JP2009049003A

JP2009049003A - 有機ｅｌ素子

Info

Publication number: JP2009049003A
Application number: JP2008166969A
Authority: JP
Inventors: Ryohei Makino; 亮平牧野
Original assignee: Fuji Electric Holdings Ltd
Current assignee: Fuji Electric Co Ltd
Priority date: 2007-07-26
Filing date: 2008-06-26
Publication date: 2009-03-05

Abstract

【課題】製造工程が単純であり、膜厚変動による色ずれを防止することができ、および高い効率を有する有機ＥＬ素子の提供。
【解決手段】第１〜第３発光色の副画素を構成する複数の独立した発光部を含む有機ＥＬ素子であって、第１および第２発光色の副画素を構成する発光部は、透明基板と透明電極との間に半透明反射層をさらに含み、該半透明反射層は当該発光色の光に関して反射電極との間で光共振器として作用するように構成されており、第３発光色の副画素を構成する発光部は、透明基板と透明電極との間に色変換層をさらに含むことを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
【選択図】図１

Description

本発明は、高精細かつ視認性に優れ、多色表示可能な有機エレクトロルミネセンス（以下有機ＥＬという）ディスプレイや、カラー液晶表示器のバックライトその他の照明機器に使用する有機ＥＬ素子の構成に関する。

表示装置に適用される発光素子の一例として、有機化合物の薄膜積層構造を有する有機ＥＬ素子が知られている。有機ＥＬ素子は、薄膜の自発光型素子であり、低駆動電圧、高解像度、高視野角といった優れた特徴を有することから、それらの実用化に向けて様々な検討がなされている。
ＥＬ素子に関して、これまで発光効率の向上に焦点をあてた研究が多くなされている。ＥＬ素子の発光効率を下げている原因の一つに、発光層で生じた光の半分以上が、素子あるいは透明基板内に閉じ込められてしまうことが良く知られている。
この透明基板内に閉じこめられた光を外部に放出できるようにして発光効率を向上させる方法の１つとして、微小共振器構造を用いることが広く知られている。さらに、この原理を利用して、所望の発光色ごとに共振器長を調整して発光効率を高める有機ＥＬ素子が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。
微小共振器構造を適用すると、発光層内で発光した光子が、指向性をもって出射されるようになり、透明基板内に閉じこめられる光の割合を減少させることができる。加えて、微小共振器構造の適用は、光子のエネルギー分布（すなわち発光スペクトル）をシャープにし、ピーク強度を数倍〜数十倍にするという効果を有し、それによって発光層で得られる発光強度の増強効果、単色化の効果が得られる。
特開平６−２７５３８１号公報

しかしながら、この微小共振器ＥＬ素子を赤（Ｒ）、青（Ｂ）、緑（Ｇ）の各色に適用しようとすると、対応した副画素ごとに、共振器を構成する一対のミラー間の光学距離を調整する必要があり、製造工程が複雑なものとなる。
また、複数の共振器長を調整する場合に、１色に対して所定の共振器長を調整した後に、この共振器長を基準にして他色の共振器長を調整しようとすれば、製造工程が進むにつれて合計膜厚の所望の値からのズレが累積的に拡大するため、所望の共振器長が得られにくくなる欠点を有する。特に、一対のミラーで共振器を構成する場合には、共振器長のズレがそのまま出力波長のズレをもたらすことになり、さらには発光源の波長分布とのズレが拡大すれば出力光の波長分布の半値幅が拡大してピーク強度を低下させることになる。
また、ＲＧＢの３色全てに同一の共振器長で微小共振器構造を導入して３色を同時に強調するためには、共振器長（半透明反射層と反射電極との間の層の総膜厚）を大きくする必要があり、その膜厚は現実的ではない。その際、総膜厚が厚くなるとわずかな膜厚の変動により、色ずれが生じやすくなるという点でも問題がある。

本発明の有機ＥＬ素子は、複数の独立した発光部を含み、該複数の発光部は、透明基板上に順次積層された透明絶縁層、透明電極、少なくとも発光層を含む有機ＥＬ層、および反射電極を含み、該複数の独立した発光部は第１〜第３発光色の副画素を構成する有機ＥＬ素子であって、第１発光色の副画素を構成する発光部は、前記透明基板から透明絶縁層の間に反射界面を有し、第１発光色の光に関して該反射界面と前記反射電極との間で光共振器として作用するように構成されており、第２発光色の副画素を構成する発光部は、前記透明基板から透明絶縁層の間に反射界面を有し、前記透明絶縁層と透明電極との間に光路長調整層および半透明反射層をこの順にさらに含み、前記反射界面と半透明反射層との間、および前記半透明反射層と反射電極との間で光共振器として作用するように構成されており、第３発光色の副画素を構成する発光部は、前記透明基板と透明電極との間に色変換層をさらに含むことを特徴とする。
ここで、第１発光色が青色であり、第２発光色が赤色であり、および第３発光色が緑色であってもよい。あるいはまた、第１発光色が青色であり、第２発光色が緑色であり、および第３発光色が赤色であってもよい。
また、透明基板と透明絶縁層との間にカラーフィルタをさらに含んでも良い。

以上の構成、すなわち、３つの発光色の内の第１発光色および第２発光色のみに共振器構造を適用し、残りの第３発光色については色変換層を適用することによって、各発光色の輝度を増大させ、高効率の発光を得ることができる。さらには、第２発光色に複数の共振器構成を適用することにより、出力光の波長分布を狭めることができ、そのピーク強度を高めることができる。
本発明の構成においては、各発光色の共振器長を現実的でないほど大きくする必要性も排除されるため、製造工程が単純化され、かつ膜厚変動による色ずれも防止することができる。本発明の構成は、高い効率を必要とするディスプレイ用有機ＥＬ素子の作製において有用である。

図１は、本発明の有機ＥＬ素子１を説明するための断面模式図である。図１の有機ＥＬ素子１は、透明基板１０の上に、透明電極９０、有機ＥＬ層１００および反射電極１１０から構成される複数の独立した発光部を含み、該複数の独立した発光部は第１〜第３発光色の副画素を構成する。図１には、第１発光色が緑色（Ｇ）、第２発光色が青色（Ｂ）、第３発光色が赤色（Ｒ）の場合を示した。透明基板１０と透明電極９０の間には、第１〜第３発光色に対する各カラーフィルタ層２０Ｇ，２０Ｂ，２０Ｒ、および平坦化層５０、透明絶縁層６０が形成されている。平坦化層５０と透明絶縁層６０とは、屈折率が異なる材料が選択され、反射界面５５が形成されている。第２発光色の副画素を構成する発光部においては、透明絶縁層６０と透明電極９０の間に、さらに光路長調整層７０、半透明反射層８０が形成されている。また、第３発光色の副画素を構成する発光部においては、カラーフィルタ層２０Ｒと平坦化層５０との間に赤色の色変換層３０Ｒが形成されている。
第１発光色および第３発光色の副画素を構成する発光部においては、反射界面５５と反射電極１１０との間が光共振器として作用するように構成される。一方、第２発光色の副画素を構成する発光部においては、反射界面５５と半透明反射層８０の間、および半透明反射層８０と反射電極１１０との間の両者で光共振器として作用するように構成される。

また、図１に示したブラックマトリックス４０は、任意選択であるが設けることが望ましい層である。
図２は、構成する光共振器を説明するための断面模式図で、図２（ａ）は、第１発光色に対応する光共振器を示し、図２（ｂ）は、第２発光色に対応する光共振器を示すものである。以下、図２を参照しながら説明する。
第１発光色に対応する光の共振は、共振器構造を構成する反射界面５５および反射電極１１０間の光学距離を次のように設定することで得られる。すなわち、第１発光色のスペクトルの所望のピーク波長がλ₁（ｎｍ）、反射界面５５および反射電極１１０の両表面において反射時に生ずる反射光の位相シフトがΦ₁（ラジアン）である場合に、反射電極１１０と反射界面５５との間の光学距離Ｌ₁（ｎｍ）を、以下の式（Ｉ）を満たすように設定する。
２Ｌ₁／λ₁＋Φ₁／２π＝ｍ₁ （ｍ₁は整数）（Ｉ）
ここで、光学距離Ｌ₁は、反射電極１１０と反射界面５５との間に存在する層（すなわち透明絶縁層６０、透明電極９０ならびに有機ＥＬ層１００）に関する、実膜厚（ｎｍ）と屈折率との積の総和である。

第１発光色が緑色である場合、λ₁を５００〜５９０ｎｍの範囲内に設定し、上記式（Ｉ）を満たすように光学距離Ｌ₁を調整する。好ましくは、λ₁は発光層中に導入される緑色ドーパントの発光ピーク波長に設定される。
第２発光色に対応する光の共振は、共振器構造を構成する二つの光学距離Ｌ₂、Ｌ₃をそれぞれ次のように設定することで得られる。すなわち、第２発光色のスペクトルの所望のピーク波長がλ₂（ｎｍ）、反射界面５５および半透明反射層８０の両表面において反射時に生ずる反射光の位相シフトがΦ₂（ラジアン）で、半透明反射層８０および反射電極１１０の両表面において反射時に生ずる反射光の位相シフトがΦ₃（ラジアン）である場合に、反射界面５５と半透明反射層８０との間の光学距離Ｌ₂（ｎｍ）、半透明反射層８０と反射電極１１０との間の光学距離Ｌ₃（ｎｍ）を、以下の式（II）、（III）を満た
すように設定する。
２Ｌ₂／λ₂＋Φ₂／２π＝ｍ₂ （ｍ₂は整数）（II）
２Ｌ₃／λ₂＋Φ₃／２π＝ｍ₃ （ｍ₃は整数）（III）
ここで、光学距離Ｌ₂は、反射界面５５と半透明反射層８０との間に存在する層（すなわち、透明絶縁層６０ならびに光路長調整層７０）に関する、実膜厚（ｎｍ）と屈折率との積の総和であり、光学距離Ｌ₃は、半透明反射層８０と反射電極１１０との間に存在する層（すなわち、透明電極９０ならびに有機ＥＬ層１００）に関する、実膜厚（ｎｍ）と屈折率との積の総和である。

第２発光色が青色である場合、λ₂を４４０〜４９０ｎｍの範囲内に設定し、上記式（II）、（III）を満たすように光学距離Ｌ₂、Ｌ₃を調整する。好ましくは、λ₂は発光層
中に導入される青色ドーパントの発光ピーク波長に設定される。
一方、第１発光色が青色であり、および第２発光色が緑色である場合、λ₁を４４０〜４９０ｎｍの範囲内、およびλ₂を５００〜５９０ｎｍの範囲に設定し、上記式（Ｉ）ないし（III）を満たすように光学距離Ｌ₁ないしＬ₃を調整する。好ましくは、λ₁は発光
層中に導入される青色ドーパントの発光ピーク波長に設定され、およびλ₂は発光層中に導入される緑色ドーパントの発光ピーク波長に設定される。
以上のように光学距離Ｌ₁ないしＬ₃を調整することによって、本発明の有機ＥＬ発光素子においては、第１および第２発光色における発光スペクトルの狭帯域化および指向性向上による外部取り出し効率の改善という効果が得られ、当該発光色の発光効率を向上させることができる。
また、異なる発光色に対する複数の共振器を逐次的な工程で製造する場合には、各工程における膜厚の製造誤差が累積するため、工程が後になる共振器ほど共振器長の設定誤差が拡大する。これに対して、第２発光色の光共振器を２重構造として波長選択力を高めることにより、膜厚の製造誤差を吸収して所望の波長を選択することが可能となる。

さらには、本発明の有機ＥＬ発光素子においては、第３発光色の副画素となる発光部に色変換層３０Ｒを設けることにより、第１または第２発光色の共振器を用いて第３の発光色を得ることができ、製造工程を簡略化することができ、また、発光効率をさらに向上させる。図１の構成においては、第３発光色である赤色の副画素の位置に、赤色の色変換層３０Ｒを設けた例を示した。
以下、有機ＥＬ素子を構成する各層に関して、さらに詳細に説明する。
本発明において、透明基板１０は、ガラスのような無機材料から形成することも、セルロースエステル；ポリアミド；ポリカーボネート；ポリエステル；ポリスチレン；ポリオレフィン；ポリスルホン；ポリエーテルスルホン；ポリエーテルケトン；ポリエーテルイミド；ポリオキシエチレン；ノルボルネン樹脂などの高分子材料から形成することもできる。高分子材料を用いる場合、透明基板１０は剛直であっても可撓性であってもよい。光学的に透明であるとは、可視光に対して８０％以上、好ましくは８６％以上の透過率を有することを意味する。
本発明の有機ＥＬ発光素子においては、任意選択的ではあるが、透明基板１０と接触して、各発光色の副画素に相当する位置に、当該発光色に相当するカラーフィルタ層２０を設けてもよい。図１の構成においては、第１〜第３発光色（緑色、青色および赤色）の副画素に相当する位置のそれぞれに、それぞれの発光色（緑色、青色および赤色）に相当するカラーフィルタ層２０（Ｇ，Ｂ、Ｒ）を設けた例を示した。カラーフィルタ層２０は、特定の波長域の光のみを透過させ、その他の波長域の光を遮断して、透過光の色純度を向上させるための層である。カラーフィルタ層２０は、フラットパネルディスプレイ用としている市販の材料および既知の方法を用いて形成することが可能である。

本発明の有機ＥＬ発光素子においては、任意選択的ではあるが、透明基板１０の上でカラーフィルター層２０間の間隙にブラックマトリックス４０を設けてもよい。
色変換層３０は、１種または複数種の色変換色素を含む層で、マトリクス樹脂を含んでも良い。
第３発光色が赤色である場合、色変換色素は、発光層が発する青色〜緑色領域の光を吸収して赤色領域の光を放射する色素である。この場合に使用できる色変換色素は、たとえば、ローダミンＢ、ローダミン６Ｇ、ローダミン３Ｂ、ローダミン１０１、ローダミン１１０、スルホローダミン、ベーシックバイオレット１１、ベーシックレッド２などのローダミン系色素、シアニン系色素、１−エチル−２−［４−（ｐ−ジメチルアミノフェニル）−１，３−ブタジエニル］−ピリジニウムパークロレート（ピリジン１）などのピリジン系色素、あるいはオキサジン系色素などを含む。また、複数の色素を併用して多段階の色変換を行っても良い。例えば、青色領域の光を吸収して緑色領域の光を放射する色素を併用し、緑色領域の光をさらに赤色に変換して色変換の効率を向上させてもよい。
第３発光色が緑色である場合、色変換色素は、発光層が発する青色領域の光を吸収して、緑色領域の光を放射する色素である。この場合に使用できる色変換色素は、たとえば、３−（２’−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノ−クマリン（クマリン６）、３−（２’−ベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノ−クマリン（クマリン７）、３−（２’−Ｎ−メチルベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノ−クマリン（クマリン３０）、２，３，５，６−１Ｈ，４Ｈ−テトラヒドロ−８−トリフルオロメチルキノリジン（９，９ａ，１−ｇｈ）クマリン（クマリン１５３）などのクマリン系色素、あるいはクマリン色素系染料であるベーシックイエロー５１、さらにはソルベントイエロー１１、ソルベントイエロー１１６などのナフタルイミド系色素などを含む。

色変換層３０において用いられるマトリクス樹脂は、熱可塑性樹脂に加えて、光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂（レジスト）の硬化物を含む。
色変換層３０の上方には、平坦化層５０を形成することが好ましい。しかしながら、色変換層３０を蒸着法等のドライプロセスで作製して薄膜とする場合には、色変換層３０は、平坦化層５０と透明絶縁層６０の間に形成してもよい。
なお、任意選択的ではあるが、第１または第２発光色の副画素となる発光部に、第１または第２発光色の光を放出する色変換層３０を設けてもよい。
平坦化層５０は、色変換層３０および／またはカラーフィルタ層２０を覆い、透明電極９０と反射電極１１０との間の短絡の原因となる凹凸を除去して、表面を平坦化するための層である。平坦化層５０は、単層から構成されてもよいし、複数の材料を積層したものであってもよい。表面を平滑化するために、平坦化層５０は樹脂系の材料を用いることが好ましく、例えば、イミド変性シリコーン樹脂；無機金属化合物（ＴｉＯ、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂等）をアクリル、ポリイミド、シリコーン樹脂等の中に分散した材料；アクリレートモノマー／オリゴマー／ポリマーの反応性ビニル基を有した樹脂；レジスト樹脂、フッ素系樹脂、エポキシ樹脂、またはエポキシ変性アクリレート樹脂などの光硬化性樹脂および／または熱硬化性樹脂が好ましい。平坦化層の屈折率は、１．４以上、１．７以下とすることが好ましい。

これらの材料を用いて平坦化層５０を形成する方法には、特に制限はない。たとえば、乾式法（スパッタ法、蒸着法、ＣＶＤ法など）、あるいは湿式法（スピンコート法、ロールコート法、キャスト法など）のような慣用の手法により形成することができる。
透明絶縁層６０は、平坦化層５０との間に反射界面５５を形成すると同時に、透明絶縁層６０の下に形成される平坦化層５０、ならびに存在する場合には色変換層３０およびカラーフィルタ層２０からの酸素、低分子成分および水分の透過を防止し、それらによる有機ＥＬ層１００の機能低下を防止するための層である。反射界面５５を効果的に形成するためには、平坦化層５０と透明絶縁層６０の屈折率に差を設けて形成すればよく、好ましくは透明絶縁層６０の屈折率を１．８以上、２．２以下とし、平坦化層の屈折率との差を０．３以上とする。
酸素、低分子成分および水分の透過を効果的に防止すること、および屈折率を確保するために、透明絶縁層６０は無機系の材料とすることが好ましく、たとえばＡｌＯ_x、ＴｉＯ_x、ＴａＯ_x、ＺｎＯ_x等の金属酸化物、ＳｉＮ_x等の金属窒化物、ＳｉＮ_xＯ_y等の金属酸窒化物等の材料を用いて形成することができる。その膜厚は３００ｎｍ以上とすることが好ましく、また、可視光における透過率を確保するために、５０００ｎｍ以下とすることが好ましい。

透明絶縁層６０は、スパッタ法またはＣＶＤ法のような乾式法を用いて形成することができる。
光路長調整層７０は、第２発光色における２重の共振器を所望の光学距離に設定するための層である。可視光において透明な材料とすることが必要である。その膜厚は設定する光学距離に応じて適宜調整される。透明絶縁層６０との間の反射損ならびに製造工程の簡便さを考慮すれば、透明絶縁層６０と同材料を用いることが好ましい。
光路長調整層７０を所望の位置に形成する製法としては、１）透明絶縁層６０を形成した後に、光路長調整層７０に対応する箇所に開口を設けてマスクを形成し、引き続いて光路長調整層７０を成膜する方法、２）透明絶縁層６０を、光路長調整層７０の厚みを加えた膜厚で形成した後に、光路長調整層７０に対応する箇所を除いて時間制御したエッチングを行うことにより、所望の透明絶縁層６０の厚みに調整する方法等により、形成することができる。
光路長調整層７０は、所望により多層にして形成することも可能である。
半透明反射層８０は、光路長調整層７０の上に接触して形成し、第２発光色における２重の共振器のミラーとして機能する層である。半透明反射層８０は、好ましくは１０〜５０％、より好ましくは２０〜３０％の反射率を有する。半透明反射層８０は、Ａｇ、Ａｌなどの材料を用いて形成することができる。また、これらの材料を用いて前述の反射率を実現するために、半透明反射層８０は５〜２０ｎｍの膜厚を有することが好ましく、１０〜１５ｎｍの膜厚を有することがより好ましい。

透明電極９０は、ＩＴＯ、酸化スズ、酸化インジウム、ＩＺＯ、酸化亜鉛、亜鉛−アルミニウム酸化物、亜鉛−ガリウム酸化物、またはこれらの酸化物に対してＦ、Ｓｂなどのドーパントを添加した導電性透明金属酸化物を用いて形成することができる。透明電極の屈折率は１．８以上、２．２以下とすることにより、光路長調整層７０、有機ＥＬ層１００の屈折率と好ましく整合させることができる。
透明電極９０は、蒸着法、スパッタ法または化学気相堆積（ＣＶＤ）法を用いて形成され、好ましくはスパッタ法を用いて形成される。
反射電極１１０は、高反射率の金属（Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒなど）、アモルファス合金（ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰ、ＣｒＢなど）、微結晶性合金（ＮｉＡｌなど）を用いて、蒸着法、スパッタ法などのドライプロセスによって形成することができる。反射電極１１０は、好ましくは５０％以上、より好ましくは８０％以上の反射率を有する。
有機ＥＬ層１００は、少なくとも発光層を含み、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有する。具体的には、有機ＥＬ層１００は例えば下記のような層構造からなるものが採用される（陽極および陰極は、反射電極または透明電極のいずれかである）。

（１）陽極／有機発光層／陰極
（２）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（３）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（４）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（５）陽極／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（６）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（７）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
有機ＥＬ層１００を構成する各層の材料としては、公知のものが使用される。また、有機ＥＬ層１００を構成する各層は、蒸着法などの当該技術において知られている任意の方法を用いて形成することができる。
本発明においては、発光層に少なくとも２種のドーパントを導入して、発光スペクトルの幅を拡大することが好ましい。発光層に対して、第１発光色領域で発光するドーパント、および第２発光色領域で発光するドーパントを導入することがより好ましい。たとえば、図１の構成においては、青色領域で発光するドーパントと、緑色領域で発光するドーパントとを導入することが好ましい。

本発明の有機ＥＬ素子は、独立して制御される複数の発光部を有する。たとえば、パッシブマトリクス駆動される複数の発光部を有する有機ＥＬ素子を形成するためには、透明電極９０および反射電極１１０の両方を複数のストライプ状部分電極から形成し、透明電極９０を構成するストライプ状部分電極が延びる方向を、反射電極１１０を構成するストライプ状部分電極が延びる方向と交差（好ましくは直交）する方向に設定する。複数の部分電極からなる透明電極９０を形成する場合には、絶縁性金属酸化物（ＴｉＯ₂、ＺｒＯ₂、ＡｌＯ_xなど）あるいは絶縁性金属窒化物（ＡｌＮ、ＳｉＮなど）などを用いて、該複数の部分電極の間隙に絶縁膜（不図示）を形成してもよい。

図１の構成の有機ＥＬ素子を作製した。最初に、厚さ０．７ｍｍのガラス製の透明基板１０を純水中で超音波洗浄し、乾燥させた後に、さらにＵＶオゾン洗浄した。洗浄済ガラス基板に対して、スピンコート法を用いてカラーモザイクＣＫ−７８００（富士フィルムエレクトロニクスマテリアルズ（株）製）を塗布し、フォトリソグラフ法を用いてパターニングを行い、幅０．０３ｍｍ、膜厚１μｍの複数のストライプ状部分がピッチ０．１１ｍｍで配列されているブラックマトリックス４０を形成した。
ブラックマトリックスを形成した透明基板１０に対して、カラーモザイクＣＢ−７００１（富士フィルムエレクトロニクスマテリアルズ（株）製）を塗布し、フォトリソグラフ法を用いてパターニングして幅０．１ｍｍ、膜厚１μｍの第１方向に延びる複数のストライプ状の部分がピッチ０．３３ｍｍで配置されている青色カラーフィルタ層２０Ｂを形成した。
引き続いて、カラーモザイクＣＧ−７００１（富士フィルムエレクトロニクスマテリアルズ（株）製）を塗布し、フォトリソグラフ法を用いてパターニングして幅０．１ｍｍ、膜厚１μｍの第１方向に延びる複数のストライプ状の部分がピッチ０．３３ｍｍで配置されている緑色カラーフィルタ層２０Ｇを形成した。

引き続いて、カラーモザイクＣＲ−７００１（富士フィルムエレクトロニクスマテリアルズ（株）製を塗布し、フォトリソグラフ法を用いてパターニングして幅０．１ｍｍ、膜厚１μｍの第１方向に延びる複数のストライプ状の部分がピッチ０．３３ｍｍで配置されている赤色カラーフィルタ層２０Ｒを形成した。
引き続いて、３種のカラーフィルタ層を形成した基板を真空蒸着層内に設置し、赤色カラーフィルター層２０Ｒに対応する位置に開口部を有するメタルマスク、および抵抗加熱蒸発源を用いて、Ａｌｑ₃（トリス８−キノリノラトアルミニウム錯体）およびＤＣＭ−２からなる色変換層３０Ｒを作製した。具体的には、Ａｌｑ₃およびＤＣＭ−２を蒸着装置内の別個の坩堝にて加熱する共蒸着によって、膜厚４００ｎｍの赤色変換層３０Ｒを作製した。この際に、Ａｌｑ₃の蒸着速度を０．３ｎｍ／ｓ、ＤＣＭ−２の蒸着速度を０．００５ｎｍ／ｓとなるように、それぞれの坩堝の加熱温度を制御した。実施例１の色変換層３０Ｒは、その総構成分子数を基準として、２モル％のＤＣＭ−２を含む層であり、即ちＡｌｑ₃とＤＣＭ−２とのモル比は４９：１であった。
カラーフィルタ層２０および色変換層３０が形成された透明基板１０に対して、「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」を塗布し、高圧水銀灯の光を照射して膜厚８μｍの平坦化層５０を形成した。この際、カラーフィルタ層２０および色変換層３０のストライプ形状に変形は発生せず、かつ平坦化層５０の上面は平坦であった。

平行平板型プラズマＣＶＤ装置を用い、平坦化層５０の上に膜厚６９０ｎｍのＳｉＮ膜からなる透明絶縁層６０を形成した。雰囲気をＳｉＨ₄ガス５０ｓｃｃｍとＮ₂ガス２００ｓｃｃｍとし、ＲＦ印加電力を１５０Ｗ、基板ステージ温度を６０℃とした。
透明絶縁層６０の上面に、青色のカラーフィルタ層２０Ｂに対応する位置を開口部としてフォトレジストを形成した。具体的には、スピンコート法を用いて透明絶縁層６０上に膜厚１．３μｍのフォトレジスト（東京応化工業製ＴＦＲ−１２５０）を形成し、クリーンオーブン中８０℃において１５分間にわたって乾燥した。次いで、フォトレジストに対してフォトマスクを通して高圧水銀ランプによる紫外線を照射し、現像液（東京応化工業製ＮＭＤ−３）にて現像して、透明絶縁層６０上にフォトレジストパターンを作製した。用いたフォトマスクは、青色カラーフィルタ層２０Ｂに相当する位置に、幅０．０９４ｍｍのストライプ形状の開口部を有した。
次いで、透明絶縁層６０と同様にしてＳｉＮ膜を膜厚９０ｎｍにて塗布した。さらに、スパッタ法（ＤＣマグネトロン）にて膜厚１２ｎｍの銀合金膜（フルヤ金属製ＡＰＣ−ＴＲ）膜を形成した。
引き続いてレジスト剥離液（東京応化製剥離液１０６）を用いてフォトレジスト、フォトレジスト上方のＳｉＮ膜およびＡｇ合金膜をリフトオフ除去して、青色カラーフィルタ層２０Ｂに相当する位置にパターン化されたＳｉＮからなる光路長調整層７０、銀合金からなる半透明反射層８０を作製した。

続いて、ＤＣスパッタ法を用いて、膜厚２２０ｎｍのＩＺＯ膜を形成した。ＩＺＯ膜の形成においては、スパッタガスとして圧力０．３ＰａのＡｒを用い、ターゲットとしてＩｎ₂Ｏ₃−１０％ＺｎＯを用い、１００Ｗの電力を印加した。この際の成膜速度は、０．３３ｎｍ／ｓであった。続いて、フォトリソグラフィー法によるパターニング、乾燥処理（１５０℃）およびＵＶ処理（水銀灯、室温および１５０℃）を実施して、各色のカラーフィルタ層２０に相当する位置に、幅０．０９４ｍｍ、ピッチ０．１１ｍｍ、膜厚１００ｎｍの第１方向に延びる複数のストライプ形状の部分電極からなる透明電極９０（陽極）を得た。
次いで、透明電極９０を形成した積層体を抵抗加熱蒸着装置内に装着し、正孔注入層、正孔輸送層、発光層および電子輸送層からなる総膜厚２００ｎｍの有機ＥＬ層１００を真空を破らずに順次成膜した。成膜に際して真空槽内圧は１×１０^-5Ｐａまで減圧した。正孔注入層として、膜厚１３５ｎｍの４，４’、４”−トリス［（３−メチルフェニル）フェニルアミノ］−トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）と２，３，５，６−テトラフルオロ−７，７，８，８−テトラシアノ−キノジメタン（Ｆ４−ＴＣＮＱ）の共蒸着膜（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ：Ｆ４−ＴＣＮＱ＝１００：２（膜厚基準の成分比））を形成した。正孔輸送層として膜厚２０ｎｍのＮ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−ビフェニル−４，４’−ジアミン（α−ＮＰＤ）を積層した。発光層として、膜厚２５ｎｍの４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）、青色ドーパント４，４’−ビス[２−｛４−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニル｝ビニル]ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）、および緑色ドーパント３−（２'−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン６）の共蒸着膜（ＤＰＶＢｉ：ＤＰＡＶＢｉ：クマリン６＝１００：３：３（膜厚基準の成分比））を積層した。続いて、電子輸送層として膜厚２０ｎｍのトリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム錯体（Ａｌｑ₃）を積層した。なお、本発明における「膜厚基準の成分比」とは、各成分を単体で蒸着した場合に形成される膜厚で表わした比を意味する。

この後、真空を破ることなしに、第１の方向と直交する第２方向にのびる幅０．３ｍｍ，ピッチ０．３３ｍｍのストライプパターンが得られるマスクを用いて、ＬｉＦ（膜厚１ｎｍ）／Ａｌ（膜厚１００ｎｍ）を堆積させ、複数のストライプ形状の部分電極からなる反射電極１１０を形成した。
以上のように得られた積層体を、グローブボックス内の乾燥窒素雰囲気（水分濃度１０ｐｐｍ以下）中に移動させ、ゲッター剤が塗布されている封止ガラスおよびＵＶ硬化接着剤（両方とも不図示）を用いて封止し、有機ＥＬ素子１を得た。
また、上記と同様の手順を用いて、カラーフィルタ層２０および色変換層３０以外の層を順次積層して有機ＥＬ発光スペクトル測定用素子を作製した。得られた有機ＥＬ発光スペクトル測定用素子の全発光部を発光させて、その発光スペクトルを測定した。緑色と青色の副画素の測定結果を図３に示す。
（比較例１）
青色発光の副画素に半透明反射層８０を形成しなかったこと以外は、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子を形成した。
さらに、上記と同様の手順を用いて、カラーフィルタ層２０および色変換層３０以外の層を順次積層して有機ＥＬ発光スペクトル測定用素子を作製した。得られた有機ＥＬ発光スペクトル測定用素子の全発光部を、実施例１と同じ条件で発光させて、その発光スペクトルを測定した。青色の副画素の測定結果を図３に示す。

（評価）
図３に、実施例１および比較例１の発光スペクトル測定用素子を用いて測定した、実施例１の青色及び緑色副画素の発光スペクトル、および比較例１の青色副画素の発光スペクトルを示した。なお、実施例１の赤色副画素の発光スペクトルは緑色副画素と同等である。また、比較例１の赤色副画素と緑色副画素の発光スペクトルは、それぞれ実施例１の赤色副画素と緑色副画素と同等である。
実施例１の青色と緑色副画素は、発光層が同一であるが、共振器長を変えて作製することにより、青色と緑色の副画素の発光波長を調整することができ、緑色の副画素はより緑色を強調して発光を行うことが可能となっている。
また、青色の副画素を一つの共振器長で構成した比較例１においては、青色副画素のスペクトルは比較的幅の広い波長分布の出力光となっている。これに対し、実施例１の青色副画素の出力光は、２重の共振器により出力波長の選択が行われるため波長分布の幅が狭く、これに起因してピーク波長の出力光強度が高くなっており、発光効率が向上していることが分かる。

本発明の有機ＥＬ発光素子の１つの例を示す断面模式図である。本発明の有機ＥＬ発光素子の共振器構成を説明するための断面模式図である。（ａ）は第１発光色の共振器の構成を説明するための断面模式図で、（ｂ）は第２発光色の共振器の構成を説明するための断面模式図である。実施例１および比較例１の有機ＥＬ発光部の発光スペクトルを表すグラフである。

符号の説明

１有機ＥＬ素子
１０透明基板
２０（Ｒ，Ｇ，Ｂ）カラーフィルタ層
３０（Ｒ）色変換層
４０ブラックマトリックス
５０平坦化層
５５反射界面
６０透明絶縁層
７０光路長調整層
８０半透明反射層
９０透明電極
１００有機ＥＬ層
１１０反射電極

Claims

複数の独立した発光部を含み、該複数の発光部は、透明基板上に順次積層された透明絶縁層、透明電極、少なくとも発光層を含む有機ＥＬ層、および反射電極を含み、該複数の独立した発光部は第１〜第３発光色の副画素を構成する有機ＥＬ素子であって、
第１発光色の副画素を構成する発光部は、前記透明基板から透明絶縁層の間に反射界面を有し、第１発光色の光に関して該反射界面と前記反射電極との間で光共振器として作用するように構成されており、
第２発光色の副画素を構成する発光部は、前記透明基板から透明絶縁層の間に反射界面を有し、前記透明絶縁層と透明電極との間に光路長調整層および半透明反射層をこの順にさらに含み、前記反射界面と半透明反射層との間、および前記半透明反射層と反射電極との間で光共振器として作用するように構成されており、
第３発光色の副画素を構成する発光部は、前記透明基板と透明電極との間に色変換層をさらに含む
ことを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
第１発光色が緑色であり、第２発光色が青色であり、および第３発光色が赤色であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
第１発光色が青色であり、第２発光色が緑色であり、および第３発光色が赤色であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
前記透明基板と透明絶縁層との間にカラーフィルタをさらに含むことを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の有機ＥＬ発光素子。