JP2002173575A - 熱可塑性エラストマー組成物 - Google Patents
熱可塑性エラストマー組成物Info
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- JP2002173575A JP2002173575A JP2000369920A JP2000369920A JP2002173575A JP 2002173575 A JP2002173575 A JP 2002173575A JP 2000369920 A JP2000369920 A JP 2000369920A JP 2000369920 A JP2000369920 A JP 2000369920A JP 2002173575 A JP2002173575 A JP 2002173575A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 エアバッグカバーにおいて、補強用ナイロン
系ネットを必要とせずにスプリング硬さ（硬度）４０〜
９８の非塗装エアバッグカバーに用いられる新規かつ安
価な熱可塑性エラストマー組成物を提供する。 【解決手段】 ａ成分の水添ブロック共重合体として知
られるスチレン系エラストマーのうち特に数平均分子量
が７００００以上のものを主成分とし、ｂ成分のパラフ
ィン系オイルを添加アロイ化することによって柔軟性、
成形性を改善し、ｃ成分のプロピレンと炭素数２〜８の
α−オレフィンとの共重合体、ｄ成分のプロピレン系熱
可塑性エラストマーを添加アロイ化することによって高
温、低温での展開性能、耐傷つき性、成形性を改善し、
材料単価の低減化を実現し、ｅ成分の粘度が５００００
ｃｓｔ以上のシリコーンオイルにより耐傷つき性、べた
つき性、射出成形時の離形性を改善する。
系ネットを必要とせずにスプリング硬さ（硬度）４０〜
９８の非塗装エアバッグカバーに用いられる新規かつ安
価な熱可塑性エラストマー組成物を提供する。 【解決手段】 ａ成分の水添ブロック共重合体として知
られるスチレン系エラストマーのうち特に数平均分子量
が７００００以上のものを主成分とし、ｂ成分のパラフ
ィン系オイルを添加アロイ化することによって柔軟性、
成形性を改善し、ｃ成分のプロピレンと炭素数２〜８の
α−オレフィンとの共重合体、ｄ成分のプロピレン系熱
可塑性エラストマーを添加アロイ化することによって高
温、低温での展開性能、耐傷つき性、成形性を改善し、
材料単価の低減化を実現し、ｅ成分の粘度が５００００
ｃｓｔ以上のシリコーンオイルにより耐傷つき性、べた
つき性、射出成形時の離形性を改善する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、自動車などの安全
装置として用いられるエアバッグシステムのエアバッグ
カバーにおいて、エアバッグの展開性、展開時の耐飛散
性に優れ、塗装が必要なく、かつ安価な熱可塑性エラス
トマー組成物に関するものである。
装置として用いられるエアバッグシステムのエアバッグ
カバーにおいて、エアバッグの展開性、展開時の耐飛散
性に優れ、塗装が必要なく、かつ安価な熱可塑性エラス
トマー組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、エアバッグカバーは中に補強用ナ
イロン系ネットを入れたウレタンが使用されており、内
部に折り畳まれて収納されたエアバッグの膨張展開によ
って、補強用ナイロン系ネットのない薄肉部で破裂する
ようになっている。しかし、このようなエアバッグカバ
ーは補強用ナイロン系ネットを使用しない場合では、破
裂時に薄肉の開裂部以外に亀裂が生じる、あるいはカバ
ーが飛散するといった問題が生じる。補強用ナイロン系
ネットを使用した場合では、エアバッグ展開時の開裂性
の問題は解決されるものの、エアバッグカバー成形時、
補強用ネットの位置合わせに時間がかかる。補強用ナイ
ロン系ネットの位置ずれによる不良率が高くなる、ある
いはウレタンＲＩＭ成形によるため生産性が低くなると
いった欠点があった。
イロン系ネットを入れたウレタンが使用されており、内
部に折り畳まれて収納されたエアバッグの膨張展開によ
って、補強用ナイロン系ネットのない薄肉部で破裂する
ようになっている。しかし、このようなエアバッグカバ
ーは補強用ナイロン系ネットを使用しない場合では、破
裂時に薄肉の開裂部以外に亀裂が生じる、あるいはカバ
ーが飛散するといった問題が生じる。補強用ナイロン系
ネットを使用した場合では、エアバッグ展開時の開裂性
の問題は解決されるものの、エアバッグカバー成形時、
補強用ネットの位置合わせに時間がかかる。補強用ナイ
ロン系ネットの位置ずれによる不良率が高くなる、ある
いはウレタンＲＩＭ成形によるため生産性が低くなると
いった欠点があった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】また、補強用ナイロン
系ネットを入れない熱可塑性樹脂によるエアバッグカバ
ーも数多く検討されたが、これらのものでは硬度が４０
〜９８という自動車内装部品として人間が不愉快に感じ
ない柔らかさで、温度−４０℃〜９０℃において確実に
エアバッグが展開し、エアバッグ展開時にエアバッグカ
バーが開裂部以外に亀裂を生じたり、破片が絶対飛散し
ないということは非常に困難であった。その中でも、一
部のポリオレフィン系熱可塑性樹脂において、成形直後
の状態では温度−４０℃〜９０℃において良好な展開性
能を有するものの、高温老化試験、あるいは耐候性試験
後にポリオレフィン系熱可塑性樹脂の結晶化度の変化な
どの相構造の変化に伴う物性の変化により、これらの高
温老化試験、耐候性試験後において温度−４０℃〜９０
℃におけるエアバッグの展開性、展開時の耐飛散性が満
足できないのが現状である。
系ネットを入れない熱可塑性樹脂によるエアバッグカバ
ーも数多く検討されたが、これらのものでは硬度が４０
〜９８という自動車内装部品として人間が不愉快に感じ
ない柔らかさで、温度−４０℃〜９０℃において確実に
エアバッグが展開し、エアバッグ展開時にエアバッグカ
バーが開裂部以外に亀裂を生じたり、破片が絶対飛散し
ないということは非常に困難であった。その中でも、一
部のポリオレフィン系熱可塑性樹脂において、成形直後
の状態では温度−４０℃〜９０℃において良好な展開性
能を有するものの、高温老化試験、あるいは耐候性試験
後にポリオレフィン系熱可塑性樹脂の結晶化度の変化な
どの相構造の変化に伴う物性の変化により、これらの高
温老化試験、耐候性試験後において温度−４０℃〜９０
℃におけるエアバッグの展開性、展開時の耐飛散性が満
足できないのが現状である。
【０００４】さらに、これの現在検討されているエアー
バッグカバーは、そのほとんどが爪、衣服などによる
傷、べたつきなどの不快な触感、太陽光による変色を抑
えるために塗装がなされており、生産性・経済性などの
面から塗装の必要ないエアーバッグカバーが求められて
きた。これまで耐傷つき性の向上、あるいはべたつきの
抑制のために、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級
脂肪酸アミドといった有機滑剤や、低粘度のシリコーン
オイルを添加し、成形品の表面滑り性を大きくすること
で改良する試みがなされている。しかしながら、これら
のものは経時あるいは熱などにより表面へ著しく移行す
るために、成形品の外観が損なわれたり、耐傷つき性が
低下してしまう問題がある。
バッグカバーは、そのほとんどが爪、衣服などによる
傷、べたつきなどの不快な触感、太陽光による変色を抑
えるために塗装がなされており、生産性・経済性などの
面から塗装の必要ないエアーバッグカバーが求められて
きた。これまで耐傷つき性の向上、あるいはべたつきの
抑制のために、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級
脂肪酸アミドといった有機滑剤や、低粘度のシリコーン
オイルを添加し、成形品の表面滑り性を大きくすること
で改良する試みがなされている。しかしながら、これら
のものは経時あるいは熱などにより表面へ著しく移行す
るために、成形品の外観が損なわれたり、耐傷つき性が
低下してしまう問題がある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、自動車
などの安全装置として用いられるエアバッグシステムの
エアバッグカバーにおいて、補強用ナイロン系ネットを
必要とせずＪＩＳ Ｋ６２５３のスプリング硬さ（硬
度）４０〜９８の非塗装エアバッグカバーに用いられる
新規な熱可塑性エラストマー組成物を提供することにあ
る。
などの安全装置として用いられるエアバッグシステムの
エアバッグカバーにおいて、補強用ナイロン系ネットを
必要とせずＪＩＳ Ｋ６２５３のスプリング硬さ（硬
度）４０〜９８の非塗装エアバッグカバーに用いられる
新規な熱可塑性エラストマー組成物を提供することにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、種々の研
究を進めた結果、ａ成分の水添ブロック共重合体として
知られるスチレン系エラストマーのうち特に数平均分子
量が７００００以上のものを主成分とし、ｂ成分のパラ
フィン系オイルを添加アロイ化することによって柔軟
性、成形性を改善し、ｃ成分のプロピレンと炭素数２〜
８のα−オレフィンとの共重合体、ｄ成分のプロピレン
系熱可塑性エラストマーを添加アロイ化することによっ
て高温、低温での展開性能、耐傷つき性、成形性を改善
し、材料単価の低減化を実現し、ｅ成分の粘度が５００
００ｃｓｔ以上のシリコーンオイルにより耐傷つき性、
べたつき性、射出成形時の離形性を改善するという配合
設計思想で、−４０℃〜９０℃という広い温度範囲で展
開性、展開時の耐飛散性に優れたエアバッグカバーを得
ることができ、かつこれらの最適な組み合わせにより、
成形直後のみならず高温老化試験、耐候性試験後も−４
０℃〜９０℃という広い温度範囲で展開性、展開時の耐
飛散性に優れた塗装の必要のない、材料単価の低減化を
実現したエアバッグカバーを得ることを見いだし、本発
明を完成するに至ったものである。
究を進めた結果、ａ成分の水添ブロック共重合体として
知られるスチレン系エラストマーのうち特に数平均分子
量が７００００以上のものを主成分とし、ｂ成分のパラ
フィン系オイルを添加アロイ化することによって柔軟
性、成形性を改善し、ｃ成分のプロピレンと炭素数２〜
８のα−オレフィンとの共重合体、ｄ成分のプロピレン
系熱可塑性エラストマーを添加アロイ化することによっ
て高温、低温での展開性能、耐傷つき性、成形性を改善
し、材料単価の低減化を実現し、ｅ成分の粘度が５００
００ｃｓｔ以上のシリコーンオイルにより耐傷つき性、
べたつき性、射出成形時の離形性を改善するという配合
設計思想で、−４０℃〜９０℃という広い温度範囲で展
開性、展開時の耐飛散性に優れたエアバッグカバーを得
ることができ、かつこれらの最適な組み合わせにより、
成形直後のみならず高温老化試験、耐候性試験後も−４
０℃〜９０℃という広い温度範囲で展開性、展開時の耐
飛散性に優れた塗装の必要のない、材料単価の低減化を
実現したエアバッグカバーを得ることを見いだし、本発
明を完成するに至ったものである。
【０００７】即ち本発明は、下記の請求項に記載の成分
ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅを溶融混練してペレット化した、エ
アバッグカバーに好適な高温、低温展開性能に優れる熱
可塑性エラストマー組成物を提供するものである。 （ａ）少なくとも２個のビニル芳香族化合物を主体とす
る末端重合体ブロックＡと、少なくとも１個の共役ジエ
ン化合物を主体とする中間重合体ブロックＢとからなる
ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック
共重合体でスプリング硬度(JIS K6253) が９９以下のも
ので、かつ数平均分子量が７００００以上のもの ５〜
４５重量％ （ｂ）パラフィン系オイル ５〜３０重量％ （ｃ）プロピレンと炭素数２〜８のα−オレフィンとの
共重合体 ５〜３５重量％ （ｄ）触媒を用いる多段重合法により製造された（イ）
プロピレンと炭素数３〜３０のα−オレフィンとの共重
合体及び（ロ）エチレンとプロピレンとの共重合体から
なるプロピレン系熱可塑性エラストマー ５〜９０重量
％ （ｅ）粘度（ＪＩＳ Ｚ８８０３、２５℃）が５０００
０センチストークス以上であるシリコーンオイル ０．
１〜１０重量％
ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅを溶融混練してペレット化した、エ
アバッグカバーに好適な高温、低温展開性能に優れる熱
可塑性エラストマー組成物を提供するものである。 （ａ）少なくとも２個のビニル芳香族化合物を主体とす
る末端重合体ブロックＡと、少なくとも１個の共役ジエ
ン化合物を主体とする中間重合体ブロックＢとからなる
ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック
共重合体でスプリング硬度(JIS K6253) が９９以下のも
ので、かつ数平均分子量が７００００以上のもの ５〜
４５重量％ （ｂ）パラフィン系オイル ５〜３０重量％ （ｃ）プロピレンと炭素数２〜８のα−オレフィンとの
共重合体 ５〜３５重量％ （ｄ）触媒を用いる多段重合法により製造された（イ）
プロピレンと炭素数３〜３０のα−オレフィンとの共重
合体及び（ロ）エチレンとプロピレンとの共重合体から
なるプロピレン系熱可塑性エラストマー ５〜９０重量
％ （ｅ）粘度（ＪＩＳ Ｚ８８０３、２５℃）が５０００
０センチストークス以上であるシリコーンオイル ０．
１〜１０重量％
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明に関して詳細に説明
する。本発明のａ成分として用いる水添ブロック共重合
体は、少なくとも２個のビニル芳香族化合物を主体とす
る末端重合体ブロックＡと、少なくとも１個の共役ジエ
ン化合物を主体とする中間重合体ブロックＢとからなる
ブロック共重合体を水素添加して得られるものであり、
下記一般式で示される構造を有するビニル芳香族化合物
−共役ジエン化合物ブロック共重合体の水素添加された
ものである。 Ａ−（Ｂ−Ａ）n （１≦ｎ≦５） この水添ブロック共重合体は、水添ブロック共重合体エ
ラストマー組成物を得るために硬度９９以下、好適には
９０以下のものを使用する必要があるので、ビニル芳香
族化合物を５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量
％含み、さらにブロック構造について言及すると、ビニ
ル芳香族化合物を主体とする末端重合体Ａが、ビニル芳
香族化合物重合体ブロックまたは、ビニル芳香族化合物
を５０重量％を越え好ましくは７０重量％以上含有する
ビニル芳香族化合物と水素添加された共役ジエン化合物
との共重合体ブロックの構造を有しており、さらに、水
素添加された共役ジエン化合物を主体とする中間重合体
ブロックＢが、水素添加された共役ジエン化合物重合体
ブロック、または水素添加された共役ジエン化合物を５
０重量％を越え好ましくは７０重量％以上含有する水素
添加された共役ジエン化合物とビニル芳香族化合物との
共重合体ブロックの構造を有するものである。また、ビ
ニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロック及び水素
添加された共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロッ
クがそれぞれ２個以上ある場合は、各重合体ブロックは
それぞれが同一構造でもよく、異なる構造であっても良
い。
する。本発明のａ成分として用いる水添ブロック共重合
体は、少なくとも２個のビニル芳香族化合物を主体とす
る末端重合体ブロックＡと、少なくとも１個の共役ジエ
ン化合物を主体とする中間重合体ブロックＢとからなる
ブロック共重合体を水素添加して得られるものであり、
下記一般式で示される構造を有するビニル芳香族化合物
−共役ジエン化合物ブロック共重合体の水素添加された
ものである。 Ａ−（Ｂ−Ａ）n （１≦ｎ≦５） この水添ブロック共重合体は、水添ブロック共重合体エ
ラストマー組成物を得るために硬度９９以下、好適には
９０以下のものを使用する必要があるので、ビニル芳香
族化合物を５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量
％含み、さらにブロック構造について言及すると、ビニ
ル芳香族化合物を主体とする末端重合体Ａが、ビニル芳
香族化合物重合体ブロックまたは、ビニル芳香族化合物
を５０重量％を越え好ましくは７０重量％以上含有する
ビニル芳香族化合物と水素添加された共役ジエン化合物
との共重合体ブロックの構造を有しており、さらに、水
素添加された共役ジエン化合物を主体とする中間重合体
ブロックＢが、水素添加された共役ジエン化合物重合体
ブロック、または水素添加された共役ジエン化合物を５
０重量％を越え好ましくは７０重量％以上含有する水素
添加された共役ジエン化合物とビニル芳香族化合物との
共重合体ブロックの構造を有するものである。また、ビ
ニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロック及び水素
添加された共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロッ
クがそれぞれ２個以上ある場合は、各重合体ブロックは
それぞれが同一構造でもよく、異なる構造であっても良
い。
【０００９】水添ブロック共重合体を構成するビニル芳
香族化合物としては、例えばスチレン、α−メチルスチ
レン、ビニルトルエン、ｐ−第３ブチルスチレン等のう
ちから１種または２種以上が選択でき、中でもスチレン
が好ましい。また水素添加された共役ジエン化合物を構
成する水添前の共役ジエン化合物としては、例えばブタ
ジエン、イソプレン、２．３−ジメチル−１．３−ブタ
ジエン等のうちから１種または２種以上が選ばれ、中で
もブタジエン、イソプレン及びこれらの組み合わせが好
ましい。さらに水添ブロック共重合体の分子構造は、直
鎖状、分岐状、放射状或いはこれらの任意の組み合わせ
のいずれであっても良い。また、本発明で用いるａ成分
の水添ブロック共重合体の数平均分子量（Ｍｎ）は７０
０００以上、好ましくは９００００〜２０００００の範
囲であり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは１０以下（Ｍｗ：重
量平均分子量）、好ましくは５以下、さらに好ましくは
２以下である。数平均分子量が７００００未満の場合、
十分な強度を付与することができない。分子量分布が１
０をこえると強度が低下する。ａ成分の配合量として
は、５〜４５重量％で、好ましくは２５〜３５重量％で
ある。ａ成分の配合量が５重量％未満では、低温時に十
分な強度、あるいは耐衝撃性を付与することができず、
４５重量％を超える場合は、流動性が著しく低下するた
め成形直後に良好な外観の成形品を得ることができな
い。また、ａ成分の水添ブロック共重合体は、数平均分
子量が大きいため作業性改善のために、パラフィン系オ
イルをあらかじめ添加した品を適宜用いることができ
る。
香族化合物としては、例えばスチレン、α−メチルスチ
レン、ビニルトルエン、ｐ−第３ブチルスチレン等のう
ちから１種または２種以上が選択でき、中でもスチレン
が好ましい。また水素添加された共役ジエン化合物を構
成する水添前の共役ジエン化合物としては、例えばブタ
ジエン、イソプレン、２．３−ジメチル−１．３−ブタ
ジエン等のうちから１種または２種以上が選ばれ、中で
もブタジエン、イソプレン及びこれらの組み合わせが好
ましい。さらに水添ブロック共重合体の分子構造は、直
鎖状、分岐状、放射状或いはこれらの任意の組み合わせ
のいずれであっても良い。また、本発明で用いるａ成分
の水添ブロック共重合体の数平均分子量（Ｍｎ）は７０
０００以上、好ましくは９００００〜２０００００の範
囲であり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは１０以下（Ｍｗ：重
量平均分子量）、好ましくは５以下、さらに好ましくは
２以下である。数平均分子量が７００００未満の場合、
十分な強度を付与することができない。分子量分布が１
０をこえると強度が低下する。ａ成分の配合量として
は、５〜４５重量％で、好ましくは２５〜３５重量％で
ある。ａ成分の配合量が５重量％未満では、低温時に十
分な強度、あるいは耐衝撃性を付与することができず、
４５重量％を超える場合は、流動性が著しく低下するた
め成形直後に良好な外観の成形品を得ることができな
い。また、ａ成分の水添ブロック共重合体は、数平均分
子量が大きいため作業性改善のために、パラフィン系オ
イルをあらかじめ添加した品を適宜用いることができ
る。
【００１０】本発明のｂ成分として用いるパラフィン系
オイルは、得られる組成物の硬度を調整し、柔軟性を与
える作用を持つ必須成分である。一般にゴムの軟化、増
容、加工性向上に用いられるプロセスオイルまたはエク
ステンダーオイルとよばれる鉱物油系ゴム用軟化剤は芳
香族環、ナフテン環、パラフィン鎖の３者が組み合わさ
った混合物であり、パラフィン鎖の炭素数が全炭素数の
５０％以上占めるものがパラフィン系と呼ばれ、ナフテ
ン環炭素数が３０から４５％のものがナフテン系、芳香
環炭素数が３０％を越えるものが芳香族系とされる。本
発明の成分ｂとして用いられるオイルは上記区分でパラ
フィン系のものが好ましく、ナフテン系、芳香族系のも
のは分散性、溶解性の点で好ましくない。パラフィン系
ゴム用軟化剤の性状は３７．８℃における動粘度はが２
０〜５００ｃｓｔ、流動点が−１０〜−１５℃および引
火点が１７０〜３００℃を示す。ｂ成分のパラフィン系
オイルの配合量は５〜３０重量％であり、好ましくは１
０〜２５重量％である。ｂ成分の配合量が５重量％未満
では流動性が著しく低下するため成形直後に良好な外観
の成形品を得ることができず、３０重量％を越えた配合
では低温での耐衝撃性が著しく低下するために−４０℃
でのエアバッグカバー展開時に良好な展開性能を発揮す
ることができない。
オイルは、得られる組成物の硬度を調整し、柔軟性を与
える作用を持つ必須成分である。一般にゴムの軟化、増
容、加工性向上に用いられるプロセスオイルまたはエク
ステンダーオイルとよばれる鉱物油系ゴム用軟化剤は芳
香族環、ナフテン環、パラフィン鎖の３者が組み合わさ
った混合物であり、パラフィン鎖の炭素数が全炭素数の
５０％以上占めるものがパラフィン系と呼ばれ、ナフテ
ン環炭素数が３０から４５％のものがナフテン系、芳香
環炭素数が３０％を越えるものが芳香族系とされる。本
発明の成分ｂとして用いられるオイルは上記区分でパラ
フィン系のものが好ましく、ナフテン系、芳香族系のも
のは分散性、溶解性の点で好ましくない。パラフィン系
ゴム用軟化剤の性状は３７．８℃における動粘度はが２
０〜５００ｃｓｔ、流動点が−１０〜−１５℃および引
火点が１７０〜３００℃を示す。ｂ成分のパラフィン系
オイルの配合量は５〜３０重量％であり、好ましくは１
０〜２５重量％である。ｂ成分の配合量が５重量％未満
では流動性が著しく低下するため成形直後に良好な外観
の成形品を得ることができず、３０重量％を越えた配合
では低温での耐衝撃性が著しく低下するために−４０℃
でのエアバッグカバー展開時に良好な展開性能を発揮す
ることができない。
【００１１】本発明の成分ｃとして用いるプロピレンと
炭素数２〜８のα−オレフィンとの共重合体は、得られ
る組成物の加工性、耐熱性向上に有効であり、例えばプ
ロピレンと他の少量のα−オレフィンのランダムまたは
及びブロック共重合体、具体的にはプロピレン−エチレ
ン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロ
ピレン−４−メチル−１ペンテン共重合体、及びポリ４
−メチル−１−ペンテン、ポリブテン−１等があげら
れ、なかでもエチレン−プロピレンブロック共重合体が
好ましく、その中でもエチレン含有量が２〜３０重量％
のものが好ましい。さらに高温老化試験、耐候性試験で
の物性の変化を抑えるために造核剤が添加されているこ
とが好ましい。このプロピレンと炭素数２〜８のα−オ
レフィンとの共重合体のメルトフローレート（ASTM-D-1
238L条件、230℃）は０．１〜６０ｇ／１０ｍｉｎ特に
０．５〜５０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のものが好適に使用
できる。メルトフローレートが０．１ｇ／１０ｍｉｎ未
満では、成形時の流動性が悪化し、６０ｇ／１０ｍｉｎ
より大きいと耐熱性が低下するので好ましくない。ｃ成
分の配合量としては、５〜３５重量％であり、好ましく
は１５〜２５重量％である。ｃ成分の配合量が５重量％
未満では高温時に十分な強度、あるいは耐衝撃性を付与
することができず、３５重量％を越えると、低温での耐
衝撃性が著しく低下するために−４０℃でのエアバッグ
カバー展開時に良好な展開性能を発揮することができな
い。
炭素数２〜８のα−オレフィンとの共重合体は、得られ
る組成物の加工性、耐熱性向上に有効であり、例えばプ
ロピレンと他の少量のα−オレフィンのランダムまたは
及びブロック共重合体、具体的にはプロピレン−エチレ
ン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロ
ピレン−４−メチル−１ペンテン共重合体、及びポリ４
−メチル−１−ペンテン、ポリブテン−１等があげら
れ、なかでもエチレン−プロピレンブロック共重合体が
好ましく、その中でもエチレン含有量が２〜３０重量％
のものが好ましい。さらに高温老化試験、耐候性試験で
の物性の変化を抑えるために造核剤が添加されているこ
とが好ましい。このプロピレンと炭素数２〜８のα−オ
レフィンとの共重合体のメルトフローレート（ASTM-D-1
238L条件、230℃）は０．１〜６０ｇ／１０ｍｉｎ特に
０．５〜５０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のものが好適に使用
できる。メルトフローレートが０．１ｇ／１０ｍｉｎ未
満では、成形時の流動性が悪化し、６０ｇ／１０ｍｉｎ
より大きいと耐熱性が低下するので好ましくない。ｃ成
分の配合量としては、５〜３５重量％であり、好ましく
は１５〜２５重量％である。ｃ成分の配合量が５重量％
未満では高温時に十分な強度、あるいは耐衝撃性を付与
することができず、３５重量％を越えると、低温での耐
衝撃性が著しく低下するために−４０℃でのエアバッグ
カバー展開時に良好な展開性能を発揮することができな
い。
【００１２】本発明で成分ｄとして用いるプロピレン系
熱可塑性エラストマーは、得られる組成物の加工性、耐
熱性向上、−４０℃でのエアバッグ展開性、耐傷つき性
を改善し、低グロスと材料単価の低減化に有効であり、
製法については触媒を用いた多段重合法（特開平１−２
９７４０８号公報等）が用いられる。このプロピレン系
エラストマーのメルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ−１
２３８Ｌ条件、２３０℃）は０．５〜４０ｇ／１０ｍｉ
ｎが好ましく、さらには１〜３０ｇ／１０ｍｉｎの範囲
のものがより好ましい。メルトフローレートが０．５ｇ
／ｍｉｎ未満では成形時の流動性が悪化し、４０ｇ／ｍ
ｉｎを越えると耐熱性が低下するので好ましくない。ｄ
成分の配合量としては、５〜９０重量％であり、好まし
くは１０〜６０重量％である。ｄ成分の配合量が５重量
％未満では高温時に十分な強度、あるいは耐衝撃性を付
与することができず、ｄ成分の配合量が９０重量％を超
えると、低温での耐衝撃性が著しく低下するために−４
０℃でのエアバッグカバー展開時に良好な展開性能を発
揮することができない。
熱可塑性エラストマーは、得られる組成物の加工性、耐
熱性向上、−４０℃でのエアバッグ展開性、耐傷つき性
を改善し、低グロスと材料単価の低減化に有効であり、
製法については触媒を用いた多段重合法（特開平１−２
９７４０８号公報等）が用いられる。このプロピレン系
エラストマーのメルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ−１
２３８Ｌ条件、２３０℃）は０．５〜４０ｇ／１０ｍｉ
ｎが好ましく、さらには１〜３０ｇ／１０ｍｉｎの範囲
のものがより好ましい。メルトフローレートが０．５ｇ
／ｍｉｎ未満では成形時の流動性が悪化し、４０ｇ／ｍ
ｉｎを越えると耐熱性が低下するので好ましくない。ｄ
成分の配合量としては、５〜９０重量％であり、好まし
くは１０〜６０重量％である。ｄ成分の配合量が５重量
％未満では高温時に十分な強度、あるいは耐衝撃性を付
与することができず、ｄ成分の配合量が９０重量％を超
えると、低温での耐衝撃性が著しく低下するために−４
０℃でのエアバッグカバー展開時に良好な展開性能を発
揮することができない。
【００１３】本発明のｅ成分で用いるシリコーンオイル
は、耐傷つき性を付与し、エラストマー特有のべたつき
を防ぎ、射出成形時の離型性を改善する成分である。こ
のシリコーンオイルの分子構造におけるシロキサン主鎖
の結合する置換基の種類については特に限定するもので
はないが、その中でもジメチルシリコーンオイル、メチ
ルフェニルシリコーンオイル、あるいはアルキル変性シ
リコーンオイルが好適に用いられる。このｅ成分である
シリコーンオイルの粘度は５００００ｃｓｔ以上、好ま
しくは１０００００以上である。シリコーンオイルの粘
度が５００００ｃｓｔ未満では初期の耐傷つき性、べた
つきが改良されるものの経時、あるいは熱による成形品
表面への移行が著しくなり好ましくない。ｅ成分の配合
量としては０．１〜１０重量％、好ましくは０．１〜３
重量％である。０．１重量％未満では耐摩耗性、べたつ
きを十分に改良することができず、１０重量％を越える
と成形外観が得られず、コストアップを招く。また、こ
のシリコーンオイルの使用にあたっては、シリコーンオ
イルの分散性向上、作業性改善のために、あらかじめ熱
可塑性樹脂に練り込んだものを使用することはなんら差
し支えない。
は、耐傷つき性を付与し、エラストマー特有のべたつき
を防ぎ、射出成形時の離型性を改善する成分である。こ
のシリコーンオイルの分子構造におけるシロキサン主鎖
の結合する置換基の種類については特に限定するもので
はないが、その中でもジメチルシリコーンオイル、メチ
ルフェニルシリコーンオイル、あるいはアルキル変性シ
リコーンオイルが好適に用いられる。このｅ成分である
シリコーンオイルの粘度は５００００ｃｓｔ以上、好ま
しくは１０００００以上である。シリコーンオイルの粘
度が５００００ｃｓｔ未満では初期の耐傷つき性、べた
つきが改良されるものの経時、あるいは熱による成形品
表面への移行が著しくなり好ましくない。ｅ成分の配合
量としては０．１〜１０重量％、好ましくは０．１〜３
重量％である。０．１重量％未満では耐摩耗性、べたつ
きを十分に改良することができず、１０重量％を越える
と成形外観が得られず、コストアップを招く。また、こ
のシリコーンオイルの使用にあたっては、シリコーンオ
イルの分散性向上、作業性改善のために、あらかじめ熱
可塑性樹脂に練り込んだものを使用することはなんら差
し支えない。
【００１４】上記の（ａ）〜（ｅ）成分のほかに、本発
明の組成物はさらに必要に応じて、無機充填剤、ポリス
チレン樹脂のような安価な樹脂を配合することも可能で
ある。これらは、増量剤として製品コストの低下をはか
ることの利益があるばかりでなく、品質改良（無機充填
剤：耐熱保形、難燃性付与等、ポリスチレン樹脂：加工
性向上等）に積極的効果を付与する利点もある。無機充
填剤としては、例えば炭酸カルシウム、カーボンブラッ
ク、タルク、水酸化マグネシウム、マイカ、硫酸バリウ
ム、天然ケイ酸、合成けい酸（ホワイトカーボン）、酸
化チタン等があり、カーボンブラックとしてはチャンネ
ルブラック、ファーネスブラック等が使用できる。これ
らの無機充填剤のうちタルク、炭酸カルシウムは経済的
にも有利で好ましいものである。また、この目的で使用
できるポリスチレン樹脂は、ラジカル重合法、イオン性
重合法で得られるものが好適に使用でき、その数平均分
子量は５０００〜５０００００、好ましくは１００００
〜２０００００の範囲から選択でき、分子量分布Ｍｗ／
Ｍｎは５以下のものが好ましい。さらに必要に応じて造
核剤、外滑剤、内滑剤、紫外線吸収剤、ヒンダードアミ
ン系光安定剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、着
色剤等を添加しても良い。
明の組成物はさらに必要に応じて、無機充填剤、ポリス
チレン樹脂のような安価な樹脂を配合することも可能で
ある。これらは、増量剤として製品コストの低下をはか
ることの利益があるばかりでなく、品質改良（無機充填
剤：耐熱保形、難燃性付与等、ポリスチレン樹脂：加工
性向上等）に積極的効果を付与する利点もある。無機充
填剤としては、例えば炭酸カルシウム、カーボンブラッ
ク、タルク、水酸化マグネシウム、マイカ、硫酸バリウ
ム、天然ケイ酸、合成けい酸（ホワイトカーボン）、酸
化チタン等があり、カーボンブラックとしてはチャンネ
ルブラック、ファーネスブラック等が使用できる。これ
らの無機充填剤のうちタルク、炭酸カルシウムは経済的
にも有利で好ましいものである。また、この目的で使用
できるポリスチレン樹脂は、ラジカル重合法、イオン性
重合法で得られるものが好適に使用でき、その数平均分
子量は５０００〜５０００００、好ましくは１００００
〜２０００００の範囲から選択でき、分子量分布Ｍｗ／
Ｍｎは５以下のものが好ましい。さらに必要に応じて造
核剤、外滑剤、内滑剤、紫外線吸収剤、ヒンダードアミ
ン系光安定剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、着
色剤等を添加しても良い。
【００１５】本発明の組成物を製造する方法としては、
通常の樹脂組成物、ゴム組成物の製造に用いられる一般
的な方法を採用できる。基本的には機械的溶融混練方法
であり、これらには単軸押出機、二軸押出機、バンバリ
ーミキサー、各種ニーダー、ブラベンダー、ロール等が
用いられる。この際、各成分の添加順序には制限がな
く、例えば、全成分をヘンシェルミキサー、ブレンダー
等の混合機で予備混合し上記の混練機で溶融混練した
り、任意の成分を予備混合しマスターバッチ的に溶融混
練し、さらに残りの成分を添加し溶融混練する等の添加
方法を採用できる。また、この際溶融混練する温度は１
７０℃〜３００℃の中から好適に選ぶことができる。こ
こで得た水添ブロック共重合体組成物はさらにエアバッ
グカバーの金型を備えた射出成形機に供給し短時間で射
出成形しエアバッグカバーを得ることができる。また、
射出成形品の不要なバリ、ランナー部、およびスプール
部は本発明の組成物が熱可塑性であるため、リサイクル
成形が可能であり、再度エアバッグカバーの素材として
利用出来る長所を持つ。
通常の樹脂組成物、ゴム組成物の製造に用いられる一般
的な方法を採用できる。基本的には機械的溶融混練方法
であり、これらには単軸押出機、二軸押出機、バンバリ
ーミキサー、各種ニーダー、ブラベンダー、ロール等が
用いられる。この際、各成分の添加順序には制限がな
く、例えば、全成分をヘンシェルミキサー、ブレンダー
等の混合機で予備混合し上記の混練機で溶融混練した
り、任意の成分を予備混合しマスターバッチ的に溶融混
練し、さらに残りの成分を添加し溶融混練する等の添加
方法を採用できる。また、この際溶融混練する温度は１
７０℃〜３００℃の中から好適に選ぶことができる。こ
こで得た水添ブロック共重合体組成物はさらにエアバッ
グカバーの金型を備えた射出成形機に供給し短時間で射
出成形しエアバッグカバーを得ることができる。また、
射出成形品の不要なバリ、ランナー部、およびスプール
部は本発明の組成物が熱可塑性であるため、リサイクル
成形が可能であり、再度エアバッグカバーの素材として
利用出来る長所を持つ。
【００１６】
【実施例】以下、本発明を実施例によって更に詳細に説
明するが、本発明は、これら実施例に限定されるもので
はない。以下に示す実施例及び比較例において配合した
各成分は以下の通りである。 ＜成分ａ＞旭化成製タフテックＨ１２７２：ポリスチレ
ン−水素添加されたポリイソプレン−ポリスチレンの構
造を有し、結合スチレン量３５重量％、数平均分子量が
約１２００００（パラフィンオイル（出光興産製ダイア
ナプロセスオイルＰＷ−３８０［パラフィン系プロセス
オイル、動粘度：３８１.６ｃｓｔ（４０℃）、３０.１
（１００℃）、平均分子量７４６、環分析値：ＣA＝０
％、ＣN＝２７％、ＣP＝７３％］）３５％重量％油添
品） ＜成分ｂ＞出光興産製ダイアナプロセスオイルＰＷ−３
８０：パラフィン系プロセスオイル、動粘度：３８１.
６ｃｓｔ（４０℃）、３０.１（１００℃）、平均分子
量７４６、環分析値：ＣA＝０％、ＣN＝２７％、ＣP＝
７３％ ＜成分ｃ＞トクヤマ製ＭＳ６５０：エチレン−プロピレ
ンブロック共重合体：メルトフローレート１０ｇ／１０
ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ７２１０） ＜成分ｄ＞モンテルエスディーケーサンライズ製キャタ
ロイＫＳ−０８４Ｐ：多段重合法により製造された
（イ）プロピレンと炭素数３〜３０のα−オレフィンと
の共重合体及び（ロ）エチレンとプロピレンとの共重合
体からなるプロピレン系熱可塑性エラストマー：メルト
フローレート３０ｇ／１０ｍｉｎ（ＡＳＴＭ−Ｄ−１２
３８） ＜成分ｅ＞東レ・ダウコーニングシリコーン製シリコ−
ンコンセントレートＢＹ２７−００１：ストレートシリ
コ−ンオイル：ＰＰ＝５０：５０、粘度１０００００ｃ
ｓｔ以上（２５℃）、メルトフローレート１６．４（２
３０℃、２．１６ｋｇ）
明するが、本発明は、これら実施例に限定されるもので
はない。以下に示す実施例及び比較例において配合した
各成分は以下の通りである。 ＜成分ａ＞旭化成製タフテックＨ１２７２：ポリスチレ
ン−水素添加されたポリイソプレン−ポリスチレンの構
造を有し、結合スチレン量３５重量％、数平均分子量が
約１２００００（パラフィンオイル（出光興産製ダイア
ナプロセスオイルＰＷ−３８０［パラフィン系プロセス
オイル、動粘度：３８１.６ｃｓｔ（４０℃）、３０.１
（１００℃）、平均分子量７４６、環分析値：ＣA＝０
％、ＣN＝２７％、ＣP＝７３％］）３５％重量％油添
品） ＜成分ｂ＞出光興産製ダイアナプロセスオイルＰＷ−３
８０：パラフィン系プロセスオイル、動粘度：３８１.
６ｃｓｔ（４０℃）、３０.１（１００℃）、平均分子
量７４６、環分析値：ＣA＝０％、ＣN＝２７％、ＣP＝
７３％ ＜成分ｃ＞トクヤマ製ＭＳ６５０：エチレン−プロピレ
ンブロック共重合体：メルトフローレート１０ｇ／１０
ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ７２１０） ＜成分ｄ＞モンテルエスディーケーサンライズ製キャタ
ロイＫＳ−０８４Ｐ：多段重合法により製造された
（イ）プロピレンと炭素数３〜３０のα−オレフィンと
の共重合体及び（ロ）エチレンとプロピレンとの共重合
体からなるプロピレン系熱可塑性エラストマー：メルト
フローレート３０ｇ／１０ｍｉｎ（ＡＳＴＭ−Ｄ−１２
３８） ＜成分ｅ＞東レ・ダウコーニングシリコーン製シリコ−
ンコンセントレートＢＹ２７−００１：ストレートシリ
コ−ンオイル：ＰＰ＝５０：５０、粘度１０００００ｃ
ｓｔ以上（２５℃）、メルトフローレート１６．４（２
３０℃、２．１６ｋｇ）
【００１７】実施例１〜５及び比較例１〜７は表に示し
た配合割合のものを十分ドライブレンドした後、二軸混
練機を用いて樹脂温１７０〜２３０℃になるような条件
で溶融混練し押し出しペレタイズ化した。このペレット
を使用して以下の評価を行った。 (1)硬度（ＪＩＳ Ｋ６２５３）：このペレットよりプ
レスシートを作成し測定した。 (2)外観：このペレットより射出成形機で、エアバッグ
カバーの開裂部の厚み０．５ｍｍ、エアバッグバーの開
裂部以外の厚み２〜５ｍｍのエアバッグカバーの成形品
を作製し、目視にてフローマーク、艶等の外観を成形直
後、及び温度１１０℃、４００時間の高温老化試験後で
観察し、良好なものを○、不良なものを×とした。 (3)耐熱保形性：このエアバッグカバー成形品を温度１
１０℃の環境で耐熱保形性試験を行った。２４時間後保
形性が良好でへたり等を生じていないものを○、へたり
等を生じたものを×とした。
た配合割合のものを十分ドライブレンドした後、二軸混
練機を用いて樹脂温１７０〜２３０℃になるような条件
で溶融混練し押し出しペレタイズ化した。このペレット
を使用して以下の評価を行った。 (1)硬度（ＪＩＳ Ｋ６２５３）：このペレットよりプ
レスシートを作成し測定した。 (2)外観：このペレットより射出成形機で、エアバッグ
カバーの開裂部の厚み０．５ｍｍ、エアバッグバーの開
裂部以外の厚み２〜５ｍｍのエアバッグカバーの成形品
を作製し、目視にてフローマーク、艶等の外観を成形直
後、及び温度１１０℃、４００時間の高温老化試験後で
観察し、良好なものを○、不良なものを×とした。 (3)耐熱保形性：このエアバッグカバー成形品を温度１
１０℃の環境で耐熱保形性試験を行った。２４時間後保
形性が良好でへたり等を生じていないものを○、へたり
等を生じたものを×とした。
【００１８】(4)展開試験：(4)-1.常態：このエアバッ
グカバー成形品を環境温度９０℃、２３℃及び−４０℃
でエアバッグ展開試験を行った。エアバッグカバーの開
裂部より良好に展開したものを○、エアバッグカバーの
開裂部以外に亀裂を生じたり、カバーが飛散したもの、
エアバッグが良好に展開しなかったものを×とした。 (4)-2.高温老化試験後：このエアバッグカバー成形品を
温度１１０℃の環境で高温老化試験を行った。４００時
間の高温老化試験後、環境温度９０℃、２３℃及び−４
０℃でエアバッグ展開試験を行った。エアバッグカバー
の開裂部より良好に展開したものを○、エアバッグカバ
ーの開裂部以外に亀裂を生じたり、カバーが飛散したも
の、エアバッグが良好に展開しなかったものを×とし
た。 (5)耐傷つき性試験：このエアバッグカバー成形品の上
面を垂直荷重が１００ｇｆ、成形品表面との接触面積が
約１平方センチメートルになるカナキン３号布により、
往復距離１００ミリメートルを毎秒１００ミリメートル
で１０回往復させた。試験後の成形品表面を目視により
観察し、傷がほとんど目立たないものを○、不良を×と
した。
グカバー成形品を環境温度９０℃、２３℃及び−４０℃
でエアバッグ展開試験を行った。エアバッグカバーの開
裂部より良好に展開したものを○、エアバッグカバーの
開裂部以外に亀裂を生じたり、カバーが飛散したもの、
エアバッグが良好に展開しなかったものを×とした。 (4)-2.高温老化試験後：このエアバッグカバー成形品を
温度１１０℃の環境で高温老化試験を行った。４００時
間の高温老化試験後、環境温度９０℃、２３℃及び−４
０℃でエアバッグ展開試験を行った。エアバッグカバー
の開裂部より良好に展開したものを○、エアバッグカバ
ーの開裂部以外に亀裂を生じたり、カバーが飛散したも
の、エアバッグが良好に展開しなかったものを×とし
た。 (5)耐傷つき性試験：このエアバッグカバー成形品の上
面を垂直荷重が１００ｇｆ、成形品表面との接触面積が
約１平方センチメートルになるカナキン３号布により、
往復距離１００ミリメートルを毎秒１００ミリメートル
で１０回往復させた。試験後の成形品表面を目視により
観察し、傷がほとんど目立たないものを○、不良を×と
した。
【００１９】結果を実施例１〜５および比較例１〜７に
示した。尚、表中の成分ａの数値は成分ａ中の油展オイ
ル成分を除いた重量％である。成分ａを使用している場
合、表中の成分ｂの数値は成分ａ中の油展オイル成分の
重量％を成分ｂの重量％に加えた部数である。この結果
から、本発明で得られた組成物を成形したエアバッグカ
バーは、硬度４０〜９８であり、しかも−４０〜９０℃
のエアバッグ展開性に優れていることがわかる。
示した。尚、表中の成分ａの数値は成分ａ中の油展オイ
ル成分を除いた重量％である。成分ａを使用している場
合、表中の成分ｂの数値は成分ａ中の油展オイル成分の
重量％を成分ｂの重量％に加えた部数である。この結果
から、本発明で得られた組成物を成形したエアバッグカ
バーは、硬度４０〜９８であり、しかも−４０〜９０℃
のエアバッグ展開性に優れていることがわかる。
【００２０】
【表１】 1) 重量％
【００２１】
【発明の効果】本発明の組成物により成形したエアバッ
グカバーは−４０〜９０℃におけるエアバッグ展開時に
開裂以外に亀裂が生じたりカバーが飛散することなしに
良好なエアバッグの展開が得られる。また、耐高温老化
性、耐候性等の長期信頼性にも優れている。しかも従来
のウレタンと補強用ナイロン系ネットに比べて良好な成
形加工性があり、良好な生産性があり、色合わせが簡単
であり、かつ材料単価が安価である等利用価値は非常に
大きい。
グカバーは−４０〜９０℃におけるエアバッグ展開時に
開裂以外に亀裂が生じたりカバーが飛散することなしに
良好なエアバッグの展開が得られる。また、耐高温老化
性、耐候性等の長期信頼性にも優れている。しかも従来
のウレタンと補強用ナイロン系ネットに比べて良好な成
形加工性があり、良好な生産性があり、色合わせが簡単
であり、かつ材料単価が安価である等利用価値は非常に
大きい。
Claims (1)
- 【請求項１】 下記（ａ）〜（ｅ）からなる熱可塑性エ
ラストマー組成物。 （ａ）少なくとも２個のビニル芳香族化合物を主体とす
る末端重合体ブロックＡと、少なくとも１個の共役ジエ
ン化合物を主体とする中間重合体ブロックＢとからなる
ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック
共重合体でスプリング硬度(JIS K6253) が９９以下のも
ので、かつ数平均分子量が７００００以上のもの ５〜
４５重量％ （ｂ）パラフィン系オイル ５〜３０重量％ （ｃ）プロピレンと炭素数２〜８のα−オレフィンとの
共重合体 ５〜３５重量％ （ｄ）触媒を用いる多段重合法により製造された（イ）
プロピレンと炭素数３〜３０のα−オレフィンとの共重
合体及び（ロ）エチレンとプロピレンとの共重合体から
なるプロピレン系熱可塑性エラストマー ５〜９０重量
％ （ｅ）粘度（ＪＩＳ Ｚ８８０３、２５℃）が５０００
０センチストークス以上であるシリコーンオイル ０．
１〜１０重量％
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000369920A JP2002173575A (ja) | 2000-12-05 | 2000-12-05 | 熱可塑性エラストマー組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000369920A JP2002173575A (ja) | 2000-12-05 | 2000-12-05 | 熱可塑性エラストマー組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002173575A true JP2002173575A (ja) | 2002-06-21 |
Family
ID=18839882
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000369920A Pending JP2002173575A (ja) | 2000-12-05 | 2000-12-05 | 熱可塑性エラストマー組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002173575A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002173576A (ja) * | 2000-12-05 | 2002-06-21 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 熱可塑性エラストマー組成物 |
| CN109971179A (zh) * | 2017-12-27 | 2019-07-05 | 埃肯有机硅（上海）有限公司 | 导热复合材料 |
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-
2000
- 2000-12-05 JP JP2000369920A patent/JP2002173575A/ja active Pending
Patent Citations (11)
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