DE3880747T2 - Verfahren zur Herstellung einer Mehrschichtstruktur zur Herstellung von als Dünnschicht ausgebildeten elektrochemischen Generatoren mit einer Lithiumdünnschicht und einem Feststoff-Polymerelektrolyten. - Google Patents
Verfahren zur Herstellung einer Mehrschichtstruktur zur Herstellung von als Dünnschicht ausgebildeten elektrochemischen Generatoren mit einer Lithiumdünnschicht und einem Feststoff-Polymerelektrolyten.Info
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers, der geeignet ist für die Herstellung elektrochemischer Generatoren mit einer dünnen Lithiumschicht aus einem Polymer als festem Elektrolyten durch Zusammenrollen, Übereinanderschichten oder Falten, wobei dieser mehrlagige Schichtkörper eine Schicht aus einem Metall von geringer Duktilität vom Typ Aluminium, Kupfer, Nickel oder nichtrostender Stahl, eine Lage aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, wenigstens eine Lage eines Verbundstoffes als positive Elektrode und wenig stens eine Lage eines Polymers als fester Elektrolyt umfaßt.
- Das Prinzip von Generatoren mit einem Polymerelektrolyten ist allgemein bekannt und wird insbesondere in der FR-PS 2 542 322 beschrieben, die folgenden Titel trägt: "Makromolekulares Material mit Ionenleitung, das durch ein in einem Copolymer gelöstes Salz gebildet wird". Derartige Generatoren entsprechend dem Stand der Technik bestehen aus einer positiven Elektrode, einem Elektrolyten und einer negativen Elektrode, wobei diese drei Bestandteile in Sandwichform zwischen zwei Metallklemmen angeordnet sind.
- Außerdem wird in der FR-PS 2 442 514 angegeben, daß diese Generatoren besonders deshalb von Interesse sind, weil sie einen mehrlagigen Schichtkörper bilden, bei dem jede Schicht elastisch ist, eine geringe Dicke aufweist (< 80 um) und den angrenzenden Schichten fest anhaftet, wobei die Gesamtdicke des mehrlagigen Schichtkörpers im allgemeinen zwischen 30 und 300 um liegt.
- Zur Herstellung von Generatoren großer Kapazität unter Verwendung von relativ großen Oberflächen begann man, flache Stapel, Wickel oder gefaltete Produkte aus derartigen mehrlagigen Schichtkörpern herzustellen.
- Im Falle von Wickeln oder gefalteten Produkten werden die mehrlagigen Schichtkörper stark gebogen. Es ist bekannt, daß zum Falten bzw. Biegen von zwei übereinander geschichteten nichtduktilen Folien, ohne daß diese beschädigt werden, erforderlich ist, daß sie aufeinander an den Falzen bzw. Krümmungen gleiten können. Werden zwei nichtduktile Folien mit Hilfe eines Klebers miteinander verbunden, kommt es selbst dann, wenn der Kleber elastisch ist und in dünner Schicht vorliegt, an den Falzen bzw. Krümmungen zu sehr starken Spannungen, die entweder zum Bruch der äußeren Folie oder zur Faltung der inneren Folie führen.
- Im Falle von dünnschichtigen elektrochemischen Generatoren, d.h. von aus dem oben erwähnten mehrlagigen Schichtkörper gebildeten Generatoren, führen der Bruch der einen Schicht sowie die Faltung der anderen Schicht zur Zerstörung des Generators entweder durch Unterbrechung des Kontakts oder durch Dauerkurzschluß.
- Eine Aufgabe der Erfindung ist die Bereitstellung eines Verfahrens zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers für die Herstellung elektrochemischer Generatoren mit einer dünnen Lithiumschicht aus einem Polymer als festem Elektrolyten nicht nur unter Verwendung bekannter Techniken wie Übereinanderschichten, sondern auch von Techniken wie Zusammenrollen oder Falten, wobei das Verfahren aufgrund der ausgezeichneten Biege-, Haft- und Festigkeitseigenschaften der zur Bildung des mehrlagigen Schichtkörpers verwendeten Bestandteile leicht durchgeführt werden kann.
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers, der geeignet ist für die Herstellung elektrocheniischer Generatoren mit einer dünnen Lithiumschicht aus einem Polymer als festem Elektrolyten durch Zusammenrollen, Übereinanderschichten oder Falten, wobei dieser mehrlagige Schichtkörper eine Schicht aus einem Metall von geringer Duktilität vom Typ Aluminium, Kupfer, Nickel oder nichtrostender Stahl, eine Lage aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, wenigstens eine Lage eines Verbundstoffes als positive Elektrode und wenigstens eine Lage eines Polymers als fester Elektrolyt umfaßt, durch Übereinanderschichten der einzelnen Lagen auf solche Weise, daß die Lage aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis nicht in Berührung kommt mit einer Schicht des Verbundkörpers als positiver Elektrode, dadurch gekennzeichnet, daß die Bildung des mehrlagigen Schichtkörpers durch Übereinanderschichten der einzelnen Lagen vermittels Aufkaschieren durch Hindurchführen zwischen den Walzen wenigstens eines Walzenpaars durchgeführt wird, man die Lage des Polymers als fester Elektrolyt und die Lage des Verbundkörpers als positive Elektrode dem Kaschiervorgang in Form eines zweischichtigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode zuführt, das die Schicht des auf die Schicht des Verbundkörpers als positiver Elektrode aufgebrachten Polymers als festen Elektrolyten umfaßt und getragen wird von der Schicht des schwachduktilen Metalls oder einer abziehbaren Folie aus einem inerten Kunststoff, und man das Aufkaschieren so durchführt, daß die Lithiumschicht bzw. die Schicht der duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die herangeführt wird, um zwischen die Walzen jedes Walzenpaars hindurchgeführt zu werden, von den Walzen durch eine abziehbare Kunststoffolie, eine Schicht aus dem schwachduktilen Metall oder außerdem durch einen Teil des herzustellenden mehrlagigen Schichtkörpers getrennt ist.
- Gemäß einer ersten Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das zu einem vierlagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls in Kontakt steht mit der Schicht der positiven Elektrode, wobei man zum Aufkaschieren einerseits ein zweischichtiges Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode, das elektrodenseitig von der Schicht des schwachduktilen Metalls getragen wird, und andererseits die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, verwendet, und der Kaschiervorgang so durchgeführt wird, daß die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis auf die Elektrolytschicht des zweilagigen Schichtkörpers aufgebracht wird.
- Gemäß einer zweiten Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das zu einem vierlagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls in Kontakt steht mit der Schicht der positiven Elektrode, wobei man zum Aufkaschieren ein zweischichtiges Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode, das elektrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, und die Schicht des schwachduktilen Metalls verwendet, und der Kaschiervorgang so durchgeführt wird, daß die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis auf die Elektrolytschicht des zweilagigen Schichtkörpers aufgebracht wird und nach Abziehen des die Elektrodenschicht des Teilsystems überziehenden Kunststoffolienträgers die Schicht des schwachduktilen Metalls auf die Elektrodenschicht aufgebracht wird.
- Gemäß einer dritten Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das zu einem sechslagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls offen daliegt, wobei man die erste oder zweite Ausführungsform der Erfindung durchführt und dann auf die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die auf das zweilagige, eine Trägerschicht aufweisende Teilsystem aus Elektrolyt und Elektroden aufkaschiert wurde, nach Abziehen der diese Schicht überziehenden Kunststoffolie die Elektrolytseite eines zweiten zweilagigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode ebenfalls aufkaschiert, wobei dieses Teilsystem gegebenenfalls elektrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, die man am Ende des Arbeitsgangs abzieht.
- Gemäß einer vierten Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das zu einem sechslagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls eine mittlere Lage einnimmt, wobei man nach der ersten oder zweiten Ausführungsform der Erfindung verfährt und dann auf die freiliegende Fläche der Schicht des schwachduktilen Metalls, welche das zweilagige Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode trägt, das mit der Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis verbunden ist, die Elektrodenseite eines zweiten zweilagigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode aufkaschiert, wobei dieses zweite Teilsystem gegebenenfalls elektrolytseitig von einer abziehbaren Kunststofffolie getragen wird, die man am Ende des Arbeitstgangs abzieht.
- Gemäß einer fünften Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das zu einem sechslagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls eine mittlere Lage einnimmt, wobei man zum Aufkaschieren die Schicht des schwachduktilen Metalls, zwei zweilagige Teilsysteme aus Elektrolyt und Elektrode, wobei diese gegebenenfalls elektrolytseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen werden, und eine Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, verwendet und man so aufkaschiert, daß man die Elektrodenseite eines Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode auf jede der beiden Flächen der Schicht des schwachduktilen Metalls aufbringt und dann die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis auf die Elektrolytschicht eines der mit der Schicht des schwachduktilen Metalls verbundenen Teilsysteme aufbringt, nachdem man den die Elektrolytschicht überziehenden Kunststoffolienträger, sofern vorhanden, abgezogen hat.
- Gemäß einer sechsten Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das zu einem vierlagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls in Kontakt steht mit der Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, wobei man zum Aufkaschieren die Schicht des schwachduktilen Metalls, wobei dieses mit Lithium nicht reagiert, die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lihtiumbasis, die von einer abziehbaren Kunststoffolie getrage wird, und ein zweilagiges Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode verwendet, wobei dieses gegebenenfalls elektrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie überzogen ist, die man gegebenenfalls am Ende des Arbeitsgangs abzieht, und man das Aufkaschieren so durchführt, daß man die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis auf eine der Flächen der Schicht des schwachduktilen Metalls, das mit Lithium nicht reagiert, aufbringt und dann die Eletrolytseite des zweilagigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode auf die Schicht aus Lithium oder der duktilen Legierung auf Lithiumbasis aufbringt, nachdem man die die Schicht überziehende abziehbare Kunststoffolie abgezogen hat.
- Gemäß einer siebenten Ausführungsform der Erfindung führt man ein Verfahren durch, das ebenfalls zu einem vierlagigen Schichtkörper führt, bei dem die Schicht des schwachduktilen Metalls in Kontakt steht mit der Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, wobei man zum Aufkaschieren ein zweilagiges Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode, das elektrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, die man gegebenenfalls am Ende des Arbeitsgangs abzieht, und die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die auf der Schicht des schwachduktilen Metalls aufliegt wobei dieses mit Lithium nicht reagiert, verwendet und man so aufkaschiert, daß man die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis auf die Elektrolytseite des zweilagigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode aufbringt.
- Der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene mehrlagige Schichtkörper umfaßt eine einzige Schicht aus einem schwachduktilen Metall, mit der die Schichten der übrigen Bauelemente des Generators verbunden sind.
- Mit den erfindungsgemäßen mehrlagigen Schichtkörpern läßt sich durch Übereinanderschichten, Zusammenrollen oder Falten ein vollständiger elektrochemischer Generator herstellen.
- Der nach der ersten bzw. zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltene vierlagige Schichtkörper kann zur Bildung eines elektrochemischen Generators zusammengerollt oder gefaltet werden.
- Reagiert das Metall der Schicht des schwachduktilen Metalls mit Lithium nicht, können gemäß der ersten oder zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens mehrere erhaltene vierlagige Schichtkörper übereinander geschichtet werden, nachdem man die Kunststoffolie entfernt hat, welche ihre Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis überzieht, und zwar auf eine Weise, daß man eine Lithiumschicht auf die freiliegende Fläche einer Schicht des schwachduktilen Metalls aufbringt um einen elektrochemischen Generator zu bilden.
- Der gemäß der oben erwähnten dritten, vierten oder fünften Ausführungsform erhaltene sechslagige Schichtkörper kann zusammengerollt oder gefaltet werden oder es können mehrere derartige sechslagige Schichtkörper zur Bildung eines elektrochemischen Generators übereinander geschichtet werden.
- Mehrere gemäß der sechsten oder siebenten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltene vierlagige Schichtkörper können übereinander geschichtet werden, nachdem man die abziehbare Kunststoffolie, welche ihre Schicht der positiven Elektrode überzieht, abgezogen hat, und zur Bildung eines elektrochemischen Generators kann auf die letzte freiliegende Schicht der positiven Elektrode eine Klemme für deren Sammlung aufgebracht werden.
- Ein elektrochemischer Generator kann außerdem noch dadurch gebildet werden, daß man einen gemäß der sechsten oder siebenten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen vierlagigen Schichtkörper nach Abziehen der seine Schicht der positiven Elektrode überziehenden abziehbaren Kunststoffolie auf jede der Flächen einer Schicht eines schwachduktilen Metalls wie Kupfer, Nickel, Aluminium oder nichtrostender Stahl so aufbringt, daß die Schicht der positiven Elektrode jedes mehrlagigen Schichtkörpers mit dem schwachduktilen Metall in Kontakt steht.
- Es ist leicht einzusehen, daß einer der Vorteile der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten mehrlagigen Schichtkörper darin besteht, daß man einen Schichtkörper erhält, der eine einzige Schicht eines schwachduktilen Metalls umfaßt, mit der auf derselben Seite oder auf beiden Seiten Schichten aus verformbaren und/oder elastischen Stoffen verbunden sind, die untereinander gut haften, da entweder in der positiven Verbundstoffelektrode oder im polymeren festen Elektrolyten ein amorpher makromolekularer Stoff enthalten ist, wobei sich ein derartiger Schichtkörper leicht biegen und falten läßt, ohne zu brechen und Falten zu bilden.
- Wie oben ausgeführt, wird das Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode, das für die einzelnen Arbeitsgänge verwendet wird und zum mehrlagigen Schichtkörper führt, auf ein Substrat abgelegt, daß aus der Schicht des schwachduktilen Metalls oder einer abziehbaren Folie besteht und somit vom Stoff, dem es anhaftet, leicht entfernt werden kann, wobei die Folie aus einem inerten, hohe Festigkeit aufweisenden Kunststoff, wie z.B. Polypropylen oder Polyethylen, hergestellt wird.
- Das Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode kann nach jeder bekannten Technik und insbesondere nach der als "surépandage" bezeichneten Übersprühtechnik hergestellt werden, wie sie in der Europäischen Patentanmeldung Nr. 88401495.2 (veröffentlicht unter der Nr. 0298802) beschrieben wird, die am selben Tag vom Anmelder der vorliegenden Anmeldung unter folgendem Titel eingereicht worden war: "Verfahren zur Herstellung eines elektrochemischen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode sowie ein auf diese Weise hergestelltes Teilsystem."
- Wie oben angegeben, ist die Lithiumschicht bzw. die Schicht der duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die während des Aufkaschierens herangeführt wird, um zwischen die Walzen jedes Walzenpaars hindurchgeführt zu werden, von den Walzen durch eine abziehbare Kunststoffolie oder eine Schicht aus einem schwachduktilen Metall oder auch durch einen Teil des herzustellenden mehrlagigen Schichtkörpers getrennt. Im ersteren Falle (abziehbare Kunststoffolie) wird die Lithiumschicht bzw. die Schicht der duktilen Legierung auf Lithiumbasis von einer dünnen Folie aus einem inerten Kunststoff, insbesondere Polyethylen oder Polypropylen getragen, deren Haftung auf dem Lithium so eingestellt ist, daß die Verbindung zwischen der Lithiumschicht bzw. der Schicht der duktilen Legierung auf Lithiumbasis und der Kunststoffolie ausreicht, um die Handhabung der ein Substrat aufweisenden Schicht zu ermöglichen, jedoch schwächer ist als die Verbindung zwischen Lithium und der Schicht des Stoffes, auf den die Schicht auf Lithiumbasis aufgebracht wurde.
- Wie oben angeführt, erfolgt die Bildung des mehrlagigen Schichtkörpers durch Übereinanderschichten der einzelnen Lagen vermittels Aufkaschieren durch Hindurchführen zwischen den Walzen wenigstens eines Walzenpaars. Die Walzen, deren Temperatur einstellbar ist und die sich in entgegengesetzter Richtung und mit derselben Geschwindigkeit drehen, üben auf das zusammenzubauende Erzeugnis einen steuerbaren Druck aus, der die Erzielung einer guten Haftung ermöglicht, ohne daß es jedoch zu merklichen negativen Wirkungen wie Verzug, Reibung oder anderen kommt.
- Einer der besonderen Vorteile dieser mehrschichtigen Erzeugnisse besteht darin, daß man ausgehend von einem Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode vier- und sechslagige Schichtkörper erhalten kann.
- Ein weiterer Vorteil dieser mehrschichtigen Erzeugnisse besteht darin, daß auf allen Stufen bis zur Endmontage des Generators jedes der Teilsysteme mit wenigstens einem Substrat verbunden ist, das mechanische Eigenschaften aufweist, die einem Einsatz auf kontinuierlich arbeitenden Maschinen genügen.
- Die Erfindung und ihre Vorteile werden durch die nachfolgenden Ausführungsbeispiele, die lediglich illustrierenden und keinen einschränkenden Charakter haben, unter Bezugnahme auf die beigefügte Zeichnung näher erläutert. Dabei zeigen:
- - Figur 1 einen gemäß der zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen vierlagigen Schichtkörper und den durch Zusammenrollen des Schichtkörpers erhaltenen elektrochemischen Generator;
- - Figur 2 eine schematische Darstellung des Aufbaus eines gemäß der dritten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen sechslagigen Schichtkörpers;
- - Figur 3 die durch Zusammenrollen des mehrlagigen Schichtkörpers nach Figur 2 erhaltene Aufeinanderfolge der einzelnen Schichten;
- - Figur 4 einen gemäß der vierten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen sechslagigen Schichtkörper;
- - Figur 5 die schematische Darstellung einer Vorrichtung zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers nach Figur 4;
- - Figur 6 eine schematische Ansicht eines gemäß der sechsten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen vierlagigen Schichtkörpers;
- - Figur 7 eine Vorrichtung zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers nach Figur 2;
- - Figur 8 die schematische Darstellung einer Vorrichtung zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers nach Figur 1 und
- - Figur 9 eine Vorrichtung zur Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers nach Figur 6.
- Figur 1 zeigt einen nach der zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestellten mehrlagigen Schichtkörper (1) sowie einen durch Zusammenrollen des mehrlagigen Schichtkörpers erhaltenen elektrochemischen Generator (2). Der mehrlagige Schichtkörper (1) umfaßt eine erste Schicht (3) aus Aluminium mit einer Dicke von 10 um, eine zweite Schicht (4) aus einem Stoff, welcher die positive Verbundstoffelektrode bildet mit einer Dicke von 15 um, eine Schicht (5) aus einem polymeren festen Elektrolyten mit einer Dicke von 30 um und eine Schicht (6) aus Lithium mit einer Dicke von 30um, welche die negative Elektrode bildet. Auf beiden Seiten dieses vierlagigen Schichtkörpers sind an vorbestimmten Stellen Sammelklemmen (7) zur Sammlung der negativen Stromelektrode und Sammelklemmen (8) für die Sammlung der positiven Elektrode angeordnet.
- Bei dieser Ausführungsform wird die positive Verbundstoffelektrode durch Sinterung einer mehr oder weniger kompakten Masse aus dem Stoff des ionenleitenden Elektrolyten, einem elektrochemisch aktiven Stoff und Ruß gebildet. Der elektrochemisch aktive Stoff besteht im vorliegenden Falle aus einem Vanadiumoxid.
- Der für den Elektrolyten und die Elektrode verwendete ionisch leitende, makromolekulare Stoff besteht aus einem in einem Ethylenoxidcopolymer gelösten Lithiumsalz.
- Der Schichtkörper umfaßt außerdem eine Polypropylenfolie (10), die bei der Herstellung das Substrat für das Lithium abgibt und bei der Herstellung des Generators durch Zusammenrollen als Isolierstoff zwischen der positiven und negativen Elektrode dient, wobei diese Folie eine Dicke von 10 um aufweist.
- Figur 2 zeigt einen nach der dritten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen sechslagigen Schichtkörper. Dieser mehrlagige Schichtkörper (17) umfaßt eine Schicht (11) aus schwachduktilem Metall, wie z.B. Aluminium, eine Schicht (12) der positiven Verbundstoffelektrode, eine Schicht (13) aus einem polymeren festen Elektrolyten, eine Schicht (14) aus Lithium, welche die negative Elektrode bildet, eine Schicht (15) aus einem polymeren festen Elektrolyten und schließlich eine Schicht (16) der positiven Verbundstoffelektrode, wobei die einzelnen Schichten dieselbe Dicke wie im Falle des Schichtkörpers in Figur 1 aufweisen.
- Dieser Schichtkörper 17 wird dann auf dieselbe Weise, wie dies in Figur 1 schematisch dargestellt ist, auf einen zylindrischen Dorn oder gegebenenfalls um eine Platte gewickelt, sodaß ein abgeflachter Zylinder entsteht.
- Figur 3 zeigt eine durch Zusammenrollen erhaltene Aufeinanderfolge der einzelnen Schichten. Figur 3 zeigt einen symmetrischen Schichtkörper, und zwar in bezug auf die Schicht 11 aus dem Kollektorstoff, der die Elektrizität für die beiden positiven Elektroden (12) und (16) sammelt, zwischen denen er sandwichartig angeordnet ist, wobei dieser Schichtkörper auch in bezug auf die Lithiumschicht (14) symmetrisch ist. Außerdem werden diese beiden Metallschichten jeweils beidseitig genutzt, was eine maximale Minimierung des relativen Einflusses von Masse und Volumen des schwachduktilen Stoffes ermöglicht, wodurch die Kapazität des hergestellten Generators nicht beeinflußt wird.
- Figur 4 zeigt einen gemäß der vierten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltenen sechslagigen Schichtkörper, wobei dieser eine Schicht (21) aus einem schwachduktilen Metall, wie z.B. Aluminium, das als Kollektor fungiert, umfaßt. Auf einer ihrer beiden Seiten weist die Schicht (21) eine Schicht (22) des Stoffs der positiven Verbundstoffelektrode auf, die von einer Schicht (23) aus dem polymeren festen Elektrolyten überzogen ist. Auf der anderen Seite umfaßt die Schicht (2l) eine Schicht (24) des Stoffs der positiven Verbundstoffelektrode, eine Schicht (25) aus dem polymeren festen Eletrolyten und eine Lithiumschicht (26), die als negative Elektrode fungiert.
- Beim Zusammenrollen eines derartigen Schichtkörpers kommt die Elektrolytschicht (23) mit der Schicht (26) aus dem Stoff der negativen Elektrode in Berührung. Diese Ausführungsform ermöglicht außerdem eine maximale Nutzung des Metalls der negativen Elektrode, da es mit einem Elektrolyten auf beiden Seiten und dem Kollektormetall der positiven Elektrode in Berührung steht, wobei diese ebenfalls auf ihren beiden Seiten genutzt wird.
- Figur 5 zeigt eine Vorrichtung, welche die Herstellung des in Figur 4 dargestellten Schichtkörpers ermöglicht. Diese Vorrichtung umfaßt zwei Walzen (30) und (31), zwischen denen die einzelnen Schichten, wie nachfolgend beschrieben, gleichzeitig aufkaschiert werden.
- Zuerst wird ein Schichtkörper (32) hergestellt, der eine Schicht (21) aus dem Kollektormetall, eine Schicht (24) der positiven Elektrode und eine Elektrolytschicht (25) umfaßt, wobei letztere mit einer Kunststoffschicht (33) überzogen ist, die leicht abgezogen werden kann. Andererseits wird ein Teilsystem (34) hergestellt, das eine Schicht (22) der positiven Elektrode umfaßt, die mit einer Elektrolytschicht (23) verbunden ist, wobei die beiden Schichten sandwichartig zwischen den beiden Schichten (35) und (36) aus einem leicht abziehbaren Material wie Polypropylen oder Polyethylen angeordnet sind. Auf dieselbe Weise wird auch ein Teilsystem (40) hergestellt, das die Lithiumschicht (26) umfaßt, die mit der Schicht (41) aus leicht abziehbarem Material verbunden ist.
- Die drei auf diese Weise hergestellten Teilsysteme (40), (32) und (34) werden nach Abziehen der Schicht (33) des leicht abziehbaren Materials sowie der Schicht (35) zwischen den beiden Walzen (32) und (34) hindurchgeführt. Nach dem Verpressen zwischen den beiden Walzen und der Herstellung des Schichtkörpers werden die Schichten (41) und (36) des leicht abziehbaren Materials abgezogen.
- Der gemäß der sechsten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erhaltene in Figur 6 dargestellte mehrlagige Schichtkörper umfaßt vier Schichten, und zwar eine Nickelschicht (61), eine Lithiumschicht (62), die als negative Elektrode fungiert, eine Schicht (63) aus einem polymeren festen Elektrolyten und eine Schicht (64) der positiven Verbundstoffelektrode, wobei die Dicke der einzelnen Schichten derjenigen der oben angeführten mehrlagigen Schichtkörper entspricht.
- Figur 7 zeigt eine Vorrichtung zur Herstellung des in Figur 2 dargestellten mehrlagigen Schichtkörpers, wobei die Vorrichtung zwei Walzenpaare umfaßt, und zwar ein erstes aus den Walzen (91) und (92) und ein zweites aus den Walzen (93) und (94) gebildetes Paar.
- Hier wird zuerst ein mehrlagiges Teilsystem (73) hergestellt, das eine Aluminiumschicht (71), eine Schicht (72) aus dem Stoff der positiven Elektrode und eine Elektrolytschicht (73) umfaßt. Dieser Schichtkörper wird hergestellt mit Hilfe der Übersprühtechnik, wie sie in der oben zitierten Patentschrift beschrieben wird.
- Andererseits wird auf einem Polypropylensubstrat ein einlagiger Schichtkörper aus Lithium (74) hergestellt.
- Die beiden auf diese Weise erhaltenen Schichtkörper werden dann so zwischen den Walzen (91, 92) hindurchgeführt, daß sie, wie in Figur 5 dargestellt, zusammengebaut werden. Man erhält auf diese Weise einen intermediären Körper (85), dessen Aufbau mit dem des in Figur 1 dargestellten Schichtkörpers vergleichbar ist.
- Hergestellt wird andererseits ein zweites mehrlagiges Teilsystem (77), das eine Schicht (76) aus dem Stoff der positiven Elektrode und eine Elektrolytschicht (75) umfaßt, wobei dieser Schichtkörper über die freie Fläche der Schicht der positiven Elektrode mit einer Polypropylenschicht (83) in Berührung steht. Dieser zweite Schichtkörper wird nach Abzug der Polypropylenschicht (82) mit dem intermediären Körper (85) in Berührung gebracht.
- Der vierlagige intermediäre Schichtkörper bzw. das Teilsystem (85) stellt an sich schon einen vollständigen elektrochemischen Generator dar, bei dem die Lithiumschicht (74), die als negative Elektrode fungiert, und die Aluminiumschicht (71), die als Sammler der positiven Elektrode dient, auf einer einzigen ihrer beiden Flächen wirksam sind. Wünscht man, diesen Generator als solchen in zusammengerollter oder gefalteter Form zu verwenden, ist es notwendig, die mit der Lithiumschicht verbundene Polypropylenfolie (82) beizubehalten, um zu verhindern, daß das Lithium während des Zusammenrollens mit dem Kollektor (71) in Berührung kommt und auf diese Weise einen Kurzschluß verursacht. Will man andererseits zu einem Generator gelangen, bei dem mehrere mehrlagige Schichtkörper (85) elektrochemisch in Serie geschaltet sind, müssen die Polypropylenfolie (82) abgezogen und die Schichtkörper so übereinander geschichtet werden, daß eine negative Elektrode (74) mit jeder freien Fläche des Metalls (71) verbunden wird, wobei letzteres unter schwachduktilen Metallen ausgewählt werden muß, auf die das Lithium keine Wirkung hat, wie z.B. Nickel, Kupfer oder nichtrostender Stahl.
- Figur 8 zeigt eine Vorrichtung, welche die Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers (84) ermöglicht, der dem in Figur 1 dargestellten sowie dem Teilsystem (85) in Figur 7 analog ist. Die Vorrichtung in Figur 8 umfaßt ein erstes Walzenpaar (96) und (97) sowie ein zweites Walzenpaar (98) und (99). Zuerst wird ein Teilsystem (86) aus Elektrolyt und Elektrode hergestellt, das auf eine aus einer abziehbaren Kunststoffolie, wie z.B. aus Polypropylen, gebildete Schicht (87) aufgebracht ist, wobei das Teilsystem aus einer Schicht einer positiven Verbundstoffelektrode (88) besteht, über der eine Schicht des polymeren festen Elektrolyten (89) angeordnet ist. Andererseits wird ein Teilsystem (100) hergestellt, das aus einer Lithiumschicht (101) besteht, die mit einer abziehbaren Kunststoffolie (102) - ebenfalls aus Propylen - verbunden ist. Danach wird das Teilsystem (100) lithiumseitig auf den polymeren festen Elektrolyten (89) des Teilsystems (86) durch Passage des Zwischenraums zwischen den Walzen (96) und (97) aufkaschiert, um ein Teilsystem bzw. einen intermediären Schichtkörper zu bilden. Nach Abziehen der Kunststoffolie (87) wird der intermediäre Schichtkörper (90) auf der Seite der positiven Elektrode (88), mit einer Schicht (103) aus schwachduktilem Metall, insbesondere Aluminium, durch Passage des Zwischenraums der Walzen (98) und (99) aufkaschiert. Nach dem Hindurchtreten wird die Konststoffolie (102) abgezogen, wodurch man zu dem vierlagigen Schichtkörper (84) gelangt.
- Dieser mehrlagige Schichtkörper (84) kann vor oder nach Abziehen der abziehbaren Kunststoffolie, wie für den intermediären Schichtkörper (85) in Figur 7 angegeben, verwendet werden.
- Figur 9 zeigt eine Vorrichtung, welche die Herstellung eines mehrlagigen Schichtkörpers (105) ermöglicht, der dem in Figur 6 schematisch dargestellten analog ist. Diese Vorrichtung umfaßt ein erstes Walzenpaar (106) und (107) und ein zweites Walzenpaar (108) und (109). Hergestellt wird zuerst ein Teilsystem (110), das aus einer Lithiumschicht (111) gebildet wird, die von einer abziehbaren Kunststoffolie (112), wie z.B. Polypropylen, getragen wird. Danach wird das Teilsystem (110) lithiumseitig auf die Schicht (113) eines schwachduktilen Metalls, auf das das Lithium keine Wirkung hat, wie z.B. Nickel, durch Hindurchtreten zwischen den Walzen (106) und (107) unter Druck aufkaschiert. Nach Abziehen der Kunststoffolie (112) wird auf die Lithiumschicht (114) des gebildeten intermediären Schichtkörpers elektrolytseitig in bezug auf das Lithium ein Teilsystem (115) aus Elektrolyt und Elektrode aufgebracht, wobei dieses aus einer polymeren festen Elektrolytschicht (116) besteht, die von einer Schicht (117) der positiven Verbundstoffelektrode überzogen ist und von einer abziehbaren Kunststoffolie (118) aus Polypropylen getragen wird, und der intermediäre Schichtkörper (114) mit dem ein Substrat aufweisenden Teilsystem (115) durch Passage zwischen den Walzen (108) und (109) verbunden wird. Nach dem Hindurchtreten wird die Kunststoffolie (118) abgezogen, wodurch man zu dem vierlagigen Schichtkörper (105) gelangt, der einen vollständigen Generator mit freier positiver Elektrode darstellt.
- Durch Übereinanderschichten von n Schichtkörpern (105) und Aufbringen eines Kollektors der positiven Elektrode auf die letzte freie Schicht der positiven Elektrode gelangt man zu einem Generator, dessen Spannung n-mal der Spannung eines einzelnen Schichtkörpers (105) entspricht.
- Unter der Voraussetzung, daß die freie positive Elektrode vor der Erwärmung nicht auf der freien Oberfläche des Kollektors der negativen Elektrode, d.h. der Schicht (113) des schwachduktilen Metalls, wie z.B. Nickel, haftet, kann man Gruppen von n Einzelschichtkörpern (105) zusammenrollen oder falten, die nach der Erwärmung nicht aufeinander haften.
- Außerdem können die Schichtkörper (105) zur Herstellung von Parallelschaltungen verwendet werden. Zu diesem Zweck bringt man einen Schichtkörper (105) auf jede der Flächen einer Lage aus einem schwachduktilen Metall, wie z.B. Aluminium, Nickel, Kupfer oder nichtrostender Stahl, indem man zwischen zwei Walzen so aufkaschiert, daß die Schicht der positiven Elektrode jedes Schichtkörpers (105) mit dem schwachduktilen Metall in Berührung steht. Das auf diese Weise gebildete System umfaßt somit zwei äußere Kollektoren der negativen Elektrode, d.h. die Schichten (113) des schwachduktilen Metalls, das gegenüber Lithium inert ist, und einen inneren Kollektor der positiven Elektrode, der auf beiden Flächen mit einer positiven Elektrode in Berührung steht, die durch die Schicht (117) der positiven Verbundstoffelektrode des auf diese Fläche aufgebrachten Schichtkörpers (105) gebildet wird.
Claims (13)
1. Verfahren zur Herstellung eines mehrlagigen
Schichtkörpers, der geeignet ist für die Herstellung elektrochemischer
Generatoren mit einer dünnen Lithiumschicht auf einem
Polymer als festem Elektrolyten durch Zusammenrollen,
Übereinanderschichten oder Falten, wobei dieser mehrlagige
Schichtkörper eine Schicht aus einem Metall von geringer Duktilität
vom Typ Aluminium, Kupfer, Nickel oder nichtrostender Stahl,
eine Lage aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf
Lithiumbasis, wenigstens eine Lage eines Verbundstoffes als
positive Elektrode und wenigstens eine Lage eines Polymers
als fester Elektrolyt, durch Übereinanderschichten der
einzelnen Lagen auf solche Weise, daß die Lage aus Lithium
oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis nicht in
Berührung kommt mit einer Schicht des Verbundkörpers als
positiver Elektrode, dadurch gekennzeichnet,
daß die Bildung des mehrlagigen Schichtkörpers durch
Übereinanderschichten der einzelnen Lagen vermittels
Aufkaschieren durch Hindurchführen zwischen den Walzen wenigstens
eines Walzenpaars durchgeführt wird, man die Lage des
Polymers als fester Elektrolyt und die Lage des Verbundkörpers
als positive Elektrode dem Kaschiervorgang in Form eines
zweischichtigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode
zuführt, das die Schicht auf die Schicht des Verbundkörpers
als positiver Elektrode aufgebrachten Polymers als festem
Elektrolyten umfaßt und getragen wird von der Schicht des
schwachduktilen Metalls oder einer abziehbaren Folie aus
einem inerten Kunststoff und man das Aufkaschieren so
durchführt, daß die Lithiumschicht bzw. die Schicht der duktilen
Legierung auf Lithiumbasis, die herangeführt wird, um
zwischen die Walzen jedes Walzenpaars hindurchgeführt zu
werden,
von den Walzen durch eine abziehbare Kunststoffolie
eine Schicht aus einem schwachduktilen Metall oder außerdem
durch einen Teil des herzustellenden mehrlagigen
Schichtkörpers getrennt ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß man zum Aufkaschieren einerseits ein
zweischichtiges Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode
verwendet, das elektrodenseitig von der Schicht des
schwachduktilen Metalls getragen wird, und andererseits die Schicht
aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis,
die von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, und
der Kaschiervorgang so durchgeführt wird, daß die Schicht
aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis
auf die Elektrolytschicht des zweilagigen Schichtkörpers
aufgebracht wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß man zum Aufkaschieren ein
zweischichtiges Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode, das
elekrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen
wird, die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung
auf Lithiumbasis, die von einer abziehbaren Kunststoffolie
getragen wird und die Schicht des schwachduktilen Metalls
verwendet, und der Kaschiervorgang so durchgeführt wird, daß
die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf
Lithiumbasis auf die Elektrolytschicht des zweilagigen
Schichtkörpers aufgebracht wird und nach Abziehen des die
Elektrodenschicht des Teilsystems überziehenden
Kunststoffolienträgers die Schicht des schwachduktilen Metalls auf die
Elektrodenschicht aufgebracht wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch
gekennzeichnet, daß man auf die Schicht aus Lithium oder
einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis, die auf das
zweilagige, eine Trägerschicht aufweisende Teilsystem aus
Elektrolyt und Elektrode aufkaschiert wurde, auf die
Elektrolytseite nach Abziehen der diese Schicht überziehenden
Kunststoffolie ein zweites zweilagiges Teilsystem aus
Elektrolyt und Elektrode ebenfalls durch Kaschieren aufbringt,
wobei dieses Teilsystem gegebenenfalls elektrodenseitig von
einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, die man am
Ende des Arbeitsgangs abzieht.
5. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch
gekennzeichnet, daß man auf die freiliegende Fläche der
Schicht des schwachduktilen Metalls, welche das zweilagige
Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode trägt, das mit der
Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf
Lithiumbasis verbunden ist, auf die Elektrodenseite eines
zweiten zweilagigen Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode
aufkaschiert, wobei dieses zweite Teilsystem gegebenenfalls
elektrolytseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie
getragen wird, die man am Ende des Arbeitsgangs abzieht.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß man zum Aufkaschieren die Schicht des
schwachduktilen Metalls, zwei zweilagige Teilsysteme aus
Elektrolyt und Elektrode, wobei diese gegebenenfalls
elektrolytseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen
werden, und einer Schicht aus Lithium oder einer duktilen
Legierung auf Lithiumbasis, die von einer abziehbaren
Kunststoffolie getragen wird, verwendet, und der Kaschiervorgang
so durchgeführt wird, daß man die Elektrodenseite eines
Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode auf jede der beiden
Flächen der Schicht des schwachduktilen Metalls aufbringt
und dann die Schicht aus Lithium oder einer duktilen
Legierung auf Lithiumbasis auf die Elektrolytschicht eines der
mit der Schicht des schwachduktilen Metalls verbundenen
Teilsysteme aufbringt, nachdem man den die Elektrolytschicht
überziehenden Kunststoffolienträger, sofern vorhanden,
abgezogen hat.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß man zum Aufkaschieren die Schicht des
schwachduktilen Metalls, wobei dieses mit Lithium nicht
reagiert, die Schicht aus Lithium oder einer duktilen
Legierung auf Lithiumbasis, die von einer abziehbaren
Kunststoffolie getragen wird, und ein zweilagiges Teilsystem aus
Elektrolyt und Elektrode verwendet, wobei dieses
gegebenenfalls elektrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie
überzogen ist, die man gegebenenfalls am Ende des
Arbeitsgangs abzieht, und man das Aufkaschieren so durchführt, daß
man die Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung
auf Lithiumbasis auf eine der Flächen der Schicht des
schwachduktilen Metalls, das mit Lithium nicht reagiert,
aufbringt und dann die Elektrolytseite des zweilagigen
Teilsystems aus Elektrolyt und Elektrode auf die Schicht aus
Lithium oder der duktilen Legierung auf Lithiumbasis
aufbringt, nachdem man die die Schicht überziehende abziehbare
Kunststoffolie abgezogen hat.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß man zum Aufkaschieren ein zweilagiges
Teilsystem aus Elektrolyt und Elektrode, das
elektrodenseitig von einer abziehbaren Kunststoffolie getragen wird, die
man gegebenenfalls am Ende des Arbeitsgangs abzieht, und die
Schicht aus Lithium oder einer duktilen Legierung auf
Lithiumbasis, die auf der Schicht des schwachduktilen Metalls
aufliegt, wobei dieses mit Lithium nicht reagiert, verwendet
und man so aufkaschiert, daß man die Schicht aus Lithium
oder einer duktilen Legierung auf Lithiumbasis auf die
Elektrolytseite des zweilagigen Teilsystems aus Elektrolyt
und Elektrode aufbringt.
9. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch
gekennzeichnet, daß der erhaltene mehrlagige
Schichtkörper zur Bildung eines elektrochemischen Generators
zusammengerollt oder gefaltet wird.
10. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch
gekennzeichnet, daß das Metall der Schicht des
schwachduktilen Metalls mit Lithium nicht reagiert und
mehrere erhaltene mehrlagige Schichtkörper übereinander
geschichtet werden, nachdem man die Kunststoffolie entfernt
hat, welche ihre Schicht aus Lithium oder einer duktilen
Legierung auf Lithiumbasis überzieht, und zwar auf eine
Weise, daß man eine Lithiumschicht auf die freiliegende
Fläche einer Schicht des schwachduktilen Metalls aufbringt,
um einen elektrochemischen Generator zu bilden.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, daß der gebildete mehrlagige
Schichtkörper zusammengerollt oder gefaltet wird oder
mehrere erhaltene mehrlagige Schichtkörper zur Bildung eines
elektrochemischen Generators übereinander geschichtet
werden.
12. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch
gekennzeichnet, daß mehrere erhaltene mehrlagige
Schichtkörper übereinander geschichtet werden, nachdem man die
abziehbare Kunststoffolie, welche ihre Schicht der positiven
Elektrode überzieht, abgezogen hat und man zur Bildung eines
elektrochemischen Generators auf die letzte freiliegende
Schicht der positiven Elektrode eine Klemme für deren
Sammlung aufbringt.
13. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch
gekennzeichnet, daß man einen erhaltenen mehrlagigen
Schichtkörper nach Abziehen der seine Schicht der positiven
Elektrode überziehenden abziehbaren Kunststoffolie auf jede
der Flächen einer Schicht eines schwachduktilen Metalls wie
Kupfer, Nickel, Aluminium oder nichtrostendem Stahl so
aufbringt, daß die Schicht der positiven Elektrode jedes
mehrlagigen Schichtkörpers mit dem schwachduktilen Metall in
Kontakt steht, um einen elektrochemischen Generator zu
bilden.
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