JP6082715B2 - 燃料電池用ゴムガスケット - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池の構成部材間をシールする燃料電池用ゴムガスケットに関する。

燃料電池においては、膜電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）を含む電極部材を、セパレータで挟持したセルが発電単位となる。燃料電池は、セルを多数積層して構成される。電極部材の周囲や、隣り合うセパレータの間には、ガスや冷媒に対するシール性と絶縁性とを確保するために、枠状のゴムガスケットが配置される。例えば、特許文献１〜３には、台座部とリップ部とを備えるゴムガスケットが開示されている。

図１３に、従来のゴムガスケットの一例として、特許文献１に記載されているゴムガスケットの高さ方向の断面図を示す。図１３に示すように、ゴムガスケット９は、セパレータ９４の表面に配置されている。ゴムガスケット９は、台座部９０と、リップ部９３と、を有している。リップ部９３は、第一山部９１と、第二山部９２と、からなる二山状を呈している。第二山部９２の曲率半径Ｒ２は、第一山部９１の曲率半径Ｒ１より小さい。第二山部９２の曲率中心Ｃ２からセパレータ９４にひいた垂線を第二山部９２の中心軸Ａとした場合、第一山部９１の曲率中心Ｃ１も中心軸Ａ上にある。すなわち、第一山部９１の曲率中心Ｃ１と第二山部９２の曲率中心Ｃ２とは、同じ中心軸Ａ上にある。台座部９０は、第一山部９１の裾部から水平方向に連続する水平面９００を有している。

特開２００５−５０７２８号公報 特開２０１２−１９５１２８号公報 特許第４５３０１２２号公報

燃料電池を組み付けた状態において、ゴムガスケットは、隣接するセパレータにより高さ方向に圧縮される。この場合、ゴムガスケットには、使用可能な圧縮率の範囲が大きいことが要求される。すなわち、セパレータからの押圧力が大きくゴムガスケットの圧縮率が大きい高圧縮時においては、セパレータに弾接するリップ部が破損しにくいことが要求される。反対にセパレータからの押圧力が小さくゴムガスケットの圧縮率が小さい低圧縮時においては、リップ部が曲がって倒れることなく高さ方向に圧縮されて、ゴムガスケットの反力によりシール性を確保できることが要求される。

しかしながら、前出図１３に示した形状の従来のゴムガスケットにおいては、第一山部と台座部とのつなぎ部の内部に歪みが集中しやすく、高圧縮時にリップ部が破損しやすかった。一方、低圧縮時には、リップ部が高さ方向（前出図１３における中心軸Ａ方向）に圧縮されずに折れ曲がり倒れてしまい、シール性を確保することが難しかった。このため、ゴムカスケットを使用できる圧縮率の範囲が限られていた。

本発明は、このような実状に鑑みてなされたものであり、低圧縮時においてもシール性が良好であり、かつ、使用可能な圧縮率の範囲が大きい燃料電池用ゴムガスケットを提供することを課題とする。

（１）本発明の燃料電池用ゴムガスケットは、燃料電池において積層される二つの部材間に介装される燃料電池用ゴムガスケットであって、二つの該部材が積層される方向を積層方向、該積層方向に対して直交する方向を面方向とし、二つの該部材のうちの一方を第一部材、他方を第二部材として、該第一部材の表面に配置される台座部と、該台座部から該第二部材方向に突出し曲率半径Ｒ１の曲面を有する第一山部と、該第一山部から該第二部材方向に突出し該曲率半径Ｒ１よりも小さな曲率半径Ｒ２の曲面を有する第二山部と、からなり該第二部材に弾接するリップ部と、を備え、該台座部は、該第一山部の裾部に連続するつなぎ部に、該面方向に対して傾斜する平面状の傾斜面を有し、該第二山部の曲率中心から該第一部材にひいた垂線を該第二山部の中心軸とした場合に、該第一山部の曲率中心は該中心軸上に無いことを特徴とする。

本発明の燃料電池用ゴムガスケットにおける台座部は、平面状の傾斜面により第一山部の裾部と連結されている。換言すると、本発明における台座部は、第一山部の裾部から水平方向に連続する水平面を有さない。この点において、本発明における台座部は、前出図１３に示したゴムガスケットの台座部とは異なる。第一山部の裾部に連続するつなぎ部を平面状の傾斜面とすることにより、第一山部と台座部とのつなぎ部を肉厚にすることができる。こうすることで、リップ部が倒れにくくなり、低圧縮時においてもシール性を確保しやすくなる。また、第一山部と台座部とのつなぎ部が補強されるため、高圧縮時におけるリップ部の破損を抑制することができる。

本発明の燃料電池用ゴムガスケットにおいては、第二山部の曲率中心から第一部材にひいた垂線を第二山部の中心軸とした場合に、第一山部の曲率中心は第二山部の中心軸上に無い。この点において、本発明におけるリップ部、前出図１３に示したゴムガスケットのリップ部とは異なる。第一山部の曲率中心を第二山部の中心軸からずらすことにより、第一山部と第二山部とのつなぎ部を肉厚にすることができる。こうすることで、リップ部が倒れにくくなり、低圧縮時においてもシール性を確保しやすくなる。

このように、本発明の燃料電池用ゴムガスケットによると、低圧縮時におけるシール性を確保して、使用可能な圧縮率の範囲を低圧縮率側に広げることができる。例えば、本発明の燃料電池用ゴムガスケットによると、後述する実施例で示すように、圧縮率が１０％の低圧縮時においてもシール性を確保することができる。また、使用可能な圧縮率の範囲（ゴムガスケットが破損しない最高圧縮率−シール性が確保できる最低圧縮率）を、５０％以上にすることができる。

（２）好ましくは、上記（１）の構成において、前記台座部の前記傾斜面と前記第一部材の表面とのなす角度は、１５°以上３５°以下である構成とするとよい。

台座部の傾斜面と第一部材の表面とのなす角度は、台座部の傾斜面を第一部材の表面に当接するまで延長させて測定すればよい。あるいは、第一部材の表面を面方向に延長して仮想表面を仮定し、台座部の傾斜面を該仮想表面に当接するまで延長させて測定すればよい。

第一部材の表面に対する傾斜面の角度が小さ過ぎると、第一山部と台座部とのつなぎ部を充分に肉厚化することができない。よって、低圧縮時にリップ部が倒れやすく、シール性を確保することが難しくなる。一方、傾斜面の角度が大き過ぎると、第一山部と台座部とのつなぎ部が肉厚になり過ぎる。これにより、高圧縮時に台座部の下方部分に歪みが集中して、ゴムガスケットの破損を招くおそれがある。本構成によると、第一山部と台座部とのつなぎ部を適度に肉厚化することができ、低圧縮時におけるシール性確保と、高圧縮時におけるゴムガスケットの破損の抑制と、を両立させることができる。

（３）好ましくは、上記（１）または（２）の構成において、前記積層方向の長さＨに対する前記第一山部の曲率半径Ｒ１の比率（Ｒ１／Ｈ）は、０．６４以上０．９１以下である構成とするとよい。

積層方向の長さＨ（ゴムガスケットの高さ）に対する第一山部の曲率半径Ｒ１の比率（Ｒ１／Ｈ）が小さ過ぎると、第一山部と台座部とのつなぎ部を充分に肉厚化することができない。よって、低圧縮時にリップ部が倒れやすく、シール性を確保することが難しくなる。一方、Ｒ１／Ｈが大き過ぎると、高圧縮時に第一山部の内部に歪みが集中して、ゴムガスケットの破損を招くおそれがある。本構成によると、Ｒ１／Ｈの値を最適化することにより、低圧縮時におけるシール性確保と、高圧縮時におけるゴムガスケットの破損の抑制と、を両立させることができる。

（４）好ましくは、上記（１）ないし（３）のいずれかの構成において、二つの前記部材はセパレータである構成とするとよい。

本構成によると、燃料電池におけるセパレータで挟持された電極部材の周囲や、隣り合うセパレータ間を、低圧縮率から高圧縮率の広い範囲において、シールすることができる。

本発明の実施形態の燃料電池用ゴムガスケットを備える燃料電池の斜視図である。 図１のＩＩ−ＩＩ断面図である。 図２の円ＩＩＩ内の拡大図である。 実施例１のゴムガスケットの断面図である。 実施例２のゴムガスケットの断面図である。 実施例３のゴムガスケットの断面図である。 実施例４のゴムガスケットの断面図である。 比較例１のゴムガスケットの断面図である。 比較例２のゴムガスケットの断面図である。 比較例３のゴムガスケットの断面図である。 比較例４のゴムガスケットの断面図である。 ゴムガスケットの評価に使用した実験装置の断面図である。 従来のゴムガスケットの高さ方向の断面図である。

以下、本発明の燃料電池用ゴムガスケットの実施の形態について説明する。実施の形態において、本発明の燃料電池用ゴムガスケットは、第一ゴムガスケットとして具現化されている。

＜燃料電池の構成＞
まず、本実施形態の燃料電池用ゴムガスケット（以下、適宜「ゴムガスケット」と略称する。）を備える燃料電池の構成について説明する。なお、以下に示す実施形態においては、上下方向が本発明の「積層方向」に、水平方向（前後左右方向）が本発明の「面方向」に、それぞれ対応している。

図１に、本実施形態のゴムガスケットを備える燃料電池の斜視図を示す。図１に示すように、燃料電池１は、多数のセルアセンブリ２が積層されて構成されている。燃料電池１は、固体高分子型燃料電池である。多数のセルアセンブリ２の上下方向両端には、一対のエンドプレート１３、１４が配置されている。一対のエンドプレート１３、１４は、各々、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。

燃料電池１の左縁には、後方から前方に向かって、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給部材１０ａ、冷却水を供給する冷却水供給部材１２ａ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給部材１１ａが接続されている。燃料電池１の右縁には、前方から後方に向かって、空気を排出する空気排出部材１０ｂ、冷却水を排出する冷却水排出部材１２ｂ、水素を排出する水素排出部材１１ｂが接続されている。多数のセルアセンブリ２には、各々、複数の連通孔が形成されている。各連通孔が積層方向に連なることにより、燃料電池１には、セルアセンブリ２の積層方向に空気、水素、冷却水の流路が形成されている。

＜セルアセンブリの構成＞
次に、セルアセンブリ２の構成について説明する。図２に、図１のＩＩ−ＩＩ断面図を示す。図２に示すように、セルアセンブリ２は、電極部材３と、第一セパレータ４Ｕと、第二セパレータ４Ｄと、第一ゴムガスケット５Ｕと、第二ゴムガスケット５Ｄと、を備えている。

［電極部材３］
電極部材３は、ＭＥＡ３０と、アノード多孔質層３１と、カソード多孔質層３２と、を備えている。ＭＥＡ３０は、電解質膜と、アノード触媒層と、カソード触媒層と、を備えている。電解質膜は、全フッ素系スルホン酸膜であって、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層およびカソード触媒層は、各々、白金を担持したカーボン粒子を含んでいる。アノード触媒層およびカソード触媒層は、各々、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層は電解質膜の下面に積層されている。カソード触媒層は電解質膜の上面に積層されている。

アノード多孔質層３１は、ガス拡散層である。アノード多孔質層３１は、焼結発泡金属製であって、矩形薄板状を呈している。アノード多孔質層３１は、ＭＥＡ３０の下面に積層されている。カソード多孔質層３２は、ガス拡散層である。カソード多孔質層３２は、焼結発泡金属製であって、矩形薄板状を呈している。カソード多孔質層３２は、ＭＥＡ３０の上面に積層されている。

［第一セパレータ４Ｕ］
第一セパレータ４Ｕは、ステンレス鋼製であって、矩形薄板状を呈している。第一セパレータ４Ｕは、電極部材３の上面に積層されている。第一セパレータ４Ｕは、上方から見て電極部材３と重なる領域に、凹凸部４０Ｕを有している。第一セパレータ４Ｕは、本発明の「第一部材」の概念に含まれる。

［第二セパレータ４Ｄ］
第二セパレータ４Ｄは、ステンレス鋼製であって、矩形薄板状を呈している。第二セパレータ４Ｄは、電極部材３の下面に積層されている。第二セパレータ４Ｄは、上方から見て電極部材３と重なる領域に、凹凸部４０Ｄを有している。

前出図１に示すように、燃料電池１は、多数のセルアセンブリ２が積層されて構成されている。第一ゴムガスケット５Ｕは、第一セパレータ４Ｕと、第一セパレータ４Ｕの上方に積層される別のセルアセンブリの第二セパレータ４ｄ（図２中、第一ゴムガスケット５Ｕの上方に細線で示す）と、の間に圧縮された状態で配置される。第一ゴムガスケット５Ｕを挟んで第一セパレータ４Ｕの上方に積層される第二セパレータ４ｄは、本発明の「第二部材」の概念に含まれる。

［第一ゴムガスケット５Ｕ］
第一ゴムガスケット５Ｕは、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製である。第一ゴムガスケット５Ｕは、矩形枠状を呈している。第一ゴムガスケット５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面の周縁部に接着されている。図３に、図２の円ＩＩＩ内の拡大図を示す。説明の便宜上、図３においては、第一ゴムガスケット５Ｕのハッチングを省略して示す。また、第二セパレータ４ｄを省略して示す。

図３に拡大して示すように、第一ゴムガスケット５Ｕは、台座部５０Ｕと、リップ部５１Ｕと、を有している。台座部５０Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面に配置されている。リップ部５１Ｕは、台座部５０Ｕの上面に突設されている。リップ部５１Ｕは、第一山部５２Ｕと、第二山部５３Ｕと、を有している。第一山部５２Ｕは、台座部５０Ｕから連続して上方に突出している。第一山部５２Ｕは、曲率半径Ｒ１の曲面を有している。第二山部５３Ｕは、第一山部５２Ｕから連続して上方に突出している。第二山部５３Ｕの曲率半径Ｒ２は、第一山部５２Ｕの曲率半径Ｒ１よりも小さい。リップ部５１Ｕは、第一山部５２Ｕおよび第二山部５３Ｕからなる二山状を呈している。リップ部５１Ｕは、燃料電池１を組み付けた状態において、別のセルアセンブリの第二セパレータ４ｄ（図２参照）に押し付けられ圧縮される。リップ部５１Ｕが第二セパレータ４ｄに弾接することにより、環状のシールラインが形成される。

台座部５０Ｕは、第一山部５２Ｕの裾部に連続するつなぎ部に、傾斜面５００Ｕ（図３中、太線で示す）を有している。傾斜面５００Ｕは、水平方向に対して傾斜する平面状を呈している。傾斜面５００Ｕは、前方および後方に向かって第一ゴムガスケット５Ｕの上下方向長さ（高さ）が小さくなるように傾斜している。傾斜面５００Ｕと第一セパレータ４Ｕとのなす角度αは１５°である。傾斜面５００Ｕと第一セパレータ４Ｕとのなす角度αは、図３中、点線で示すように、傾斜面５００Ｕを第一セパレータ４Ｕの上面に当接するまで延長して測定されている。

第二山部５３Ｕの曲率中心Ｃ２から第一セパレータ４Ｕにひいた垂線を、第二山部５３Ｕの中心軸Ａとした場合に、第一山部５２Ｕの曲率中心Ｃ１は中心軸Ａ上に無い。また、第一ゴムガスケット５Ｕの上下方向長さ（高さ）Ｈに対する第一山部５２Ｕの曲率半径Ｒ１の比率（Ｒ１／Ｈ）は、０．６４である。

［第二ゴムガスケット５Ｄ］
図２に戻って、第二ゴムガスケット５Ｄは、矩形枠状を呈している。第二ゴムガスケット５Ｄは、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製である。第二ゴムガスケット５Ｄは、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間に介装されている。第二ゴムガスケット５Ｄの枠内には、電極部材３が収容されている。第二ゴムガスケット５Ｄは、第二セパレータ４Ｄの上面の周縁部、第一セパレータ４Ｕの下面の周縁部、および電極部材３の外周側面に接着されている。このようにして、第二ゴムガスケット５Ｄは、電極部材３を外部から封止している。

＜セルアセンブリの製造方法＞
次に、セルアセンブリ２の製造方法について説明する。セルアセンブリ２の製造方法は、第一ゴムガスケット予備成形工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。

［第一ゴムガスケット予備成形工程］
本工程においては、第一セパレータ４Ｕの表面に第一ゴムガスケット５Ｕの予備成形体を配置する。まず、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物（ゴム材料）を、８０℃に加熱した状態で射出成形して、第一ゴムガスケット５Ｕの予備成形体を成形する。予備成形体の形状は、第一ゴムガスケット５Ｕの形状と同じである。次に、金型内に予備成形体と、第一セパレータ４Ｕと、を配置して型締めする。予備成形体と接触する第一セパレータ４Ｕの表面には、プライマーが塗布されている。その後、型開きをして、表面に第一ゴムガスケット５Ｕの予備成形体が仮接着された第一セパレータ４Ｕを得る。

［仮組付体作製工程］
本工程においては、第二ゴムガスケット５Ｄの予備成形体と、電極部材３と、第二セパレータ４Ｄと、からなる仮組付体を作製する。まず、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物（ゴム材料）を、８０℃に加熱した状態で射出成形して、第二ゴムガスケット５Ｄの予備成形体を成形する。予備成形体の形状は、第二ゴムガスケット５Ｄの形状と同じである。次に、金型内に予備成形体と、電極部材３と、第二セパレータ４Ｄと、を配置して型締めする。予備成形体と接触する第二セパレータ４Ｄの表面には、プライマーが塗布されている。その後、型開きをして、第二ゴムガスケット５Ｄの予備成形体と、電極部材３と、第二セパレータ４Ｄとが仮接着された仮組付体を得る。

［一体化工程］
本工程においては、金型内に、第一ゴムガスケット５Ｕの予備成形体付き第一セパレータ４Ｕと、仮組付体と、を配置して加熱することにより、予備成形体を架橋させる。まず、金型内に、仮組付体と、第一ゴムガスケット５Ｕの予備成形体付き第一セパレータ４Ｕと、を配置する。第二ゴムガスケット５Ｄの予備成形体と接触する第一セパレータ４Ｕの表面には、プライマーが塗布されている。次に、型締めをして、金型を１５０℃で１０分間加熱する。これにより、第一ゴムガスケット５Ｕの予備成形体は、架橋して、第一ゴムガスケット５Ｕになると共に、第一セパレータ４Ｕに接着される。第二ゴムガスケット５Ｄの予備成形体は、架橋して、第二ゴムガスケット５Ｄになると共に、第一セパレータ４Ｕ、電極部材３、および第二セパレータ４Ｄに接着される。このようにして、第一ゴムガスケット５Ｕ、第一セパレータ４Ｕ、第二ゴムガスケット５Ｄ、電極部材３、および第二セパレータ４Ｄを一体化して、セルアセンブリ２を製造する。

＜作用効果＞
次に、本実施形態のゴムガスケット（第一ゴムガスケット５Ｕ）の作用効果について説明する。第一ゴムガスケット５Ｕの台座部５０Ｕは、第一山部５２Ｕの裾部に連続するつなぎ部に、傾斜面５００Ｕを有している。第一山部５２Ｕと台座部５０Ｕとを傾斜面５００Ｕにより連結することにより、第一山部５２Ｕと台座部５０Ｕとのつなぎ部を肉厚にすることができる。こうすることで、リップ部５１Ｕが倒れにくくなり、低圧縮時においてもシール性を確保しやすくなる。また、第一山部５２Ｕと台座部５０Ｕとのつなぎ部が補強されるため、高圧縮時におけるリップ部５１Ｕの破損を抑制することができる。

第一ゴムガスケット５Ｕによると、第二山部５３Ｕの曲率中心Ｃ２から第一セパレータ４Ｕにひいた垂線を、第二山部５３Ｕの中心軸Ａとした場合に、第一山部５２Ｕの曲率中心Ｃ１は中心軸Ａ上に無い。第一山部５２Ｕの曲率中心Ｃ１を第二山部５３Ｕの中心軸Ａからずらすことにより、第一山部５２Ｕと第二山部５３Ｕとのつなぎ部を肉厚にすることができる。こうすることで、リップ部５１Ｕが倒れにくくなり、低圧縮時においてもシール性を確保しやすくなる。

第一ゴムガスケット５Ｕによると、傾斜面５００Ｕと第一セパレータ４Ｕとのなす角度αは１５°である。これにより、第一山部と台座部とのつなぎ部を適度に肉厚化することができ、低圧縮時におけるシール性確保と、高圧縮時における第一ゴムガスケット５Ｕの破損の抑制と、を両立させることができる。

また、第一ゴムガスケット５Ｕの上下方向長さ（高さ）Ｈに対する第一山部５２Ｕの曲率半径Ｒ１の比率（Ｒ１／Ｈ）は、０．６４である。Ｒ１／Ｈの値が０．６４以上０．９１以下であるため、低圧縮時におけるシール性確保と、高圧縮時における第一ゴムガスケット５Ｕの破損の抑制と、を両立させることができる。

このように、第一ゴムガスケット５Ｕによると、低圧縮時におけるシール性を確保して、使用可能な圧縮率の範囲を低圧縮率側に広げることができる。すなわち、第一ゴムガスケット５Ｕによると、燃料電池１において積層される二つのセパレータ（４Ｕ、４ｄ）間を、低圧縮率から高圧縮率の広い範囲において、シールすることができる。

上記実施形態においては、第一ゴムガスケット５Ｕおよび第二ゴムガスケット５Ｄを、ＥＰＤＭをゴム成分として含むソリッドゴムの架橋物製とした。ソリッドゴムは、常温において混練可能な固体である。よって、ソリッドゴムの未架橋物（ゴム材料）を射出成形して、第一ゴムガスケット５Ｕおよび第二ゴムガスケット５Ｄの予備成形体を、容易に成形することができる。また、液状ゴムの架橋物の引張り強さ、伸びに対して、ソリッドゴムの架橋物の引張り強さ、伸びは、大きい。このため、第一ゴムガスケット５Ｕおよび第二ゴムガスケット５Ｄは、水分などによる電解質膜の伸縮に追従しやすく、耐久性に優れる。

＜その他＞
以上、本発明の燃料電池用ゴムガスケットの実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に特に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。

上記実施形態においては、上下方向を本発明の「積層方向」に、水平方向（前後左右方向）を本発明の「面方向」に、それぞれ対応させた。しかしながら、これらの方向の対応は、特に限定されない。上記実施形態においては、積層される二つの部材をセパレータとした。しかしながら、部材は、セパレータに限定されるものではなく、例えば、エンドプレートなどであってもよい。二つの部材の種類は、同じでも異なっていてもよい。

燃料電池を構成する各部材の材質、形状などは、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、電極部材を構成するアノード多孔質層、カソード多孔質層の構造は、特に限定されない。上記実施形態のように、ガス拡散層のみの単層構造としてもよく、ガス拡散層およびガス流路層の二層構造としてもよい。セパレータの形状は、凹凸部を有しない平板状でもよい。

上記実施形態においては、第一ゴムガスケット、第二ゴムガスケットを、いずれもＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製とした。しかしながら、第一ゴムガスケット、第二ゴムガスケットのゴムの種類は特に限定されない。第一ゴムガスケット、第二ゴムガスケットの材質は、異なってもよい。ソリッドゴムは、ゴム成分の他、架橋剤、架橋助剤、接着成分などを含んでいてもよい。好適なゴム成分としては、ＥＰＤＭの他、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）などが挙げられる。好適な接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物、シランカップリング剤などが挙げられる。

本発明の燃料電池用ゴムガスケットの形状としては、後の実施例に示す形状を含めて、種々の形状を採用することができる。ゴムガスケットの寸法については、例えば、台座部の傾斜面と第一部材の表面とのなす角度を、１５°以上３５°以下にすることが望ましい。また、積層方向の長さＨに対する第一山部の曲率半径Ｒ１の比率（Ｒ１／Ｈ）を、０．６４以上０．９１以下にすることが望ましい。

上記実施形態においては、第一ゴムガスケットを射出成形により製造した。しかしながら、本発明の燃料電池用ゴムガスケットは、射出成形の他、プレス成形などの他の成形方法を用いて製造してもよい。上記実施形態においては、射出成形後の第一ゴムガスケットの予備成形体に、セパレータを積層させた。しかしながら、射出成形する場合には、予めセパレータ（部材）を金型に配置した状態でゴム材料を注入してもよい。また、ゴムガスケットを配置する部材において、プライマーの塗布は必ずしも必要ではなく、部材とゴムガスケットとを直接接触させてもよい。

上記実施形態においては、まず、第一ゴムガスケットの予備成形体を第一セパレータに仮接着し、それを仮組付体と合体させて、予備成形体を架橋した。しかしながら、本発明の燃料電池用ゴムガスケットは、予め予備成形体を成形することなくゴム材料を架橋して製造してもよい。この場合には、接着剤などを用いて、ゴムガスケットを部材に接着すればよい。

次に、実施例を挙げて、本発明をより詳細に説明する。

＜サンプルの製造＞
ゴムガスケットの性能を評価するために、断面形状が異なる種々のゴムガスケットをセパレータの表面に成形して、ゴムガスケット付きセパレータのサンプルを製造した。まず、（Ａ）ゴム成分１００質量部、（Ｅ）軟化剤４０質量部、および（Ｆ）補強剤４０質量部を、バンバリーミキサーを用いて１２０℃で５分間混練した。混練物を冷却した後、（Ｂ）架橋剤２質量部、（Ｃ）架橋助剤１質量部、および（Ｄ）接着成分３質量部を追加して、オープンロールを用いて５０℃で１０分間混練し、ゴム材料を得た。得られたゴム材料をステンレス鋼製のセパレータの表面に枠状に配置して、金型内で１３０℃で２０分間保持することにより、ゴム材料を架橋させた。このようにして、断面形状が異なるゴムガスケット付きセパレータのサンプルを、八種類製造した。

製造したサンプルのゴムガスケットの高さ方向（本発明における積層方向に相当）の断面形状を、図４〜図１１に示す。図４は、実施例１のゴムガスケットの断面図である。実施例１のゴムガスケットの断面形状は、上記実施形態の第一ゴムガスケット５Ｕの断面形状と同じである。図５は、実施例２のゴムガスケットの断面図である。図６は、実施例３のゴムガスケットの断面図である。図７は、実施例４のゴムガスケットの断面図である。図８は、比較例１のゴムガスケットの断面図である。図９は、比較例２のゴムガスケットの断面図である。図１０は、比較例３のゴムガスケットの断面図である。図１１は、比較例４のゴムガスケットの断面図である。図４〜図１１においては、説明の便宜上、ゴムガスケットのハッチングを省略して示す。図４〜図１１は、前出図３に対応している。

図４〜図１１に示すように、ゴムガスケット６は、台座部６０と、リップ部６１と、を有している。リップ部６１は、第一山部６２と、第二山部６３と、を有している。実施例１〜４、比較例３のゴムガスケット６の台座部６０は、第一山部６２の裾部に連続するつなぎ部に、傾斜面６００を有している（図４〜図７、図１０参照）。図４〜図１１中、各部位の寸法（Ｈ、Ｗ１〜Ｗ４、Ｒ１、Ｒ２、α）については、後出の表１に示す。また、台座部に傾斜面を有するゴムガスケット（実施例１〜４、比較例３）については、傾斜面を太線で示す。実施例１〜４のゴムガスケットは、本発明の燃料電池用ゴムガスケットに含まれる。

ゴムガスケットの製造に使用した原料（Ａ）〜（Ｆ）については、以下のものを使用した。
（Ａ）ゴム成分：ＥＰＤＭ（ＪＳＲ（株）製「ＪＳＲ ＥＰ２７」）。
（Ｂ）架橋剤：パーオキシエステル（日油（株）製「パーブチル（登録商標）Ｉ」（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート））。
（Ｃ）架橋助剤：マレイミド化合物（大内新興化学工業（株）製「バルノック（登録商標）ＰＭ」）。
（Ｄ）接着成分：シランカップリング剤（信越化学工業（株）製「ＫＢＭ４０３」（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン））。
（Ｅ）軟化剤：パラフィン系プロセスオイル（出光興産（株）製「ダイアナ（登録商標）プロセスオイルＰＷ３８０」）。
（Ｆ）補強剤：カーボンブラック（キャボットジャパン（株）製「ショウブラック（登録商標）ＩＰ２００」）。

＜評価方法＞
製造したサンプルのゴムガスケットを所定の圧縮率で圧縮して、ゴムガスケットのシール性および耐久性を評価した。まず、実験装置および実験方法について説明する。図１２に、実験装置の断面図を示す。図１２に示すように、実験装置８は、ジグ８０とサンプル８１とを備えている。ジグ８０は、ステンレス鋼製であり、矩形板状を呈している。ジグ８０は、サンプル８１のゴムガスケット８１１側に配置されている。ジグ８０には、窒素ガス供給装置８２が接続されている。ジグ８０と窒素ガス供給装置８２とを接続する配管には、圧力計８２０が配置されている。まず、図１２中、白抜き矢印で示すように、実験装置８の上下両側から荷重を加えて、ゴムガスケット８１１を所定の圧縮率になるまで圧縮した。このようにして、ジグ８０とセパレータ８１０との間に、ゴムガスケット８１１によりシールされた空間８３を形成した。本実験においては、圧縮率を次式（１）により算出した。
圧縮率（％）＝（１−Ｈ’／Ｈ）×１００・・・（１）
［Ｈ：圧縮前のゴムガスケットの高さ、Ｈ’：圧縮後のゴムガスケットの高さ（＝ジグとセパレータとの間の距離）］
（１）低圧縮時におけるシール性
ゴムガスケット８１１の圧縮率を１０％または１５％にした状態で、実験装置８を温度１００℃の雰囲気に配置した。そして、窒素ガス供給装置８２から窒素ガスを供給し、空間８３内の圧力を１ＭＰａにした。それから０．５時間経過後に、空間８３内の圧力を測定し、圧力が減少していなければシール性は良好（後出の表１中、○印で示す）、圧力が減少していればシール性は不良（後出の表１中、×印で示す）と評価した。

（２）高圧縮時における耐久性
ゴムガスケット８１１の圧縮率を５５％、６０％、または６５％にした状態で、実験装置８を温度１００℃の雰囲気に配置した。それから０．５時間経過後に荷重を除去して、ゴムガスケット８１１の圧縮を解放した。そして、ゴムガスケット８１１の高さ方向の断面を目視で観察し、割れが発生していなければ耐久性は良好（後出の表１中、○印で示す）、割れが発生していれば耐久性は不良（後出の表１中、×印で示す）と評価した。

＜評価結果＞
図４〜図１１に示したゴムガスケットの寸法、およびゴムガスケットの評価結果を、表１にまとめて示す。

表１および図４〜図７に示すように、実施例１〜４のゴムガスケットにおいては、台座部が傾斜面を有し、かつ、第一山部の曲率中心Ｃ１は第二山部の中心軸Ａ上に無い。このため、実施例１〜４のゴムガスケットによると、圧縮率が１５％または１０％の低圧縮時においても、シール性を確保することができた。また、使用可能な圧縮率の範囲も５０％以上にすることができた。使用可能な圧縮率の範囲は、次式（２）により算出した。
使用可能な圧縮率の範囲（％）＝（圧縮率５５％、６０％、６５％のうちゴムガスケットの割れが生じなかった最高圧縮率）−（圧縮率が１０％、１５％のうちシール性が確保できた最低圧縮率）・・・（２）
なお、実施例３のゴムガスケットにおいては、圧縮率６５％の場合に割れが発生した。実施例３のゴムガスケットにおいては、他の実施例のゴムガスケットと比較して、傾斜面の角度が大きい。このため、第一山部と台座部とのつなぎ部が肉厚になり過ぎて、高圧縮時に台座部の下方部分に歪みが集中したと考えられる。

また、実施例４のゴムガスケットにおいては、傾斜面の角度が実施例１のゴムガスケットのそれと同じであるが、圧縮率６５％の場合に割れが発生した。実施例４のゴムガスケットにおいては、実施例１のゴムガスケットと比較して、第一山部の曲率半径Ｒ１が大きい。すなわち、Ｒ１／Ｈの値が大きい。このため、高圧縮時に第一山部の内部に歪みが集中したと考えられる。

一方、比較例１のゴムガスケットの台座部は、表１および図８に示すように、傾斜面を有さない。台座部は、水平面により第一山部の裾部と連結されている。また、第一山部の曲率中心Ｃ１と第二山部の曲率中心Ｃ２とは、同じ中心軸Ａ上にある。このため、低圧縮時におけるシール性を確保することはできなかった。比較例２のゴムガスケットにおいては、表１および図９に示すように、比較例１のゴムガスケットよりも、第一山部の曲率半径Ｒ１を大きくした。これにより、低圧縮時におけるシール性は向上したが、高圧縮時にゴムガスケットの割れが発生した。これは、第一山部の内部に歪みが集中したためと考えられる。したがって、比較例２のゴムガスケットにおいては、使用可能な圧縮率の範囲が４５％になった。

比較例３のゴムガスケットにおいては、表１および図１０に示すように、台座部が傾斜面を有するものの、第一山部の曲率中心Ｃ１と第二山部の曲率中心Ｃ２とが同じ中心軸Ａ上にある。したがって、Ｒ１／Ｈの値が小さく、圧縮率１０％の場合にシール性を確保することができなかった。比較例４のゴムガスケットにおいては、表１および図１１に示すように、第一山部の曲率中心Ｃ１のずれはあるものの、台座部が傾斜面を有さない。台座部は、水平面により第一山部の裾部と連結されている。したがって、第一山部と台座部とのつなぎ部を充分に肉厚化することができず、圧縮率１０％の場合にシール性を確保することができなかった。

１：燃料電池、２：セルアセンブリ、３：電極部材、４Ｕ：第一セパレータ、４Ｄ：第二セパレータ、４ｄ：別のセルアセンブリの第二セパレータ、５Ｕ：第一ゴムガスケット、５Ｄ：第二ゴムガスケット、６：ゴムガスケット、８：実験装置、１０ａ：空気供給部材、１０ｂ：空気排出部材、１１ａ：水素供給部材、１１ｂ：水素排出部材、１２ａ：冷却水供給部材、１２ｂ：冷却水排出部材、１３、１４：エンドプレート、３０：ＭＥＡ、３１：アノード多孔質層、３２：カソード多孔質層、４０Ｕ、４０Ｄ：凹凸部、５０Ｕ：台座部、５１Ｕ：リップ部、５２Ｕ：第一山部、５３Ｕ：第二山部、６０：台座部、６１：リップ部、６２：第一山部、６３：第二山部、８０：ジグ、８１：サンプル、８２：窒素ガス供給装置、８３：空間、５００Ｕ：傾斜面、６００：傾斜面、８１０：セパレータ、８１１：ゴムガスケット、８２０：圧力計、Ａ：第二山部の中心軸、Ｃ１：第一山部の曲率中心、Ｃ２：第二山部の曲率中心、Ｒ１：第一山部の曲率半径、Ｒ２：第二山部の曲率半径。

Claims (5)

1. 燃料電池において積層される二つの部材間に介装される枠状の燃料電池用ゴムガスケットであって、二つの該部材が積層される方向を積層方向、該積層方向に対して直交する方向を面方向とし、二つの該部材のうちの一方を第一部材、他方を第二部材として、
   該第一部材の表面に配置される台座部と、
   該台座部から該第二部材方向に突出し該第二部材に弾接するリップ部と、を備え、
   該リップ部は、
   該台座部から連続し、枠内外方向の角部に曲率半径Ｒ１の曲面を有する第一山部と、
   該第一山部から該第二部材方向に突出し、該曲率半径Ｒ１よりも小さな曲率半径Ｒ２の曲面を有する第二山部と、からなり、
   該台座部は、該第一山部の裾部に連続するつなぎ部に、該面方向に対して傾斜する平面状の傾斜面を有し、
   該積層方向の断面において、該第二山部の該曲面の曲率中心から該第一部材にひいた垂線を該第二山部の中心軸とした場合に、該第一山部の該曲面の曲率中心は該中心軸上に無く、該中心軸を越えて配置されることを特徴とする燃料電池用ゴムガスケット。
2. 前記台座部の前記傾斜面と前記第一部材の表面とのなす角度は、１５°以上３５°以下である請求項１に記載の燃料電池用ゴムガスケット。
3. 前記積層方向の長さＨに対する前記第一山部の曲率半径Ｒ１の比率（Ｒ１／Ｈ）は、０．６４以上０．９１以下である請求項１または請求項２に記載の燃料電池用ゴムガスケット。
4. ゴムガスケットが破損しない最高圧縮率からシール性が確保できる最低圧縮率を差し引いて算出される使用可能な圧縮率の範囲は、５０％以上である請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の燃料電池用ゴムガスケット。
5. 二つの前記部材はセパレータである請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の燃料電池用ゴムガスケット。

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