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JP2807891B2 - プリプレグ及びその製造法 - Google Patents

プリプレグ及びその製造法

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JP2807891B2
JP2807891B2 JP1049624A JP4962489A JP2807891B2 JP 2807891 B2 JP2807891 B2 JP 2807891B2 JP 1049624 A JP1049624 A JP 1049624A JP 4962489 A JP4962489 A JP 4962489A JP 2807891 B2 JP2807891 B2 JP 2807891B2
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prepreg
thermosetting resin
resin prepreg
grooves
reinforced thermosetting
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JP1049624A
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史朗 浅田
郁朗 滝口
昭 縣
敏裕 服部
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Mitsubishi Rayon Co Ltd
Original Assignee
Mitsubishi Rayon Co Ltd
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Description

【発明の詳細な説明】 ＜産業上の利用分野＞ 本発明は成形性に優れた新規な一方向引揃え繊維強化
熱硬化型樹脂プリプレグ（以下UDプリプレグと略記）及
びその製造法に関する。
＜従来の技術＞ エポキシ樹脂をはじめとする熱硬化型樹脂を一方向に
引揃えられた炭素繊維、アラミド繊維をはじめとする補
強繊維に含浸し半硬化状態としたUDプリプレグは板バ
ネ、ハニカム構造材料等の工業材料、釣竿、ゴルフシヤ
フト等のスポーツレジヤー用機材、さらに最近では航空
機、自動車、船舶などの部材としても数多く利用される
ようになつてきた。
UDプリプレグの成形は、金型によるコンプレツシヨン
成形、加圧釜によるオートクレーブ成形、真空バツグ成
形、あるいはマンドレルにプリプレグを巻回積層し、そ
の上にプラスチツクフイルムテープを巻付けて成形する
シートラツプ成形等の方法によつて実施されている。こ
れらの成形で共通する技術的課題は、いかにして成形硬
化物中のボイドを無くするかと言うことである。
これらのボイドは大きくは、 ・プリプレグ層内に発生する層内ボイド ・プリプレグ層間に発生する層間ボイド の二つに分けられる（第２図）。成形物の機械的特性に
特に悪影響を及ぼすのは、比較的大きく発生する層間ボ
イドである。ボイドの発生原因は、プリプレグ樹脂中に
含まれていた水分や溶剤による揮発物、あるいは樹脂中
に残存していた空気による泡などが挙げられるが、層間
ボイドの最大の原因は積層時にプリプレグ層間に取込ま
れ、取残されてしまつた空気溜りであると考えられる。
そのため、オートクレーブなどで積層数の多い大型の成
形品をボイドフリーの状態で得ようとする場合、積層プ
ライ毎に積層時に取込まれた空気をピン先やカツター刃
などで穴空けして追出したり、あるいは数プライ毎にプ
ラスチツクフイルムなどによりバツグ掛けを行い真空脱
気を行う空気抜き作業を必要とした。
一方、UDプリプレグをマンドレルに巻付けて成形する
釣竿やゴルフシヤフトなどの製造時に、タツク性の過剰
に強いものを用いると巻回時に空気を抱込み層間ボイド
が多発するため、作業に支障を来たさない程度にタツク
性を抑えたプリプレグを選択することがボイドの少い良
好な成形品を得るためのポイントとなつている。
＜発明が解決しようとする課題＞ オートクレーブ成形における脱気作業は、多大の労力
と時間を要し、又現実には層間の空気溜りを除去しきれ
ずにそのまま成形されて層間ボイドを発生させることも
多い。ゴルフシヤフトにおけるシートラツプ成形では内
層は±45゜にあらかじめUDプリプレグを積層してからパ
ターンカツトしてマンドレルに巻付けることが多いた
め、プリプレグのタツク性が弱いと巻回時に積層部の接
着が外れてしまうので、タツク性を弱めることが出来な
い。そのためこの±45゜層間に空気溜りが発生し成形物
にボイドを含むことも多い。
オートクレーブ成形の場合でもUDプリプレグの表面タ
ツク性を弱めると、積層時に層間に取込まれる空気溜り
が発生する頻度は少くなりボイドフリーな良好な成形品
を得易い。しかし一方でタツク性が弱いために、曲面成
形などを行う場合、積層しにくく、積層してもすぐ剥れ
てしまうなどの問題が有る。又、大型の航空機用部材と
してUDプリプレグを利用するときにオートレイアツプマ
シンを使用する場合、ある程度以上のタツク性がないと
積層出来ないし、又真空引きによる脱気作業が度々必要
となるとその都度機械を停止しなければならない。
すなわち、UDプリプレグとして望まれる特性は、適度
なタツク性を有し、なおかつ積層時の脱気性が良好なこ
とである。本発明者等はこのタツク性と脱気性の２つの
特性を併せ持つUDプリプレグを鋭意検討の結果本発明に
到つた。
＜課題を解決するための手段＞ 本発明の要旨は、少くとも片面の表面に長手方向に連
続して配列した複数の溝部を有する一方向引揃え繊維強
化熱硬化型樹脂プリプレグとその製造法にある。
以下図面により本発明を説明する。
第１図（Ａ）は本発明のプリプレグの積層後の断面模
式図、第１図（Ｂ）は離型紙上に担持された本発明のプ
リプレグの模式図を示す。
本発明のプリプレグは第１図（Ｂ）で示した様にその
表面に長手方向に連続した溝部を有しているため、第１
図（Ａ）の様にプリプレグを積層するとこの溝部が空気
の通り道となつて空気溜りを生じない。成形時において
もこの溝部は空気や揮発物を含んだ樹脂の移動通路とな
り、溝周辺の繊維の横方向の移動もあつて最終的に層間
ボイドのない良好な成形物を与える。
第３図は従来タイプのプリプレグを積層した時に生じ
る空気溜りの例を示す。第３図（Ａ）で示した空気溜り
を図中のＸ−Ｘ′断面で見ると第３図（Ｂ）の様な模式
図で示される。第３図に見られるような空気溜りは少々
押えても中々解消せず成形加圧時にも一部残つて層間ボ
イドとして成形物中に残存する。
本発明のプリプレグは表面タツク性をかなり強化して
も、溝が閉塞することがない限り手やローラーで軽く圧
着積層するだけで空気溜りのほとんどない積層物を得ら
れ、層間ボイドがほとんど見られない良好な成形物を得
ることが出来る。
本発明のプリプレグが有する溝の深さはプリプレグの
厚さに対して15〜70％，より好ましくは20〜50％が良
い。溝のピツチは溝の深さにも依るが0.5〜5mm,より好
ましくは１〜3mmが良い。溝が浅過ぎると積層時にすぐ
に閉塞して本発明による効果を充分発揮出来ないし、又
溝が深過ぎるとプリプレグの横方向の強さが小さくな
り、裂け易くなると同時に成形品の表面に溝部の跡が残
る場合があつて好ましくない。溝のピツチが小さ過ぎる
と賦型が困難であるのと必要とする溝の深さと幅を採れ
なくなり、積層時に閉塞する頻度が高くなつて本発明に
適さないプリプレグとなつてしまう。逆にピツチが大き
過ぎると面積当りの溝本数が少くなつて空気溜りの発生
頻度が高くなるのと同時に、積層物の成形時に空気や揮
発物を含んだ樹脂の移動がスムーズにゆかず層間ボイド
の多発を招く。
本発明のプリプレグの製造法は周方向に凹凸部を有す
る所謂溝付きロールをプリプレグ表面に押付ける方法で
ある。その場合プリプレグ含浸工程においてオンライン
で溝の賦型を行つても良いし、プリプレグマシンで一旦
プリプレグとしたものを同様の溝付きロールで後加工す
るオフライン賦型でも良い。第４図にオンライン溝賦型
法での本発明のプリプレグの製造装置の例を、又第５図
に本発明で使用するのに好適な溝付きロールの表面加工
の例を示す。
第４図中、１は繊維束の巻出しクリール、２はコー
ム、３はフイードニツプロール、４は繊維束の開繊用バ
ー、５は両面シリコン離型紙に熱硬化型樹脂をコーテイ
ングしたホツトメルトレジンフイルム、６はホツトメル
トレジンフイルムのカバー用ポリオレフインフイルムの
巻取り軸、７は張力制御用のダンサーロール、８はロー
ルが樹脂で汚れるのを防止するために使用するカバー用
ポリオレフインフイルム、９は含浸用予熱プレートヒー
ター、10,11,12は含浸用加熱ニツプロール、13は冷却ロ
ールを兼ねたトラクシヨンニツプロール、14は溝賦型の
ための予熱プレートヒーター、15は溝付きロールであ
る。このロールと14の予熱プレートの間にプリプレグが
ニツプされて賦型される。16はカバー用ポリオレフイン
フイルムの巻取り軸、17は製品の巻取り軸を示す。
第４図の装置においてプリプレグに溝を賦型する場
合、14の予熱プレートの温度が重要であり、ニツプ圧や
樹脂の粘度、プリプレグの樹脂含有率、プリプレグ厚
さ、生産速度などにも依るが35〜85℃、より好ましくは
40〜60℃が良い。これは賦形の予熱温度が高過ぎると樹
脂が絞出されて樹脂溜りが形成され横流れして樹脂含有
率の不均一を招き、又、低過ぎると賦型が困難となる。
溝付ロールに依らず、例えば長手方向に配列した凹凸
部を有するエンボス加工紙をプリプレグ表面に押付ける
などの溝賦形法によつても本発明のプリプレグを得るこ
とが出来る。しかし、溝賦型を施さなくともプリプレグ
化工程において繊維束と繊維束の間の部分に溝が形成さ
れることもあるが、こうした溝は小さく、又コントロー
ルされて形成されたものではないので本発明の如き効果
を発揮出来ない。
＜実施例＞ 以下実施例により本発明を具体的に説明する。
実施例1,比較例１ 第４図のプリプレグ製造装置に第５図の様な溝加工を
施した溝付きロールを使用して炭素繊維（引張強度360k
g/mm2,弾性率24ton/mm2,12000フイラメント）と250゜F
硬化型エポキシ樹脂を塗工したシリコン両面離型紙によ
り賦型処理を施し、繊維目付150g/m2、樹脂含有率35wt
％目標のUDプリプレグを作成した。又、比較のために溝
付ロールのニツプを開き溝賦型処理を施さないプリプレ
グも併せて作成した。両者のプリプレグ表面を光学式粗
さ計（キーエース（株）高精度レーザー変位計LC−2000
−2010）で測定した溝の深さを第１表に示す。これらプ
リプレグを各々第６図の様に途中脱気作業なしで100プ
ライ積層後ナイロンバツグを掛け、755mm Hg以上の真空
度で真空引きしながら第７図の様な硬化スケジユールで
オートクレーブ成形を行つた。成形物を各々第８図の様
にａ−ａ′面、ｂ−ｂ′面、ｃ−ｃ′面、ｄ−ｄ′面、
ｅ−ｅ′面の５ケ所で切断し、切断面を研磨した後光学
顕微鏡により50μ以上の層間ボイドの個数を数え、その
結果を第１表に併せて示した。第１表中プリプレグの厚
さはダイヤルゲージ式布厚計により測定した。
実施例2,比較例２ 実施例１と同様のプリプレグ製造装置を使用して、但
し溝付きロールを第９図に示した様な加工を施したもの
に替え、実施例１と同様の炭素繊維及び250℃硬化型エ
ポキシ樹脂を塗工しシリコン両面離型紙によつて繊維目
付125g/m2、樹脂含有率37.5wt％目標の溝を賦型した本
発明のプリプレグを作成した。又実施例２と同様にし
て、但し溝賦型を施さないプリプレグを比較として作成
した。これらプリプレグを各々±45℃に積層後10φの鉄
製マンドレルに３プライ巻付け、その上に厚さ30μ、巾
15mmのポリプロピレンフイルムテープを張力4kg/巾で巻
いて130℃で１時間熱処理して長さ500mmのパイプを成形
した。これらパイプを長手方向に100mm毎に４ケ所で切
断し、その断面を研磨した後光学顕微鏡で30μ以上の層
間ボイドの個数を数えた。その結果を第１表に示した。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明のプリプレグの積層後の断面模式図
（Ａ）、離型紙上に担持した本発明のプリプレグの模式
図（Ｂ）、第２図は従来の積層プリプレグの断面模式
図、第３図は従来の積層プリプレグの空気溜りを示す模
式図（Ａ）及びその側面図（Ｂ）、第４図は本発明のプ
リプレグ製造用装置図を示す。ここに１は繊維束の巻出
しクリール、14は予熱プレート、15は溝付きロールであ
る。第５図は溝付きロールの側面図、第６図はプリプレ
グ製造用脱気装置、第７図はプリプレグ硬化時間と温度
圧力のプロフアイル、第８図はプリプレグの切断個所を
示す模式図、第９図は別の溝付きロールの側面図を示
す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−267523（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B29B 11/16 B29B 15/08 - 15/14 C08J 5/04 - 5/10 B32B 1/00 - 35/00

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】少なくとも片面の表面に長手方向に連続し
    て配列した複数の溝部を有する一方向引揃え繊維強化熱
    硬化型樹脂プリプレグ。
  2. 【請求項２】溝の深さがプリプレグ厚みの15〜70％であ
    る、請求項１記載の一方向引揃え繊維強化熱硬化型樹脂
    プリプレグ。
  3. 【請求項３】溝のピッチが0.5〜5mmである、請求項１ま
    たは２記載の一方向引揃え繊維強化熱硬化型樹脂プリプ
    レグ。
  4. 【請求項４】周方向に連続する多数の凸部を有するロー
    ルにより、一方向引揃え繊維強化熱硬化型樹脂プリプレ
    グ表面に、長手方向に連続して配列した複数の溝を賦型
    することを特徴とする、一方向引揃え繊維強化熱硬化型
    樹脂プリプレグの製造法。
  5. 【請求項５】溝の賦型を周方向に連続する多数の凸部を
    有するロールとそれに対向する35〜85℃のプレートの間
    で行う、請求項４記載の一方向引揃え繊維強化熱硬化型
    樹脂プリプレグの製造法。
  6. 【請求項６】一方向引揃え繊維強化熱硬化型樹脂プリプ
    レグ表面に、長手方向に連続して配列した複数の溝部を
    有する加工紙を重ね、加圧して長手方向に連続して配列
    した複数の溝を賦型することを特徴とする一方向引揃え
    繊維強化熱硬化型樹脂プリプレグの製造法。
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