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DE69721072T2 - Verfahren zur durchführung von katalytische oder nichtkatalytische verfahren, mit einem mit sauerstoff angereichertem reaktant - Google Patents

Verfahren zur durchführung von katalytische oder nichtkatalytische verfahren, mit einem mit sauerstoff angereichertem reaktant Download PDF

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DE69721072T2
DE69721072T2 DE69721072T DE69721072T DE69721072T2 DE 69721072 T2 DE69721072 T2 DE 69721072T2 DE 69721072 T DE69721072 T DE 69721072T DE 69721072 T DE69721072 T DE 69721072T DE 69721072 T2 DE69721072 T2 DE 69721072T2
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purge gas
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Ingvar Knut ASEN
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Norsk Hydro ASA
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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Durchführung eines katalytischen oder nichtkatalytischen Vorgangs, worin Sauerstoff einer der Reaktionsteilnehmer ist, umfassend die Bereitstellung von Sauerstoff aus einem sauerstoffhaltigen Gasgemisch.
  • In konventionellen katalytischen oder nichtkatalytischen Vorgängen, bei denen Sauerstoff einer der Reaktionsteilnehmer ist, wird die Bereitstellung von Sauerstoff normalerweise durch Verdichten von Luft durchgeführt, welche dann in einer Luftverflüssigungs- oder Tieftemperatureinheit behandelt wird. Wiedergewonnener Sauerstoff wird normalerweise verdichtet und in gewissem Ausmaß neu erhitzt. In solchen Verfahren umfasst der Energiebedarf, der die Bereitstellung des Sauerstoffs betrifft, einen wesentlichen Teil des Energiegesamtverbrauchs des Verfahrens. Somit wird die Verflüssigung von Luft und Verdichtung und Neuerhitzung des Sauerstoffstroms große Mengen an Energie erfordern. Weiterhin sind die Apparaturen, die für diese Verfahrensschritte erforderlich sind, teuer.
  • Auf dem Gebiet der Gastrennung sind mehrere Verfahren bekannt. Eine eher neue Technik ist die Anwendung von Membranen, die aus Materialien mit sowohl ionischer Leitfähigkeit als auch Elektronenleitfähigkeit hergestellt sind. Solche eine Membran kann eine gemischte sauerstoffionen- und elektronenleitende Membran sein, welche zum Beispiel dazu in der Lage ist, Sauerstoff aus sauerstoffhaltigen, gasförmigen Gemischen bei 400 bis 1300°C zu abtrennen. Ein Sauerstoff-Partialdruckunterschied verursacht den Transport von Sauerstoff durch die Membran mittels Reduktion von Sauerstoff an der Seite mit dem hohen Sauerstoff-Partialdruck (die Zufuhrseite) und Oxidation der Sauerstoffionen zu Sauerstoffgas an der Seite mit den geringen Sauerstoff-Partialdruck (der Durchdringungsseite). In der Masse der Membran werden Sauerstoffionen durch einen Diffusionsprozess transportiert. Gleichzeitig fließen die Elektronen von der Durchdringungsseite zurück zur Zufuhrseite der Membran.
  • Die Anwendung von gemischtleitenden Membranen bei der Trennung von Gasgemischen ist im Allgemeinen aus der Patentanmeldung EP 0 658 367 A2 bekannt. Diese Anmeldung zeigt eine Abtrennung von Sauerstoff aus Luft mittels einer gemischtleitenden Membran, welche mit einem Gasturbinensystem vereinigt ist. Von der Durchdringungsseite der Membraneinheit wird bei nahezu atmosphärischen Druck oder einem geringeren Druck reiner Sauerstoff rückgewonnen. Der Sauerstoff muss folglich auf weniger als ungefähr 50°C abgekühlt werden und erneut auf den erforderlichen Verfahrensdruck verdichtet werden, ehe er dem Oxidationsreaktor zugeführt wird.
  • Die Hauptaufgabe der Erfindung war es, verbesserte Verfahren zur Durchführung katalytischer und nichtkatalytischer Vorgänge, in denen Sauerstoff einer der Reaktionsteilnehmer ist, zu erreichen.
  • Eine andere Aufgabe war es, diesen Verfahren Sauerstoff auf eine Art und Weise zuzuführen, welche einen verringerten Energieverbrauch und verringerte Investitionskosten impliziert.
  • Eine weitere Aufgabe war die Ausnutzung vorhandener Verfahrensströme beim Erhalten einer billigeren Sauerstoffbereitstellung für das Verfahren.
  • Es war auch eine Aufgabe, das Grundkonzept bei der Salpeterherstellung anzuwenden.
  • Ein Problem, mit dem die Erfinder bei deren Suche nach einer billigeren Sauerstoffbereitstellung konfrontiert waren lag darin , dass die Grundverfahren nicht wesentlich verändert werden sollten. Weiterhin wäre es ein Vorteil, vorhandene heiße Verfahrensströme auszunutzen zu können. Die Erfinder begannen deshalb nach Lösungen Ausschau zu halten, welche diese beiden Anforderungen erfüllen.
  • Die Tatsache, dass katalytische oder nichtkatalytische Vorgänge, wobei Sauerstoff einer der Reaktionsteilnehmer ist, normalerweise mindestens einen Verfahrensstrom umfassen, der sich auf einer erhöhten Temperatur befindet, würde eine der Anforderungen zur Ausnutzung gemischtleitender Membranen erfüllen. Aber um eine hohe Trennwirksamkeit zu erhalten und eine Kühlung und Neuverdichtung des Sauerstoffs zu vermeiden, sollte für die Durchdringungsseite der Membran ein benutzbares Spülgas zur Verfügung stehen. Eine Anforderung war, dass die Anwendung eines Spülgases in diesen Verfahren keine Bereitstellung irgendeines zusätzlichen Reaktionsteilnehmers oder Gases erfordern sollte, und dass es möglich sein sollte, das Spülgas ohne Installation einer teuren, neuen Verfahrensapparatur bereitzustellen.
  • Nachdem verschiedene Wege der Bereitstellung von Sauerstoff für die katalytischen oder nichtkatalytischen Vorgänge bewertet worden waren, entschieden die Erfinder, trotz der Lehren der obigen EP-Anmeldung die Möglichkeit der Anwendung gemischtleitender Membranen zu untersuchen. Es wurde dann gefunden, dass in den fraglichen Verfahren verschiedene Gasströme mit einer erhöhten Temperatur verfügbar sind, was diese als Spülgas anwendbar macht. Solch ein Spülgas können andere Reaktionsteilnehmer, Dampf, die Erzeugnisse aus einer katalytischen oder nichtkatalytischen chemischen Reaktion oder rezirkulierte träge Gase sein. Heiße verdichtete Luft könne einer gemischtleitenden Membran zugeführt werden, welche an der Durchdringungsseite einem Spülgas der oben dargestellten Art ausgesetzt war, und dann könnte Sauerstoffs von der Membraneinheit aufgenommen werden. Das so mit Sauerstoff angereicherte Spülgas könnte dann zu einem Reaktor für die Endproduktion der gewünschten Erzeugnisse überführt werden.
  • Die Anwendung von Spülgas in Kombination mit einer festen Elektrolytmembran, um den Sauerstoff-Partialdruck zu verringern, um das Ausmaß der Sauerstoffentfernung oder Sauerstoffwiedergewinnung zu erhöhen, ist aus dem US Patent Nr. 5,035,726 bekannt. In diesem Patent wird ein Verfahren zur Reinigung von rohem Argon durch eine selektive Permeation von Sauerstoff durch die Membran offenbart. Rohes Argon wird verdichtet und erhitzt und einer Membraneinheit zugeführt, um einen O2-abgereicherten Argonstrom herzustellen. Um den Wirkungsgrad der Gastrennung durch die Membran zu verbessern, wird die Durchdringungsseite der Membran mit verfügbarem Stickstoff gespült, der von einer Tieftemperatureinheit bereitgestellt wird.
  • In dem Argon-Reinigungsverfahren ist die Verwendung eines Hochtemperatur-Wärmetauschers erforderlich, um ein Spülgas mit einer Temperatur von mehr als mindestens 500°C und bevorzugt mehr als 600 bis 700°C zu erzeugen, um die Membran nicht abzukühlen und folglich die Geschwindigkeit des Sauerstofftransports durch die Membran zu verringern. In eher kleinen Verarbeitungsbetrieben oder im Fall von geringen Sauerstoffflüssen kann das Vorheizen des Spülgases in einem Hochtemperatur-Wärmetauscher ökonomisch möglich sein, aber für die Wiedergewinnung von mehreren Tonnen Sauerstoff pro Tag kann die Verwendung von Hochtemperatur-Wärmetauschern zum Vorheizen des Spülgases sehr teuer und wahrscheinlich unökonomisch sein. Durch die Anwendung eines verfügbaren heißen Prozessstroms als ein Spülgas werden die Probleme vermieden, die mit dem Erhitzen des Spülgases im obigen US Patent in Zusammenhang stehen.
  • Die Anwendung von reinem Sauerstoff als ein Oxidationsmittel im Ammoniakoxidationsverfahren ist im Allgemeinen aus dem US Patent Nr. 3,927,182 bekannt. Gemäß dieses Patents wird Sauerstoff aus einer Sauerstoffanlage, zum Beispiel einer Tieftemperaturanlage bereitgestellt und der Sauerstoff wird mit rezirkuliertem Abgas gemischt, und das so gebildete sauerstoffhaltige Abgas wird in einem Umwälzverdichter verdichtet und wird dann mit verdampften Ammoniak gemischt, und das gebildete Gasgemisch wird einem Ammoniakbrenner zugeführt. Der wichtigste Nachteil dieses Verfahrens ist der hohe Energiebedarf und die hohen Kosten des Sauerstoffs.
  • Die vorliegende Erfindung wird folglich in ihrem breitesten Anwendungsbereich ein Verfahren nach Anspruch 1 umfassen.
  • In dem Verfahren kann das Spülgas in einem katalytischen oder nichtkatalytischen Reaktor, der stromaufwärts der Membraneinheit gelegen ist, durch Verbrennen von Brennstoff vorgeheizt werden, welcher von hier ab als definiert ein Spülgas-Vorwärmer ist.
  • Eine weitere Ausführungsform der Erfindung umfasst, dass das als Spülgas verwendete Verfahrensgas das Gasphasenerzeugnis oder ein Teil des Gasphasenerzeugnisses aus dem Hauptreaktor ist.
  • Eine weitere Ausführungsform der Erfindung umfasst die Ausnutzung des sauerstoffhaltigen Verfahrensgases, welches nicht im Hauptreaktor verwendet wird, als Oxidationsmittel im Spülgas-Vorwärmer.
  • Das als Spülgas verwendete Verfahrensgas kann Dampf sein, enthaltend ein Gasgemisch, erzeugt durch Mischen des Dampfs mit etwa stöchiometrischen Mengen an Brennstoff und Luft. Das so gebildete Gemisch kann einem Spülgas-Vorwärmer zugeführt werden, um die Temperatur des dampfhaltigen Spülgases auf zwischen 400 und 1300°C zu erhöhen.
  • Die Zusammensetzung und der Sauerstoffgehalt des Spülgases, welches die Membraneinheit verlässt, kann durch Regulierung der Zufuhrströme zu dem Spülgas-Vorwärmer und der Menge an Sauerstoff, die zur Durchdringungsseite der Membraneinheit übertragen wird reguliert werden, um den gewünschten Temperaturanstieg und die gewünschte Gaszusammensetzung des Erzeugnisses zu ergeben, das den Hauptreaktor verlässt.
  • Die Temperatur im Spülgas-Vorwärmer kann durch Zugabe eines Kühlmittels, wie etwa Dampf, Wasser, ein träges Gas oder Gasgemische, welche an der Reaktion im Hauptreaktor nicht teilnehmen, gesteuert werden.
  • Das Spülgas, das Sauerstoff von der Membranseite aufgenommen hat, kann bei der Herstellung von Synthesegas zur Ammoniakbildung verwendet werden, indem es mit einem Kohlenwasserstoffbrennstoff umgesetzt wird.
  • Das als Spülgas verwendete Verfahrensgas ist das NO-haltige Gas, welches in einem Salpetersäureverfahren den Ammoniakbrenner verlässt, und das so gebildete sauerstoffhaltige Gas kann bei der Herstellung von Salpetersäure verwendet werden.
  • Das Haupterzeugnis wird im Spülgas-Vorwärmer gebildet, und das Gas, das den Spülgas-Vorwärmer verlässt, wird als Spülgas in der Membraneinheit eingesetzt. Das sauerstoffhaltige Spülgas wird gekühlt und in einen Erzeugnisstrom aufgetrennt, und ein sauerstoffhaltiger Strom wird zu dem Spülgas-Vorwärmer als Oxidationsmittel in dem Vorwärmer zurückgeführt.
  • Die Erfindung wird weiterhin in den Beispielen und entsprechenden Figuren erklärt und vorgestellt.
  • 1 zeigt einen Vorgang umfassend die Bereitstellung von Sauerstoff unter Verwendung einer gemischtleitenden Membran anstelle von konventionellen Sauerstoffbereitstellungseinheiten.
  • 2 zeigt einen Vorgang umfassend die Bereitstellung von Sauerstoff gemäß der Erfindung.
  • 1 zeigt einen chemischen Vorgang, welcher katalytisch oder nichtkatalytisch oder eine Kombination aus Beiden sein kann, worin Sauerstoff aus einem Luftstrom abgetrennt wird mittels einer gemischtleitenden Membran 16 bei 400 bis 1300°C, und worin der Sauerstoffstrom von der Luft abgetrennt wird durch eine Verfahren, wie es in der oben genannten EP 0 658 367 A2 beschrieben wird. Auf diese Art und Weise gewonnener Sauerstoff wird dann auf konventionellem Wege für das chemischen Verfahren bereitgestellt.
  • Der verdichtete Luftstrom 1 wird einer gemischtleitenden Membraneinheit 16 zugeführt. Reiner Sauerstoff mit nahezu atmosphärischen Druck oder einem geringeren Druck wird von der Durchdringungsseite der Membraneinheit 60 wiedergewonnen. Sauerstoff-abgereicherte Luft verlässt die Einheit 16 als Strom 2. Der Sauerstoffstrom 7 wird dann auf weniger als ungefähr 40°C abgekühlt, zuerst durch Erzeugen von Dampf in einer Wärmerückgewinnungseinheit 17 und weiterhin durch Kühlwasser im Wärmetauscher 18. Der Sauerstoffstrom 8 wird dann auf den erforderlichen Verfahrensdruck im Kompressor 19 verdichtet, umfassend eine oder mehrere Stufen mit dazwischenliegender Kühlung, was den Strom 9 ergibt, welcher zusammen mit einem Gasgemisch 10, das ein oder mehrere Reagenzien enthält, der Einheit 20 zugeführt wird. Es ist möglich, dass auch der Reagenzstrom 1 1 der Einheit 20 zugeführt wird. Das resultierende Erzeugnis aus der Einheit 20 ist der Strom 12, welcher so aufgetrennt werden kann, dass ein Teil davon als die Ströme 13 und 14 abgezogen werden kann. Das Gasgemisch 10 kann in Einheit 21 hergestellt werden durch Mischen des Reaktionspartners 3, wie etwa beispielsweise Erdgas, CO und H2-haltiges Synthesegas, Ammoniak, Methanol usw. zusammen mit beispielsweise Dampf (Strom 4) oder trägen Gasen (Strom 5) und möglicherweise auch einem sauerstoffhaltigen Strom 6 oder einem rezirkulierten Verfahrensstrom 15, welcher Teil des Erzeugnisstroms 12 sein kann. Einheit 21 kann ein katalytischer oder nichtkatalytischer Reaktor oder ein statischer Gasmischer sein.
  • Das Verfahren, wie es in 1 beschrieben ist, wird aber einen unerwünschten Energieverbrauch in Zusammenhang mit der Sauerstoffbereitstellung erfordern.
  • 2 zeigt einen chemischen Vorgang gemäß der Erfindung, welcher ein katalytischer oder nichtkatalytischer Vorgang sein kann und wobei der Sauerstoff-Reaktionspartner von einer gemischtleitenden Membran 14 geliefert wird, und worin ein Spülgas der Durchdringungsseite der Membran zugeführt wird.
  • Ein verdichteter Luftstrom 1 wird einer gemischtleitenden Membraneinheit 14 zugeführt. Zu der Durchdringungsseite der Membraneinheit 14 wird ein Spülgasstrom 7 zugeführt, welcher Sauerstoff von der Einheit 14 aufnimmt und einen sauerstoffhaltigen Gasstrom 8 bildet, welcher einer chemischen Reaktoreinheit 15 zugeführt wird, welcher ein Reaktionsteilnehmerstrom 9 bereitgestellt wird, was den resultierenden Erzeugnisstrom 10 ergibt, welcher so aufgetrennt werden kann, dass ein Teil davon als die Ströme 11 und 12 abgezogen wird. Der Einheit 16, die ein katalytischer oder nichtkatalytischer Reaktor ist, wird ein Reaktionsteilnehmerstrom 3 bereitgestellt, wie etwa beispielsweise Erdgas, ein CO- und H2-haltiges Gas, Ammoniak, Methanol usw. zusammen mit beispielsweise Dampf (Strom 4) oder trägen Gasen (Strom 5) und möglicherweise auch einem sauerstoffhaltigen Gasstrom 6 oder einem rezirkuliertem Verfahrensstrom 13, welcher ein Teil des Erzeugnisstroms 10 sein kann. Das in der Einheit 16 gebildete Erzeugnis wird dann als ein Spülgas in der gemischtleitenden Membraneinheit 14 verwendet. Durch Anwenden des oben beschriebenen Systems der Bereitstellung von Sauerstoff werden die Einheiten 17, 18 und 19 der 1 nicht notwendig sein, was geringere Investitionskosten und einen verringerten Energieverbrauch ergibt.
  • Beispiel 1
  • Dieses Beispiel zeigt einen chemischen Vorgang, durchgeführt in einem System aus Einheiten, wie in 2 beschrieben. Ein heißer verdichteter Luftstrom 1 bei 1 bis 30 bar und 500 bis 1200°C wird der Membraneinheit zugeführt, zu der ein Spülgasstrom 7 bei 1 bis 30 bar und 400 bis 1300°C, hergestellt im Reaktor 16, zur Durchdringungsseite der Membran geführt wird und davon Sauerstoff wiedergewonnen wird. Der Reaktor 16 kann ein katalytischer oder nichtkatalytischer Reaktor sein. Das Spülgas, welches nun den Sauerstoff (Strom 8) enthält, kann einem katalytischen oder nichtkatalytischen Reaktor 15 für eine Reaktion mit dem Reaktionsteilnehmer 9 zugeführt werden, wobei das gewünschte Erzeugnis des gesamten Verfahrens hergestellt wird. Aber ein Teil des Erzeugnisses kann zu dem Spülgaserzeugenden Reaktor 16 rezirkuliert werden. Dann muss dieses Zirkulationsgas gekühlt und neu verdichtet werden, und sein Sauerstoffgehalt muss im Hinblick auf Sauerstoffgehalt geregelt werden, welcher im Reaktor 16 erforderlich ist.
  • Eine alternative Anordnung des chemischen Vorgangs gemäß 2 umfasst, dass das gewünschte Erzeugnis in der Einheit 16 hergestellt wird, und dass der Erzeugnisstrom 7 (das Spülgas) zu der Durchdringungsseite der Membran geführt wird. Der sauerstoffhaltige Erzeugnisstrom 8 wird gekühlt und in einen Erzeugnisstrom 11 und in einen sauerstoffhaltigen Strom 12 aufgetrennt. Somit ist die Einheit 15 nicht erforderlich. Der Strom 12 wird dann durch einen Kompressor oder einen Ventilator rezirkuliert, und der resultierende sauerstoffhaltige Strom 13 wird dem Reaktor 16 als ein Oxidationsmittel zugeführt.
  • Beispiel 2
  • Dieses Beispiel zeigt die Anwendung der vorliegenden Erfindung bei der Bereitstellung von Sauerstoff für ein Synthesegasverfahren, wobei etwas Stickstoff im Synthesegas akzeptabel ist. Das Synthesegas kann bei der Ammoniakherstellung oder bei einem Methanolverfahren mit einmaligem Durchsatz ("once through") oder mit teilweise einmaligem Durchsatz („partly once through") oder bei einem Fischer-Tropsch-Verfahren verwendet werden.
  • Dampf wird durch Mischen von Dampf mit heißem verbrannten Brennstoff vorgeheizt. Das Gemisch, welches hauptsächlich aus N2O, N2 und CO2 besteht, wird als Spülgas in der Membraneinheit verwendet. Alternativ werden Luft, Brennstoff und Dampf gemischt und über einen Katalysator geleitet, um den Brennstoff zu verbrennen. Die Zusammensetzung des erzeugten Spülgases kann so sein, wie es in der folgenden Tabelle gezeigt wird. Die Zusammensetzung des Gases, das die Membraneinheit (Ausgangsmembran) verlässt, wird ebenso gezeigt. Die Zusammensetzungen werden als Volumen-% angegeben.
  • Figure 00100001
  • Dieses Beispiel zeigt, dass das Gas, welches die Membraneinheit verlässt, genügend Sauerstoff (7,87 Vol.-%) aufgenommen hat für die Herstellung von Synthesegas durch Verbrennen dieses Gases mit einer Kohlenwasserstoffzufuhr. Beispielsweise bei der Herstellung von Ammoniak wird das Verhältnis zwischen N2 und O2 im Spülgas reguliert, um das gewünschte Verhältnis von H2 und N2 im Synthesegasendprodukt zu ergeben.
  • Beispiel 3
  • Dieses Beispiel zeigt die Anwendung der vorliegenden Erfindung bei der Bereitstellung von Sauerstoff für ein Salpetersäureverfahren mit einem geschlossenen Kreislauf. Die Bereitstellung von Sauerstoff umfasst in der vorliegenden Erfindung die Anwendung des Erzeugnisgases, das den Ammoniakbrenner verlässt, als ein Spülgas, um Sauerstoff von der Durchdringungsseite einer gemischtleitenden Membran aufzunehmen. Wie in dem oben angeführten US-Patent Nr. 3,927,182 wird der Hauptteil des Abgases rezirkuliert, aber gemäß der vorliegenden Erfindung enthält das Abgas mindestens 15% Sauerstoff und wird als ein Oxidationsmittel im Ammoniakbrenner verwendet. Im Vergleich mit konventionellen Verfahren der Sauerstoffbereitstellung für ein Salpetersäureverfahren mit einem geschlossenen Kreislauf wird die vorliegende Erfindung den Energiebedarf verringern, weil eine Neuverdichtung des Sauerstoffstroms nicht länger erforderlich ist.
  • Durch die vorliegende Erfindung haben die Erfinder ein flexibles Verfahren bereitgestellt, welches im Vergleich mit konventionellen Verfahren eine geringere Investition und eine bessere Ausnutzung der Energie verspricht. Dies wird erreicht durch Anwendung eines Spülgases für die Durchdringungsseite einer gemischtleitenden Membran, worin das Spülgas aus vorhandenen heißen Verfahrensströmen gebildet ist. Somit erfordert die Anwendung eines Spülgases in den Verfahren keine Bereitstellung von zusätzlichen Gasen oder irgendeine zusätzlichen Bereitstellung von Brennstoff oder Energie. Die beschriebene Anwendung von gemischtleitenden Membranen kann prinzipiell auf dieselbe Art und Weise für mehrere Verfahrensarten verwendet werden. Da das mit Sauerstoff angereicherte Spülgas die gemischtleitende Membraneinheit 16 der 1 mit einem erhöhten Druck und einer erhöhten Temperatur verlässt, kann es ahne dazwischenliegende Kühlung, Neuverdichtung und Neuerhitzung direkt zu einem Reaktor zur Endproduktion der gewünschten Erzeugnisse überführt werden, wobei große Kompressoren wie Einheit 16 und Wärmetauscher wie die Einheiten 19 und 15 der 1 eingespart werden.

Claims (9)

  1. Verfahren zur Durchführung eines katalytischen oder nichtkatalytischen Vorgangs in einem Hauptreaktor, wobei Sauerstoff einer der Reaktionsteilnehmer ist, dadurch gekennzeichnet, daß Sauerstoff in einer gemischten sauerstoffionen- und elektronenleitenden Membraneinheit, die mit der Hauptreaktion vereinigt ist, von einem sauerstoffhaltigen Gasgemisch getrennt wird, wobei Sauerstoff von der Durchdringungsseite der Membran her durch ein heißes Spülgas aufgenommen wird, welches in einem katalytischen oder nichtkatalytischen Reaktor, der als Spülgasreaktor definiert ist und stromaufwärts der Membraneinheit gelegen ist, erzeugt und vorgeheizt wird, und das so gebildete sauerstoffhaltige Spülgas, das die Membraneinheit bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck verläßt, direkt ohne dazwischenliegende Kühlung, Neuverdichtung und Neuerhitzung zum Hauptreaktor überführt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das im Spülgasreaktor erzeugte Spülgas durch Verbrennen eines Brennstoffs mit dem Gasphasenerzeugnis oder einem Teil des Gasphasenerzeugnisses des stromabwärts von der Membraneinheit gelegenen Hauptreaktors gebildet wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gasphasenerzeugnis oder der Teil des Gasphasenerzeugnisses des stromabwärts von der Membraneinheit gelegenen Hauptreaktors, das Sauerstoff enthält, der nicht im Hauptreaktor verwendet wurde, im Spülgasreaktor als Oxidationsmittel eingesetzt wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das im Spülgasreaktor erzeugte Spülgas ein dampfhaltiges Gas ist, das durch Mischen von Dampf mit etwa stöchiometrischen Mengen an Bennstoff und Luft gebildet wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Zusammensetzung und der Sauerstoffgehalt des sauerstoffhaltigen Spülgases, das die Membraneinheit verläßt, durch Regulierung der Zufuhrströme zum Spülgasreaktor und der Menge an Sauerstoff, die zur Durchdringungsseite der Membraneinheit übertragen wird, reguliert wird, um den gewünschten Temperaturanstieg und die gewünschte Gaszusammensetzung des Erzeugnisstroms vom Hauptreaktor zu ergeben.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Temperaturanstieg im Spülgasreaktor durch Zusatz eines Kühlmittels wie Dampf, Wasser, träges Gas oder Gasgemische, die nicht an der Reaktion im Reaktor teilnehmen, gesteuert wird.
  7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das sauerstoffhaltige Spülgas, das von der Membraneinheit aufgenommen wird, bei der Herstellung von Synthesegas zur Ammoniakbildung verwendet wird, indem es im Hauptreaktor mit einem Kohlenwasserstoffbrennstoff reagiert wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahrensgas, das als Spülgas verwendet wird, das NO-haltige Gas ist, das den Ammoniakbrenner in einem Salpetersäureverfahren verläßt, und daß das dann gebildete sauerstoffhaltige Spülgas bei der Herstellung von Salpetersäure verwendet wird.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Haupterzeugnis im Spülgasreaktor gebildet wird, und daß das Gas, das den Spülgasreaktor verläßt, als Spülgas in der Membraneinheit eingesetzt wird, und daß das sauerstoffhaltige Spülgas gekühlt und in einen Erzeugnisstrom und einen sauerstoffhaltigen Strom getrennt wird, und daß der sauerstoffhaltige Strom als Oxidationsmittel zum Spülgasreaktor zurückgeführt wird.
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