォールディング設備が別に必要となり、バイセル構造を適用する場合はバイセルも2つのタイプ(すなわち、Aタイプ、Cタイプ)に作製して積層を行うことになり、フォールディングの前に長い分離膜シート上に配置するバイセルとバイセルとの間の間隔を正確に維持することに大きな困難が存在することとなる。すなわち、フォールディングすることになる場合、上下のユニットセル(フルセル又はバイセルを意味する)の間の正確な整列を具現しにくくなり、高容量のセルを作製する場合、型交換の時間が多くかかる問題もさらに発生することとなる。
次に、スタック型電極組立体について説明する。スタック型構造は当業界に広く公知されているので、以下ではスタック型電極組立体の問題点に対してのみ簡単に説明する。
スタック型電極組立体は、通常、分離膜が電極より横及び縦の幅がさらに広く製造され、分離膜の横又は縦の幅に対応する幅を有するマガジン又は治具に分離膜を積層し、その上に電極を積層する段階を繰り返して行ってスタック型電極組立体を製造することとなる。
しかし、このような方式でスタック型電極組立体を製造することになれば、電極及び分離膜を一つずつ積層しなければならないので、作業にかかる時間が長くなり、生産性が著しく低下する問題がある。また、複数階の分離膜などの横及び縦を整列することは可能であるが、分離膜に載せられる電極などの位置を正確な位置に整列するマガジン又は治具は存在しないため、スタック型電極組立体に備えられた複数個の電極は整列されずに互いにずれるようになる問題がある。
しかも、分離膜を挟んで互いに対向する正極及び負極の面が互いにずれているため、正極及び負極の表面に塗布された活物質の一部領域では電気化学反応が起こらなくなり、これによりバッテリーセルの効率が劣るとの問題がある。
本発明は、前記のような問題を解決するために案出されたものであって、簡素な工程と低い単価で製造が可能な構造を有する電極組立体、及びこれを含む電気化学素子を提供することを目的とする。
本発明の他の目的は、中心部と外側の温度差が大きくない、長い寿命を有する電極組立体及びこれを含む電気化学素子を提供することにある。
本発明の更なる他の目的は、複数の電極の位置が正確に整列された、効率の高い電極組立体及びこれを含む電気化学素子を提供することにある。
本発明に係る電極組立体は、第1電極、第1分離膜、第2電極及び第2分離膜が順次積層され、4層構造を形成する基本単位体が少なくとも一つ積層される。
また、前記基本単位体は、前記電極と前記分離膜が互いに接着されて形成される。
また、前記電極と前記分離膜との接着は、前記電極と前記分離膜に圧力を加えることによる接着、又は前記電極と前記分離膜に圧力と熱を加えることによる接着である。
また、前記分離膜は、接着力を有するコーティング物質が表面にコーティングされる。
また、前記コーティング物質は、無機物粒子とバインダ高分子の混合物である。
また、前記第1分離膜は、前記第1電極と前記第2電極に対向する両面に前記コーティング物質がコーティングされ、前記第2分離膜は前記第2電極に対向する一面にのみ前記コーティング物質がコーティングされる。
また、前記第1分離膜は、前記第1電極と前記第2電極に対向する両面に前記コーティング物質がコーティングされ、前記第2分離膜は前記第2電極に対向する一面とその反対面に前記コーティング物質がコーティングされ、二つ以上の基本単位体が積層され、前記第2分離膜のコーティング物質を介して基本単位体同士互いに接着される。
また、前記基本単位体は、前記4層構造が繰り返し積層されて形成される。
また、前記電極組立体は、最上側又は最下側に位置する第1電極である第1末端電極に積層される第1補助単位体をさらに含み、前記第1補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第1末端電極から順次分離膜、負極、分離膜及び正極が積層されて形成され、前記第1電極が負極で且つ前記第2電極が正極のとき、前記第1末端電極から順次分離膜及び正極が積層されて形成される。
また、前記第1補助単位体の正極は：集電体；及び前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされる正極活物質；を備える。
また、前記電極組立体は、最上側又は最下側に位置する第1電極である第1末端電極に積層される第1補助単位体をさらに含み、前記第1補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第1末端電極から順次分離膜、負極及び分離膜が積層されて形成される。
また、前記電極組立体は、最上側又は最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に積層される第2補助単位体をさらに含み、前記第2補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき正極に形成され、前記第1電極が負極で且つ前記第2電極が正極のとき、前記第2末端分離膜から順次負極、分離膜及び正極が積層されて形成される。
また、前記第2補助単位体の正極は：集電体；及び前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされる正極活物質；を備える。
また、前記電極組立体は、最上側又は最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に積層される第2補助単位体をさらに含み、前記第2補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第2末端分離膜から順次第1正極、分離膜、負極、分離膜及び第2正極が積層されて形成され、前記第2補助単位体の第2正極は集電体と正極活物質を備え、前記正極活物質は集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされる。
また、前記電極組立体は、最上側又は最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に積層される第2補助単位体をさらに含み、前記第2補助単位体は、前記第1電極が負極で且つ前記第2電極が正極のとき、前記第2末端分離膜から順次負極、分離膜、正極、分離膜及び負極が積層されて形成される。
また、前記電極組立体は、前記電極組立体の側面又は全面を固定する固定部をさらに含む。
また、前記固定部は、前記電極組立体の側面又は全面をテーピングする高分子テープを利用して具現される。
また、前記第1電極と前記第2電極は、集電体；及び前記集電体の両面にコーティングされた活物質；を備える。
また、前記分離膜は、微細多孔を含むポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、又はこれらフィルムの組合せによって製造される多層フィルム、及びポリビニリデンフルオライド、ポリエチレンオキシド、ポリアクリロニトリル、又はポリビニリデンフルオライドヘキサフルオロプロピレン共重合体の高分子電解質用高分子フィルムからなる群より選択される。
また、前記正極活物質は、Li2MnO3及びLiMO2を含む正極スラリーによって形成される。
本発明に係る電気化学素子は電極組立体を含む。
また、前記電気化学素子は、二次電池、多数の二次電池を含む電池モジュール、又は多数の電池モジュールを含む電池パックである。
本発明によれば、簡素な工程と低い単価で製造が可能な構造を有する電極組立体及びこれを含む電気化学素子を提供することができる。
また、中心部と外側の温度差が大きくないので、長い寿命を有する電極組立体及びこれを含む電気化学素子を提供することができる。
また、複数の電極の位置が正確に整列されているので、効率の高い電極組立体及びこれを含む電気化学素子を提供することができる。
従来技術に係るスタック/フォールディング型構造の電極組立体の概略構造図である。 本発明に係る基本単位体の第1構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体の第2構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体を製造する工程を示している工程図である。 本発明に係る基本単位体と第1補助単位体を含む電極組立体の第1構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第1補助単位体を含む電極組立体の第2構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第3構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第4構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体、第1補助単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第5構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第1補助単位体を含む電極組立体の第6構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第7構造を示している側面図である。 本発明に係る電極組立体の固定構造を示した概略斜視図である。
以下では、図を参照して本発明の好ましい実施例を詳しく説明する。しかし、本発明が以下の実施例によって制限されるか限定されるものではない。
電極組立体(図5の図面符号100aなど参照)は、少なくとも一つの基本単位体(図2の110aなど参照)を含む。すなわち、電極組立体100は一つの基本単位体110に形成されるか、又は少なくとも二つの基本単位体110に形成される。なお、電極組立体100は基本単位体110が積層されて形成される。例えば、一つの基本単位体110上に他の一つの基本単位体110が積層され電極組立体100が形成され得る。このように電極組立体100は、基本単位体110が基本単位体の単位で積層され形成される。すなわち、基本単位体110を予め形成した後、これを順次積層して電極組立体100を形成する。
このように本実施例に係る電極組立体100は、基本単位体110が繰り返し積層されて形成されるとの点で基本的な特徴がある。このような方式で電極組立体100を形成すれば、基本単位体110を非常に精密に整列させ得るとのメリットと、生産性を向上させ得るとのメリットとを有し得る。
基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成される。このように基本単位体110は、基本的に4層構造を有する。より具体的に基本単位体110は、図2で示しているように、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が上側から下側に順次積層されて形成されるか、又は図3で示しているように、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が下側から上側に順次積層されて形成され得る。このとき、第1電極111と第2電極113は互いに逆の電極である。例えば、第1電極111が正極であれば、第2電極113は負極である。もちろん、この逆もあり得る。
基本単位体110に備えられた第1電極111は、集電体及び活物質層(活物質)を備え、活物質層は集電体の両面に塗布される。これと同様に基本単位体110に備えられた第2電極113も集電体及び活物質層(活物質)を備え、活物質層は集電体の両面に塗布される。
一方、基本単位体110は次のような工程で形成され得る(図4参照)。先ず、第1電極材料121、第1分離膜材料122、第2電極材料123及び第2分離膜材料124を準備する。ここで、電極材料121、123は、以下で検討してみるように所定の大きさで切断して電極111、113を形成する。これは分離膜材料122、124も同一である。工程の自動化のため、電極材料と分離膜材料はロールに巻取されている形態を有するのが好ましい。このように材料などを準備した後、第1電極材料121をカッターC1を介して所定の大きさで切断する。なお、第2電極材料123もカッターC2を介して所定の大きさで切断する。その後、所定の大きさの第1電極材料121を第1分離膜材料122上に供給する。なお、所定の大きさの第2電極材料123も第2分離膜材料124上に供給する。その後、全ての材料などを共にラミネータL1、L2に供給する。
電極組立体100は、前述したように、基本単位体110が繰り返し積層されて形成される。ところが、基本単位体110を構成する電極と分離膜が互いに分離されれば、基本単位体110を繰り返して積層することが非常に困難になるはずである。したがって、基本単位体110を形成するとき、電極と分離膜を互いに接着するのが好ましい。ラミネータL1、L2はこのように電極と分離膜を互いに接着するために用いられる。すなわち、ラミネータL1、L2は材料などに圧力を加えるか、又は熱と圧力を加えて電極材料と分離膜材料を互いに接着する。このように電極材料と分離膜材料はラミネータL1、L2で互いに接着される。このような接着によって、基本単位体110はより安定的に自分の形状を維持することができる。
最後に、第1分離膜材料122と第2分離膜材料124をともにカッターC3を介して所定の大きさで切断する。このような切断によって基本単位体110が形成され得る。さらに、必要に応じて基本単位体110に対する各種検査を行うこともできる。例えば、厚さ検査、ビジョン検査、ショート検査のような検査をさらに行うこともできる。
一方、分離膜(分離膜材料)は、接着力を有するコーティング物質で表面がコーティングされ得る。このとき、コーティング物質は無機物粒子とバインダ高分子の混合物であり得る。ここで、無機物粒子は分離膜の熱的安定性を向上させることができる。すなわち、無機物粒子は高温で分離膜が収縮することを防止することができる。なお、バインダ高分子は無機物粒子を固定させることができ、これによってバインダ高分子間に固定された無機物粒子などの間には、所定の気孔構造が形成され得る。このような気孔構造によって、無機物粒子が分離膜にコーティングされていても、正極から負極にイオンが円滑に移動することができる。また、バインダ高分子は無機物粒子を分離膜に安定的に維持させ、分離膜の機械的安定性も向上させることができる。さらに、バインダ高分子は分離膜を電極により安定的に接着させることができる。参考までに、分離膜はポリオレフィン系列の分離膜基材で形成され得る。
ところが、図2と図3で示しているように、第1分離膜112は両面に電極111、113が位置するのに反し、第2分離膜114は一面にのみ電極113が位置する。したがって、第1分離膜112は両面にコーティング物質がコーティングされ得、第2分離膜114は一面にのみコーティング物質がコーティングされ得る。すなわち、第1分離膜112は第1電極111と第2電極113に対向する両面にコーティング物質がコーティングされ得、第2分離膜114は第2電極113に対向する一面にのみコーティング物質がコーティングされ得る。
このようにコーティング物質による接着は、基本単位体内でなされるもので十分である。したがって、前述したように、第2分離膜114は一面にのみコーティングがなされていても構わない。但し、基本単位体同士もヒートプレス(heat press)などの方法で互いに接着され得るので、必要に応じて第2分離膜114も両面にコーティングがなされ得る。すなわち、第2分離膜114も第2電極113に対向する一面とその反対面にコーティング物質がコーティングされ得る。このような場合、上側に位置する基本単位体とこの真下に位置する基本単位体は、第2分離膜の外面のコーティング物質を介して互いに接着され得る。
参考までに、接着力を有するコーティング物質を分離膜に塗布した場合、所定の物体で分離膜に直接圧力を加えるのは好ましくない。分離膜は、通常電極より外側に長く延長される。したがって、第1分離膜112の末端と第2分離膜114の末端を互いに結合させようとする試みがあり得る。例えば、第1分離膜112の末端と第2分離膜114の末端を超音波融着で互いに融着させようとする試みがあり得、超音波融着の場合、ホーン(horn)で対象を直接加圧する必要がある。しかし、このようにホーンで分離膜の末端を直接加圧すれば、接着力を有するコーティング物質によって分離膜にホーンがくっ付き得る。これによって、装置の故障が招かれ得る。したがって、接着力を有するコーティング物質を分離膜に塗布した場合、所定の物体で分離膜に直接圧力を加える工程を適用するのは好ましくない。
さらに、基本単位体110が必ず4層構造を有しなければならないものではない。例えば、基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113、第2分離膜114、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成される8層構造を有することもできる。すなわち、基本単位体110は4層構造が繰り返し積層されて形成される構造を有することもできる。前述したように、電極組立体100は、基本単位体110が繰り返し積層されて形成される。したがって、4層構造を繰り返し積層して電極組立体100を形成することもできるが、例えば、8層構造を繰り返し積層して電極組立体100を形成することもできる。
一方、電極組立体100は、第1補助単位体130と第2補助単位体140のうち少なくともいずれか一つをさらに含むことができる。先ず、第1補助単位体130について検討してみる。基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が上側から下側に、又は下側から上側に順次積層されて形成される。したがって、このような基本単位体110が繰り返し積層されて電極組立体100が形成されれば、電極組立体100の最上側(図2参照)、又は最下側(図3参照)に第1電極116(以下「第1末端電極」という)が位置することになる。(第1末端電極は、正極であり得、または負極であり得る)第1補助単位体130はこのような第1末端電極116にさらに積層される。
より具体的に、第1補助単位体130aは図5で示しているように、第1電極111が正極で且つ第2電極113が負極であれば、第1末端電極116から順次、すなわち第1末端電極116から外側(図5を基準に上側)に分離膜114、負極113、分離膜112及び正極111が順次積層されて形成され得る。また、第1補助単位体130bは図6で示しているように、第1電極111が負極で且つ第2電極113が正極であれば、第1末端電極116から順次、すなわち第1末端電極116から外側に分離膜114及び正極113が順次積層されて形成され得る。電極組立体100は図5又は図6で示しているように、第1補助単位体130によって第1末端電極116側の最外側に正極を位置させることができる。
一般的に電極は集電体と、活物質層(活物質)を備え、活物質層は集電体の両面に塗布される。これに伴い、図5を基準に正極の活物質層のうち集電体の下側に位置した活物質層は分離膜を媒介として負極の活物質層のうち集電体の上側に位置した活物質層と互いに反応する。ところが、基本単位体110を同一に形成した後、これを順次積層して電極組立体100を形成すれば、電極組立体100の最上側又は最下側に位置した第1末端電極は、他の第1電極と同様に集電体の両面に活物質層を備えるしかない。しかし、第1末端電極が集電体の両面に活物質層を塗布した構造を有せば、第1末端電極の活物質層のうち外側に位置した活物質層は、他の活物質層と反応することができない。したがって、活物質層が無駄使いになる問題が招かれる。
第1補助単位体130はこのような問題を解決するためのものである。すなわち、第1補助単位体130は基本単位体110と別に形成される。したがって、第1補助単位体130は集電体の一面にのみ活物質層が形成された正極を備えることができる。すなわち、第1補助単位体130は、集電体の両面のうち基本単位体110に対向する一面(図5を基準として下側に対向する一面)にのみ活物質層がコーティングされた正極を備えることができる。結果的に、第1末端電極116にさらに第1補助単位体130を積層して電極組立体100を形成すれば、第1末端電極116側の最外側に片面のみコーティングされた正極を位置させることができる。したがって、活物質層が無駄使いになる問題を解決することができる。なお、正極は(例えば)ニッケルイオンを放出する構成であるため、最外側に正極を位置させることが電池容量に有利である。
次に、第2補助単位体140について検討してみる。第2補助単位体140は基本的に第1補助単位体130と同一の役割を行う。より具体的に説明する。基本単位体110は第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が上側から下側に、又は下側から上側に順次積層されて形成される。したがって、このような基本単位体110が繰り返し積層されて電極組立体100が形成されれば、電極組立体100の最上側(図3参照)、又は最下側(図2参照)に第2分離膜117（以下「第2末端分離膜」という)が位置することになる。第2補助単位体140はこのような第2末端分離膜117にさらに積層される。
より具体的に第2補助単位体140aは図7で示しているように、第1電極111が正極で且つ第2電極113が負極であれば、正極111に形成され得る。また、第2補助単位体140bは図8で示しているように、第1電極111が負極で且つ第2電極113が正極であれば、第2末端分離膜117から順次、すなわち第2末端分離膜117から外側(図8を基準に下側)に負極111、分離膜112及び正極113が順次積層されて形成され得る。第2補助単位体140も、第1補助単位体130と同様に集電体の両面のうち基本単位体110に対向する一面(図8を基準として上側に対向する一面)にのみ活物質層がコーティングされた正極を備えることができる。結果的に、第2末端分離膜117に第2補助単位体140をさらに積層して電極組立体100を形成すれば、第2末端分離膜117側の最外側に片面のみコーティングされた正極を位置させることができる。
参考までに、図5と図6、そして図7と図8は第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が上側から下側に順次積層された場合を例示している。これとは逆に、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が下側から上側に順次積層された場合においても、前述されたところと同一に説明され得る。なお、第1補助単位体130と第2補助単位体140は必要に応じて最外側に分離膜をさらに含むこともできる。一例として、最外側に位置した正極がケースと電気的に絶縁される必要がある場合、第1補助単位体130と第2補助単位体140は正極の外側に分離膜をさらに含むことができる。このような理由で、図7のように第2補助単位体140が積層されている側の反対側(すなわち、図7の電極組立体の最上側)に露出している正極にも分離膜がさらに含まれ得る。
一方、図9ないし図11で示しているように、電極組立体を形成するのが好ましい。先ず、図9で示しているように電極組立体100eを形成することができる。基本単位体110bは下側から上側に第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成され得る。このとき、第1電極111は正極であり得、第2電極113は負極であり得る。なお、第1補助単位体130cは第1末端電極116から順次、すなわち図9を基準として上側から下側に分離膜114、負極113、分離膜112及び正極111が積層されて形成され得る。このとき、第1補助単位体130cの正極111は基本単位体110bに対向する一面にのみ活物質層が形成され得る。
また、第2補助単位体140cは第2末端分離膜117から順次、すなわち図9を基準として下側から上側に正極111（第1正極)、分離膜112、負極113、分離膜114及び正極118（第2正極)が積層されて形成され得る。このとき、第2補助単位体140cの正極のうち最外側に位置した正極118（第2正極)は基本単位体110bに対向する一面にのみ活物質層が形成され得る。参考までに、補助単位体が分離膜を含めば、単位体の整列に有利である。
次に、図10で示しているように電極組立体100fを形成することができる。基本単位体110bは下側から上側に第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成され得る。このとき、第1電極111は正極であり得、第2電極113は負極であり得る。なお、第1補助単位体130dは第1末端電極116から順次、分離膜114、負極113及び分離膜112が積層されて形成され得る。このとき、第2補助単位体は備えられなくても構わない。参考までに、負極は電位差によって電極ケース(例えば、パウチ)のアルミニウム層と反応を起こすことができる。したがって、負極は分離膜を介して電極ケースから絶縁されるのが好ましい。
最後に、図11で示しているように電極組立体100gを形成することができる。基本単位体110cは上側から下側に第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が積層されて形成され得る。このとき、第1電極111は負極であり得、第2電極113は正極であり得る。なお、第2補助単位体140dは第2末端分離膜117から順次、負極111、分離膜112、正極113、分離膜114及び負極119が順次積層されて形成され得る。このとき、第1補助単位体は備えられなくても構わない。
以下では図12を参照し、本発明に係る電極組立体の固定構造に対して説明する。
本発明に係る電極組立体100は、基本単位体110又は基本単位体110が積層された構造の電極組立体100の側面又は全面を固定する固定部T1をさらに含んで構成され得る。
すなわち、積層構造の安定性を確保するため、電極組立体100の側面に別の部材を利用して固定を行うことができ、このような固定部は図12(ｂ)に示されているように、積層された電極組立体100の全面をテーピングする方式で具現するか、図12(ａ)に示されているように、電極組立体100の側面のみを固定する固定部T１で具現するのが可能である。また、図12(a)、図12(b)の場合、固定部としては高分子テープが採用され得る。
以下では、本発明に係る電極組立体100を成している構成要素の具体的な材料及び構成上の特徴に対して説明する。
[正極構造]
基本単位体に備えられる電極は正極又は負極に区別され、正極及び負極との間に分離膜を介在させた状態で相互結合させて製造される。正極は、例えば、正極集電体上に正極活物質、導電材及びバインダの混合物であるスラリーを塗布した後、乾燥及びプレッシングして製造され得、必要に応じては前記混合物に充填剤をさらに添加したりする。正極をロールに装着されるシート状に具現すれば、基本単位体の製造工程の速度を向上させることができる。
[正極集電体]
正極集電体は、一般的に3〜500μmの厚さに作製する。このような正極集電体の材料は、電池に化学的変化を誘発しないながら高い導電性を有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、又はアルミニウムやステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したものなどが用いられ得る。正極集電体の表面に微細な凹凸を形成し、正極活物質の接着力を高めることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体など多様な形態が可能である。
[正極活物質]
正極活物質はリチウム二次電池の場合、例えば、リチウムコバルト酸化物(LiCoO2)、リチウムニッケル酸化物(LiNiO2)などの層状化合物や、1又はそれ以上の遷移金属に置換された化合物；化学式Li1+xMn2-xO4(ここで、xは0〜0.33である)、LiMnO3、LiMn2O3、LiMnO2などのリチウムマンガン酸化物；リチウム銅酸化物(Li2CuO2)；LiV3O8、LiFe3O4、V2O5、Cu2V2O7などのバナジウム酸化物；化学式LiNi1-xMxO2(ここで、M=Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B又はGaであり、x=0.01〜0.3である)で表現されるNiサイト型リチウムニッケル酸化物；化学式LiMn2-xMxO2(ここで、M=Co、Ni、Fe、Cr、Zn又はTaで、x=0.01〜0.1である)又はLi2Mn3MO8(ここで、M=Fe、Co、Ni、Cu又はZnである)で表現されるリチウムマンガン複合酸化物；化学式のLiの一部がアルカリ土金属イオンに置換されたLiMn2O4；ジスルフィド化合物；Fe2(MoO4)3などを挙げることができるが、これらだけで限定されるものではない。
導電材は、通常、正極活物質を含む混合物の全体重量に基づいて1から50重量％に添加される。このような導電材は、電池に化学的変化を誘発することなく導電性を有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、天然黒煙や人造黒煙などの黒煙；カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラックなどのカーボンブラック；炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維；フッ化カーボン、アルミニウム、ニッケル粉末などの金属粉末；酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー；酸化チタンなどの導電性金属酸化物；ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などが用いられ得る。
バインダは、活物質と導電材などの結合と集電体に対する結合に助力する成分であって、通常に正極活物質を含む混合物全体重量に基づいて1から50重量％に添加される。このようなバインダの例としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース(CMC)、澱粉、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン-プロピレン-ジエンポリマー(EPDM)、スルホン化EPDM、スチレンブタジエンゴム、フッ素ゴム、多様な共重合体などを挙げることができる。
充填剤は、正極の膨張を抑制する成分として選択的に用いられ、電池に化学的変化を誘発することのない繊維状材料であれば特に制限されるものではなく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系重合体；ガラス繊維、炭素繊維などの繊維状物質が用いられる。
[負極構造]
負極は、例えば、負極集電体上に負極活物質を塗布、乾燥及びプレッシングして製造され得、必要に応じて導電材、バインダ、充填剤などが選択的にさらに含まれ得る。負極をロールに装着されるシート状に具現すれば、基本単位体の製造工程の速度を向上させることができる。
[負極集電体]
負極集電体は、一般的に3〜500μmの厚さに作製される。このような負極集電体は、電池に化学的変化を誘発すること無く導電性を有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅やステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの、アルミニウム−カドミウム合金などが用いられ得る。また、正極集電体と同様に、表面に微細な凹凸を形成して負極活物質の結合力を強化させることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態が可能である。
[負極活物質]
負極活物質は、例えば、難黒煙化炭素、黒煙系炭素などの炭素；LixFe2O3(0≦x≦1), LixWO2(0≦x≦1), SnxMe1-xMe’yOz (Me：Mn, Fe, Pb, Ge; Me’：Al、B、P、Si、周期律表の1族、2族、3族元素、ハロゲン；0＜x≦1；1≦y≦3；1≦z≦8)などの金属複合酸化物；リチウム金属；リチウム合金；ケイ素系合金；錫系合金；SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5などの金属酸化物；ポリアセチレンなどの導電性高分子；Li-Co-Ni系材料などが用いられ得る。
[分離膜]
分離膜は、フォールディング工程やロール(roll)工程とは関係なく、単純積層工程により基本単位体を形成して単純積層を具現することになる。特に、分離膜と電極の接着は、ラミネータの内部で圧力(又は圧力と熱)によって行われ得る。これにより、電極と分離膜シートとの間の安定的な界面接触が可能になる。
分離膜は、絶縁性を現わし、イオンの移動が可能な多孔性構造であれば、その素材が特に制限されるものではなく、例えば、高いイオン透過度と機械的強度を有する絶縁性の薄い薄膜が用いられ得、分離膜又は分離膜シートの気孔直径は一般的に0.01〜10μmであり、厚さは一般的に5〜300μmである。
また、分離膜は、例えば、耐化学性及び疎水性のポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマー；ガラス繊維又はポリエチレンなどで作製されたシートや不織布などが用いられる。電解質としてポリマーなどの固体電解質が用いられる場合は、固体電解質が分離膜を兼ねることもできる。好ましくは、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、又はこれらフィルムの組合せによって製造される多層フィルムやポリビニリデンフルオライド(polyvinylidene fluoride)、ポリエチレンオキシド(polyethylene oxide)、ポリアクリロニトリル(polyacrylonitrile)、又はポリビニリデンフルオライドヘキサフルオロプロピレン(polyvinylidene fluoride hexafluoropropylene)共重合体などの高分子電解質用又はゲル型高分子電解質用高分子フィルムであり得る。
以下では、本発明に係る電極組立体100が適用され得る電気化学素子に対して説明する。
本発明に係る電極組立体100は、正極と負極の電気化学的反応により電気を生産する電気化学セルに適用され得るところ、電気化学セルの代表的な例としては、スーパーキャパシタ(super capacitor)、ウルトラキャパシタ(ultra capacitor)、二次電池、燃料電池、各種センサ、電気分解装置、電気化学的反応器などを挙げることができ、その中で二次電池が特に好ましい。
前記二次電池は、充放電が可能な電極組立体がイオン含有電解液で含浸された状態で、電池ケースに内装している構造となっており、一つの好ましい例として、前記二次電池はリチウム二次電池であり得る。
近年、リチウム二次電池は小型モバイル機器だけでなく、大型デバイスの電源として多くの関心を集めており、そのような分野への適用時に小さい重量を有するのが好ましい。二次電池の重量を減らす一つの方案として、アルミニウムラミネートシートのパウチ型ケースに電極組立体を内装した構造が好ましい。このようなリチウム二次電池については当業界に公知となっているので、本明細書では関連説明を略する。
また、前記で説明したように、中大型デバイスの電源として用いる際には、長期間の使用時にも作動性能の低下現象を最大限抑制し、寿命特性に優れ、且つ安い費用で大量生産することのできる構造の二次電池が好ましい。このような観点で本発明の電極組立体を含む二次電池は、これを単位電池とする中大型電池モジュールに好ましく用いられ得る。
多数の二次電池を含む電池モジュールを含む電池パックの場合、パワーツール(power tool)；電気車(Electric Vehicle, EV)、ハイブリッド電気車(Hybrid Electric Vehicle, HEV)及びプラグインハイブリッド電気車(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)からなる群より選択された電気車；E-バイク(E-bike)；E-スクーター(E-scooter)；電気ゴルフカート(Electric golf cart)；電気トラック；及び電気商用車からなる中大型デバイスの群より選択された一つ以上の電源に用いられ得る。
中大型電池モジュールは、多数の単位電池をシリーズ方式又はシリーズ/パラレル方式に連結して高出力大容量を提供するように構成されており、それについては当業界に公知となっているので本明細書では関連説明を略する。
前述したような本発明の詳細な説明では、具体的な実施例に関して説明した。しかし、本発明の範疇から外れない限度内では多様な変形が可能である。本発明の技術的思想は、本発明の記述した実施例に限って定められてはならず、特許請求の範囲だけではなく、この特許請求の範囲と均等なものなどによって定められなければならない。

Claims (16)

  1. 第1電極、第1分離膜、第2電極及び第2分離膜が順次積層され、4層構造を形成する基本単位体が複数個積層され、前記基本単位体は、前記第1電極、第1分離膜、第2電極及び第2分離膜が順次互いに接着されて形成され、前記基本単位体同士は接着されておらず、
    前記第1分離膜は、前記第1電極と前記第2電極に対向する両面に、前記接着前に接着力を有するコーティング物質がコーティングされ、前記第2分離膜は前記第2電極に対向する一面にのみ、前記接着前に接着力を有するコーティング物質がコーティングされている、
    ことを特徴とする電極組立体。
  2. 前記コーティング物質は、無機物粒子とバインダ高分子の混合物であることを特徴とする請求項１記載の電極組立体。
  3. 最上側又は最下側に位置する第1電極である第1末端電極に積層された第1補助単位体をさらに含み、
    前記第1補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第1末端電極から順次分離膜、負極、分離膜及び正極が積層された形態を有し、前記第1電極が負極で且つ前記第2電極が正極のとき、前記第1末端電極から順次分離膜及び正極が積層された形態を有することを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  4. 前記第1補助単位体の正極は：
    集電体；及び
    前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみ正極活物質層；を備えることを特徴とする請求項３に記載の電極組立体。
  5. 最上側又は最下側に位置する第1電極である第1末端電極に積層された第1補助単位体をさらに含み、
    前記第1補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第1末端電極から順次分離膜、負極及び分離膜が積層された形態を有することを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  6. 最上側又は最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に積層された第2補助単位体をさらに含み、
    前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第2補助単位体は正極であり、
    前記第1電極が負極で且つ前記第2電極が正極のとき、前記第2補助単位体は、前記第2末端分離膜から順次負極、分離膜及び正極が積層された形態を有することを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  7. 前記第2補助単位体の正極は：
    集電体；及び
    前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみ正極活物質層；を備えることを特徴とする請求項６に記載の電極組立体。
  8. 最上側又は最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に積層された第2補助単位体をさらに含み、
    前記第2補助単位体は、前記第1電極が正極で且つ前記第2電極が負極のとき、前記第2末端分離膜から順次第1正極、分離膜、負極、分離膜及び第2正極が積層された形態を有し、
    前記第2補助単位体の第2正極は集電体と正極活物質層を備え、前記正極活物質層は集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみ設けられることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  9. 最上側又は最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に積層された第2補助単位体をさらに含み、
    前記第2補助単位体は、前記第1電極が負極で且つ前記第2電極が正極のとき、前記第2末端分離膜から順次負極、分離膜、正極、分離膜及び負極が積層された形態を有することを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  10. 前記電極組立体の側面又は全面を固定する固定部をさらに含む請求項1に記載の電極組立体。
  11. 前記固定部は、前記電極組立体の側面又は全面をテーピングする高分子テープを利用して具現される請求項１０に記載の電極組立体。
  12. 前記第1電極と前記第2電極は、
    集電体;及び
    前記集電体の両面にコーティングされた活物質;を備えることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  13. 前記分離膜は、
    微細多孔を含むポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、又はこれらフィルムの組合せによって製造される多層フィルム、及び
    ポリビニリデンフルオライド、ポリエチレンオキシド、ポリアクリロニトリル、又はポリビニリデンフルオライドヘキサフルオロプロピレン共重合体の高分子電解質用高分子フィルムからなる群より選択されることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体。
  14. 前記正極活物質は、LiMnO3及びLiMｎO2を含むことを特徴とする請求項４又は請求項７又は請求項８に記載の電極組立体。
  15. 請求項1ないし１３のいずれか一項に係る電極組立体を含む電気化学素子。
  16. 前記電気化学素子は、
    二次電池、多数の二次電池を含む電池モジュール、又は多数の電池モジュールを含む電池パックのいずれか一つであることを特徴とする請求項１５に記載の電気化学素子。
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