JP3128099B2 - 低温動作型固体燃料電池用空気極材料 - Google Patents
低温動作型固体燃料電池用空気極材料Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は低温動作型固体燃料電池
用空気極に関するものである。
用空気極に関するものである。
【０００２】
【従来の技術および問題点】近年酸素イオン伝導体を用
いた固体電解質燃料電池に関心が高まりつつある。特
に、エネルギーの有効利用という観点から、固体燃料電
池はカルノー効率の制約を受けないため本質的に高いエ
ネルギー変換効率を有し、さらに良好な環境保全が期待
されるなどの優れた特徴を持っている。固体電解質とし
ては、従来ＹＳＺ（イットリウム安定化ジルコニア）が
最も有望視されているが、十分な酸素イオン伝導度を得
るには１０００℃の高温で動作させる必要があり、この
ような高温では電極と電解質の界面での劣化反応等が生
じ、部品寿命の劣化が激しく信頼性の高い電池の実現が
難しい。
いた固体電解質燃料電池に関心が高まりつつある。特
に、エネルギーの有効利用という観点から、固体燃料電
池はカルノー効率の制約を受けないため本質的に高いエ
ネルギー変換効率を有し、さらに良好な環境保全が期待
されるなどの優れた特徴を持っている。固体電解質とし
ては、従来ＹＳＺ（イットリウム安定化ジルコニア）が
最も有望視されているが、十分な酸素イオン伝導度を得
るには１０００℃の高温で動作させる必要があり、この
ような高温では電極と電解質の界面での劣化反応等が生
じ、部品寿命の劣化が激しく信頼性の高い電池の実現が
難しい。
【０００３】そこで８００℃程度の低温度で動作する固
体燃料電池の開発が求められている。低温動作時に十分
な酸素イオン伝導度を得るためにジルコニア−スカンジ
ウム系、セリア系およびＹＳＺの薄層化などの検討が行
なわれている。
体燃料電池の開発が求められている。低温動作時に十分
な酸素イオン伝導度を得るためにジルコニア−スカンジ
ウム系、セリア系およびＹＳＺの薄層化などの検討が行
なわれている。
【０００４】低温動作化には固体電解質の他に空気極の
電気伝導性の低下の問題が生じる。図１に示すように空
気極３は多孔質であり、固体電解質２に接して、これに
酸素ガスを供給するとともに、電流を取り出す役割を持
っている（なお、符号１は燃料極）。電気的接続の観点
から、空気極３の電気伝導性は極力高くする必要があ
る。一方、固体電解質２へのガス供給の観点からは、な
るべく多孔質であり、この多孔質状態が動作温度で安定
に保たれる必要がある。
電気伝導性の低下の問題が生じる。図１に示すように空
気極３は多孔質であり、固体電解質２に接して、これに
酸素ガスを供給するとともに、電流を取り出す役割を持
っている（なお、符号１は燃料極）。電気的接続の観点
から、空気極３の電気伝導性は極力高くする必要があ
る。一方、固体電解質２へのガス供給の観点からは、な
るべく多孔質であり、この多孔質状態が動作温度で安定
に保たれる必要がある。
【０００５】従来、空気極として検討されているＬａ
0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3では１０００℃の動作温度でも微細
構造が安定に保たれ、熱膨張係数も１２．４×１０-6と
固体電解質であるＹＳＺ（イットリウム添加ジルコニ
ア）の１０．０×１０-6とほぼ同じ値を持っているが、
電気伝導性が１００Ｓ／ｃｍと低いことが欠点である。
また１０００℃から８００℃まで動作温度を下げるとさ
らに電気伝導性が低下し９０Ｓ／ｃｍとなる。
0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3では１０００℃の動作温度でも微細
構造が安定に保たれ、熱膨張係数も１２．４×１０-6と
固体電解質であるＹＳＺ（イットリウム添加ジルコニ
ア）の１０．０×１０-6とほぼ同じ値を持っているが、
電気伝導性が１００Ｓ／ｃｍと低いことが欠点である。
また１０００℃から８００℃まで動作温度を下げるとさ
らに電気伝導性が低下し９０Ｓ／ｃｍとなる。
【０００６】
【発明の目的】本発明は低温動作型固体燃料電池用空気
極に求められている電気的特性および動作温度における
微細構造の安定性の二つの要求を同時に満足させること
を目的とする。
極に求められている電気的特性および動作温度における
微細構造の安定性の二つの要求を同時に満足させること
を目的とする。
【０００７】
【問題点を解決するための手段】上述の問題点を解決す
るため、本発明による低温動作型固体燃料電池用空気極
材料は、低温動作型固体燃料電池の空気極を形成する空
気極材料において、前記空気極が、ジルコニア、アルミ
ナおよびランタノイド系パイロクロアから選ばれた１種
と、Ｋ2ＮｉＦ4構造の銅酸化物との体積混合比１：９乃
至７：３の混合物であることを特徴とする。
るため、本発明による低温動作型固体燃料電池用空気極
材料は、低温動作型固体燃料電池の空気極を形成する空
気極材料において、前記空気極が、ジルコニア、アルミ
ナおよびランタノイド系パイロクロアから選ばれた１種
と、Ｋ2ＮｉＦ4構造の銅酸化物との体積混合比１：９乃
至７：３の混合物であることを特徴とする。
【０００８】本発明の低温動作型固体燃料電池用空気極
材料は電気伝導性に優れ、熱膨張係数が固体電解質とほ
ぼ同じ値を持つＫ2ＮｉＦ4構造のペロブスカイト型銅酸
化物に、この酸化物に対して化学的に不活性な酸化物を
分散させることで、動作温度における焼結を防ぎ空気の
供給に適した多孔質状態を保持する。
材料は電気伝導性に優れ、熱膨張係数が固体電解質とほ
ぼ同じ値を持つＫ2ＮｉＦ4構造のペロブスカイト型銅酸
化物に、この酸化物に対して化学的に不活性な酸化物を
分散させることで、動作温度における焼結を防ぎ空気の
供給に適した多孔質状態を保持する。
【０００９】
【作用】以下に本発明の作用を説明する。
【００１０】Ｋ2ＮｉＦ4構造のペロブスカイト型銅酸化
物の一種であるＬａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4は、酸化物超
伝導物質として知られており、室温で１００００Ｓ／ｃ
ｍ以上、８００℃の高温でも１０００Ｓ／ｃｍ以上と電
気伝導性が非常に高い。しかし、ペロブスカイト型酸化
物の中では融点が１３００℃と比較的低いため、動作温
度を１０００〜８００℃付近にした場合、各微結晶粒子
が融合し、粒成長を起こし、焼結収縮するため多孔質構
造が失われてしまう。そこでこの酸化物に対して化学的
に不活性なアルミナ、ジルコニア、パイロクロア等の酸
化物を分散させ、酸化物複合体とすることで、動作温度
における焼結を防ぎ空気の供給に適した多孔質状態を長
時間に渡り保持することができる。
物の一種であるＬａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4は、酸化物超
伝導物質として知られており、室温で１００００Ｓ／ｃ
ｍ以上、８００℃の高温でも１０００Ｓ／ｃｍ以上と電
気伝導性が非常に高い。しかし、ペロブスカイト型酸化
物の中では融点が１３００℃と比較的低いため、動作温
度を１０００〜８００℃付近にした場合、各微結晶粒子
が融合し、粒成長を起こし、焼結収縮するため多孔質構
造が失われてしまう。そこでこの酸化物に対して化学的
に不活性なアルミナ、ジルコニア、パイロクロア等の酸
化物を分散させ、酸化物複合体とすることで、動作温度
における焼結を防ぎ空気の供給に適した多孔質状態を長
時間に渡り保持することができる。
【００１１】表４に本実施例で用いたアルミナ、ジルコ
ニア、パイロクロア、銅酸化物の一例としてＬａＣｕＯ
4とＬａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4の２５〜１０００℃での熱
膨張係数の平均値を示す。これらの微粒子を混合し酸化
物複合体としたときの熱膨張係数は両者の値の間にな
り、その値はほぼ混合体積比からの比例配分値になる。
したがって、ＹＳＺとの熱膨張差は、混合比に依存する
が従来の空気極材料であるＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3とほ
ぼ同等であることがわかる。
ニア、パイロクロア、銅酸化物の一例としてＬａＣｕＯ
4とＬａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4の２５〜１０００℃での熱
膨張係数の平均値を示す。これらの微粒子を混合し酸化
物複合体としたときの熱膨張係数は両者の値の間にな
り、その値はほぼ混合体積比からの比例配分値になる。
したがって、ＹＳＺとの熱膨張差は、混合比に依存する
が従来の空気極材料であるＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3とほ
ぼ同等であることがわかる。
【００１２】ここでこれらの不活性な酸化物は絶縁体で
あるため、良導体である銅酸化物との混合比をある一定
範囲以下にする必要がある。すなわち、アルミナ、ジル
コニア、パイロクロアから選択された一種の酸化物と銅
酸化物との体積混合比は、後述の実施例１表１−２より
明らかなように１：９〜７：３である。この範囲では銅
酸化物の粒成長は抑制され、また銅酸化物の微粒子同士
が接触しているため高い電気伝導性を持つ。
あるため、良導体である銅酸化物との混合比をある一定
範囲以下にする必要がある。すなわち、アルミナ、ジル
コニア、パイロクロアから選択された一種の酸化物と銅
酸化物との体積混合比は、後述の実施例１表１−２より
明らかなように１：９〜７：３である。この範囲では銅
酸化物の粒成長は抑制され、また銅酸化物の微粒子同士
が接触しているため高い電気伝導性を持つ。
【００１３】また、前述の銅酸化物としては、一般式
（Ｌｎ2-xＡx）1-dＣｕ1+dＯ4（ただし、Ｌｎはランタ
ノイド系元素あるいはイットリウムであり、Ａは２価の
金属元素であり、０．０５≦ｘ≦０．４４かつ−０．０
５≦ｄ≦０．１０）であるのが好ましい。前述のように
良好な伝導性を有するからである。ここでｘ、ｄが上述
の範囲を逸脱すると、伝導性が小さくなる恐れがあるか
らである。
（Ｌｎ2-xＡx）1-dＣｕ1+dＯ4（ただし、Ｌｎはランタ
ノイド系元素あるいはイットリウムであり、Ａは２価の
金属元素であり、０．０５≦ｘ≦０．４４かつ−０．０
５≦ｄ≦０．１０）であるのが好ましい。前述のように
良好な伝導性を有するからである。ここでｘ、ｄが上述
の範囲を逸脱すると、伝導性が小さくなる恐れがあるか
らである。
【００１４】以上のような構成とすることによって、電
気的特性および動作温度における微細構造の安定性を同
時に満足する低温動作型固体燃料電池用空気極材料を実
現できる。
気的特性および動作温度における微細構造の安定性を同
時に満足する低温動作型固体燃料電池用空気極材料を実
現できる。
【００１５】
【実施例】以下に本発明の実施例を説明する。なお、当
然のことであるが本発明は以下の実施例に限定されるも
のではない。
然のことであるが本発明は以下の実施例に限定されるも
のではない。
【００１６】
【実施例１】本発明の効果を示すために、図１に示す構
造の単セルで試験を行なった。本発明において、１は燃
料極、２は固体電解質、３は空気極である。固体電解質
として、（ＺｒＯ2）0.9（Ｓｃ2Ｏ3）0.09（Ａｌ2Ｏ3）
0.01なる組成よりなる酸化物を、燃料極にはＮｉ−ＹＳ
Ｚを、そして空気極にはＬａ2-xＳｒxＣｕＯ4＋ＹＳＺ
を用いた。ここでＹＳＺは安定化ジルコニアで組成はＹ
0.16Ｚｒ0.84Ｏ2である。また３０ｖｏｌ．％≦｛Ｌａ
1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4／（Ｌａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4＋Ｙ
ＳＺ）｝≦９０ｖｏｌ．％の範囲、および０．０５≦ｘ
≦０．４４で｛Ｌａ2-xＳｒxＣｕＯ4／（Ｌａ2-xＳｒx
ＣｕＯ4＋ＹＳＺ）｝＝６０ｖｏｌ．％の条件の２種類
の実験を行なった。
造の単セルで試験を行なった。本発明において、１は燃
料極、２は固体電解質、３は空気極である。固体電解質
として、（ＺｒＯ2）0.9（Ｓｃ2Ｏ3）0.09（Ａｌ2Ｏ3）
0.01なる組成よりなる酸化物を、燃料極にはＮｉ−ＹＳ
Ｚを、そして空気極にはＬａ2-xＳｒxＣｕＯ4＋ＹＳＺ
を用いた。ここでＹＳＺは安定化ジルコニアで組成はＹ
0.16Ｚｒ0.84Ｏ2である。また３０ｖｏｌ．％≦｛Ｌａ
1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4／（Ｌａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ4＋Ｙ
ＳＺ）｝≦９０ｖｏｌ．％の範囲、および０．０５≦ｘ
≦０．４４で｛Ｌａ2-xＳｒxＣｕＯ4／（Ｌａ2-xＳｒx
ＣｕＯ4＋ＹＳＺ）｝＝６０ｖｏｌ．％の条件の２種類
の実験を行なった。
【００１７】本実施例に使用した単セルの作製方法を以
下に示す。まずドクターブレード法により固体電解質の
セラミックス薄板のグリーンシートを形成し１６００℃
で焼上げる。これにスクリーンプリントで燃料電極にＮ
ｉ−ＹＳＺを塗布し１４００℃で焼き、この後、上記の
空気極を塗布し１０００℃で焼き付けた。
下に示す。まずドクターブレード法により固体電解質の
セラミックス薄板のグリーンシートを形成し１６００℃
で焼上げる。これにスクリーンプリントで燃料電極にＮ
ｉ−ＹＳＺを塗布し１４００℃で焼き、この後、上記の
空気極を塗布し１０００℃で焼き付けた。
【００１８】図１の空気極、燃料極の厚みは０．１ｍ
ｍ、固体電解質の厚みを３ｍｍとし、２０ｍｍΦの単セ
ルを形成した。図２に空気極をＬａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ
4としＹＳＺの混合比が４０ｖｏｌ．％の条件の単セル
の水素−酸素雰囲気８００℃における電流密度−電圧特
性を示す。比較のために上記の単セルの空気極だけをＬ
ａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3としたセルの特性も同時に示す。
表１−１、表１−２に空気極における端子電圧と銅酸化
物組成、銅酸化物とＹＳＺとの混合比と端子電圧との関
係を示す。ここで、端子電圧は電流密度が１Ａ／ｃｍ2
時の値である。これら本発明の空気極を用いたときはい
ずれも従来のＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3を空気極に用いた
セルに比べ良好な特性を示した。
ｍ、固体電解質の厚みを３ｍｍとし、２０ｍｍΦの単セ
ルを形成した。図２に空気極をＬａ1.86Ｓｒ0.14ＣｕＯ
4としＹＳＺの混合比が４０ｖｏｌ．％の条件の単セル
の水素−酸素雰囲気８００℃における電流密度−電圧特
性を示す。比較のために上記の単セルの空気極だけをＬ
ａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3としたセルの特性も同時に示す。
表１−１、表１−２に空気極における端子電圧と銅酸化
物組成、銅酸化物とＹＳＺとの混合比と端子電圧との関
係を示す。ここで、端子電圧は電流密度が１Ａ／ｃｍ2
時の値である。これら本発明の空気極を用いたときはい
ずれも従来のＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3を空気極に用いた
セルに比べ良好な特性を示した。
【００１９】 端子電圧は電流１Ａ／ｃｍ2における値 La2-xSrxCuO4/(YSZ+La2-xSrxCuO4)=60vol.%
【００２０】 端子電圧は電流１Ａ／ｃｍ2における値 銅酸化物：La1.86Sr0.14CuO4
【００２１】
【実施例２】実施例１と同様の単セルを空気極の材料だ
けをアルミナとＰｒ2-xＣａxＣｕＯ4（０．０５≦ｘ≦
０．４４）の複合物に代えて実施例１と同様の実験を行
なった。表２−１、２−２に示すように、実施例１とほ
ぼ同様に、従来材料であるＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3に比
べいずれも良好な結果を得た。
けをアルミナとＰｒ2-xＣａxＣｕＯ4（０．０５≦ｘ≦
０．４４）の複合物に代えて実施例１と同様の実験を行
なった。表２−１、２−２に示すように、実施例１とほ
ぼ同様に、従来材料であるＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3に比
べいずれも良好な結果を得た。
【００２２】 端子電圧は電流１Ａ／ｃｍ2における値 Pr2-xCaxCuO4/(Al2O3+Pr2-xCaxCuO4)=60vol.%
【００２３】 端子電圧は電流１Ａ／ｃｍ2における値 銅酸化物：Pr1.86Ca0.14CuO4
【００２４】
【実施例３】実施例１と同様の単セルを空気極の材料だ
けをパイロクロア（Ｎｄ2Ｚｒ2Ｏ7）とＮｄ2-xＭｇxＣ
ｕＯ4（０．０５≦ｘ≦０．４４）の複合物に代えて実
施例１と同様の実験を行なった。表３−１、３−２に示
すように、実施例１とほぼ同様に、従来材料であるＬａ
0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3に比べいずれも良好な結果を得た。
けをパイロクロア（Ｎｄ2Ｚｒ2Ｏ7）とＮｄ2-xＭｇxＣ
ｕＯ4（０．０５≦ｘ≦０．４４）の複合物に代えて実
施例１と同様の実験を行なった。表３−１、３−２に示
すように、実施例１とほぼ同様に、従来材料であるＬａ
0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3に比べいずれも良好な結果を得た。
【００２５】 端子電圧は電流１Ａ／ｃｍ2における値 Nd2-xMgxCuO4/(Nd2Zr2O7+Nd2-xMgxCuO4)=60vol.%
【００２６】 端子電圧は電流１Ａ／ｃｍ2における値 銅酸化物：Nd1.86Mg0.14CuO4
【００２７】 ２５〜１０００℃での熱膨張係数の平均値を示す。
【００２８】
【発明の効果】以上説明したように、固体電解質燃料電
池のインターコネクタをＫ2ＮｉＦ4構造のペロブスカイ
ト型銅酸化物に、この酸化物に対して化学的に不活性な
酸化物を分散させることで、動作温度における焼結を防
ぎ空気の供給に適した多孔質状態を保持することがで
き、電解質への空気の供給効率を損なわずに電気抵抗を
低く抑えられる空気極を得ることに成功した。本発明は
固体燃料電池の高効率動作化に大きな貢献をなすもので
ある。
池のインターコネクタをＫ2ＮｉＦ4構造のペロブスカイ
ト型銅酸化物に、この酸化物に対して化学的に不活性な
酸化物を分散させることで、動作温度における焼結を防
ぎ空気の供給に適した多孔質状態を保持することがで
き、電解質への空気の供給効率を損なわずに電気抵抗を
低く抑えられる空気極を得ることに成功した。本発明は
固体燃料電池の高効率動作化に大きな貢献をなすもので
ある。
【図１】実施例に用いた単セルの断面図。
【図２】実施例１で行なった単セルの電流−電圧特性。
１ 燃料極 ２ 固体電解質 ３ 空気極
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭47−2967（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/86
Claims (2)
- 【請求項１】低温動作型固体燃料電池の空気極を形成す
る空気極材料において、前記空気極が、ジルコニア、ア
ルミナおよびランタノイド系パイロクロアから選ばれた
１種と、Ｋ2ＮｉＦ4構造の銅酸化物との体積混合比１：
９乃至７：３の混合物であることを特徴とする低温動作
型固体燃料電池用空気極材料。 - 【請求項２】前記銅酸化物が、（Ｌｎ2-xＡx）1-dＣｕ
1+dＯ4であることを特徴とする請求項１記載の低温動作
型固体燃料電池用空気極材料。ただし、Ｌｎはランタノ
イド系元素あるいはイットリウムであり、Ａは２価の金
属元素であり、０．０５≦ｘ≦０．４４かつ−０．０５
≦ｄ≦０．１０である。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05339969A JP3128099B2 (ja) | 1993-12-07 | 1993-12-07 | 低温動作型固体燃料電池用空気極材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05339969A JP3128099B2 (ja) | 1993-12-07 | 1993-12-07 | 低温動作型固体燃料電池用空気極材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07161360A JPH07161360A (ja) | 1995-06-23 |
| JP3128099B2 true JP3128099B2 (ja) | 2001-01-29 |
Family
ID=18332488
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05339969A Expired - Fee Related JP3128099B2 (ja) | 1993-12-07 | 1993-12-07 | 低温動作型固体燃料電池用空気極材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3128099B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6589680B1 (en) * | 1999-03-03 | 2003-07-08 | The Trustees Of The University Of Pennsylvania | Method for solid oxide fuel cell anode preparation |
| FR2872174B1 (fr) * | 2004-06-23 | 2007-06-15 | Electricite De France | Procede et dispositif d'electrolyse de l'eau comprenant un materiau oxyde d'electrode particulier |
| JP2010238547A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Equos Research Co Ltd | 燃料電池用触媒担体、燃料電池用触媒及び燃料電池用電極 |
| JP2010238546A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Equos Research Co Ltd | 微粒子担持金属酸化物触媒及びその製造方法並びに燃料電池用電極 |
| JP2011051809A (ja) * | 2009-08-31 | 2011-03-17 | Tohoku Univ | 複合金属酸化物およびその製造方法、並びにそれを用いた電極材料、電極および固体酸化物形燃料電池 |
| JP7091278B2 (ja) * | 2019-03-29 | 2022-06-27 | 株式会社豊田中央研究所 | 固体酸化物型燃料電池用電極材料、それを用いた固体酸化物型燃料電池用アノード電極、及びそれを用いた固体酸化物型燃料電池 |
-
1993
- 1993-12-07 JP JP05339969A patent/JP3128099B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07161360A (ja) | 1995-06-23 |
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