JP5145923B2 - 複合磁性材料 - Google Patents

Description

本発明は、各種インダクタンス部品に用いる優れた生産性と磁気特性を有した複合磁性材料およびその製造方法に関するものである。

インダクタンス部品などの磁芯として用いられる圧粉磁芯は、金属粉末に適宜樹脂などの結着剤を添加した混合粉末を加圧成形することにより製造される磁芯である。この圧粉磁芯の構造は、結着剤として絶縁性に優れる樹脂を使用することによって、高周波域におけるコアロスは電磁鋼板を使用した鉄心より小さくなる特徴がある。また、構成している磁性体が金属磁性を用いていることから飽和磁束密度はソフトフェライトコアよりも高くなるという特徴がある。

しかしながら、圧粉磁芯のコアロスは依然としてソフトフェライトと比較すると大きく、さらなる低損失化が求められている。

従来、圧粉磁芯は、コアロスの低減を目的として様々な製造方法の検討が行われてきた。例えば、シリコン樹脂と無機顔料を混合攪拌して作製された塗料を、金属磁性粉末の表面に噴霧・被覆し、絶縁性被膜を有する金属磁性粉末を加圧成形し、できた成形体を熱処理することによって得られる圧粉磁芯の製造方法が開示されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００３−３０３７１１号公報

しかしながら、前記従来の構成では、塑性変形能が低いＦｅ−Ｓｉ系およびＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系等の硬質金属磁性粉末を用いた場合、熱処理後の成形体の強度は未だ十分ではなく、複雑な形状を有する圧粉磁芯の量産時における歩留まり低下という課題を有している。

本発明は、Ｆｅ−Ｓｉ系およびＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系等の硬質金属磁性粉末を用いた際において、熱処理後においても成形体が高強度を有することによって生産性を高め、かつ優れた磁気特性を有する複合磁性材料およびその製造方法を提供することを目的とするものである。

前記従来の課題を解決するために、本発明は、金属磁性粉末と、絶縁性を有する金属酸化物と、有機結着剤とから成る複合磁性材料であって、前記金属磁性粉末の表面が部分的に露出するように、かつ網目状またはドット状に前記金属酸化物にて被覆されるとともに、前記有機結着材で結着され、前記金属酸化物の被覆厚みをＢとし、前記金属磁性粉末の粒径をＡとしたとき、前記金属酸化物の被覆厚みを、０．０１≦Ｂ／Ａ≦０．１の範囲とした構成とするものである。

本発明の複合磁性材料およびその製造方法は、熱処理後における成形体が高強度を有し、かつ優れた磁気特性を有する複合磁性材料およびその製造方法を提供するものである。

（実施の形態１）
以下、本発明の実施の形態１における複合磁性材料およびその製造方法について、図面を参照しながら説明する。

図１は本発明の実施の形態１における複合磁性材料の微細構造を説明するための断面図である。また、図２は図１の要部拡大断面図である。

図１および図２において、１は磁性を有する金属磁性粉末であり、飽和磁束密度が高く、透磁率の大きな磁性材料が好ましい。そして、この金属磁性粉末の表面を金属磁性粉末１の表面が部分的に露出するように金属酸化物２で被覆していることを特徴としており、例えば、網目状あるいはドット状に金属酸化物２にて被覆することが好ましい。この金属磁性粉末１を被覆する金属酸化物２については高い絶縁性と、高い接合強度を有するとともに優れた被覆性を有していることが好ましい。

そして、微小空間である隙間には有機結着剤３を流動充填することによって複合磁性材料を構成している。このような金属酸化物２で部分的に被覆した金属磁性粉末１は表面に無数の凹凸を有する粒子となり、このような表面形状を有する金属磁性粉末１は有機結着剤３との接合強度が大きくなることが分かった。

また、金属酸化物２と有機結着剤３とが絶縁性を有していることから金属磁性粉末１との直接的な接触も防止することができ、磁気特性的にも優れた複合磁性材料を実現することができる。これは、特に有機結着剤３を金属磁性粉末１と金属酸化物２の両方に接触させて充填することを特徴としている。これによって、有機結着剤３の結合強度を高め、熱処理した後においても機械的強度を保持することができる複合磁性材料を実現することができる。特に、複雑なコア形状を必要とするインダクタンス部品においては、生産途中の工程においても、カケ、ワレなどの構造欠陥を発生させないような複合磁性材料を提供することができる。

次に、本実施の形態１における複合磁性材料についてさらに、詳細に説明する。

本実施の形態１における複合磁性材料に用いる金属磁性粉末１としては、Ｆｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系、Ｆｅ基アモルファス、Ｃｏ基アモルファス等の硬質金属磁性材料を用いたとき、磁気特性において高い透磁率と飽和磁束密度を実現できるとともに、複合磁性材料の成形体強度の向上効果がもっとも顕著である。

また、本実施の形態１における金属磁性粉の平均粒径は１０〜１００μｍの範囲が好ましい。平均粒径が１０μｍより小さくなると、成形密度が低下することによって透磁率が低下するために好ましくない。また、平均粒径が１００μｍより大きくなると高周波領域での渦電流損失が大きくなることから好ましくない。

また、絶縁性を有する金属酸化物２としては、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ₂の無機物のうち少なくとも１種類以上含むことが好ましい。これらの金属酸化物２は、熱処理またはアニール処理などの温度処理の過程に於いても金属磁性粉末１とは反応しにくく、絶縁材としてより効果的である。また、所望の粒径を有する粉末を得ることが容易である。

そして、金属磁性粉末１は、その表面上を金属酸化物２によって３５〜９０％の範囲で被覆することが好ましい。この被覆率が３５％より小さくなると磁気特性の観点から好ましくない。これは金属磁性粉末１どうしが接触あるいは熱拡散を起こすことによる渦電流損失が大きくなるためである。一方、被覆率が９０％より大きくなると透磁率が低下するとともに成形体強度が低下するため好ましくない。

また、金属磁性粉末１の表面上に部分的に被覆される金属酸化物２の被覆層の厚みＢは、金属磁性粉末の粒径をＡとすると、０．０１≦Ｂ／Ａ≦０．１であることが好ましい。Ｂ／Ａが０．０１より小さくなると、高周波領域での渦電流損失が大きくなるため好ましくない。また、Ｂ／Ａが０．１より大きくなると、成形体密度が低下し、透磁率が低下するため好ましくない。

さらに、有機結着剤３としては、絶縁性、接合強度および耐熱性を有する樹脂を用いることが好ましく、特にシリコン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ブチラール樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリイミド系樹脂またはポリアミド系樹脂のうち、少なくとも１種類以上を含む有機結着剤３とすることが好ましい。

次に、本実施の形態１における複合磁性材料の製造方法について説明する。

本実施の形態１における複合磁性材料は、以下の工程により作成することによって複合磁性材料の成形体強度の向上を発現し得るものである。

まず、金属磁性粉末１の表面に金属酸化物２を網目状あるいはドット状に部分的に被覆し、その後、有機結着剤３を添加混合し、加圧成形および熱処理を行い成形体とする。このような工程を経て作成された成形体は、金属磁性粉末１の表面上に形成された金属酸化物２の凹凸部分を無数に形成することが可能であり、その凹凸部分に有機結着剤３が侵入することで、アンカー効果を発揮し、複合磁性材料としての成形体強度を向上し得ることができる。次に、実施例について詳細に説明する。

（実施例１）
本実施例に用いた金属磁性粉末１としては、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系センダスト合金を用い、その組成はＳｉ；９％、Ａｌ；５％、残部Ｆｅであり、またＦｅ−Ｓｉ系合金としては、Ｓｉ；３．５％、残部Ｆｅであり、それぞれ（表１）に示した平均粒径を有するアトマイズ粉を用いた。また、Ｆｅ基アモルファス粉はＦｅ−Ｓｉ−Ｂ合金を、Ｃｏ基アモルファスはＣｏ−Ｆｅ−Ｎｂ−Ｂ合金を液体急冷法で合金リボンを作製した後、粉砕することによって、平均粒径；５０μｍ程度の金属磁性粉末１を得た。また、絶縁性を有する金属酸化物２としては、平均粒径；５μｍ以下の粒子径を有するものを用いた。

次に、メカノフュージョン法を用いて金属磁性粉末１の表面に（表１）に示した金属酸化物２を所定の被覆率となるように網目状に被覆した。なお、被覆率は８０％を基本とした。

ここで、メカノフュージョン法とは、複数の異なる素材粒子の間に、機械的エネルギーを加えて、メカノケミカル的な反応を起こさせる技術のことである。このようなメカノフュージョン法に用いる装置として、例えば、ホソカワミクロン社製のメカノフュージョンシステムや奈良機械製作所社製のハイブリダイゼーションシステムが挙げられる。

次に、メカノフュージョン法を用いて、金属酸化物２を網目状に被覆した金属磁性粉末１に有機結着剤３としてポリアミド樹脂；３重量部となるよう有機溶剤を用いて溶解した有機ビヒクルを添加した後、混合攪拌を行い、混合物を作製した。

その後、混合物中から有機溶剤を除去するために脱気乾燥を行った後、この脱気乾燥した後の混合物をロールグラニュエーター機で造粒して造粒粉を作製した。

次に、この造粒粉を一軸成形機と所定の金型を用いて、１０ｔｏｎ／ｃｍ²の加圧力で５秒間加圧成型し、外形；１４ｍｍφ、内径；１０ｍｍφ、厚み；約４．５ｍｍのトロイダル形状の成形体を得た。また、３．５ｔｏｎ／ｃｍ²の加圧力で５秒間加圧成型し、高さ；１．８ｍｍ、奥行き；５．８５ｍｍ、幅；５０ｍｍの機械的強度を測定するための平板形状の成形体サンプルを得た。

その後、作製した各成形体を窒素雰囲気中にて３００℃、温度保持時間は０．５時間で熱処理を施した。

以上説明してきたような構成と製造方法によって、（表１）に示すような金属磁性粉末１と金属酸化物２の組合せでトロイダルコアおよび平板形状の成形体サンプルを作製した。得られたトロイダルコアの成形体サンプルについて透磁率、コア損失（コアロス）を測定した。透磁率（μｉ）は、ＬＣＲメータで周波数１００ｋＨｚにおいて測定し、コアロスはＢ−Ｈアナライザを用いて周波数；１００ｋＨｚ、磁束密度；２５ｍＴで測定を行った。

また、平板形状の成形体サンプルを用いて抗折強度の測定方法である３点曲げ試験を行い、最大曲げ応力を求めた。具体的には、間隔が３０ｍｍからなる２つのくさび形状の支持部で下方から平板形状の成形体サンプルを支持し、２つの支持部の中間部に上部より荷重を加え、サンプルが折れたときの加重を測定した。この曲げ試験結果をもって、機械的な強度として評価した。それらの評価結果を（表１）に示す。

（表１）の結果より、Ｆｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系、Ｆｅ基アモルファスおよびＣｏ基アモルファスなどの金属磁性粉末１の表面に、絶縁性を有するＡｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ₂の金属酸化物２を部分的に被覆することにより、複合磁性材料としての成形体強度の向上に効果があることが分かる。金属酸化物２よりなる絶縁被膜を形成しないときと比較して、その機械的強度は３倍以上となっている。

次に、（表２）に示すような平均粒径を有する金属磁性粉末１を用いて前記と同様の方法によって、ＳｉＯ₂を被覆率７０％となるように被覆した。このサンプルの評価結果を（表２）に示す。

（表２）の結果より、金属磁性粉末１の平均粒径が１０〜１００μｍの範囲に於いて、より磁気特性と成形体強度に優れた複合磁性材料を実現していることが分かる。

なお、金属磁性粉末１としてＦｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系、Ｆｅ基アモルファスおよびＣｏ基アモルファス金属磁性粉などの硬質金属強磁性体のうち、少なくとも１種類以上を含有する混合粉末においても同様な効果があることは言うまでもない。

また、金属酸化物２としては、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ₂の無機酸化物の粉体は絶縁性も高く、熱処理工程においても金属磁性粉末１と反応しにくいことから、特に好ましい。

（実施例２）
前記実施例１と同様の方法によって、（表３）に示した金属磁性粉末１に金属酸化物２としてＳｉＯ₂を用い、金属磁性粉末１に対する金属酸化物３の被覆率と金属磁性粉末１との寸法形状比の関係について評価した。

寸法形状比については、平均粒径をＡとし、金属酸化物２の被覆層の厚みをＢとしたとき、平均粒径と被覆層の厚みとの比を寸法形状比としてＢ／Ａで評価した。このようなサンプルの作製はメカノフュージョン法の諸条件を変化させることによって、所定の金属酸化物２を被覆した金属磁性粉末１を作製することができる。

なお、金属磁性粉末１の表面上に被覆されるＳｉＯ₂の被覆層の厚みＢが金属磁性粉末１の粒径Ａに対して、所定の比で形成されていることを評価する方法としては、サンプルの切断面を研磨した後、その断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により確認した。これらのサンプルについての評価結果を（表３）に示す。

（表３）の結果より、金属酸化物２の被覆率が３５〜９０％のときに磁気特性と成形体強度の両立が図れる複合磁性材料を実現していることが分かる。

また、金属酸化物２の平均粒子径Ａと金属酸化物２の被覆層の厚みＢの比（Ａ／Ｂ）が、０．０１≦Ｂ／Ａ≦０．１の関係にあるときに磁気特性と成形体強度の両立が図れることが分かった。

（実施例３）
金属磁性粉末１に平均粒子径が５０μｍのＦｅ−９Ｓｉ−５Ａｌセンダスト粉を用い、金属酸化物２に平均粒子径０．５μｍのＳｉＯ₂を用い、有機結着剤には（表４）に示すものを用いた。

なお、上記以外の条件は実施例１と同様に行い、サンプルを作製し、評価を行った。

センダスト粉末の表面上に被覆されるＳｉＯ₂の被覆層の厚みＢが金属磁性粉末１の粒径Ａに対して、０．０１≦Ｂ／Ａ≦０．１で形成されたことを、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により確認した。

評価結果を（表４）に示す。

（表４）の結果より、有機結着剤３として、シリコン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ブチラール樹脂、ポリイミド系樹脂またはアミド系樹脂を用いた場合、より磁気特性と成形体強度に優れた複合磁性材料を得ることができることが分かった。

なお、上記有機結着剤３を添加しない場合、機械的強度が不足することによって成形体を作製することができなかった。

（実施例４）
金属磁性粉末１として、組成がＦｅ−３．５Ｓｉとし、平均粒径；５０μｍのアトマイズ粉を用いた。そして、この金属磁性粉末１の表面に絶縁性を有する金属酸化物２として平均粒径；１μｍのコロイダルシリカを被覆した。

前記金属磁性粉末１に対してコロイダルシリカ；２０％水溶液を噴霧した後、１５０℃、窒素雰囲気で２時間乾燥させた。このようにして金属磁性粉末１の表面を被覆したコロイダルシリカは金属磁性粉末１の表面上に網目状に被覆することができる。

このようにして作製した金属磁性粉末１に有機結着剤３として、ポリアミド樹脂；３重量部を含むように有機溶剤にて溶解した有機ビヒクルを加えて混合撹拌し、実施例１と同条件で、脱気乾燥、造粒を行い、トロイダルコア、平板形状サンプルなどの成形体を作製し、熱処理を施した。

なお、金属磁性粉末１の表面上に被覆したシリカの被覆層の厚みＢが金属磁性粉末１の粒径Ａに対して、０．０１≦Ｂ／Ａ≦０．１で形成されたことを走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により確認した。その評価結果を（表５）に示す。

（表５）の結果より、金属磁性粉末１の表面に金属酸化物２を部分的に均一に被覆させる手法として、メカノフュージョンおよびコロイダルシリカ水溶液の噴霧が適することが確認できた。

以上のように、本発明にかかる複合磁性材料およびその製造方法は、成形体としての機械的強度を保持することができるとともに、優れた磁気特性を有する複合磁性材料を実現できることからインダクタンス部品などに用いる圧粉磁芯として有用である。

本発明の実施の形態１における複合磁性材料の微細構造を説明するための断面図 図１の要部拡大断面図

符号の説明

１ 金属磁性粉末
２ 金属酸化物
３ 有機結着剤

Claims (6)

1. 金属磁性粉末と、
   絶縁性を有する金属酸化物と、
   有機結着剤とから成る複合磁性材料であって、
   前記金属磁性粉末の表面が部分的に露出するように、かつ網目状またはドット状に前記金属酸化物にて被覆されるとともに、前記有機結着材で結着され、
   前記金属酸化物の被覆厚みをＢとし、前記金属磁性粉末の粒径をＡとしたとき、前記金属酸化物の被覆厚みを、０．０１≦Ｂ／Ａ≦０．１の範囲とした複合磁性材料。
2. 前記金属磁性粉末をＦｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系、Ｆｅ基アモルファスまたはＣｏ基アモルファスの強磁性体のうち、少なくとも１種類以上を含んだ前記金属磁性粉末とした請求項１に記載の複合磁性材料。
3. 前記金属磁性粉末の平均粒径を１０〜１００μｍとした請求項１に記載の複合磁性材料。
4. 前記金属酸化物をＡｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＣａＯまたはＴｉＯ₂のうち少なくとも一つを含む前記金属酸化物とした請求項１に記載の複合磁性材料。
5. 前記金属磁性粉末の表面を前記金属酸化物にて３５〜９０％の範囲で被覆した請求項１に記載の複合磁性材料。
6. 前記有機結着剤を、シリコン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ブチラール樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリイミド系樹脂またはポリアミド系樹脂のうち、少なくとも一つを含んだ前記有機結着剤とした請求項１に記載の複合磁性材料。

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