ES2534892T3

ES2534892T3 - Procedimiento para producir material de alto rendimiento que tiene función fotocatalítica y dispositivo para el mismo

Info

Publication number: ES2534892T3
Application number: ES99933202.6T
Authority: ES
Inventors: Hideki Kobayashi; Yoshimitsu Saeki; Shinji Tanaka; Yasushi Nakashima; Yoshitaka Mayumi
Original assignee: Toto Ltd
Current assignee: Toto Ltd
Priority date: 1998-07-30
Filing date: 1999-07-30
Publication date: 2015-04-30
Anticipated expiration: 2019-07-30
Also published as: AU4931999A; EP1118385B1; US6368668B1; CZ295546B6; EP1118385A1; CZ2001378A3; WO2000006300A1; EP1118385A4; TWI229617B; JP3852284B2

Abstract

Un proceso para producir un material funcional que tiene actividad fotocatalítica que comprende las etapas de: recubrir una composición de recubrimiento fotocatalizadora que comprende un óxido de metal fotocatalítico y/o un precursor del óxido de metal fotocatalítico sobre la superficie de un sustrato, y calentar rápidamente la superficie del sustrato recubierto para fijar el óxido de metal fotocatalítico sobre la superficie del sustrato, caracterizado por que: se lleva a cabo el calentamiento rápido mediante medios de calentamiento proporcionados con un elemento de calentamiento que tiene un valor de calentamiento por área unitaria no menor de 120 MJ/m2·hr, siendo la distancia entre el elemento de calentamiento y la superficie del sustrato de 5 a 300 nm y llevándose a cabo el calentamiento rápido durante 2 a 60 s mediante suministro intensivo de energía térmica solo a la superficie del sustrato recubierto con la composición de recubrimiento fotocatalizadora.

Description

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(c) Recubrimiento de composiciones de recubrimiento fotocatalizadoras sobre sustrato

Según el proceso de la presente invención, se recubre la composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre un sustrato. Los ejemplos de procedimientos de recubrimiento adecuados incluyen recubrimiento por pulverización, recubrimiento por inmersión, recubrimiento por flujo, recubrimiento por centrifugación, recubrimiento por rodillos, recubrimiento por cepillado y recubrimiento por esponja. Según una realización preferida de la presente invención, la composición de recubrimiento fotocatalizadora se recubre sobre el sustrato mediante recubrimiento por pulverización.

Según una realización preferida de la presente invención, la superficie del sustrato se precalienta antes de recubrir con la composición de recubrimiento fotocatalizadora. El precalentamiento del sustrato puede llevarse a cabo calentando la superficie del sustrato a 20 a 400 ºC. El precalentamiento del sustrato es ventajoso porque, tras el contacto de la composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre la superficie del “sustrato precalentado”, la composición de recubrimiento fotocatalizadora se reparte regularmente y produce un recubrimiento regular.

Según una realización preferida de la presente invención, la superficie del sustrato recubierto con la composición de recubrimiento fotocatalizadora puede secarse antes del calentamiento rápido. El calentamiento rápido, que se describirá después, aplica un alto valor calórico al sustrato. La presencia de agua o componente disolvente en exceso sobre el sustrato conduce al temor de perder la lisura de la superficie del sustrato como resultado de la evaporación rápida de agua o componente disolvente y similar debido a un rápido cambio de temperatura. Por lo tanto, en algunos casos, se retira preferiblemente el agua o componente disolvente en exceso anteriormente por secado. El secado puede llevarse a cabo por chorro de aire o calentamiento.

La Fig. 1 (a) es un diagrama esquemático que muestra un conjunto que comprende una capa 2a de una composición de recubrimiento fotocatalizadora recubierta sobre un sustrato 1. Tras el calentamiento rápido descrito a continuación, se lleva la composición de recubrimiento fotocatalizadora 2a a una capa fina 2b que funciona confiriendo actividad fotocatalítica al sustrato 1. Por tanto, se obtiene un material funcional 3 que tiene actividad fotocatalítica (Fig. 1 (b)).

Según una realización preferida de la presente invención, la composición de recubrimiento fotocatalizadora puede recubrirse sobre la superficie del sustrato para formar un recubrimiento apilado o multicapa. Específicamente, puede recubrirse una composición de recubrimiento fotocatalizadora idéntica sobre la superficie del sustrato una pluralidad de veces. Como alternativa, puede proporcionarse una pluralidad de composiciones de recubrimiento fotocatalizadoras diferentes seguido del recubrimiento sucesivo de la pluralidad de composiciones de recubrimiento fotocatalizadoras diferentes sobre la superficie del sustrato. Cuando se recubre una composición de recubrimiento fotocatalizadora idéntica una pluralidad de veces, el “recubrimiento para formar un recubrimiento apilado o multicapa” hace referencia al denominado “recubrimiento multicapa” o “multirrecubrimiento”. En este caso, puede lograrse un recubrimiento regular.

Según otra realización preferida de la presente invención, se recubre en primer lugar una composición compuesta por un aglutinante y un disolvente y sustancialmente exenta de óxido de metal fotocatalítico y precursor de óxido de metal fotocatalítico seguido de recubrimiento de una composición de recubrimiento fotocatalizadora que comprende el óxido de metal fotocatalítico y/o el precursor de óxido de metal fotocatalítico o una composición de recubrimiento fotocatalizadora que comprende el óxido de metal fotocatalítico y/o el precursor de óxido de metal fotocatalítico y el aglutinante. Cuando se contempla un desarrollo satisfactorio del oxígeno no reticulado, se recubre preferiblemente en primer lugar una composición de recubrimiento fotocatalizadora seguida del recubrimiento de una composición compuesta por un aglutinante y un disolvente formando una estructura de recubrimiento apilada o multicapa. La Fig. 2 es un diagrama esquemático que muestra un material funcional según esta realización. Se recubre una capa 2a de composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre un sustrato 1, y se recubre una capa 4a compuesta por un aglutinante y un disolvente sobre la capa 2a (Fig. 2 (a)). Tras el recubrimiento rápido, se lleva la capa de composición de recubrimiento fotocatalizadora 2a a una capa fina 2b, que confiere actividad fotocatalítica al sustrato 1, mientras que la capa 4a se lleva a una capa 4b que tiene oxígeno no reticulado y contribuye al desarrollo de la naturaleza hidrófila. Por tanto, se obtiene un material funcional 3 que tiene actividad fotocatalítica (Fig. 2(b)).

(d) Calentamiento rápido

Se somete entonces la superficie del sustrato recubierta con la composición de recubrimiento fotocatalizadora a un calentamiento rápido. Como se usa en la presente memoria, el término “calentamiento rápido” significa calentar durante un periodo de tiempo tal que, aunque el calor se reparta regularmente por la composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre el sustrato, la temperatura de todo el sustrato no alcance todavía la temperatura del recubrimiento sobre la superficie del sustrato. Por lo tanto, el calentamiento rápido se lleva a cabo aplicando intensamente calor solo a la superficie del sustrato.

Según una realización preferida de la presente invención, el calentamiento rápido se lleva a cabo calentando la superficie del sustrato a 100 a 800 ºC, más preferiblemente a 150 a 600 ºC. Adicionalmente, como se describe anteriormente, el tiempo de calentamiento es tal que la temperatura de todo el sustrato no alcance todavía la temperatura anterior. Más específicamente, el tiempo de calentamiento rápido es de aproximadamente 2 a 60 s, más

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preferiblemente de 5 a 30 s. Calentar rápidamente la superficie del sustrato a la temperatura anterior puede lograr la producción de un material funcional que tiene actividad fotocatalítica satisfactoria con alta eficacia. Esto es particularmente debido a que el calentamiento al intervalo de temperatura anterior da como resultado la formación de oxígeno no reticulado con alta eficacia, lo que es muy ventajoso desde el punto de vista del desarrollo de la hidrofilia. Adicionalmente, puesto que todo el sustrato no alcanza una alta temperatura, puede prevenirse eficazmente la rotura o fisuración debidas a choque térmico durante la elevación de temperatura. Adicionalmente, en el momento de enfriar, pueden prevenirse eficazmente fenómenos similares.

Según una realización preferida de la presente invención, la temperatura de calentamiento se mantiene constante durante el calentamiento rápido. Según una realización preferida de la presente invención, la temperatura de la atmósfera en la que se dispone el sustrato durante el calentamiento rápido es preferiblemente de 100 a 1.000 ºC.

Según la presente invención, se lleva a cabo el calentamiento rápido usando medios de calentamiento cuyo valor de calentamiento por área unitaria no es menor de 120 MJ/m2·h, preferiblemente no es menor de 400 MJ/m2·h.

El sustrato rápidamente calentado se enfría entonces, proporcionando un material funcional final. Según una realización preferida de la presente invención, el enfriamiento puede llevarse a cabo rápidamente.

Aparato para producir material funcional

Se describe también en la presente memoria un aparato adecuado para producir el material funcional.

La Fig. 3 es una vista explicativa del aparato para producir un material funcional. En el aparato mostrado en al dibujo, el aparato se proporciona continuamente desde un aparato para producir sustrato. El aparato para producir la denominada “alfarería” como sustrato comprende un dispositivo de conformación 5, un dispositivo de barnizado 6 y un dispositivo de cocción 7. El aparato comprende un dispositivo 8 para recubrir una composición de recubrimiento fotocatalizadora, un dispositivo de calentamiento rápido 9 y un dispositivo de enfriamiento 10. El aparato para producir un sustrato se proporciona de forma continua al aparato. Adicionalmente, se proporciona un dispositivo de transporte 16 de modo que el sustrato pueda transportarse continuamente a través de cada dispositivo y entre dispositivos. Por lo tanto, puede seleccionarse apropiadamente el aparato para producir un sustrato, que comprende un dispositivo de conformación de sustrato 5, un dispositivo de barnizado 6 y un dispositivo de cocción 7, y puede tener otra construcción según el sustrato al que se aplique el proceso de la presente invención. El aparato no está limitado a un aparato que comprende un dispositivo de recubrimiento 8 para recubrir una composición de recubrimiento fotocatalizadora, un dispositivo de calentamiento rápido 9 y un dispositivo de enfriamiento 10, y conlleva un aparato como se muestra en la Fig., 3, que puede producir continuamente un material funcional que tiene actividad fotocatalítica desde la producción de un sustrato.

Se conforma un sustrato en el dispositivo de conformación 5 mostrado en el dibujo. El sustrato se recubre con un barniz mediante el dispositivo de barnizado 6 y se cuece entonces en el dispositivo de cocción 7. El sustrato, que se ha cocido en el dispositivo de cocción 7, sigue teniendo una alta temperatura. Según una realización preferida de la presente invención, se recubre la composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre el sustrato cuando el sustrato sigue todavía en un cierto estado de temperatura alta.

La construcción del dispositivo de recubrimiento 8 mostrado en el dibujo puede variar dependiendo de los procedimientos de recubrimiento seleccionados. Por ejemplo, cuando se selecciona el recubrimiento por pulverización, el dispositivo de recubrimiento comprende un dispositivo para pulverizar la composición de recubrimiento fotocatalizadora.

La Fig. 4 es un diagrama esquemático que muestra la estructura del dispositivo de calentamiento rápido 9 mostrado en la Fig. 3. El dispositivo de calentamiento rápido 9 comprende básicamente un elemento de calentamiento 21, un material termorresistente 22 proporcionado para cubrir el elemento de calentamiento 21 y para conformar un espacio de calentamiento, un medio transportador 16 para mantener el sustrato 23 para calentar dentro del espacio de calentamiento y transportar el sustrato 23 en la dirección indicada por la flecha A, un puerto de entrada de transporte 24 para transportar el sustrato al espacio de calentamiento y un puerto de salida de transporte 25 para transportar el sustrato fuera del espacio de calentamiento.

El elemento de calentamiento 21 no está particularmente limitado, a condición de que pueda calentar rápidamente el sustrato. Los elementos de calentamiento utilizables en la presente memoria incluyen elementos de calentamiento eléctricos y elementos de calentamiento que queman un gas u otro combustible generando calor. Como se describe anteriormente, el calentamiento rápido se lleva a cabo usando medios de calentamiento cuyo valor de calentamiento por área unitaria no es menor de 120 MJ/m2·h, preferiblemente no menor de 400 MJ/m2·h. Por lo tanto, el elemento de calentamiento puede generar el valor de calentamiento anterior. La distancia de la superficie del sustrato al elemento de calentamiento puede determinarse apropiadamente de modo que se aplique al sustrato un valor de calentamiento satisfactorio para un calentamiento rápido. La distancia es de 5 a 300 mm. Por lo tanto, se proporciona el elemento de calentamiento de modo que la distancia entre el elemento de calentamiento y el sustrato sea fija o variable en el intervalo anterior.

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(c) Producción de material funcional

En un aparato mostrado en la Fig. 3, cuando la temperatura de la baldosa llegó a 80 ºC, se recubrió por pulverización la composición de recubrimiento fotocatalizadora usada en el ejemplo 1 sobre la superficie de la baldosa mediante un dispositivo de recubrimiento 8. La cobertura de la composición de recubrimiento fotocatalizadora era de 15 g/m2. Puesto que la temperatura de la baldosa era tan alta como 80 ºC, se evaporó instantáneamente el agua en exceso. Como resultado, se apiló regularmente solo materia sólida sobre la superficie de la baldosa, formando una capa fina de aproximadamente 0,1 µm de grosor.

Se transportó entonces la baldosa a un horno como dispositivo de calentamiento rápido proporcionado continuamente desde el dispositivo de recubrimiento 8. El horno tenía elementos de calentamiento dispuestos densamente en la parte superior del interior del mismo. La temperatura de la atmósfera del horno era de aproximadamente 800 a 1.000 ºC, el valor de calentamiento por área unitaria en el horno era de aproximadamente

1.600 MJ/m2·h y el área de calentamiento era de 1,5 m x 28 m. El tiempo de residencia de la baldosa en el horno era de aproximadamente 60 s, y el tiempo durante el cual se había dispuesto la baldosa bajo los elementos de calentamiento era de aproximadamente 50 s. El calentamiento rápido permitía que la capa fina formada sobre la superficie de la baldosa se fijara completamente sobre la superficie de la baldosa.

La superficie de la baldosa transportada fuera del horno tenía una temperatura aumentada de 200 a 250 ºC. Posteriormente, se introdujo la baldosa en un dispositivo de enfriamiento donde se pulverizó la baldosa con agua. En el dispositivo de enfriamiento, se enfrió la baldosa a 100-150 ºC durante el periodo de tiempo durante el cual la baldosa recorrió 10 m a través del dispositivo de enfriamiento.

La baldosa como material funcional así obtenido tenía actividad fotocatalítica y altas actividades de descomposición, tales como actividad antimicrobiana, actividad antiincrustación y actividad desodorante, y adicionalmente era hidrófila. La capa fina formada sobre la superficie de la baldosa era una capa fuerte que tenía una resistencia (dureza) de no menos de 4 en términos de dureza de Mohr y poseía unas excelentes resistencia a la abrasión y resistencia química.

Ejemplo 3

(a): Preparación de la composición de recubrimiento fotocatalizadora

Se diluyeron alcóxido de titanio (tetraisopropóxido de titanio) y ortosilicato de tetraetilo con alcohol isopropílico para preparar una composición de recubrimiento fotocatalizadora que tenía una concentración de alcóxido de titanio de 5 % en peso y una concentración de ortosilicato de tetraetilo de 1 % en peso.

(b): Sustrato

Se proporcionó una placa de vidrio que tenía un tamaño de 1 m x 1 m como sustrato.

(c): Producción de material funcional

Se produjo material funcional usando el mismo aparato que el mostrado en la Fig. 5, excepto porque, en lugar de la provisión de un par de dispositivo de recubrimiento 8 y dispositivo de secado 12, se proporcionaron como alternativa el dispositivo de recubrimiento 8 y el dispositivo de secado 12 en tres pares. Al comienzo, se calentó la placa de vidrio a una temperatura de superficie de 40 ºC en un dispositivo de precalentamiento 11 mantenido a una temperatura de 40 ºC. Se recubrió por pulverización la composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre la superficie de la placa de vidrio. La cobertura era de 5 g/m2. Puesto que la temperatura del sustrato de vidrio era tan baja como de 40 ºC, es menos probable se evaporen agua y alcohol. Por esta razón, después de recubrir la composición de recubrimiento fotocatalizadora, se secó el recubrimiento a 100 ºC. Se repitió tres veces el recubrimiento seguido de secado. Esto permitía que se apilara regularmente solo materia sólida sobre la superficie de la placa de vidrio, formando una capa fina de aproximadamente 0,1 µm de grosor.

A continuación, se transportó la placa de vidrio con una capa fina formada sobre la misma a un horno como dispositivo de calentamiento rápido 9 proporcionado continuamente desde el último dispositivo de secado 12. El horno tenía elementos de calentamiento dispuestos densamente sobre la parte superior del interior del mismo. La temperatura de la atmósfera del horno era de aproximadamente 550 ºC. El tiempo de residencia de la placa de vidrio en el horno era de aproximadamente 2 s. El calentamiento rápido permitía que la capa fina formada sobre el sustrato de vidrio se fijara completamente sobre la superficie de la placa de vidrio.

La superficie de la placa de vidrio transportada fuera del horno tenía una temperatura aumentada de 250 a 350 ºC. Posteriormente, se introdujo la placa de vidrio con una capa fina fijada sobre la misma en un dispositivo de enfriamiento, donde se sopló aire contra la placa de vidrio. En el dispositivo de enfriamiento, se enfrió la placa de vidrio a 50-150 ºC durante el periodo de tiempo durante el que la placa de vidrio recorrió 3 m a través del dispositivo de enfriamiento.

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vajilla en el horno era de aproximadamente 10 s. El calentamiento rápido permitía que la capa fina formada sobre la superficie de la vajilla se fijara completamente sobre la superficie de la vajilla.

La superficie de la vajilla transportada fuera del horno tenía una temperatura aumentada de 250 a 300 ºC. Posteriormente, se introdujo la vajilla en un dispositivo de enfriamiento, donde se sometió la vajilla a enfriamiento por chorro de aire. Se enfrió la vajilla a 50-150 ºC durante el periodo de tiempo durante el cual la vajilla recorrió 3 m a través del dispositivo de enfriamiento.

La vajilla con una capa fina formada sobre la misma así obtenida como material funcional tenía actividad fotocatalítica y una excelente actividad antimicrobiana. Se depositó aceite de ensalada sobre el material funcional y se lavó entonces con agua. Como resultado, el aceite de ensalada depositado sobre la superficie del mismo podía retirarse fácilmente lavando solo con agua.

La capa fina formada sobre la superficie de la vajilla era una capa fuerte que tenía una resistencia (dureza) no menor de 4 en términos de dureza de Mohs y poseía unas excelentes resistencia a la abrasión y resistencia química.

Ejemplo 6

Se produjo material funcional usando un aparato mostrado en la Fig. 5. Al comienzo, se calentó una baldosa a una temperatura de superficie de 100 ºC en un dispositivo de precalentamiento 11 fijado a una temperatura de 100 ºC. Se recubrió por pulverización entonces un quelato de titanio (al 0,05 %) como composición de recubrimiento fotocatalizadora sobre la superficie de la baldosa como sustrato. Se evaporó inmediatamente el agua y se fijó la materia sólida sobre la superficie de la baldosa, formando una capa fina de aproximadamente 0,2 µm de grosor.

Se transportó entonces la baldosa con una capa fina formada sobre la misma en un horno como dispositivo de calentamiento rápido proporcionado continuamente desde el dispositivo de secado 12. El horno tenía elementos de calentamiento dispuestos densamente sobre la parte superior del interior del mismo. La temperatura de la atmósfera del horno era de aproximadamente 800 a 1.000 ºC, el valor de calentamiento por área unitaria en el horno era de aproximadamente 1600 MJ/m2·hr y el área de calentamiento era de 30 mm x 150 mm. El tiempo de residencia de la baldosa en el horno era de aproximadamente 10 s. El calentamiento rápido permitía que la capa fina formada sobre la baldosa se fijara completamente sobre la superficie de la baldosa.

La superficie de la baldosa transportada fuera del horno tenía una temperatura aumentada de 250 a 300 ºC. Posteriormente, se introdujo la baldosa en un dispositivo de enfriamiento donde se sometió la baldosa a enfriamiento por chorro de aire. Se enfrió la baldosa a 50-150 ºC durante el periodo de tiempo durante el cual la baldosa recorrió 3 m a través del dispositivo de enfriamiento.

La baldosa con una capa fina formada sobre la misma así obtenida como material funcional tenía actividad fotocatalítica y unas excelentes hidrofilia y actividad antimicrobiana.

La capa fina formada sobre la superficie de la baldosa era una capa fuerte que tenía una resistencia (dureza) de no menos de 4 en términos de dureza de Mohs y poseía unas excelentes resistencia a la abrasión y resistencia química.

Ejemplo 7

Se produjo material funcional usando el aparato mostrado en la Fig. 5. Se calentó una baldosa a una temperatura superficial de 100 a 300 ºC en el dispositivo de precalentamiento. Se recubrió por pulverización un líquido de recubrimiento hidrosoluble preparado mezclando conjuntamente una cantidad predeterminada de sol de óxido de titanio, una cantidad predeterminada de silicato alcalino y una cantidad predeterminada de sol de alúmina y ajustando la mezcla a una concentración de TiO2 de 0,2 %, una concentración de SiO2 de 0,1 %, una concentración de Li2O de 0,008 %, una concentración de Na2O de 0,012 %, una concentración de B2O3 de 0,0015 % y una concentración de Al2O3 de 0,005 %, a una cobertura de 2 a 3 µg por cm2 de superficie de baldosa. Se evaporó inmediatamente el agua y se fijó la materia sólida sobre la superficie de la baldosa. A continuación, se coció la baldosa con materia sólida fijada sobre la misma en el dispositivo de calentamiento rápido 9 proporcionado continuamente desde el dispositivo de secado 12 en condiciones de temperatura de horno de aproximadamente 850 ºC, valor de calentamiento de 1200 MJ/m2·h y área de calentamiento de 0,6 m2. En este caso, la temperatura máxima de la superficie de la baldosa era de 480 ºC. El tiempo de residencia de la baldosa en el horno era de aproximadamente 15 s. Como resultado, se formó una capa fina sobre la superficie de la baldosa. Se determinó la actividad fotocatalítica de la muestra de material funcional así obtenida como sigue. Se recubrió una solución de nitrato de plata al 1 % sobre la superficie de la muestra. Se dejó reposar la muestra recubierta bajo una lámpara BLB durante 5 min. Se midió entonces la diferencia de color (ΔE) y se encontró que era de aproximadamente 18. Adicionalmente, se dejó reposar la muestra bajo una lámpara BLB durante 24 h. Se midió entonces el ángulo de contacto de la muestra con agua y se encontró que era de aproximadamente 5 º.

Ejemplo 8

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Se produjo un material funcional usando el aparato mostrado en la Fig. 5. Se calentó una baldosa a una temperatura de superficie de 200 ºC en un dispositivo de precalentamiento 11. Se recubrió por pulverización una solución acuosa preparada mezclando conjuntamente un sol de óxido de titanio dopado con cobre y un silicato alcalino y ajustando la mezcla a una concentración de TiO2 de 0,08 %, una concentración de CuO de 0,004 %, una concentración de SiO2 5 de 0,3 %, una concentración de Li2O de 0,025 %, una concentración de Na2O de 0,04 % y una concentración de B2O3 de 0,005 % a una cobertura de 2 a 3 µg por cm2 de superficie de sustrato. Se evaporó inmediatamente el agua y se fijó la materia sólida sobre la superficie de la baldosa. A continuación, se coció la baldosa con materia sólida fijada sobre la misma en el dispositivo de calentamiento rápido 9 proporcionado continuamente desde el dispositivo de secado 12 en condiciones de temperatura de horno de aproximadamente 750 ºC, valor de calentamiento de 1200 10 MJ/m2·h y área de calentamiento de 0,6 m2. En este caso, la temperatura máxima de la superficie de la baldosa como sustrato durante la cocción era de 350 ºC. El tiempo de residencia de la baldosa en el horno era de aproximadamente 10 s. Como resultado, se formó una capa fina sobre la superficie de la baldosa. Se determinó la actividad fotocatalítica de la muestra de material funcional así obtenido como sigue. Se recubrió una solución de nitrato de plata al 1 % sobre la superficie de la muestra. Se dejó reposar la muestra recubierta bajo una lámpara BLB 15 durante 5 min. Se midió entonces la diferencia de color (ΔE) y se encontró que era de aproximadamente 18.

Adicionalmente, la superficie de la muestra tenía una alta actividad antimicrobiana.

Claims

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