JPS58182598A - 放射性固体廃棄物の減容固化方法およびそれに用いられる装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はトリチウムを含有する放射性固体廃棄物の熱間
静水用プレス（以下ＨＩＰと略称する）による減容固化
処理に関するものである。

石油を始めとする化石燃料が早暁枯渇するとｆ想される
昨今、その代替エネルギー源としてのＩＮＮ方力利用が
発達しつつあるが、原子力エネルギー産出の過程におい
て長い半減期を有する多くの放射性廃棄物を排出するた
め、かかる放射性廃棄物を安全に貯蔵する技術の確立は
環境汚染防止上性に重要視されている。例えば、動力燃
料用）東予炉内で新燃料の燃焼度を抑制、制御し、炉内
燃焼度全均一に保つバーナプルポイズンの使用済のもの
は、炉内で中性子の照射を受けてト１ノチウムを発生し
、あるいは、再処理工場の前処理上程カーら発生する剪
断溶解後の使用済燃料被覆管、燃料集合体の上下端末部
材、スペーサ、スジ１ノンク°等の金属廃棄物（以下）
・ルと称する）［）　’Ｊチウムを吸収して、高レベル
の放射性固体廃棄物となるばかりでなく、その材質、即
ちジルカロイの有する自然発火の危険性から特殊なノ・
ノド１ノンク°と貯蔵技術が強く要求される。

従来、かかる放射性固体廃棄物は、その取扱いの困難さ
から、ドラム缶中に収納し、ステンレスライニングした
水槽中に沈めて貯蔵されて来た。

しかしながら、この方法はハル等が約１．１に９／ｌと
いう低密度であるため貯蔵スペースが膨大なものとなり
、また万一の外乱に対して強固な結合体となっていない
等の問題点を有している。

そこで、よりコンパクトで、かつ安定な貯蔵形態の検討
が各方面で進められ、例えば金属廃棄物の場合には加熱
炉中で一旦溶解して固化することにより緻密なブロック
体とする方法が提案されており、また可燃性廃棄物を焼
却して発生した放射性焼却灰の場合には、これをマイク
ロ＞を溶融手段によって溶融固化する方法が提案されて
いる。

これらの方法は減容化という点ではいずれも一応の成功
を収めているが、溶解時の放射性ガス及び炉の耐火物の
放射能化など二次廃棄物の処理問題の発生という難があ
る。

最近、上記の如き難点を補うものとして放射性固体廃棄
物を減容固化するためにＨ工Ｐを利用することが注目さ
れて来た。

Ｈ工ｐＨ元来アルゴンガス等の不活性ガス又は耐熱グリ
ース、溶融ガラス等の耐熱性非田縮流体。

ＢＮ粉末、パイロフェライト、タルク、酸化ジルコニウ
ム、酸化マグネシウム等の耐熱性粉粒体等を田力媒体と
して被処理体に高温下に三次元的静水田を加えて等方田
縮し、焼結、拡散接合、鋳造品の欠陥除去等を行なう方
法である。

本出願人もかかる技術動向に追随し、かねてＨＩＦ処理
を利用した放射性固体廃棄物の減容固化法について研究
を行ない、既にその幾つかについて提案して来た。例え
ば、ハル等を収納したカプセルが圧縮時に局部的に変形
して破損することを防止するためにカプセル空間内に金
属粉末やセラミックス粉末を充填したり、予めハル等を
機械的プレスにより予備圧縮体としておき、延展性に富
んだカプセルに収容してＨＩＦ処理に付すことを提案し
た。またそれらの方法においては特にハル等を構成する
ジルカロイの自然発火を防止するためにカプセル中にＴ
１またはＺｒ等の酸素のゲッターを添加混入したり、あ
るいはカプセルを密封するに先立って脱気する等の配慮
が払われているが、発生するトリチウムガスの封じ込め
対策としてはカプセル材料としてトリチウムガスを透過
しにくい材料、例えばＯｕ又はｋｌを用いる程度のこと
が開示されているに過ぎない。ところがハル等をＨ工Ｐ
処理する場合、ハル等の融点温度の約６０％程度の温度
迄昇温するためトリチウムが著しく活性化し、それをカ
プセル内に完全に封じ込め、確実に固定化することは従
来提案した方法では尚不充分であるばかりでなく、トリ
チウム以外の放射性核種の漏出を完全に防止することが
できず、二次廃棄物発生の危険が伴なう。

本発明は上述の問題点を解消するために鋭意研究の未完
成されたもので、その目的とするところは、長期間の安
全な貯蔵に適するように、トリチウム等の放射性核種を
一切漏出することなく、且つ著しく減容固定化された放
射性固体廃棄物のブロックを提供するにある。他の目的
はかかるブロックを成形するための放射性固体廃棄物減
容処理工程を通じてトリチウム等の放射性物質の糸外へ
の漏出を防止し、二次廃棄物の発生を防止することにあ
る。更に別の目的は、上記の目的を達成するために有効
に適用し得る装置を提供することである。その他の目的
は以下の記載から逐次明らかにされよう。

上記目的を達成するための本発明方法の特徴とするとこ
ろは、放射性固体廃棄物を圧縮ブレスにより圧縮して形
成された予備圧縮体を金属カプセルに収納して脱気密封
した後、ＨＩＰ処理を施して緻密一体化する方法におい
て、前記金属カプセルを脱気密封するに先立って昇温処
理に対し、前記予備圧縮体から放出されるトリチウムガ
スを金属カプセル内に配置した酸化剤の作用により、必
要に応じて酸化触媒の扶けをかりて酸化して水に転換し
、しかる後、金属カプセルをその内部に水を閉じ込めた
状態で脱気密封することにある。又かかる本発明方法に
好適に適用するために発明された装置は、内面が銅又は
アルミニウム、外面がステンレス鋼となるように複合さ
れた複合金属板を以って形成された金属カプセルと該金
属カプセル内面に少くとも脱気管に通ずる導孔を覆って
添装された酸化剤または酸化触媒よりなる層と、脱気管
内に装填された水分吸着剤とよりなり、金属カプセルを
加熱するための加熱手段と、脱気管を冷却するための冷
却手段とを具えてなることを特徴とするものである。

以下、本発明の態様を添付図面を参照しつつ詳述する。

本発明方法の基本的工程は次の通りである。

（］）　　酸化剤または酸化触媒の粉末あるいはペレッ
トをハル等の放射性固体廃棄物に実質的に均一に分散す
るよう混合する。

（２）　　上記混合物を圧縮プレスにより予備圧縮し、
酸化剤または酸化触媒が実質的に均一に分散含有された
予備圧縮体とする。

（３）　　予備圧縮体を金属カプセルに収納する。

（４）脱気管を立設した蓋を溶接する。

（５）　　金属カプセルを昇温する。

（６）脱気管より、金属カプセル内金脱気する。

（７）脱気管を密封する。

（８）金属カプセルをＨＩＰ処理に付す。

第１図はかかる本発明方法の各工程を示す系統図であり
、先ず、適当な長さに切断されたハル等の放射性固体廃
棄物（１）を酸化剤又は酸化触媒の粉末又はペレット（
２）と実質的に均一に混合しながらプレス成形機（３）
に装填し、常温付近の温度で圧縮して予備圧縮体（４）
とする。酸化剤としては、酸化銅、酸化銀等、酸素を出
し易い金属酸化物、　Ｎａ２Ｏ２、ＰｂＯ２等の金属過
酸化物の他、酸素酸塩類等も適用可能であるが、就中、
酸化銅、酸化銀が最適である。

かような酸化剤によらず、空気中の酸素を酸化剤とする
ときは、酸化触媒の扶けをかりて酸化反応を促進する必
要上、白金、パラジウム等の酸化融媒を分散混合する″
。かくして予備圧縮中には酸化剤又は酸化触媒が実質的
に均一に分散して含有されることとなる。このような予
備圧縮を行なう主な目的は、爾後のＨ工Ｐ装置への装入
時の見掛は密度を向上させるためであり、見掛は密度が
低い場合はＨ工Ｐ工程で緻密化を行なうときに金属カプ
セルの破損を起こす惧れがある。従ってこの破損を防止
するため予め圧縮して真密度の６０％以上の密度を有す
る成形体としておくのである。

また耐熱グリース、溶融ガラス等の非圧縮性流体又はＢ
Ｎ粉末、タルク、グデファイト、ノぐイロ７エライト、
二硫化モリブデン等の流動性粉粒体等を圧媒とし、機械
的プレスにより圧縮するＨＩＰ法の場合は、より低い密
度でも充分である。

次に上記圧縮プレスによりディスク状に成形された予備
圧縮体（４）は複数個、金属材料で作られた金属カプセ
ル（５）内に収納される。

この場合、カプセルに使用する材質としては、Ｏｕ　、
　Ａｔの単体もしくはステンレス鋼と組合わせた２重管
あるいはそれらをクラッドした合板等の複合板を用い、
複合板の場合はＯｕ　、　Ａｔ等がカプセル内面にステ
ンレス鋼が外面に配置されるように用いる。

かくすることによって、ノ１ル等に吸収されたトリチウ
ム（３Ｈ）が後の加熱処理時にカプセル外へ漏出するこ
とをできるだけ防止すると共に、ｊＪＤ熱ＩＩ寺の酸化
防止、長期貯蔵時の耐食に対して有効である。何故なら
ば、一般にＯｕ　、　ＡＬはトリチウムを透過し難い材
料とされており、またステンレス−はトリチウムの透過
は大であるが、酸化、腐食に耐性を示すからである。

次いで、予備圧縮体（４）が収納された金属カプセル（
５）に対重脱気管（６）を立設した蓋（７）を溶接する
が、溶接に際しては溶接時の熱がノ・ル等に吸収された
トリチウムを活性化しないように溶接個所はできるだけ
ハル等と離れた位置とすることが好ましい。また、金属
カプセルのノ１ンドリングを考慮して磁性ステンレス板
を蓋に溶接し、マグネ゛ントによる吊上げ、搬送等のノ
・ンドリングを容易ならしめることも好適な手段である
。

かくして予備圧縮体（４）を内部に収納し脱気管（６）
を立設した蓋（７）を溶接した金属カプセル（５）は、
次いで昇温処理に付される。すなわち電熱等の加熱手段
（８）によって金属カプセル（５）を加熱し昇温すると
、酸化触媒を混合した予備圧縮体の場合には、加熱によ
り活性化されてハル等から放出されたトリチウムガスは
、触媒の作用によりカプセル内の空気中の酸素と反応し
て水に転換する。若し、トリチウムガスの量が多い場合
には、脱気管（６）から酸化に必要な空気を補給する。

また酸化剤を混合した予備圧縮体の場合には、同様に加
熱により発生したトリチウムガスは酸化剤と反応し、ト
リチウム水となる。この場合は脱気管（６）を真空装置
（９）に接続して脱気しながら行なうことができる。

いずれの場合も金属カプセル（５）の内部が水の沸点以
上の温度に達しない程度に加熱することが肝要であり、
高温になると生成したトリチウム水は水蒸気となって脱
気管から排出され二次汚染の原因となる惧れがある。

上述の如くにして金属カプセル内のトリチウムガスを水
に転換後、脱気管（６）に接続した真空装置（９）を作
動して金属カプセル（５）内を脱気し、しかる後、脱気
管を圧接又は鍛圧００）シて密封する。このようにして
脱気密封された金属カプセルはその後のＨ工Ｐ処理時の
加熱時に内用上昇によるａ属カプセルの破損の危険がな
く、ジルカロイの発火防止上も有効である。

予備圧縮体（４）を収納し密封された金属カプセル（５
）には、次いでＨＩＰ処理が施される。Ｈ工Ｐ処理時に
は既述の如く固体廃棄物の融点温度の約６０％の温度迄
の昇温、例えば材質がジルカロイのハル等の場合には約
９００℃迄の昇温が必要である。この時にはカプセル内
のトリチウム水は水蒸気になるため、カプセル内に王カ
が発生することとなる。しかしながら、実際にはトリチ
ウム水は極めて微量であり、カプセルを破壊する程の■
カを発生するには至らない。

例えば、Ｈ工Ｐ処理後のカプセルの寸法がφ３ｏｏ１．
．Ｘ６ｏｏＨ■の場合について計算してみると次の通り
となる。

ハル重量＝７Ｘ３０２Ｘ６０Ｘ６５Ｘ１０−３＝　２７
５　Ｋｇ ハル中のトリチウム量＝３００　Ｎ１０００μ　４　※
＝０．３〜１°Ｘ９ ※注：　Ｔｈｅ　Ｏｏｍｍｕｎｉｔｙ’ｓ　Ｒ＆　Ｄ　
Ｐｒｏｇｒａｍｍｅｏｎ　　Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　
　Ｗａｓｔｅ　　Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ　　ａｎｄＳｔ
ｏｒａｇｅによる。

カプセル内トリチウム量＝　８．２５〜２’７５０１ト
リチウムガス容積＝０．３７　　７．。、カプセル内ト
リチウムガス量＝３１〜１０２　Ｎｃｃ３１〜１０２ カプセル内トリチウム水量＝　　２２４００　　×１８
＝０．０２〜０．０８Ｓ’ ９００℃におけるカプセル内ガス容積 ２７３−１−９００ −（３１〜１０２　）　×２７３＋２５＝　１２２〜４
００ｃｃ　（ｌａｔｍ）＝３−６〜１２　ｃｃ　（３０
ａｔｍ　　）＝　１〜３　ｃｃ　（１３０ａｔｍ　　）
すなわちカプセル内のトリチウム水は僅かに１〜２滴に
過ぎず、９００℃の加熱時には同時に・Ｈ工Ｐ処理のた
めに例えばｌ　ＯＯＯａｔｍにも及ぶ外圧が掛っている
からカプセルが破壊する懸念は全くない。又、ＨＩＰ処
理後、処理体の温度が低下すると、カプセル内の水蒸気
は再び凝結して水となりカプセル内に残留する。

Ｈ工Ｐ処理は従来公知のＨ工Ｐ装置を用い、固体廃棄物
が塑性変形を起す程度の温度まで加熱しつつ、不活性ガ
スを圧力媒体として３０分以上高圧に保持する公知の方
法を採用し略々真密度に近い成形体に押し固め緻密化す
ることができる。

一方、かかるＨＩＰ処理は不活性ガスのＨ工Ｐ装置への
導入、Ｈ工Ｐ装置からの排出の機構及び圧縮性ガスによ
る安全性からの見地と高圧ガス取締法の規制下における
設置、保守に関する取扱いの煩雑さ、更には昇温、昇王
時間に起因する処理サイクルタイムの長さと生産効率の
低さ等の問題があり、必ずしも最適の方法ということが
できない。そこで、最近では不活性ガスによらない圧媒
例えばＢＮ粉末、グラファイト、パイロフェライト、タ
ルク、二硫化モリブデン、酸化ジルコニウム、酸化マグ
ネシウム粉末等の粉粒体又は溶融ガラス、耐熱グリース
等の非田縮性流体を用い、高圧シリンダと往復動可能な
ステムとからなる原綿装置内で前記媒体を介して、その
中に埋設された金属カプセルを圧縮する方法（以下これ
を準Ｈ工Ｐ処理と称する）が採用されている。本発明方
法においても準ＨＩＰ処理は有利に適用することができ
、その工程を第１図について説明すると、密封金属カプ
セルは加熱工程に送られ電気炉等（１１）で加熱される
。

加熱は後続の準Ｈ工Ｐ処理に好適な温度に加熱するもの
であり、通常、準Ｈ工Ｐ処理時の圧媒の種頼により異な
り、ＢＮ粉末、タルク、ノぐイロ７エライト、酸化ジル
コニウム、酸化マグネシウム〜などでは２３００℃以下
、溶融塩では塩の融点以上、耐熱グリースでは１２５０
℃以下の適宜な温度が選定される。

加熱処理終了後、密封金属カプセル（＋２）は準Ｈ工Ｐ
処理工程に送られ、所要の圧縮処理に付される。

準Ｈ工Ｐ処理においては、高圧シリンダ０３）と往復動
可能なステム０→からなる圧縮装置内に圧力媒体０５）
を充填し、該圧媒中に前記加熱された密封カプセル（ロ
）を埋設してステム０萄を移動させることにより前記圧
媒を介して圧縮する。

ここで、本発明方法における準Ｈ工Ｐ処理において圧力
媒体が具備すべき条件としては次の諸点が挙げられる。

（１）反覆使用が可能であること。

即ち、カプセルを介して加圧するので本来は圧媒が汚染
することはないが、万が一カプセルが破損した場合、あ
るいはトリチウムの透過により圧媒の汚染することが考
えられる。従ってその場合、二次廃棄物として発生しな
いよう反覆使用が要求される。

（２）　　断熱性があること。

カプセルの熱が高圧シリンダへ伝熱し、シリンダの強度
を低下させないよう、圧媒は断熱性を有することが好ま
しい。

（３）　　潤滑性があること。

シリンダ内のステムの進入に対応して移動する際、シリ
ンダの摩擦抵抗が小さいことが望ましい。

（４）　　変形抵抗が小さいこと。

カプセルに等圧を与えるためには変形抵抗が小さいこと
が要求される。

（５）焼結体にならないこと。

焼結体になれば折角の等方圧縮性が阻害される。

（６）　　熱により分解が起らないこと。

（７）　　シリンダ内壁を傷付けないこと。

以上のような諸条件を満足するものとして、前記処理時
の温度と対応して、ＢＮ、グラファイト。

パイロフェライト、タルク、二硫化モリブデン等の粉末
あるいはペレットが考えられる。そして処理温度が低い
場合には溶融塩の他、耐熱グリースは好ましい圧媒の１
つであるが、反覆使用による劣化の面で稍難がある。し
かし、耐熱グリースは流動性、離型性、コツト面から極
めて実用的である。

これら圧媒の使用により密封カプセルに及ぼす圧力はガ
ス王と異なり、２０，０００気田位までは充分対応可能
であるが、圧縮装置の寿命を考慮すればｌ　Ｏ，０００
気王以下、通常はｌ、０００〜１０゜０００気田の範囲
において実施される。

この場合、準Ｈ工Ｐ処理時における高圧保持時間は昇王
後、一般的には比較的短かくてよく、従来のＨＩＰ処理
が３０分以上要していたのに対し数分間、圧媒によって
は１分程ＩＷで充分である。

以上のような各工程を経て、トリチウムを排出すること
なく、トリチウム水に転換して内部に閉じ込めた状態で
放射性固体廃棄物を一体に緻密ｆヒして減容し、且つ強
い結合力を有するブロック体に押し固めることができる
。

なお、前記高圧シリンダ（１３）の内壁又は密封金属カ
プセル（ロ）の外周に断熱層を配設すれば、圧縮装置内
での密封カプセルの保持時間を延ばすことができるので
耐熱グリースの如き圧媒を使用した場合には好適である
。

又、前記各工程は本発明方法の基本的な処理工程である
が、本発明の範囲内で神々の改変を加えることができる
。

即ち、酸化剤又は酸化触媒を余萬カプセル内に配置する
手段として、予備圧縮体中に均一に分散混合する代わり
に、第２図に示す如く、金属カプセル（５）の内面に酸
化剤又は酸化触媒の焼結体からなる層０６）を少なくと
も脱気管（６）に通ずる導孔θ７）を覆って添装するこ
とにより同等の効果を得ることができる。

又、前記基本工程に示した方法および第２図に示した装
置による場合、予備圧縮体を収納した金属カプセルの昇
温時または脱気時に条件を誤ると微量のトリチウムガス
またはトリチウム水蒸気が排出される危険性が皆無とは
云えない。従って、それらの危険性を完全に解消するた
めの本発明の好ましい態様について以下に説明する。

第３図は、かかる本発明方法の好ましい態様に用いられ
る装置の概要説明図であり、第２図に示した装置の脱気
管（６）の内部に、その先端の若干部分を残して水分吸
着剤（＋８）が充填されている。該吸着剤０８）は後の
加熱工程で発生する水分を捕捉する作用をなし、例えば
モレキュラーシーブスが好適に使用される。

又、脱気管（６）の先端部分は鍛圧等により閉塞する場
合のために吸着剤を充填せずに残しておく。

史に脱気管（６）の周囲には例えば冷却コイル０９）等
の冷却手段が設けられ、金属カプセル（５）の周囲には
例えば電熱（イ）等の加熱手段が設けられる。

かような装置に予備圧縮体を収納し、電値（イ）に通電
して加熱すれば、予備圧縮体から放出されるトリチウム
ガス＆′ｉｄ化剤又は酸化触媒の層（１６）の中へ導か
れて水に転換すると共に、高温により気化して水蒸気と
なる。水蒸気は更に脱気管（６）中へ導通され、冷却域
に達して凝結し、再び水となり、吸着剤（至））によっ
て捕捉される。その後、脱気−ｆ　（６１に連結した真
空装置（９）によって金属カプセル（５）内を脱気し、
既述の如く密封する。

この装置によれば生成したトリチウム水が高温若しくは
減圧のために気化しても再凝結水又はミストとなって吸
着剤により完全に捕集されるので外部への漏出を防止す
ることかできる。

第４図は第３図の装置の改良型を示す概要説明図であり
、底部に金属カプセル（５）の内部空間Ｏに向かって開
口するキャリアガス導入管（２２を設けたものである。

かかる装置においては、該キャリアガス導入管（２２か
ら順次、金属カプセルの内部空間−９酸化剤又は酸化触
媒よりなる層（１６）を経て脱気管（６）へ通ずるキャ
リアガス流路が形成される。

層（１６）が酸化剤である上記の装置に予備圧縮体を収
容し、加熱しつつヘリウム等の不活性ガスよりなるキャ
リアガスを送入して、発生するトリチウムガスを酸化剤
の層（１６）へ導き、水に転換し、高熱のために気化し
たトリチウム水蒸気を更に脱気管（６）の冷却域に導い
て凝結せしめ、吸着剤（＋８）で捕捉−する。

又、層０６）が酸化触媒である場合は、キャリアガス導
入管（２２１力、ら空気を送入すれば、トリチウムガス
を完全に酸化するに充分な量の空気を供給することがで
きる。

かかる装置を用いれば、トリチウムガスは予備圧縮体中
に滞留することなく、次々に酸化剤又は酸化触媒と接触
して反応し、生成した水も効率良く吸着剤に捕集される
。

第５図及び第６図はそれぞれ第３図及び第４図の改良型
を示す概要説明図である。

第５図において、金属カプセル（５）の内径及び高さよ
りもそれぞれ小さい外径と高さとを有する倒立コツプ状
の銅製又はアルミニウム製内側カプセル（２３）が金属
カプセル（５）内部に同心的に内装されており、かくし
て、金属カプセル（５）と内側カプセルのとの間には套
状部が形成されると共に、内側カプセルの下端部は底面
から離れた状態となるか、又は密着した場合には下端部
近傍に設けた透孔によってカプセルの内部空間りと前記
套状部との間の流通路が形成される。また套状部には、
酸化剤又は酸化触媒よりなる層が装填されている。この
装置によれば、内側カプセルにトリチウムガスを透過し
にくい銅又はアルミニウムを使用したので加熱によって
ハル等から放出されタトリチウムガスは套状部に装填さ
れた酸化剤又は酸化触媒層の全長を通過することＫなり
、カプセル内のトリチウムガスを残留することなく、ト
リチウム水に完全に転換し、これを吸着するのでカプセ
ル外ヘトリチウムが漏出することがない。

第６図は、第５図に示した装置に更にキャリアガス導入
管（２２を脱気管中に挿入して設けたもので、その作用
は第４図の場合に準するが、効果は第５図の装置を用い
たものより格段に優れることに云う迄もない。

以上詳述した本発明の効果は次の通りである。

（１）　　ハル等の減容処理（Ｈ工Ｐ処理または準Ｈ工
Ｐ処理）中にトリチウム（トリチウムガス又はトリチウ
ム水）がカプセルの外に漏出することがない０ （２）処理後のカプセル内にはトリチウム水の形態で残
留するので、カプセル壁からの透過による外部への漏出
がない。

（ａ））＋Ｊチウム以外の核種も酸化剤、吸着剤の部分
で捕捉され、カプセル外へ漏出することがない。

すなわち、酸化剤、吸着剤は粉末あるいは粉末の焼結体
を使用するのでフィルター作用をなし、ダスト状放射性
核種は捕集される。また加熱によりヒユーム状になった
核種は冷却帯域で冷却されゲスト状になり、吸着剤で捕
集される。すなわち、二次廃棄物の発生が皆無である。

（４）　カプセル外でトリチウムを捕集処理する方式で
は捕集したトリチウムを貯蔵するためにチタン等への吸
収、トリチウム水に転換後セメントチ固める等の別途の
固定化処理が必要であり、ノ・ル等廃棄物処理体とは別
に処理体が生ずることとなる。

本発明ではトリチウムを処理対象廃棄物と同一カプセル
内に閉じ込めた固化体となるので、処理固化体が最少個
数となる。

次に本発明方法の具体的な実施例を掲げる。

起施例１ 動力燃料用原子炉における使用済核燃料被覆管を剪断し
た廃棄物である、外径１２　ｒｔｒｍ　、厚さ０．８ｍ
　、　長Ｇ　３０〜５０簡のジルカロイ短尺管を、それ
に対し酸化銅粉末を均一に撒布混合しながら、メカニカ
ルプレスに装填し、３”　’／ｍの圧力で上網して直径
約８０１１１１１１．厚さ約５０ｒａｎの円板状に予備
成形した。この予備用縮体の見掛密度は３．２ζゴであ
り、トリチウム含量は約８００μ０ルすなわち円板１個
当り０．６０１であった。このような予備圧縮体６個を
、次に内面に銅板をクラッドしたステンレス、スチール
製の内径８５闘、高さ３１０醐のカプセル容器中に収納
し、脱気管を有する蓋を溶接した。しかる後、脱気管を
真空装置に接続し、約８０℃迄カプセルを昇温しなから
該脱気管を通じてカプセル内部を１０−１上ルまで真空
脱気し、その状態で脱気管を鍛接し、カプセルを密封し
た。

真空吸引中、真空装置へのトリチウムガスの排出は実質
的に検知されなかった。

かくして形成した密封カプセル容器を通常のＨＩＰ装置
内に装入し、アルゴンガスを圧力媒体として９００℃Ｘ
　１０００　％　Ｘ　Ｉ　Ｈｒ　（昇温、昇ＥＥ後の維
持時間）の条件でＨ工Ｐ処理を行なった。その結果、密
封カプセル容器はＨＩＰ処理処理化較し、減嵩が顕著で
あるにも拘らず、カプセルの破損もなく、空隙のない強
固なブロック体であり、その密度は５．２騎であり理論
密度に近い値を示していた。

実施例２ 酸化銅粉末を撒布混合しない外は前記実施例１と同様に
して円板状予備圧縮体を作った。このような予備圧縮体
３個を内径８５　ｆｉ　、高さ１５５ｆｉの第５図に示
した型式の金属カプセルに収納し、長さ７５鰭の脱気管
を有する蓋を溶接した。金属カプセルの周壁および頂壁
においてアルミニウム製内側カプセルのとステンレス、
スチール製外側カプセルα５）との間に形成された套状
部には酸化銀粒子が充填されており、また、脱気管内部
にはその先端部分４５ｍを残してモレキュラーシーブス
を充填した。脱気管を真空装置に接続した状態で脱気管
の周囲に冷却コイルを装着し、更に金属カプセル容器の
周囲に電熱装置を設けた。電熱装置に通電し、カプセル
容器を約５００℃まで加熱すると同時に冷却コイルで脱
気管の部分を冷却しつつ、真空装置を作動して容器内部
を１０”）ルまで真空脱気し、その状態で脱気管を鍛接
し、カプセルを密封した。真空脱気操作中、トリチウム
ガス及びトリチウム水蒸気の容器外漏出は実質的に検知
されなかった。

かくして形成した密封カプセル容器を、高圧シリンダと
往復動可能なステムとからなる王縮装置内に充填された
耐熱グリース内に埋入し、史に、温度が１２００℃とな
る迄加熱した後、この耐熱グリースを圧力媒体として５
，０００％ｊＸ　ｌ　ｒｍの条件で帛ＨＪｐ処理を施し
た。その結果、密封カプセル容器は準ＨＩＰ処理前に比
較し、外観的に誠実が顕著で空隙のない＃ｉ固なブロッ
ク体であり、その密度は理論密度に達していた。また、
容器外への放射能の漏出は全く検知されなかった。

実施例８ 層（１６）に白金およびパラジウム粒子の焼結板ヲ用い
た第４図に示した型式の金属カプセル容器中にｌＩＩ記
実施例２で得られた千制王縮体を収納し、電熱装置ｆｆ
に通電しカプセル容器を５００℃に加熱すると同時に、
冷却コイルで脱気管の部分を冷却しつつ、キャリアガス
導入管（２ａよシカプセル内部へ空気を送入した。その
間脱気管からトリチウムまたハトリチウム水蒸気の排出
は検出されなかった。

その後、キャリアガス導入管（２２１を鍛接し、脱気管
に真空装置を接続した上、真空装置を作動して容器内部
を１０−￥ルまで真空脱気してカプセルを密封し、前記
実施例２と全く同様にして準Ｈ工Ｐ処理を行ない。安定
強固にして真密度に極めて近い密度を有するハルのブロ
ックを成形した。このブロックからの放射能の漏出は全
く検出されなかった。

上述した本発明によって得られた緻密ブロック体の密度
は殆んど真密度か、又は真密度に近いものである。従っ
て、当初の放射性固体廃棄物は予備圧縮とＨＩＰ処理又
は準Ｈ工Ｐ処理とによって大幅にその嵩が減ぜられ、減
容固化されたブロック体としてドラム缶などの内部に難
なく納められ、あるいは納めることなくそのまま安定し
た貯蔵を行なうことができる。その結果、貯蔵空ａＭを
従来の貯蔵方式に比較し効率的に利用することが可能と
なり、放射能廃棄物を長期間安定に、かつ比較的狭いス
ペースで合理的に貯蔵し得る特長があり、しかも気密に
密封された容器内で塑性変形および拡散接合によって緻
密化が進むので、放射性ガスなどの二次廃棄物の生成の
心配もない。

このように本発明は、原子力エネルギーの利用が増大さ
れる今後に必要な、放射能廃棄物の安全性の見地からも
頗る有用であり意義がある。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明方法における工程を示す系統図、第２図
乃至第６図は本発明方法に用いられる金属カプセルのそ
れぞれ異なった態様を示す概要説明図である。 （］）・・・・・・・放射性固体廃棄物。 （２）・・・・・酸化剤また＆″ｉ酸化触媒。 （３）・・・・・・・プレス成形体、　（４）・・・・
・・予備圧縮体。 （５）・・・・・・金属カプセル、（６）・・・・・・
・脱気管。 （７）・・・・・−蓋、（８）・・−・・・加熱手段。 （９）・・・・・・・真空装置、　　（１１）・・・・
・・・電気炉。 （１２）・・・・・・密封金属カプセル。 ′θ３）・・・・・−高圧シリンダ、　　０４Ｉ・・・
・・・、ステム。 （１５）・・・・・・−圧力媒体、０６）・・・・・・
・焼結体の層。 （１７）・・・・−・導孔、　　（１８）・・・・・−
１水分吸着剤。 （１９）・・・・・・・冷却コイル、　（イ）・・・・
・・・電熱。 （２υ・・・・・・・内部空間、（２２・・・・・・・
キャリアガス導入管。 ＠・・−・・・・内側カプセル。 特許出願人　株式会社神戸製鋼所 某Ｚ目 竿３０＄４図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ■　放射性固体廃棄物を圧縮プレスにより圧縮して形成
   された予備圧縮体を金属カプセルに収納して脱気密封し
   た後、熱間静水王プレス処理を施して緻密一体化する方
   法において、前記金属カプセルを脱気密封するに先立っ
   て昇温処理に付し、前記予備圧縮体から放出されるトリ
   チウムガスを金４カプセル内に配置＆　Ｌだ酸化剤の作
   用により、必斐に応じて酸化触媒の扶けをかりて酸化し
   て水に転換し、しかる後金属カプセルをその内部に水を
   閉じ込めた状態で脱気密封することを特徴とする放射性
   固体廃棄物の減容固化方法。 ２　金属カプセルか銅、アルミニウム若しくはこれらと
   ステンレス鋼との複合材で形成されでいる特許請求の範
   囲第１項記載の放射性固体廃棄物の減容固化方法。 ８、暖化が酸化鋼または酸化銀よりなる酸化剤の作用に
   より行なわれる前記特許請求の範囲第１項または第２項
   記載の放射性固体廃棄物の減容同化方法。 ４、酸化が空気中の酸素を酸化剤とし、酸化触媒の作用
   により行なわれる前記特許請求の範囲第１項または第２
   項記載の放射性固体廃棄物の減容固化方法。 ５、酸化触媒が白金またはパラジウムの粉末あるいはベ
   レットである特許請求の範囲第４項記載の放射ヰ固体廃
   棄物の減容固化方法。 ６、　酸化剤または酸化触媒を放射性固体廃棄物に均一
   に分散混合した後、圧縮プレスにより圧縮して予備圧縮
   体を形成することにより、該酸化剤または酸化触媒を金
   属カプセル内に収納された予備圧縮体中に均一に分散し
   た状態で配置する前記特許請求の範囲各項のいずれかに
   記載の放射性固体廃棄物の減容固化方法。 ７、　予備圧縮体から放出されるトリチウムガスを金属
   カプセル内において酸化剤または酸化触媒よりなる層の
   中へ導き水に転換すると共に昇温により気化して生じた
   水蒸気を更に冷却域に導いて凝結せしめ吸着剤によって
   捕捉し、しかる後金属カプセルを脱気密封する前記特許
   請求の範囲第１項乃至第５項のいずれかに記載の放射性
   固体廃棄物の減容固化方法。 ８、　吸着剤がモレキュラーシーブスである特許請求の
   範囲第７項記載の放射性固体廃棄物の減容固化方法。 ９、・　金属カプセル内の予備圧縮体へキャリアガスを
   送入してトリチウムガスを酸化剤の層へ導き、咀に水蒸
   気を冷却域に導く特許請求の範囲第７項または第８項記
   載の放射性固体廃棄物の減容固化方法。 １０、　　キャリアガスが不活性ガスである特許請求の
   範囲第９項記載の放射性固体廃棄物の減容固化方法。 １１、金属カプセル内の予備圧縮体へ空気を送入してト
   リチウムガスを酸化触媒の層へ導き更に水蒸気を冷却域
   に導く特許請求の範囲第７項または第８項記載の放射性
   固体廃棄物の減容固化方法。 １２、熱間静水圧プレス装置ならびに該装置に装入可能
   で、内面が銅又はアルミニウム、外面がステンレス鋼と
   なるように複合された複合金属板を以って形成された金
   属カプセルからなり、該カプセルはその頂部に突設され
   た脱気管と、該金属カプセル内面に少なくとも脱気管に
   通ずる導孔を覆って添装された酸化剤又は酸化、触媒よ
   りなる層と、脱気管内に装填された水分吸着剤を有し、
   かつ金属カプセルを加熱するための加熱手段と、脱気管
   を冷却するための冷却手段とを具えてなることを特徴と
   する放射性固体廃棄物の減容固化方法に用いられる装置
   。 １８、金属カプセルの内径及び高さよりもそれぞれ小さ
   い外径と高さとを有し、金属カプセル内部に同心的に且
   つ下端部に流通路を形成して内設された倒立コツプ状の
   銅製またはアルミニウム製内側カプセルを備え、酸化剤
   又は酸化触媒よりなる層が金属カプセルと前記内側カプ
   セルとの間に形成された套状部に装填されてなるｆｊｉ
   Ｊ記特許請求の範囲第１２項記載の装置。 １４、　　金属カプセルの内部空間に向って開口するキ
   ャリアガス導入管を備え、該キャリアガス導入管から順
   次金属カプセル内部空間、酸化剤又は酸化触媒層を経て
   脱気管へ通ずるキャリアガス流路を形成してなる前記特
   許請求の範囲第１２項又は第１３項記載の装置。 １５／酸化剤又は酸化触媒よりなる層が金属又は金属酸
   化物の粉体又は粒体の焼結体である特許請求の範囲第１
   ２項乃至第１４項のいずれかに記載の装置。 １６、水分吸着剤がモレキュラーシーブスである前記特
   許請求の範囲第１２項乃至第１５項のいずれかに記載の
   装置。 １７、　　酸化剤が酸化銅又は酸化銀である前記特許請
   求の範囲第１２項乃至第１６項のいずれかに記載の装置
   。 １８、　　酸化触媒が白金又はパラジウムである前記特
   許請求の範囲第１２項乃至第１６項のいずれかに記載の
   装置。