JP2001035505A - 燃料電池スタック並びにその接合方法および接合材 - Google Patents
燃料電池スタック並びにその接合方法および接合材Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 インターコネクタと単セルの燃料側電極膜ま
たは集電体との電気的接触抵抗を低減し、熱サイクルに
対する耐久性に優れた接合材を提供すること。 【解決手段】 固体電解質膜１と、その両面にそれぞれ
積層された燃料側電極膜２および空気側電極膜３とから
なる単セル４をインターコネクタ７を介して接続して燃
料電池スタックを形成する際の、単セル４の燃料側電極
膜２または集電体５とインターコネクタ７との間に介在
させる接合材であって、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、
Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚ
ｎ、Ａｌ、Ｂａ、ＭｏおよびＰｂのうち少なくとも１種
類の元素を添加したＬａＣｒＯ3 を含む複合材料からな
り、インターコネクタ面から燃料側電極膜または集電体
に近づくに従ってＮｉＯの存在割合を次第に増加させた
こと。
たは集電体との電気的接触抵抗を低減し、熱サイクルに
対する耐久性に優れた接合材を提供すること。 【解決手段】 固体電解質膜１と、その両面にそれぞれ
積層された燃料側電極膜２および空気側電極膜３とから
なる単セル４をインターコネクタ７を介して接続して燃
料電池スタックを形成する際の、単セル４の燃料側電極
膜２または集電体５とインターコネクタ７との間に介在
させる接合材であって、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、
Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚ
ｎ、Ａｌ、Ｂａ、ＭｏおよびＰｂのうち少なくとも１種
類の元素を添加したＬａＣｒＯ3 を含む複合材料からな
り、インターコネクタ面から燃料側電極膜または集電体
に近づくに従ってＮｉＯの存在割合を次第に増加させた
こと。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池スタック
並びにその接合方法および接合材に係り、特に、単セル
の燃料側電極または該燃料側電極に当接された燃料側集
電体とインターコネクタとの間の電気的接触抵抗を低減
することができる燃料電池スタック並びにその接合方法
および接合材に関する。
並びにその接合方法および接合材に係り、特に、単セル
の燃料側電極または該燃料側電極に当接された燃料側集
電体とインターコネクタとの間の電気的接触抵抗を低減
することができる燃料電池スタック並びにその接合方法
および接合材に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型の燃料電池スタックは、Ｙ
2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ2 （ＹＳＺ）等の固体電解質膜の両
面に、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 等からなる酸素側電極と
Ｎｉ＋ＹＳＺサーメット（ＮｉＯ／Ｙ2 Ｏ3 安定化Ｚｒ
Ｏ2 サーメット）等からなる燃料側電極をそれぞれ積層
した３層構造の単セルを、ＬａＣｒＯ3 系セラミックス
等からなるインターコネクタを介して多数積層して構成
され、前記単セルの電極膜とインターコネクタとの間に
は集電体が介在されることがある。燃料側集電体および
空気側集電体は、それぞれ単セルの燃料側電極および空
気側電極に近い組成の材料で構成されるが、前記燃料側
集電体としてまたはその一部としてＮｉ等の金属材料が
用いられることもある。
2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ2 （ＹＳＺ）等の固体電解質膜の両
面に、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 等からなる酸素側電極と
Ｎｉ＋ＹＳＺサーメット（ＮｉＯ／Ｙ2 Ｏ3 安定化Ｚｒ
Ｏ2 サーメット）等からなる燃料側電極をそれぞれ積層
した３層構造の単セルを、ＬａＣｒＯ3 系セラミックス
等からなるインターコネクタを介して多数積層して構成
され、前記単セルの電極膜とインターコネクタとの間に
は集電体が介在されることがある。燃料側集電体および
空気側集電体は、それぞれ単セルの燃料側電極および空
気側電極に近い組成の材料で構成されるが、前記燃料側
集電体としてまたはその一部としてＮｉ等の金属材料が
用いられることもある。
【０００３】このような固体電解質型の燃料電池スタッ
クにおいて、単セルの燃料側電極膜または該燃料側電極
膜に当接される集電体と前記インターコネクタとの間の
電気的接触抵抗を低減するために種々の工夫がなされて
おり、従来から燃料側電極膜または燃料側集電体とイン
ターコネクタとの当接面にＮｉ等の薄膜を介在させ、発
電時に押し当てることによって接続した燃料電池スタッ
クが知られている。
クにおいて、単セルの燃料側電極膜または該燃料側電極
膜に当接される集電体と前記インターコネクタとの間の
電気的接触抵抗を低減するために種々の工夫がなされて
おり、従来から燃料側電極膜または燃料側集電体とイン
ターコネクタとの当接面にＮｉ等の薄膜を介在させ、発
電時に押し当てることによって接続した燃料電池スタッ
クが知られている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来技術では、接合面に形成したＮｉ等の薄膜と前記イン
ターコネクタとの熱膨張差が大きいために、熱サイクル
中に、前記Ｎｉ等の薄膜がインターコネクタ面から剥離
して電気的接触抵抗が増加するという問題があった。
来技術では、接合面に形成したＮｉ等の薄膜と前記イン
ターコネクタとの熱膨張差が大きいために、熱サイクル
中に、前記Ｎｉ等の薄膜がインターコネクタ面から剥離
して電気的接触抵抗が増加するという問題があった。
【０００５】本発明の課題は、上記従来技術の問題点を
解決し、固体電解質型燃料電池スタックの構成部材であ
るインターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該燃
料側電極膜に当接された集電体との電気的接触抵抗を低
減し、熱サイクルに対する耐久性に優れた燃料電池スタ
ック並びにその接合方法および接合材を提供することに
ある。
解決し、固体電解質型燃料電池スタックの構成部材であ
るインターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該燃
料側電極膜に当接された集電体との電気的接触抵抗を低
減し、熱サイクルに対する耐久性に優れた燃料電池スタ
ック並びにその接合方法および接合材を提供することに
ある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本願で特許請求する発明は以下のとおりである。 （１）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜とからな
る単セルをインターコネクタを介して電気的に多数接続
して燃料電池スタックを形成する際の、前記単セルの燃
料側電極膜または該燃料側電極膜に当接された集電体と
前記インターコネクタとの間に介在させる接合材であっ
て、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｂａ、Ｍｏ
およびＰｂのうち少なくとも１種類の元素を添加したＬ
ａＣｒＯ3 を含む複合材料からなり、前記インターコネ
クタ面から燃料側電極膜または集電体に近づくに従って
前記ＮｉＯの存在割合を次第に増加させたことを特徴と
する固体電解質型燃料電池スタックの接合材。
め、本願で特許請求する発明は以下のとおりである。 （１）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜とからな
る単セルをインターコネクタを介して電気的に多数接続
して燃料電池スタックを形成する際の、前記単セルの燃
料側電極膜または該燃料側電極膜に当接された集電体と
前記インターコネクタとの間に介在させる接合材であっ
て、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｂａ、Ｍｏ
およびＰｂのうち少なくとも１種類の元素を添加したＬ
ａＣｒＯ3 を含む複合材料からなり、前記インターコネ
クタ面から燃料側電極膜または集電体に近づくに従って
前記ＮｉＯの存在割合を次第に増加させたことを特徴と
する固体電解質型燃料電池スタックの接合材。
【０００７】（２）前記ＮｉＯの存在割合を、前記イン
ターコネクタ面から燃料側電極膜または集電体に近づく
に従って３０％から１００％の範囲で次第に増加させた
ことを特徴とする上記（１）に記載の接合材。 （３）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜とからな
る単セルをインターコネクタを介して電気的に多数接続
してスタックを形成する固体電解質型燃料電池スタック
の接合方法であって、前記インターコネクタと単セルの
燃料側電極膜または該燃料側電極膜に当接される集電体
との間に、上記（１）または（２）に記載の接合材を介
在させ、接合面を圧着しながら焼成することを特徴とす
る固体電解質型燃料電池スタックの接合方法。
ターコネクタ面から燃料側電極膜または集電体に近づく
に従って３０％から１００％の範囲で次第に増加させた
ことを特徴とする上記（１）に記載の接合材。 （３）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜とからな
る単セルをインターコネクタを介して電気的に多数接続
してスタックを形成する固体電解質型燃料電池スタック
の接合方法であって、前記インターコネクタと単セルの
燃料側電極膜または該燃料側電極膜に当接される集電体
との間に、上記（１）または（２）に記載の接合材を介
在させ、接合面を圧着しながら焼成することを特徴とす
る固体電解質型燃料電池スタックの接合方法。
【０００８】（４）前記インターコネクタまたは燃料側
電極膜もしくは集電体の表面に、ＮｉＯ含有量を順次異
ならせた上記（１）に記載の複合材料のスラリを順次塗
布して前記インターコネクタ表面から燃料側電極膜また
は集電体表面に近づくに従って接合材中のＮｉＯの存在
割合を３０％〜１００％の範囲で次第に増加させること
を特徴とする上記（３）に記載の燃料電池スタックの接
合方法。
電極膜もしくは集電体の表面に、ＮｉＯ含有量を順次異
ならせた上記（１）に記載の複合材料のスラリを順次塗
布して前記インターコネクタ表面から燃料側電極膜また
は集電体表面に近づくに従って接合材中のＮｉＯの存在
割合を３０％〜１００％の範囲で次第に増加させること
を特徴とする上記（３）に記載の燃料電池スタックの接
合方法。
【０００９】（５）固体電解質膜と、該固体電解質膜の
両面にそれぞれ積層された燃料側電極膜および空気側電
極膜とからなる単セルをインターコネクタを介して電気
的に多数接続した固体電解質型の燃料電池スタックであ
って、前記インターコネクタと単セルの燃料側電極膜ま
たは該燃料側電極膜に当接された集電体との接合面に、
上記（１）または（２）に記載の接合材を介在させたこ
とを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
両面にそれぞれ積層された燃料側電極膜および空気側電
極膜とからなる単セルをインターコネクタを介して電気
的に多数接続した固体電解質型の燃料電池スタックであ
って、前記インターコネクタと単セルの燃料側電極膜ま
たは該燃料側電極膜に当接された集電体との接合面に、
上記（１）または（２）に記載の接合材を介在させたこ
とを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【００１０】
【発明の実施の形態】次に、本発明を図面を用いて詳細
に説明する。図１は、本発明の一実施例である平板固体
電解質型の燃料電池スタックの接合方法を示す説明図で
ある。図において、固体電解質膜１の両面にそれぞれ燃
料側電極膜２および空気側電極膜３が積層された単セル
４の前記燃料側電極膜２と空気側電極３にそれぞれ対向
して燃料側集電体５および空気側集電体６が配置されて
おり、インターコネクタ７の燃料側集電体５に対向する
面には接合材８が形成されている。接合材８は、ＮｉＯ
と、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｂａ、ＭｏおよびＰｂ
のうち少なくとも１種類の元素をドープしたＬａＣｒＯ
3 を含む複合材料からなり、前記インターコネクタ７の
表面から燃料側集電体５に近づくに従ってＮｉＯの存在
割合を次第に増加させたものである。このような、電極
膜面に集電体を配置、当接した単セル４が燃料側集電体
５との当接面に前記接合材８を配置したインターコネク
タ７を介して多数積層され、例えば１００ｇ／ｃｍ2 の
圧力で圧着しながら、空気中、１３５０℃で３時間焼成
して燃料電池スタックが形成される。
に説明する。図１は、本発明の一実施例である平板固体
電解質型の燃料電池スタックの接合方法を示す説明図で
ある。図において、固体電解質膜１の両面にそれぞれ燃
料側電極膜２および空気側電極膜３が積層された単セル
４の前記燃料側電極膜２と空気側電極３にそれぞれ対向
して燃料側集電体５および空気側集電体６が配置されて
おり、インターコネクタ７の燃料側集電体５に対向する
面には接合材８が形成されている。接合材８は、ＮｉＯ
と、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｂａ、ＭｏおよびＰｂ
のうち少なくとも１種類の元素をドープしたＬａＣｒＯ
3 を含む複合材料からなり、前記インターコネクタ７の
表面から燃料側集電体５に近づくに従ってＮｉＯの存在
割合を次第に増加させたものである。このような、電極
膜面に集電体を配置、当接した単セル４が燃料側集電体
５との当接面に前記接合材８を配置したインターコネク
タ７を介して多数積層され、例えば１００ｇ／ｃｍ2 の
圧力で圧着しながら、空気中、１３５０℃で３時間焼成
して燃料電池スタックが形成される。
【００１１】本実施例によれば、接合材８が、燃料側電
極膜２または燃料側集電体５の主構成材料であるＮｉＯ
とインターコネクタの構成材料であるＬａＣｒＯ3 系セ
ラミックスとの複合材料からなり、かつ接合材８中のＮ
ｉＯの存在割合を燃料側集電体５に近づくに従って次第
大きくし、すなわち、ＬａＣｒＯ3 系セラミックスの存
在割合をインターコネクタ７に近づくに従って次第に大
きくしたことにより、燃料電池スタックを構成した際
に、燃料側電極に供給される水素リッチガスによって前
記接合材８中のＮｉＯが還元されてＮｉとなるので、こ
の高い導電率を有するＮｉの作用によって接合面の電気
的接触抵抗が低下する。また、接合材８中のインターコ
ネクタ７に近い部分におけるＬａＣｒＯ3 系セラミック
スの存在割合を高くしたことにより、ＬａＣｒＯ3 系セ
ラミックスからなるインターコネクタ７との熱膨張差が
小さく抑えられて強固な付着力が発揮されるので、耐熱
サイクル性が向上して歪み、剥離等が生じることもな
い。ＬａＣｒＯ3 系セラミックスは元来導電材料であ
り、電気的接触抵抗を低減する作用もある。
極膜２または燃料側集電体５の主構成材料であるＮｉＯ
とインターコネクタの構成材料であるＬａＣｒＯ3 系セ
ラミックスとの複合材料からなり、かつ接合材８中のＮ
ｉＯの存在割合を燃料側集電体５に近づくに従って次第
大きくし、すなわち、ＬａＣｒＯ3 系セラミックスの存
在割合をインターコネクタ７に近づくに従って次第に大
きくしたことにより、燃料電池スタックを構成した際
に、燃料側電極に供給される水素リッチガスによって前
記接合材８中のＮｉＯが還元されてＮｉとなるので、こ
の高い導電率を有するＮｉの作用によって接合面の電気
的接触抵抗が低下する。また、接合材８中のインターコ
ネクタ７に近い部分におけるＬａＣｒＯ3 系セラミック
スの存在割合を高くしたことにより、ＬａＣｒＯ3 系セ
ラミックスからなるインターコネクタ７との熱膨張差が
小さく抑えられて強固な付着力が発揮されるので、耐熱
サイクル性が向上して歪み、剥離等が生じることもな
い。ＬａＣｒＯ3 系セラミックスは元来導電材料であ
り、電気的接触抵抗を低減する作用もある。
【００１２】本実施例において、図１の上側のインター
コネクタ７の上方にさらに単セル４が積層される場合
は、前記上側のインターコネクタ７の表面にも接合材８
が配置される。本発明において、接合材はＮｉＯ粉末
と、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｂａ、ＭｏおよびＰｂ
のうち少なくとも１種類の元素を添加したＬａＣｒＯ3
系セラミックス粉末とを含む複合材料で構成される。複
合材料を構成する上記各粉末の平均粒径は、いずれも１
０μｍ以下が好ましく、通常２〜８μｍ程度のものが好
適に使用される。本発明において、接合材は、上記複合
材料の粉末にバインダ、溶媒、その他必要に応じて分散
剤等を添加したスラリの塗膜として、または前記スラリ
を成形したグリーン体として適用される。
コネクタ７の上方にさらに単セル４が積層される場合
は、前記上側のインターコネクタ７の表面にも接合材８
が配置される。本発明において、接合材はＮｉＯ粉末
と、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｂａ、ＭｏおよびＰｂ
のうち少なくとも１種類の元素を添加したＬａＣｒＯ3
系セラミックス粉末とを含む複合材料で構成される。複
合材料を構成する上記各粉末の平均粒径は、いずれも１
０μｍ以下が好ましく、通常２〜８μｍ程度のものが好
適に使用される。本発明において、接合材は、上記複合
材料の粉末にバインダ、溶媒、その他必要に応じて分散
剤等を添加したスラリの塗膜として、または前記スラリ
を成形したグリーン体として適用される。
【００１３】溶媒としては、例えばトルエンとエタノー
ルを体積比で３対２に混合した有機溶剤または水溶媒が
用いられる。溶媒として有機溶媒を用いる場合は、結合
材として、例えばポリビニルブチラール、テレピン油、
ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリメチルメタアクリ
レート、ニトロセルロース等が、可塑材としては、例え
ばフタル酸ジブチル、フタル酸ジメチル、フタル酸ブチ
ルベンジル、ステアリン酸ブチル、アビエチン酸メチ
ル、ポリエチレングリコール、リン酸トリクレジル等
が、また分散材としては、例えば脂肪酸、魚油、ベンゼ
ンスルホン酸等が使用される。一方、溶媒として水溶媒
を用いる場合は、結合材として、例えばアクリル酸ポリ
マー、エチレンオキシドポリマー、ヒドロキシエチルセ
ルロース、メチルセルロース、ポリビニルアルコール、
イソシアナート、ワックス等が、可塑材としては、例え
ばグリセリン、フタル酸ジブチル、トルエンスルホン酸
エチル、ポリアルキレングリコール、トリエチレングリ
コール、リン酸トリブチル等が、また分散材としては、
例えばリン酸ガラス、スルホン酸アリル等が使用され
る。
ルを体積比で３対２に混合した有機溶剤または水溶媒が
用いられる。溶媒として有機溶媒を用いる場合は、結合
材として、例えばポリビニルブチラール、テレピン油、
ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリメチルメタアクリ
レート、ニトロセルロース等が、可塑材としては、例え
ばフタル酸ジブチル、フタル酸ジメチル、フタル酸ブチ
ルベンジル、ステアリン酸ブチル、アビエチン酸メチ
ル、ポリエチレングリコール、リン酸トリクレジル等
が、また分散材としては、例えば脂肪酸、魚油、ベンゼ
ンスルホン酸等が使用される。一方、溶媒として水溶媒
を用いる場合は、結合材として、例えばアクリル酸ポリ
マー、エチレンオキシドポリマー、ヒドロキシエチルセ
ルロース、メチルセルロース、ポリビニルアルコール、
イソシアナート、ワックス等が、可塑材としては、例え
ばグリセリン、フタル酸ジブチル、トルエンスルホン酸
エチル、ポリアルキレングリコール、トリエチレングリ
コール、リン酸トリブチル等が、また分散材としては、
例えばリン酸ガラス、スルホン酸アリル等が使用され
る。
【００１４】次に、本発明の接合材の調製方法を説明す
る。図２は、本発明の接合材の調製方法の一例を示す説
明図である。図において、例えば平均粒径７μｍに粉砕
したＮｉＯ粉末と、平均粒径５μｍに粉砕したＬａＣｒ
Ｏ系セラミックス粉末を、その混合比が所定範囲、例え
ば６５：３５となるように採取し、これに溶媒を加えて
秤量し（１）、例えばポットミルで充分に混合し
（２）、必要に応じて乾燥したのち（３）、得られた混
合粉末に結合材、可塑剤および／または必要に応じて分
散剤を添加して秤量し（４）、混合、混練（５）し、そ
の後、スラリの粘土を調整し（６）、次いでスラリに含
まれる気泡を除去した後（７）、例えばドクターブレー
ド法によって成形し（８）、得られた成形体を乾燥し
（９）、所定サイズに裁断（１０）して接合材のグリー
ン体とされる。
る。図２は、本発明の接合材の調製方法の一例を示す説
明図である。図において、例えば平均粒径７μｍに粉砕
したＮｉＯ粉末と、平均粒径５μｍに粉砕したＬａＣｒ
Ｏ系セラミックス粉末を、その混合比が所定範囲、例え
ば６５：３５となるように採取し、これに溶媒を加えて
秤量し（１）、例えばポットミルで充分に混合し
（２）、必要に応じて乾燥したのち（３）、得られた混
合粉末に結合材、可塑剤および／または必要に応じて分
散剤を添加して秤量し（４）、混合、混練（５）し、そ
の後、スラリの粘土を調整し（６）、次いでスラリに含
まれる気泡を除去した後（７）、例えばドクターブレー
ド法によって成形し（８）、得られた成形体を乾燥し
（９）、所定サイズに裁断（１０）して接合材のグリー
ン体とされる。
【００１５】グリーン体の成形法としては、ドクターブ
レード法の他、例えば押し出し成形法、テープキャステ
ィング法が挙げられる。また、接合材をグリーン体とし
てではなく、インターコネクタまたは燃料側電極膜もし
くは集電体表面に直接塗布した塗膜として適用する際
は、図２中、工程（７）後の接合材スラリが塗布材料と
して使用される。接合材スラリの塗布方法は、例えば刷
毛塗り法、スクリーン印刷法、スプレー法、ディピング
法、スピンコーター法等が好適に用いられる。
レード法の他、例えば押し出し成形法、テープキャステ
ィング法が挙げられる。また、接合材をグリーン体とし
てではなく、インターコネクタまたは燃料側電極膜もし
くは集電体表面に直接塗布した塗膜として適用する際
は、図２中、工程（７）後の接合材スラリが塗布材料と
して使用される。接合材スラリの塗布方法は、例えば刷
毛塗り法、スクリーン印刷法、スプレー法、ディピング
法、スピンコーター法等が好適に用いられる。
【００１６】本発明において、接合材の厚さは、例えば
１０〜１０００μｍであり、好ましくは５０〜５００μ
ｍである。接合材の厚さが薄すぎると、熱膨張差を吸収
できなくなり、一方、厚すぎると電気的接触抵抗が大き
くなる傾向がある。厚さ方向におけるＮｉＯの存在割合
は、燃料側電極膜または集電体に近づくにつれて３０〜
１００％、好ましくは６０〜１００％の範囲で増加する
ように調節される。
１０〜１０００μｍであり、好ましくは５０〜５００μ
ｍである。接合材の厚さが薄すぎると、熱膨張差を吸収
できなくなり、一方、厚すぎると電気的接触抵抗が大き
くなる傾向がある。厚さ方向におけるＮｉＯの存在割合
は、燃料側電極膜または集電体に近づくにつれて３０〜
１００％、好ましくは６０〜１００％の範囲で増加する
ように調節される。
【００１７】接合材中のＮｉＯの存在割合を順次変化さ
せる方法としては、例えばＮｉＯ含有量が順次異なる複
合材料のスラリを複数準備し、これを用いてＮｉＯ含有
量が順次異なるグリーン体を成形し、該グリーン体をＮ
ｉＯ含有量の順に積層する方法、および前記ＮｉＯ含有
量が順次異なる複合材料のスラリをインターコネクタ等
のスタック構成材料表面に順次重ね塗りして接合材層を
形成する方法が挙げられる。
せる方法としては、例えばＮｉＯ含有量が順次異なる複
合材料のスラリを複数準備し、これを用いてＮｉＯ含有
量が順次異なるグリーン体を成形し、該グリーン体をＮ
ｉＯ含有量の順に積層する方法、および前記ＮｉＯ含有
量が順次異なる複合材料のスラリをインターコネクタ等
のスタック構成材料表面に順次重ね塗りして接合材層を
形成する方法が挙げられる。
【００１８】本発明において、インターコネクタと燃料
側電極または該燃料側電極に当接する燃料側集電体との
接合面に接合材を介在させたのち、接合面を圧着しなが
ら焼成する際の圧着圧力は、例えば１０〜１０００ｇ／
ｃｍ2 より好ましくは５０〜５００ｇ／ｃｍ2 、焼成温
度は１０００〜１５００℃、より好ましくは１２００〜
１４５０℃である。焼成雰囲気は、空気中、Ｈ2 ガス中
またはＮ2 ガス中のいずれであってもよい。なお、本発
明においてインターコネクタとは、固体電解質型燃料電
池スタックを構成する際に、単セル相互間に配置され、
該単セルを電気的に接続する接合部材である。
側電極または該燃料側電極に当接する燃料側集電体との
接合面に接合材を介在させたのち、接合面を圧着しなが
ら焼成する際の圧着圧力は、例えば１０〜１０００ｇ／
ｃｍ2 より好ましくは５０〜５００ｇ／ｃｍ2 、焼成温
度は１０００〜１５００℃、より好ましくは１２００〜
１４５０℃である。焼成雰囲気は、空気中、Ｈ2 ガス中
またはＮ2 ガス中のいずれであってもよい。なお、本発
明においてインターコネクタとは、固体電解質型燃料電
池スタックを構成する際に、単セル相互間に配置され、
該単セルを電気的に接続する接合部材である。
【００１９】
【実施例】次に、本発明の具体的実施例を説明する。
【実施例１】平均粒径７μｍのＮｉＯ粉末と平均粒径５
μｍのＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 粉末を下記表１に示す
割合になるように混合し、これに溶剤としてトルエンを
加えてポットミルで充分に混練し、この混合物からトル
エンを蒸発させて５種類の混合粉末とした。得られた複
合材料粉末１００ｇに対して、それぞれポリビニルブチ
ラール８ｇをトルエン＋エタノール混合溶剤（体積比
３：２）２００ｍｌに溶かして添加し、ポットミルで充
分混合、混練して接合材スラリＡ〜Ｅとした。
μｍのＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 粉末を下記表１に示す
割合になるように混合し、これに溶剤としてトルエンを
加えてポットミルで充分に混練し、この混合物からトル
エンを蒸発させて５種類の混合粉末とした。得られた複
合材料粉末１００ｇに対して、それぞれポリビニルブチ
ラール８ｇをトルエン＋エタノール混合溶剤（体積比
３：２）２００ｍｌに溶かして添加し、ポットミルで充
分混合、混練して接合材スラリＡ〜Ｅとした。
【００２０】
【表１】 次に、Ｌａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 からなるインターコネ
クタ７の表面に、塗布厚さが１００μｍとなるように接
合材スラリＡを塗布し、充分乾燥させたのち、その上に
同様にして接合材スラリＢを塗布し、以下順次接合材ス
ラリＣおよび接合材スラリＡの順に重ねて塗布し、厚さ
５００μｍの接合材層を形成し、該接合材層が形成され
たインターコネクタ表面にＮｉＯ−ＺｒＯ2 −Ｙ2 Ｏ3
からなる燃料側集電体を載せて１００ｇ／ｃｍ2 の力で
押し付けながら、空気中雰囲気、１３５０℃で３時間焼
成して燃料側集電体とインターコネクタとの接合体を得
た。
クタ７の表面に、塗布厚さが１００μｍとなるように接
合材スラリＡを塗布し、充分乾燥させたのち、その上に
同様にして接合材スラリＢを塗布し、以下順次接合材ス
ラリＣおよび接合材スラリＡの順に重ねて塗布し、厚さ
５００μｍの接合材層を形成し、該接合材層が形成され
たインターコネクタ表面にＮｉＯ−ＺｒＯ2 −Ｙ2 Ｏ3
からなる燃料側集電体を載せて１００ｇ／ｃｍ2 の力で
押し付けながら、空気中雰囲気、１３５０℃で３時間焼
成して燃料側集電体とインターコネクタとの接合体を得
た。
【００２１】得られた接合体を１０００℃の水素ガス
（３０℃で加湿）中に曝してインターコネクタと燃料側
集電体との間の電気的接触抵抗を測定したところ、接合
直後の接触抵抗は３２（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５回の熱サイ
クル後の接触抵抗は３３（ｍΩ・ｃｍ2 ）であった。な
お、５回の熱サイクル後とは、水素ガス（３０℃で加
湿）中で、室温から１０００℃まで、さらに１０００℃
から室温までの熱履歴を５回繰り返した後という意味で
ある。
（３０℃で加湿）中に曝してインターコネクタと燃料側
集電体との間の電気的接触抵抗を測定したところ、接合
直後の接触抵抗は３２（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５回の熱サイ
クル後の接触抵抗は３３（ｍΩ・ｃｍ2 ）であった。な
お、５回の熱サイクル後とは、水素ガス（３０℃で加
湿）中で、室温から１０００℃まで、さらに１０００℃
から室温までの熱履歴を５回繰り返した後という意味で
ある。
【００２２】
【実施例２】接合材スラリとしてスラリＢ、スラリＣ、
スラリＤおよびスラリＥの４種を用いて重ね塗りし、厚
さ４００μｍの接合材層を形成した以外は上記実施例１
と同様にして接合体を得、同様にして電気的接触抵抗を
測定したところ、接合直後の接触抵抗は１９（ｍΩ・ｃ
ｍ2 ）、５回の熱サイクル後の接触抵抗は１８（ｍΩ・
ｃｍ2 ）であった。
スラリＤおよびスラリＥの４種を用いて重ね塗りし、厚
さ４００μｍの接合材層を形成した以外は上記実施例１
と同様にして接合体を得、同様にして電気的接触抵抗を
測定したところ、接合直後の接触抵抗は１９（ｍΩ・ｃ
ｍ2 ）、５回の熱サイクル後の接触抵抗は１８（ｍΩ・
ｃｍ2 ）であった。
【００２３】
【実施例３】接合材スラリとしてスラリＢ、スラリＣお
よびスラリＥの３種を用いて重ね塗りし、厚さ３００μ
ｍの接合材層を形成した以外は上記実施例１と同様にし
て接合体を得、同様にして電気的接触抵抗を測定したと
ころ、接合直後の接触抵抗は１７（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５
回の熱サイクル後の接触抵抗は１８（ｍΩ・ｃｍ2 ）で
あった。
よびスラリＥの３種を用いて重ね塗りし、厚さ３００μ
ｍの接合材層を形成した以外は上記実施例１と同様にし
て接合体を得、同様にして電気的接触抵抗を測定したと
ころ、接合直後の接触抵抗は１７（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５
回の熱サイクル後の接触抵抗は１８（ｍΩ・ｃｍ2 ）で
あった。
【００２４】
【実施例４】接合材スラリとしてスラリＣおよびスラリ
Ｅの２種を用いて重ね塗りし、厚さ２００μｍの接合材
層を形成した以外は上記実施例１と同様にして接合体を
得、同様にして電気的接触抵抗を測定したところ、接合
直後の接触抵抗は１２２（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５回の熱サ
イクル後の接触抵抗は２０９（ｍΩ・ｃｍ2 ）であっ
た。
Ｅの２種を用いて重ね塗りし、厚さ２００μｍの接合材
層を形成した以外は上記実施例１と同様にして接合体を
得、同様にして電気的接触抵抗を測定したところ、接合
直後の接触抵抗は１２２（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５回の熱サ
イクル後の接触抵抗は２０９（ｍΩ・ｃｍ2 ）であっ
た。
【００２５】
【比較例１】接合材スラリとしてスラリＢのみを用い、
厚さ１００μｍで、ＮｉＯの存在割合を均一にした接合
材層を形成した以外は、上記実施例１と同様にして接合
体を得、同様にして電気的接触抵抗を測定したところ、
接合直後の接触抵抗は３２５（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５回の
熱サイクル後の接触抵抗は５７１（ｍΩ・ｃｍ2 ）であ
った。
厚さ１００μｍで、ＮｉＯの存在割合を均一にした接合
材層を形成した以外は、上記実施例１と同様にして接合
体を得、同様にして電気的接触抵抗を測定したところ、
接合直後の接触抵抗は３２５（ｍΩ・ｃｍ2 ）、５回の
熱サイクル後の接触抵抗は５７１（ｍΩ・ｃｍ2 ）であ
った。
【００２６】
【比較例２】接合材を用いないこと以外は上記実施例１
と同様にして接合体を得、同様にして電気的接触抵抗を
測定したところ、接合直後の接触抵抗は８２９（ｍΩ・
ｃｍ 2 ）、５回の熱サイクル後の接触抵抗は１０１４
（ｍΩ・ｃｍ2 ）であった。実施例１〜４および比較例
１、２の結果を表２にまとめて示す。
と同様にして接合体を得、同様にして電気的接触抵抗を
測定したところ、接合直後の接触抵抗は８２９（ｍΩ・
ｃｍ 2 ）、５回の熱サイクル後の接触抵抗は１０１４
（ｍΩ・ｃｍ2 ）であった。実施例１〜４および比較例
１、２の結果を表２にまとめて示す。
【００２７】
【表２】 表２において、インターコネクタ表面から燃料側集電体
表面に近づくに従ってＮｉＯの割合が増大する接合材を
用いた実施例１〜４は、ＮｉＯの割合が一定の接合材を
用いた比較例１および接合材を全く介在させなかった比
較例２に較べて電気的接触抵抗が著しく減少しているこ
とが分かる。実施例２および３は、インターコネクタと
燃料側集電体との接着性がきわめて良好で電気的な接触
抵抗は非常に小さく、５回の熱サイクル後も増加するこ
とはなかった。
表面に近づくに従ってＮｉＯの割合が増大する接合材を
用いた実施例１〜４は、ＮｉＯの割合が一定の接合材を
用いた比較例１および接合材を全く介在させなかった比
較例２に較べて電気的接触抵抗が著しく減少しているこ
とが分かる。実施例２および３は、インターコネクタと
燃料側集電体との接着性がきわめて良好で電気的な接触
抵抗は非常に小さく、５回の熱サイクル後も増加するこ
とはなかった。
【００２８】実施例１の電気的接触抵抗が実施例２また
は３に較べて高いのはインターコネクタ面に最初に塗布
した接合材スラリＡのＮｉＯ含有量が実施例２または３
に較べて低く、導電率が小さいためと考えられる。ま
た、実施例４の電気的接触抵抗が実施例１〜３に較べて
高いのは、接合材スラリの積層数が少なく、Ｌａ0.7 Ｃ
ａ0.3 ＣｒＯ3 からなるインターコネクタ表面にＬａ
0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 割合の少ない接合材層を直接接合
させたために前記インターコネクタと接合材との熱膨張
差が充分に緩和されなかったためと考えられる。
は３に較べて高いのはインターコネクタ面に最初に塗布
した接合材スラリＡのＮｉＯ含有量が実施例２または３
に較べて低く、導電率が小さいためと考えられる。ま
た、実施例４の電気的接触抵抗が実施例１〜３に較べて
高いのは、接合材スラリの積層数が少なく、Ｌａ0.7 Ｃ
ａ0.3 ＣｒＯ3 からなるインターコネクタ表面にＬａ
0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 割合の少ない接合材層を直接接合
させたために前記インターコネクタと接合材との熱膨張
差が充分に緩和されなかったためと考えられる。
【００２９】
【発明の効果】本願の請求項１に記載の発明によれば、
接合面の電気的接触抵抗を増加させることがなく、かつ
熱サイクルに対する耐久性に優れた、インターコネクタ
と単セルの燃料側電極膜または該燃料側電極膜に当接さ
れた集電体との接合面に介在される接合材が得られる。
本願の請求項２に記載の発明によれば、上記発明の効果
に加え、電気的接触抵抗がより低減し、かつ接合強度が
より高まる接合材が得られる。
接合面の電気的接触抵抗を増加させることがなく、かつ
熱サイクルに対する耐久性に優れた、インターコネクタ
と単セルの燃料側電極膜または該燃料側電極膜に当接さ
れた集電体との接合面に介在される接合材が得られる。
本願の請求項２に記載の発明によれば、上記発明の効果
に加え、電気的接触抵抗がより低減し、かつ接合強度が
より高まる接合材が得られる。
【００３０】本願の請求項３記載の発明によれば、イン
ターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該燃料側電
極膜に当接された集電体とを電気的接触抵抗を増加させ
ることなく、かつ熱サイクルに対する耐久性をもって接
合することができる。本願の請求項４に記載の発明によ
れば、上記発明の効果に加え、インターコネクタと燃料
側電極膜または集電体をより高い接合強度で接合するこ
とができる。本願の請求項５に記載の発明によれば、イ
ンターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該燃料側
電極膜に当接された集電体とが電気的接触抵抗を増加さ
せることなく高い接合強度で接合された燃料電池スタッ
クが得られる。
ターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該燃料側電
極膜に当接された集電体とを電気的接触抵抗を増加させ
ることなく、かつ熱サイクルに対する耐久性をもって接
合することができる。本願の請求項４に記載の発明によ
れば、上記発明の効果に加え、インターコネクタと燃料
側電極膜または集電体をより高い接合強度で接合するこ
とができる。本願の請求項５に記載の発明によれば、イ
ンターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該燃料側
電極膜に当接された集電体とが電気的接触抵抗を増加さ
せることなく高い接合強度で接合された燃料電池スタッ
クが得られる。
【図１】本発明の一実施例を示す燃料電池スタックの接
合方法を示す説明図。
合方法を示す説明図。
【図２】接合材の調製方法の一例を示す説明図。
【符号の説明】 １…固体電解質膜、２…燃料側電極膜、３…空気側電極
膜、４…単セル、５…燃料側集電体、６…空気側集電
体、７…インターコネクタ、８…接合材。
膜、４…単セル、５…燃料側集電体、６…空気側集電
体、７…インターコネクタ、８…接合材。
Claims (5)
- 【請求項１】 固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面
にそれぞれ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜
とからなる単セルをインターコネクタを介して電気的に
多数接続して燃料電池スタックを形成する際の、前記単
セルの燃料側電極膜または該燃料側電極膜に当接された
集電体と前記インターコネクタとの間に介在させる接合
材であって、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚ
ｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、
Ｂａ、ＭｏおよびＰｂのうち少なくとも１種類の元素を
添加したＬａＣｒＯ3 を含む複合材料からなり、前記イ
ンターコネクタ面から燃料側電極膜または集電体に近づ
くに従って前記ＮｉＯの存在割合を次第に増加させたこ
とを特徴とする固体電解質型燃料電池スタックの接合
材。 - 【請求項２】 前記ＮｉＯの存在割合を、前記インター
コネクタ面から燃料側電極膜または集電体に近づくに従
って３０％から１００％の範囲で次第に増加させたこと
を特徴とする請求項１に記載の接合材。 - 【請求項３】 固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面
にそれぞれ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜
とからなる単セルをインターコネクタを介して電気的に
多数接続してスタックを形成する固体電解質型燃料電池
スタックの接合方法であって、前記インターコネクタと
単セルの燃料側電極膜または該燃料側電極膜に当接され
る集電体との間に、請求項１または２に記載の接合材を
介在させ、接合面を圧着しながら焼成することを特徴と
する固体電解質型燃料電池スタックの接合方法。 - 【請求項４】 前記インターコネクタまたは燃料側電極
膜もしくは集電体の表面に、ＮｉＯ含有量を順次異なら
せた請求項１に記載の複合材料のスラリを順次塗布して
前記インターコネクタ表面から燃料側電極膜または集電
体表面に近づくに従って接合材中のＮｉＯの存在割合を
３０％〜１００％の範囲で次第に増加させることを特徴
とする請求項３に記載の燃料電池スタックの接合方法。 - 【請求項５】 固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面
にそれぞれ積層された燃料側電極膜および空気側電極膜
とからなる単セルをインターコネクタを介して電気的に
多数接続した固体電解質型燃料電池スタックであって、
前記インターコネクタと単セルの燃料側電極膜または該
燃料側電極膜に当接された集電体との接合面に、請求項
１または２に記載の接合材を介在させたことを特徴とす
る固体電解質型の燃料電池スタック。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11206647A JP2001035505A (ja) | 1999-07-21 | 1999-07-21 | 燃料電池スタック並びにその接合方法および接合材 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11206647A JP2001035505A (ja) | 1999-07-21 | 1999-07-21 | 燃料電池スタック並びにその接合方法および接合材 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001035505A true JP2001035505A (ja) | 2001-02-09 |
Family
ID=16526824
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11206647A Pending JP2001035505A (ja) | 1999-07-21 | 1999-07-21 | 燃料電池スタック並びにその接合方法および接合材 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001035505A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004253376A (ja) * | 2003-01-27 | 2004-09-09 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池 |
| JP2004265734A (ja) * | 2003-02-28 | 2004-09-24 | Kyocera Corp | 燃料電池セル |
| JP2005216619A (ja) * | 2004-01-28 | 2005-08-11 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| JP2006177348A (ja) * | 2004-12-23 | 2006-07-06 | Renault Sas | 汚染物質の排出のバラツキを減少させるための内燃エンジンの制御方法および内燃エンジン |
| JP2007157352A (ja) * | 2005-11-30 | 2007-06-21 | Kyocera Corp | 燃料電池セルスタック並びに燃料電池 |
| JP2010186623A (ja) * | 2009-02-12 | 2010-08-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 導電性接合材及びこれを備える固体電解質型燃料電池 |
| JP2012043808A (ja) * | 2011-10-24 | 2012-03-01 | Kyocera Corp | 燃料電池セルスタック並びに燃料電池 |
| KR101220740B1 (ko) * | 2010-12-28 | 2013-01-09 | 주식회사 포스코 | 유로가 형성된 집전체를 포함하는 고체 산화물 연료전지 분리판 및 그 제조방법 |
| JP2014112499A (ja) * | 2012-12-05 | 2014-06-19 | Osaka Gas Co Ltd | セル間接続部材の製造方法および固体酸化物型燃料電池 |
-
1999
- 1999-07-21 JP JP11206647A patent/JP2001035505A/ja active Pending
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004253376A (ja) * | 2003-01-27 | 2004-09-09 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池 |
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| JP2007157352A (ja) * | 2005-11-30 | 2007-06-21 | Kyocera Corp | 燃料電池セルスタック並びに燃料電池 |
| JP2010186623A (ja) * | 2009-02-12 | 2010-08-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 導電性接合材及びこれを備える固体電解質型燃料電池 |
| KR101220740B1 (ko) * | 2010-12-28 | 2013-01-09 | 주식회사 포스코 | 유로가 형성된 집전체를 포함하는 고체 산화물 연료전지 분리판 및 그 제조방법 |
| JP2012043808A (ja) * | 2011-10-24 | 2012-03-01 | Kyocera Corp | 燃料電池セルスタック並びに燃料電池 |
| JP2014112499A (ja) * | 2012-12-05 | 2014-06-19 | Osaka Gas Co Ltd | セル間接続部材の製造方法および固体酸化物型燃料電池 |
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