JP5627673B2 - 大量生産による燃料電池の配置およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は燃料電池およびその製造方法に関する。より詳細には、本発明は、比較的ローコストで大量生産が初めて実行可能となった燃料電池の配置に関し、さらに、頑丈で信頼性の高い燃料電池構造を提供できる大量生産に関する。

実験的な燃料電池は１８００年代半ばに初めて、電気化学的貯蔵装置における研究が展開されることにより、製造された。前記初期研究は今日の蓄電池をもたらしたが、前記蓄電池は過去百年にわたってほとんど進展していない。１９６０年代、アメリカ合衆国の宇宙プログラムにおいて、ＮＡＳＡがコンパクトで効果的な発電システムを必要としていたとき、コストは第１要因では無かったため、燃料電池が最適なエネルギー貯蔵装置とされた。

一般的に、燃料電池および蓄電池は共に、基本的には同様な方法で電力を生み出す。すなわち、前記電池のソース電極（正極）における酸化物質（燃料）は陽イオンを生成し、対極（負極）における還元物質（酸化剤）は陰イオンを生成する。上記陽および陰イオンは、電解質を形成する新たな安定物質内で結合し、電気的な通路を完成させている。

燃料および酸化剤のバッテリー供給源は電極物質であり、消耗すると動作不能となる。しかしながら、燃料電池の電極は永久構造で、電気的な通路を提供し、化学反応には影響を及ぼさない。燃料と酸化剤とが外部供給源から補給されることにより維持される酸化工程は、触媒により引き起こされる。今日の燃料電池の多くは、水素を燃料とし、空気を酸化剤として用いる。

原子レベルでは、水素透過フィルター（プロトン交換膜：ＰＥＭ）が、燃料電池の構造を非常に単純化している。ＰＥＭ燃料電池では、水素リッチな流体がＰＥＭの陰極（正極）側に供給され、触媒が水素原子を周囲の流体物質から分離させ、分離した水素原子の電子が、ＰＥＭの通過に優先して陰極に捕捉される。空気に存在する酸素は、ＰＥＭの陽極（負極）側における触媒作用を通じて電子を獲得する。水素および酸素原子（イオン）が結合してサイクルが完了し、合成物（resultant）は除かれる。

多くの燃料電池システム内のＰＥＭは、薄いプラスチックのフィルムで、デュポン（ＤｕＰｏｎｔ）やゴア（Ｇｏｒｅ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ）などから市販され、取扱特性がプラスチックの食品用ラップと似ている。前記「プラスチックラップ」型ＰＥＭはしたがって、多くの機械的困難を伴う。燃料および流体冷却用のルーティングを含む、複雑で高価な物理的支持構造を必要とする。

電解質、ＰＥＭ、セパレータの処置には正確な取り扱いが要求されるので、最終的な組み立てが非常に困難となっている。ＰＥＭおよびセパレータは、流体の湿気および高温の双方に敏感なので、セルスタックをシールし、接合する工程が最も必要とされる。貴金属触媒および損傷を受けやすい炭素化合物電極は、高価な物質で、且つ、収量が低下する（yield loss）ので、コストがかかる大きな要因となっている。最後の難点はセルの組み立ておよびシールで、構成要素を壊さないように、接合温度および圧力を非常に低く保たれなければならない。

自動車用に燃料電池を使用することは、その他の大きな課題がある。例えば、日常メンテナンスのみのファミリーカーの最短寿命は、５年間で１００，０００マイルである。自動車は様々な悪条件の下でスタートして作動しなければならず、運転用パッケージは、その配置が都合よく客席から離れるようコンパクトで、さらにメンテナンスのためのアクセスが容易でなければならない。運転用パッケージは、誤用またはわずかに損傷している場合でも、安全に作動し、すばやくスタートしなければならない。さらに、厳しい排出基準の順守が必要である。経済的観点からは、燃料電池は従来のドライブトレイン技術と競合しなければならず、コンプリート型のシステムの取り換えよりも構成要素の取り換えが必須となる。

自動車用燃料電池は多大な量の研究開発がなされてきた。しかしながら本発明前には、そのような研究開発は失敗に終わり、経済的で実施可能な燃料電池製品を製造するにはほど遠かった。これは主に、基本的な科学原理とパーフルオロスルホン酸ベースのＰＥＭなどの基礎研究とに集中したためである。一方でＰＥＭセルの観測電流密度は約２５ｍＡ／ｃｍ^２から４０００ｍＡ／ｃｍ^２である。他方で前記電流密度を達成するには一般的に導電性電極物質としてグラファイトを使用する。

炭素は、天然で凝集し粒状構造を有しているため、大きな多孔質表面の格子を提供し、その内部を燃料および酸化剤が流れる。炭素電極を形成した後に、この大きな表面を触媒物質で処理する場合、大量の貴金属が使用される。炭素が、電極として形成または接続される前に、触媒および結合剤と混合すると、電気抵抗が増大する。炭素が既に高い内部抵抗を示すため、接触面で生じる外部抵抗が実質的に、熱としてエネルギーロスを増加させる。

さらに、ＰＥＭ電解質と炭素電極電池とを組み合わせ、有効なスタックとすることは、電気的接続、流体のシール、構造を所定位置に保持するという観点から困難であることが証明された。またＰＥＭは、温度が９０度に近づくと急速に悪化する。独立した冷却器具と複雑な水和システムとは、研究室では許容されるが商業界では勿論許容されにくい。セラミック電解質の開発は、コスト高で、製造困難であることから、縮小された。

本発明者等は、特にコストが主因子である自動車用燃料電池の重要要件は、大量生産可能で、且つ、継続的に高い品質および従来の燃料電池では不可能であった特徴を示すことであると見出した。

本発明によると、従来の燃料電池の製造における多くの構成要素と多くの高価な工程段階とを効果的に省くために、燃料電池の製造、工程、組立方法を提供することで、従来使用されてきた燃料電池の利点を損なうことなく、実質的にコストを軽減し、製造能力を上げる。

本発明の異なる目的は、機械的構造、枠、閉鎖部材が構成要素と一体化している燃料電池で、特に、柔軟性を有する電解質と共に使用される電極を提供することである。

さらに本発明の他の目的は、流体の入出用にセルからセルおよび外部の接続用通路が一体化している燃料電池を提供することである。

さらに本発明の他の目的は、電極の両側に電解質が配置されるので、陰極、電解質、陽極、電解質、陰極など、電極と電解質との交互の組み立てが可能となり、従来の積層や多層の燃料電池が要する電極数を半減することができる燃料電池を提供することである。

本発明の他の目的は、柔軟性構造を有する電解質のためにセパレータプレートの数が軽減され（さもなければ電解質を保持することが困難となる）、あるいは、剛性構造を有する電解質のためにセパレータプレートを完全に除去されている燃料電池を提供することである。

本発明の他の目的は、圧縮形成物質、粘着物、化学結合、共晶接合、または金属結合などの周知の方法により、すべての通路のシールまたは閉鎖、包囲、孔、周囲が同時に得られる燃料電池を提供することである。

本発明の他の目的は、スパッタリング、選択的なめっき、化学蒸着、プリントなどの最も安価で信頼性のある周知の方法により、電解質または電極構造のいずれかに触媒物質が直接形成されている燃料電池を提供することである。

本発明の他の目的は、電極の電気的接続が外部にて選択および接触可能で、内部で接続されたセルから所望の電力が出力される燃料電池を提供することである。

本発明のさらなる目的は、機械的デザインにより構成要素の配列が効果的に行われる燃料電池を提供することである。

本発明のさらなる目的は、電極が、スタンピング、焼結、鋳造、成形、多層ラミネート加工またはエッチングなどの回路基板技術に類似のいくつかの知られている方法により、同様にして良好に形成される燃料電池を提供することである。

本発明のさらなる目的は、セルの簡素化のために電解質の表面または電解質から少し離れて、燃料および酸化剤のイオン化がなされるため、化学プロセスを促進し、反応済みのものを除去できる燃料電池を提供することである。

構造、外部の電気的接続、内在する燃料と酸化剤との通路および分配器、排出通路および出口、シンプルなスタック配置の組み立てを含む、燃料電池構成要素を大量生産する上記目的は、３つの単独で統合された燃料電池構成要素、つまり電解質と陽極と陰極とが、コンプリート型で、シンプルな工程ラインの出口に積層、シールまたは接合される状態で配置される一つの実施形態により、達成された。各々の構成要素は、すべての知られている電気化学および電解質プロセスと共に作動する。上記構成要素は積層され、内部の酸化剤および燃料の通路および分配器と内部の排出通路と外部の電気的相互接続とを有するコンプリート型で、配列可能で、反復可能な燃料電池モジュールを形成する。

本発明のさらなる目的は、電極の相互接続、構造的完全性、燃料および酸化剤の分配器、メンテナンス、交換という現在の困難を克服し、同時に、高速で大量生産、たとえば、金属や適切なプラスチックをスタンピングし、一部を段階的なセラミック（partially staged ceramics）および熱硬化性樹脂とするために、成形体を回転させることである。

課題を解決しようとする手段

本発明の一つの実施形態としては、電解質が、単一の不活性構造物質から形成され、イオンのみを移動させる通路として構成され、導電性物質および適切な触媒が各面に形成され、単一の包括ユニット、すなわち電解質と陽極と陰極とを提供する。非導電性燃料および酸化剤分配プレートが、セルを完成させるために付け加えられる。

前記電解質は、主要な構造用構成要素が不浸透性の処理領域の周辺部品で、外部の電気的接触用突起（tabs）を含み、取付およびシールまたは閉鎖領域を提供することにより構成される。シール領域は、中間セルの流体通路用で、内部の重要な場所に提供される。電解質の広い作動領域は、イオンを透過し（permissive）、導電性電極および触媒物質が取り付けられる表面を提供する。

他の実施形態においては電極が、単一の導電性物質から形成され、主要な構造用構成要素が不浸透性の処理領域の周辺部品で、外部の接触用突起を含み、取付およびシール領域を提供することにより構成される。シール領域は、中間セルの流体通路用で、内部の重要な場所に提供される。電極の広い作動領域は流体の流れに対して透過性を有している、または、横断（transverse）、ラジアル（radial）、ラテラル(lateral)とあらゆる方向に開放されていて、触媒物質のための接合表面を提供する。

陽極と陰極との違いは、配置場所および／または外部の電気的接続部材の形と、形成されている場合は特定の触媒である。触媒を電極構造に取り付ける必要は無いが、取り付けることにより、触媒の取り付けを支持できない、頑丈でない機械的電極が使用可能となる。電極は、その両側に配置された電解質を有するので、体積を軽減する一方、燃料電池の効率性を上げる。

他の実施形態では、電極が、独立して形成された後に接合され、ユニット構造を有する３つの部品により製造される。２つのアクティブな部品は、同一で、互換性があり、リバーシブルで、同じプロセスにより構成され、形成される。アクティブな部品は各々、単一の導電性物質から形成され、主要な構造用構成要素が不浸透性の処理領域の周辺部品で、外部の接触用突起を含み、取付およびシール（閉鎖）領域を提供することにより構成される。シール（閉鎖）領域は、中間セルの流体通路用で、内部の重要な場所に提供される。

３つ目の部品は分配プレートであって、アクティブな部品を結び付けるため、共通レベルの電極を生み出す単独の導電性物質、または、２つのアクティブな部品を分離し、電気的に分離した２つの電極を生み出す単独の非導電性物質のいずれかから製造される。分配プレートは主要な構造用構成要素を有し、前記主要な構造用構成要素は、不浸透性の処理領域の周辺部品で、外部の接触用突起を含み、取付およびシール（閉鎖）領域を提供することにより構成される。シール（閉鎖）領域は、中間セルの流体通路用で、内部の重要な場所に提供される。

さらなる実施形態では、電解質が、単一の不活性非構造物質（inert non-structural material）から形成され、特定領域においてイオンを移動させる通路として構成されている。電解質は、本発明の第２および第３実施形態のように、一つまたは両方の電極に直接接合される。例として、組み合わされた触媒が各電極構造に直接形成され、非構造電解質がそのうちの一つに形成され、非導電性の代替または任意のシールが電解質および電極の組立部品と残りの電極との間に配置されることにより、セルを完成させる。

最後に記載した実施形態の最初の改良点は、非構造電解質に非導電性シールを取り付けることである。電解質とシールとの組立部品は適切な電極の間に配置し、セルを完成させる。第２の改良点は、導電性物質を伴う触媒は、非構造電解質の各面に直接形成することである。前記電極は、閉鎖した周囲の高くなった棚と共に製造され、前記棚には電解質の表面と適合性を有する導電性物質が形成される。非導電性シールは、前もって電極に接合した電解質と残りの電極との間に配置され、前記残りの電極の棚が電解質の導電性触媒の取り付けられていない面と接触し、セルを完成させる。

その他の形態は、非導電性シールを非構造電解質に取りつけ、非構造固体電解質を適切に触媒する。電解質とシールプレートとの組立部品は、適切な電極の間に電解質の導電性触媒と接触する電極棚と共に配置され、セルを完成させる。

下記およびその他の本発明に係る目的、特徴、利点は、本発明に係る下記の詳細な説明および添付の図面によって、より明白となる。

図１は、本発明に係る固体電解質型燃料電池の第１実施形態を部分的に分割した組立斜視図で、陰極と陽極と触媒とを固体電解質構造の両面に形成し、前記固体電解質構造は、外部の電気的接続と、燃料および酸化剤通路と、燃料および酸素通路の戻りおよび排出通路と、構造的構成要素の形状が電解質の同形状と適合し、コンプリート型セル組立部品を提供する分配プレートとを伴う。

図２は、柔軟性を有する電解質の燃料電池組立部品の分解斜視図で、本発明に係る他の実施形態は、陽性および陰性の導電性触媒を各々上下に形成し、柔軟性を有する電解質に直接接触する成形された構造上の電極接触プレートで、前記陽極接触プレートに隣接する面に配置された酸化剤分配プレートおよび前記陰極接触プレートに隣接する面に配置された図１９に示す燃料分配プレートで、内部の酸化剤および燃料の通路および分配器と、内部の排出通路と、外部の電気的相互接続とを有し、前記分配プレートは膜および電極の組立部品に永続的に接続されているか、燃料電池の分解およびメンテナンスが容易となるために、独立している、コンプリート型で、配列可能で、反復可能な燃料電池モジュールを形成する。

図３は、本発明に係る陽極組立部品を部分的に分割した斜視図で、複数の部材が接合された、または、積層された陽極が、酸化剤分配プレートを上下に酸化剤触媒プレートと積層することにより構成され、前記酸化剤触媒プレートは導電性物質から製造、または、導電性物質で覆われているマイクロスタンプされたパネルで、上には触媒が形成されていて、各電極構成要素は同じ形状を有する

図４は、本発明に係る特有の内部の中心供給部を示すため、燃料電池内の燃料の流れの斜視図である。

図５は、本発明に係る燃料電池を構成するために使用される陽極の一実施形態を示す斜視図である。

図６Ａは、本発明に係る燃料電池を構成するために使用される、燃料戻り通路がない陰極の一実施形態を示す斜視図である。

図６Ｂは、燃料戻り通路がある陰極の他の実施形態を示す斜視図である。

図７は、本発明に係る燃料電池用の、複数の部材が接合された、または、積層された陽極組立部品の、触媒および酸化剤通路プレートの一実施形態を示す斜視図である。

図８は、図１、２、３、１８に示す陽極酸化剤分配プレートを分離させた斜視図である。

図９は、本発明に係る燃料電池用の、複数の部材が接合された、または、積層された陰極組立部品の、触媒および燃料通路プレートの斜視図である。

図１０は、図１および１８に示す燃料分配プレートの斜視図である。

図１１は、図２および１９に示すタイプの燃料電池に使用される柔軟性を有する電解質の斜視図である。

図１２は、切り込みを入れた（cut）または成形された陽極のシールの斜視図で、前記シールは、燃料電池の固定接合部の代替手段として、セル構成要素の間で使用され、本発明の主要部と共に使用される。

図１３は、切り込みを入れた（cut）または成形された陰極のシールの斜視図で、前記シールは、燃料電池の固定接合部の代替手段として、セル構成要素の間で使用される。

図１４は、本発明に係る燃料電池の構造用で、酸化剤分配器および形成された接触用上下棚を含むセルの陽（陰）極の一つを示す斜視図。

図１５は、図１に示す燃料電池に使用される固体電解質が分離された斜視図。

図１６は、図２に示すタイプの燃料電池に使用される、形成された非導電性構造用電極接触プレートの斜視図で、前記プレートは、外部接触する領域内で導電性物質により電解質が形成され、各面に形成された導電性触媒と共に前もって調整された電解質と接触する。

図１７は、図２の燃料電池内などの、形成された非導電性構造用電極接触プレートの斜視図で、前記プレートは、外部接触する領域内で導電性物質が形成され、使用される各面に形成された導電性触媒と共に前もって調整された電解質と接触する。

図１８は本発明に係る、剛性の電解質システムを利用した燃料電池積層組立部品の立面図で、固体酸化物剛性電解質スタック（a solid oxide rigid electrolyte stack）としても知られる。

図１９は、図１８と類似する図面であるが、柔軟性を有する電解質システムを利用した燃料電池積層組立部品で、柔軟性を有する電解質スタックとしても知られる。

図２０は、本発明に係る燃料電池を加工し、試験し、組み立てる組立ラインの概略斜視図である。

図２１は、経済的な燃料電池生産物を得るための、本発明に係る製造プロセスの基本的ステップを示すフローチャートである。

図２２は、図１８に示すタイプの燃料電池スタックの部分の概略図で、分離した部分には、内部の燃料、酸化剤、排出のルーティングを図示する。

図面は、燃料供給孔および酸化剤孔共通の環状配置を示すが、以下は当然のことながら、前記燃料供給孔４２および酸化剤孔４３がＺ軸上で互いにオフセットで、燃料と酸化剤との間でより大きな分離が所望される場合に効果的に機能しても良い。

図１、２、３は、本発明の実施形態を示し、単一の比較的コンパクトなユニット枠構造が、セル間の流体通路、流体供給、触媒の提供、電解質の支持、外部の電気的接触、インターロックガイドとして、孔およびポートを提供し、セル組立構造を簡素化する。本発明で説明する各構成要素は、従来の大量および高速作業により製造されるよう、特に構成されている。前記作業は、金属や適切なプラスチックのスタンピングや、セラミックや熱硬化性樹脂など一部が段階的な物質（partially staged materials）をロータリーダイにより成形する方法で、従来の車輪や焼きクッキーなどの形成方法と類似の方法などである。

図１は、本発明に係る最もシンプルな固体電解質のセル組立部品を表し、数字１０で通常示される。酸化剤分配プレート１１（図８を更に参照）と燃料分配プレート１２（図１０を更に参照）とは、固体電解質１３（部分的に切り取られていて、コンプリート型の固体電解質は図１５に別に示す）のどちらかの側に各々取り付けられていて、さらに、前記固体電解質１３の一面に陽極が形成され、他面に陰極が形成されている。そして各々の準備された構成要素は、本願に記載する方法により組み立て、接合される。

図２は、本発明に係る、柔軟性を有する電解質のセル組立部品であって、その構成要素は数字２０で通常表され、それらは本願に記載する方法により、組み立てられ、用意され、接合される。これらの構成要素は、陰極接触プレート２１（図１７参照）と柔軟性を有する電解質（ＰＥＭ）２２（図１１参照）と陽極接触プレート２３（図１６参照）と陽極「酸化剤」分配プレート１１（図８を更に参照）とを含む。本明細書において異なる実施形態の同じ部位は、引き続き同じ数字で表される。

図３は、陽極（陰極）の組立部品の構成要素であって、数字の３０で通常表される構成要素が、どのようにして、本発明に記載の方法により組み立てられ、準備され、接合されるのかを示している。すなわち組立部品３０は、酸化剤分配プレート１１（図８を更に参照）の上下に積層される酸化剤触媒プレート３１、３１’（図７を更に参照）を有している。前記プレート３１、３１’はさらに、保持されている触媒および酸化剤の通路領域３２、３３を有していても良い（図７参照）。

図４は、本発明に係る燃料電池構造において、陰性分配プレートの内部の中心供給部を通る燃料が、内部で放射状に流出するパターン３６を示す。燃料および酸化剤は共に、特定の水素リッチな燃料または酸化過程における排出物の必要に応じて、中心から供給され、取り除かれる。始めに記載したように、図面は燃料および空気供給に共通の環状配置を示す。しかしながら、燃料および酸化剤の間がさらに分離されていることが適切であると判断された場合は、Ｚ軸上で互いに分かれていて、より効果的に機能しても良い。

図５は、本発明の「ユニット」手法による柔軟性を例示していて、数字の４０で通常表される陽極が図示されている。電極４０は単一のプレートで、固体で包囲され密閉されている領域４１をスタンピング、成形（molding）、鋳造（casting）することにより製造されている。図４に示されているように、前記電極プレート内には燃料のプレートからプレートへの通路として燃料供給孔４２が形成され、同様にして、燃料電池への酸化剤孔４３と酸化剤の入口とが形成されている。燃料孔通路４４および排出通路４５は、プレートからプレートへの通路と酸化剤排出孔への開口部とを形成するために提供されている。電気的な接触用突起４６、４６’は前記プレートと一体化しているので、さらなる製造過程が不要である。前記電極プレート内に配列、組立、取付構造４７を有することで、複雑さが軽減され、組み立てたセル構造が強くなる。

前記プレート４０の最大領域４８は、電解質に酸化剤を供給する領域、すなわち燃料電池４０の作動領域であって、横および斜め材４９により、前記プレートが構造的に頑丈で堅固なまま、酸化剤の流れを可能とする。前記作動領域４８は、プレートの一部として、波型と穴をスタンピングすることにより形成したり、斑模様（variegations）と穴で前記プレートを成形または鋳造したり、焼結材料により形成したり、他の適切な材料により形成したり、あるいは開口したままでも良い。プレートは、工程数が軽減される導電性物質から製造されていても良く、あるいは材料コストを抑えるために、導電性材料がコーティング、プリント、めっき、スパッタリング、またはその他の知られている方法により形成された非導電性物質から製造されても良い。作動表面全体は、開口したままでない限り、コーティング、プリント、めっき、スパッタリング、またはその他の適切な方法によって、触媒で覆われていても良い。構成要素が互いに接触する表面は、ろう付け、共晶のぬれ（eutectic wetting）、プレートの接着、その他の知られている方法を伴うプリント、選択的コーティング、選択的めっき、または、その他の方法により製造されても良い。陽極４０は、固体電解質および陰極５０’と積層されコンプリート型燃料電池を形成しても良い。図１９に示すように、前記電極はそのどちらかの面に電解質が形成されている。

図６Ａは、数字の５０で通常表される陰極プレートで、その内部では燃料が完全に消耗される。前記陰極プレートは、燃料供給孔４２、酸化剤孔４３、燃料孔通路４４、突起５１、５１’、取付構造４７を有し、組み立てるセルの構成要素、たとえば図５に示す陽極プレートなど、と適合する形を有しているので、各々の構成要素が積層可能となっている。最大の違いは、燃料が電解質に供給される作動領域４８’、燃料供給孔４２への開口部、燃料が完全消耗するので図５に示された燃料戻り通路となる排出通路４５がないこと、陽極の接触用突起と区別するために電気的な接触用突起５１、５１’が異なる位置にあることである。

図６Ｂは図６Ａと似ており、数字の５０’で通常表される陰極プレートを示す。図６Ｂは、水素リッチな燃料が供給源に戻るための陰極プレートを示す。 プレート５０と同様にして陰極プレート５０’は、形状、燃料供給孔４２、酸化剤孔４３、燃料孔通路４４、排出通路４５、取付構造４７などの多くの細部において、組み立てるセルの構成要素と適合するので、各々の構成要素が積層可能となっている。違いは、燃料が電解質に供給される作動領域４８”、燃料供給孔４２および酸化剤孔４３への開口部、陽極プレート（図５）の接触用突起４６、４６’とは異なる位置に配置されることで区別されている電気的な接触用突起５１、５１’にある。

図７は、図８に示す酸化剤供給プレート１１やその他の酸化剤通路用プレートと共に使用され、図３に示すようなコンプリート型の陽極を形成する酸化剤通路用プレートを示す。酸化剤通路用プレート３１はさらに、酸化剤供給プレート１１（図８）および組み立てるセルの構成要素と、細部において適合する。通路領域３３は酸化剤の流れを可能とし、同じ部材で、且つ、酸化剤の通路用プレートとして形成される。

本発明者等が認識したところでは、接合あるいは積層電極の１つの利点は、触媒を電極から離れて配置することで、電解質の出口において、燃料イオンと結合することなく酸素イオンの形成のために電子を加えることが可能となり、通常の流れから排出通路４５への流れの効率性が高まることにある。本発明者等が認識したところでは、接合あるいは積層電極のその他の利点は、非常に高い生産能力を有する装置、たとえばスタンピング機（stamping machine）などを使用できることにある。

図８は分離された酸化剤分配プレート１１で、図５に示す陽極組立部品と、類似で、且つ、燃料供給孔４２、酸化剤孔４３、燃料孔通路４４、排出通路４５、取付構造４７を含む細部において適合する。前記プレート１１は導電性でも非導電性でも良く、電気的な接触用突起を有していても良い。図３に示す酸化剤分配プレート１１は、二つの図７に示すタイプの酸化剤の通路用プレート３１と共に使用されてコンプリート型陽極を形成し、組み立てた燃料電池の構成要素と共に積層する場合の一例である。図１に示す別例としては、酸化剤分配プレート１１が固体電解質１３および燃料分配プレート１２と共に使用され、コンプリート型燃料電池を形成する。また図２に示す別例としては、酸化剤分配プレート１１が柔軟性を有する膜状の電極組立部品と共に使用され、図１９に示すタイプのコンプリート型燃料電池組立部品を形成する。作動領域４８は、図５に示す陽極と同様に形成される、または、全体的に除去されても良い。

図９は、数字の６０で通常表される燃料通路用プレートで、図１０に示され、数字の７０で通常表される燃料分配プレートと、その他の燃料通路用プレート（個々には示されていない）と共に使用され、コンプリート型の陰極を形成する。燃料通路用プレート６０はさらに、電気的な接触用突起５１、５１’以外は、主要な点において燃料分配プレート７０と適合し、図６Ｂに示すタイプのコンプリート型の陰極と接合し、組み立てたセル構成要素と積層される。通路領域４８は燃料の流れを可能とし、同じ部材で、且つ、燃料の通路用プレートとして形成される。

上記で引用された図１０は、分離した燃料分配プレート７０を示す。前記プレート７０はしたがって、図６Ｂに示す陰極５０’と、類似で、且つ、いくつかの部材において適合する。前記プレート７０は導電性でも非導電性でも良く、電気的な接触用突起を有していても良い。一例として、燃料分配プレート７０は、上記のように、二つの図９に示すタイプの燃料通路用プレート６０と共に使用され、コンプリート型陰極（図３に示す電極組立部品と類似の）を形成し、組み立てたセルの構成要素と共に積層され、必要な電力を作り出す。作動領域４８は、陰極５０’（図６Ｂ）と同様に形成される、または、全体的に除去されても良い。図１に示す例においては、燃料供給プレート１２が固体電解質１３と酸化剤供給プレート１１と共に使用され、コンプリート型燃料電池を提供する。前記燃料供給プレートは、図２に示すタイプの柔軟性を有する膜電極組立部品と積層され、図１９に示すタイプの燃料電池組立部品を形成しても良い。

図１１は、分離した上記の柔軟性を有する電解質２２を示す。前記電解質２２はさらに、組み立てたセルの電極（３０、４０、５０、１００など）と細部において適合され、各々の構成要素が積層され、所望の出力を有する燃料電池が形成可能となる。柔軟性を有する電解質２２は、実際にイオンが移動可能（すなわち透過通路:permitting passage）で、構造上の枠２４または電極の接続部材により、物理的に支持されていなければならない。本発明に使用される柔軟性を有する電解質の利点は、既に市販製品であることにある。

図１２は、切り込みを入れた（cut）または成形された陽極のシールが分離した状態で、通常数字の８０で表される。前記陽極は、陽極３０、４０、１００と柔軟性を有する電解質２２との間で使用され、その間の電気的な隔離および遮断の代替を形成する。この電極シールはセルの構成要素と共に使用するときに重要な役割を果たす。前記セルの構成要素は、損傷され易く、電気抵抗が低く、いずれの場合も燃料電池に不具合が生じ得る。陽極シール８０はさらに重要部が適合し、組み立てたセルの構成要素が積層、且つ、シールされる。

図１３は、切り込みを入れた（cut）または成形された陰極のシール９０が分離した様子で、前記シール９０は、例えば、陰極５０’（図６Ｂ）と柔軟性を有する電解質２２との間で使用され、その間の電気的な隔離および遮断の代替を形成する。この電極シールも、セルの構成要素と共に使用するときに重要な役割を果たす。前記セルの構成要素は、損傷され易く、電気抵抗が低く、何れの場合も燃料電池に不具合が生じ得る。陰極シールも細部において適合し、組み立てたセルの構成要素が積層、且つ、シールされる。

図１４はまた、セルの電極の１つ、特に陽極１００を示すことにより、本発明の「ユニット」手法による方法、過程の柔軟性を例示している。電極プレート１００は、固体の包囲およびシール領域１０１と共に、スタンピング、成形（molding）、鋳造（casting）により一体成形されている。プレート１００は燃料および酸化剤のプレートからプレートへの通路として、各々、燃料供給孔４２または酸化剤孔４３が形成されていて、同様にして、燃料電池への酸化剤の入口が形成されている。プレート１００内にはさらに、燃料孔通路４４および排出通路４５が提供され、プレートからプレートへの通路および酸化剤排出孔への開口部を形成している。電気的接触用突起４６、４６’は前記プレート１００と一体化しているので、さらなる製造過程が不要である。電極プレート１００内に前述の配列、組立、取付構造４７を有することで、さらに複雑さが軽減され、組み立てたセル構造が強くなる。前記プレートの最大領域は、電解質２２に酸化剤を供給する領域である。端部での集電を確実にし、優れた機械的／電気的接触を保証するための接触用棚１０２、１０３が、プレート１００の一部として、波形や上下部にリブをスタンピング、成形または鋳造することにより、あるいは、前記ネスティングリブによりプレートを成形や鋳造することにより形成される。前記プレートは、工程数が軽減されるために導電性物質から製造されていても良く、あるいは材料コストを抑えるために導電性材料がコーティング、プリント、めっき、スパッタリング、またはその他の知られている方法により形成された非導電性物質から製造されても良い。作動表面全体は、コーティング、プリント、めっき、スパッタリング、またはその他の方法によって、触媒で覆われていても良い。構成要素が互いに接触する表面は、ろう付け、共晶のぬれ（eutectic wetting）、プレートの接着、またはその他の知られている方法を伴うプリント、選択的コーティング、選択的めっき、または、その他の方法により製造されても良い。陽極１００は、固体電解質および接触用棚を有する類似の陰極と積層されコンプリート型燃料電池を形成しても良い。図１９に示すように、前記電極はそのどちらかの面に電解質が形成されている。

図１５は、図１にも示されている固体電解質構造１３を示す。前記固体電解質構造１３はそれ故に、組み立てたセルの分配プレートと細部において適合され、各々の構成要素が積層され、所望の出力を有する燃料電池が形成可能となる。固体電解質１３’は、実際にイオンが移動可能で、あらゆる点において内蔵型構造なので、導電性の電極物質を形成するため、あるいは接合して電極を分離し、その他の燃料電池に接合してパワーパッケージを形成するために製造される。

図１６および図１７は、各々、陽極および陰極の接触用プレートを示す。前記プレートは、ガラス、セラミック合成樹脂などの誘電性（非導電性）物質から製造され、上記導電性表面やエッチングまたはカットホイルあるいはインクなどが表面に形成される。これらのプレートはその後、固体電解質および類似の物質分配プレートやセパレータなどと組み立てられ、コンプリート型セルを形成する。多層プリント配線基板の製造に使用される積層工程と類似の工程が採用されても良い。

図１８に示す剛性の電解質スタックの中は、図１に示す固体酸化物型燃料電池がスタックに組み立てられたものである。陽性および陰性の電極が、剛性の電解質の両側に各々直接形成されていて、且つ、燃料および酸化剤分配プレートが電解質の陽極の間および陰極の間で、交互に配置されているので、二つの向き合う電解質の陽極側が酸化剤分配プレートを共有し、一方、二つの向き合う電解質の陰極側が燃料分配プレートを共有する。図１９は、図２に示すタイプの柔軟性を有するセル組立部品を用いた、柔軟性を有する電解質の燃料電池スタックを示す。代替として、以下のように類似のスタックを形成できる。柔軟性を有する電解質と陽極および陰極の両面を有する電極または図３、５、６Ａ、６Ｂ、１４に示されるタイプの電極組立部品とを組み立てることにより、二つの向き合う電解質の陽性側が陽極を共有し、一方、二つの向き合う電解質の陰性側が陰極を共有する。陽極が内側に酸化剤分配器を有し、陰極が内側に燃料分配器を有する。柔軟性を有する電解質（ＰＥＭ）は、図２または図１１に示すように、枠内に収納されるか、電極プレートにより支持され得る。図１８および図１９に示すスタックは単にコンプリート型スタックの一部または断片で、前記コンプリート型スタックは合計で数百の燃料電池の組立部品からなり得る。従来の端部キャップ（図示されていない）も、コンプリート型のスタックの末端に位置しても良い。

図２０は、本発明に係るシンプルで効果的、且つ、経済的な方法で、上記燃料電池を製造するための１つの可能な工程、試験、組立システムを示す。特に、ＰＥＭ基板と陽極基板と陰極基板とが、大きなロール状の基本資材から展開され、それらの上に陽性および陰性の触媒を印刷するプリントヘッドを通り抜ける。プリントされた基板は次に、従来のロータリーダイカッターを通過し、適切な燃料電池のサイズに切断され、コンベヤーにより拾いあげられる。従来の運搬技術が、図２および図１１が示す一般的な陽極および陰極の間に、
電解質を移動させるのに活用される。セルの組立部品は、さらにピックシャトルにより集められ、組み立ててスタックとなる前に、セルの試験装置へと進められる。

上記工程は、図２１のフローチャートにも示す。前記フローチャートは、燃料電池スタックで使用するセパレータの準備、組み立て後のスタックの試験、基準を満たすスタックまたは再生可能なスタックのための周辺機器の取り付けも含む。勿論、電解質および電極は、ロール状のみでなく積層物質から供給されても良い。図２２は、上記方法により製造された典型的な燃料電池システム内の燃料、空気、排気の基本的な流れを図示している。

燃料電池および前記燃料電池の製造方法を提供する。上記燃料電池の配置により初めて、比較的低コストで大量生産が可能となり、大量生産により頑丈で信頼性の高い燃料電池構造を提供できる。

本発明は、細部において説明され、図示されているが、それらは図示および例示するためであり、限定するためでは無いことは明白である。本発明の範囲は、添付の特許請求の範囲に記載の用語によってのみ限定される。

Claims (24)

1. 燃料電池であって、
   （ａ）燃料分配器と、
   （ｂ）酸化剤分配器と、
   （ｃ）前記燃料分配器と前記酸化剤分配器との間で動作可能に配置された固体電解質とを有し、
   前記固体電解質が、
   中心部分を備える枠であって、前記中心部分が、前記中心部分の１面に形成された陽極および触媒と前記１面に対向する前記中心部分の他面に形成された陰極および触媒とを有する枠と、
   前記枠の中心に配置されている燃料供給孔および酸化剤孔と、
   前記枠の内部に配置されている燃料孔通路および排出通路と、
   前記枠の外方向へ延びている電気的接触用突起とを有することを特徴とする燃料電池。
2. 前記酸化剤分配器が、前記固体電解質の陽極側に配置され、
   前記固体電解質の枠の燃料孔通路および排出通路と適合する、燃料孔通路および排出通路が交互に内部に配置されている外枠と、
   前記固体電解質の孔と適合する燃料供給孔および酸化剤孔と、
   前記酸化剤の透過領域を規定する、前記枠と前記孔との間で延長されている複数の部位とを有し、
   前記排出通路は、前記枠の内側で開口していて、前記酸化剤分配器の主要部を構成する前記透過領域と繋がっていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記燃料分配器が、前記中心部分の陰極側に配置され、
   前記固体電解質の枠の燃料孔通路および排出通路と適合する、燃料孔通路および排出通路が交互に内部に配置されている外枠と、
   前記固体電解質の孔と適合する燃料供給孔および酸化剤孔と、
   前記燃料の透過領域を規定する、前記枠と前記孔との間で延長されている複数の部位とを有し、
   前記排出通路は、前記枠の内側で開口していて、前記燃料分配器の主要部を構成する前記透過領域と繋がっていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
4. 前記燃料分配器と前記酸化剤分配器と前記固体電解質との構成要素は、全体的に剛性または柔軟性を有する電解質型燃料電池の構造を提供できるよう構成されていて、
   前記構成要素（ａ）、（ｂ）、（ｃ）および前記構成要素の部分組立品が、調製および連結用ガイドを持ち、配列可能で密封可能なモジュール構造を構成し、前記燃料供給孔、前記酸化剤孔、前記燃料孔通路、および前記排出通路が前記モジュール構造内に含まれ、しかも電極および触媒材料が前記モジュール構造内に含まれ、電気的接触用突起が前記モジュール構造の外部から接続可能であることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池。
5. 前記燃料供給通路と前記燃料分配通路と前記酸化剤供給通路と前記酸化剤分配通路と前記戻り通路と前記排出通路とが、前記構成要素（ａ）、（ｂ）、（ｃ）により、前記構成要素の内部に形成され、前記構成要素を配列し積み重ね、セル全体と前記セルまたはモジュールのスタックとを構成させた場合に、隣接する構成要素の通路、隣接するセル、隣接するスタックまたはモジュール同士が適合し、一体化したプレートとプレート、セルとセル、スタックまたはモジュールとモジュールに対応する通路が形成され、外部の入口および出口と同様、各々のセルの構成要素、セル全体、スタックまたはモジュールに出入りする外部に結合した配管を不要であることを特徴とする、請求項４に記載の燃料電池。
6. 前記構成要素が１つの単一燃料電池、１つの燃料電池スタック、１つの燃料電池モジュールの内部に形成可能で、末端の前記構成要素がセルのスタック全体またはモジュール全体の各末端に位置し、前記末端の構成要素が、前記燃料供給孔、前記酸化剤孔、前記燃料孔通路、前記排出通路と各々に対応する外部の取付具とを接続するよう内部に形成されていて、前記末端の構成要素と残りの燃料電池組立部品との間を接続する圧縮性の接続手段を有することを特徴とする、請求項４に記載の燃料電池。
7. 前記孔が、前記分配器と前記固体電解質の一体化構造により規定され、放射状に拡張されたパターンで且つ実質的に同一面に、同心円状に配置されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
8. 前記固体電解質が、イオン透過性の中心部分を有する枠と、前記中心部分の第１側面または前記酸化剤分配器に形成されている陽イオン物質および触媒と、前記中心部分の第２側面または前記燃料分配器に形成されている陰イオン物質および触媒とを有していて、前記燃料供給孔と前記酸化剤孔と前記燃料孔通路と前記排出通路とが前記枠の内部に位置していることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
9. 前記酸化剤分配器が、前記中心部の一面に配置され、
   前記固体電解質の枠の燃料孔通路および排出通路と適合する燃料孔通路および排出通路が交互に内部に配置されている外枠と、
   前記固体電解質の孔と適合する燃料供給孔および酸化剤孔と、
   前記酸化剤の通路領域を規定する、前記枠と前記孔との間で延長されている複数の部位と、
   前記枠の外方向へ延びている電気的な接触用突起とを有し、
   前記酸化剤分配器が、絶縁物質で構成されているか、両面に導電体および触媒物質が形成された絶縁物質で構成されているか、両面に触媒物質が形成された導電体で構成されているので、酸化剤分配器、構造的な支持、電気的な相互接続、あるいは内部で酸化剤を分配する陽極として機能することを特徴とする請求項８に記載の燃料電池。
10. 前記燃料分配器が、前記中心部の他面に配置され、
    前記固体電解質の枠の燃料孔通路および排出通路と適合する燃料孔通路および排出通路が交互に内部に配置されている外枠と、
    前記固体電解質の孔と適合する燃料供給孔および酸化剤孔と、
    前記燃料の透過領域を規定する、前記枠と前記孔との間で延長されている複数の部位と、
    前記枠の外方向へ延びている電気的な接触用突起とを有し、
    前記燃料分配器が、絶縁物質で構成されているか、両面に導電体および触媒物質が形成された絶縁物質で構成されているか、両面に触媒物質が形成された導電体で構成されているので、燃料分配器、構造的な支持、電気的な相互接続、あるいは内部で燃料を分配する陰極として機能することを特徴とする請求項８に記載の燃料電池。
11. 電極を有する前記酸化剤分配器、または、前記内部で酸化剤を分配する陽極は、３つの異なる構成要素、すなわち第１酸化剤プレートと、第１酸化剤プレートと同一の第２酸化剤プレートと、第１と第２酸化剤プレートとの間で動作可能に配置された酸化剤分配プレートとを有していて、
    前記３つの異なる構成要素は結合され、モジュール化された酸化剤分配器および電極の組立部品、または、モジュール化された内部で酸化剤を分配する陽極の組立部品を構成することを特徴とする請求項９に記載の燃料電池。
12. 電極を有する前記燃料分配器、または、前記内部で燃料を分配する陰極は、３つの異なる構成要素、すなわち第１燃料プレートと、第１燃料プレートと同一の第２燃料プレートと、第１と第２燃料プレートとの間で動作可能に配置された燃料分配プレートとを有していて、
    前記３つの異なる構成要素は結合され、モジュール化された燃料分配器および電極の組立部品、または、モジュール化された内部で燃料を分配する陰極の組立部品を構成することを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池。
13. 電極を有する前記酸化剤分配器、または、前記内部で酸化剤を分配する陽極が、その両端に接触用棚を有し、前記固体電解質のための代替取付具を提供していることを特徴とする請求項９に記載の燃料電池。
14. 電極を有する前記燃料分配器、または、前記内部で燃料を分配する陰極が、その両端に接触用棚を有し、前記固体電解質のための代替取付具を提供していることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池。
15. 前記固体電解質と前記分配器とそれらの組立部品とは、１つの電解質の燃料側と連続する電解質の燃料側とが面するよう配置され、１つの共通の燃料分配器を使用することが可能で、さらに、１つの電解質の酸化剤側と連続する電解質の酸化剤側とが面するよう配置され、１つの共通の酸化剤分配器を使用することが可能で、燃料スタックの大きさと重量を軽減可能になっていることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池。
16. 電極を有する導電性物質とそれらの組立部品とが、外部に選択可能で接続可能な電気用突起を含んでおり、
    前記突起は、前記構成要素の枠の外部に延長され、一意的に正か負かを常に識別できるよう配置および構成され、隣接するセル構成要素およびセルの同様の接触用突起と適合するので、外部に伸びる端部にて導電性電流の集電が可能となり、
    セルとセルの内部の電気的接触が防止され、結果的に熱、抵抗、腐食による損傷が防がれ、双極性のセパレータも不要となることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池。
17. 共通の負極および正極のプレナムと、外部に選択可能で接続可能な集電突起とが、２つのセル毎に直列に電気的に接続可能となるよう構成され、有効な積層面積を効率的に２倍にし、少なくとも２つのセルからなる構成ブロックをモジュール化、つまり交換可能なユニットとすることを特徴とする請求項１５に記載の燃料電池。
18. 前記酸化剤分配器および前記燃料分配器が、空気コンプレッサーや燃料拡散器を使用することなく、所望の表面拡散を得るための流体の流れ、燃料利用、排出流体量の増加の除去を促すよう形成されていることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
19. さらに燃料循環ループが、過剰な正極の流れを熱除去に用いることにより、熱移動媒体として機能することを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
20. 電気的な隔離と包囲の代替を得るために、非導電性シールが、隣接する燃料電池または燃料電池組立部品の間で、これらに適合するように配置してあることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
21. すべての通路、包囲、孔、周囲に存在するシール領域は、圧縮によりつくられる材料、粘着物、化学結合、共晶接合、または金属結合により、同時に得られることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
22. 前記分配器または電極が、スタンピング、焼結、鋳造、多層ラミネート加工またはエッチングにより形成され、
    作動領域は、１つのプレートの一部として、波型と穴をスタンピングしたり、斑模様と穴で前記プレートを成形または鋳造したり、焼結材料により形成したり、または、開口したままでも良く、
    前記プレートは、導電性物質、または導電性材料をコーティング、プリント、めっきまたはスパッタリングにより形成された非導電性物質により製造されていて、
    互いに接続される前記構成要素の表面は、プリント、選択的なコーティング、ろう付けを伴う選択的なめっき、共晶のぬれ、プレート接合により調製されていることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池。
23. 燃料電池の製造方法であって
    （１）固体電解質と陽極基板と陰極基板とを、陽極および陰極の触媒が表面にプリントされたプリントヘッドに通過させ、
    （２）プリント基板を回転カッターに通過させ、前記プリント基板を燃料電池サイズに切断し、コンベヤーによって拾いあげ、
    （３）前記固体電解質を陽極と陰極との間に移動させ、セル組立部品を形成し、
    （４）セル組立部品を試験し、
    （５）燃料電池を形成するために、セル組立部品に、燃料分配器および燃料酸化剤を取り付けることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池の製造方法。
24. 前記固体電解質と前記陽極と前記陰極とを、ロール状の材料から展開することを、さらに特徴とする請求項２３に記載の製造方法。

Images