JP2547453B2 - 放射性金属廃棄物の減容処理方法 - Google Patents
放射性金属廃棄物の減容処理方法Info
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/34—Apparatus or processes for dismantling nuclear fuel, e.g. before reprocessing ; Apparatus or processes for dismantling strings of spent fuel elements
- G21C19/36—Mechanical means only
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、原子炉で使用される例えばジルカロイ製
の燃料被覆管や、ジルコニウムもしくはジルカロイで作
られたトリチウムを吸蔵した使用済み金属材などの放射
性金属廃棄物の減容処理方法に関するものである。
の燃料被覆管や、ジルコニウムもしくはジルカロイで作
られたトリチウムを吸蔵した使用済み金属材などの放射
性金属廃棄物の減容処理方法に関するものである。
従来、例えばジルカロイクラッドハルなどの放射性金
属廃棄物の減容処理方法としては、熱間静水圧成形法
（HIP;Hot Isostatic Press）や高温加圧法（HP;Hot Pr
ess）などを利用したものが提案されている。これはジ
ルカロイクラッドハルをステンレス鋼などで形成された
HIP処理用カプセル内に真空封入した後、このカプセル
をHIP処理容器内にいれ、このカプセルに例えばアルゴ
ンガス（Arガス）を圧力媒体として高温（例えば1000
℃）、高圧（例えば100kg f/cm2）の静水圧を作用させ
て上記ジルカロイクラッドハルを高密度の金属固化体に
減容処理するものである。
属廃棄物の減容処理方法としては、熱間静水圧成形法
（HIP;Hot Isostatic Press）や高温加圧法（HP;Hot Pr
ess）などを利用したものが提案されている。これはジ
ルカロイクラッドハルをステンレス鋼などで形成された
HIP処理用カプセル内に真空封入した後、このカプセル
をHIP処理容器内にいれ、このカプセルに例えばアルゴ
ンガス（Arガス）を圧力媒体として高温（例えば1000
℃）、高圧（例えば100kg f/cm2）の静水圧を作用させ
て上記ジルカロイクラッドハルを高密度の金属固化体に
減容処理するものである。
上記従来の放射性金属廃棄物の減容処理方法におい
て、上記ジルカロイクラッドハル中には水素の放射性同
位体であるトリチウム（３重水素）が原子炉生成量のほ
ぼ60％吸蔵され、このトリチウムが高温下でジルカロイ
クラッドハルから放出し、この放出されたトリチウムが
カプセルを透過して加圧媒体であるArガスやHIP処理容
器を汚染する。この結果、従来方法ではトリチウムに汚
染された多量のArガスの処理や、HIP処理容器の汚染除
去などの後処理が必要となり、これらの作業に多大の手
間を要することとなる。
て、上記ジルカロイクラッドハル中には水素の放射性同
位体であるトリチウム（３重水素）が原子炉生成量のほ
ぼ60％吸蔵され、このトリチウムが高温下でジルカロイ
クラッドハルから放出し、この放出されたトリチウムが
カプセルを透過して加圧媒体であるArガスやHIP処理容
器を汚染する。この結果、従来方法ではトリチウムに汚
染された多量のArガスの処理や、HIP処理容器の汚染除
去などの後処理が必要となり、これらの作業に多大の手
間を要することとなる。
この問題は、HPにおいても同様に発生すると考えられ
る。
る。
この発明は、このような事情に鑑みてなされたもので
あり、カプセルからのトリチウムの透過放出を防止して
減容処理に伴う後処理作業を省力化することができる放
射性金属廃棄物の減容処理方法を提供することを目的と
している。
あり、カプセルからのトリチウムの透過放出を防止して
減容処理に伴う後処理作業を省力化することができる放
射性金属廃棄物の減容処理方法を提供することを目的と
している。
上記目的を達成するために、この発明の請求項１で
は、放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入し、この
カプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを高温下で
加圧することにより減容処理する放射性金属廃棄物の減
容処理方法において、上記圧力容器内の雰囲気中に水分
子をその合計重量Ｗ（ｇ）が圧力容器内の減容処理空間
の容積Ｖ（cm3）に基いて、 1.3×10-6（g/cm3）×Ｖ≦Ｗ となるように含ませた状態で上記減容処理を行うように
構成した。
は、放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入し、この
カプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを高温下で
加圧することにより減容処理する放射性金属廃棄物の減
容処理方法において、上記圧力容器内の雰囲気中に水分
子をその合計重量Ｗ（ｇ）が圧力容器内の減容処理空間
の容積Ｖ（cm3）に基いて、 1.3×10-6（g/cm3）×Ｖ≦Ｗ となるように含ませた状態で上記減容処理を行うように
構成した。
また請求項２では、放射性金属廃棄物をカプセル内に
真空封入し、このカプセルを圧力容器内にいれ、このカ
プセルを高温下で加圧することにより減容処理する放射
性金属廃棄物の減容処理方法において、上記カプセルを
圧力容器内にいれる前にこのカプセルの外表面に酸化被
膜を形成するとともに、上記圧力容器内の雰囲気中に水
分子をその合計重量Ｗ（ｇ）が圧力容器内の減容処理空
間の容積Ｖ（cm3）に基いて、 1.3×10-6（g/cm3）×Ｖ≦Ｗ となるように含ませた状態で上記減容処理を行うように
構成した。
真空封入し、このカプセルを圧力容器内にいれ、このカ
プセルを高温下で加圧することにより減容処理する放射
性金属廃棄物の減容処理方法において、上記カプセルを
圧力容器内にいれる前にこのカプセルの外表面に酸化被
膜を形成するとともに、上記圧力容器内の雰囲気中に水
分子をその合計重量Ｗ（ｇ）が圧力容器内の減容処理空
間の容積Ｖ（cm3）に基いて、 1.3×10-6（g/cm3）×Ｖ≦Ｗ となるように含ませた状態で上記減容処理を行うように
構成した。
〔作用〕 上記請求項１の構成によれば、圧力容器内の雰囲気中
にH2O分子が含まれているために、減容処理に伴いカプ
セルの外表面に酸化被膜が形成され、この酸化被膜によ
って内部の金属廃棄物からのトリチウムの透過が阻止さ
れる。
にH2O分子が含まれているために、減容処理に伴いカプ
セルの外表面に酸化被膜が形成され、この酸化被膜によ
って内部の金属廃棄物からのトリチウムの透過が阻止さ
れる。
また請求項２の構成によれば、減容処理前にカプセル
外表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、しかも減容処
理において雰囲気中のH2O分子により上記酸化被膜が増
強されるために、上記トリチウムの透過阻止作用が強化
される。
外表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、しかも減容処
理において雰囲気中のH2O分子により上記酸化被膜が増
強されるために、上記トリチウムの透過阻止作用が強化
される。
第１図〜第３図には、この発明の実施例として３つの
実施例が示されている。これらの実施例はジルカロイ製
燃料被覆管などのジルカロイクラッドハル（放射性金属
廃棄物）１をカプセル２内に封入するカプセル封入処理
工程P1a,P1b,P1cと、このカプセル２を減容処理するHIP
減容処理工程P2a,P2b,P2cとから基本構成される。
実施例が示されている。これらの実施例はジルカロイ製
燃料被覆管などのジルカロイクラッドハル（放射性金属
廃棄物）１をカプセル２内に封入するカプセル封入処理
工程P1a,P1b,P1cと、このカプセル２を減容処理するHIP
減容処理工程P2a,P2b,P2cとから基本構成される。
第１実施例を第１図に基いて説明する。カプセル封入
処理工程P1aでは、ジルカロイクラッドハル１をステン
レス鋼などによって形成されたカプセル２内にいれ、こ
のカプセル２内を脱気して上記ジルカロイクラッドハル
を封入する（封入工程P11）。
処理工程P1aでは、ジルカロイクラッドハル１をステン
レス鋼などによって形成されたカプセル２内にいれ、こ
のカプセル２内を脱気して上記ジルカロイクラッドハル
を封入する（封入工程P11）。
次のHIP減容処理工程P2aでは、まず上記カプセル２を
HIP容器（圧力容器）３内に装入した後、このHIP容器３
内にArガス４を充填して密閉する。なおこのHIP容器３
内には、上記カプセル２近傍にH2O発生剤として加熱に
より水分子（H2O）を発生する水酸化物｛例えば水酸化
カルシウム;Ca（OH）２｝５が所定量置かれている。
HIP容器（圧力容器）３内に装入した後、このHIP容器３
内にArガス４を充填して密閉する。なおこのHIP容器３
内には、上記カプセル２近傍にH2O発生剤として加熱に
より水分子（H2O）を発生する水酸化物｛例えば水酸化
カルシウム;Ca（OH）２｝５が所定量置かれている。
そして上記HIP容器３内を加熱（例えば1000℃）する
とともに、上記Arガス４を圧力媒体として加圧（例えば
100kg f/cm2）する。上記加熱により上記Ca（OH）２か
らHIP容器３内のArガス４中にH2Oが発生され、このH2O
によりカプセル２の外表面にクロム酸化物からなる酸化
被膜６が形成されるとともに、この酸化被膜６が形成さ
れた状態でカプセル２は減容化されて高密度の金属固化
体20となる。
とともに、上記Arガス４を圧力媒体として加圧（例えば
100kg f/cm2）する。上記加熱により上記Ca（OH）２か
らHIP容器３内のArガス４中にH2Oが発生され、このH2O
によりカプセル２の外表面にクロム酸化物からなる酸化
被膜６が形成されるとともに、この酸化被膜６が形成さ
れた状態でカプセル２は減容化されて高密度の金属固化
体20となる。
この工程P2aにおいてジルカロイクラッドハル１から
放出されて上記カプセル２の素材を透過したトリチウム
は、その大部分が上記酸化被膜６によってそれ以上の透
過が阻止され、これによりArガス４やHIP容器３内面へ
のトリチウムによる汚染を低減することができる。これ
はトリチウムや重水素は、高温下でステンレス鋼や炭素
鋼などを透過するのに対して、酸化被膜６中では拡散
（移動）しにくい性質を有し、またトリチウムなどが透
過放出するには上記鋼中を原子の状態で透過した後、そ
の表面で上記原子が分子に結合される必要があるが、こ
の結合反応が上記酸化被膜６によって阻害されるためと
考えられる。したがってHIP減容処理工程後のArガス４
やHIP容器３の汚染除去作業を従来方法と比べて軽減し
たり省略したりすることができる。
放出されて上記カプセル２の素材を透過したトリチウム
は、その大部分が上記酸化被膜６によってそれ以上の透
過が阻止され、これによりArガス４やHIP容器３内面へ
のトリチウムによる汚染を低減することができる。これ
はトリチウムや重水素は、高温下でステンレス鋼や炭素
鋼などを透過するのに対して、酸化被膜６中では拡散
（移動）しにくい性質を有し、またトリチウムなどが透
過放出するには上記鋼中を原子の状態で透過した後、そ
の表面で上記原子が分子に結合される必要があるが、こ
の結合反応が上記酸化被膜６によって阻害されるためと
考えられる。したがってHIP減容処理工程後のArガス４
やHIP容器３の汚染除去作業を従来方法と比べて軽減し
たり省略したりすることができる。
上記HIP容器３のArガス４内に含有させるH2Oの総重量
Ｗ（ｇ）は、HIP容器３の減容処理容積Ｖ（cm3）に基い
て 1.3×10-6×Ｖ≦Ｗ の範囲から設定される。なお上記減容処理容積Ｖとは、
HIP容器３の内空容積から処理するカプセル２の体積を
除いた減容処理空間の容積をいう。したがってHIP容器
３内に複数個のカプセルを装入する場合には、これらの
体積の合計を除けばよい。
Ｗ（ｇ）は、HIP容器３の減容処理容積Ｖ（cm3）に基い
て 1.3×10-6×Ｖ≦Ｗ の範囲から設定される。なお上記減容処理容積Ｖとは、
HIP容器３の内空容積から処理するカプセル２の体積を
除いた減容処理空間の容積をいう。したがってHIP容器
３内に複数個のカプセルを装入する場合には、これらの
体積の合計を除けばよい。
上記含有H2O量の最小設定値より小さい場合には、HIP
減容処理に際して圧力媒体であるArガス４、カプセル２
表面およびHIP容器３内面などに通常付着している微量
のH2Oと同量程度となり、従来方法と同様になる。この
ため上記最小設定値より小さい場合を除外している。ま
た上記H2O量を増加させるにしたがって酸化被膜６の形
成量は増大するが、ある量を超えると酸化被膜６の形成
量はそのH2O量に比例しては増大しなくなると考えられ
る。しかもこの場合には、多量のH2OによってHIP容器３
内面やヒーターなどに酸化物が形成される。このためカ
プセル２に酸化被膜６を形成するうえで、あまり多量の
H2Oは不要である。
減容処理に際して圧力媒体であるArガス４、カプセル２
表面およびHIP容器３内面などに通常付着している微量
のH2Oと同量程度となり、従来方法と同様になる。この
ため上記最小設定値より小さい場合を除外している。ま
た上記H2O量を増加させるにしたがって酸化被膜６の形
成量は増大するが、ある量を超えると酸化被膜６の形成
量はそのH2O量に比例しては増大しなくなると考えられ
る。しかもこの場合には、多量のH2OによってHIP容器３
内面やヒーターなどに酸化物が形成される。このためカ
プセル２に酸化被膜６を形成するうえで、あまり多量の
H2Oは不要である。
つぎに、第２実施例を第２図に基いて説明する。この
第２実施例におけるカプセル封入処理工程P1bは、前処
理工程P10と、封入工程P11とから構成されている。これ
は前処理工程P10を行うことによりHIP減容処理工程P2b
前にカプセル２の外表面にあらかじめ酸化被膜６を形成
し、この後に、封入工程P11が第１実施例における封入
工程P11（第１図参照）と同様に行われるものである。
第２実施例におけるカプセル封入処理工程P1bは、前処
理工程P10と、封入工程P11とから構成されている。これ
は前処理工程P10を行うことによりHIP減容処理工程P2b
前にカプセル２の外表面にあらかじめ酸化被膜６を形成
し、この後に、封入工程P11が第１実施例における封入
工程P11（第１図参照）と同様に行われるものである。
上記前処理工程P10は、次に示す種々の方法から選択
して行うことができる。すなわち、カプセル２を大気中
もしくは水蒸気中で加熱する加熱処理、カプセル２がス
テンレス鋼により形成されている場合には例えば硝酸液
などの中に浸漬させる不動態被膜処理、またはカプセル
２が炭素鋼により形成されている場合には例えば水酸化
ナトリウム（NaOH）などを用いた高温アルカリ溶液中へ
の浸漬処理などから選択される。
して行うことができる。すなわち、カプセル２を大気中
もしくは水蒸気中で加熱する加熱処理、カプセル２がス
テンレス鋼により形成されている場合には例えば硝酸液
などの中に浸漬させる不動態被膜処理、またはカプセル
２が炭素鋼により形成されている場合には例えば水酸化
ナトリウム（NaOH）などを用いた高温アルカリ溶液中へ
の浸漬処理などから選択される。
封入工程P11の終了後、HIP減容処理工程P2bでは、カ
プセル２がHIP容器３に装入されるとともに、Arガスが
上記HIP容器３内に充填されて密封される。そして上記H
IP容器３内を加熱（例えば1000℃）するとともに、上記
Arガス４を圧力媒体として加圧（例えば100kg f/cm2）
する。これにより、カプセル２は酸化被膜６が形成され
た状態で減容化されて高密度の金属固化体20となる。
プセル２がHIP容器３に装入されるとともに、Arガスが
上記HIP容器３内に充填されて密封される。そして上記H
IP容器３内を加熱（例えば1000℃）するとともに、上記
Arガス４を圧力媒体として加圧（例えば100kg f/cm2）
する。これにより、カプセル２は酸化被膜６が形成され
た状態で減容化されて高密度の金属固化体20となる。
この第２実施例においては、HIP減容処理工程P2b前に
カプセル２の外表面に酸化被膜６があらかじめ形成され
ているために、上記HIP減容処理工程P2bにおける加熱は
カプセル２の外表面に酸化被膜６がすでに形成された状
態で行われる。したがってHIP減容処理工程P2bの初期か
らトリチウムの透過放出を防止することができるため
に、第１実施例で最終的に形成される酸化被膜６と、上
記前処理工程P10により形成される酸化被膜６とが互い
に同程度となるように条件設定した場合には、第１実施
例よりも第２実施例の方がArガス４やHIP容器３内面へ
のトリチウムによる汚染を低減することができる。すな
わち第１実施例では、HIP減容処理工程P2aの加熱過程に
おいて、この加熱と、酸化被膜６の形成とが同時に進行
されるために上記酸化被膜６が十分に形成される以前に
ジルカロイクラッドハルからのトリチウムが透過放出す
る可能性があるからである。したがって第２実施例では
HIP減容処理後のArガス４やHIP容器３の汚染除去作業を
第１実施例の場合よりも軽減化することができる。
カプセル２の外表面に酸化被膜６があらかじめ形成され
ているために、上記HIP減容処理工程P2bにおける加熱は
カプセル２の外表面に酸化被膜６がすでに形成された状
態で行われる。したがってHIP減容処理工程P2bの初期か
らトリチウムの透過放出を防止することができるため
に、第１実施例で最終的に形成される酸化被膜６と、上
記前処理工程P10により形成される酸化被膜６とが互い
に同程度となるように条件設定した場合には、第１実施
例よりも第２実施例の方がArガス４やHIP容器３内面へ
のトリチウムによる汚染を低減することができる。すな
わち第１実施例では、HIP減容処理工程P2aの加熱過程に
おいて、この加熱と、酸化被膜６の形成とが同時に進行
されるために上記酸化被膜６が十分に形成される以前に
ジルカロイクラッドハルからのトリチウムが透過放出す
る可能性があるからである。したがって第２実施例では
HIP減容処理後のArガス４やHIP容器３の汚染除去作業を
第１実施例の場合よりも軽減化することができる。
つぎに、第３実施例を第３図に基いて説明する。この
第３実施例では、そのカプセル封入処理工程P1cが第２
実施例におけるカプセル封入処理工程P1b、HIP減容処理
工程P2cが第１実施例におけるHIP減容処理工程P2aとそ
れぞれ同じ工程のもので構成されている。すなわちこの
第３実施例では、HIP減容処理工程P2b前にカプセル２の
外表面にあらかじめ酸化被膜６を形成し、HIP減容処理
工程P2cにおいて上記酸化被膜６をHIP容器３の雰囲気中
のH2Oによってさらに増強させるようにし、トリチウム
の透過放出防止効果がさらに増大するようにされてい
る。
第３実施例では、そのカプセル封入処理工程P1cが第２
実施例におけるカプセル封入処理工程P1b、HIP減容処理
工程P2cが第１実施例におけるHIP減容処理工程P2aとそ
れぞれ同じ工程のもので構成されている。すなわちこの
第３実施例では、HIP減容処理工程P2b前にカプセル２の
外表面にあらかじめ酸化被膜６を形成し、HIP減容処理
工程P2cにおいて上記酸化被膜６をHIP容器３の雰囲気中
のH2Oによってさらに増強させるようにし、トリチウム
の透過放出防止効果がさらに増大するようにされてい
る。
なお上記第１〜第３の実施例においては、減容処理を
HIPにより行う場合について説明したが、これに限ら
ず、減容処理をHPにより行うようにしてもよい。また上
記第１〜第３実施例ではカプセル２がステンレス鋼によ
り形成されている場合を示したが、これに限らず、この
カプセルが炭素鋼により形成されていてもよく、この場
合には、カプセルの外表面に鉄の酸化物からなる酸化被
膜が形成され、その酸化被膜によってトリチウムの透過
放出が阻止される。
HIPにより行う場合について説明したが、これに限ら
ず、減容処理をHPにより行うようにしてもよい。また上
記第１〜第３実施例ではカプセル２がステンレス鋼によ
り形成されている場合を示したが、これに限らず、この
カプセルが炭素鋼により形成されていてもよく、この場
合には、カプセルの外表面に鉄の酸化物からなる酸化被
膜が形成され、その酸化被膜によってトリチウムの透過
放出が阻止される。
さらに上記第１および第３の実施例においては、HIP
容器３内でカプセル２の外表面に酸化被膜６を形成する
手段として加熱によりH2Oを発生するH2O発生剤を用いて
いるが、この他に、加熱により酸素を分解発生する酸化
物、例えばFe3O4、NiOもしくはCu2Oを用いることもでき
る。
容器３内でカプセル２の外表面に酸化被膜６を形成する
手段として加熱によりH2Oを発生するH2O発生剤を用いて
いるが、この他に、加熱により酸素を分解発生する酸化
物、例えばFe3O4、NiOもしくはCu2Oを用いることもでき
る。
試料としてジルカロイ管にトリチウムの同位原素であ
る重水素を吸蔵させた吸蔵試料と、吸蔵させない未吸蔵
試料との２種類、カプセルとしてステンレス鋼製と炭素
鋼製との２種類をそれぞれ用い、第１図〜第３図に示す
この発明の方法と単にHIP処理を行う従来の方法とによ
って減容処理を行い、この減容処理の前と後とにおける
上記吸蔵試料中の重水素量を測定した。この結果を第１
表に示す。
る重水素を吸蔵させた吸蔵試料と、吸蔵させない未吸蔵
試料との２種類、カプセルとしてステンレス鋼製と炭素
鋼製との２種類をそれぞれ用い、第１図〜第３図に示す
この発明の方法と単にHIP処理を行う従来の方法とによ
って減容処理を行い、この減容処理の前と後とにおける
上記吸蔵試料中の重水素量を測定した。この結果を第１
表に示す。
重水素を選んだのは、その取扱が容易で、かつ安全性
が高いことと、その拡散速度がトリチウムより大きいた
めに安全側の評価ができることとの理由による。この重
水素の吸蔵は、オートクレーブにより300℃で40時間以
上の重水素浸漬処理を行い、これによりほぼ650〜670pp
mの重水素が吸蔵された吸蔵試料を作成した。
が高いことと、その拡散速度がトリチウムより大きいた
めに安全側の評価ができることとの理由による。この重
水素の吸蔵は、オートクレーブにより300℃で40時間以
上の重水素浸漬処理を行い、これによりほぼ650〜670pp
mの重水素が吸蔵された吸蔵試料を作成した。
上記試料の封入は、外径ほぼ20〜30mm、高さほぼ40〜
50mmのカプセルに上記試料をほぼ100〜200g充填し、内
部を0.2Torrまで脱気することにより行った。前処理工
程P10としては、水蒸気中加熱処理、大気中加熱処理、
硝酸液を用いた不動態被膜処理（ステンレス鋼製カプセ
ルの場合）および水酸化ナトリウム溶液を用いたアルカ
リ高温溶液浸漬処理（炭素鋼製カプセルの場合）の４種
類を採用した。HIP減容処理は、減容処理容積Ｖがほぼ3
700cm3のHIP容器でArガスを圧力媒体として用い、100気
圧の加圧と1000℃の加熱との条件下で３時間行った。
50mmのカプセルに上記試料をほぼ100〜200g充填し、内
部を0.2Torrまで脱気することにより行った。前処理工
程P10としては、水蒸気中加熱処理、大気中加熱処理、
硝酸液を用いた不動態被膜処理（ステンレス鋼製カプセ
ルの場合）および水酸化ナトリウム溶液を用いたアルカ
リ高温溶液浸漬処理（炭素鋼製カプセルの場合）の４種
類を採用した。HIP減容処理は、減容処理容積Ｖがほぼ3
700cm3のHIP容器でArガスを圧力媒体として用い、100気
圧の加圧と1000℃の加熱との条件下で３時間行った。
またHIP容器内の雰囲気中にH2Oを含有させるH2O発生
剤としては、蒸溜水およびCa（OH）２の２種類を用い
た。このH2O発生剤は、HIP容器内の雰囲気が減容処理容
積Ｖ（cm3）に対して1.35×10-6〜2.7×10-4（g/cm3）
のH2Oを含有するように、その量を変化させた。
剤としては、蒸溜水およびCa（OH）２の２種類を用い
た。このH2O発生剤は、HIP容器内の雰囲気が減容処理容
積Ｖ（cm3）に対して1.35×10-6〜2.7×10-4（g/cm3）
のH2Oを含有するように、その量を変化させた。
また上記HIP減容処理工程は、吸蔵試料を封入したカ
プセルと、未吸蔵試料を封入したカプセルとの一対のカ
プセルをHIP容器内に装入してHIP減容処理工程を行っ
た。これは次の理由による。すなわち、ジルカロイは、
高温下では微量の水素分圧を有する雰囲気下にあると、
多量の水素を吸蔵することになるという性質を有する。
いいかえれば、多量の水素を吸蔵したジルカロイを高温
で加熱した場合には、ジルカロイから水素が放出される
ことにより雰囲気内にわずかの水素分圧が形成されるだ
けで平衡に達してしまい、それ以上の水素の放出は起こ
らないということを意味する。
プセルと、未吸蔵試料を封入したカプセルとの一対のカ
プセルをHIP容器内に装入してHIP減容処理工程を行っ
た。これは次の理由による。すなわち、ジルカロイは、
高温下では微量の水素分圧を有する雰囲気下にあると、
多量の水素を吸蔵することになるという性質を有する。
いいかえれば、多量の水素を吸蔵したジルカロイを高温
で加熱した場合には、ジルカロイから水素が放出される
ことにより雰囲気内にわずかの水素分圧が形成されるだ
けで平衡に達してしまい、それ以上の水素の放出は起こ
らないということを意味する。
例えば吸蔵量600ppmで平衡に達する水素分圧は、1000
℃において10Torr以下であることが一般に推測され、こ
の試験において単一の吸蔵試料のみについてHIP減容処
理を実施した場合には、上記吸蔵試料の重水素減少量は
せいぜい10ppm程度と推定される。ところが重水素量測
定において、この程度の量は重水素量のサンプリング位
置によって容易に変動するおそれがあり、上記単一の吸
蔵試料のみの場合ではHIP減容処理の前後での重水素放
出量（減少量）の正確な評価が困難となる。
℃において10Torr以下であることが一般に推測され、こ
の試験において単一の吸蔵試料のみについてHIP減容処
理を実施した場合には、上記吸蔵試料の重水素減少量は
せいぜい10ppm程度と推定される。ところが重水素量測
定において、この程度の量は重水素量のサンプリング位
置によって容易に変動するおそれがあり、上記単一の吸
蔵試料のみの場合ではHIP減容処理の前後での重水素放
出量（減少量）の正確な評価が困難となる。
この不都合を解消するために、この試験では吸蔵試料
を封入したカプセルと、未吸蔵試料を封入したカプセル
とを同時にHIP減容処理し、吸蔵試料から未吸蔵試料へ
の重水素の放出（吸収）を促進させるようにした。これ
によりこの試験では、上記吸蔵試料からの重水素放出挙
動が増幅され、この結果、HIP減容処理の前後における
重水素放出挙動を容易に評価することができる。
を封入したカプセルと、未吸蔵試料を封入したカプセル
とを同時にHIP減容処理し、吸蔵試料から未吸蔵試料へ
の重水素の放出（吸収）を促進させるようにした。これ
によりこの試験では、上記吸蔵試料からの重水素放出挙
動が増幅され、この結果、HIP減容処理の前後における
重水素放出挙動を容易に評価することができる。
なお上記試験に先だって吸蔵試料からの重水素放出の
温度依存性を調べるために予備試験を行った。この結果
を第４図に示す。予備試験は上記吸蔵試料を石英管中に
いれ、十分に排気をした後に加熱を開始し、質量分析計
により放出重水素量を測定しつつ1000℃まで昇温させ
た。この結果、重水素は、第４図に示すように450℃か
ら放出を開始し、1000℃では吸蔵重水素がすべて放出し
つくされ、もはや試料からの重水素の放出はなくなっ
た。したがって1000℃までの加熱により、吸蔵試料から
の重水素放出挙動を評価することができる。
温度依存性を調べるために予備試験を行った。この結果
を第４図に示す。予備試験は上記吸蔵試料を石英管中に
いれ、十分に排気をした後に加熱を開始し、質量分析計
により放出重水素量を測定しつつ1000℃まで昇温させ
た。この結果、重水素は、第４図に示すように450℃か
ら放出を開始し、1000℃では吸蔵重水素がすべて放出し
つくされ、もはや試料からの重水素の放出はなくなっ
た。したがって1000℃までの加熱により、吸蔵試料から
の重水素放出挙動を評価することができる。
試験結果を第１表に基いて検討する。
試験No.1とNo.2とは、前処理および雰囲気の調整を行
わない従来の方法による場合であり、この場合には比較
的多量の重水素の放出が生じている。なおこの場合にお
いて、重水素はその全量が放出されずに一部残留してい
る。これは、HIP容器の内壁面やカプセルの外表面など
に付着している微量のH2Oによってカプセルの外表面に
酸化被膜がわずかに形成され、この酸化被膜により重水
素の放出抑制効果が作用しているためと考えられる。
わない従来の方法による場合であり、この場合には比較
的多量の重水素の放出が生じている。なおこの場合にお
いて、重水素はその全量が放出されずに一部残留してい
る。これは、HIP容器の内壁面やカプセルの外表面など
に付着している微量のH2Oによってカプセルの外表面に
酸化被膜がわずかに形成され、この酸化被膜により重水
素の放出抑制効果が作用しているためと考えられる。
試験No.3〜No.8は第１図に示す第１実施例の方法、試
験No.9,11,13,14,16,18,19は第２図に示す第２実施例の
方法、試験No.10,12,15,17は第３図に示す第３実施例の
方法でそれぞれ行なわれたものである。
験No.9,11,13,14,16,18,19は第２図に示す第２実施例の
方法、試験No.10,12,15,17は第３図に示す第３実施例の
方法でそれぞれ行なわれたものである。
試験No.3〜No.8（第１実施例の方法による場合）で
は、２つのカプセル鋼種について含有H2O量を1.35×10
-6〜2.7×10-4g/cm3（総水分量でほぼ0.005〜1g）の範
囲で変化させて試験を行った。この試験結果によれば、
含有H2O量が比較的少ない試験No.3、No.4およびNo.5で
は重水素が若干量減少し、また含有H2O量が多い程、重
水素の放出防止効果が高く、特に試験No.6およびNo.7で
は重水素の放出（減少）がまったく認められず、重水素
の透過放出が完全に防止されている。なおこれらの試験
No.6およびNo.7などにおいては処理後の数値が処理前の
それよりも増加しているが、これは分析誤差によるもの
と考えられる。またカプセル鋼種において、試験No.3と
No.4、または試験No.6とNo.8との対比から炭素鋼よりも
ステンレス鋼の方が重水素の放出防止効果は高い。
は、２つのカプセル鋼種について含有H2O量を1.35×10
-6〜2.7×10-4g/cm3（総水分量でほぼ0.005〜1g）の範
囲で変化させて試験を行った。この試験結果によれば、
含有H2O量が比較的少ない試験No.3、No.4およびNo.5で
は重水素が若干量減少し、また含有H2O量が多い程、重
水素の放出防止効果が高く、特に試験No.6およびNo.7で
は重水素の放出（減少）がまったく認められず、重水素
の透過放出が完全に防止されている。なおこれらの試験
No.6およびNo.7などにおいては処理後の数値が処理前の
それよりも増加しているが、これは分析誤差によるもの
と考えられる。またカプセル鋼種において、試験No.3と
No.4、または試験No.6とNo.8との対比から炭素鋼よりも
ステンレス鋼の方が重水素の放出防止効果は高い。
試験No.9,11,13,14,16,18,19（第２実施例の方法によ
る場合）では、２つのカプセル鋼種について、前処理と
して水蒸気加熱処理、大気中加熱処理、不動態被膜処理
またはアルカリ高温溶液浸漬処理を行い、HIP容器内の
雰囲気調整は行わずにHIP減容処理を行った。この試験
結果によれば、処理前後において重水素量の減少は認め
られるが、その量はわずかであり、これにより前処理に
よる重水素放出防止効果が認められる。またカプセル鋼
種においては、上記第１実施例の方法による場合と同様
に炭素鋼よりもステンレス鋼の方が重水素の放出防止効
果は高い。
る場合）では、２つのカプセル鋼種について、前処理と
して水蒸気加熱処理、大気中加熱処理、不動態被膜処理
またはアルカリ高温溶液浸漬処理を行い、HIP容器内の
雰囲気調整は行わずにHIP減容処理を行った。この試験
結果によれば、処理前後において重水素量の減少は認め
られるが、その量はわずかであり、これにより前処理に
よる重水素放出防止効果が認められる。またカプセル鋼
種においては、上記第１実施例の方法による場合と同様
に炭素鋼よりもステンレス鋼の方が重水素の放出防止効
果は高い。
試験No.10,12,15,17（第３実施例の方法による場合）
では、前処理とHIP容器内の雰囲気調整とを併用してHIP
減容処理を行った。この試験結果によれば、雰囲気内の
含有H2O量が1.35×10-5（g/cm3）と比較的少ない場合
（試験No.10,12）においても重水素の減少は認められ
ず、前処理と雰囲気内のH2O量調整とを併用したすべて
の試験で重水素の放出が完全に防止されている。
では、前処理とHIP容器内の雰囲気調整とを併用してHIP
減容処理を行った。この試験結果によれば、雰囲気内の
含有H2O量が1.35×10-5（g/cm3）と比較的少ない場合
（試験No.10,12）においても重水素の減少は認められ
ず、前処理と雰囲気内のH2O量調整とを併用したすべて
の試験で重水素の放出が完全に防止されている。
この発明の請求項１の放射性金属廃棄物の減容処理方
法によれば、圧力容器内の雰囲気中にH2O分子が含有さ
れるために、減容処理に伴いカプセルの外表面に酸化被
膜が形成され、この酸化被膜によって内部の金属廃棄物
からカプセル外部へのトリチウムの透過放出が阻止さ
れ、これにより圧力容器自身やこの容器内の圧力媒体の
汚染を容易に防止することができる。これによって減容
処理後における圧力容器の汚染除去作業や圧力媒体の処
理作業を軽減化もしくは省略化することができる。
法によれば、圧力容器内の雰囲気中にH2O分子が含有さ
れるために、減容処理に伴いカプセルの外表面に酸化被
膜が形成され、この酸化被膜によって内部の金属廃棄物
からカプセル外部へのトリチウムの透過放出が阻止さ
れ、これにより圧力容器自身やこの容器内の圧力媒体の
汚染を容易に防止することができる。これによって減容
処理後における圧力容器の汚染除去作業や圧力媒体の処
理作業を軽減化もしくは省略化することができる。
また請求項２の構成によれば、減容処理前にカプセル
外表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、しかも減容処
理において雰囲気中のH2O分子により上記酸化被膜が増
強されるために、上記トリチウムの透過阻止作用が強化
され、このトリチウムの透過放出を確実に阻止すること
ができる。これによって減容処理後における圧力容器の
汚染除去作業や圧力媒体の処理作業を容易に軽減化もし
くは省略化することができる。
外表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、しかも減容処
理において雰囲気中のH2O分子により上記酸化被膜が増
強されるために、上記トリチウムの透過阻止作用が強化
され、このトリチウムの透過放出を確実に阻止すること
ができる。これによって減容処理後における圧力容器の
汚染除去作業や圧力媒体の処理作業を容易に軽減化もし
くは省略化することができる。
第１図はこの発明の第１実施例を示す工程説明図、第２
図はこの発明の第２実施例を示す工程説明図、第３図は
この発明の第３実施例を示す工程説明図、第４図は放出
重水素量と温度との関係を示す関係図である。 １……ジルカロイクラッドハル、２……カプセル、３…
…HIP容器、５……H2O発生剤、６……酸化被膜、P1a,P1
b,P1c……カプセル封入処理工程、P2a,P2b,P2c……HIP
減容処理工程、P10……前処理工程、P11……封入工程。
図はこの発明の第２実施例を示す工程説明図、第３図は
この発明の第３実施例を示す工程説明図、第４図は放出
重水素量と温度との関係を示す関係図である。 １……ジルカロイクラッドハル、２……カプセル、３…
…HIP容器、５……H2O発生剤、６……酸化被膜、P1a,P1
b,P1c……カプセル封入処理工程、P2a,P2b,P2c……HIP
減容処理工程、P10……前処理工程、P11……封入工程。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 塩月 正雄 茨城県東茨城郡大洗町成田町4002 動力 灯・核燃料開発事業団大洗工学センタ内 (72)発明者 川村 重義 茨城県東茨城郡大洗町成田町4002 動力 灯・核燃料開発事業団大洗工学センタ内 (72)発明者 小松 史明 兵庫県神戸市北区筑紫が丘６丁目２の11 (72)発明者 高木 郁二 大阪府茨木市見付山１―６―22 (72)発明者 酒井 忠迪 兵庫県神戸市西区桜が丘西町３丁目３― ８ (56)参考文献 特開 昭57−175999（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−182598（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−12399（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入
し、このカプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを
高温下で加圧することにより減容処理する放射性金属廃
棄物の減容処理方法において、上記圧力容器内の雰囲気
中に水分子をその合計重量Ｗ（ｇ）が圧力容器内の減容
処理空間の容積Ｖ（cm3）に基づいて、 1.3×10-6（g/cm3）×Ｖ≦Ｗ となるように含ませた状態で上記減容処理を行うことを
特徴とする放射性金属廃棄物の減容処理方法。 - 【請求項２】放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入
し、このカプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを
高温下で加圧することにより減容処理する放射性金属廃
棄物の減容処理方法において、上記カプセルを圧力容器
内にいれる前にこのカプセルの外表面に酸化皮膜を形成
するとともに、上記圧力容器内の雰囲気中に水分子をそ
の合計重量Ｗ（ｇ）が圧力容器内の減容処理空間の容積
Ｖ（cm3）に基づいて、 1.3×10-6（g/cm3）×Ｖ≦Ｗ となるように含ませた状態で上記減容処理を行うことを
特徴とする放射性金属廃棄物の減容処理方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1253857A JP2547453B2 (ja) | 1989-09-28 | 1989-09-28 | 放射性金属廃棄物の減容処理方法 |
| US07/569,964 US5063001A (en) | 1989-09-28 | 1990-08-20 | Method of compacting radioactive metal wastes |
| DE69024303T DE69024303T2 (de) | 1989-09-28 | 1990-09-19 | Verfahren zum Kompaktieren radioaktiver Metallabfälle |
| EP90402582A EP0420723B1 (en) | 1989-09-28 | 1990-09-19 | Method of compacting radioactive metal wastes |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1253857A JP2547453B2 (ja) | 1989-09-28 | 1989-09-28 | 放射性金属廃棄物の減容処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03113399A JPH03113399A (ja) | 1991-05-14 |
| JP2547453B2 true JP2547453B2 (ja) | 1996-10-23 |
Family
ID=17257101
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1253857A Expired - Fee Related JP2547453B2 (ja) | 1989-09-28 | 1989-09-28 | 放射性金属廃棄物の減容処理方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5063001A (ja) |
| EP (1) | EP0420723B1 (ja) |
| JP (1) | JP2547453B2 (ja) |
| DE (1) | DE69024303T2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2700295B1 (fr) * | 1993-01-14 | 1995-03-31 | Sgn Soc Gen Tech Nouvelle | Compactage de déchets métalliques susceptibles de s'enflammer et/ou d'exploser. |
| KR20030064033A (ko) * | 2002-01-25 | 2003-07-31 | 주식회사 시스텍 | 중수형 원자력발전소 핵연료폐기물용 저장용기 |
Family Cites Families (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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