JP3287386B2 - アルカリ蓄電池用ニッケル電極 - Google Patents
アルカリ蓄電池用ニッケル電極Info
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Description
素化物蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池やニッケル
・亜鉛蓄電池などのアルカリ蓄電池に用いられるニッケ
ル電極に関するものである。
の小型軽量化に伴い、その携帯電源である電池にも高エ
ネルギー密度化が求められている。その要求に対処する
ために、ニッケル・水素化物蓄電池、ニッケル・カドミ
ウム蓄電池やニッケル・亜鉛蓄電池などのアルカリ蓄電
池などが開発実用化されている。また、そのエネルギー
密度や寿命などの点から、電気自動車用電源としても有
望視されている。
の高温になり易い環境下で使用されることが多く、その
ために高温での利用率の向上が要求される。しかし、高
温になるとニッケル電極の充電効率が低くなるために利
用率は低下し、ガス発生による電解液の枯渇により、寿
命が短くなる。
は、電解液組成を変化させる方法や、正極に用いられる
水酸化ニッケルの結晶中に存在する固溶状態のＣｏの量
を増加させるなどの方法がとられている。ただし、電解
液組成を変化させると低温での利用率の低下・高率放電
性能の低下、Ｃｏ量を極端に増加させると放電電圧の低
下・高コスト、などの問題が生ずる。一方、コードレス
機器や電気自動車用の電源として用いられる電池に求め
られる性能として、更なる高エネルギー密度化が挙げら
れるため、ニッケル電極の高率放電特性の向上が課題と
なっている。
ものであり、高温性能に優れ、エネルギー密度の高いア
ルカリ蓄電池用ニッケル電極を提供することを目的とす
るものである。
の主活物質である水酸化ニッケルに、ＹｂとＬｕを主成
分とする希土類元素の混合物もしくは複合化合物とコバ
ルト化合物とが添加されていることを特徴とするアルカ
リ蓄電池用ニッケル電極である。前記希土類元素の混合
物もしくは複合化合物に対して、Ｙｂ＋Ｌｕ含有量が酸
化物量に換算して３５重量％以上であり、かつＹｂ量／
（Ｙｂ＋Ｌｕ量）の比率が酸化物量に換算して０．７５
以上であることを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル
電極である。前記コバルト化合物が、オキシ水酸化コバ
ルト・一酸化コバルト・αあるいはβ水酸化コバルト・
金属コバルトの少なくとも１種類以上を含有することを
特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極である。前記
コバルト化合物中における金属コバルトの割合が３重量
％以下であることを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケ
ル電極である。
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙの元素を添加すると、
充電時における酸素発生電位を著しく貴にシフトする効
果が得られる。一例として、希土類元素の酸化物粉末を
等モル量添加した場合における水酸化ニッケル電極の２
０℃におけるη（酸化電位と酸素発生電位の差）の値を
図１に示す。
ニッケルを充電すると、ηの値は小さくなり（即ち、酸
化と酸素発生の競合反応が起こり易くなり）、充電効率
が低下するが、酸素発生電位を引き上げる効果のあるＨ
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙの単体またはその化合
物を添加すると、効果的にηを大きくすることができ、
競合反応が起こりにくくなるため、充電効率が向上す
る。以上の元素の中でもＹｂ及びＬｕの添加は特に効果
が大きい。これらの元素の酸化物・水酸化物・フッ化物
等を主とした混合物を使用することにより、高温性能を
顕著に向上させることができる。さらに、鉱石から希土
類元素を分離精製する際に共析物として得られるＹｂと
Ｌｕを主として含有する複合化合物を使用することによ
り、非常に安価な添加剤が得られ、更に高温性能の向上
を図ることができる。
なる導電性のネットワークを、水酸化ニッケルの表面、
水酸化ニッケル粒子の細孔内部、電極基板の表面等に存
在させたニッケル電極を使用することにより、活物質利
用率を向上させることができる。上記オキシ水酸化コバ
ルトは、一酸化コバルト、αまたはβ水酸化コバルト、
金属コバルト等を出発物質として、アルカリ溶液中で酸
化させることにより得られる。さらに金属コバルトを添
加することにより、電気化学的にオキシ水酸化コバルト
の導電層の厚みを増加させることができ、かつ未反応の
金属コバルトの導電性が加味されるため、さらに高率放
電特性を向上させることができる。ただし、密閉電池内
の充電リザーブ量の減少及びコストの増加を抑えるた
め、金属コバルト量は全コバルト化合物量に対して３重
量％以下であることが望ましい。
明する。
ケル粉末と１０重量％の一酸化コバルト粉末とを混合し
た（この混合粉末をＡとする）。次に、Ｙｂ2 Ｏ3 、Ｌ
ｕ2Ｏ3 をそれぞれ１００：０、８５：１５、７５：２
５（重量％）の割合で含有する希土類元素の複合酸化物
をそれぞれ２．５重量％用意し、各々に粉末Ａを加えて
乳鉢内でよく混合した後に、増粘剤を加えてペーストと
しニッケル多孔体基板に充填した。これらの電極をそれ
ぞれ本発明電極Ｂ、本発明電極Ｃ、本発明電極Ｄとす
る。
それぞれ９０：１０、７５：２５（重量％）の割合でそ
れぞれ混合し、粉末Ａに対して２．５重量％となるよう
に加えて上記と同様に本発明電極Ｅ、本発明電極Ｆを作
製した。また、Ｈｏ2 Ｏ3 、Ｅｒ2 Ｏ3 、Ｔｍ2 Ｏ3 、
Ｙｂ2 Ｏ3 、Ｌｕ2 Ｏ3 、Ｙ2Ｏ3 をそれぞれ１５：２
５：１０：３０：５：１５（重量％）の割合で含有する
複合酸化物を２．５重量％用いて、粉末Ａと混合し同様
に電極を作製した。この電極を本発明電極Ｇとする。
ストとしニッケル多孔体基板に充填し、比較電極Ｈを得
た。一方、一酸化コバルト粉末、金属コバルト粉末をそ
れぞれ９：０．７８、８：１．５７、７：２．３６（重
量％）の割合で混合し（ただし総コバルト量が同量とな
るように調整した）、混合粉末Ｉ、Ｊ、Ｋを得た。Ｚｎ
を５重量％含む高密度球状水酸化ニッケル粉末と混合粉
末Ｉ〜Ｋをそれぞれ９０重量％：１０重量％（一酸化コ
バルトとしての換算量）の割合で混合し、それぞれの粉
末とＹｂ2 Ｏ3 、Ｌｕ2 Ｏ3 をそれぞれ８５：１５（重
量％）の割合で含有する希土類元素の酸化物とを１０
０：２．５（重量％）の割合で混合し、増粘剤を加えて
ペーストとしニッケル多孔体基板に充填し、本発明電極
Ｉ、本発明電極Ｊ、本発明電極Ｋを得た。
ケル電極と、セパレータ・水素吸蔵合金電極を用いて正
極規制のセルを作製し、６．８規定の水酸化カリウム電
解液を用いて液十分な条件下で充放電試験を行った。充
電は０．１ＣｍＡで１５時間、放電は０．２ＣｍＡでＨ
ｇ／ＨｇＯ参照極に対して正極電位が０ｖｏｌｔになる
まで行った。
電気量を１００として、それぞれの放電容量の比（活物
質利用率）を計算した。表１に、２０℃における５サイ
クル目及び５０℃における５サイクル目の活物質利用率
を示す。また、２０℃及び４０℃におけるη（酸化電位
と酸素発生電位の差）の値も示す。
Ｇを用いた電池は、比較電極Ｈを用いた電池に比べ、高
温時におけるηの値が大きく活物質利用率が高い。本発
明電極Ｂ〜Ｇの酸素発生電位は、比較電極Ｈにくらべて
貴にシフトしていることが確認された。また、表２に、
２０℃における０．２Ｃ放電及び５Ｃ放電における活物
質利用率を示す。
極Ｈを用いた電池に比べ、５Ｃ放電における活物質利用
率が高い。密閉型の電池においても、本発明電極を用い
た電池は高温充電時の酸素発生反応が抑えられるため、
電池内部圧力の上昇が小さく、電池寿命が著しく向上す
る。
合物が本実施例の酸化物以外の水酸化物やフッ化物の場
合についても同様の効果が認められた。また、コバルト
化合物を本実施例の一酸化コバルト以外のαまたはβ水
酸化コバルト、金属コバルトに置き換えた場合において
も同様の性能が認められている。ただし、放電リザーブ
量の増加を抑えるため、金属コバルト量は３重量％以下
が望ましい。
ギー密度の高いアルカリ蓄電池用ニッケル電極を提供す
ることができるため、そのニッケル電極を用いたアルカ
リ蓄電池の産業上の利用価値は非常に大きい。
る水酸化ニッケル電極の２０℃におけるη（酸化電位と
酸素発生電位の差）の値を示すグラフである。
Claims (4)
- 【請求項１】 ニッケル電極の主活物質である水酸化ニ
ッケルに、ＹｂとＬｕを主成分とする希土類元素の混合
物もしくは複合化合物とコバルト化合物とが添加されて
いることを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。 - 【請求項２】 前記希土類元素の混合物もしくは複合化
合物に対して、Ｙｂ＋Ｌｕ含有量が酸化物量に換算して
３５重量％以上であり、かつＹｂ量／（Ｙｂ＋Ｌｕ量）
の比率が酸化物量に換算して０．７５以上であることを
特徴とする請求項１に記載のアルカリ蓄電池用ニッケル
電極。 - 【請求項３】 前記コバルト化合物が、オキシ水酸化コ
バルト・一酸化コバルト・αあるいはβ水酸化コバルト
・金属コバルトの少なくとも１種類以上を含有すること
を特徴とする請求項１または２に記載のアルカリ蓄電池
用ニッケル電極。 - 【請求項４】 前記コバルト化合物中における金属コバ
ルトの割合が３重量％以下であることを特徴とする請求
項１〜３のいずれかに記載のアルカリ蓄電池用ニッケル
電極。
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