JP4821128B2

JP4821128B2 - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石

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Publication number: JP4821128B2
Application number: JP2005034179A
Authority: JP
Inventors: 力石坂; 剛一西澤
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2005-02-10
Filing date: 2005-02-10
Publication date: 2011-11-24
Anticipated expiration: 2025-02-10
Also published as: JP2006219723A

Description

本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はＹを含む概念である）、Ｆｅ、Ｃｏ及びＢ（ホウ素）を基本構成元素とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石に関するものである。

希土類永久磁石の中でもＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であることから、各種モータ等の電気機器に使用されている。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性を向上するための研究開発も精力的に行われている。例えば、組成面からの提案として、特開２０００−２３４１５１号公報（特許文献１）には、重量百分率で、２８〜３５％：Ｒ（ＲはＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏから選択される１種又は２種以上の希土類元素）、０．１〜３．６％：Ｃｏ、０．９〜１．３％：Ｂ、０．０５〜１．０％：Ａｌ、０．０２〜０．２５％：Ｃｕ、０．０２〜０．３％：Ｚｒ及び／又はＣｒ、０．０３〜０．１％：Ｃ、０．１〜０．８％：Ｏ、０．００２〜０．０２％：Ｎ、残部Ｆｅ及び不可避の不純物からなるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石が開示されている。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石に対してある種の元素を添加すると保磁力を向上させることができる。例えば、ＲとしてのＮｄの一部を重希土類元素（Ｄｙ、Ｔｂ等）で置換すれば、保磁力を著しく向上することができる。しかし、重希土類元素の磁気モーメントはＦｅと逆向きに結合するため、重希土類元素の含有によって飽和磁化が減少する。したがって、重希土類元素の含有量を増やすと保磁力を向上できるが、残留磁束密度はそれにほぼ比例して減少する。特許文献１は、保磁力及び残留磁束密度の両者を向上する、つまり実質的な意味において磁気特性を向上できるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石を提供している。
特許文献１は、Ｃｕと同時にＺｒ及び／又はＣｒをすることにより、保磁力及び残留磁束密度の両者が向上することを開示している。特許文献１に開示されている実施例によれば、Ｚｒの含有量が０．１ｗｔ％の場合及びＣｒの含有量が０．１ｗｔ％の場合に、各々、保磁力を２ｋＯｅ、残留磁束密度を０．２ｋＧ向上できる。

特開２０００−２３４１５１号公報

上述したように、特許文献１は実質的な意味において磁気特性が向上されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石を提供している。しかるに特許文献１は、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＢというＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の基本構成元素以外の元素を含有せしめており、このような元素を添加することなくＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性を実質的な意味において向上できれば、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のさらなる磁気特性の向上に寄与するところが大きい。
本発明は、このような技術的課題に基づいてなされたもので、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＢといった基本構成元素以外の元素を実質的に添加することなく保磁力及び残留磁束密度がともに向上されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石を提供することを目的とする。

本発明者はＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石において、Ｃｏ及びＲが比較的低い特定の含有量の範囲にある場合に、保磁力（ＨｃＪ）がピークを示すＣ（炭素）含有量が存在することを見出した。つまり、本発明者等の検討によれば、従来のＣｏ及びＲの含有範囲では、Ｃ含有量が増加するにつれて保磁力（ＨｃＪ）が減少する傾向にあるが、本発明が提案するＣｏ及びＲの含有量においては、保磁力（ＨｃＪ）に関して最適なＣ含有量の範囲が存在する。一方で、残留磁束密度（Ｂｒ）については、Ｃ含有量の増加に伴って残留磁束密度（Ｂｒ）が向上する傾向を示し、保磁力（ＨｃＪ）に関して最適なＣ含有量の範囲において、高い残留磁束密度（Ｂｒ）を得ることができる。ここで、Ｃはこれまで不可避的に含有する元素として認識されていた。そして、Ｃの含有量は、原料金属のＣ含有量、あるいは製造工程中の混入量によって制御することができる。つまり本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、基本構成元素以外に新たな元素を実質的に添加することなくＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の保磁力（ＨｃＪ）及び残留磁束密度（Ｂｒ）を向上できる。

このような特徴を有する本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ：２８〜３０ｗｔ％（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はＹを含む概念である）、Ｂ：０．５〜４ｗｔ％、Ｃｏ：０．１〜０．８ｗｔ％、Ｃ：８００〜１５００ｐｐｍ、残部実質的にＦｅからなる組成を有する焼結体からなることを特徴としている。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石において、Ｃ、Ｒ及びＣｏは、Ｃ：７００〜１３００ｐｐｍ、Ｒ：２８〜２９．５ｗｔ％、Ｃｏ：０．１〜０．８ｗｔ％であることが高い磁気特性にとって好ましい。
また、本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石において、焼結体のＯ含有量が２０００ｐｐｍ以下であることが高い磁気特性にとって好ましい。ここで、Ｏ含有量を低くすると焼結体組織が粗くなるのがＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の一般的な傾向であるが、本発明によれば高い保磁力（ＨｃＪ）の得られる範囲のＣ含有量で焼結体組織が微細化する。つまり本発明によれば、焼結体のＯ含有量が２０００ｐｐｍ以下であっても、平均結晶粒径が３．４μｍ以下という微細な結晶組織を得ることができる。
本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種：０．０２〜０．６ｗｔ％、Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上：０．０２〜１．５ｗｔ％を含むことにより、より高い磁気特性を得ることができる。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石によれば、上述したように、基本構成元素以外に新たな元素を実質的に添加することなくＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性を向上できるが、さらにそのＲの含有量及びＣｏの含有量が比較的低い範囲にあるため、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の低コスト化にも寄与する。

＜化学組成＞
本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の化学組成について説明する。ここでいう化学組成は焼結後における化学組成をいう。本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、後述するように混合法により製造することができるが、混合法に用いる低Ｒ合金及び高Ｒ合金については、製造方法についての説明中で触れることにする。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒを２８〜３０ｗｔ％含有する。
本発明における、ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ及びＹからなるグループから選択される１種又は２種以上である。
Ｒの量が２８ｗｔ％未満では、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の主相となるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁化合物の生成が十分ではない。このため、軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒの量が３０ｗｔ％を超えると、Ｃ含有量を制御しても高い磁気特性、特に保磁力を得ることができない。したがって、Ｒの量は２８〜３０ｗｔ％とする。好ましいＲの量は２８．５〜２９．５ｗｔ％である。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の主相を形成するＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁化合物の化学量論組成（原子百分比）は、Ｒ_11.77Ｆｅ_82.35Ｂ_5.88であり、重量比にするとＲ：２６．７ｗｔ％、Ｆｅ：７２．３ｗｔ％、Ｂ：１ｗｔ％である。Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁化合物から構成される主相の存在比率を多くすれば、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の残留磁束密度を向上することができる。本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＲ含有量は、上記の化学量論組成に近いことから、この点からも磁気特性の向上に寄与することができる。

Ｎｄは資源的に豊富で比較的安価であることから、Ｒとしての主成分をＮｄとすることが好ましい。また、重希土類元素を含有することにより主相の異方性磁界が増加して、保磁力を向上することができる。よって、Ｒの一部を重希土類元素で置換する形態とすることが本発明にとって好ましい。ここで重希土類元素としては、Ｄｙ及びＴｂの１種又は２種を用いることが好ましい。重希土類元素は、０．１〜３ｗｔ％の範囲とすることが好ましく、０．３〜２ｗｔ％の範囲とすることがさらに好ましい。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、ホウ素（Ｂ）を０．５〜４％含有する。Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。但し、Ｂが４ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、上限を４ｗｔ％とする。好ましいＢの量は０．５〜１．５ｗｔ％、さらに好ましいＢの量は０．８〜１．２ｗｔ％である。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｃｏを０．１〜０．８ｗｔ％の範囲で含有する。Ｃｏはキュリー温度の向上及び耐食性の向上に効果がある元素であるが、本発明ではＣ含有量の制御による高い磁気特性を得るための前提として、０．８ｗｔ％以下とする。後述する比較例２のように、１．３ｗｔ％を超えると、Ｃ含有量を制御しても高い保磁力を得ることができない。さらに好ましいＣｏの含有量は０．３〜０．８ｗｔ％である。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｃ含有量を８００〜１５００ｐｐｍとする。
上述したように、本発明のＲ含有量、Ｃｏ含有量の範囲においてＣ含有量を８００〜１５００ｐｐｍとすることにより、保磁力及び残留磁束密度がともに高いＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石を得ることができるからである。
好ましいＣ含有量は８００〜１３００ｐｐｍ、さらに好ましいＣ含有量は８００〜１２００ｐｐｍである。

後述する実施例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石について、焼結体のＣ含有量と焼結体平均結晶粒径の関係が図３に示されている。理由は明らかでないが、図３より、Ｃ含有量が８００〜１５００ｐｐｍの範囲にあると焼結体の組織が微細になることがわかる。このように微細な結晶組織となったことにより、このＣ含有量の範囲で高い保磁力が得られたものと解することができる。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、以上の元素以外に残部が実質的にＦｅから構成されるが、以下に示す元素を含有することができる。
本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種を０．０２〜０．６ｗｔ％の範囲で含有することができる。この範囲でＡｌ及びＣｕの１種又は２種を含有させることにより、得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ａｌを添加する場合において、好ましいＡｌの量は０．０３〜０．３ｗｔ％、さらに好ましいＡｌの量は０．０５〜０．２５ｗｔ％である。また、Ｃｕを添加する場合において、Ｃｕの量は０．３ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、望ましくは０．２ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、さらに好ましいＣｕの量は０．０３〜０．１５ｗｔ％である。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上を０．０２〜１．５ｗｔ％含有することができる。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性向上を図るために酸素含有量を低減する際に、Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆは焼結過程での結晶粒の異常成長を抑制する効果を発揮し、焼結体の組織を均一かつ微細にする。したがって、Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆは酸素量が低い場合にその効果が顕著になる。Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上の望ましい量は０．０５〜１．３ｗｔ％、さらに望ましい量は０．０８〜１ｗｔ％である。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、保磁力向上のためにＢｉ及びＧａの１種又は２種を含有することが有効である。Ｂｉ及びＧａの１種又は２種は０．０１〜０．２ｗｔ％の範囲で含有することが好ましい。Ｂｉ及びＧａの１種又は２種のさらに好ましい範囲は０．０３〜０．１５ｗｔ％、より好ましい範囲は０．０５〜０．１２ｗｔ％である。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、他の元素の含有を許容する。例えば、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｔａ、Ｓｉ、Ｖ、Ａｇを１ｗｔ％以下の範囲で含有することができる。

次に、本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の製造方法の好ましい形態について説明する。
本発明は、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁を主体とする合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含む合金（高Ｒ合金）とを用いる混合法によりＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石を製造することが好ましい。Ｒ含有量が低いため、単一の合金で製造するには製造条件の厳密な制御が必要だからである。ここで、低Ｒ合金は主にＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の主相を形成するための合金であり、高Ｒ合金は主に粒界相を形成するための合金である。

原料金属を真空又は不活性ガス、好ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスティングすることにより、低Ｒ合金及び高Ｒ合金を得る。原料金属としては、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。この原料金属に含有されるＣの量によって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量を調整することができる。

低Ｒ合金には、基本構成元素であるＲ、Ｆｅ及びＢの他に、Ｚｒ、Ｃｕ及び／又はＡｌを含有させることができる。このとき低Ｒ合金は、Ｒ−Ｃｕ−Ａｌ−Ｚｒ−Ｆｅ−Ｂ系の合金を構成する。また、高Ｒ合金には、基本構成元素であるＲ、Ｃｏ及びＦｅの他に、Ｃｕ及び／又はＡｌを含有させることができる。このとき高Ｒ合金は、Ｒ−Ｃｕ−Ａｌ−Ｃｏ−Ｆｅ系の合金を構成する。
低Ｒ合金及び高Ｒ合金が作製された後、これらの各母合金は別々に又は一緒に粉砕される。粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、各母合金を、それぞれ粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことが望ましい。粗粉砕性を向上させるために、水素を吸蔵させた後、粗粉砕を行なうことが効果的である。また、水素吸蔵を行った後に、水素を放出させ、さらに粗粉砕を行うこともできる。また、水素吸蔵処理を粗粉砕と位置づけることもできる。

粗粉砕工程後、微粉砕工程に移る。微粉砕は、主にジェットミルが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末が、平均粒径３〜５μｍになるまで粉砕される。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば窒素ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。
微粉砕時に、脂肪酸アミド、脂肪酸、金属石鹸等の潤滑剤を０．０１〜０．３ｗｔ％程度添加することにより、成形時に配向性の高い微粉を得ることができる。また、焼結体のＣ含有量をこの潤滑剤の量によって調整することができる。

微粉砕工程において低Ｒ合金及び高Ｒ合金を別々に粉砕した場合には、微粉砕された低Ｒ合金粉末及び高Ｒ合金粉末を窒素雰囲気中で混合する。この混合時に潤滑剤を添加することもできる。低Ｒ合金粉末及び高Ｒ合金粉末の混合比率は、重量比で８０：２０〜９７：３程度とすればよい。同様に、低Ｒ合金及び高Ｒ合金を一緒に粉砕する場合の混合比率も重量比で８０：２０〜９７：３程度とすればよい。

次いで、低Ｒ合金粉末及び高Ｒ合金粉末からなる混合粉末を、磁場印加によってその結晶軸を配向させた状態で加圧中成形する。この磁場中成形の条件は、１２〜２０ｋＯｅ（９６０〜１６００ｋＡ／ｍ）前後の磁場で、０．３〜３．０ｔ／ｃｍ²（３０〜３００ＭＰａ）とすればよい。

磁場中成形後、その成形体を真空又は不活性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１１００℃で１〜５時間程度焼結すればよい。
この焼結の昇温過程で、先に添加されている潤滑剤は分解、除去される。ただし、添加された潤滑剤の全ての成分を除去することは、工業的生産規模では困難なため、潤滑剤の構成元素であるＣが残留する。したがって、焼結の昇温過程を制御することにより、焼結体のＣ含有量を調整することができる。

焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。時効処理は、保磁力を制御する上で重要である。時効処理を２段に分けて行なう場合には、７５０〜９５０℃及び５００〜７００℃での所定時間の保持が有効である。７５０〜９５０℃での熱処理を焼結後に行なうと、保磁力が増大するため、混合法においては特に有効である。また、５００〜７００℃℃の熱処理で保磁力が大きく増加するため、時効処理を１段で行なう場合には、５００〜７００℃の時効処理を施すとよい。

次に、具体的な実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。
＜実施例１＞
以下の要領でＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石を製造した。
１）原料合金
ストリップキャスティング法により、以下の組成（ｗｔ％）を有する低Ｒ合金及び高Ｒ合金を作製し、低Ｒ合金及び高Ｒ合金を９０：１０の重量比で配合した。
低Ｒ合金：２２．１％Ｎｄ−６．０％Ｐｒ−０．０５％Ｃｕ−０．２％Ａｌ−０．２％Ｚｒ−１．１％Ｂ−ｂａｌ．Ｆｅ
高Ｒ合金：３７．１％Ｎｄ−０．０５％Ｃｕ−０．２％Ａｌ−５．０％Ｃｏ−ｂａｌ．Ｆｅ
２）水素粉砕工程
低Ｒ合金及び高Ｒ合金を配合後、室温にて水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気中で６００℃×１時間の脱水素を行なう、水素粉砕処理を行なった。
なお、水素粉砕処理（粉砕処理後の回収）から後の焼結（焼結炉に投入する）までの各工程を、１００ｐｐｍ以下の低酸素雰囲気で行った。
３）微粉砕工程
水素粉砕処理された低Ｒ合金及び高Ｒ合金に対して、潤滑剤として０．０３〜０．２ｗｔ％のオレイン酸アミド又はカプリル酸アミドを添加、混合した後に微粉砕を行った。
微粉砕はジェットミルを用い、低Ｒ合金及び高Ｒ合金からなる合金粉末の平均粒径が４μｍ程度になるまで行なった。

４）磁場中成形工程
得られた微粉末を磁場中にて成形する。具体的には、この磁場中成形は、１５ｋＯｅの磁場、１.２ｔ／ｃｍ²の成形圧力とした。
５）焼結、時効工程
得られた成形体を真空中において１０４０〜１１００℃で２時間焼結した後、急冷した。次いで得られた焼結体に８００℃×１時間と５５０℃×２.５時間（ともにＡｒ雰囲気中）の２段時効処理を施した。
６）その他
微粉砕工程の前後に添加した潤滑剤の量、焼結における昇温条件を変動することにより、Ｃ含有量の異なる焼結体を製造した。

得られた焼結体の組成は下記の通りである。また、得られた焼結体のＣ（炭素）量、Ｏ（酸素）量及びＮ（窒素）量は下記の範囲にある。なお、本実施例では水素粉砕処理〜焼結を５０ｐｐｍ以下の低酸素雰囲気で行っているため、Ｏ含有量は低減できるが、その代わりにＮ含有量が高めになる。
焼結体組成：２３．５％Ｎｄ−５．５％Ｐｒ−０．５％Ｃｏ−０．０５％Ｃｕ−０．２％Ａｌ−０．２％Ｚｒ−１．０％Ｂ−ｂａｌ．Ｆｅ
Ｃ量：２６０〜１６００ｐｐｍ
Ｏ量：５６０〜１３３０ｐｐｍ
Ｎ量：３２０〜３８０ｐｐｍ

得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石について、Ｂ−Ｈトレーサにより磁気特性を測定するとともに、焼結体の平均結晶粒径を測定した。
なお、平均結晶粒径は以下の方法にて算出した。焼結体の断面を鏡面研磨した後に偏光顕微鏡にて観察を行い、得られた組織像から画像処理によって個々の結晶粒を計測し、その面積に相当する円相当径を算出した後にその平均値を求めることにより算出した。
焼結体のＣ量と磁気特性の関係を図１（保磁力（ＨｃＪ））及び図２（残留磁束密度（Ｂｒ））に示す。図１及び図２に示すように、焼結体のＣ量の増加に伴って残留磁束密度（Ｂｒ）は向上しているが、保磁力（ＨｃＪ）はＣ含有量が１０００ｐｐｍ付近でピークを示している。

焼結体のＣ量と平均結晶粒径の関係を図３に示す。図３に示すように、Ｃ含有量が１０００ｐｐｍ付近で、平均結晶粒径が最も低くなり、組織が微細化される。このように、焼結体中のＣ含有量を調整することにより、焼結体組織を微細化することができる。
＜実施例２＞

実施例１と同様の低Ｒ合金と実施例１に示した高Ｒ合金に対しＮｄ量のみを３２．１ｗｔ％とした高Ｒ合金とを用いて、焼結体の組成を下記とした以外は実施例１と同様にして、焼結体を製造しその磁気特性を測定した。なお、下記組成の焼結体は、Ｒ（Ｎｄ＋Ｐｒ）量が実施例１に比べると０．５ｗｔ％少ない２８．５ｗｔ％である。また、得られた焼結体のＣ（炭素）量、Ｏ（酸素）量及びＮ（窒素）量は下記の通りである。
焼結体組成：２３．０％Ｎｄ−５．５％Ｐｒ−０．５％Ｃｏ−０．０５％Ｃｕ−０．２％Ａｌ−０．２％Ｚｒ−１．０％Ｂ−ｂａｌ．Ｆｅ
Ｃ量：２６０〜１７００ｐｐｍ
Ｏ量：５２０〜１０５０ｐｐｍ
Ｎ量：３３０〜４１０ｐｐｍ

焼結体のＣ量と磁気特性の関係を図４（保磁力（ＨｃＪ））及び図５（残留磁束密度（Ｂｒ））に示す。図４及び図５に示すように、実施例１と同様に、焼結体のＣ量の増加に伴って残留磁束密度（Ｂｒ）は向上し、かつ保磁力（ＨｃＪ）はＣ含有量が１０００ｐｐｍ付近でピークを示している。ただし、実施例２の保磁力（ＨｃＪ）のピークは１３．８ｋＯｅ程度で、しかもそれに対応する残留磁束密度（Ｂｒ）は１４．６ｋＧであり、実施例１に比べると磁気特性が低い値に留まっている。これは、Ｒ（Ｎｄ＋Ｐｒ）量を少なくしたことにより、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の焼結性向上に作用すると共に保持力（ＨｃＪ）発生に重要な役割を果たすＲリッチ相の量が少なくなったため、焼結性低下を招くと共に保磁力（ＨｃＪ）が低下したものと解される。
＜比較例１＞

実施例１に示した低Ｒ合金に対しＮｄ量のみを２４．３ｗｔ％とした低Ｒ合金と実施例１と同様の高Ｒ合金とを用いて、焼結体の組成を下記とした以外は実施例１と同様にして、焼結体を製造しその磁気特性を測定した。なお、下記組成の焼結体は、Ｒ（Ｎｄ＋Ｐｒ）量が実施例１に比べると２．０ｗｔ％多い３１．０ｗｔ％である。また、得られた焼結体のＣ（炭素）量、Ｏ（酸素）量及びＮ（窒素）量は下記の通りである。
焼結体組成：２５．５％Ｎｄ−５．５％Ｐｒ−０．５％Ｃｏ−０．０５％Ｃｕ−０．２％Ａｌ−０．２％Ｚｒ−１．０％Ｂ−ｂａｌ．Ｆｅ
Ｃ量：３００〜１３００ｐｐｍ
Ｏ量：６５０〜１４２０ｐｐｍ
Ｎ量：３５０〜４３０ｐｐｍ

焼結体のＣ量と磁気特性の関係を図６（保磁力（ＨｃＪ））及び図７（残留磁束密度（Ｂｒ））に示す。図６及び図７に示すように、焼結体のＣ含有量の増加に伴い残留磁束密度（Ｂｒ）は向上するが、保磁力（ＨｃＪ）は低下する。
＜比較例２＞

実施例１と同様の低Ｒ合金と実施例１に示した高Ｒ合金に対しＣｏ量のみを１５．０％とした高Ｒ合金とを用いて、焼結体の組成を下記とした以外は実施例１と同様にして、焼結体を製造しその磁気特性を測定した。なお、下記組成の焼結体は、Ｃｏ量が実施例１に比べると１ｗｔ％多い１．５ｗｔ％である。また、得られた焼結体のＣ（炭素）量、Ｏ（酸素）量及びＮ（窒素）量は下記の通りである。
焼結体組成：２３．５％Ｎｄ−５．５％Ｐｒ−１．５％Ｃｏ−０．０５％Ｃｕ−０．２％Ａｌ−０．２％Ｚｒ−１．０％Ｂ−ｂａｌ．Ｆｅ
Ｃ量：５００〜１４００ｐｐｍ
Ｏ量：５４０〜１２２０ｐｐｍ
Ｎ量：２８０〜４００ｐｐｍ

焼結体のＣ量と磁気特性の関係を図８（保磁力（ＨｃＪ））及び図９（残留磁束密度（Ｂｒ））に示す。図８及び図９に示すように、焼結体のＣ含有量の増加に伴い残留磁束密度（Ｂｒ）は向上するが、保磁力（ＨｃＪ）は低下する。これは、比較例１と同様の傾向である。

＜実施例、比較例まとめ＞
以上の実施例１、２及び比較例１、２の結果を以下に要約する。
１）Ｒ含有量が３１．０ｗｔ％、Ｃｏ含有量が１．５ｗｔ％の場合には、焼結体のＣ含有量の増加に伴い残留磁束密度（Ｂｒ）は向上するが、保磁力（ＨｃＪ）は低下する。これに対して、Ｒ含有量が２９．０ｗｔ％又は２８．５ｗｔ％、Ｃｏ含有量が０．５ｗｔ％の場合には、焼結体のＣ含有量の増加に伴い残留磁束密度（Ｂｒ）は向上し、かつ保磁力（ＨｃＪ）がピークを示すＣ含有量が存在する。
２）Ｒ含有量が２９．０ｗｔ％又は２８．５ｗｔ％、Ｃｏ含有量が０．５ｗｔ％の場合には、焼結体のＣ含有量が８００〜１５００ｐｐｍの範囲、好ましくは８００〜１３００ｐｐｍ、さらに好ましくは８００〜１２００ｐｐｍで、高い保磁力（ＨｃＪ）及び残留磁束密度（Ｂｒ）を得ることができる。このように、本発明によれば、Ｒ及びＣｏというＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の基本的な構成元素の含有量を特定し、かつＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石に不可避的に含有するＣ含有量のみを制御することにより、高い保磁力（ＨｃＪ）及び残留磁束密度（Ｂｒ）を得ることを可能とする。このことは、コストを低減しつつＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性を向上できることを示している。
３）実施例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石は、酸素量が１３３０ｐｐｍと低いにもかかわらず、Ｃ含有量が８００〜１５００ｐｐｍの範囲では、平均結晶粒径が３．４μｍ以下と微細な組織を得ることができる。

実施例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と保磁力（ＨｃＪ）の関係を示すグラフである。実施例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と残留磁束密度（Ｂｒ）の関係を示すグラフである。実施例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と焼結体平均結晶粒径の関係を示すグラフである。実施例２のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と保磁力（ＨｃＪ）の関係を示すグラフである。実施例２のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と残留磁束密度（Ｂｒ）の関係を示すグラフである。比較例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と保磁力（ＨｃＪ）の関係を示すグラフである。比較例１のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と残留磁束密度（Ｂｒ）の関係を示すグラフである。比較例２のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と保磁力（ＨｃＪ）の関係を示すグラフである。比較例２のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石のＣ含有量と残留磁束密度（Ｂｒ）の関係を示すグラフである。

Claims

Ｒ：２８〜３０ｗｔ％（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はＹを含む概念である）、
Ｂ：０．５〜４ｗｔ％、
Ｃｏ：０．１〜０．８ｗｔ％、
Ｃ：８００〜１５００ｐｐｍ、
残部実質的にＦｅからなる組成を有する焼結体からなることを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石。
前記焼結体は、Ｃ：８００〜１３００ｐｐｍであることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石。
前記焼結体は、Ｒ：２８〜２９．５ｗｔ％であることを特徴とする請求項１又は２に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石。
前記焼結体は、Ｏ：２０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石。
前記焼結体は、平均結晶粒径が３．４μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石。