JP2015118844A - 燃料電池システム - Google Patents

Abstract

【課題】加熱された脱硫触媒に生じる温度ムラを抑制することができる燃料電池システムを提供する。
【解決手段】
燃料電池システム１００は、原料中の硫黄化合物を除去する脱硫触媒３１および脱硫触媒３１を収容する触媒容器３２を有する脱硫器３と、脱硫器３により硫黄化合物が除去された原料を改質して得られた燃料と、供給された空気とを用いて電気化学反応により発電する燃料電池１と、当該燃料電池システム１００で流通する排気ガスが有する熱を利用して脱硫器３を加熱する加熱部４と、加熱部４の温度分布において示される温度差が小さくなるように、この加熱部４の熱を脱硫器３に伝えるための均熱部５と、を備える。
【選択図】図１

Description

本発明は、炭化水素を含む原料ガスから硫黄成分を除去する脱硫器を備えた燃料電池システムに関するものである。

原料ガスとして炭化水素を用いる固体酸化物形燃料電池システムでは、この原料ガスを改質するために、例えば水蒸気を用いた水蒸気改質が利用されている。この水蒸気改質を促進するために水蒸気改質触媒が用いられているが、原料ガス中には付臭剤として硫黄化合物が含まれており、これによってこの水蒸気改質触媒が劣化させられるおそれがある。そこで、水蒸気改質触媒の劣化を防止するために、原料ガス中に含まれる硫黄化合物を低減させる脱硫装置が利用されている。

このような脱硫装置としては、例えば、硫黄化合物を触媒上で水素と反応させて硫化水素に変換し、この硫化水素を酸化亜鉛に取り込んで除去する、いわゆる水添脱硫法により脱硫を行なう水添脱硫装置が挙げられる。

水添脱硫装置は、水添脱硫法により脱硫を行なう際に水素を必要とするが、原料ガス中には通常、水素が含まれていない。そこで、水素を水添脱硫装置に供給する構成を有した固体酸化物形燃料電池システムが提案されている（例えば、特許文献１、２）。

より具体的には、特許文献１では、図９に示すように、改質器１１０を流通した燃料ガスの一部が、リサイクルガス供給経路１１３を通じて、昇圧手段１１１の上流側に戻されるように構成された固体酸化物形燃料電池システムが開示されている。そして、戻された燃料ガスは、昇圧手段１１１により昇圧され脱硫器１１２に供給されるように構成されている。この脱硫器１１２は、内部筐体の外部に設けられており、燃焼器１１４から放出される燃焼熱が伝播して加熱されるように構成されている。

また、特許文献２では、図１０に示すように、以下に示す構成を有する固体酸化物形燃料電池システムが提案されている。すなわち、特許文献２の固体酸化物形燃料電池システムでは、混合器２２０で混合された水と脱硫後の原燃料ガス（原料ガス）とを、蒸発器２２６に供給する。そして、蒸発器２２６から改質器２０６に供給される、水蒸気を含む脱硫後の原燃料ガスの一部が分岐戻し流路２４２を介して原燃料ガス供給経路２１６に戻される構成が開示されている。なお、分岐戻し流路２４２の二重管２４４内には炭化水素改質触媒が設けられており、これによって炭化水素を改質して得た水素含有ガスを、昇圧器２１７の上流側に戻すことができる。そして、戻された水素含有ガスを昇圧器２１７で昇圧させ、脱硫器２０４に供給する。なお、特許文献２に係る固体酸化物形燃料電池システムでは、高温断熱部の外側であり、個体酸化物形燃料電池システムの排熱により２００から３００℃の温度範囲となる部位に脱硫器２０４を配設し、加熱している。

特開２０１１−２１６３０８号公報 特許第４９１１９２７号公報 特許第２９９３５０７号公報

しかしながら、特許文献１、２に開示されている固体酸化物形燃料電池システムでは、加熱された脱硫触媒に生じる温度ムラを抑制することができないという問題がある。

すなわち、特許文献１に開示された固体酸化物形燃料電池システムでは、脱硫器１１２は、燃焼器１１４から放出される燃焼熱が伝播して加熱される構成であるが、この燃焼熱の伝播は一様ではなく、加熱された脱硫器１１２の脱硫触媒には温度ムラが発生する。また、特許文献２に開示された固体酸化物形燃料電池システムでは、高温断熱部の外側であり、固体酸化物形燃料電池システムの排熱により２００から３００℃の温度範囲となる部位に脱硫器２０４が配設され、加熱される構成である。ここで、排熱により２００から３００℃の温度範囲となる部位でもやはり温度ムラが生じるため、加熱された脱硫触媒にもそれにともなって温度ムラが発生する場合がある。

本発明は、上述した問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、加熱された脱硫触媒に生じる温度ムラを抑制することができる燃料電池システムを提供することにある。

本発明に係る燃料電池システムは、上記した課題を解決するために、原料中の硫黄化合物を除去する脱硫触媒および該脱硫触媒を収容する触媒容器を有する脱硫器と、前記脱硫器により硫黄化合物が除去された原料を改質して得られた燃料と、供給された空気とを用いて電気化学反応により発電する燃料電池と、当該燃料電池システムで流通する排気ガスが有する熱を利用して前記脱硫器を加熱する加熱部と、前記加熱部の温度分布において示される温度差が小さくなるように、この加熱部の熱を該脱硫器に伝えるための均熱部と、を備える。

本発明に係る固体酸化物形燃料電池システムは、以上に説明したように構成され、加熱された脱硫触媒に生じる温度ムラを抑制することができるという効果を奏する。

実施の形態に係る燃料電池システムの構成の一例を示したブロック図である。 実施の形態に係る燃料電池システムの構成の一例を示したブロック図である。 図２に示す燃料電池システムが備える脱硫ユニットについて側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。 図２に示す燃料電池システムが備える脱硫ユニットについて側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。 図２に示す燃料電池システムが備える脱硫ユニットについて側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。 図２に示す燃料電池システムが備える脱硫ユニットについて側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。 本実施の形態の変形例１に係る脱硫ユニットについて側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。 本実施の形態の変形例２に係る脱硫ユニットについて側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。 従来技術を示すものであり、固体酸化物形燃料電池システムの構成の一例を示した模式図である。 従来技術を示すものであり、固体酸化物形燃料電池システムの構成の一例を示した模式図である。

本発明では以下に示す態様を提供する。

本発明の第１の態様に係る燃料電池システムは、原料中の硫黄化合物を除去する脱硫触媒および該脱硫触媒を収容する触媒容器を有する脱硫器と、前記脱硫器により硫黄化合物が除去された原料を改質して得られた燃料と、供給された空気とを用いて電気化学反応により発電する燃料電池と、当該燃料電池システムで流通する排気ガスが有する熱を利用して前記脱硫器を加熱する加熱部と、前記加熱部の温度分布において示される温度差が小さくなるように、この加熱部の熱を該脱硫器に伝えるための均熱部と、を備える。

ここで排気ガスとは、例えば、燃焼部を備える構成の場合、燃料電池において未利用の燃料と空気とをこの燃焼部で燃焼させて生成した燃焼排ガスが挙げられる。あるいは、燃料電池において未利用の空気（カソードオフガス）などが挙げられる。

上記した構成によると、燃料電池から排出された排気ガスの有する熱を用いて加熱部が触媒容器内の脱硫触媒を加熱することができる。また、均熱部を備えているため、加熱部の温度分布に温度差が示される場合であっても、この温度差が小さくなるように加熱部の熱を脱硫器に伝えることができる。

したがって、本発明に係る燃料電池システムは、加熱された脱硫触媒に生じる温度ムラを抑制することができるという効果を奏する。

また、加熱された脱硫触媒に生じる温度ムラを抑制することができるため、脱硫器において高効率に脱硫を行うことができる。このため、加熱された脱硫触媒に温度ムラが発生している構成と比較して、本発明に係る燃料電池システムでは、脱硫効率を高めるために脱硫触媒の量を増やす必要がなく、必要最小限に抑えることができる。

また、本発明の第２の態様に係る燃料電池システムでは、上記した第１の態様において、前記排気ガスが有する熱を利用して、前記燃料電池に供給する前記空気を加熱する空気熱交換器をさらに備え、前記加熱部は、前記空気熱交換器によって熱利用された後の排気ガスが有する熱を利用して、前記脱硫器を加熱するように構成されていてもよい。

上記した構成によると、空気熱交換器を備えているため、加熱部の熱源となる排気ガスの温度を、脱硫器を加熱するのに適切な温度まで下げるように調整することができる。

また、本発明の第３の態様に係る燃料電池システムは、上記した第１または第２の態様において、前記触媒容器の一部が前記均熱部を形成するように構成されていてもよい。

上記した構成によると、触媒容器の一部が均熱部を形成するため、均熱部と脱硫容器とを別体で構成する場合と比較して、部品点数が減少するため、組立工数ならびにコストを削減することができる。さらに、均熱部と脱硫器の接合部における接触熱抵抗がなくなることで、加熱部の熱を効率よく脱硫器に伝えることができる。

また、本発明の第４の態様に係る燃料電池システムは、上記した第１または第２の態様において、前記均熱部は、前記加熱部および前記脱硫容器の間に、両者と面接触するように配置されており、前記均熱部は、前記脱硫器との接触面における面内方向の熱伝導が高くなる、熱伝導異方性を有する炭素材料から構成されていてもよい。

上記した構成によると、均熱部が熱伝導異方性を有する炭素材料から構成されるため、上記した面内方向の熱伝導を高めることができる。このため、加熱部の温度分布に温度差が示されるような場合であっても、この温度差が小さくなるようにして加熱部の熱を脱硫器との接触面から伝えることができる。また、熱伝導異方性を有する炭素材料として、例えば、熱伝導異方性を有するグラファイトを利用することができる。この均熱部として例えばグラファイトシートを用いた場合、均熱部を薄いシート状に形成することができるため、脱硫器と均熱部と加熱部とをあわせた構成全体の厚みを小さくすることができ、小型（薄型）化が可能となる。

また、本発明の第５の態様に係る燃料電池システムは、上記した第１または第２の態様において、前記均熱部は、前記加熱部および前記脱硫容器の間に、両者と面接触するように配置されており、前記触媒容器の前記加熱部側に配される面と側周面とが、前記均熱部によって覆われた構成としてもよい。

上記した構成によると、触媒容器の加熱部側に配される面と側周面とが均熱部によって覆われている。ここで側周面とは、触媒容器を中空の直方体形状に形成した場合、その２つの側面、正面、背面の４つの面である。したがって、直方体形状の触媒容器は、加熱部側に配される面と、４つの面からなる側周面との計５つの面を均熱部によって覆った構成となる。

このため、脱硫容器の加熱部側に配される面のみを均熱部で覆った構成と比較して、加熱部から脱硫器への伝熱性が向上するとともに、加熱された脱硫触媒の温度分布の均一性がより高めることができる。

（実施の形態）
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。なお、以下では、全ての図を通じて同一、又は対応する構成部材には同一の参照符号を付して、これら同一又は対応する構成部材の説明については省略するものとする。

図１を参照して、実施の形態に係る燃料電池システム１００について説明する。なお、本実施形態では、燃料電池１として固体酸化物形燃料電池を備えた燃料電池システムを例に挙げて説明するが、これに限定されるものではない。図１は、実施の形態に係る燃料電池システム１００の構成の一例を示したブロック図である。

図１に示すように、燃料電池システム１００は、燃料電池１（固体酸化物形燃料電池）と、燃焼部２と、脱硫器（水添脱硫器）３と、加熱部４と、均熱部５とを備えてなる構成である。

燃料電池１は、脱硫器３により硫黄化合物が除去された原料を改質して得られた燃料と、空気経路９を通じて供給された空気とを用いて電気化学反応により発電するものである。なお、図１では特に図示していないが、原料経路８において脱硫器３と燃料電池１との間に不図示の改質器を備え、脱硫器３により硫黄化合物が除去された原料を、この改質器が改質するように構成されていてもよい。あるいは固体酸化物形燃料電池は作動温度が７００から１０００℃と高温であるため、燃料極の主成分であるニッケルの触媒作用によって燃料電池１内で水蒸気改質（内部改質）を行う構成としてもよい。なお、実施の形態において、原料経路８を通じて外部から供給された原料から硫黄成分が取り除かれ、改質反応により改質されたものを燃料と称する。

燃料電池１は、燃料が供給される燃料極および空気が供給される空気極を有し、該燃料極と該空気極との間で電気化学反応を行って発電する燃料電池単セルを複数枚、直列に接続してセルスタックを形成してもよい。また、燃料電池１は、直列接続したセルスタックをさらに並列に接続させた構成としてもよい。

燃料電池１を構成する燃料電池単セルとしては、例えば、イットリアをドープしたジルコニア（ＹＳＺ）、イットリビウムやスカンジウムをドープしたジルコニア、あるいはランタンガレート系の固体電解質からなる燃料電池単セルを用いることができる。例えば、燃料電池単セルがＹＳＺの場合、厚みにもよるが、約６００〜９００℃の温度範囲にて、発電反応が行われる。

燃焼部２は、燃料電池１で未利用の燃料と空気とを燃焼させて燃焼排ガスを生成するものである。この生成された燃焼排ガスは加熱部４に導かれる。つまり、燃料電池システム１００では、燃料電池１の動作時（発電時）には、燃焼部２にて、発電に利用されなかった改質ガスと空気とを燃焼させ、高温の排気ガス（燃焼排ガス）が生成される。そして、燃料電池システム１００で流通する排気ガス（燃焼排ガス）の熱エネルギーを有効に利用することで高効率な運転を実現している。

脱硫器３は、原料中の硫黄化合物を除去する脱硫触媒３１および該脱硫触媒３１を収容する触媒容器３２を有する。本実施の形態に係る燃料電池システム１００に供給される原料としては、都市ガスまたは、プロパンガスなどの炭化水素を主成分とするガスを用いることができる。

脱硫器３は、いわゆる水添脱硫方式により原料ガスに含まれる硫黄成分を除去する水添脱硫器である。脱硫器３は、外部から供給される原料が流通する原料経路８が接続されており、この原料経路８を流通して原料が脱硫器３内に流入する。また、図１では特に図示していないが、脱硫器３に流入する原料には水素が含まれている。この原料に含まれる水素は、外部から供給された水素であってもよいし、例えば、不図示の改質器において改質され、生成された燃料の一部であってもよい。

また、脱硫器３に充填する脱硫触媒３１としては、例えば、銅および亜鉛を含む脱硫触媒が挙げられる（例えば、特許文献３）。なお、脱硫触媒３１は、水添脱硫を行うことができればこの脱硫触媒に限定されるものではなく、Ｎｉ−Ｍｏ系又はＣｏ−Ｍｏ系触媒と酸化亜鉛との組み合わせであってもよい。

また、原料が都市ガスの場合、付臭剤として硫黄化合物であるジメチルスルフィド（dimethl sulfide ;Ｃ_２Ｈ_６Ｓ、ＤＭＳ）が含有されている。このＤＭＳは、脱硫器３において、以下の反応式（式（１）、（２））によるＺｎＳの形、または物理吸着の形で脱硫触媒３１に除去される。
Ｃ_２Ｈ_６Ｓ＋２Ｈ_２→２ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｓ ・・・（１）
Ｈ_２Ｓ＋ＺｎＯ→Ｈ_２Ｏ＋ＺｎＳ ・・・（２）
なお、付臭剤は、上述したＤＭＳに限定されるものではなく、ＴＢＭ（Ｃ_４Ｈ_１０Ｓ）またはＴＨＴ（Ｃ_４Ｈ_８Ｓ）等の他の硫黄化合物であってもよい。

脱硫触媒３１として銅および亜鉛を含む脱硫触媒を用いる場合は、脱硫器３は、１００〜４００℃程度、好ましくは１５０〜３００℃程度の温度範囲で脱硫を行う。この銅亜鉛系脱硫触媒は、水添脱硫能力に加えて物理吸着能力もあり、低温では主に物理吸着、高温では化学吸着（Ｈ_２Ｓ＋ＺｎＯ→Ｈ_２Ｏ＋ＺｎＳ）を行うことができる。この場合、脱硫後の原料ガスに含まれる硫黄含有量は、１ｖｏｌ ｐｐｂ（parts per billion）以下、通常は０．１ｖｏｌ ｐｐｂ以下となる。

このように、脱硫器３において、Ｎｉ−Ｍｏ系又はＣｏ−Ｍｏ系触媒、あるいは銅および亜鉛のいずれかを含む脱硫触媒が充填されている場合、単位体積あたりの硫黄成分除去量が大きくなる。それゆえ、上述した脱硫触媒を用いる場合、所望の硫黄濃度まで硫黄を除去するために必要となる脱硫触媒の量を低減させることができる。

また、上記した脱硫触媒３１を収容する触媒容器３２は、中空の直方体形状をしたステンレス鋼から形成される。なお、触媒容器３２の形状はこの直方体形状に限定されるものではなく、例えば、半円筒形状など均熱部５との接触面が平面となる形状であればよい。

以上のようにして脱硫器３によって脱硫された原料は、内部改質により改質される場合は燃料電池１へ、改質器により改質される場合は不図示のこの改質器へと供給される。なお、改質器は、部分酸化改質用として用いられるものであってもよいが、更に高効率な動作を実現するために、部分酸化改質反応だけでなく、水蒸気改質反応も行える仕様にしておくことが有利である。

加熱部４は、燃料電池システム１００で流通する排気ガスが有する熱を利用して脱硫器３を加熱するものである。すなわち、本実施形態では加熱部４の熱源となる排気ガスとして燃焼排ガスを利用している。具体的には、燃焼部２で生成された燃焼排ガスは、排気ガス経路７を通じて加熱部４に導かれ、この加熱部４内を流通することで、燃焼排ガスが有する熱の一部を脱硫器３に与え、所望の温度まで昇温させる。すなわち、加熱部４の内部には、燃焼排ガスが流通するための経路が形成されている。そして、加熱部４で脱硫器３に熱を与えた燃焼排ガスは、排気ガス経路７を通して排出される。

均熱部５は、加熱部４における温度分布に示される温度差が小さくなるように、この加熱部４から脱硫器３に熱を伝播させるためのものである。均熱部５は、加熱部４と脱硫器３（脱硫触媒３１）との間に配置される。すなわち、加熱部４は断熱材（不図示）により覆うことで内部を流通する燃焼排ガスの温度ができるだけ一様となるように構成されているが、それでも加熱部４に流入してくる時の燃焼排ガスの温度の方が、加熱部４から流出していくときの燃焼排ガスの温度よりも高くなる傾向を示す。そこで、均熱部５は、加熱部４における燃焼排ガスの温度分布に示される温度差が小さくなるように、加熱部４から脱硫器３に熱を伝播させる。

なお、上記した脱硫器３、加熱部４、および均熱部５によって脱硫ユニット４０（例えば、図３等参照）を構成する。脱硫ユニット４０の詳細な構成については後述する。

また、図２に示すように、実施の形態に係る燃料電池システム１００は、さらに空気熱交換器６を備える。図２は実施の形態に係る燃料電池システムの構成の一例を示したブロック図である。図２ではさらに空気熱交換機６を備えた燃料電池システムの構成が示されている。

空気熱交換器６は、燃焼部２によって生成された燃焼排ガスが有する熱を利用して、燃料電池１に供給する空気を加熱（予熱）するものである。すなわち、空気熱交換器６は、外部から供給された空気を、燃焼部２からの燃焼排ガス及び輻射熱との熱交換により加熱する。例えば、空気熱交換器６を流通した後の空気は４００〜８００℃まで加熱される。そして、この加熱された空気が燃料電池１へと供給される。このように、空気熱交換器６をさらに備える構成の場合、燃料電池システム１００では、空気熱交換器５により空気との熱交換を行って保有する熱の一部が奪われた燃焼排ガスが、加熱部４に導かれるように構成されている。

なお、図１、２では特に図示していないが、壁面に断熱部材を配した筐体内が中空となっており、この中空部分に上記した燃料電池１と燃焼部２とが収容され、脱硫器３と加熱部４と均熱部５とを断熱部材中に設けた構成とすることができる。このように構成した場合、燃料電池１と燃焼部２と脱硫器３と加熱部４と均熱部５とをそれぞれ同一の筐体内に収容することができるため、放熱により燃焼排ガスの熱利用の効率が低下することを防ぐことができる。

次に、脱硫器３を加熱する加熱部４の熱源となる燃焼排ガスの温度調整について説明する。なお、ここでは、内部改質ではなく改質器を備えた燃料電池システムを例に挙げて説明する。

燃焼部２で生成する燃焼排ガスの流量およびその温度については、燃料電池１における燃料および空気（発電用空気）の利用率（発電により、燃料電池１で消費される燃料および空気の割合）を調整することにより制御することが可能である。本実施の形態では、例えば、燃焼部２の温度範囲が約６００〜９００℃になるように、燃料電池１における燃料及び空気の利用率を設定する。そして、燃焼部２で生成した燃焼排ガスは、まず不図示の改質器を加熱する。これにより、燃焼排ガスの有する熱の一部が消費される。

さらに、熱の一部が消費された燃焼排ガスによって、空気熱交換器６を加熱する。この空気熱交換器６による空気と燃焼排ガスとの熱交換によって、燃焼排ガスが有する熱がさらに奪われ、脱硫器３を加熱するのに適切な温度まで低下させられる。このように温度が低下させられた燃焼排ガスは、排気ガス経路７を流通して、脱硫器３を加熱する加熱部４へ供給される。例えば、脱硫器３において、銅および亜鉛を含む脱硫触媒３１を充填する場合、加熱部４に到達した際の燃焼排ガス温度が約１５０〜３５０℃になるように、燃焼部２で生成する燃焼排ガスの流量と温度、改質器にて吸熱される熱量、空気熱交換器６にて吸熱される熱量等を調整する。このようにして、脱硫器３を、水添脱硫を行うのに適した温度（１５０〜３００℃）とする。

また、脱硫器３において、Ｎｉ−Ｍｏ系又はＣｏ−Ｍｏ系触媒と酸化亜鉛とを組み合わせた脱硫触媒３１を充填する場合、加熱部４に到達した際の燃焼排ガス温度が約３５０〜４５０℃になるように、燃焼部２で生成する燃焼排ガスの流量と温度、改質器にて吸熱される熱量、空気熱交換器６にて吸熱される熱量を調整する。このようにして、同様に脱硫器３を、水添脱硫を行うのに適した温度（３５０〜４００℃）とする。

以上のように、排気ガス経路７を流通する燃焼排ガスの温度は、燃焼部２で生成する燃焼排ガスの流量と温度、改質器で吸熱される熱量、および空気熱交換器６に吸熱される熱量などを考慮して、所望の値となるように制御されている。

（脱硫ユニットの構成）
次に、図３から図６を参照して、脱硫ユニット４０および脱硫ユニット４０が備える均熱部５について説明する。図３から図６は、図２に示す燃料電池システム１００が備える脱硫ユニット４０について側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。

脱硫ユニット４０は、下から加熱部４、均熱部５、および脱硫器３の順に、それぞれが面接触するように配置されている。そして、加熱部４には、排気ガス経路７が接続されており、脱硫器３には原料経路８が接続されている。

また、脱硫ユニット４０は、加熱部４の内部を流通する燃焼排ガスの熱により脱硫器３を加熱する構成であるが、加熱部４に流入してくる時の燃焼排ガスの温度の方が、加熱部４から流出していくときの燃焼排ガスの温度よりも高くなる傾向を示す。すなわち、加熱部４内の流通経路において、その上流から下流に行くほど燃焼排ガスの温度が低下する。また、加熱部４の外縁部では、外部への放熱の影響で中心部よりも温度が低下する。このように、脱硫器３を加熱する加熱部４の温度は均一ではなく、温度ムラが生じている。

そこで、脱硫ユニット４０は、この加熱部４における燃焼排ガスの温度分布に示される温度差が小さくなるように、平板形状の均熱部５を加熱部４と脱硫部３との間に、両者と面接触するように配置する。そして、この均熱部５により加熱部４に生じる温度ムラを緩和して、脱硫器３を均一に加熱させる。

ところで、加熱部４における燃焼排ガスの温度分布に示される温度差が小さくなるようにするためには、均熱部５として、図３に示すように加熱部４から脱硫部３への熱伝導率が触媒容器３２および加熱部４の筐体よりも高くなる高熱伝導性材料５ａを用いる構成とする。さらには、均熱部５として、図４に示すように触媒容器３２および加熱部４の筐体よりも熱伝導率が一桁以上小さい断熱材５ｂを用いる構成としてもよい。

つまり、前者の構成では、加熱部４から脱硫部３への単位時間あたりの熱量を触媒容器３２よりも大きくすることで、加熱部４からの熱を高熱伝導性材料５ａで面内方向に拡散させる。これにより、加熱部４に生じる温度差を緩和し、脱硫器３の温度均一化を図ることができる。

なお、高熱伝導性材料５ａは、例えば、触媒容器３２および加熱部４の筐体などをステンレス鋼により形成する場合、これよりも高熱伝導性を有するアルミ系合金または銅系合金などを利用することができる。

一方、後者の構成の場合は、均熱部５として断熱材５ｂを用いることで、加熱部４から脱硫部３へ単位時間あたりの熱量を小さくして上記した温度分布に示される温度差を鈍らせて加熱部４の熱を脱硫部３に伝える。なお、均熱部５として断熱材５ｂを用いる構成とした場合、上記した温度分布に示される温度差を鈍らせ、より均一化を図るとともに、加熱部４により脱硫器３を加熱させる温度を小さくさせることができる。このため、この構成は、加熱部４に流入する燃焼排ガスの温度が脱硫器３を加熱する最適温度よりも高いときに採用することができる。

なお、断熱材５ｂは、例えば、触媒容器３２および加熱部４の筐体などをステンレス鋼により形成する場合、このステンレス鋼よりも熱伝導率が一桁以上小さいマイクロサーム(登録商標)などの微細な多孔構造の断熱材などを利用することができる。ここで利用する断熱材の熱伝導率は、おおよそ０．０１〜０．１Ｗ／ｍＫの範囲であり、ステンレス鋼と比べて熱伝導率が一桁以上小さくなる。

したがって、加熱部４の温度帯が脱硫器３の最適温度に近い場合は、高熱伝導性材料５ａを脱硫器３と加熱部４との間で挟み込むように設けることにより、加熱器４の温度ムラを緩和し、脱硫器３の温度均一化を図ることができる。また、加熱部４の温度が脱硫器３の最適温度よりも高い場合は、断熱材５ｂを脱硫器３と加熱部４との間で挟み込むように設けることにより、加熱部４から脱硫器３への伝熱を抑制して脱硫器３を最適温度に保つとともに、加熱器４で生じる温度ムラを緩和し、脱硫器３の温度均一化を図ることができる。

さらには、図５に示すように均熱部５を高熱伝導性材料５ａと断熱材５ｂとから形成してもよい。すなわち、均熱部５は、板状の高熱伝導性材料５ａと板状の断熱材５ｂとを重畳させ、加熱部４と脱硫器３との間に挟み込むように配置する。均熱部５をこのように構成した場合、断熱材５ｂの効果により、加熱部４から脱硫器３への伝熱を抑制するとともに、断熱部５ｂと高熱伝導性材料５ａの効果で、加熱器４の温度ムラを一層緩和し、脱硫器３の一層の温度均一化を図ることができる。

また、図６に示すように均熱部５を、熱伝導異方性を有する炭素材料（熱伝導異方性炭素材料５ｃ）で形成する構成であってもよい。この熱伝導異方性炭素材料５ｃは、脱硫器３との接触面における面内方向の熱伝導が高くなる炭素材料である。この熱伝導異方性炭素材料５ｃは、例えば、厚さが数十から数百ミクロン、面内方向の熱伝導率は銅の２から４倍の高伝熱性グラファイトシートから構成することができる。このように、均熱部５として熱伝導異方性炭素材料５ｃを用いる構成とした場合、均熱部５を薄く構成することができる。その結果、脱硫ユニット４０全体の厚みも小さくでき、小型（薄型）化が可能となる。

以上のように、均熱部５を、高熱伝導性材料５ａ、断熱材５ｂ、熱伝導異方性炭素材料５ｃのいずれかで構成する、あるいは均熱部５を、高熱伝導性材料５ａおよび断熱材５ｂからなる材料によって構成することができる。また、いずれの構成であっても、脱硫器３は温度ムラなく最適温度に保たれるため、効率よく脱硫を実施することができるとともに、脱硫触媒３１の量を必要最小限に抑えることができる。

（変形例１）
次に、本実施の形態の変形例１に係る脱硫ユニット４１について、図７を参照して説明する。図７は、本実施の形態の変形例１に係る脱硫ユニット４１について側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。

変形例１に係る脱硫ユニット４１は、上述した本実施の形態に係る脱硫ユニット４０と比較して、脱硫器３の触媒容器３２の少なくとも一部が均熱部５を形成している点で異なる。つまり、脱硫触媒３１と加熱器４との間に均熱部５として機能するように触媒容器３２の一部が配置されている。それ以外の点については、本実施の形態に係る脱硫ユニッ４０と同様となる。

図７に示す変形例１では、均熱部５は、脱硫器３の触媒容器３２と同じ材料で、この触媒容器３２と一体に構成されている。そこで、と触媒容器３２は、均熱効果を高めるために、熱伝導率の大きい材料、例えば銅系合金やアルミニウム系合金などを用いて形成される。

以上のように、触媒容器３２の少なくとも一部が均熱部５を形成している構成の場合、触媒容器３２全体が均熱部５としても機能するため、脱硫触媒３１においてより一層の温度均一効果が得られる。さらに、均熱部５を触媒容器３２と別体で構成する場合にくらべて、部品点数が減少するため、組立工数ならびにコストを削減することができるとともに、均熱部５と触媒容器３２との接合部における接触熱抵抗がなくなり、加熱部４からの熱を効率よく脱硫触媒３１に伝えることができる。

（変形例２）
次に、本実施の形態の変形例２に係る脱硫ユニット４２について、図８を参照して説明する。図８は、本実施の形態の変形例２に係る脱硫ユニット４２について側方から見た断面形状の一例を模式的に示した図である。

変形例２に係る脱硫ユニット４２は、上述した本実施の形態に係る脱硫ユニット４０と比較して、均熱部５が、加熱部４側に配される触媒容器３２の面（触媒容器３２の底面）に加えて、その側周面を覆うように配置されている点で異なる。それ以外の点については、本実施の形態に係る脱硫ユニット４０と同様となる。

例えば、図８に示す変形例２では、均熱部５として、高熱伝導性材料５ａが用いられており、触媒容器３２として、中空の直方体形状の容器を用いている構成を例に挙げている。この例の場合、触媒容器３２の側周面とは２つの側面、正面、背面の４つの面である。したがって、直方体形状の触媒容器３２の場合、加熱部４側に配される面と、４つの面からなる側周面との計５つの面を均熱部５（高熱伝導性材料５ａ）によって覆った構成となる。つまり、高熱伝導性材料５ａにより温度ムラを抑制した状態で、これら５つの面から触媒容器３２に加熱部４の熱を伝えることができる。

このため、脱硫容器３２の加熱部４側に配される面のみを高熱伝導性材料５ａで覆って加熱部４により加熱する構成と比較して、加熱部４から脱硫器３への伝熱性が向上するとともに、加熱された脱硫触媒３１の温度分布の均一性をより高めることができる。

上記では、燃料電池システム１００で流通する排気ガスとして燃焼排ガスを例に挙げ、加熱部４が、この燃焼排ガスの有する熱を利用して脱硫器３を加熱する構成について説明した。しかしながら、加熱部４の熱源となる排気ガスはこの燃焼排ガスに限定されるものではない。例えば、燃料電池１が平板型燃料電池として構成される場合、燃料電池１において未利用の燃料（アノードオフガス）および空気（カソードオフガス）を別々に排出させることができる。そこで、例えば、燃料電池１の高温な動作温度によって加熱された未利用の空気（カソードオフガス）を加熱部４に導くように構成し、この空気を熱源として用いる構成としてもよい。

上記説明から、当業者にとって、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更できる。

本発明の固体酸化物形燃料電池システムでは、水添脱硫を実施する脱硫器を、適切な温度に均一に加熱することができる構成である。このため、原料ガスから水添脱硫により硫黄成分を取り除く燃料電池システムにおいて幅広く適用できる。

１ 燃料電池
２ 燃焼部
３ 脱硫器
４ 加熱部
５ 均熱部
５ａ 高熱伝導性材料
５ｂ 断熱材
５ｃ 熱伝導異方性炭素材料
６ 空気熱交換器
７ 排気ガス経路
８ 原料経路
９ 空気経路
３１ 脱硫触媒
３２ 触媒容器
４０ 脱硫ユニット
４１ 脱硫ユニット
４２ 脱硫ユニット
１００ 燃料電池システム

Claims (5)

1. 原料中の硫黄化合物を除去する脱硫触媒および該脱硫触媒を収容する触媒容器を有する脱硫器と、
   前記脱硫器により硫黄化合物が除去された原料を改質して得られた燃料と、供給された空気とを用いて電気化学反応により発電する燃料電池と、
   当該燃料電池システムで流通する排気ガスが有する熱を利用して前記脱硫器を加熱する加熱部と、
   前記加熱部の温度分布において示される温度差が小さくなるように、この加熱部の熱を該脱硫器に伝えるための均熱部と、を備える燃料電池システム。
2. 前記排気ガスが有する熱を利用して、前記燃料電池に供給する前記空気を加熱する空気熱交換器をさらに備え、
   前記加熱部は、前記空気熱交換器によって熱利用された後の排気ガスが有する熱を利用して、前記脱硫器を加熱する請求項１に記載の燃料電池システム。
3. 前記触媒容器の一部が前記均熱部を形成する請求項１または２に記載の燃料電池システム。
4. 前記均熱部は、前記加熱部および前記脱硫容器の間に、両者と面接触するように配置されており、
   前記均熱部は、前記脱硫器との接触面における面内方向の熱伝導が高くなる、熱伝導異方性を有する炭素材料から構成される請求項１または２に記載の燃料電池システム。
5. 前記均熱部は、前記加熱部および前記脱硫容器の間に、両者と面接触するように配置されており、
   前記触媒容器の前記加熱部側に配される面と側周面とが、前記均熱部によって覆われている、請求項１または２に記載の燃料電池システム。

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