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JP3047355B2 - 薄層形電気化学的電気発生器の組立てを実現するための多重層アセンブリの製造方法 - Google Patents

薄層形電気化学的電気発生器の組立てを実現するための多重層アセンブリの製造方法

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JP3047355B2
JP3047355B2 JP63505445A JP50544588A JP3047355B2 JP 3047355 B2 JP3047355 B2 JP 3047355B2 JP 63505445 A JP63505445 A JP 63505445A JP 50544588 A JP50544588 A JP 50544588A JP 3047355 B2 JP3047355 B2 JP 3047355B2
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layer
lithium
electrolyte
assembly
electrode
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ミユラ，ダニエル
ゴーチエ，ミシエル
カプフア，ブルノ
Original Assignee
ソシエテ・ナシオナル・エルフ・アキテーヌ
イドロ‐ケベツク
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、厚さの薄い電気化学的電気発生器を形成す
るために使用される多重層アセンブリの製造方法に係わ
る。
〔従来の技術〕
本発明は特定的には、マクロモレキュラエラストマー
材料中にイオン系化合物を溶解したものからなる固体電
解質を使用する電気発生器の形成に係わる。このような
ポリマー電解質を用いる電気発生器の原理は当業者には
良く知られており、特に仏国特許第2542 322号“Matr
iau macromolculaire conduction ionique consti
tu par un sel en solution dans un copolymre"に記
載されている。この先行技術による発生器は正電極、電
解質及び負電極からなり、これら３つの部材が２つの金
属製集電体の間にサンドイッチ状に配置される。
公開番号第2 442 514号の仏国特許に記載のように、
前記タイプの先行技術の発生器の主な利点は、これらの
発生器が、隣接層と強力に付着し合う厚さの極めて薄い
（＜80μｍ）複数の可撓層からなる基本多重層アセンブ
リを構成することにとある。この基本多重層アセンブリ
の全体的厚みは通常30〜300μｍである。
比較的大きい表面積を用いてエネルギ容量の大きい発
生器を製造するためには、前述のごとき基本的多重層ア
センブリを平らに積重するか、又は様々な形態に巻く、
もしくは折曲げる必要がある。
〔発明が解決しようとする課題〕
基本多重層アセンブリを巻くか又は折曲げると、これ
らのアセンブリが高度に湾曲することになる。周知のよ
うに、積重した２つの不延性フィルムを破損を伴わずに
折曲げるか又は湾曲させるためには、これらのフィルム
が折目又は湾曲部で相対的にずれを生じることができる
ようにしなければならない。２つの不延性フィルムを接
着剤で固定すると、接着剤が弾性的であり且つその層が
薄くても折目又は湾曲部に極めて大きな応力が生じるた
め、外側フィルムが破損するか又は内側フィルムに皺が
できる。
薄層形電気化学的電気発生器、即ち前述のごとき基本
多重層アセンブリで構成した発生器の場合には、外側層
が破損しても、内側層に皺がよっても、接触の切断又は
恒久的短絡によって発生器が破壊されることになる。
本発明の目的の１つは、固体ポリマー電解質を用いる
薄層形電気化学的電気発生器を、積重法だけでなく巻き
及び折曲げ法によっても形成できるようにする多重層ア
センブリの製造方法を提供することにある。
〔課題を解決するための手段〕
この方法は、前記多重層アセンブリの形成に使用され
る部材が可撓性、接着性及び機械的耐性に優れているた
め、容易に且つ連続的に実施することができる。
固体ポリマー電解質を用いる薄層形電気化学的電気発
生器を積重、巻き又は折曲げによって形成するのに使用
し得る多重層アセンブリを製造するための本発明の方法
にあっては、この多重層アセンブリが、アルミニウム、
銅、ニッケル、またはステンレス鋼タイプの低延性金属
層と、リチウムまたはリチウムベース延性合金層と、少
なくとも１つの複合正電極層と、すくなくとも１つの固
体ポリマー電解質層とからなり、前記方法は、リチウム
またはリチウムベース延性合金層が複合正電極層と接触
しないようにして、前記層を互いに付着させることから
なり、その構成において用いられる層の互いの付着によ
り生じる多重層アセンブリが、少なくとも１対のローラ
のローラ間を通過する結果としてラミネーションによっ
て形成されることと、固体ポリマー電解質層と複合正電
極層とが電解質／電極二層サブアセンブリの形態でラミ
ネーション操作にかけられ、前記電解質／電極二層サブ
アセンブリが複合正電極層に取り付けられた固体ポリマ
ー電解質層からなるとともに、低延性金属層か、または
不活性のポリプロピレンもしくはポリエチレンのような
機械的耐性の高いプラスチック材料の剥離性の、即ち接
合する相手の材料から簡単に剥がすことができるフィル
ムかのいずれかの上に支持されていることと、各ローラ
対のローラ間を通過させられるリチウムまたはリチウム
ベース延性合金層が剥離性プラスチックフィルムによっ
てか、低延性金属層によってか、さらに製造すべき多重
層アセンブリの一部によってかのいずれかによって前記
ローラから分離されるようにラミネーション操作が行わ
れることとを特徴とする。
電解質／電極サブアセンブリを剥離性プラスチックフ
ィルムで支持する場合には、多重層アセンブリを形成す
べく該サブアセンブリと接合するその他の層と接触しな
いサブアセンブリ表面に前記フィルムを配置するのが好
ましい。
電解質／電極サブアセンブリは任意の公知の方法、特
に本出願人によって同じ日に出願された国際特許出願番
号PCT/FR/88/00314“Procｄ de fabrication d'un
emsemble lectro−chimique comprenant une lectr
ode et un lectrolyte et ensemble ainsi ralis
”に記載のようなsurpandageと称する方法によって
製造し得る。
リチウム層又はリチウムベース延性合金層は接合する
相手の層に任意の公知の方法で接合し得、特に該リチウ
ム層又はリチウムベース合金層を不活性プラスチック材
料、特にポリエチレン又はポリプロピレンの薄いフィル
ムで支持する方法を使用し得る。但し前記フィルムは、
リチウム層もしくはリチウムベース合金層とこのプラス
チック材料フィルムとの間の結合が当該被支持層の取扱
いを可能にする程度には十分に強いが、リチウムベース
層に接合する材料層とリチウムとの間の結合ほど強くは
ないように調節された付着性をリチウムに対して示すよ
うなフィルムである。
本発明の方法によって得られる多重層アセンブリは単
一の低延性金属層を含み、この層に発生器のその他の成
分の層が組合わせられる。
本発明の第１実施態様では、４つの層からなる多重層
アセンブリを製造する。このアセンブリは低延性金属層
の他に３つの層、即ち複合正電極層と固体ポリマー電解
質層とリチウム層もしくはリチウムベース延性合金層と
を含み、これら３つの層が、多重層アセンブリ内で低延
性金属層が固体ポリマー電解質層から残りの層のいずれ
か１つを介して分離されるように配置される。
第１実施態様による前記タイプの多重アセンブリでは
特に、固体ポリマー電解質層を複合正電極層とリチウム
層もしくはリチウムベース延性合金層との間に挟み、低
延性金属層を複合正電極層又はリチウム層もしくはリチ
ウムベース延性合金層と接触させる。後者の場合には、
低延性金属がリチウムと反応しない金属でなければなら
ない。
このような四層形多重層アセンブリにおいてリチウム
層もしくはリチウムベース延性合金層がむき出しになる
場合には、この層を絶縁性且つ延性のポリマー材料から
なるフィルムで被覆し得る。絶縁性且つ延性のポリマー
フィルムを含む多重層アセンブリを巻くことによって電
気化学的リチウム電気発生器を製造する場合には、前記
フィルムが連続した２組又は２巻きの多重層アセンブリ
の間の絶縁材として機能する。
第２実施態様の多重層アセンブリは、６つの層からな
る多重層アセンブリである。このアセンブリは低延性金
属層の他に５つの層、即ち２つの複合正電極層、２つの
固体ポリマー電解質層及び１つのリチウム層もしくはリ
チウムベース延性合金層を含む。これら５つの層は、当
該多重層アセンブリにおいて、前記２つの固体ポリマー
電解質層のうち少なくとも１つが複合正電極層の１つを
介して低延性金属層から分離され且つリチウム層もしく
はリチウムベース延性合金層が固体ポリマー電解質層の
１つを介して少なくとも１つの複合正電極層から分離さ
れるように配置される。
前記第２実施態様の多重層アセンブリの第１具体例で
は、２つの複合正電極層と、２つの固体ポリマー電解質
層と、リチウム層もしくはリチウムベース延性合金層と
を低延性金属層に対して総て同じ側に配置する。
前記第２実施態様の多重層アセンブリの第２具体例で
は、複合正電極層の１つと、固体ポリマー電極層の１つ
と、リチウム層もしくはリチウムベース延性合金層とを
低延性金属層に対して同じ側に配置し、その反対側に複
合正電極の１つと固体ポリマー電解質層の１つとを配置
する。
このような多重層アセンブリを使用すれば、積重、巻
き又は折曲げによって完全な電気化学的電気発生器を製
造することができる。例えば、第２実施態様の第１具体
例の多重層アセンブリを巻き操作にかけると、一番外側
の複合正電極層が低延性金属層の自由面と接触すること
になる。また、第２実施態様の第２具体例の多重層アセ
ンブリを巻き操作にかければ、一番外側の固体ポリマー
電解質層がリチウム層もしくはリチウムベース延性合金
層の自由面と接触し得る。この場合は、低延性金属層及
びリチウム層もしくはリチウムベース延性合金層を負の
集電体として用いて正電極用の集電が行われ、前記２つ
の集電体が両面で機能するような、巻き形の完全な電気
化学的電気発生器が得られる。
本発明の方法で製造される多重アセンブリの利点は、
単一の低延性金属層の片側又は両側に、複合正電極中又
は固体ポリマー電解質中におけるマクロモレキュラアモ
ルファス材料の存在に起因して互いに良く付着し合う性
質を示す変形可能な及び／又は弾性の層を配置したアセ
ンブリが得られることにある。このようなアセンブリ
は、破損又は皺を伴わずに容易に湾曲させ且つ折曲げる
ことができる。
前述の第１実施態様に従って、複合正電極層が低延性
金属層と接触する多重層アセンブリを形成する場合は下
記の操作を行う： 先ず、例えば複合正電極層を低延性金属層上に配置し
次いで固体ポリマー電解質層を正電極層上に配置するこ
とによって、低延性金属層、特にアルミニウム、ニッケ
ル、銅又はステンレス鋼の層に支持された電解質／電極
サブアセンブリを形成する。次いで、得られた支持体付
き電解質／電極サブアセンブリの固体ポリマー電解質の
上にリチウム層もしくはリチウムベース延性合金層を配
置する。この操作は任意の公知の方法、特に前述のごと
き剥離性プラスチックフィルムを用いる方法を使用して
行う。
低延性金属層に支持された電解質／電極サブアセンブ
リは、電解質側で剥離性プラスチックフィルムに支持さ
れたサブアセンプリを、該サブアセンブリの電極層が低
延性金属層と接触するようにして、低延性金属層上に配
置することにより形成することもできる。リチウム層も
しくはリチウムベース延性合金層を低延性金属層に支持
されたサブアセンブリの電解質層上に配置する操作は、
前記電解質層を被覆する剥離性プラスチックフィルムを
除去してから行う。
前述の方法で形成した四層形アセンブリは、剥離性プ
ラスチックフィルムを用いてリチウム層もしくはリチウ
ムベース延性合金層を付着させる前述のごとき特定の方
法を使用した場合には前記リチウム層もしくはリチウム
ベース合金層が前記フィルムで被覆され得、このような
アセンブリを使用すれば、該アセンブリが前記剥離性プ
ラスチックフィルムを含む場合には巻きもしくは折曲げ
によって完全発生器を形成することができ、前記プラス
チックフィルムを４つの積重層を含むアセンブリの各々
から除去した場合にはこれらのアセンブリを複数個積重
することによって完全発生器を形成することができる。
後者の場合には、リチウム層もしくはリチウムベース延
性合金層の自由面が隣接アセンブリの低延性金属層と接
触するため、低延性金属をリチウムと反応しない金属、
特に、ニッケル、銅、ステンレス鋼の中から選択する必
要がある。
前記四層形アセンブリはまた、剥離性プラスチックフ
ィルムで支持されていない又は支持されたリチウム層も
しくはリチウムベース延性合金層を、電解質側が任意に
剥離性プラスチックフィルムで支持された電解質／電極
サブアセンブリの固体ポリマー電解質層上に配置し、次
いで得られたアセンブリの正電極上に低延性金属層を、
該正電極が剥離性フィルムで被覆されている場合にはそ
のフィルムを除去した後で配置することによって製造す
ることもできる。
本発明の前述のごとき方法のいずれかによって形成し
た四層形アセンブリから、前記第２実施態様の多重層ア
センブリの第１具体例及び第２具体例のうちいずれかに
対応する六層形アセンブリを製造することができる。
前記第２実施態様の第１具体例の六層形アセンブリを
得るためには、四層形アセンブリのリチウム層もしくは
リチウムベース延性合金層が剥離性フィルムで被覆され
ている場合にはそのフィルムを除去した後でこの層の上
に、好ましくは正電極側が剥離性プラスチックフィルム
で支持された電解質／電極サブアセンブリを、前記リチ
ウム層もしくはリチウム合金層が前記電解質／電極サブ
アセンブリの固体ポリマー電解質層と接触するように配
置する。支持された又は支持されていない前記電解質／
電極サブアセンブリは、前出の仏国特許出願明細書に記
載のsurpandage法を用いて形成するのが好ましい。
前記第２実施態様の第２具体例による六層形アセンブ
リを製造する場合は、四層形アセンブリの低延性金属層
の自由面上に、好ましくは正電極側で剥離性プラスチッ
クフィルムに支持された電解質／電極サブアセンブリ
を、前記自由面が前記電解質／電極サブアセンブリの複
合正電極層と接触するように配置する。
第２実施態様の第２具体例の六層形アセンブリは、好
ましくは電解質側で剥離性フィルムに支持された電解質
／電極サブアセンブリを１つの低延性金属層の両面に配
置し、次いで得られた部分的アセンブリの片面に、前記
フィルムが存在している場合にはそのフィルムを除去し
た後で、好ましくは剥離性プラスチックフィルムに支持
されたリチウム層もしくはリチウムベース延性合金層を
配置することによって製造することもできる。
このようにして形成したいずれかの六層形アセンブリ
を用いて電気化学的発生器を最終的に組立てる場合に
は、これらのアセンブリ上に任意に存在する剥離性プラ
スチックフィルムを除去した後でこれらのアセンブリを
巻き操作、積重操作又は折曲操作にかければ、両面形発
生器、即ちリチウムもしくはリチウムベース合金と正集
電体を構成する低延性金属層とが両面で使用される発生
器が形成される。
本発明の方法を用いれば更に、リチウムもしくはリチ
ウムベース延性合金層が低延性金属層と直接接触するよ
うな第１実施態様の四層形アセンブリを形成することも
できる。その場合には、前記金属をリチウムと反応しな
い金属の中から選択する。この変形例では、先ずリチウ
ム層もしくはリチウムベース延性合金層をリチウムと反
応しない低延性金属、例えばニッケル、銅、ステンレス
鋼の層の上に配置し、その結果得られた集合体のリチウ
ムもしくはリチウムベース合金側に電解質／電極サブア
センブリを該サブアセンブリの電解質がリチウムもしく
はリチウムベース合金と接触するように配置する。この
変形例では、低延性金属層上に配置するリチウムもしく
はリチウムベース延性合金層の剥離性プラスチックフィ
ルムで支持すると有利である。このフィルムは、電解質
／電極サブアセンブリを配置する時に除去する。また、
前記サブアセンブリも電極側を剥離性プラスチックフィ
ルムで支持するようにし得る。このフィルムは操作終了
時に除去する。
このようにして形成した四層形アセンブリは、自由正
電極を含む完成した薄層形電気化学的リチウム電気発生
器である。このアセンブリにｎ個の類似の多重層エレメ
ントを積重し、最後の正電極層上に正集電体を配置すれ
ば、前記四層形アセンブリの公称電圧のｎ倍に等しい電
圧をもつ発生器が得られる。このタイプの発生器では、
ｎ個のアセンブリを積重した後でむき出しのまま残る低
延性金属層が負集電体の役割を果たす。自由正電極は加
熱前には前記負集電体の自由面に付着しないため、加熱
処理後にしか付着し合わないｎ個の単位セルからなる集
合体を巻いたり又は折曲げたりすることができる。
低延性金属層がリチウムもしくはリチウムベース延性
合金と接触する前述のごとき四層形アセンブリは並列に
組立てることもできる。その場合には、例えばニッケ
ル、銅、アルミニウム、ステンレス鋼のような低延性金
属層の両面に前記タイプの四層形アセンブリを、各アセ
ンブリの正電極が低延性金属と接触するように配置す
る。
多重層アセンブリを形成すべく、電解質／電極サブア
センブリを低延性金属層又はリチウム層もしくはリチウ
ムベース延性合金層上に配置する操作、及びこのように
して形成された部分的アセンブリを低延性金属層又はリ
チウムもしくはリチウムベース合金層上に配置する操作
は、同一速度で互いに反対の方向に回転する温度調整可
能な２つのローラの間での圧延によって実施するのが好
ましい。前記２つのローラは組立てるべき部材に可調整
圧力を加え、著しい圧延効果、摩擦効果等を生じること
なく前記部材を確実に接合させる。
このような多重層構造の大きな利点の１つは、電解質
／電極サブアセンブリから第１実施態様の多重層アセン
ブリ又は第２実施態様の多重層アセンブリを製造できる
ことにある。
これらの多重層製造の別の利点は、発生器を最終的に
組立てるための総てのステップにおいて、各部分的アセ
ンブリが連続稼働機械での使用に適合した機械的特性を
もつ少なくとも１つの支持体に結合されることにある。
本発明及びその利点は、添付図面に基づく以下の非限
定的具体例の説明でより明らかにされよう。
〔実施例〕 第１図には、前述の第１実施態様に従って製造した多
重層アセンブリ（１）及び該多重層アセンブリを巻いて
形成した最終的電気化学発生器（２）を示した。この多
重層アセンブリ（１）はアルミニウムからなる厚さ10μ
ｍの第１層（３）と、複合正電極を構成する材料からな
る厚さ15μｍの第２層（４）と、厚さ30μｍの固体ポリ
マー電解質層（５）と、負電極を構成する厚さ30μｍの
リチウム層（６）とを含む。この四層形アセンブリの両
側には、所定の場所に、負の集電を行う集電体（７）と
正の集電を行う集電体（８）とが配置される。
この実施態様では、複合正電極をイオン伝導性電解質
材料、電気化学的活性材料及びカーボンブラックの比較
的稠密な塊のアグロメレーションによって形成する。電
気化学的活性材料は、この場合は、酸化バナジウムであ
る。
電解質及び電極に使用されるイオン伝導性マクロモレ
キュラ材料は、リチウム塩をエチレンオキシドコポリマ
ー中に溶解したものからなる。
このアセンブリは、製造時にリチウムを支持する役割
を果たし、且つ巻き操作によって発生器を形成した場合
に正電極と負電極との間の絶縁材として機能するポリプ
ロピレンフィルム（10）を含む。このフィルムの厚さは
10μｍである。第２図には前述の第２実施態様の第１具
体例に従って形成した多重層アセンブリを示す。この多
重層アセンブリ（17）は例えばアルミニウムのような低
延性金属層（11）と、複合正電極層（12）と、固体ポリ
マー電解質層（13）と、負電極を構成するリチウム層
（14）と、固体ポリマー電解質層（15）と、複合正電極
層（16）とを含む。これらの層は第１図のアセンブリの
対応層と同じ厚さを有する。
このアセンブリ（17）は円筒形マンドレルを用いて、
又は場合によっては偏平な円筒体形状のものが得られる
ようにプレートを用いて第１図と同様に巻くためのもの
である。
第３図には、アセンブリを巻いた時に得られる層の重
なり状態を示した。この第３図では、集電体材料層（1
1）を挟んで対称をなす形態のアセンブリが形成されて
おり、前記集電体は２つの正電極（12）及び（16）の間
にサンドイッチ状に配置されてこれらの電極のために電
気を集める役割を果たす。このアセンブリはリチウム層
（14）に対しても対称的である。従って、これら２つの
金属面は両面で使用され、そのため最終的発生器のエネ
ルギ容量には寄与しない低延性材料の相対的質量及び体
積を最大限に削減することができる。第４図には、前述
の第２実施態様の第２具体例に従って形成した多重層ア
センブリを示した。この多重層アセンブリは、集電体の
役割を果たす例えばアルミニウムのような低延性金属の
層（21）を含む。前記層（21）の片面には複合正電極材
料層（22）と、これを被覆する固体ポリマー電解質層
（23）とが配置されている。層（21）の反対側の面には
複合正電極材料層（24）と、固体ポリマー電解質層（2
5）と、負電極の役割を果たすリチウム層（26）とが配
置されている。
このタイプのアセンブリを巻くと、電解質層（23）が
負電極材料層（26）と接触することになる。この場合は
また、負電極の金属が両面で電解質と接触するため該金
属を一度に最大限に利用することができ、正電極も両面
が使用されるため最大限に利用できる。
第５図は第４図のアセンブリを製造するための装置を
示している。この装置は２つのローラ（30）及び（31）
を含み、これらのローラの間で前述のごとき種々の層が
下記の手順で同時に圧延される。
先ず、集電体金属層（21）と、正電極層（24）と、電
解質層（25）とを含むアセンブリ（32）を形成した。層
（25）は簡単に剥がすことができるプラスチック材料層
（33）で被覆した。これとは別に、電解質層（23）に接
合した正電極層（22）を簡単に剥離できる材料、例えば
ポリプロピレン又はポリエチレンからなる２つの層（3
5）及び（36）の間にサンドイッチ状に配置してアセン
ブリ（34）を形成した。同様にして、簡単に剥離できる
材料の層（41）に接合したリチウム層（26）を含むサブ
アセンブリ（40）を形成した。このようにして得た３つ
のサブアセンブリ（40）、（32）及び（34）を、簡単に
剥離できる材料の層（33）及び層（35）を除去した後
で、２つのローラ（30）及び（31）の間に配置する。簡
単に剥離できる材料の層（41）及び（36）は、２つのロ
ーラの間に通してアセンブリを形成した後で除去する。
第６図に示した多重層アセンブリは４つの層、即ちニ
ッケル層（61）と、負電極の役割を果たすリチウム層
（62）と、固体ポリマー電極層（63）と、複合正電極層
（64）とを含む。これらの層の厚さは上述の多重層アセ
ンブリの場合と同様である。
第７図には、第２図の多重層アセンブリを製造するた
めの装置を示した。この装置は２対のローラ、即ちロー
ラ（91）及び（92）からなる第１ローラ対、並びにロー
ラ（93）及び（94）からなる第２ローラ対を含む。
先ず、アルミニウム層（71）と、正電極材料層（72）
と、電解質層（73）とを含む第１多重層サブアセンブリ
（70）を形成した。このアセンブリは前出の仏国特許出
願明細書に記載のsurpandage法で形成した。
一方で、ポリプロピレンからなる支持体（82）の上に
リチウムの単層（74）を配置したアセンブリを形成し
た。
このようにして形成した２つのアセンブリを２つのロ
ーラ（91,92）の間に通し、第５図に基づいて説明した
手順に従って接合する。その結果、第１図の多重アセン
ブリと類似した構造をもつ中間アセンブリ（85）が得ら
れる。
これとは別に、正電極材料層（76）及び電解質層（7
5）を含む第２の多重層サブアセンブリ（77）を形成す
る。このアセンブリは正電極材料層の自由面を介してポ
リプロピレン層（83）と接触させる。この第２アセンブ
リを、ポリプロピレン層（82）の除去後に中間アセンブ
リ（85）と接触させる。
四層形中間アセンブリ又は部分的アセンブリ（85）は
それ自体で、リチウム層（74）が片面だけで機能して負
電極の役割を果たし且つアルミニウム層（71）が片面だ
けで機能して正集電体の役割を果たす完全な電気化学的
発生器を構成する。この発生器を巻くか又は折曲げてそ
のまま使用したい場合には、巻き操作時にリチウムが集
電体（71）と接触してその結果短絡が生じる事態を回避
すべく、ポリプロピレンフィルム（82）をリチウムに接
合したままにしておく必要がある。これに対し、複数の
多重層アセンブリ（85）を電気化学的に直列接続して発
生器を形成したい場合には、金属（71）の各自由面に負
電極が対応するように、ポリプロピレンフィルム（82）
を剥がしてアセンブリを積重しなければならない。従っ
て、前記金属はリチウムと反応しない低延性金属、例え
ばニッケル、銅、ステンレス鋼の中から選択する必要が
ある。
第８図は第１図のアセンブリ及び第７図の部分的アセ
ンブリ（85）と類似の多重層アセンブリ（84）を製造す
るための装置である。第８図の装置は第１ローラ対（9
6）及び（97）並びに第２ローラ対（98）及び（99）を
含む。先ず、複合正電極層（88）上に固体ポリマー電解
質層（89）を載置したものをポリプロピレンのような剥
離性プラスチックフィルムからなる層 （87）で支持して電解質／電極サブアセンブリ（86）を
形成する。これとは別に、やはりポリプロピレン製の剥
離性プラスチックフィルム（102）とリチウム層（101）
とを接合したものからなるサブアセンブリ（100）を形
成する。次いで、ローラ（96）及び（97）の間に通して
圧延することにより前記サブアセンブリ（100）のリチ
ウム側をサブアセンブリ（86）の固体ポリマー電解質
（89）に押し付け、部分的アセンブリ又は中間アセンブ
リ（90）を形成する。プラスチックフィルム（87）を剥
がした後で、ローラ（98）及び（99）間での圧延によっ
て中間アセンブリ（90）の正電極（88）側を低延性金属
特にアルミニウムの層（103）に固定させる。前記ロー
ラの出口でプラスチックフィルム（102）を除去すれ
ば、層を４つ有する多重層アセンブリ（84）が得られ
る。
この多重層アセンブリ（84）は、第７図の中間アセン
ブリ（85）に関して説明したように、剥離性プラスチッ
クフィルムを除去する前に又は除去した後で使用し得
る。
第９図は第６図に簡単に示したアセンブリと類似の多
重層アセンブリ（105）を形成するための装置を示して
いる。この装置は第１対のローラ（106）及び（107）と
第２対のローラ（108）及び（109）とを含む。先ず、ポ
リプロピレンのような剥離性プラスチックフィルム（11
2）に支持されたリチウム層（111）からなるサブアセン
ブリ（110）を形成する。次いで、ローラ（106）及び
（107）間での圧延によって前記サブアセンブリ（110）
のリチウム側を、リチウムと反応しない低延性金属の層
（113）に押し付ける。プラスチックフィルム（112）を
除去した後、前述のごとく形成した中間アセンブリ（11
4）のリチウム層上に電解質／電極サブアセンブリ（11
5）を電解質側がリチウムと対向するように配置する。
前記サブアセンブリは固体ポリマー電解質層（116）上
に複合正電極層（117）を配置し、これをポリプロピレ
ンの剥離性プラスチックフィルム（118）で支持して形
成する。中間アセンブリ（114）及び支持体付きサブア
センブリ（115）をローラ（108）及び（109）の間に通
して圧延し、互いに固定させる。前記ローラの出口でプ
ラスチックフィルム（118）を除去すれば四層形多重層
アセンブリ（105）が得られる。このアセンブリは遊離
正電極を含む完成した発生器である。
ｎ個のアセンブリ（105）を積重し且つ最後の遊離正
電極層上に正集電体を配置すると、単位アセンブリ（10
5）の電圧のｎ倍に等しい電圧を有する発生器が得られ
る。遊離正電極は加熱前には負電極集電体、即ちニッケ
ルのような低延性金属の層（113）の自由面に付着しな
いため、加熱前には付着することのないｎ個の単位セル
（105）からなる集合体を巻くか又は折曲げることがで
きる。
アセンブリ（105）は並列組立てを行うのに使用する
こともできる。その場合は、例えば前記ローラ間での圧
延によって、アルミニウム、ニッケル、銅もしくはステ
ンレス鋼のような低延性金属の層の両面にアセンブリ
（105）を、各アセンブリ（105）の正電極層が低延性金
属と接触するように配置する。このようにして形成した
システムは従って２つの外側負電極集電体、即ちリチウ
ムに対して不活性の低延性金属層（113）と、両面がそ
の面の上に配置されたアセンブリ（105）の複合正電極
層（117）と接触する１つの中央正電極集電体とを含
む。
本発明は以上説明してきた具体的には限定されず、そ
の範囲内で様々な変形が可能であり、特に出発サブアセ
ンブリ及び中間アセンブリは単一の剥離性プラスチック
フィルム又は互いに同じかもしくは異なっていてよい２
つの剥離性プラスチックフィルムで支持し得る。
図面の簡単な説明 第１図は本発明の第１実施態様の多重層アセンブリ及
び該アセンブリを巻くことによって最終的に形成した電
気化学的電気発生器を示す説明図である。
第２図は本発明の第２実施態様の第１具体例による多
重層アセンブリの構造を示す簡略説明図である。
第３図は第２図のアセンブリを巻いた場合の層の重な
り状態を示す説明図である。
第４図は本発明の第２実施態様の第２具体例による多
重層アセンブリの説明図である。
第５図は第４図のアセンブリを製造するための装置を
示す簡略説明図である。
第６図はリチウム層もしくはリチウムベース合金層が
低延性金属層と接触する第１実施態様の多重層アセンブ
リの構造を示す簡略説明図である。
第７図は第２図の多重層アセンブリを製造するための
装置を示す説明図である。
第８図は第１図の多重層アセンブリを製造するための
装置を示す簡略説明図である。
第９図は第６図の多重層アセンブリを製造するための
装置を示す説明図である。
フロントページの続き (73)特許権者 999999999 イドロ‐ケベツク カナダ国、エイチ・２・ゼツト・１・エ イ・４、ケベツク、モンレアル、ブルバ ール・ルネ・ルベスク・ウエスト、75 (72)発明者 ミユラ，ダニエル フランス国、エフ‐64000・ポー、リ ユ・フレデリツク‐ミストラル、12 (72)発明者 ゴーチエ，ミシエル カナダ国、ケベツク、ラ・プレリー、リ ユ・サン‐テイニヤス、237 (72)発明者 カプフア，ブルノ カナダ国、ケベツク、ロングイユ・ジ ー・４・エム・１・アー・８、ブルネ・ 1751 (56)参考文献 特開 昭60−106987（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−115168（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−115157（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−264678（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−66530（ＪＰ，Ａ)

Claims (13)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】固体ポリマー電解質を含む薄層リチウム電
    気化学電気発生器を、巻き、積重又は折曲げによって形
    成するために使用し得る多重層アセンブリの製造方法で
    あって、この多重層アセンブリが、アルミニウム、銅、
    ニッケル、またはステンレス鋼タイプの低延性金属層
    と、リチウムまたはリチウムベース延性合金層と、少な
    くとも１つの複合正電極層と、すくなくとも１つの固体
    ポリマー電解質層とからなり、前記方法が、リチウムま
    たはリチウムベース延性合金層が複合正電極層と接触し
    ないようにして、前記層を互いに付着させることからな
    り、 その構成において用いられる層の互いの付着により生じ
    る多重層アセンブリが、少なくとも１対のローラのロー
    ラ間を通過する結果としてラミネーションによって形成
    されることと、 固体ポリマー電解質層と複合正電極層とが電解質／電極
    二層サブアセンブリの形態でラミネーション操作にかけ
    られ、前記電解質／電極二層サブアセンブリが複合正電
    極層に取り付けられた固体ポリマー電解質層からなると
    ともに、低延性金属層か、または不活性のプラスチック
    材料の剥離性フィルムかのいずれかの上に支持されてい
    ることと、 各ローラ対のローラ間を通過させられるリチウムまたは
    リチウムベース延性合金層が剥離性プラスチックフィル
    ムによってか、低延性金属層によってか、さらに製造す
    べき多重層アセンブリの一部によってかのいずれかによ
    って前記ローラから分離されるようにラミネーション操
    作が行われることとを特徴とする多重層アセンブリの製
    造方法。
  2. 【請求項２】電極側で低延性金属層に支持された電解質
    ／電極二層サブアセンブリと、剥離性プラスチックフィ
    ルムに支持されたリチウムまたはリチウムベース延性合
    金層とがラミネーション操作にかけられ、前記操作が、
    リチウムまたはリチウムベース延性合金層が二層サブア
    センブリの電解質層上に付着させれるようになされるこ
    とを特徴とする請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】電極側で剥離性プラスチックフィルムに支
    持された電解質／電極二層サブアセンブリと、剥離性プ
    ラスチックフィルムに支持されたリチウムまたはリチウ
    ムベース延性合金層と、低延性金属層がラミネーション
    操作にかけられ、ラミネーション操作が、前記リチウム
    またはリチウムベース延性合金層が二層サブアセンブリ
    の電解質層上に付着され、前記サブアセンブリの電極層
    を被覆するプラスチックフィルムが除去されているとき
    に、低延性金属層が前記電極層上に付着されるようにな
    されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
  4. 【請求項４】操作の最後に除去される剥離性プラスチッ
    クフィルムによって電極側で任意に支持される第２電解
    質／電極二層サブアセンブリの電解質側が、支持された
    電解質／電極二層サブアセンブリ上にラミネートされた
    リチウムまたはリチウムベース延性合金層上に、さらに
    ラミネーションにより付着されることを特徴とする請求
    項２または３に記載の方法。
  5. 【請求項５】第２電解質／電極二層サブアセンブリの電
    極側が、リチウムまたはリチウムベース延性合金層に結
    合された電解質／電極二層サブアセンブリを支持する低
    延性金属層の自由面に、ラミネーションによって付着さ
    れ、前記第２電解質／電極二層サブアセンブリが電解質
    側で操作の最後に除去される剥離性プラスチックフィル
    ムによって任意に支持されることを特徴とする請求項２
    または３に記載の方法。
  6. 【請求項６】低延性金属層と、電解質側で剥離性プラス
    チックフィルムによって任意に支持された２つの電解質
    ／電極二層サブアセンブリと、剥離性プラスチックフィ
    ルムによって支持されたリチウムまたはリチウムベース
    延性合金層とがラミネーション操作にかけられ、ラミネ
    ーション操作が、電解質／電極二層サブアセンブリの電
    極側が低延性金属の２つの面の各々に付着され、引き続
    き、リチウムまたはリチウムベース延性合金層が低延性
    金属層と結合された前記サブアセンブリの一方の電解質
    層上に、該電解質層を覆う支持プラスチックフィルムが
    ある場合には該フィルムを除去した後に、付着されるよ
    うに行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
  7. 【請求項７】金属がリチウムと反応しないタイプの低延
    性金属層と、剥離性プラスチックフィルムに支持された
    リチウムまたはリチウムベース延性金属層と、操作の最
    後に除去される又は除去されない剥離性プラスチックフ
    ィルムで電極側が任意に支持された電解質／電極二層サ
    ブアセンブリとがラミネーション操作にかけられ、ラミ
    ネーション操作が、リチウムまたはリチウムベース延性
    金属層が低延性でリチウムと反応しない金属層の一方の
    面に付着され、引き続き電解質／電極二層サブアセンブ
    リの電解質側がリチウムまたはリチウムベース延性金属
    層上に、該層を覆う剥離性プラスチックフィルムが除去
    されているときに、付着されることを特徴とする請求項
    １項に記載の方法。
  8. 【請求項８】操作の最後に除去される又は除去されない
    剥離性プラスチックフィルムで電極側が支持された電解
    質／電極二層サブアセンブリと、低延性でリチウムと反
    応しない金属層上に支持されたリチウムまたはリチウム
    ベース延性金属層とがラミネーション操作にかけられ、
    ラミネーション操作がリチウムまたはリチウムベース延
    性金属層が電解質／電極二層サブアセンブリの電解質側
    上に付着されることを特徴とする請求項１に記載の方
    法。
  9. 【請求項９】得られた多層アセンブリを電気化学的電気
    発生器を形成するように巻き、または折り曲げることを
    特徴とする請求項２または３に記載の方法。
  10. 【請求項１０】低延性金属層の金属がリチウムと反応し
    ないこと、および複数の得られた多層アセンブリがその
    リチウムまたはリチウムベース金属層を覆うプラスチッ
    クフィルムが取り除かれているときに、電気化学的電気
    発生器を形成すべく、リチウム層が低延性金属層の自由
    面に付着されるように積み重ねられることを特徴とする
    請求項２または３に記載の方法。
  11. 【請求項１１】形成された多層アセンブリが巻かれ、折
    り曲げられ、または複数の得られた多層アセンブリが積
    み重ねられて電気化学的電気発生器を形成することを特
    徴とする請求項４から６のいずれか一項に記載の方法。
  12. 【請求項１２】複数の得られた多層アセンブリが、正電
    極層を覆う剥離性プラスチックフィルムが除去されてい
    るときに、積み重ねられ、電気化学的電気発生器を形成
    するように、正集電体が正電極の最終自由層に付着され
    ることを特徴とする請求項７または８に記載の方法。
  13. 【請求項１３】得られた多層アセンブリが、その正電極
    層を覆う剥離性プラスチックフィルムが除去されている
    ときに、電気化学的電気発生器を形成すべく各多層アセ
    ンブリの正電極層が低延性金属と接触するように、銅、
    ニッケル、アルミニウムまたはステンレス鋼といった低
    延性金属層の面に各々に付着されることを特徴とする請
    求項７または８に記載の方法。
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