JP3119084B2 - 固体電解質型燃料電池用空気極及び空気極側集電板 - Google Patents
固体電解質型燃料電池用空気極及び空気極側集電板Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質型燃料電池
（ＳＯＦＣ）用空気極及び空気極側集電板に係り、特
に、電解質との熱膨張係数の差が小さく、しかも電気伝
導性、電極活性に優れたＳＯＦＣ用空気極及び空気極側
集電板に関する。
（ＳＯＦＣ）用空気極及び空気極側集電板に係り、特
に、電解質との熱膨張係数の差が小さく、しかも電気伝
導性、電極活性に優れたＳＯＦＣ用空気極及び空気極側
集電板に関する。
【０００２】
【従来の技術】ＳＯＦＣは、イットリア安定化ジルコニ
ア（ＹＳＺ）よりなる電解質膜に燃料極（アノード）及
び空気極（カソード）の電極膜を積層した構成とされて
いる。従来、空気極電極材料及び空気極側集電板材料と
しては、ＳｒをドープしたＬａＭｎＯ3 、即ち、Ｌａ
1-y Ｓｒy ＭｎＯ3 （ｙ＝０．１〜０．４）が広く用い
られている。即ち、ＬａＭｎＯ3 にＳｒをドープするこ
とにより、作動条件下での電気伝導性、電極活性が向上
し、良好な空気極及び空気極側集電板が提供される。こ
の電気伝導性、電極活性の向上効果は、ＬａＭｎＯ3 へ
のＳｒのドープ量に比例し、Ｓｒのドープ量が多い程、
電気伝導性、電極活性に優れた空気極及び空気極側集電
板が提供される。
ア（ＹＳＺ）よりなる電解質膜に燃料極（アノード）及
び空気極（カソード）の電極膜を積層した構成とされて
いる。従来、空気極電極材料及び空気極側集電板材料と
しては、ＳｒをドープしたＬａＭｎＯ3 、即ち、Ｌａ
1-y Ｓｒy ＭｎＯ3 （ｙ＝０．１〜０．４）が広く用い
られている。即ち、ＬａＭｎＯ3 にＳｒをドープするこ
とにより、作動条件下での電気伝導性、電極活性が向上
し、良好な空気極及び空気極側集電板が提供される。こ
の電気伝導性、電極活性の向上効果は、ＬａＭｎＯ3 へ
のＳｒのドープ量に比例し、Ｓｒのドープ量が多い程、
電気伝導性、電極活性に優れた空気極及び空気極側集電
板が提供される。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、ＬａＭｎＯ3
にＳｒをドープすることにより、この材料の線熱膨張係
数は大きくなり、電解質を構成するジルコニア質材料
（具体的にはイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ））
の線熱膨張係数（１０×１０-6／Ｋ程度）との整合性は
大きく崩れる。この電解質の線熱膨張係数との整合性
は、ＬａＭｎＯ3 へのＳｒのドープ量が多い程悪化す
る。このような空気極及び空気極側集電板の線熱膨張係
数と電解質の線熱膨張係数との不整合は、電池内部に熱
応力を発生させ、著しい場合には電池を破壊に至らせ
る。
にＳｒをドープすることにより、この材料の線熱膨張係
数は大きくなり、電解質を構成するジルコニア質材料
（具体的にはイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ））
の線熱膨張係数（１０×１０-6／Ｋ程度）との整合性は
大きく崩れる。この電解質の線熱膨張係数との整合性
は、ＬａＭｎＯ3 へのＳｒのドープ量が多い程悪化す
る。このような空気極及び空気極側集電板の線熱膨張係
数と電解質の線熱膨張係数との不整合は、電池内部に熱
応力を発生させ、著しい場合には電池を破壊に至らせ
る。
【０００４】本発明は上記従来の問題点を解決し、電解
質との線熱膨張係数の整合性に優れ、しかも電気伝導
性、電極活性に優れたＳＯＦＣ用空気極及び空気極側集
電板を提供することを目的とする。
質との線熱膨張係数の整合性に優れ、しかも電気伝導
性、電極活性に優れたＳＯＦＣ用空気極及び空気極側集
電板を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明のＳＯＦＣ用空気
極及び空気極側集電板は、｛（Ｌａ１−ｘＹｘ）１−ｙ
Ｓｒｙ｝ＭｎＯ３（ただし、０．２≦ｘ≦０．４，０．
１≦ｙ≦０．４）で表される導電性セラミックス材料で
構成されることを特徴とする。
極及び空気極側集電板は、｛（Ｌａ１−ｘＹｘ）１−ｙ
Ｓｒｙ｝ＭｎＯ３（ただし、０．２≦ｘ≦０．４，０．
１≦ｙ≦０．４）で表される導電性セラミックス材料で
構成されることを特徴とする。
【０００６】即ち、本発明者らは、従来の空気極及び空
気極側集電板材料であるＬａ1-y Ｓｒy ＭｎＯ3 はＳｒ
のドープ量を大きくする程電気伝導度は向上するが、電
解質との線熱膨張係数の整合性は失われるのに対し、Ｙ
ＭｎＯ3 系の材料は線熱膨張係数が小さいことに着目
し、ＬａＭｎＯ3 に電気伝導度を向上させる目的でＳｒ
をドープしつつ、線熱膨張係数の整合性を保つ目的でＹ
をドープすることを見出し、本発明を完成させた。
気極側集電板材料であるＬａ1-y Ｓｒy ＭｎＯ3 はＳｒ
のドープ量を大きくする程電気伝導度は向上するが、電
解質との線熱膨張係数の整合性は失われるのに対し、Ｙ
ＭｎＯ3 系の材料は線熱膨張係数が小さいことに着目
し、ＬａＭｎＯ3 に電気伝導度を向上させる目的でＳｒ
をドープしつつ、線熱膨張係数の整合性を保つ目的でＹ
をドープすることを見出し、本発明を完成させた。
【０００７】以下に本発明を詳細に説明する。
【０００８】本発明において、空気極及び空気極側集電
板の構成材料として用いる導電性セラミックスは、
｛（Ｌａ１−ｘＹｘ）１−ｙＳｒｙ｝ＭｎＯ３（ただ
し、０．２≦ｘ≦０．４，０．１≦ｙ≦０．４）で表さ
れるものである。
板の構成材料として用いる導電性セラミックスは、
｛（Ｌａ１−ｘＹｘ）１−ｙＳｒｙ｝ＭｎＯ３（ただ
し、０．２≦ｘ≦０．４，０．１≦ｙ≦０．４）で表さ
れるものである。
【０００９】ここで、Ｓｒドープによるｙが０．１未満
では、電気伝導性及び電極活性の改善効果が十分でな
く、ｙが０．４を超えるとＹの効果を打消すほどに線熱
膨張係数が大きくなる。
では、電気伝導性及び電極活性の改善効果が十分でな
く、ｙが０．４を超えるとＹの効果を打消すほどに線熱
膨張係数が大きくなる。
【００１０】また、ｘが０．４を超えるとペロブスカイ
トの単相構造ではなく、他の相が表出し、また、電気伝
導度が低下してくるため、ｘは０．４以下とする。ｘは
０．４以下の範囲で大きい程線熱膨張係数を電解質であ
るＹＳＺの線熱膨張係数に近づけることができ、線熱膨
張係数の整合性の面から好ましい。ｘは少な過ぎるとＹ
ドープによる線熱膨張係数及び電気伝導度の改善効果が
十分に得られないことから、ｘは０．２〜０．４とす
る。
トの単相構造ではなく、他の相が表出し、また、電気伝
導度が低下してくるため、ｘは０．４以下とする。ｘは
０．４以下の範囲で大きい程線熱膨張係数を電解質であ
るＹＳＺの線熱膨張係数に近づけることができ、線熱膨
張係数の整合性の面から好ましい。ｘは少な過ぎるとＹ
ドープによる線熱膨張係数及び電気伝導度の改善効果が
十分に得られないことから、ｘは０．２〜０．４とす
る。
【００１１】このような導電性セラミックス材料で構成
される本発明のＳＯＦＣ用空気極又は空気極側集電板
は、常法に従って、Ｌａ，Ｙ，Ｓｒ，Ｍｎの各成分の酸
化物や酢酸塩等の出発原料を所定の組成となるように混
合した後、１０００〜１２００℃で固相反応させ、その
後、成形、焼成することにより容易に製造することがで
きる。
される本発明のＳＯＦＣ用空気極又は空気極側集電板
は、常法に従って、Ｌａ，Ｙ，Ｓｒ，Ｍｎの各成分の酸
化物や酢酸塩等の出発原料を所定の組成となるように混
合した後、１０００〜１２００℃で固相反応させ、その
後、成形、焼成することにより容易に製造することがで
きる。
【００１２】
【作用】Ｙイオンはペロブスカイト構造の中で、Ｌａイ
オンと同じ３価の状態にある上に、そのサイトもＬａと
同じＡサイトを占有すると考えられる。このようなこと
から、ＹＭｎＯ3 系材料はＬａＭｎＯ3 系材料と全率固
溶する。
オンと同じ３価の状態にある上に、そのサイトもＬａと
同じＡサイトを占有すると考えられる。このようなこと
から、ＹＭｎＯ3 系材料はＬａＭｎＯ3 系材料と全率固
溶する。
【００１３】ところで、ＹＭｎＯ3 系材料は電解質材料
であるＹＳＺよりも線熱膨張係数が小さく、一方、Ｌａ
ＭｎＯ3 系材料はＹＳＺよりも線熱膨張係数が大きい。
であるＹＳＺよりも線熱膨張係数が小さく、一方、Ｌａ
ＭｎＯ3 系材料はＹＳＺよりも線熱膨張係数が大きい。
【００１４】そこで、従来の空気極及び空気極側集電板
材料であるＬａ1-y Ｓｒy ＭｎＯ３において、Ｌａサイ
トの一部をＹで置換したところ、線熱膨張係数を小さく
することができ、これにより、Ｓｒドープによる効果で
電気伝導度及び電極活性に優れ、しかも、Ｙドープによ
る効果で電解質との線熱膨張係数の整合性に優れた材料
が得られる。なお、このＹドープによれば、電気伝導度
についても良好な向上効果が得られる。
材料であるＬａ1-y Ｓｒy ＭｎＯ３において、Ｌａサイ
トの一部をＹで置換したところ、線熱膨張係数を小さく
することができ、これにより、Ｓｒドープによる効果で
電気伝導度及び電極活性に優れ、しかも、Ｙドープによ
る効果で電解質との線熱膨張係数の整合性に優れた材料
が得られる。なお、このＹドープによれば、電気伝導度
についても良好な向上効果が得られる。
【００１５】
【実施例】以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に
説明する。
説明する。
【００１６】実施例１ 下記方法により、（Ｌａ１−ｘ Ｙx ）0.7 Ｓｒ0.3 Ｍ
ｎＯ3 （ただし、ｘ＝０．０，０．２，０．４，０．
６，０．８又は１．０）系導電性セラミックス材料を調
製した。
ｎＯ3 （ただし、ｘ＝０．０，０．２，０．４，０．
６，０．８又は１．０）系導電性セラミックス材料を調
製した。
【００１７】即ち、まず、出発原料として酢酸ランタ
ン、酢酸ストロンチウム、酢酸マンガン、酸化イットリ
ウムを用い、これらを各々所定の組成となるように秤量
した後混合し、４００℃で熱分解した。これを粉砕、混
合した後、一軸プレス成形し、１０００℃で固相反応を
行った。
ン、酢酸ストロンチウム、酢酸マンガン、酸化イットリ
ウムを用い、これらを各々所定の組成となるように秤量
した後混合し、４００℃で熱分解した。これを粉砕、混
合した後、一軸プレス成形し、１０００℃で固相反応を
行った。
【００１８】この固相反応後の各試料の粉末Ｘ線回折結
果を図１〜６に示す。
果を図１〜６に示す。
【００１９】図１〜６より明らかなように、ｘ＝０．
０，０．２，０．４ではペロブスカイト一相であるが、
ｘ＝０．４を超えるＹのドープ量では、ピークがブロー
ドになり、また、ペロブスカイト以外の小さな第２相の
ピークが認められる。
０，０．２，０．４ではペロブスカイト一相であるが、
ｘ＝０．４を超えるＹのドープ量では、ピークがブロー
ドになり、また、ペロブスカイト以外の小さな第２相の
ピークが認められる。
【００２０】固相反応後の各試料を各々遊星型ボールミ
ルで粉砕し、一軸プレス成形を行った。これを１５００
℃で５時間、大気中で焼成した。得られた焼結体から、
３ｍｍ×４ｍｍ×１７ｍｍの線熱膨張係数測定用試料
と、２ｍｍ×２ｍｍ×２０ｍｍの電気伝導度測定用試料
を切り出し、各々測定を行った。なお、線熱膨張係数の
測定は、大気中で室温から１４００℃まで行った。ま
た、電気伝導度は１０００℃、大気中で直流４端子法に
より測定した。これらの測定結果を表１に示す。
ルで粉砕し、一軸プレス成形を行った。これを１５００
℃で５時間、大気中で焼成した。得られた焼結体から、
３ｍｍ×４ｍｍ×１７ｍｍの線熱膨張係数測定用試料
と、２ｍｍ×２ｍｍ×２０ｍｍの電気伝導度測定用試料
を切り出し、各々測定を行った。なお、線熱膨張係数の
測定は、大気中で室温から１４００℃まで行った。ま
た、電気伝導度は１０００℃、大気中で直流４端子法に
より測定した。これらの測定結果を表１に示す。
【００２１】
【表１】
【００２２】表１より、（Ｌａ１−ｘＹｘ）０．７Ｓｒ
０．３ＭｎＯ３（０．２≦ｘ≦０．４）であれば、電解
質の線熱膨張係数の整合性に優れ、しかも電気伝導度も
高い導電性セラミックス材料が提供されることが明らか
である。
０．３ＭｎＯ３（０．２≦ｘ≦０．４）であれば、電解
質の線熱膨張係数の整合性に優れ、しかも電気伝導度も
高い導電性セラミックス材料が提供されることが明らか
である。
【００２３】即ち、ｘ＝０．２の割合でＹをドープした
No. ２では、ＹをドープしていないNo. １のものに比べ
て線熱膨張係数は１１．５×１０−６／Ｋと大きく低下
し、電解質材料であるＹＳＺの線熱膨張係数１０×１０
−６／Ｋに近づく。しかも、電気伝導度についてもＹド
ープにより向上効果が認められる。これにより、０．２
≦ｘ≦０．４のＹドープにより、線熱膨張係数及び電気
伝導度が共に改善されることが明らかである。
No. ２では、ＹをドープしていないNo. １のものに比べ
て線熱膨張係数は１１．５×１０−６／Ｋと大きく低下
し、電解質材料であるＹＳＺの線熱膨張係数１０×１０
−６／Ｋに近づく。しかも、電気伝導度についてもＹド
ープにより向上効果が認められる。これにより、０．２
≦ｘ≦０．４のＹドープにより、線熱膨張係数及び電気
伝導度が共に改善されることが明らかである。
【００２４】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の固体電解質
型燃料電池によれば、電解質との線熱膨張係数差が小さ
く、従って、電池破壊の問題がなく、しかも、電気伝導
度、電極活性も高いＳＯＦＣ用空気極及び空気極側集電
板が提供される。
型燃料電池によれば、電解質との線熱膨張係数差が小さ
く、従って、電池破壊の問題がなく、しかも、電気伝導
度、電極活性も高いＳＯＦＣ用空気極及び空気極側集電
板が提供される。
【図１】実施例１で製造した（Ｌａ1-x Ｙx ）0.7 Ｓｒ
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．０）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．０）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
【図２】実施例１で製造した（Ｌａ1-x Ｙx ）0.7 Ｓｒ
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．２）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．２）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
【図３】実施例１で製造した（Ｌａ1-x Ｙx ）0.7 Ｓｒ
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．４）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．４）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
【図４】実施例１で製造した（Ｌａ1-x Ｙx ）0.7 Ｓｒ
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．６）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．６）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
【図５】実施例１で製造した（Ｌａ1-x Ｙx ）0.7 Ｓｒ
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．８）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝０．８）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
【図６】実施例１で製造した（Ｌａ1-x Ｙx ）0.7 Ｓｒ
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝１．０）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
0.3 ＭｎＯ3 （ｘ＝１．０）の粉末Ｘ線回折線図であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/86 - 4/98 H01M 8/00 - 8/24 C04B 35/42 - 35/51
Claims (2)
- 【請求項１】 下記組成式で表される導電性セラミック
ス材料で構成されることを特徴とする固体電解質型燃料
電池用空気極。 ｛（Ｌａ１−ｘＹｘ）１−ｙＳｒｙ｝ＭｎＯ３ （ただし、０．２≦ｘ≦０．４，０．１≦ｙ≦０．４） - 【請求項２】 下記組成式で表される導電性セラミック
ス材料で構成されることを特徴とする固体電解質型燃料
電池用空気極側集電板。 ｛（Ｌａ１−ｘＹｘ）１−ｙＳｒｙ｝ＭｎＯ３ （ただし、０．２≦ｘ≦０．４，０．１≦ｙ≦０．４）
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06201935A JP3119084B2 (ja) | 1994-08-26 | 1994-08-26 | 固体電解質型燃料電池用空気極及び空気極側集電板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06201935A JP3119084B2 (ja) | 1994-08-26 | 1994-08-26 | 固体電解質型燃料電池用空気極及び空気極側集電板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0864222A JPH0864222A (ja) | 1996-03-08 |
| JP3119084B2 true JP3119084B2 (ja) | 2000-12-18 |
Family
ID=16449231
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP06201935A Expired - Fee Related JP3119084B2 (ja) | 1994-08-26 | 1994-08-26 | 固体電解質型燃料電池用空気極及び空気極側集電板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3119084B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002053374A (ja) * | 2000-08-04 | 2002-02-19 | Anan Kasei Kk | 固体電解質型燃料電池の空気極用及び集電体原料用複合酸化物、その製造方法、並びに固体電解質型燃料電池 |
| JP5313726B2 (ja) * | 2009-03-10 | 2013-10-09 | 株式会社ノリタケカンパニーリミテド | 固体酸化物形燃料電池および該電池用インターコネクタ |
| KR101104117B1 (ko) * | 2010-05-11 | 2012-01-13 | 한국에너지기술연구원 | 원통형 고체산화물 연료전지의 공기극 집전체 |
-
1994
- 1994-08-26 JP JP06201935A patent/JP3119084B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0864222A (ja) | 1996-03-08 |
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|---|---|---|---|
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