JP2727620B2 - 有機薄膜ｅｌ素子 - Google Patents
有機薄膜ｅｌ素子Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は平面光源やディスプレイに使用される有機薄
膜EL素子に関するものである。
膜EL素子に関するものである。
［従来の技術］ 有機物質を原料としたEL（電界発光）素子は、安価な
大面積フルカラー表示素子を実現するものとして注目を
集めている。例えばアントラセンやペリレン等の縮合多
環芳香族系を原料としてLB法や真空蒸着法等で薄膜化し
た直流駆動の有機薄膜EL素子が製造され、その発光特性
が研究されている。しかし、従来の有機薄膜EL素子は駆
動電圧が高く、かつその発光輝度・効率が無機薄膜EL素
子のそれと比べて低かった。また、発光特性の劣化も著
しく、実用レベルのものではできなかった。
大面積フルカラー表示素子を実現するものとして注目を
集めている。例えばアントラセンやペリレン等の縮合多
環芳香族系を原料としてLB法や真空蒸着法等で薄膜化し
た直流駆動の有機薄膜EL素子が製造され、その発光特性
が研究されている。しかし、従来の有機薄膜EL素子は駆
動電圧が高く、かつその発光輝度・効率が無機薄膜EL素
子のそれと比べて低かった。また、発光特性の劣化も著
しく、実用レベルのものではできなかった。
ところが、最近、有機薄膜を２層構造にした新しいタ
イプの有機薄膜EL素子が報告され、強い関心を集めてい
る（アプライド・フィジックス・レターズ、51巻、913
ページ、1987年参照）。報告によれば、この有機薄膜EL
素子は、第２図に示すように、強い蛍光を発する金属キ
レート錯体を有機蛍光体薄膜層24に使用し、アミン系材
料を正孔伝導性有機物の正孔注入層23に使用して２層構
造とし、これらを透明電極22および背面電極25で挟むこ
とにより、明るい緑色発光を得たことが開示されてお
り、６〜7Vの直流電圧印加で数100cd/m2の輝度を得てい
る。また、最大発光効率は1.5m/Wと、実用レベルに近
い性能を持っている。
イプの有機薄膜EL素子が報告され、強い関心を集めてい
る（アプライド・フィジックス・レターズ、51巻、913
ページ、1987年参照）。報告によれば、この有機薄膜EL
素子は、第２図に示すように、強い蛍光を発する金属キ
レート錯体を有機蛍光体薄膜層24に使用し、アミン系材
料を正孔伝導性有機物の正孔注入層23に使用して２層構
造とし、これらを透明電極22および背面電極25で挟むこ
とにより、明るい緑色発光を得たことが開示されてお
り、６〜7Vの直流電圧印加で数100cd/m2の輝度を得てい
る。また、最大発光効率は1.5m/Wと、実用レベルに近
い性能を持っている。
［発明が解決しようとする課題］ 前述したように、有機蛍光体薄膜と有機物の正孔注入
層とが２層積層した構造を有する新しい有機薄膜EL素子
は、最大発光輝度が1000cd/m2以上の明るい緑色発光を
示す。この素子は電流駆動型であるために、上記の輝度
を得るためには100mA/cm2以上の電流を流さなければな
らない。
層とが２層積層した構造を有する新しい有機薄膜EL素子
は、最大発光輝度が1000cd/m2以上の明るい緑色発光を
示す。この素子は電流駆動型であるために、上記の輝度
を得るためには100mA/cm2以上の電流を流さなければな
らない。
しかし、従来使用していた有機物の正孔注入層では安
定して充分な電流を流すことができなかった。これは通
電とともに正孔注入層が劣化し、その結果、正孔が有機
蛍光体層に注入されにくくなるためである。また、電力
損（ジュール熱）の増大で、素子の発光効率低下を招い
ていた。更に、この有機薄膜EL素子のジュール熱で発光
輝度の劣化速度が加速されていた。
定して充分な電流を流すことができなかった。これは通
電とともに正孔注入層が劣化し、その結果、正孔が有機
蛍光体層に注入されにくくなるためである。また、電力
損（ジュール熱）の増大で、素子の発光効率低下を招い
ていた。更に、この有機薄膜EL素子のジュール熱で発光
輝度の劣化速度が加速されていた。
本発明は、以上述べたような従来の事情に鑑みてなさ
れたもので、素子発光効率が向上し、発光輝度の劣化速
度が低下した有機薄膜EL素子を提供することを目的とす
る。
れたもので、素子発光効率が向上し、発光輝度の劣化速
度が低下した有機薄膜EL素子を提供することを目的とす
る。
［課題を解決するための手段］ 本発明は、少なくとも一方が透明である一対の電極間
に、少なくとも有機正孔注入層と有機蛍光体薄膜層が積
層されてなる有機薄膜EL素子において、有機正孔注入層
が、一般式； （式中、R1およびR2はそれぞれ同一でも異なっていても
よく、アルキル基、アリール基、シクロアルキル基、置
換アルキル基、置換アリール基、置換シクロアルキル基
またはアルコキシ基を示す）の１種または２種以上を構
造単位して有するポリシリレン化合物を含む有機正孔伝
導性薄膜からなることを特徴とする有機薄膜EL素子であ
る。
に、少なくとも有機正孔注入層と有機蛍光体薄膜層が積
層されてなる有機薄膜EL素子において、有機正孔注入層
が、一般式； （式中、R1およびR2はそれぞれ同一でも異なっていても
よく、アルキル基、アリール基、シクロアルキル基、置
換アルキル基、置換アリール基、置換シクロアルキル基
またはアルコキシ基を示す）の１種または２種以上を構
造単位して有するポリシリレン化合物を含む有機正孔伝
導性薄膜からなることを特徴とする有機薄膜EL素子であ
る。
本発明で用いられるポリシリレン化合物は、平均分子
量が30,000〜80,000、重合度が200〜600のものが好まし
い。
量が30,000〜80,000、重合度が200〜600のものが好まし
い。
また、ポリシリレン化合物の具体的な例としては、ポ
リ（メチルフェニルシリレン）、ポリ（メチルフェニル
シリレン−コージメチルシリレン）、ポリ（シクロヘキ
シルメチルシリレン）、ポリ（ｔ−ブチルメチルシリレ
ン）、ポリ（フェニルエチルシリレン）、ポリ（ｎ−プ
ロピルメチルシリレン）、ポリ（ｐ−トリルメチルシリ
レン）、ポリ（シクロトリメチレンシリレン）、ポリ
（シクロテトラメチレンシリレン）、ポリ（シクロペン
タメチレンシリレン）、ポリ（ジ−ｔ−ブチルシリレン
−コージメチルシリレン）、ポリ（ジフェニルシリレン
−コージメチルシリレン）、ポリ（シアノエチルメチル
シリレン）、ポリ（２−アセトキシエチルメチルシリレ
ン）、ポリ（２−カルボメトキシエチルメチルシリレ
ン）、ポリ（フェニルメチルシリレン）等がある。有機
正孔伝導性薄膜中には、上記のポリシリレン化合物の他
に、例えば、1,1−ビス−（４−ジ−ｐ−トリルアミノ
フェニル）シクロヘキサン、4,4′−ビス（ジフェニル
アミノ）クオドリフェニル、N,N,N−トリス（ｐ−トリ
ス）アミン、オクサジアゾール等を適当な割合で混合し
たものでもよい。有機正孔伝導性薄膜の膜厚は100Å以
上であることが好ましい。
リ（メチルフェニルシリレン）、ポリ（メチルフェニル
シリレン−コージメチルシリレン）、ポリ（シクロヘキ
シルメチルシリレン）、ポリ（ｔ−ブチルメチルシリレ
ン）、ポリ（フェニルエチルシリレン）、ポリ（ｎ−プ
ロピルメチルシリレン）、ポリ（ｐ−トリルメチルシリ
レン）、ポリ（シクロトリメチレンシリレン）、ポリ
（シクロテトラメチレンシリレン）、ポリ（シクロペン
タメチレンシリレン）、ポリ（ジ−ｔ−ブチルシリレン
−コージメチルシリレン）、ポリ（ジフェニルシリレン
−コージメチルシリレン）、ポリ（シアノエチルメチル
シリレン）、ポリ（２−アセトキシエチルメチルシリレ
ン）、ポリ（２−カルボメトキシエチルメチルシリレ
ン）、ポリ（フェニルメチルシリレン）等がある。有機
正孔伝導性薄膜中には、上記のポリシリレン化合物の他
に、例えば、1,1−ビス−（４−ジ−ｐ−トリルアミノ
フェニル）シクロヘキサン、4,4′−ビス（ジフェニル
アミノ）クオドリフェニル、N,N,N−トリス（ｐ−トリ
ス）アミン、オクサジアゾール等を適当な割合で混合し
たものでもよい。有機正孔伝導性薄膜の膜厚は100Å以
上であることが好ましい。
本発明による有機薄膜EL素子は、第１図にその基本的
構成を示すように、透明なガラス基板１上に、透明でか
つ正孔注入電極であるITO透明電極２が形成され、該電
極上に有機正孔注入層としてポリシリレン薄膜層３が形
成され、ITO透明電極２からの正孔注入効率および正孔
注入層内の輸送効率が高められている。ポリシリレン薄
膜層３上には有機蛍光体薄膜層４および背面電極５が形
成されて本発明の有機薄膜EL素子が構成されている。ま
た、本発明の有機薄膜EL素子は、有機蛍光体薄膜と背面
電極の間に有機電極注入層を設置した、いわゆる３層構
造の有機薄膜EL素子であってもよい。
構成を示すように、透明なガラス基板１上に、透明でか
つ正孔注入電極であるITO透明電極２が形成され、該電
極上に有機正孔注入層としてポリシリレン薄膜層３が形
成され、ITO透明電極２からの正孔注入効率および正孔
注入層内の輸送効率が高められている。ポリシリレン薄
膜層３上には有機蛍光体薄膜層４および背面電極５が形
成されて本発明の有機薄膜EL素子が構成されている。ま
た、本発明の有機薄膜EL素子は、有機蛍光体薄膜と背面
電極の間に有機電極注入層を設置した、いわゆる３層構
造の有機薄膜EL素子であってもよい。
本発明による有機薄膜EL素子は、従来のものに比べ、
効率は２から５倍改善される。また、従来よりも発光効
率が改善されただけ、ジュール熱の発生量が少なくな
り、この結果、素子の発熱に伴う発光特性の劣化も少な
くなる。
効率は２から５倍改善される。また、従来よりも発光効
率が改善されただけ、ジュール熱の発生量が少なくな
り、この結果、素子の発熱に伴う発光特性の劣化も少な
くなる。
［作用］ ２層構造の有機薄膜EL素子の発光メカニズムは次のよ
うであると考えられている。即ち、ITO等の正孔注入電
極から正孔注入層に正孔が注入され、その層を伝導して
有機蛍光体薄膜層に正孔が注入される。一方、仕事関数
の低い金属を主体とした電子注入電極から電子が有機蛍
光体薄膜層に注入される。注入された電子は有機蛍光体
薄膜層を伝導し、正孔注入層との界面で正孔と再結合し
て一重項励起子を生成する。この結果、有機蛍光体層よ
り発光が生じる。
うであると考えられている。即ち、ITO等の正孔注入電
極から正孔注入層に正孔が注入され、その層を伝導して
有機蛍光体薄膜層に正孔が注入される。一方、仕事関数
の低い金属を主体とした電子注入電極から電子が有機蛍
光体薄膜層に注入される。注入された電子は有機蛍光体
薄膜層を伝導し、正孔注入層との界面で正孔と再結合し
て一重項励起子を生成する。この結果、有機蛍光体層よ
り発光が生じる。
有機薄膜EL素子の発光効率を向上させるには、電荷注
入効率、電荷の輸送効率、励起子生成および発光遷移確
率を高めることが重要である。特に素子の印加電圧が高
くなると有機蛍光体薄膜層と正孔注入層の界面での再結
合、即ち励起子生成効率が低下するので低電圧で正孔の
注入および輸送効率を改善させることが重要である。従
来の素子で特に問題であった点は、通電とともに有機正
孔注入層が劣化さ、その結果、正孔の注入および輸送効
率が低下したことである。その結果、正孔注入層の抵抗
が増大し、このことが駆動電圧の上昇およびジュール熱
の増大などの問題を引き起こすことになる。
入効率、電荷の輸送効率、励起子生成および発光遷移確
率を高めることが重要である。特に素子の印加電圧が高
くなると有機蛍光体薄膜層と正孔注入層の界面での再結
合、即ち励起子生成効率が低下するので低電圧で正孔の
注入および輸送効率を改善させることが重要である。従
来の素子で特に問題であった点は、通電とともに有機正
孔注入層が劣化さ、その結果、正孔の注入および輸送効
率が低下したことである。その結果、正孔注入層の抵抗
が増大し、このことが駆動電圧の上昇およびジュール熱
の増大などの問題を引き起こすことになる。
本発明においては、有機正孔注入層の材料としてポリ
シリレン化合物薄膜を用いることにより、正孔の注入効
率および正孔注入層内の輸送効率が高められ、その結
果、良好な特性を有する有機薄膜EL素子を得ることがで
きる。
シリレン化合物薄膜を用いることにより、正孔の注入効
率および正孔注入層内の輸送効率が高められ、その結
果、良好な特性を有する有機薄膜EL素子を得ることがで
きる。
［実施例］ 次に本発明の実施例について詳細に説明する。
第１図は本発明の一実施例の概略断面図である。第１
図に示すように、ガラス基板１上にITO透明電極２を形
成てからポリ（メチルフェニルシリレン）約60重量％に
N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノビフェ
ニルを約40重量％混合したポリシリレン薄膜層３を1500
Å、トルエン溶媒を使用したディップコーティング法で
形成した。その後、有機蛍光体薄膜層４を500Å、10-6T
orrの真空中で蒸着して形成した。ここで、有機蛍光体
としては、トリス（８−ハイドロキシキノリン）アルミ
ニウムを用いた。最後に、MgとAgを10:1で混合した合金
の背面金属電極５を電子ビーム蒸着法で1500Å形成して
有機薄膜EL素子が完成する。
図に示すように、ガラス基板１上にITO透明電極２を形
成てからポリ（メチルフェニルシリレン）約60重量％に
N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノビフェ
ニルを約40重量％混合したポリシリレン薄膜層３を1500
Å、トルエン溶媒を使用したディップコーティング法で
形成した。その後、有機蛍光体薄膜層４を500Å、10-6T
orrの真空中で蒸着して形成した。ここで、有機蛍光体
としては、トリス（８−ハイドロキシキノリン）アルミ
ニウムを用いた。最後に、MgとAgを10:1で混合した合金
の背面金属電極５を電子ビーム蒸着法で1500Å形成して
有機薄膜EL素子が完成する。
この素子の発光特性を乾燥窒素中で測定したところ、
約8Vの直流電圧の印加で300cd/m2の発光が得られた。従
来の素子に比べ、発光輝度・効率が２から５倍改善され
ている。この有機薄膜EL素子を電流密度0.5mA/cm2の状
態でエージング試験をしたところ、輝度半減時間は1000
時間以上であった。従来の電子では100から300時間であ
ったから、この素子の信頼性は大幅に改善されている。
約8Vの直流電圧の印加で300cd/m2の発光が得られた。従
来の素子に比べ、発光輝度・効率が２から５倍改善され
ている。この有機薄膜EL素子を電流密度0.5mA/cm2の状
態でエージング試験をしたところ、輝度半減時間は1000
時間以上であった。従来の電子では100から300時間であ
ったから、この素子の信頼性は大幅に改善されている。
なお、ポリ（メチルフェニルシリレン−コージメチル
シリレン）等のみを単独で用い、アミン類を混合してい
ないポリシリレン薄膜でも同様な効果が認められた。
シリレン）等のみを単独で用い、アミン類を混合してい
ないポリシリレン薄膜でも同様な効果が認められた。
また、本発明の素子はトリス（８−ハイドロキシキノ
リン）アルミニウム有機蛍光体を用いた場合ばかりでな
く、他の有機蛍光体を用いた場合でも同様な効果が認め
られた。透明電極はITO以外にSnO2:Sb、ZnO:AlやAuなど
でもよい。
リン）アルミニウム有機蛍光体を用いた場合ばかりでな
く、他の有機蛍光体を用いた場合でも同様な効果が認め
られた。透明電極はITO以外にSnO2:Sb、ZnO:AlやAuなど
でもよい。
このように本発明で重要な点は、透明な正孔注入層と
してポリシリレン化合物を含む材料よりなる薄膜を用い
ることを特徴とした有機薄膜EL素子であり、正孔注入層
以外の素子を構成する材料そのものを限定するものでは
ない。
してポリシリレン化合物を含む材料よりなる薄膜を用い
ることを特徴とした有機薄膜EL素子であり、正孔注入層
以外の素子を構成する材料そのものを限定するものでは
ない。
［発明の効果］ 以上説明したように、本発明によれば発光特性および
信頼性が大幅に改善された有機薄膜EL素子が提供され
る。
信頼性が大幅に改善された有機薄膜EL素子が提供され
る。
このように、本発明により有機薄膜EL素子を実用レベ
ルまで引き上げることができ、その工業的価値は高い。
ルまで引き上げることができ、その工業的価値は高い。
第１図は本発明の一実施例の概略断面図、第２図は従来
の有機薄膜EL素子の概略断面図である。 1,21……ガラス基板 2,22……ITO透明電極 ３……ポリシリレン薄膜層 4,24……有機蛍光体薄膜層 5,25……背面電極 23……有機正孔注入層
の有機薄膜EL素子の概略断面図である。 1,21……ガラス基板 2,22……ITO透明電極 ３……ポリシリレン薄膜層 4,24……有機蛍光体薄膜層 5,25……背面電極 23……有機正孔注入層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−264692（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−295695（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−319044（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−96717（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】少なくとも一方が透明である一対の電極間
に、少なくとも有機正孔注入層と有機蛍光体薄膜層が積
層されてなる有機薄膜EL素子において、有機正孔注入層
が、一般式； （式中、R1およびR2はそれぞれ同一でも異なっていても
よく、アルキル基、アリール基、シクロアルキル基、置
換アルキル基、置換アリール基、置換シクロアルキル基
またはアルコキシ基を示す） の１種または２種以上を構造単位として有するポリシリ
レン化合物を含む有機正孔伝導性薄膜からなることを特
徴とする有機薄膜EL素子。
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